[go: up one dir, main page]

ES2207590T3 - Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos. - Google Patents

Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos.

Info

Publication number
ES2207590T3
ES2207590T3 ES01200801T ES01200801T ES2207590T3 ES 2207590 T3 ES2207590 T3 ES 2207590T3 ES 01200801 T ES01200801 T ES 01200801T ES 01200801 T ES01200801 T ES 01200801T ES 2207590 T3 ES2207590 T3 ES 2207590T3
Authority
ES
Spain
Prior art keywords
pharmaceutically acceptable
compounds
disorders
trans
disease
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
ES01200801T
Other languages
English (en)
Inventor
Wai Ngor Glaxo Smith Kline Chan
Helen Kate Ann Glaxo Smith Kline Morgan
Mervyn Glaxo Smith Kline Thompson
John Morris Glaxo Smith Kline Evans
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SmithKline Beecham Ltd
Original Assignee
SmithKline Beecham Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB9411632A external-priority patent/GB9411632D0/en
Priority claimed from GB9411798A external-priority patent/GB9411798D0/en
Application filed by SmithKline Beecham Ltd filed Critical SmithKline Beecham Ltd
Application granted granted Critical
Publication of ES2207590T3 publication Critical patent/ES2207590T3/es
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/02Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings
    • C07D405/12Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/06Antimigraine agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/08Antiepileptics; Anticonvulsants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/14Drugs for disorders of the nervous system for treating abnormal movements, e.g. chorea, dyskinesia
    • A61P25/16Anti-Parkinson drugs
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/22Anxiolytics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/26Psychostimulants, e.g. nicotine, cocaine
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/28Drugs for disorders of the nervous system for treating neurodegenerative disorders of the central nervous system, e.g. nootropic agents, cognition enhancers, drugs for treating Alzheimer's disease or other forms of dementia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/30Drugs for disorders of the nervous system for treating abuse or dependence
    • A61P25/32Alcohol-abuse
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/30Drugs for disorders of the nervous system for treating abuse or dependence
    • A61P25/36Opioid-abuse
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D311/04Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring
    • C07D311/58Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring other than with oxygen or sulphur atoms in position 2 or 4
    • C07D311/68Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring other than with oxygen or sulphur atoms in position 2 or 4 with nitrogen atoms directly attached in position 4
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D409/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D409/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D409/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Addiction (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Psychology (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)

Abstract

Un compuesto elegido entre el grupo que consta de: trans-6-acetil-4S-(3, 5-difluorobenzoilamino)-3, 4-dihidro- 2, 2-dimetil-2H-1- benzopiran-3R-ol, y trans-6-acetil-4S-(2, 3, 4-trifluorobenzoilamino)-3, 4-dihidro- 2, 2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol.

Description

Benzopiranos y uso como agentes terapéuticos.
Esta invención se refiere a compuestos nuevos, a procedimientos para prepararlos y a su utilización como agentes terapéuticos.
La Solicitud de Patente Europea Publicada Nº 0126311 describe compuestos de benzopirano sustituido que tienen actividad reductora de la presión sanguínea, incluyendo el 6-acetil-trans-4-(4-fluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3-ol.
También los documentos EP-A-0376524, EP-A-0205292, EP-A-0250077, EP-A-0093535, EP-A-0150202, EP-A-0076075 y WO/89/05.808 (Beecham Group plc) describen ciertos derivados del benzopirano que poseen actividad anti-hipertensiva.
Los documentos EP-A-0350805 (Biersdorf), EP-A-0277611, EP-A-0277612, EP-A-0337179 y EP-A-0355565 (Hoechst Aktiengesellschaft); EP-A-0466131 (Nissan Chemical Industries Ltd.), EP-A-0339562 (Yoshitomi Pharmaceuticals). EP-A-0415065 (E.Merck), EP-A-450415 (Squibb), EP-A-0482934, EP-A-0296975, JO-2.004-791 y WO/89/07.103 también describen ciertos derivados del benzopirano de los que se cree que poseen actividad anti-hipertensiva.
Los documentos EP-A-0430621 y EP-A-0385584 (Beecham Group plc) describen la resolución de ciertos intermedios útiles en la preparación de los compuestos descritos en las solicitudes de patente mencionadas anteriormente.
El documento EP-A-0139992 (Beecham Group plc) describe ciertos derivados de benzopirano que tienen isomerismo cis en las posiciones 3 y 4, cuyos compuestos se describen como poseedores de actividad anti-hipertensiva.
El documento PCT/GB92/01.045 (SmithKline Beecham plc) describe ciertos fluorobenzoilamino benzopiranos, piranopiridinas y tetrahidronaftalenos en los que los sustituyentes en las posiciones 3 y 4 son trans uno con respecto al otro. Estos compuestos se describen como poseedores de actividad ansiolítica y anticonvulsiva entre otras.
Los documentos PCT/GB93/02.512 y PCT/GB93/02.513 describen grupos adicionales de compuestos que poseen entre otras actividad anticonvulsiva. Estas solicitudes de patente están sin publicar en la fecha de prioridad de esta solicitud.
Ahora se ha encontrado sorprendentemente que ciertos compuestos citados a continuación poseen actividad anticonvulsiva y que por lo tanto son útiles en el tratamiento de la epilepsia y también se cree que tienen utilidad en el tratamiento o la prevención de la ansiedad, manía, depresión, trastornos asociados con una hemorragia subaracnoidea o conmoción neuronal, los efectos asociados con el abandono de sustancias de abuso, enfermedad de Parkinson, psicosis, migraña con o sin aura, isquemia cerebral, enfermedad de Alzheimer, esquizofrenia, comportamiento obsesivo compulsivo (generalmente denominado OCD por sus iniciales en inglés, Obsessive Compulsive Disorder), es decir trastornos compulsivos obsesivos y/o pánico y/o agresión.
Consecuentemente, la presente invención proporciona los siguientes compuestos:
trans-6-acetil-4S-(3,5-difluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol, y
trans-6-acetil-4S-(2,3,4-trifluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol,
o sus sales farmacéuticamente aceptables.
Tales compuestos se denominan de ahora en adelante como compuestos de fórmula (I).
Debería apreciarse que los compuestos de la fórmula (I) pueden tener átomos de carbono quirales en las posiciones 3 y 4 y, por lo tanto, pueden existir como enantiómeros. La presente invención se extiende a cada enantiómero y a sus mezclas incluyendo los racematos. Debería además apreciarse que para diferentes utilidades se prefieren formas enantioméricas particulares, de este modo para utilidades distintas de la hemorragia subaracnoidea o conmoción neural, se prefieren los enantiómeros 3R, 4S y 3S, 4S sin embargo para la hemorragia subaracnoidea o la conmoción neural, se prefieren los enantiómeros 3S, 4R y 3R, 4R.
Debería apreciarse que los compuestos de la fórmula (I) o una de sus sales farmacéuticamente aceptable también incluyen solvatos de tales compuestos, tales como por ejemplo del hidrato.
La presente invención proporciona además un compuesto de fórmula (I), o una de sus sales farmacéuticamente aceptable, como se ha definido en la parte precedente de este texto, el cual existe predominantemente en la forma enantiomérica 3S, 4S o 3R, 4S dependiendo de si los compuestos son cis o trans.
\newpage
Por ejemplo, debería apreciarse que la expresión “existe predominantemente en la forma enantiomérica 3S, 4S” significa que hay presente más del 50% del enantiómero 3S, 4S en comparación con el enantiómero 3R, 4R.
Más preferiblemente hay presente más que 60% del enantiómero 3S, 4S, todavía más preferiblemente más que 70% de presencia del enantiómero 3S, 4S, incluso más preferiblemente más que 80% del enantiómero 3S, 4S presente y más preferiblemente todavía más que 90% del enantiómero 3S, 4S presente. Más preferiblemente hay más que 95% del compuesto enantiómero 3S, 4S con respecto al enantiómero 3R, 4R.
Lo mismo es aplicable para el caso del 3R, 4S.
Se cree que tales compuestos y sus sales farmacéuticamente aceptables son nuevos y conforman un aspecto preferido de la presente invención.
La administración a los mamíferos puede ser por vía de administración oral, parenteral, sublingual o transdérmica.
Una cantidad efectiva para tratar los trastornos descritos en la parte precedente de este texto depende de los factores usuales, tales como la naturaleza y la severidad de los trastornos que deben ser tratados y el peso del mamífero. Sin embargo, una dosis unitaria contendrá normalmente de 1 a 1.000 mg, convenientemente de 1 a 500 mg, por ejemplo una cantidad en el intervalo de 2 a 400 mg tales como 2, 5, 10, 20, 30, 40, 50, 100, 200, 300 y 400 mg del compuesto activo. Las dosis unitarias se administrarán normalmente una vez o más de una vez por día, por ejemplo 1, 2, 3, 4, 5 ó 6 veces al día, más generalmente de 1 a 4 veces al día, de manera que la dosis diaria total esté en el intervalo, para un adulto de 70 kg, de 1 a 1.000 mg, por ejemplo de 1 a 500 mg, es decir: en el intervalo de aproximadamente 0.01 a 15 mg/kg/día, más generalmente de 0.1 a 6 mg/kg/día, por ejemplo de 1 a 6 mg/kg/día.
Se prefiere de forma importante que el compuesto de la fórmula (I) se administre en la forma de composiciones en dosis unitarias, tales como una dosis unitaria oral, incluyendo composición sublingual, rectal, tópica o parenteral (especialmente intravenosa).
Tales composiciones se preparan mediante mezcla y se adaptan convenientemente para administración oral o parenteral, y como tales pueden ser en forma de comprimidos, cápsulas, preparaciones orales líquidas, polvos, gránulos, pastillas, polvos reconstituibles, disoluciones inyectables y que se puedan preparar en infusión o suspensiones o supositorios. Se prefieren composiciones administrables oralmente, en particular composiciones orales con forma definida, ya que son más convenientes para uso general.
Los comprimidos y las cápsulas para la administración oral se presentan por lo general en una dosis unitaria, y contienen excipientes convencionales, tales como agentes aglomerantes, ingredientes de relleno, diluyentes, agentes para la fabricación de comprimidos, lubricantes, desintegrantes, colorantes, agentes saborizantes y humectantes. Los comprimidos pueden revestirse de acuerdo con métodos bien conocidos en la técnica.
Ingredientes de relleno adecuados para su utilización incluyen celulosa, manitol, lactosa y otros agentes similares. Agentes desintegrantes adecuados incluyen almidón, polivinilpirrolidona y derivados del almidón, tales como el glicolato sódico de almidón. Lubricantes adecuados incluyen, por ejemplo, el estearato de magnesio. Agentes humectantes adecuados farmacéuticamente aceptables incluyen el lauril sulfato de sodio.
Estas composiciones orales sólidas pueden prepararse mediante los métodos convencionales de mezcla, relleno, fabricación de comprimidos o similares. Se pueden utilizar operaciones repetidas de mezcla para distribuir el agente activo en todas aquellas composiciones que emplean cantidades grandes de ingredientes de relleno. Tales operaciones son, por supuesto, convencionales en la técnica.
Las preparaciones líquidas orales pueden estar en forma de, por ejemplo, suspensiones acuosas u oleosas, disoluciones, emulsiones, jarabes o elixires, o pueden ser presentadas como un producto seco para su reconstitución con agua o con otro vehículo adecuado antes de su utilización. Tales preparaciones líquidas pueden contener aditivos convencionales tales como agentes mejoradores de la suspensión, por ejemplo sorbitol, jarabe, metilcelulosa, gelatina, hidroxietilcelulosa, carboximetilcelulosa, gel de estearato de aluminio o grasas hidrogenadas comestibles, agentes emulsionantes, por ejemplo lecitina, monooleato de sorbitán o goma arábiga; vehículos no acuosos (los cuales pueden incluir aceites comestibles), por ejemplo aceite de almendra, aceite de coco fraccionado, ésteres oleicos tales como ésteres de glicerina, propilenglicol, o alcohol etílico; conservantes, por ejemplo p-hidroxibenzoato de metilo o de propilo o ácido sórbico, y si se desea agentes saborizantes o colorantes.
Las formulaciones orales también incluyen formulaciones convencionales de liberación continua, tales como comprimidos o gránulos que tienen un revestimiento entérico.
Para la administración parenteral, las formas fluidas de dosis unitarias se preparan conteniendo el compuesto y un vehículo estéril. El compuesto puede estar tanto en suspensión como disuelto, dependiendo del vehículo y de la concentración. Las disoluciones parenterales normalmente se preparan disolviendo el compuesto en un vehículo y esterilizándolo por filtrado antes de rellenar un vial o ampolla adecuada y sellarla. Provechosamente, también pueden disolverse en el vehículo coadyuvantes tales como anestésicos locales, conservantes y agentes amortiguadores. Para mejorar la estabilidad, la composición puede congelarse después de rellenar el vial y eliminar el agua a vacío.
Las suspensiones parenterales se preparan esencialmente de la misma manera, excepto que el compuesto está en suspensión en el vehículo en vez de estar disuelto y se esteriliza por exposición a óxido de etileno antes de ponerlo en suspensión en el vehículo estéril. Provechosamente, se incluye en la composición un agente tensioactivo o humectante para facilitar la distribución uniforme del compuesto de la invención.
Como es práctica habitual, las composiciones se acompañarán por regla general de instrucciones escritas o impresas para la utilización en el tratamiento médico concerniente.
La presente invención además proporciona una composición farmacéutica para su utilización en el tratamiento y/o la profilaxis de la ansiedad, manía, depresión, trastornos asociados con una hemorragia subaracnoidea o conmoción neuronal, los efectos asociados con el abandono de sustancias de abuso, tales como cocaína, nicotina, alcohol y benzodiazepinas, trastornos tratables o prevenibles con agentes anticonvulsivos, tales como epilepsia; enfermedad de Parkinson, psicosis, migraña, isquemia cerebral, enfermedad de Alzheimer, esquizofrenia y/o agresión, que consta de un compuesto de fórmula (I) o una de sus sales farmacéuticamente aceptables, y un vehículo farmacéuticamente aceptable. La presente invención proporciona también un compuesto de fórmula (I) o una de sus sales farmacéuticamente aceptable para su utilización como un producto farmacéutico.
En un aspecto posterior, la invención proporciona la utilización de un compuesto de la fórmula (I) o una de sus sales farmacéuticamente aceptables, para la preparación de un medicamento para el tratamiento y/o la profilaxis de la ansiedad, manía, depresión, trastornos asociados con una hemorragia subaracnoidea o conmoción neuronal, los efectos asociados con el abandono de sustancias de abuso tales como cocaína, nicotina, alcohol y benzodiazepinas; trastornos tratables o prevenibles con agentes anticonvulsivos, tales como epilepsia; enfermedad de Parkinson, psicosis, migraña, isquemia cerebral, enfermedad de Alzheimer, esquizofrenia y/o agresión.
En un aspecto posterior, la presente invención proporciona una composición farmacéutica que contiene un compuesto de la fórmula (I) o una de sus sales farmacéuticamente aceptables y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
Tales composiciones pueden prepararse en la forma como se ha descrito en la parte precedente de este texto.
Generalmente los compuestos trans de la fórmula (I) pueden prepararse utilizando los procedimientos que están descritos de manera general en EP-0126311, EP-0376524, EP-205292, EP-0250077, EP-0093535, EP-0150202, EP-0076075, WO/89/05.808, EP-0350805, EP-0277611, EP-0277612, EP-0337179, EP-0339562, EP-0355565, EP-A-415065 (E. Merck), EP-A-450415 (Squibb), EP-0466131, EP-A-0482934, EP-A-0296975, JO-2.004-791 y WO/89/
07.103.
Debería apreciarse que los racematos de la fórmula (I) pueden resolverse o se pueden preparar compuestos de la fórmula (I) purificados enantioméricamente utilizando los procedimientos convencionales en la técnica y en particular utilizando los procedimientos explicados en términos generales en los documentos EP-0430631 y EP-0355584.
También debería apreciarse que se prefiere que los compuestos de la fórmula (I) puedan prepararse en la forma enantiómera necesaria mediante la formación de un epóxido quiralmente puro, utilizando catalizadores y condiciones explicadas en términos generales en los documentos WO91/14.694 o WO93/17.026 y convirtiendo después los epóxidos en los compuestos de la fórmula (I) necesarios utilizando los procedimientos explicados en términos generales en este texto.
Los compuestos trans de la fórmula (I) pueden prepararse según los procedimientos explicados en términos generales en el documento PCT/GB92/01.045 cuyos procedimientos se incorporan en este texto como referencia, o los compuestos trans de la fórmula (I) pueden prepararse según métodos análogos a estos descritos en las patentes mencionadas.
Los siguientes compuestos fueron preparados por métodos análogos a aquellos descritos en las publicaciones de patente y publicaciones mencionadas anteriormente.
Las siguientes descripciones, ejemplos y resultados de los ensayos farmacológicos ilustran la presente invención.
Descripción 1
Ácido 2,3-dicloro-4-fluorobenzoico
Se calentaron 2,3-diclorofluorobenceno (5 g), tricloruro de aluminio (6,91 g) y cloruro de acetilo (3,85 mL) a 130ºC durante 20 horas en atmósfera de argón. El residuo negro se vertió sobre una mezcla de HCl concentrado-hielo y se añadió éter. Se separaron las fases, y la fase orgánica se lavó con una disolución saturada de bicarbonato de sodio y salmuera y se secó sobre sulfato de magnesio anhidro. Por filtración y evaporación se obtuvo un residuo negro que se trató con n-hexano. La disolución de n-hexano se filtró y el disolvente se evaporó para dar 2,3-dicloro-4-fluoroacetofenona (1,04 g).
Se mantuvieron a reflujo durante 16 horas este material bruto (0,69 g), una disolución de hipoclorito de sodio al 5% (23 mL) y dioxano (20 mL). La disolución se enfrió y se evaporó, y se añadió agua (20 mL) junto con HCl concentrado hasta obtener pH 1 y el sólido que precipitó se filtró y se recristalizó en acetona-agua para dar el ácido 2,3-dicloro-4-fluorobenzoico (0,36 g).
Descripción 2
cis 8-Acetil-2-(3-cloro-4-fluorofenil)-3a,9b dihidro-4,4-dimetil-4H-benzo[b]pirano[4,3-d]oxazol
Se mantuvo a temperatura ambiente durante 2 días una disolución de trans 6-acetil-4S-(3-cloro-4-fluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2,-dimetil-2H-benzo[b]piran-3R-ol (Ejemplo 62 en el documento WO 94/13.656) (3,37 g; 8,6 mmoles) en diclorometano seco (90 mL) y DAST (1,40 mL; 10,59 mmoles). La evaporación a vacío seguida por cromatografía del residuo sobre Kieselgel 60 en etilato al 25%/n-hexano dio la oxazolina del título como una goma incolora (2,50 g; 78%).
^{1}H rmn (CDCl_{3}): \delta: 1,35 (3H, s); 1,59 (3H, s); 2,60 (3H, s); 4,80 (1H, d); 5,35 (1H, d); 6,90 (1H, d); 7,15 (1H, t); 7,82 (1H, m); 8,00 (1H, dd); 8,10 (1H, d).
Ejemplo de referencia 1
cis-6-Acetil-4S-(2,3-diclorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2H,1-benzopiran-3S-ol
Se disolvió trans-6-acetil-4S-(2,3-diclorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2H,1-benzopiran-3R-ol (0,84 g) en diclorometano (50 mL). Se añadió sulfo-trifluoruro de dietilamina (DAST) (0,325 mL) y se agitó la disolución durante la noche. La mezcla se evaporó a sequedad y se realizó la cromatografía sobre Kieselgel 60. La elución con CH_{2}-Cl_{2}-EtOAc por elución en gradiente dio una goma amarillo pálido (0,71 g) que se guardó en dioxano (20 mL) y agua (6 mL) que contenía H_{2}SO_{4} 5N (3 mL) durante 2 días. La mezcla se basificó con bicarbonato de sodio sólido, se agitó durante 2 horas, y se evaporó a sequedad. La mezcla se separó en fases en acetato de etilo y agua y la fase orgánica se lavó con salmuera. La fase orgánica se secó sobre sulfato de sodio anhidro, se filtró y se evaporó para dar una goma amarillo pálido (0,639 g). Los productos de esta reacción y uno previo (0,3 g) se combinaron, y se realizó la cromatografía sobre Kieselgel 60. La elución con diclorometano-metanol al 1% dio un sólido blanco (0,47 g) y su recristalización en acetato de etilo-hexano y luego en acetona-hexano dio el compuesto del título de pf 104-107ºC.
[\alpha]_{D} = -7,50º (MeOH, c= 10)
Ejemplo de referencia 2
trans-6-Acetil-4S-(2,3-dicloro-4-fluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2, 2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol
El compuesto de este ejemplo se preparó mediante la unión del ácido 2,3-dicloro-4-fluorobenzoico (Descripción 1) con la sal D-(-)-mandelato de trans-6-acetil-4S-amino-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol según el método utilizado en el ejemplo 1. El compuesto del título recristalizó en acetona-hexano como cristales de pf 205-206ºC; [\alpha]^{20}_{D} = +17,6º(MeOH, c = 0,44).
Ejemplo 1
trans-6-Acetil-4S-(3,5-difluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol
pf 203ºC; [\alpha]^{20}_{D} = + 28,9º (MeOH, c = 1,0).
Ejemplo 2
trans-6-Acetil-4S-(2,3,4-trifluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2, 2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol
pf 167ºC; [\alpha]^{20}_{D} = + 3,0º (MeOH, c = 0,945).
Datos farmacológicos 1.- Ensayo de interacción social en ratas
La utilidad terapéutica de los compuestos de la fórmula (I) o sus sales farmacéuticamente aceptables puede ensayarse utilizando el procedimiento explicado en términos generales como sigue:
Las propiedades ansiolíticas potenciales se evaluaron utilizando el procedimiento de interacción social en ratas, basado en el originalmente descrito por File (1.980, J.Neurosci. Methods, 2, 219-238). En este modelo los agentes ansiolíticos aumentan selectivamente la interacción social independientemente de cualquier efecto sobre la actividad locomotora.
Método
Se alojaron ratas Sprague-Dawley macho (Charles River, Reino Unido, 250-300 g) individualmente durante 3 días antes del ensayo. En el día del ensayo, los animales se asignaron entonces al azar en grupos de 8 a 16 y se les dosificó oralmente a un volumen de dosis de 1 mL/kg con varias dosis de compuesto (1-300 mg/kg) o de vehículo. 60 minutos después de la dosis las ratas se colocaron con otro macho del mismo peso - y tratamiento - (encontrándose por primera vez) en la caja de interacción social con iluminación intensa, condiciones desconocidas. La caja estaba fabricada en metacrilato blanco de 54 x 37 x 26 cm con un lado frontal en metacrilato transparente. El suelo estaba dividido en 24 cuadrados iguales y estaba brillantemente iluminado (115 lux). El tiempo empleado (segundos) en interacción social activa (olfatear, acicalarse, seguirse, montarse, trepar arriba y abajo, boxear morder) se contabilizó "a ciegas" por seguimiento remoto, así como el número de cuadrados atravesados (como un índice de locomoción).
La media y el error estándar para el tiempo empleado en la interacción social y el número de cuadrados atravesados se calculó luego para cada grupo particular de tratamiento y los cambios inducidos por los fármacos se expresaron como aumento o disminución en tanto por ciento con respecto a los valores de control. Se realizaron comparaciones estadísticas entre los grupos tratados con el vehículo y los tratados con los fármacos usando el procedimiento de comparaciones múltiples de Dunnett siguiendo el análisis de varianza significativo de una vía.
Los fármacos estaban en suspensión en metilcelulosa al 1%.
2.- Ensayo MES
El ensayo del umbral máximo de convulsión por electrochoque (denominado generalmente MES por sus inciales en inglés, Maximal Electroshock Seizure) en ratones es particularmente sensible para detectar propiedades anticonvulsivas potenciales^{1}. En este modelo los agentes anticonvulsivos elevan el umbral de convulsión inducida eléctricamente, mientras que los proconvulsivos disminuyen el umbral de convulsión.
Método
Los ratones (macho, Charles River, Reino Unido, línea CD-1, 25-30 g) se asignaron al azar en grupos de 10-20 y se les dosificó oral o intraperitonealmente a un volumen de dosis de 10 mL/kg con varias dosis de compuesto (0,3-300 mg/kg) o vehículo. Los ratones se sometieron entonces, 30 o 60 minutos después de la dosis, a un único electrochoque (0,1 s, 50 Hz, forma de la onda sinusoidal) administrado a través de electrodos cornéales. La corriente media y el error estándar necesario para inducir una convulsión tónica en el 50% de los ratones (CC_{50}) en un grupo de tratamiento particular se determinó mediante el método vertical de Dixon y Mood (1.948)^{2}. Las comparaciones estadísticas entre los grupos tratados con excipiente y los tratados con fármacos se realizaron utilizando el método de Litchfield y Wilcoxon (1.949)^{3}.
En los animales de control la CC_{50} es generalmente de 14-18 mA. Por tanto el primer animal en el grupo de control es sometido a una corriente de 16 mA. Si no sobreviene una convulsión tónica, la corriente se aumenta para un ratón subsiguiente. Si ocurre una convulsión tónica, entonces se disminuye la corriente, y así sucesivamente hasta que todos los animales del grupo hayan sido ensayados.
Se calcula el porcentaje de aumento o disminución en la CC_{50} para cada grupo comparado con el control.
Los estudios se realizaron utilizando un generador de conmoción de corriente constante de Hugo Sachs Electronik con un control totalmente variable del nivel de conmoción de 0 a 300 mA y utilizando generalmente incrementos de 2 mA.
Los fármacos estaban en suspensión en metilcelulosa al 1%.
Referencias
1.-
Loscher, W. y Schmidt, D. (1.988). Epilepsy Res. 2, 145-181.
2.-
Dixon, W. J. y Mood, A. M. (1.948). J. Amer. Stat. Assn. 43, 109-126.
3.-
Litchfield, J. T. y Wilcoxon, F. (1.949). J. Pharmacol. Exp. Ther. 96, 99-113.
3.- Laberinto en X
La utilidad terapéutica de los compuestos de la fórmula (I) o sus sales farmacéuticamente aceptables puede ensayarse utilizando el procedimiento explicado en términos generales como sigue:
Introducción
El ensayo de ansiedad del Laberinto en X (Handley y Mithani, 1.984) examina la respuesta exploratoria de ratas que no han sido utilizadas previamente en experimentos en un entorno en el que se les ofrece tanto áreas ansiogénicas (brazos abiertos) como relativamente no ansiogénicas (brazos cerrados). Un aumento selectivo en la exploración de los brazos abiertos a raíz del pretratamiento con el fármaco es por lo tanto postulado como indicador de efectos ansiolíticos.
Método
El laberinto en X se elevó 70 cm por encima del suelo y consitía en 2 brazos cercados de 45 cm (largo) x 15 cm (ancho) x 10 cm (alto) y 2 brazos abiertos 45 x 10 x 1 cm, dispuestos de manera que los dos brazos de cada tipo estuvieran en frente uno de otro. Ambos tipos de brazos estaban marcados en dos secciones iguales. Las ratas se situaron en el centro del laberinto en X y se observaron durante un período de 10 minutos, tiempo durante el que se registraron los siguientes parámetros: 1) el número de entradas y el tiempo consumido en (a) los brazos abiertos, (b) los brazos cerrados, (c) el final de los brazos abiertos, y (d) el final de los brazos cerrados; 2) el número de secciones atravesadas. El impulso del miedo provocado en los brazos abiertos sobrepasó al de los brazos cerrados y la ratas mostraron típicamente una clara preferencia por los brazos cerrados. Los fármacos ansiolíticos aumentaron el número de entradas hechas y el tiempo consumido en la mitad exterior de los brazos abiertos, y también el porcentaje de entradas hechas y el tiempo consumido en el conjunto de los brazos abiertos. Estas cuatro medidas de la ansiedad, y también el número total de secciones atravesadas, se calcularon para cada animal. Los fármacos se administraron intraperitoneal u oralmente a grupos de 6 a 12 ratas, de 30 a 60 minutos antes del ensayo. Las comparaciones estadísticas entre los grupos tratados con el vehículo y los tratados con los fármacos se hicieron utilizando un ensayo en "U" de Mann-Witney (de dos vías).
S. L. Handley y S. Mithani. Arch. Pharmacol., 1.984, 327, 1-5.
4.- Espasmo vascular cerebral retardado en perros vagabundos
La utilidad terapéutica de los compuestos de la fórmula (I) o sus sales farmacéuticamente aceptables puede ensayarse utilizando los procedimientos explicados en términos generales como sigue:
En estos estudios se utilizaron veinticinco perros vagabundos macho, de peso entre 9-12 kg. Los animales se alojaron y se cuidaron de acuerdo con "Guide for the Care and Use of Laboratory Animals" [publicación DEG (DHHS) Nº (NIH) 85-23, revisada en 1.985]. Todos los procedimientos en la utilización de animales de laboratorio furon aprobados por el Comité Institucional para el Cuidado y Utilización de Animales de SmithKline Beecham Pharmaceutical. Se anestesió cada animal con pentobarbital (35 mg/kg, mediante inyección intravenosa) y se colocó en la posición supina sobre una mesa de operaciones calefactora. Se practicó la traqueotomía a todos los animales, se paralizaron (tubocurarina; 0,1 mg/kg mediante inyección intravenosa) y se les mantuvo con ventilación artificial con aire ambiente. El contenido de CO_{2} al final de la espiración (denominado generalmente et-CO_{2} por sus iniciales en inglés: end-tidal CO_{2}) se siguió de manera continua y se realizaron periódicamente análisis de gas en la sangre arterial para asegurar una ventilación estable y adecuada a lo largo del experimento. Se colocaron cánulas de polietileno en la vena yugular externa izquierda y en la arteria y vena femorales derechas para la administración de fármacos, el seguimiento de la presión sanguínea arterial y la toma de muestras sanguíneas, respectivamente. Se realizó luego la cateterización transfemoral de la arteria vertebral izquierda por vía de la arteria femoral izquierda utilizando un catéter de dracón Lehman de tamaño 5-F (Bard, Tewksbury MA). Se suministró cuanta anestesia sea necesaria con pentobarbital (5 mg/kg, vía intravenosa) antes del periodo experimental.
Los efectos de los compuestos de esta invención sobre el espasmo vascular cerebral agudo se evaluaron en 15 perros. En todos los animales se obtuvo un angiograma de control con sustracción digital de la arteria espinal anterior y de la arteria basilar después de la inyección intravertebral de material de radiocontraste (Omnipaque 300). En cada perro, se retiraron entonces 4 mL de fluido cerebroespinal del depósito dorsal mediante la punción con una aguja en la membrana atlanto-occipital y se inyectaron 4 mL de sangre venosa del mismo individuo. Se repitió entonces un angiograma en cada perro 30 minutos después de la administración de sangre en el depósito, y se identificó y cuantificó un espasmo vascular agudo en las arterias basilar y espinal anterior. La infusión del vehículo (polietilenglicol 200 al 10%) durante 30 minutos no tuvo efectos sobre el espasmo vascular agudo. El efecto de una infusión durante 30 minutos de los compuestos de ensayo sobre la remisión del espasmo vascular agudo se observó en las arterias basilar y espinal anterior.
Los efectos de los compuestos de esta invención también se examinaron en el modelo de espasmo vascular cerebral retardado crónico en perros (modelo de espasmo vascular cerebral en dos hemorragias). En este modelo, se obtuvo un angiograma vertebral de control y se administró sangre del mismo individuo dentro del depósito en el primer día (como anteriormente). El tercer día se repitió la administración de sangre dentro del depósito y se cuantificó angiofráficamente el espasmo vascular severo retardado el séptimo día en todos los animales. La infusión del vehículo (polietilenglicol 200 al 10%) durante 60 minutos no tuvo efectos sobre el espasmo vascular retardado observado en las arterias basilar y espinal anterior (n = 5). El efecto de una infusión de los compuestos de ensayo sobre la remisión del espasmo cerebral retardado significativamente indica que el compuesto es activo.
5. La utilidad terapéutica de los compuestos de la fórmula (I) o sus sales farmacéuticamente aceptables puede ensayarse utilizando los procedimientos explicados en términos generales como sigue:
1) Actividad antiparkinson Modelo en ratas lesionadas por 6-hidroxidopamina
El ensayo anterior, como ha sido descrito por Ungerstedt, U., 1.971, Acta Physiol. Scand. 367, 49-68 y/o Ungersetdt, U., 1.971, Acta Physiol. Scand., 367, 69-93, puede ser utilizado para determinar la actividad antiparkinson de los compuestos de la fórmula (I) o de sus sales farmacéuticamente aceptables.
2) Actividad antipsicótica Modelo de hiper-locomoción inducida por anfetamina en ratas
El ensayo anterior, como ha sido descrito por Kokkindis, L. y Anisman, M., 1.980, Psychological Bulletin, 88, 551-579, puede ser utilizado para determinar la actividad antipsicótica de los compuestos de la fórmula (I) o de sus sales farmacéuticamente aceptables.
3) Actividad antimigraña Depresión por extensión cortical y migraña
El ensayo anterior como ha sido descrito por Wahl et al., 1.987, Brain Research, 411, 72-80 puede ser utilizado para determinar la actividad antimigraña de los compuestos de la fórmula (I) o de sus sales farmacéuticamente aceptables.
Preparación de los animales
Los experimentos se realizaron en gatos hembra o macho (2,5-3,0 kg) que se mantuvieron en ayuno durante la noche con acceso libre a agua. Se indujo anestesia con halotano al 4-5% y se mantuvo con administración intravenosa de \alpha-cloralosa (90-110 mg/kg). La temperatura rectal y el estado ácido-base se mantuvieron dentro del intervalo fisiológico. Se introdujeron cánulas en la arteria y venas femorales derechas para medir la presión sanguínea, toma de muestras de sangre arterial y administración de los fármacos respectivamente. La velocidad del corazón también se determinó a partir de la señal de la presión sanguínea y se registró. Se realizó una craneotomía y durectomía en el hueso parietal del lado izquierdo y el cerebro se cubrió con una capa de aceite mineral pre-calentado a 37ºC. Los cambios en el diámetro del vaso se investigaron por videomicroscopía intravital y se registraron en una cinta de vídeo.
Inducción de la depresión por extensión cortical
La depresión por extensión cortical (denominada generalmente CSD por sus siglas en inglés: Cortical Spreading Depression) se indujo mediante la administración de una pequeña cantidad de KCl (cristal de 30 mg) en una región de la circunvolución suprasilviana distante de los electrodos de registro, de los vasos bajo observación y de otros vasos sanguíneos. Como el cerebro está cubierto con una capa de aceite mineral caliente, el KCl se disolvió lentamente en el cerebro durante el período de aplicación de 5 minutos. Después de este tiempo, el KCl remanente se lavó de la superficie del cerebro con un algodón con suero salino. Se registraron entonces los cambios en el potencial extracelular y en el diámetro de la arteria y de la vena durante un periodo de hasta 120 minutos.
Tratamiento con los fármacos
El compuesto del ejemplo 17, en suspensión (10 mg/kg, i. p.) o el vehículo (labrasol al 1%, i.p.) se administraron 90 minutos antes de la inducción del CSD.
Episodios reproducibles de CSD inducidos por KCl se siguieron en los animales de control (n = 4) durante el período de observación. Por el contrario, en los animales tratados con el ejemplo 17 (n = 3), solo se detectaron episodios iniciales de CSD en respuesta a la aplicación de KCl. El número mediano total (min - max) de episodios de CSD en los grupos de control y tratado fueron de 5,5 (4 - 9) y 2 (1 - 2), respectivamente. La duración total de los episodios similares a CSD fue de 60,3 \pm 6 minutos en el control (n = 4) y se redujo significativamente (p < 0,05) a 13,7 \pm 0,3 minutos en los animales tratados con el ejemplo 17 (n = 3).
4) Isquemia cerebral a) Ensayo en jerbos de Mongolia
Los experimentos in vivo se realizaron en jerbos de Mongolia adultos (Tumblebrook Farm (MA), de 60-80 g de peso. La isquemia transitoria en el cerebro anterior se produjo mediante ligadura bilateral de la arteria carótida bajo anestesia de isofluorano al 2,5% en 100% O_{2}, estando los animales situados sobre una superficie calefactora para mantener la temperatura corporal a 37ºC. Las arterias carótidas comunes se descubrieron y se colocroan pinzas de aneurisma en ambas arterias durante cierto periodo de tiempo indicado en las leyendas de la figura. Se administró intraperitonealmente PBN disuelto en suero salino como un bolo 30 minutos antes de la oclusión (pretratamientos) o inmediatamente después y de nuevo a las 6 horas de la reperfusión, seguida por la misma dosis dos veces al día durante 2 días (post-tratamiento). Para la cuantificación de las neuronas del área CA1, se sacrificaron los animales a los 7 días después de la isquemia y se perfundieron con formalina. Se retiraron los cerebros, se almacenaron en formalina amortiguada durante 3 días, se embebieron en parafina, se cortaron en secciones coronales de 7 \mum de grosor (1,5-1,9 mm posterior al bregma^{15}) y se tintaron con tionina. Para cada animal se contó el número de neuronas intactas sobre una longitud de 750 \mum de la capa CA1 a ambos lados del hipocampo de 3 secciones.
b) Método MCAO
Se obtuvieron 3 líneas de ratas (SHR) macho maduras de vendedores comerciales (Taconic Farms, Germantown, NY; Charles River, Danvers, MA; y Charles River, respectivamente) de 18 semanas de edad (250-300 g de peso) y se guardaron durante 2 a 4 semanas antes de su utilización en estos estudios. Con el fin de verificar que las líneas de los animales estudiados eran en efecto hipertensivos y normotensivos, se anestesiaron grupos de animales de cada línea con isofluorano al 2% (Anaquest, Madison, W1) y se prepararon crónicamente en condiciones asépticas para el registro de la presión sanguínea. Se introdujo en la arteria femoral una cánula con tubo de polietileno (PE60; Clay Adams. Parsippany, NJ) prolongándose exactamente dentro de la aorta descendente. El tubo se dirigió subdérmicamente desde la arteria y se sacó al exterior entre la escápula precisamente debajo del la parte trasera del cuello y se desocupa/llena con suero salino isotónico estéril. Las incisiones se cerraron utilizando seda de sutura de 2-0 y se trataron con pomada de lidocaina al 5% (Astra Pharmaceuticals, Westborough, M. A.) Los animales se recuperaron de la cirugía/anestesia en 5 minutos. Se registraron las presiones sanguíneas arteriales medias de 4 a 5 horas después de la cirugía durante 5 minutos/rata conectando el tubo exteriorizado de cada rata a un transductor de presión Statham (P2,3Db; Statham Medical Instruments. Los Angeles, CA) con salida a un polígrafo (Modelo R711: Beckman Instruments, Inc., Fullerton. CA).
Procedimiento de ataque focal
El método de oclusión de la arteria cerebral media (generalmente denominado MCAO por sus iniciales en inglés: Middle Cerebral Artery Occlusion) o cirugía simulada se realizó en ratas SHR, SD bajo anestesia con pentobarbital sódico (65 mg/kg, i.p. y aumentado si es necesario). A todos los animales se les permitió tener acceso libre a comida y agua antes de y después de la cirugía. La temperatura del cuerpo se mantuvo a 37ºC utilizando una superficie calefactora a lo largo del procedimiento quirúrgico. La cirugía se realizó de forma similar a la descrita previamente (2.4). Se afeitó la superficie dorsal derecha de la cabeza y se preparó con providona-yodo, y la rata se situó en un aparato estereotáxico (David Kopf Instruments, Tujunga, CA) con la zona quirúrgica del lado (derecho) de la cabeza hacia arriba. Se realizó una incisión de 1-2 cm entre la órbita y el canal auditivo externo. Se disecciona el músculo temporal a partir del cráneo y se retrae sin dañar la unión zigomática ni el nervio mandibular. Bajo un microscopio de operación y con irrigación salina, se realizó una craneotomía de 2-3 mm exactamente hacia la región nasal, a la sutura zigomático-escamosal del cráneo. Se abrió la duramadre por encima de la arteria utilizando la punta modificada de una aguja de calibre 30. Para MCAO derecha permanente, utilizando electrocoagulación (Force 2 Electrosurgical Generator, Valley Lab Inc., Boulder, CO), la arteria se ocluyó y se cortó de forma simultánea dorsalmente al tracto olfativo lateral al nivel de la vena cerebral inferior. Una pieza pequeña de Gelfoam (Upjohn, Kalamazoo, M1) empapada en suero salino se situó entonces por encima de la craneotomía y el músculo temporal y la piel se cerró en 2 capas. Se dejó que los animales se recuperaran de la anestesia bajo una lámpara calefactora y luego se les devolvió a sus jaulas. Los animales se sacrificaron 24 horas después de la MCAO y los cerebros se prepararon para el examen histológico reactivo.
Medidas del daño isquémico
Después de la evaluación neurológica (24 horas después de la cirugía) se procedió a la eutanasia de las ratas con una sobredosis de pentobarbital sódico. En 2-3 minutos, se retiraron los cerebros y se realizaron 6 rodajas coronales del cerebro anterior (2 mm de grosor) desde el nivel de los bulbos olfativos a la unión cortical-cereberal utilizando un cortador de cerebro [(59); Zivic-Miller Laboratories Inc., Allison Park, PA]. Estas rodajas del cerebro anterior se sumergieron inmediatamente entonces en una disolución de cloruro de trifeniltetrazolio al 1% (TTC) tamponada con fosfato a 37ºC durante 20-30 minutos (6.78). Los tejidos estirados se fijaron entonces por filtración en formalina al 10% tamponada con fosfato. Los dos lados de cada sección estirada con TTC se fotografiaron en color utilizando una cámara Polaroid. Estas fotografías se analizaron para la cuantificación del daño isquémico utilizando un sistema de análisis de imágenes (Amersham RAS 3000, Loats Associates, Inc.). Para cada animal se evaluaron los cambios morfológicos después de la cirugía en el cerebro anterior completo (11 superficies planares en total). Las 11 imágenes planares se obtuvieron de cada lado de las seis secciones de 2 mm de grosor y correspondían aproximadamente a superficies de 1 mm de sección a +5 mm a -5 mm del bregma (97) e incluyeron el cerebro anterior completo. Estas superficies de imagen planar (a partir de las fotografías) se digitalizaron y se usaron en el Sistema de Análisis de Imagen para la determinación por planimetría del tamaño del infarto y de la hinchazón. Se determinaron dos parámetros del daño isquémico debido a la MCAO por cada rodaja como se ha descrito previamente (2, 4, 98, 122). La "hinchazón hemisférica" se expresa como el tanto por ciento de aumento en el tamaño del hemisferio ipsilateral (es decir, en el lado de la cirugía) con respecto al hemisferio contralateral (normal) y se calcula como:
Porcentaje de hinchazón hemisférica = \frac{\text{Área del hemisferio ipsilateral - Área del hemisferio contralateral}}{\text{ Área del hemisferio contralateral}} x 100
El "tamaño del infarto" que se expresa como el porcentaje de tejido infartado con respecto al del hemisferio contralateral (normal) y se calcula como:
Porcenje de tamaño del infarto hemisférico = \frac{\text{Área del infarto}}{\text{ Área del hemisferio contralateral}} x 100
La hinchazón y el tamaño del infarto se expresan con respecto al hemisferio contralateral (es decir, el daño isquémico ipsilateral se normaliza al hemisferio contralateral normal). Estos parámetros se determinaron para cada rodaja para evaluar el perfil de daño a lo largo del cerebro anterior (es decir, "el perfil del cerebro anterior") y para los cambios "totales" en el cerebro anterior utilizando la suma de los datos de todas las rodajas individuales en estas fórmula.
La existencia de edema cerebral asociado con la hinchazón hemisférica después de la MCAO se determinó por comparación entre peso húmedo/peso seco como se ha descrito anteriormente (45, 118). Las ratas se sacrificaron mediante una sobredosis de pentobarbital sódico 24 horas antes de la cirugía simulada o MCAO. Los cerebros se retiraron rápidamente, el cerebro anterior se aisló a la unión cortical cerebélica y se cortó en dos hemisferios, y cada hemisferio del cerebro anterior se midió con una balanza química Mettler Types H5 (Mettler Instruments Corp, Hightstown, NJ) durante los 2 minutos siguientes a la decapitación. El peso seco se midió en la misma escala después de haber secado el hemisferio en un horno a 80ºC durante 48-72 horas. El contenido en agua de cada hemisferio se calculó como la diferencia entre el peso seco y el peso húmedo como fracción en tanto por ciento del peso húmedo:
Porcentaje de contenido en agua = \frac{\text{Peso húmedo - Peso seco}}{\text{Peso húmedo}} x 100

Claims (5)

1. Un compuesto elegido entre el grupo que consta de:
trans-6-acetil-4S-(3,5-difluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol, y
trans-6-acetil-4S-(2,3,4-trifluorobenzoilamino)-3,4-dihidro-2,2-dimetil-2H-1-benzopiran-3R-ol.
2. Una composición farmacéutica para su utilización en el tratamiento y/o la profilaxis de la ansiedad, manía, depresión, trastornos asociados con una hemorragia subaracnoidea o conmoción neuronal, los efectos asociados con el abandono de sustancias de abuso tales como cocaína, nicotina, alcohol y benzodiazepinas, trastornos tratables o prevenibles con agentes anticonvulsivos, tales como epilepsia, enfermedad de Parkinson, psicosis, migraña, isquemia cerebral, enfermedad de Alzheimer, esquizofrenia y/o agresión, que consta de un compuesto según la reivindicación 1 o una de sus sales farmacéuticamente aceptables, y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
3. Un compuesto según la reivindicación 1 o una de sus sales farmacéuticamente aceptables, para su utilización como producto farmacéutico.
4. La utilización de un compuesto según la reivindicación 1 o una de sus sales farmacéuticamente aceptables para la preparación de un medicamento para el tratamiento y/o la profilaxis de la ansiedad, manía, depresión, trastornos asociados con una hemorragia subaracnoidea o conmoción neuronal, los efectos asociados con el abandono de sustancias de abuso, tales como cocaína, nicotina, alcohol y benzodiazepinas, trastornos tratables o prevenibles con agentes anticonvulsivos, tales como epilepsia, enfermedad de Parkinson, psicosis, migraña, isquemia cerebral, enfermedad de Alzheimer, esquizofrenia y/o agresión.
5. Una composición farmacéutica que contiene un compuesto según la reivindicación 1 o una de sus sales farmacéuticamente aceptables y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
ES01200801T 1994-06-10 1995-05-31 Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos. Expired - Lifetime ES2207590T3 (es)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB9411632 1994-06-10
GB9411632A GB9411632D0 (en) 1994-06-10 1994-06-10 Novel treatment
GB9411798 1994-06-13
GB9411798A GB9411798D0 (en) 1994-06-13 1994-06-13 Novel treatment

Publications (1)

Publication Number Publication Date
ES2207590T3 true ES2207590T3 (es) 2004-06-01

Family

ID=26305044

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ES01200801T Expired - Lifetime ES2207590T3 (es) 1994-06-10 1995-05-31 Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos.
ES95921798T Expired - Lifetime ES2170798T3 (es) 1994-06-10 1995-05-31 Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos.

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ES95921798T Expired - Lifetime ES2170798T3 (es) 1994-06-10 1995-05-31 Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos.

Country Status (29)

Country Link
US (1) US5760074A (es)
EP (2) EP1114821B1 (es)
JP (2) JP3575767B2 (es)
KR (1) KR100397721B1 (es)
CN (2) CN1234702C (es)
AP (1) AP714A (es)
AT (2) ATE250052T1 (es)
AU (1) AU701060B2 (es)
BG (1) BG63339B1 (es)
BR (1) BR9507980A (es)
CA (1) CA2192480C (es)
CY (1) CY2508B1 (es)
CZ (1) CZ286081B6 (es)
DE (2) DE69524871T2 (es)
DK (2) DK0764157T3 (es)
ES (2) ES2207590T3 (es)
FI (1) FI120686B (es)
HK (1) HK1039115B (es)
HU (1) HUT76136A (es)
NO (1) NO315651B1 (es)
NZ (1) NZ287872A (es)
OA (1) OA10593A (es)
PL (1) PL188134B1 (es)
PT (2) PT764157E (es)
RO (1) RO113463B1 (es)
SG (1) SG67930A1 (es)
SI (2) SI0764157T1 (es)
SK (1) SK281456B6 (es)
WO (1) WO1995034545A1 (es)

Families Citing this family (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20010021780A1 (en) * 1992-12-11 2001-09-13 Smithkline Beecham P.L.C. Pharmaceutical composition containing bicyclic type compounds
GB9411635D0 (en) * 1994-06-10 1994-08-03 Smithkline Beecham Plc Novel treatment
US6492415B2 (en) * 1996-09-18 2002-12-10 Smithkline Beecham P.L.C. Use of benzopyranols to treat neurological disorders
GB9619492D0 (en) * 1996-09-18 1996-10-30 Smithkline Beecham Plc Novel treatment
GB9726543D0 (en) * 1997-12-16 1998-02-11 Smithkline Beecham Plc Novel compositions
GB9813949D0 (en) * 1998-06-29 1998-08-26 Smithkline Beecham Plc Novel compounds
GB0028697D0 (en) * 2000-11-23 2001-01-10 S P A Novel process
AU2006231752B2 (en) * 2005-04-04 2012-03-01 Takeda Pharmaceutical Company Limited Preventive or remedy for depression or anxiety neurosis
CA2726874A1 (en) * 2008-06-05 2009-12-10 Minster Research Limited Novel treatments
EP2307004A1 (en) * 2008-06-05 2011-04-13 Minster Research Limited Novel treatments
CN102970991A (zh) * 2009-12-03 2013-03-13 普罗克西梅根有限公司 异常性疼痛和痛觉增敏的治疗
CN102770134A (zh) 2009-12-03 2012-11-07 普罗克西梅根有限公司 传染性失调的治疗
CA2877578A1 (en) 2012-07-03 2014-01-09 Proximagen Limited Pro-drug compounds
GB201304814D0 (en) * 2013-03-15 2013-05-01 Proximagen Ltd Pro-drug compounds
GB201322934D0 (en) 2013-12-23 2014-02-12 Proximagen Ltd Prodrug compounds
GB201322932D0 (en) * 2013-12-23 2014-02-12 Proximagen Ltd Pro-drug compounds

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3479726D1 (de) * 1983-05-18 1989-10-19 Beecham Group Plc Benzopyran derivatives.
GB9112721D0 (en) * 1991-06-13 1991-07-31 Smithkline Beecham Plc Novel treatment
DK0673374T3 (da) * 1992-12-11 2000-07-31 Smithkline Beecham Corp Farmaceutisk præparat, der indeholder bicykliske forbindelsestyper
US5908860A (en) * 1992-12-11 1999-06-01 Smithkline Beecham Plc, Bicyclic compounds with pharmaceutical activity
US5536718A (en) * 1995-01-17 1996-07-16 American Cyanamid Company Tricyclic benzazepine vasopressin antagonists

Also Published As

Publication number Publication date
CN1336369A (zh) 2002-02-20
AP9600889A0 (en) 1997-01-31
JP2003238554A (ja) 2003-08-27
AP714A (en) 1998-12-23
JPH10501251A (ja) 1998-02-03
CA2192480C (en) 2007-07-24
CN1154698A (zh) 1997-07-16
PL188134B1 (pl) 2004-12-31
CA2192480A1 (en) 1995-12-21
AU2672795A (en) 1996-01-05
EP0764157A1 (en) 1997-03-26
EP0764157B1 (en) 2002-01-02
BG63339B1 (bg) 2001-10-31
HK1039115A1 (en) 2002-04-12
CZ286081B6 (cs) 2000-01-12
FI964936A0 (fi) 1996-12-10
NO965260L (no) 1997-02-06
KR100397721B1 (ko) 2004-04-28
NZ287872A (en) 1998-05-27
PT764157E (pt) 2002-06-28
PL317579A1 (en) 1997-04-14
SG67930A1 (en) 1999-10-19
FI964936L (fi) 1997-02-06
BR9507980A (pt) 1997-08-12
EP1114821B1 (en) 2003-09-17
CZ361796A3 (en) 1997-08-13
HK1001286A1 (en) 1998-06-12
DE69524871T2 (de) 2002-08-22
SK158796A3 (en) 1997-07-09
PT1114821E (pt) 2004-02-27
ATE211469T1 (de) 2002-01-15
SI0764157T1 (en) 2002-06-30
BG101040A (en) 1997-08-29
US5760074A (en) 1998-06-02
CN1174975C (zh) 2004-11-10
CY2508B1 (en) 2005-12-23
DE69531801D1 (de) 2003-10-23
DK1114821T3 (da) 2004-02-02
DK0764157T3 (da) 2002-04-22
JP3575767B2 (ja) 2004-10-13
OA10593A (en) 2002-07-10
DE69531801T2 (de) 2004-07-01
WO1995034545A1 (en) 1995-12-21
HK1039115B (en) 2004-08-13
RO113463B1 (ro) 1998-07-30
NO315651B1 (no) 2003-10-06
HUT76136A (en) 1997-06-30
FI120686B (fi) 2010-01-29
NO965260D0 (no) 1996-12-09
SI1114821T1 (en) 2004-02-29
EP1114821A1 (en) 2001-07-11
HU9603415D0 (en) 1997-02-28
ES2170798T3 (es) 2002-08-16
AU701060B2 (en) 1999-01-21
SK281456B6 (sk) 2001-03-12
ATE250052T1 (de) 2003-10-15
CN1234702C (zh) 2006-01-04
DE69524871D1 (de) 2002-02-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
ES2207590T3 (es) Benzopiranos y su uso como agentes terapeuticos.
KR100305149B1 (ko) 이환식화합물을함유한제약조성물
KR100326968B1 (ko) 약학적 활성을 가진 이환식 화합물
WO1994013292A1 (en) Potassium channel activators for use in therapy
US6211211B1 (en) Benzopyrans and their use as therapeutic agents
RU2147581C1 (ru) Бензопираны, фармацевтическая композиция на их основе и способ лечения
AU739678B2 (en) Benzopyrans and their use as therapeutic agents
WO1994013297A1 (en) Potassium channel activators and use thereof in therapy
US20020123630A1 (en) Pharmaceutical composition containing bicyclic type compounds