[go: up one dir, main page]

RU2566368C1 - СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА - Google Patents

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА Download PDF

Info

Publication number
RU2566368C1
RU2566368C1 RU2014149035/04A RU2014149035A RU2566368C1 RU 2566368 C1 RU2566368 C1 RU 2566368C1 RU 2014149035/04 A RU2014149035/04 A RU 2014149035/04A RU 2014149035 A RU2014149035 A RU 2014149035A RU 2566368 C1 RU2566368 C1 RU 2566368C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
cyclohexanopregn
dione
formula
ene
followed
Prior art date
Application number
RU2014149035/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Андрей Константинович Назаров
Наталья Владимировна Сигай
Игорь Викторович Заварзин
Инна Соломоновна Левина
Original Assignee
ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН) filed Critical ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН)
Priority to RU2014149035/04A priority Critical patent/RU2566368C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2566368C1 publication Critical patent/RU2566368C1/ru

Links

Landscapes

  • Steroid Compounds (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способу получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы (I), который является непосредственным предшественником в синтезе высокоэффективного прогестина - 6α-метил-16α,17α-циклогексано-прогестерона. Способ заключается в том, что 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-дион подвергают взаимодействию с триметилортоформиатом в среде метанола либо с триэтилортоформиатом в среде этанола в присутствии пара-толуолсульфокислоты при комнатной температуре с последующим взаимодействием полученного при этом соответствующего 3,5-диенольного эфира в среде ДМФА с оксихлоридом фосфора при температуре 5-10°C и обработкой реакционной смеси водным раствором углекислого калия, содержащего хлористый натрий, и полученный при этом соответствующий ненасыщенный альдегид подвергают взаимодействию с борогидридом натрия в среде метанола при комнатной температуре с последующей обработкой реакционной смеси концентрированной соляной кислотой. Техническим результатом предлагаемого способа является повышение выхода целевого продукта до 82%, осуществление процесса в мягких условиях (не требуется повышенной температуры), простота выделения промежуточного и целевого продуктов (не требуется хроматографического разделения получаемых соединений). 2 пр.

Description

Изобретение относится к области химии природных и физиологически активных веществ, а именно к способу получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы:
Figure 00000001
6-Метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-дион формулы I является промежуточным продуктом в синтезе стероидных гормонов прегнанового ряда, содержащих дополнительный шестичленный карбоцикл [М. Ibrahim-Quali. Synthesis of pentacyclic steroids. Steroids, 2008, 73, N 8, 775-97], конденсированный со стероидным скелетом в 16α,17α-положениях [А.В. Камерницкий, И.С. Левина. Прегна-D′-пентараны. Прогестины и антипрогестины. Биоорганическая химия, 2005, Т. 31, с. 115 и 227], а именно непосредственным предшественником в синтезе высокоэффективного прогестина - 6α-метил-16α,17α-циклогексанопрогестерона.
Известен единственный способ получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона (I) путем прямого γ-метиленирования 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы:
Figure 00000002
т.е. введение метилиденовой группы в 6-положение стероидной молекулы путем кипячения в течение 5 часов сопряженного кетона II с производным формальдегида (диэтилацеталем формальдегида) в присутствии хлорокиси фосфора и ацетата натрия в растворе хлорированного углеводорода [И.С. Левина, А.В. Камерницкий. Синтез 6α-метил-16α,17α-циклогексанопрогестерона через γ-метиленирование 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона. Изв. АН СССР, сер. хим., 1997, №6, 1234-35]. Выход целевого продукта не превышает 55%.
Этот способ имеет ряд существенных недостатков, которые не позволяют использовать его в промышленных масштабах, а именно достаточно жесткие условия проведения реакции (длительное кипячение реакционной смеси), необходимость хроматографической очистки продукта реакции и недостаточно высокий выход целевого продукта.
Задачей настоящего изобретения является увеличение выхода 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы I и упрощение технологии его получения.
Поставленная задача достигается предлагаемым способом получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы I путем взаимодействия 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы II с триметилортоформиатом (СН(ОМе)3) в среде метанола либо с триэтилортоформиатом (CH(OEt)3) в среде этанола в присутствии пара-толуолсульфокислоты (p-TsOH) при комнатной температуре с последующим взаимодействием полученного при этом соответствующего 3,5-диенольного эфира формулы:
Figure 00000003
где R = Me либо Et,
в среде ДМФА с оксихлоридом фосфора (POCl3) при температуре 5-10°C и обработкой реакционной смеси водным раствором углекислого калия, содержащего хлористый натрий и полученный при этом соответствующий ненасыщенный альдегид формулы:
Figure 00000004
где R имеет вышеуказанные значения,
подвергают взаимодействию с борогидридом натрия в среде метанола при комнатной температуре с последующей обработкой реакционной смеси концентрированной соляной кислотой и выделением целевого продукта I.
Процесс протекает по следующей схеме:
Figure 00000005
а) СН(ОМе)3 или CH(OEt)3, МеОН или EtOH, p-TsOH, b) POCl3, DMF, K2CO3-NaCl; с) NaBH4, МеОН; HCl.
На всех стадиях получаются легковыделяемые кристаллические продукты практически с количественным выходом. Общий выход целевого продукта I составляет 82%.
Отличительной особенностью способа получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона (I) является использование метода формилирования по Вильсмейеру 3,5-диенольного эфира III с образованием иминиевой соли, гидролиз которой дает ненасыщенный альдегид IV, и его восстановление в 6-гидроксиметиленовое производное с последующей дегидратацией в целевой продукт I.
Общая совокупность предлагаемых признаков способа позволила повысить выход целевого продукта, при этом удалось сохранить инертность второй оксогруппы при С(20) в молекуле альдегида IV в условиях его восстановления борогидридом натрия, что было неочевидным исходя из уровня техники.
Техническим результатом предлагаемого способа является повышение выхода целевого продукта до 82%, осуществление процесса в мягких условиях (не требуется повышенной температуры), простота выделения промежуточных и целевого продуктов (не требуется хроматографического разделения получаемых соединений).
Изобретение может быть использовано при производстве промежуточного продукта в синтезе стероидных гормонов прегнанового ряда, которые являются ценными гормональными препаратами, применяемыми в медицине для лечения гормональных дисфункций, невынашиваемости при беременности и в качестве компонентов контрацептивов.
Изобретение иллюстрируется следующими примерами.
Пример 1
A. К суспензии 1 г (2,7 ммоля) сопряженного кетона II в 15 мл СН(ОМе)3 и 40 мл безв. МеОН добавляют 200 мг п-толуолсульфокислоты и перемешивают на магнитной мешалке при 26-28°C в течение 1 часа (ТСХ - контроль: элюент - гексан:ацетон=2:1 и 1 капля Et3N). По окончании реакции в реакционную массу добавляют несколько капель триэтиламина до ее обесцвечивания и при температуре 15-16°C небольшими порциями прибавляют раствор 300 мл H2O и 10 мл 25%-ного водного NH3. Полученную суспензию выдерживают при этой температуре 30 минут, кристаллический осадок отфильтровывают, промывают водой и сушат на воздухе. Получают 0,98 г диенола III (R=Me) (выход 94%). Спектр ЯМР 1Н (δ, м.д.): 0.70 с (3Н, 18-СН3), 0.98 с (3Н, 19-СН3), 2,15 (3Н, 21-СН3), 2,98 м (1Н, Н16), 3,55 с (3Н, ОСН3), 5,13 д (J=1,2 Гц, 1Н, Н4), 5,22-5,25 м (1Н, Н6).
B. К раствору 0,7 г (1,8 ммоля) 3-метилового енолэфира III (R=Me) в 30 мл ДМФА при 5-10°C при перемешивании на магнитной мешалке прибавляют раствор Вильсмейера, полученный из 0,34 мл (3,6 ммоля) POCl3 и 9 мл DMF. Реакционную массу выдерживают 1 час при 5°C (контроль ТСХ: элюент гексан:ацетон=1:1, 1 капля Et3N) и небольшими порциями при перемешивании выливают в охлажденный до 15°C 5%-ный водный раствор K2СО3 (100 мл), содержащий 5 г NaCl. Выпавший осадок отфильтровывают, промывают водой до pH 7 и сушат при комнатной температуре. Получают 0,71 г альдегида IV (выход 95%). Спектр ЯМР 1Н (δ, м.д.): 0,70 с (3Н, 18-СН3), 1,12 с (3Н, 19-СН3), 2,15 (3Н, 21-СН3), 2,98 м (1Н, Н16), 3,65 с (3Н, ОСН3), 6,30 с (1Н, Н4), 10,28 с (1Н, СНО).
С. К раствору 0,7 г (1,7 ммоля) альдегида IV в 40 мл МеОН при 20-22°C и перемешивании небольшими порциями прибавляют 0,37 г (9,7 ммоля) (5,7-кратный избыток) NaBH4. Реакционную массу перемешивают 30 минут при 20-22°C (контроль ТСХ: элюент - гексан:ацетон=2:1), охлаждают до 10°C, добавляют по каплям конц. соляную кислоту до pH 2 и перемешивают в течение 1 ч при 10°C. Затем реакционную массу разбавляют 60 мл воды и экстрагируют хлористым метиленом (40 мл × 2). Экстракт промывают водой до pH 7, сушат сульфатом натрия и растворитель упаривают в вакууме Получают кристаллический остаток 0,6 г (выход 92%) целевого соединения I. Т.пл. 182-185°C (из смеси эфир-гексан). [α]D +144.4 (с 1.40). Масс-спектр: Найдено: m/z 391,2594 [M+Na]+. C26H36O2. Вычислено: М=380,2715. Спектр ЯМР 1Н (δ, м.д.): 0,70 с (3Н, 18-СН3), 1,10 с (3Н, 19-СН3), 2,15 (3Н, 21-СН3), 2,98 м (1Н, Н16), 4,94-5.06 д (2Н, С6=СН2), 5,92 с (1Н, Н4).
Пример 2
А. В суспензию 1 г (2,7 ммоля) сопряженного кетона II в 20 мл CH(OEt)3 и 40 мл абсолютного этанола добавляют 200 мг п-толуолсульфокислоты.
Реакционную массу (раствор) перемешивают на магнитной мешалке при температуре 26-28°C в течение 15 минут (контроль ТСХ: элюент - гексан:ацетон=2:1 и 1 капля Et3N). По окончании реакции в реакционную массу добавляют 3 капли триэтиламина до ее обесцвечивания и небольшими порциями при перемешивании прибавляют раствор 200 мл H2O и 10 мл 25%-ного водного NH3. Через 30 мин реакционную массу разбавляют 400 мл воды, осадок отфильтровывают, промывают водой, разбавленным этанолом, содержащим 2 капли 25%-ного водного раствора аммиака и сушат на воздухе. Получают 0,98 г (91%) 3-этилового енолэфира III (R=Et).
В и С. Аналогично примеру 1 на стадиях В и С из 0,98 г 3-этилового енолэфира II (R=Et) получают 0,98 г альдегида IV (выход 89%) и 0,82 г (90%) целевого 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы I.

Claims (1)

  1. Способ получения 6-метилено-16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы:
    Figure 00000006

    из 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона формулы:
    Figure 00000007

    отличающийся тем, что 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-дион формулы II подвергают взаимодействию с триметилортоформиатом в среде метанола либо с триэтилортоформиатом в среде этанола в присутствии пара-толуолсульфокислоты при комнатной температуре с последующим взаимодействием полученного при этом соответствующего 3,5-диенольного эфира формулы:
    Figure 00000008

    где R=Me либо Et, в среде ДМФА с оксихлоридом фосфора при температуре 5-10°С и обработкой реакционной смеси водным раствором углекислого калия, содержащего хлористый натрий, и полученный при этом соответствующий ненасыщенный альдегид формулы:
    Figure 00000009

    где R имеет вышеуказанные значения, подвергают взаимодействию с борогидридом натрия в среде метанола при комнатной температуре с последующей обработкой реакционной смеси концентрированной соляной кислотой.
RU2014149035/04A 2014-12-05 2014-12-05 СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА RU2566368C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014149035/04A RU2566368C1 (ru) 2014-12-05 2014-12-05 СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014149035/04A RU2566368C1 (ru) 2014-12-05 2014-12-05 СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2566368C1 true RU2566368C1 (ru) 2015-10-27

Family

ID=54362201

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014149035/04A RU2566368C1 (ru) 2014-12-05 2014-12-05 СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2566368C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2601423C1 (ru) * 2015-11-02 2016-11-10 ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН) 16α,17α-ЦИКЛОГЕКСА-17β-(2'-ГИДРОКСИЭТИЛ)-13β-МЕТИЛГОНА-1,3,5(10)-ТРИЕН-3-ОЛ И СПОСОБ ЕГО ПОЛУЧЕНИЯ

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
И.С. Левина, А.В. Камерницкий "Синтез 6α-метил-16α,17α-циклогексанопрогестерона через γ-метиленирование 16α,17α-циклогексанопрегн-4-ен-3,20-диона", Известия Аакадемии Наук, серия химическая, 1997, N6, 1234-1235 А.В. Камерницкий, И.С. Левина "Прегна-D'-пентараны. Прогестины и антипрогестины", Биоорганическая химия, 2005, Т. 31(2), стр. 115-129А.В. Камерницкий, И.С. Левина "Прегна-D'-пентараны. Прогестины и антипрогестины", Биоорганическая химия, 2005, Т. 31(3), стр. 227-238 *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2601423C1 (ru) * 2015-11-02 2016-11-10 ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ОРГАНИЧЕСКОЙ ХИМИИ им. Н.Д. ЗЕЛИНСКОГО РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК (ИОХ РАН) 16α,17α-ЦИКЛОГЕКСА-17β-(2'-ГИДРОКСИЭТИЛ)-13β-МЕТИЛГОНА-1,3,5(10)-ТРИЕН-3-ОЛ И СПОСОБ ЕГО ПОЛУЧЕНИЯ

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU2015265893B2 (en) Cholane derivatives for use in the treatment and/or prevention of FXR and TGR5/GPBAR1 mediated diseases
EP0349481B1 (de) 13-Alkyl-11Beta-phenylgonane
AU2016297821B2 (en) Methods for preparation of bile acids and derivatives thereof
CN111328332B (zh) 用于制备胆汁酸类的方法
DE68911157T2 (de) Synthese von 6-Methylenandrosta-1,4-dien-3,17-dion-Derivate.
CN106397519A (zh) 一种烯丙孕素的制备方法
RU2566368C1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА
DE60021422T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 17α-acetoxy-11β-[4-n,n-(dimethylamino)phenyl]-21-methoxy-19-norpregna-4,9-dien-3,20-dion, für das Verfahren nützliche Zwischenprodukte und Verfahren zur Herstellung derartiger Zwischenprodukte
RU2566366C1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 6-МЕТИЛЕНО-16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНОПРЕГН-4-ЕН-3,20-ДИОНА
CN106478757B (zh) 一种3α,7α-二羟基-6α-乙基胆烷酸的制备方法
RU2482126C1 (ru) Способ получения натриевой соли 3-сульфата аллобетулина
RU2482125C1 (ru) Способ получения натриевой соли 3-сульфата аллобетулина
RU2479588C1 (ru) Способ получения динатриевой соли 3-сульфата бетулиновой кислоты
Khripach et al. Synthesis of (24 S)-hydroxy-and (24 S)-24, 25-epoxycholesterol analogues, potential agonists of nuclear LXR receptors
CN104628807B (zh) 16-烯-20-羟基甾体化合物的合成方法
WO2019020067A1 (zh) 甾体类衍生物fxr激动剂的制备方法
EP3655419B1 (en) Process and intermediates for the synthesis of obeticholic acid and derivatives thereof
RU2024541C1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ α 5-ЦИКЛО-24R-МЕТИЛ- a -ХОЛЕСТ-7,22-ДИЕН -6β -ОЛА
PL222711B1 (pl) Sposób wytwarzania 15α-hydroksy-androst-1,4-dien-3,17-dionu
DE2154649C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 19-Acetoxy-Delta hoch 4 /Delta hoch 5 -Dehydrocardenoliden
RU2480476C1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ АЦЕТАТА 16α,17α-ЦИКЛОГЕКС-3',4'-ЕНОПРЕГН-5-ЕН-3β-ОЛ-20-ОНА
RU2480477C1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ АЦЕТАТА 16α,17α-ЦИКЛОГЕКСАНО-5α,6α-ЭПОКСИПРЕГН-3β-ОЛ-20-ОНА
RU2540085C1 (ru) Способ получения производных 3-сульфата аллобетулина
Nazarov et al. Synthesis of 6-methylidene-16α, 17α-cyclohexapregn-4-ene-3, 20-dione
US2858308A (en) 9 alpha-fluoro-5 alpha, 22 alpha-spirostanes