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DE1795637C3 - Verwendung von Polyesterimiden für die Elektroisolierung - Google Patents

Verwendung von Polyesterimiden für die Elektroisolierung

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DE1795637C3
DE1795637C3 DE1795637A DE1795637A DE1795637C3 DE 1795637 C3 DE1795637 C3 DE 1795637C3 DE 1795637 A DE1795637 A DE 1795637A DE 1795637 A DE1795637 A DE 1795637A DE 1795637 C3 DE1795637 C3 DE 1795637C3
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Germany
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Hans-Joachim Dr. Beck (Verstorben)
Ferdinand Dipl.-Ing. 2000 Wedel Hansch
Hans-Malte Dr. 2844 Quernheim Post Lemfoerde Rombrecht
Karl Dr. 6200 Wiesbaden Schmidt
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Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg
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Description

Die ältere Patentanmeldung DE-AS 14 45 263 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Polyesterimiden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man mehrwertige Carbonsäuren mit mehrwertigen Alkoholen, gegebenenfalls unter Zusatz von Oxycarbonsäuren, wobei einer oder mehrere der verwendeten Ausgangsstoffe ganz oder teilweise aus solchen Verbindungen bestehen, die zwischen den funktionellen Gruppen als Bindeglieder einen oder mehrere fünfgliedrige, mit to aromatischen Kernen anellierte Imidringe enthalten, in an sich bekannter Weise kondensiert Hierbei können in an sich bekannter Weise anstelle der freien Säuren und/oder Alkohole auch deren reaktionsfähige Derivate eingesetzt werden, und es können polyesterbildende Komponenten, die fünfgliedrige Imidringe im angegebenen Sinne enthalten, auch in vorgebildete Polyester einkondensiert werden.
In der DE-AS 14 45 263 wird auch die Verwendung der derart hergestellten Polyesterimide für Einbrennisoliemngen auf elektrischen Leitern beschrieben und beansprucht, wobei die Verwendung der in den Ansprüchen 1 bis 4 des älteren Patents 12 09 686 genannten Umsetzungsprodukte des Trimellithsäureanhydrids mit Monoäthanolamin und Äthylenglykol in einem Molverhältnis von 1 Mol Trimellithsäureanhydrid auf 0,35 bis 0,8 Mol Monoäthanolamin und 0,4 bis 2 Mol Äthylenglykol bzw. die Verwendung solcher Umsetzungsprodukte, bei denen bis zu 40% der eingesetzten Menge Trimellithsäureanhydrid durch eine äquivalente Menge Pyromellitsäureanhydrid ersetzt worden sind, und/oder die Verwendung solcher Umsetzungsprodukte, in denen bis zu 30% der eingesetzten Menge Monoäthanolamin durch eine äquivalente Menge eines aliphatischen, aromatischen oder gemischt aliphatischaromatischen Diamins ersetzt worden sind, und/oder die Verwendung solcher Umsetzungsprodukte, in denen bis zu 0,4 Mol des Äthylenglykols, bezogen auf I Mol Trimellithsäureanhydrid, durch eine äquivalente Menge eines drei- oder mehrwertigen Alkohols ersetzt worden sind, in dieser Ausführungsform nicht beansprucht wird.
In der parallelen Patentanmeldung DE=OS 14 95 100 ist eine bedeutende Vereinfachung des Herstellungsverfahrens für Polyesterimide vorgesehen, welches die Verwendung vorgebildeter Ausgangsstoffe, die zwisehen den funktionellen Gruppen als Bindeglieder einen oder mehrere fünfgliedrige, mit aromatischen Kernen anellierte Imidringe enthalten, entbehrlich macht. Diese Ausgangsstoffe werden vielmehr in situ in Gegenwart der anderen Reaktionsteilnehmer gebildet Hierdurch entfällt die gesonderte Herstellung dieser imidgruppenhaltigen Ausgangsstoffe, sowie deren Isolierung, Aufarbeitung und Lagerung.
Aufgabe der Erfindung ist es, auf dem hochspezialisierten Gebiet der Elektroisoliermaterialien ein Material zur Verfügung zu stellen, das einfache Herstellung und Verarbeitung mit hochwertigen Eigenschaften im Endprodukt, d. h. der fertigen Elektroisolierung, verbindet
Gegenstand der Erfindung ist demgemäß die Verwendung von Polyesterimiden, die durch Kondensation von mehrwertigen Carbonsäuren mit mehrwertigen Alkoholen, gegebenenfalls unter Zusatz von Oxycarbonsäuren, wobei einer oder mehrere der verwendeten Ausgangsstoffe ganz oder teilweise aus solchen Verbindungen bestehen, die zwischen den funktionellen Gruppen als Bindeglieder einen oder mehrere 5gliedrige, mit aromatischen Kernen anellierte Imidringe enthalten, hergestellt worden sind und bei denen die als Ausgangsstoffe verwendeten imidgruppenhaltigen Verbindungen in Gegenwart der anderen Reaktionsteilnehmer in situ hergestellt worden sind, für Einbrennisolierungen auf elektrischen Leitern.
Die Herstellung der erfindungsgemäß verwendeten Polyesterimide wird hier nicht beansprucht, sie ist vielmehr Gegenstand der parallelen Patentanmeldung DE-OS 14 95 100. Aus diesen Herstellungsangaben leitet sich jedoch der besonders bevorzugte Aufbau der erfindungsgemäß verwendeten Polyesterimide ab, so daß die wichtigsten Angaben zu der hier nicht beanspruchten Herstellung im folgenden geschildert sind.
Zur Bildung der imidgruppenhaltigen Komponenten im Polyesterimid sind aromatische Verbindungen eingesetzt worden, welche neben einer Sgliedrigen cyclischen Säureanhydridgruppierung oder ihr äquivalenten reaktionsfähigen Gruppen als weitere funktioneile Gruppen wenigstens eine Carboxylgruppe, Carbonsäureestergruppe, Hydroxylgruppe oder Carbonsäureanhydridgruppierung aufweisen und weiterhin solche Verbindungen, welche neben einer primären Aminogruppe noch mindestens eine weitere primäre Aminogruppe, eine Carboxylgruppe oder eine Hydroxylgruppe als reaktionsfähige Gruppe enthalten, wobei der Anteil der imidgruppenbildenden Carbonsäurekomponente der verwendeten Aminmenge wenigstens äquivalent ist
Diese imidgruppenhaltigen Komponenten können dabei in Gegenwart der reinen Poi>esterkomponente oder deren Ausgangsstoffe hergestellt und unmittelbar anschließend oder gleichzeitig hiermit umgesetzt worden sein. Die Reihenfolge des Einsatzes der Ausgangsstoffe sowie des Rcaktionsablaufes ist nicht entscheidend. So ist es bei der Herstellung der Polyesterimide beispielsweise möglich, zunächst die reine Polyesterkomponente durch Veresterung von Rohstoffen, die keine Imidgruppen bilden können, herzustellen, dann dem entstandenen Reaktionsprodukt die Ausgangsstoffe zur !Bildung der imidgruppenhaltigen Verbindungen hinzuzufügen, diese miteinander umzusetzen und anschließend die Imidgruppen enthaltende Verbindung in das Polyesterharz einreagieren zu lassen. Es ist aber auch möglich und zuweilen zweckmäßig und vorteilhaft, die Ausgangsstoffe zur Bildung der imidgruppenhaltigen Komponente zusammen mit den übrigen Rohstoffen für die Polyesterimide
zu vermischen und die Umsetzung in einem Zuge durchzuführen.
Als Ausgangsstoffe für die Imidgruppen enthaltenden Komponenten sind als Säurekomponente insbesondere solche Verbindungen eingesetzt worden, die neben einer 5gliedrigen cyclischen Säureanhydridgruppierung einer o-ständigen aromatischen Dicarbonsäure noch mindestens eine weitere funktioneile Gruppe besitzen. Diese funktioneile Gruppe kann eine Carboxyl-, Carbonsäureanhydrid-, Carbonsäureester- oder Hydroxylgruppe sein. Anstelle der cyclischen Säureanhydridgruppe kann diese Säurekomponente aber auch andere, für eine Imidbildung der cyclischen Säureanhydridgruppe äquivalente reaktionsfähige Gruppen enthalten, z. B. 2 an benachbarten Kohlenstoffatomen des aromatisehen Systems gebundene Carbonsäuregruppen oder deren Ester, Halbester oder Halbamide.
Die Aminkomponenten der imidgruppenhaltigen Verbindungen leiten sich von solchen Verbindungen ab, die neben einer primären Aminogruppe noch mindestens eine weitere reaktionsfähige Gruppe enthalten, wobei diese weitere reaktionsfähige Gruppe eine Carboxyl-, Hydroxyl- oder eine weitere primäre Aminogruppe sein kann. Den freien primären Aminogruppen äquivalent sind funktionell Derivate derselben, z. B. Salze mit Carbonsäuren, Amide, Lactame und Polyamide, unter der Voraussetzung, daß die darin enthaltene Aminogruppe für eine Imidbildung reaktionsfähig ist
Besonders wichtig sind für die Erfindung solche Polyesterimide, die als Imidgruppen enthaltenden Bestandteil das Umsetzungsprodukt von Trimellithsäure bzw. Trimellitsäureanhydrid und ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan enthalten.
Bei der hier nicht beanspruchten Herstellung der Polyesterimide sind die jeweiligen Γ »satzmengen der Ausgangsstoffe zweckmäßigerweise so zu wählen, daß der Anteil der imidgruppenbildenden Säurekomponente der angewandten Aminmenge wenigstens äquivalent ist Andernfalls würde im fertigen Harz ein Teil des Stickstoffs der Aminkomponente nicht in der gewünschten Form eines cyclischen Imidringes, sondern als wesentlich oxydationsempfindlichere Amidgruppe vorliegen. Dagegen ist ein Überschuß der Säurekomponente gegenüber der Aminkomponente durchaus zulässig, da die bei der Imidbildung nicht umgesetzten Carbonsäure-, Carbonsäureester- oder Carbonsäureanhydridgruppen mit den mehrwertigen Alkoholen unter Esterbildung reagieren.
In dem nachfolgenden Beispiel werden die Ergebnisse miteinander verglichen, die einerseits erfindungsgemäß erhalten werden (Versuche 1 und 2), andererseits mit Polyesterimiden erhalten werden, die nach der Lehre des älteren Rechts DE-AS 14 45 263 derart hergestellt worden sind, daß zunächst die Imidgruppen enthaltende Dicarbonsäure aus 2 Molteilen Trimellithsäureanhydrid und einem Molteil ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan hergestellt und diese Imidgruppen enthaltende Dicarbonsäure dann mit den anderen Komponenten der Polyesterimide umgesetzt wird. O0
Beispiel
Versuch 1
388 g Dimethylterephthalat, IHg Äthylenglykol und 6s 75 g Glycerin werden in bekannter Weise bei Temperaturen von 140 bis 200"C miteinander unter Abspaltung von Methylalkohol umgeestert und dann 80 g technisches Kresol hinzugegeben. Nach Abkühlung auf 8O0C werden der Schmelze 144 g Trimellithsäureanhydrid und 74 g ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan zugesetzt und die Temperatur wird dann langsam auf 215°C gesteigert Bei etwa 1400C wird die Schmelze trübe, hellbraun und hochviskos, bei weiterer Temperatursteigerung jedoch wieder dünnflüssiger, und die Trübung verschwindet allmählich.
Nachdem die Schmelze bei 215°C klar geworden ist, wird 1 g Cadmiumacetat hinzugefügt und das Kre:ol im Vakuum bei 155° C abdestilliert Dann wird noch etwa 3 Stunden bei 215°C weiterkondensiert.
Versuch 2
388 g Dimethylterephthalat, 111 g Äthylenglykol, 75 g Glycerin, 150 g Kresol, 144 g Trimellithsäureanhydrid und 74 g ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan werden zusammen aufgeschmolzen, und die Temperatur wird allmählich gesteigert, wobei bei etwa 1300C die Abscheidung der Diimiddicarbonsäure beginnt
Unter weiterer langsamer Temperatursteigerung destillieren Methanol und Wasser ab. Nachdem 215°C erreicht sind, wird diese Temperatur während 3 Stunden gehalten und die entstandene Schmelze wird wieder klar. Dann fügt man 1 g Cadmiumacetat hinzu. Anschließend wird das Kresol bei 175° C im Vakuum abdestilliert und die Kondensation weitere 3 Stunden bei 225° C fortgesetzt
Die folgenden Versuche zeigen, daß die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Polyesterimide in ihren Eigenschaften identisch sind mit Polyesterimiden, bei deren Herstellung man von vorgebildeten Ausgangsstoffen ausging, die zwischen den funktionellen Gruppen als Bindeglieder einen oder mehrere fünfgliedrige, mit aromatischen Kernen anellierte Imidringe enthalten.
Vergleichsversuch 1
Gemäß dem Verfahren des älteren Rechts DE-AS 14 45 263 wurden 388 g Dimethylterephthalat, 111g Äthylenglykol und 75 g Glycerin in bekannter Weise bei Temperaturen von 140 bis 2050C miteinander unter Abspaltung von Methylalkohol umgeestert Dann wurden 204 g eines aus 144 g Trimellithsäureanhydrid und 74 g ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan hergestellten Reaktionsproduktes bei 180 bis 215° C in zwei Portionen in das Terephthalatharz eingeestert
Nachdem dieses Produkt restlos im Terephthalatharz aufgenommen war, wurde 1 g Cadmiumacetat zugegeben und noch 3 Stunden bei 2150C, zuletzt unter Vakuum, weiterkondensiert.
Vergleichsversuch 2
144 g Trimellithsäureanhydrid, 74 g ρ,ρ'-Diaminodiphenylmethan und 500 g technisches Kresol wurden unter kräftigem Rühren erhitzt, wobei bei 15O0C die entstandene Suspension sehr hochviskos wurde. Die Temperatur wurde auf 195° C gesteigert, und es destillierten 27 ml Wasser ab. Bei 120°C wurden dann im Vakuum 200 ml Kresol abdestilliert und zu der Suspension der entstandenen Diimiddicarbonsäure 388 g Dimethylterephthalat, 111g Äthylenglykol und 75 g Glycerin zugegeben.
Die Mischung wurde aufgeheizt, und es destillierten Methylalkohol und Wasser ab. Die Temperatur wurde bis auf 215°C gesteigert und so lange gehalten, bis die Harzschmelze klar wurde. Dann wurde I g Cadmiumacetat hinzugefügt und bei 170°C im Vakuum das
restliche Kresol abdestilliert. Anschließend wurde die Schmelze noch 3 Stunden bei 215° C nachkondensiert.
Die gemäß diesen Versuchen und Vergleichsversuchen erhaltenen Produkte wurden noch heiß jeweils in 450 g technischem Kresol gelöst und ihre Lösungen jeweils mit einer Mischung aus 9 g Butyltitanat und 27 g Kresol versetzt.
Nach Verdünnen mii einer Mischung aus zwei Teilen Solventnaphtha und einem Teil Kresol auf einen Festkörper gehalt von jeweils 34% erhielt man Lösungen, deren Viskositäten nach DIN 53 211 bei dem Produkt gemäß Versuch 1 108 see, bei dem Versuch 2 !20 see, bei dem Produkt gemäß Vergleichsversuch 1 120 see und bei dem Produkt gemäß Vergleichsversuch 2112 see betrugen.
Diese Polyesterimidlösungen wurden im kontinuierlichen Verfahren unter folgenden Daten auf Kupferdräh-. te von 1 mm Durchmesser lackiert.
Horizontaler Drahtlackierofen von 3,5 m Länge, Ofentemperatur 470° C1
Auftragsvorrichtung aus Rolle und Filz, 6 Aufträge,
Abzugsgeschwindigkeit 4 m/min, Auftragsstärke (Durchmesserzunahme des Drahtes) 0,05 mm.
An den so erhaltenen vier Mustern wurde die Lackisolation vergleichend ausgeprüft, wobei sich zeigte, daß die zwei nach dem vereinfachten Verfahren hergestellten Produkte den nach den Vergleichsversuchen hergestellten Produkten gleichwertig sind. An den Drahtmustern wurden folgende Prüfungen durchgeführt:
a) Die Bleistifthärte der Isolation wurde geprüf·, am unvorbehandelten Lackdraht sowie an Mustern, die '/2 Stunde bei 6O0C entweder in Benzol oder in Äthylalkohol aufbewahrt worden sind.
b) Für die Wärmeschockprüfung wurde eine Draht wendel um einen Dorn vom Durchmesser des Drahtes 1 Stunde Dei 1550C getempert. Eine Drahtwendel um einen Dorn vom dreifachen Drahtdurchmesser wurde 1 Stunde bei 200" C getempert Nach dieser Behandlung waren keine Risse oder Fehler in der Isolierlackschicht zu erkennen.
c) Zur Wärmealterungsprüfung wurde der Draht 16 Stunden bei 2000C gealtert Danach wurden die Dehnung des Polyesterimidfilmes und das Aussehen einer Drahtwendel geprüft, die um einen Dorn vom vierfachen Drahtdurchmesser gewickelt wurde. Bei dieser Wickelprobe waren nach dem Wickeln keine Risse oder '-ihler in der Isolierschicht zu erkennen.
d) Bei der Torsionsprüfung auf Haftfestigkeit und Flexibilität des Isolierfilmes wurde ein Stück isolierter Draht von 28 cm Länge so oft um seine eigene Achse tordiert, bis sich die ersten Beschädigungen der Lackschicht zeigten.
In der folgenden Tabelle sind die Ergebnisse der durchgeführten Ausprüfungen zusammengestellt:
Art der Prüfung Versuch 2 Vergleichsversuch 2
1 4H 1 4H
a) Bleistifthärte 4H 3H 4H 3H
nach Lagerung in Benzol 3H 2H 3H 3 H
nach Lagerung in Alkohol 3H 3H
b) Wärmeschockprüfung gut gut
durch Temperung bei 155° C gut gut gut gut
durch Temperung bei 200° C gut gut
c) Wärmealterungsprüfung 21% 24%
durch Dehnung 23% gut 22% gut
durch Wickelprobe gut 113 gut 1.10
d) Torosionsprüfung 108 112
(Anzahl d. Umdrehungen)

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verwendung von Polyesterimiden, die durch Kondensation von mehrwertigen Carbonsäuren mit mehrwertigen Alkoholen, gegebenenfalls unter Zusatz von Oxycarbonsäuren, wobei einer oder mehrere der verwendeten Ausgangsstoffe ganz oder teilweise aus solchen Verbindungen bestehen, die zwischen den funktioneilen Gruppen als Bindeglie- ι ο der einen oder mehrere fünfgliedrige, mit aromatischen Kernen anellierte Imidringe enthalten, hergestellt worden sind und bei denen die als Ausgangsstoffe verwendeten imidgruppenhaltigen Verbindungen in Gegenwart der anderen Reaktionsteilneh- ι s mer in situ hergestellt worden sind, für Einbrennisolierungen auf elektrischen Leitern.
DE1795637A 1961-12-12 1962-07-06 Verwendung von Polyesterimiden für die Elektroisolierung Expired DE1795637C3 (de)

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