[go: up one dir, main page]

RU2428370C2 - Method for production of carbon nanotubes - Google Patents

Method for production of carbon nanotubes Download PDF

Info

Publication number
RU2428370C2
RU2428370C2 RU2009126404/05A RU2009126404A RU2428370C2 RU 2428370 C2 RU2428370 C2 RU 2428370C2 RU 2009126404/05 A RU2009126404/05 A RU 2009126404/05A RU 2009126404 A RU2009126404 A RU 2009126404A RU 2428370 C2 RU2428370 C2 RU 2428370C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
carbon nanotubes
carbon
chloride
melt
temperature
Prior art date
Application number
RU2009126404/05A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2009126404A (en
Inventor
Хасби Билялович Кушхов (RU)
Хасби Билялович Кушхов
Марина Нургалиевна Адамокова (RU)
Марина Нургалиевна Адамокова
Елена Юрьевна Аппаева (RU)
Елена Юрьевна Аппаева
Виталий Анатольевич Квашин (RU)
Виталий Анатольевич Квашин
Анзор Лионович Карданов (RU)
Анзор Лионович Карданов
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Бербекова
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Бербекова filed Critical Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Бербекова
Priority to RU2009126404/05A priority Critical patent/RU2428370C2/en
Publication of RU2009126404A publication Critical patent/RU2009126404A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2428370C2 publication Critical patent/RU2428370C2/en

Links

Images

Landscapes

  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
  • Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)

Abstract

FIELD: nanotechnologies.
SUBSTANCE: invention relates to nanotechnology and may be used to produce carbon nanotubes, which are used as electrode materials in chemical sources of current, as catalysts and for production of polymer nanocomposites. Chloride electrolytes melt, containing mol % of the following components, is electrolysed: potassium chloride - 35.0-55.0, sodium chloride - 35.0-55.0 and lithium carbonate - balance. The source of carbon is carbon dioxide. The process is carried out at the temperature of 700 °C, under excessive pressure of (12-14)·105 Pa, with the current density of 3.0-7.0 A/cm2.
EFFECT: invention makes it possible to increase speed of carbon nanotubes synthesis, to reduce prime cost and to simplify process of their cleaning.
3 dwg, 3 ex

Description

Изобретение относится к индустрии наносистем и наноматериалов и может быть использовано для получения углеродных нанотрубок, которые используют в качестве электродных материалов в химических источниках тока, в качестве катализаторов и для изготовления полимерных нанокомпозитов.The invention relates to the industry of nanosystems and nanomaterials and can be used to produce carbon nanotubes, which are used as electrode materials in chemical current sources, as catalysts and for the manufacture of polymer nanocomposites.

Известен способ получения углеродных нанотрубок электрохимическим синтезом из расплавленных электролитов [Hsu W.K. Electrochemical formation of carbon nanostructures / W.K.Hsu M.Terrones, J.P.Hare, H.Terrones, H.W.Kroto, D.R.M.Walton // Chemical Physics Letters. - 1996. - Vol.262. - P.161-166.], где в качестве электролита для получения углеродных нанотрубок используют хлорид лития, а в качестве источника углерода используют графитовый катод. Недостатком этого способа является высокая стоимость используемого электролита и сложность в отмывке углеродных нанотрубок от солевого электролита и остатков графита.A known method of producing carbon nanotubes by electrochemical synthesis from molten electrolytes [Hsu W.K. Electrochemical formation of carbon nanostructures / W.K. Hsu M. Terrones, J.P. Hare, H. Terrones, H.W. Kroto, D.R. M. Walton // Chemical Physics Letters. - 1996 .-- Vol.262. - P.161-166.], Where lithium chloride is used as an electrolyte for producing carbon nanotubes, and a graphite cathode is used as a carbon source. The disadvantage of this method is the high cost of the electrolyte used and the difficulty in washing the carbon nanotubes from the salt electrolyte and the residues of graphite.

Известен и другой способ получения углеродных нанотрубок электрохимическим синтезом из расплавленных электролитов [Fray D.J. Intercalation from molten salts // Advances in Molten Salts - from Structural Aspects to waste Processing. - New York, Begell House Inc., 1999. P.196-207.], где в качестве электролита использовались хлориды натрия, лития, олова и их смеси, а в качестве источника углерода использовался также графитовый катод. Недостатком этого метода также является высокая стоимость используемого электролита (хлорид лития, хлорид олова) и трудность в отмывке углеродных нанотрубок от солевого электролита и остатков графита.There is another method for producing carbon nanotubes by electrochemical synthesis from molten electrolytes [Fray D.J. Intercalation from molten salts // Advances in Molten Salts - from Structural Aspects to waste Processing. - New York, Begell House Inc., 1999. P.196-207.], Where sodium, lithium, tin and their mixtures were used as an electrolyte, and a graphite cathode was also used as a carbon source. The disadvantage of this method is the high cost of the electrolyte used (lithium chloride, tin chloride) and the difficulty in washing carbon nanotubes from salt electrolyte and graphite residues.

Наиболее близким является способ получения углеродных нанотрубок электролизом расплава электролита, содержащего хлориды калия, натрия, лития, кальция, никеля, магния, с использованием графитового катода. Электролиз проводят при плотности тока 0,3-1,8 А/см2, процесс ведут при температуре 850-900°С [Сычев Я.И. Электрохимический синтез углеродных нанотрубок в ионных расплавах: Диссертация кандидата химических наук. - Краснодар. 2006. - 123 с.].The closest is a method for producing carbon nanotubes by electrolysis of a molten electrolyte containing potassium, sodium, lithium, calcium, nickel, magnesium chlorides using a graphite cathode. Electrolysis is carried out at a current density of 0.3-1.8 A / cm 2 the process is carried out at a temperature of 850-900 ° C [Sychev Y.I. Electrochemical synthesis of carbon nanotubes in ionic melts: the Dissertation of the candidate of chemical sciences. - Krasnodar. 2006. - 123 p.].

Недостатком прототипа является низкая скорость синтеза целевого продукта, относительно высокая стоимость электролита (за счет содержания в нем хлоридов лития, кальция, никеля, магния) и трудность в выделении целевого продукта, т.е. в отмывке углеродных нанотрубок от солевого электролита и остатков графита. Недостатком этого способа электролитического получения углеродных нанотрубок также является использование графита в качестве источника углерода, что приводит к возникновению трудностей в отмывке целевого продукта (углеродных нанотрубок).The disadvantage of the prototype is the low synthesis rate of the target product, the relatively high cost of the electrolyte (due to the content of lithium, calcium, nickel, magnesium chlorides in it) and the difficulty in isolating the target product, i.e. in washing carbon nanotubes from salt electrolyte and graphite residues. The disadvantage of this method of electrolytic production of carbon nanotubes is also the use of graphite as a carbon source, which leads to difficulties in washing the target product (carbon nanotubes).

Задачей, поставленной авторами изобретения, является повышение скорости синтеза целевого продукта, снижение себестоимости целевого продукта и упрощение процесса очистки целевого продукта от солевого электролита и углеродных наноструктур.The task posed by the inventors is to increase the synthesis rate of the target product, reduce the cost of the target product and simplify the process of purification of the target product from salt electrolyte and carbon nanostructures.

Задача решается следующим образом.The problem is solved as follows.

Электролиз ведут при температуре 700°С при плотности тока 3,0-7,0 А/см2, а в качестве источника углерода используют диоксид углерода.Electrolysis is carried out at a temperature of 700 ° C at a current density of 3.0-7.0 A / cm 2 , and carbon dioxide is used as a carbon source.

Используют расплав для электрохимического синтеза углеродных нанотрубок, содержащий хлорид калия, хлорид натрия, карбонат лития при следующем соотношении компонентов, мол.%:A melt is used for the electrochemical synthesis of carbon nanotubes containing potassium chloride, sodium chloride, lithium carbonate in the following ratio of components, mol.%:

хлорид натрияsodium chloride 35,0-55,035.0-55.0 хлорид калияpotassium chloride 55,0-35,055.0-35.0 карбонат литияlithium carbonate остальноеrest

давление диоксида углерода над расплавом 12-14·105 Па.the pressure of carbon dioxide over the melt 12-14 · 10 5 PA.

Для осуществления электрохимического синтеза необходимо, чтобы растворимость диоксида углерода в расплаве была высокой, поэтому используют избыточное давление над расплавом (12-14·105 Па).To carry out electrochemical synthesis, it is necessary that the solubility of carbon dioxide in the melt is high, therefore, overpressure over the melt is used (12-14 · 10 5 Pa).

Растворитель KCl-NaCl (в эквимолярном соотношении) выбран на том основании, что система KCl-NaCl является низкотемпературной и доступной солевой системой для выделения углерода электровосстановлением диоксида углерода.The KCl-NaCl solvent (in an equimolar ratio) was chosen on the grounds that the KCl-NaCl system is a low-temperature and accessible salt system for carbon evolution by electroreduction of carbon dioxide.

Себестоимость целевого продукта снижается за счет использования недорогих солевых электролитов (хлорид натрия, хлорид калия, карбонат лития). Электролиз проводят при плотностях тока 3,0-7,0 А/см2, что приводит к повышению скорости синтеза целевого продукта. В качестве источника углерода используют диоксид углерода, который при восстановлении на катоде формируется в виде углеродных нанотрубок, что устраняет проблему загрязнения целевого продукта побочными графитовыми наноструктурами.The cost of the target product is reduced due to the use of inexpensive salt electrolytes (sodium chloride, potassium chloride, lithium carbonate). The electrolysis is carried out at current densities of 3.0-7.0 A / cm 2 , which leads to an increase in the synthesis rate of the target product. Carbon dioxide is used as a carbon source, which, when reduced at the cathode, is formed in the form of carbon nanotubes, which eliminates the problem of contamination of the target product with secondary graphite nanostructures.

Электролит готовят расплавлением в электропечи смеси хлоридов калия и натрия в платиновом тигле. При достижении 500°С в расплав добавляют карбонат лития. По достижении рабочей температуры в расплав погружают электроды. Электролиз осуществляют в закрытой электрохимической ячейке в гальваностатическом режиме при плотности катодного тока 3,0-7,0 А/см2, температуре 700°С с платиновым анодом и при использовании в качестве катода никелевого стержня. Выход по току 85-90%.The electrolyte is prepared by melting in an electric furnace a mixture of potassium and sodium chlorides in a platinum crucible. Upon reaching 500 ° C, lithium carbonate is added to the melt. Upon reaching the operating temperature, the electrodes are immersed in the melt. The electrolysis is carried out in a closed electrochemical cell in the galvanostatic mode at a cathode current density of 3.0-7.0 A / cm 2 , a temperature of 700 ° C with a platinum anode and when using a nickel rod as a cathode. The current output is 85-90%.

Порошки углеродных нанотрубок получаются при плотности тока 3,0-7,0 А/см2.Carbon nanotube powders are obtained at a current density of 3.0-7.0 A / cm 2 .

Реакция, протекающая при электрохимическом синтезе углеродных нанотрубок, описывается следующим уравнением:The reaction proceeding during the electrochemical synthesis of carbon nanotubes is described by the following equation:

Figure 00000001
Figure 00000001

Образование углеродных нанотрубок происходит за счет атомарного взаимодействия графитовых слоев углерода с металлическим литием, который также восстанавливается на катоде по реакции:The formation of carbon nanotubes occurs due to the atomic interaction of graphite layers of carbon with metallic lithium, which is also reduced at the cathode by the reaction:

Figure 00000002
Figure 00000002

Пример 1. Процесс получения углеродных нанотрубок осуществляют в электролите содержащем, мол.%: NaCl 35,0; KCl 55,0; Li2CO3 10. Температура 700°С. Катод - никелевый стержень диаметром 0,4 см. Давление диоксида углерода над расплавом 14·105 Па. Анод - платиновый тигель. Плотность тока 3,0 А/см2. Продолжительность электролиза составляет 45 мин, после чего расплав охлаждают до комнатной температуры и отмывают дистиллированной водой. Далее экстрагируют толуолом, после чего синтезированный порошок высушивают в сушильном шкафу при температуре 150°С. По данным рентгенофазового и элементного анализа катодный продукт состоит из углерода.Example 1. The process of producing carbon nanotubes is carried out in an electrolyte containing, mol.%: NaCl 35,0; KCl 55.0; Li 2 CO 3 10. Temperature 700 ° C. The cathode is a nickel rod with a diameter of 0.4 cm. The pressure of carbon dioxide over the melt is 14 · 10 5 Pa. The anode is a platinum crucible. The current density is 3.0 A / cm 2 . The electrolysis takes 45 minutes, after which the melt is cooled to room temperature and washed with distilled water. Then extracted with toluene, after which the synthesized powder is dried in an oven at a temperature of 150 ° C. According to x-ray phase and elemental analysis, the cathode product consists of carbon.

Выход по току 85-90%.The current output is 85-90%.

Результаты ТЭМ сканирования катодного осадка, полученного при условиях примера 1, представлены на фиг.1.The results of a TEM scan of the cathode deposit obtained under the conditions of example 1 are presented in figure 1.

Пример 2. Процесс получения углеродных нанотрубок осуществляют в электролите содержащем, мол.%: NaCl 45,0; KCl 45,0; Li2CO3 10. Температура 700°С. Катод - никелевый стержень диаметром 0,4 см. Давление диоксида углерода над расплавом 14·105 Па. Анод - платиновый тигель. Плотность тока 3,0 А/см2. Продолжительность электролиза составляет 45 мин, после чего расплав охлаждают до комнатной температуры и отмывают дистиллированной водой. Далее экстрагируют толуолом, после чего синтезированный порошок высушивают в сушильном шкафу при температуре 150°С. По данным рентгенофазового и элементного анализа катодный продукт состоит из углерода.Example 2. The process of producing carbon nanotubes is carried out in an electrolyte containing, mol.%: NaCl 45,0; KCl 45.0; Li 2 CO 3 10. Temperature 700 ° C. The cathode is a nickel rod with a diameter of 0.4 cm. The pressure of carbon dioxide over the melt is 14 · 10 5 Pa. The anode is a platinum crucible. The current density is 3.0 A / cm 2 . The electrolysis lasts 45 minutes, after which the melt is cooled to room temperature and washed with distilled water. Then extracted with toluene, after which the synthesized powder is dried in an oven at a temperature of 150 ° C. According to x-ray phase and elemental analysis, the cathode product consists of carbon.

Выход по току 85-90%.The current output is 85-90%.

Результаты ТЭМ сканирования катодного осадка, полученного при условиях примера 2, представлены на фиг.2.The results of a TEM scan of the cathode deposit obtained under the conditions of Example 2 are presented in FIG. 2.

Пример 3. Процесс получения углеродных нанотрубок осуществляют в электролите содержащем, мол.%: NaCl 55,0; KCl 35,0; Li2CO3 10. Температура 700°С. Катод - никелевый стержень диаметром 0,4 см. Давление диоксида углерода над расплавом 14·105 Па. Анод - платиновый тигель. Плотность тока 3,0 А/см2. Продолжительность электролиза составляет 45 мин, после чего расплав охлаждают до комнатной температуры и отмывают дистиллированной водой. Далее экстрагируют толуолом, после чего синтезированный порошок высушивают в сушильном шкафу при температуре 150°С. По данным рентгенофазового и элементного анализа катодный продукт состоит из углерода.Example 3. The process of producing carbon nanotubes is carried out in an electrolyte containing, mol.%: NaCl 55,0; KCl 35.0; Li 2 CO 3 10. Temperature 700 ° C. The cathode is a nickel rod with a diameter of 0.4 cm. The pressure of carbon dioxide over the melt is 14 · 10 5 Pa. The anode is a platinum crucible. The current density is 3.0 A / cm 2 . The electrolysis takes 45 minutes, after which the melt is cooled to room temperature and washed with distilled water. Then extracted with toluene, after which the synthesized powder is dried in an oven at a temperature of 150 ° C. According to x-ray phase and elemental analysis, the cathode product consists of carbon.

Выход по току 85-90%.The current output is 85-90%.

Результаты ТЭМ сканирования катодного осадка, полученного при условиях примера 3, представлены на фиг.3.The results of a TEM scan of the cathode deposit obtained under the conditions of Example 3 are presented in FIG. 3.

Технический результат изобретения заключается в возможности получения углеродных нанотрубок с высоким выходом по току с высокой скоростью получения (синтеза) целевого продукта (выше в два раза, продолжительность электролиза 45 мин) и простоте выделения (очистки) целевого продукта.The technical result of the invention lies in the possibility of producing carbon nanotubes with a high current efficiency with a high rate of production (synthesis) of the target product (twice as high, the duration of electrolysis is 45 minutes) and the ease of isolation (purification) of the target product.

Повышение скорости синтеза целевого продукта - углеродных нанотрубок - происходит за счет использования при электролизе высоких плотностей тока 3,0-7,0 А/см2, упрощение процесса очистки целевого продукта от солевого электролита обусловлено высокой растворимостью хлоридов калия и натрия в воде. При синтезе углеродных нанотрубок данным способом образуется практически чистый целевой продукт (до 90%), что упрощает процесс очистки целевого продукта от углеродных наноструктур - в основном аморфного нанодиспесрного графита.The increase in the synthesis rate of the target product — carbon nanotubes — occurs due to the use of high current densities of 3.0–7.0 A / cm 2 during electrolysis, and the process of purification of the target product from salt electrolyte is simplified due to the high solubility of potassium and sodium chlorides in water. In the synthesis of carbon nanotubes in this way, an almost pure target product is formed (up to 90%), which simplifies the process of purification of the target product from carbon nanostructures - mainly amorphous nanodispersed graphite.

Claims (1)

Способ получения углеродных нанотрубок, включающий электролиз расплава хлоридных электролитов, отличающийся тем, что электролит дополнительно содержит хлорид калия и карбонат лития, а в качестве источника углерода используют диоксид углерода, процесс проводят при температуре 700°С, под избыточным давлением (12-14)·105 Па, при плотности тока 3,0-7,0 А/см2 и при следующем соотношении компонентов, мол.%:
хлорид натрия 35,0-55,0 хлорид калия 55,0-35,0 карбонат лития остальное
A method of producing carbon nanotubes, including electrolysis of a molten chloride electrolyte, characterized in that the electrolyte additionally contains potassium chloride and lithium carbonate, and carbon dioxide is used as a carbon source, the process is carried out at a temperature of 700 ° C, under overpressure (12-14) · 10 5 Pa, at a current density of 3.0-7.0 A / cm 2 and the following ratio of components, mol.%:
sodium chloride 35.0-55.0 potassium chloride 55.0-35.0 lithium carbonate rest
RU2009126404/05A 2009-07-09 2009-07-09 Method for production of carbon nanotubes RU2428370C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009126404/05A RU2428370C2 (en) 2009-07-09 2009-07-09 Method for production of carbon nanotubes

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009126404/05A RU2428370C2 (en) 2009-07-09 2009-07-09 Method for production of carbon nanotubes

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2009126404A RU2009126404A (en) 2011-01-20
RU2428370C2 true RU2428370C2 (en) 2011-09-10

Family

ID=44757781

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2009126404/05A RU2428370C2 (en) 2009-07-09 2009-07-09 Method for production of carbon nanotubes

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2428370C2 (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101642026B1 (en) * 2013-08-19 2016-07-22 한국원자력연구원 Electrochemical Preparation Method of Silicon Film

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2135615C1 (en) * 1997-12-25 1999-08-27 Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" Method of lithium production

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2135615C1 (en) * 1997-12-25 1999-08-27 Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" Method of lithium production

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
СЫЧЕВ Я.И. Электрохимический синтез углеродных нанотрубок в ионных расплавах, Автореферат дис.канд.хим. наук, 02.00.05. - Краснодар, 2006. HSU W.K. et al, Electrochemical formation of carbon nanostructures, Chemical Physics Letters, 1996, v.262, p.161-166. FRAY D.J., Intercalation from molten salts, Advances in Molten Salts - from Structural Aspects to waste Processing, New York, Begell House Inc., 1999, p.196-207. *

Also Published As

Publication number Publication date
RU2009126404A (en) 2011-01-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hu et al. Electrochemical deposition of carbon nanotubes from CO 2 in CaCl 2–NaCl-based melts
US12024782B2 (en) Process for the facile electrosynthesis of graphene from CO2
He et al. Novel KOH electrolyte for one-step electrochemical synthesis of high purity solid K2FeO4: Comparison with NaOH
JP2017528603A (en) Lithium production
AU2017304446B2 (en) Electrochemical method of ammonia generation
JP2023057158A (en) METHOD FOR PRODUCING METAL CARBIDE AND HYDROCARBON, AND METAL CARBIDE COMPOSITION
Haarberg et al. Electrodeposition of iron from molten mixed chloride/fluoride electrolytes
Ijije et al. Electrochemical manufacturing of nanocarbons from carbon dioxide in molten alkali metal carbonate salts: roles of alkali metal cations
JP2016089230A (en) Method for manufacturing diamond from carbon dioxide
RU2428370C2 (en) Method for production of carbon nanotubes
CN103031567A (en) Method for preparing metal sodium through electrolysis
JP7377378B2 (en) Systems, methods and compositions for making thin-walled carbon nanomaterials
RU2477340C2 (en) Electrolytic method for obtaining ultradisperse powder of lanthanum hexaboride
RU2389684C2 (en) Electrolytic method of obtaining nanosized powder of neodymium hexoboride
JP5522455B2 (en) Sodium production method and sodium production apparatus
RU2372421C1 (en) Method of producing nanodispersed powder of tungsten carbide
US8057658B2 (en) Electrochemical method, apparatus and carbon product
RU2661298C2 (en) Method for obtaining of a tungsten carbide powder
Butson et al. Carbon formation via the electrolysis of an earth-abundant calcium-based molten salt: The effects of current density
RU2393115C2 (en) Electrolytic method for synthesis of praseodymium hexaboride
RU2466090C1 (en) Electrolytic method of producing ultrafine cerium hexaboride powder
RU2478142C1 (en) Method for obtaining compositions of tungsten carbide with platinum
Haarberg Electrowinning of Light Metals from Molten Salts Electrolytes
RU2510630C1 (en) Electrolytic method for obtaining ultrafine powder of dysprosium hexaboride
RU2661481C2 (en) Electrolytic method for obtaining nanosized powders of lanthanum intermetallides with cobalt

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20130710