[go: up one dir, main page]

CZ303097A3 - Taxoidy, způsob jejich přípravy a farmaceutická kompozice tyto taxoidy obsahující - Google Patents

Taxoidy, způsob jejich přípravy a farmaceutická kompozice tyto taxoidy obsahující Download PDF

Info

Publication number
CZ303097A3
CZ303097A3 CZ973030A CZ303097A CZ303097A3 CZ 303097 A3 CZ303097 A3 CZ 303097A3 CZ 973030 A CZ973030 A CZ 973030A CZ 303097 A CZ303097 A CZ 303097A CZ 303097 A3 CZ303097 A3 CZ 303097A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
group
formula
carbon atoms
compound
alkyl
Prior art date
Application number
CZ973030A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ287326B6 (en
Inventor
Hervé Bouchard
Jean Dominique Bourzat
Alain Commercon
Original Assignee
Rhone-Poulenc Rorer S. A.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from FR9503545A external-priority patent/FR2732340B1/fr
Priority claimed from FR9515381A external-priority patent/FR2742754B1/fr
Application filed by Rhone-Poulenc Rorer S. A. filed Critical Rhone-Poulenc Rorer S. A.
Publication of CZ303097A3 publication Critical patent/CZ303097A3/cs
Publication of CZ287326B6 publication Critical patent/CZ287326B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D305/00Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D305/14Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/335Heterocyclic compounds having oxygen as the only ring hetero atom, e.g. fungichromin
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • A61P35/02Antineoplastic agents specific for leukemia
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)
  • Medicines Containing Plant Substances (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká nových taxoidů, způsobu jejich přípravy a farmaceutické kompozice, které tyto taxoidy obsahují jako účinnou látku.
Podstata vynálezu
Vynález se týká nových taxoidů obecného vzorce I
(I) ve kterém
Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II
R.NH 0
OH ve kterém
R.j znamená benzoylovou skupinu, která je případně substituovaná jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a trifluormethylovou skupinu, thenoylovou skupinu nebo furoylovou skupinu nebo skupinu obecného vzorce í^-O-CO-, ve kterém znamená
- alkylovou skupinu obsahující 1 až 8 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, alkinylovou skupinu obsahující 3 až 8 uhlíko·· ····
• · · • · · • · · · · vých atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů, bicykloalkylovou skupinu obsahující 7 až 10 uhlíkových atomů, přičemž tyto skupiny jsou případně substituovány jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, hydroxy-skupinu, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, dialkylamino-skupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, piperidino-skupinu, morfolino-skupinu, 1-piperazinylovou skupinu, která je případně substituována v poloze 4 alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou skupinu, která je případně substituována jedním nebo -několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a alkoxy-skupinu obsa hující 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinu, karboxylovou skupinu a alkoxykarbonylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy,
- fenylovou nebo alfa- nebo beta-naftylovou skupinu, která je případně substituována jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halo genů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a 5-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu, výhodně zvolenou z množiny zahrnující furylovou skupinu a thienylovou skupinu, nebo
- 4- až 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu, která je případně substituovaná jednou nebo několika alkylovými skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech ·· a··· ♦ a a a aaa znamená přímou nebo rozvětvenou alkylovou skupinu obsahující 1 až 8 uhlíkových atomů, přímou nebo rozvětvenou alkenylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, přímou nebo rozvětvenou alkinylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou nebo alfa- nebo beta-naftylovou skupinu, která je případně substituovaná jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu, alkenylovou skupinu, alkinylovou skupinu, arylovou skupinu, aralkylovou skupinu, alkoxy-skupinu, alkylthio-skupinu, aryloxy-skupinu, arylthio-skupinu, hydroxy-skupinu, hydroxyalkylovou skupinu, merkaptoskupinu, formylovou skupinu, acylovou skupinu, acylamino-skupinu, aroylamino-skupinu, alkoxykarbonylaminoskupinu, amio-skupinu, alkylamino-skupinu, dialkylamino-skupinu, karboxylovou skupinu, alkylkarbonylovou skupinu, karbamoylovou skupinu, alkylkarbamoylovou skupinu, dialkylkarbamoylovou skupinu, kyano-skupinu, nitroskupinu a trifluormethylovou skupinu, nebo 5-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu obsahující jeden nebo několik stejných nebo odlišných heteroatomů zvolených z množiny zahrnující atomy dusíku, kyslíku a síry a případně substituovanou jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu, arylovou skupinu, amino-skupinu, alkylamino-skupinu, dialkylamino-skupinu, alkoxykarbonylamino-skupinu, acylovou skupinu, arylkarbonylovou skupinu, kyaoo-skupinu, karboxylovou skupinu, karbamoylovou skupinu, alkylkarbamoylovou skupinu, dialkylkarbamoylovou skupinu a alkoxykarbonylovou skupinu, přičemž v substituentech fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny a aromatické heterocyklické skupiny alkylové skupiny a alkylové zbytky ostatních skupin obsahují po 1 až 4 uhlíkových atomech a alkenylové a alkinylové skupiny obsahují po
444 4
4 4 · · 4 4 4 4 4 · 4 · · · 4 ·· 4 ···· 4 · · 4 4 · 4
444 44444 4444
4 4 4 4 4 4 až 8 uhlíkových atomech a arylovými skupinami jsou fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny,
R^ znamená alkanoyloxy-skupinu, ve které alkanoylový zbytek obsahuje 2 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci s výjimkou acetylové skupiny, alkenoyloxy-skupinu, ve které alkenoylový zbytek obsahuje 3 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném uhlíkovém řetězci, alkinoyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci, přičemž tyto skupiny jsou případně substituovány jedním nebo několika atomy halogenů nebo alkoxy-skupnou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkylthio-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo karboxylovou skupinou, alkyloxykarbonylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinu, karbamoylovou skupinu, N-alkylkarbamoylovou skupinu nebo N,N-dialkylkarbamoylovou skupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy nebo tvoří s atomem dusíku, ke kterém je vázán, 5- nebo 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu obsahující případně druhý heteroatom zvolený z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku a případně substituovanou alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo fenylovou skupinou nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo také znamená cykloalkanoyloxy-skupinu, ve které cykloalkanoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, nebo cykloalkenoyloxy-skupinu, ve které cykloalkenoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, nebo také R^ znamená benzoyloxy-skupinu nebo hetero cyklylkarbonyloxy-skupinu, ve které heterocyklický zbytek znamená 5- nebo 6-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu obsahující jeden nebo několik heteroatomů zvolených z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku, a
R^ znamená alkoxy-skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci, případně sub• · ··· · • · · • · · · restituovanou alkoxy-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkenyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, alkinyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, přičemž tyto skupiny jsou případně substituované jedním nebo několika atomy halogenů nebo alkoxy-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkylthio-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo karboxylovou skupinou,alkyloxykarbonylovou skupinou,ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinou,karbamoylovou skupinou, N-alkylkarbamoylovou skupinou nebo N,N-dialkylkarbamoylovou skupinou,ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy nebo tvoří s atomem dusíku, ke kterému je vázán, 5- nebo 6-člennou heterocyklickou nasycenou skupinu, která případně obsahuje druhý heteroatom zvolený z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku a je případně substituovaná alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylovou skupinou nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy.
Výhodně jsou arylovými skupinami ve významu obecného substituentu R^ fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny, které jsou případně substituované jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy fluoru (atom fluoru, chloru, bromu nebo jodu), alkylovou skupinu, alkenylovou skupinu, alkinylovou skupinu, arylovou skupinu, arylalkylovou skupinu, alkoxy-skupinu, alkylthio-skupinu, aryloxy-skupinu, arythio-skupinu, hydroxy-skupinu, hydroxyalkylovou skupinu, merkapto-skupinu, formylovou skupinu, acylovou skupinu, acylamino-skupinu, aroylamino-skupinu, alkoxykarbonylamino-skupinu, amino-skupinu, alkylamino-skupinu, dialkýlamino-skupinu, karboxylovou skupinu, alkoxykarbonylovou skupinu, karbamoylovou skupinu, dialkylkarbamoylovou skupinu, • · ·· ··· « 4 4
4 44 • 4 9 9 »· kyano-skupinu, nitro-skupinu a trifluormethylovou skupinu, přičemž alkylové skupiny a alkylové zbytky ostatních skupin obsahují po 1 až 4 uhlíkových atomech, alkenylové a alkinylové skupiny obsahují po 2 až 8 uhlíkových atomech a arylovými skupinami jsou fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny.
Výhodně jsou heterocyklickými skupinami ve významu obecného substituentu 5-členné aromatické heterocyklické skupiny obsahující jeden nebo několik stejných nebo odlišných atomů zvolených z množiny zahrnující atomy dusíku, kyslíku a síry a případně substituované jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů (atom fluoru, chloru, bromu a jodu), alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, arylovou skupinu obsahující 6 až 10 uhlíkových atomů, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, aryloxy-skupinu obsahující 6 až 10 uhlíkových atomů, amino-skupinu, alkylaminoskupinu obsahující 1 až 4 uhlíkových atomů, dialkylaminoskupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, acylamino-skupinu, ve které acylová skupina obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, alkoxykarbonylamino-skupinu, ve které alkoxy-zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, acylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, arylkarbonylovou skupinu, ve které arylový zbytek obsahuje 6 až 10 uhlíkových atomů, kyano-skupinu, karboxy-skupinu, karbamoylovou skupinu, alkylkarbamoylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, dialkylkarbamoylovou skupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo alkoxykarbonylovou skupinu, ve které alkoxy-zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy.
Výhodně R4 znamená alkyloxyacetoxy-skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, cykloalkanoyloxy-skupinu, ve které cykloalkanoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, cykloalkenoyloxy-skupinu, ve které » · ·· · • · • ♦··
- 7 ·· · • · cykloalkenoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, benzoyloxy-skupinu nebo heterocyklylkarbonyloxy-skupinu, ve které heterocyklický zbytek znamená 5- nebo 6-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu obsahující jeden nebo několik heteroatomů zvolených z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku a R^ znamená přímou nebo rozvětvenou alkoxy-skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů a případně substituovanou methoxy-skupinou, ethoxy-skupinou, methylthio-skupinou, ethylthio-skupinou, karboxylovou skupinou, methoxykarbonylovou skupinou, ethoxykarbonylovou skupinou, kyano-skupinou, karbamoylovou skupinou, N-methylkarbamoylovou skupinou, N-ethylkarbamoylovou skupinou, N,N-dimethylkarbamoylovou skupinou, N,N-diethylkarbamoylovou skupinou, N-pyrrolidinokarbonylovou skupinou nebo N-piperidinokarbonylovou skupinou.
Vynález se zejména týká sloučenin obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, ve kterém R^ znamená benzoylovou skupinu nebo skupinu obecného vzorce R2-O-CO-, ve kterém znamená terč.butylovou skupinu a R^ znamená alkylovou skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou skupinu případně substituovanou jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů (atom fluoru, atom chloru), alkylovou skupinu (methylovou skupinu), alkoxy-skupinu (methoxy-skupinu), dialkylamino-skupinu (dimethylamino-skupinu), acylamino-skupinu (acetylamino-skupinu), alkoxykarbonylamino-skupinu (terc.butoxykarbonylamino-skupinu) a trifluormethylovou skupinu, nebo 2-furylovou skupinu nebo
3-furylovou skupinu nebo 2-thienylovou skupinu nebo 3-thienylovou skupinu nebo 2-thiazolylovou skupinu nebo 4-thiazolylovou skupinu nebo 5-thiazolylovou skupinu a R^ znamená alkyloxyacetoxy-skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, cykloalkanoyloxy-skupinu, ve které cyklalkanoylový zbytek obsahuje 4 až 6 uhlíkových atomů, py9 9 9 99 9 99 9 9
9· 9 9 9 9 9
999 · · « · • · * · 9999
9 9 9 9
......8 ·-· ’· ridylkarbonyloxy-skupinu a znamená přímou nebo rozvětvenou alkyloxy-skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů.
Vynález se zejména dále týká sloučenin obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, ve kterém R^ znamená benzoylovou skupinu nebo skupinu obecného vzorce R2~O-CO-, ve kterém R2 znamená terc.bu tylovou skupinu a R^ znamená isobutylovou skupinu, isobutenylovou skupinu, butenylovou skupinu, cyklohexylovou skupinu, fenylovou skupinu, 2-furylovou skupinu, 3-furylovou skupinu, 2-thienylovou skupinu, 3-thienylovou skupinu, 2-thiazolylovou skupinu, 4-thiazolylovou skupinu nebo 5-thiazolylovou skupinu, R^ znamená methoxyacetoxy-skupinu, cyklopropylkarbonyloxy-skupinu, cyklopentylkarbonyloxy-skupinu, 2-pyridylkarbonyloxyskupinu nebo 3-pyridylkarbonyloxy-skupinu a R,. znamená methoxy skupinu.
Sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, mají pozoruhodné protinádorové a protileukemické vlastnosti.
Podle vynálezu mohou být nové sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, získány esterifikací sloučeniny obecného vzorce III
ve kterém R^ a R^ mají výše uvedený význam, pomocí kyseliny obecného vzorce IV • ··· · · ·· ···· ♦ ·· · , · · · Ιο · ·
OH (IV) ve kterém R1 a R^ mají výše uvedené významy a buď Rg znamená atom vodíku a R? znamená ochrannou skupinu hydroxy-funkce nebo Rg a R^ společně tvoří nasycenou heterocyklickou skupinu obsahující 5 nebo 6 členů, nebo derivátu uvedené kyseliny za vzniku esteru obecného vzorce V
ve kterém , R^, R^, R$ a R? mají výše uvedené významy, a následným nahrazením ochranných skupin ve významech obecných substituentů R? nebo/a Rg a R? atomy vodíku.
Esterifikace za použití sloučeniny obecného vzorce XII, ve kterém znamená hydroxy-skupinu, může být provedena v přítomnosti kondenzačního činidla (karbodiimid, reaktivní karbonát) a aktivačního činidla (aminopyridiny) v organickém rozpouštědle (ethery, estery, ketony, nitrily, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky, aromatické uhlovodíky) a při teplotě mezi -10 a 90 °C.
·· ···· ·· *· 99 9999
9 · 9 9 9 9 9 9 9
999 9 9 9 9 9 9 9
9 9 · 99999 9999
9 9 9 9 9 9
9999 999 99 99 99 9
- 10 Uvedená esterifikace může být také provedena za použití sloučeniny obecného vzorce XII, ve kterém X^ znamená skupinu R^-O-, přičemž se pracuje v přítomnosti aktivačního činidla (aminopyridiny) v organickém rozpouštědle (esthery, estery, ketony, nitrily, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky, aromatické uhlovodíky) a při teplotě mezi 0 a 90 °C.
Uvedená esterifikace může být také provedena za použití sloučeniny obecného vzorce XII, ve kterém X^ znamená atom halogenu, v přítomnosti báze (terciární alifatický amin), přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle (ethery, estery, ketony, nitrily, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky, aromatické uhlovodíky) při teplotě mezi 0 a 80 °C.
Výhodně Rg znamená atom vodíku a R^ znamená ochrannou skupinu hydroxy-funkce nebo Rg a R? tvoří společně 5- nebo 6členný nasycený heterocyklus.
V případě, že Rg znamená atom vodíku, potom R^ výhodně znamená methoxymethylovou skupinu, 1-ethoxyethylovou skupinu, benzyloxymethylovou skupinu, trimethylsilylovou skupinu, triethylsilylovou skupinu, beta-trimethylsilylethoxymethylovou skupinu, benzyloxykarbonylovou skupinu nebo tetrahydropyranylovou skupinu.
V případě, že Rg a R? tvoří společně heterocyklickou skupinu, potom je touto heterocyklickou skupinou výhodně oxazolidinový kruh, který je případně mono-substituován nebo gem-disubstituován v poloze 2.
Nahrazení ochranných skupin ve významech obecných substituentů R? nebo/a Rg a R? atomy vodíku může být provedeno v závislosti na vharakteru těchto ochranných skupin následujícím způsobem:
v případě, že Rg znamená atom vodíku a R? znamená
1) ♦ · 9999 ·· ··#· ·· ·· • 99 9 9 9 9 9 9 9
999 9 9 9 9 9 9 9
9 9 9 9 999 9 999 9 • cvi·-· · · ·«····« ι · 9 99 9 ochrannou skupinu hydroxy-funkce, potom se nahrazení ochranných skupin atomy vodíku provádí za použití minerální kyseliny (kyselina chlorovodíková, kyselina sírová, kyselina fluorovodíková) nebo organické kyseliny (kyselina octová, kyselina methansulfonová, kyselina trifluormethansulfonová, kyselina p-toluensulfonová), která se použije samotná nebo ve směsi, přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle zvoleném z množiny,zahrnující alkoholy, ethery, estery, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky, aromatické uhlovodíky nebo nitrily, a při teplotě mezi -10 a 60 °C
2) v případě, že Rg a R? tvoří společně 5- nebo 6-členný nasycený heterocyklicky kruh a zejména oxazolidinový kruh obecného vzorce VI
ve kterém R^ má výše uvedený význam, a Rg a R^, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají atom vodíku nebo alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo aralkylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy a arylový zbytek výhodně znamená fenylovou skupinu, kte rá je případně substituovaná jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech, nebo arylovou skupinu znamenající výhodně fenylovou skupinu případně substituovanou jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech, nebo buá Rg znamená alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo trihalogenmethylovou skupinu, jakou je trichlormethylová skupina, nebo fenylovou skupinu případně substituovanou trihalogenmethylovou skupinou, jakou je trichlormethylová skupiφφ φφφφ φφ φφ «φφ φφφφ φφ φ φφφφ φ φφ φ φ φ φ φ φφφφ φφφ · φφφ φ • · 9 Λ · · ·· «φ·· φφφ— j g« — φφ φ· * φφ φφφφ na, a Rj znamená atom vodíku nebo také Rg a Rg tvoří společně s atomem uhlíku, ke kterému jsou vázány, 4- až 7-členný kruh, potom se nahrazení ochranné skupiny tvořené Rg a R^ atomy vodíku provádí v závislosti na významech obecných substituentů R.j, Rg a následujícím způsobem:
a) v případě, že R1 znamená terc.butoxykarbonylovou skupinu, Rg a Rg, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají alkylovou skupinu nebo aralkylovou skupinu (benzylovou skupinu) nebo arylovou skupinu (fenylovou skupinu) nebo buá Rg zna mená trihalogenmethylovou skupinu nebo fenylovou skupinu substituovanou trihalogenmethylovou skupinou a Rg znamená atom vodíku nebo také Rg a Rg tvoří společně 4- až 7-členný kruh, potom reakce esteru obecného vzorce V s minerální nebo organickou kyselinou, provedenou případně v organickém rozpouštědle, jakým je alkohol, vede ke sloučenině obecného vzorce VII
ve kterém Rg, a R^ mají výše uvedené významy, která se potom acyluje za použití benzoylchloridu, ve kterém je fenylové jádro případně substituované, thenoylchloridu, furoylchloridu nebo sloučeniny obecného vzorce VIII
R2-O-CO-X (VIII) ve kterém R2 má výše uvedený význam a X znamená atom halogenu (atom fluoru, atom chloru) nebo zbytek -0-R2 nebo
-O-CO-O-R2' za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém
0000
0000
00
9 9 9 9 9 9 9 9 9
Φ 000 0 0 0 0 0 0 0
0000 000 0 000 0
0 0 0 0 0 0
0000 000 00 00 00 0 - 13 Z znamená skupinu obecného vzorce II.
Výhodně se sloučenina obecného vzorce V uvede v reakci s kyselinou mravenčí při teplotě blízké 20 °C za vzniku sloučeniny obecného vzorce VII.
Výhodně se acylace sloučeniny obecného vzorce VII pomocí benzoylchlorudu, ve kterém je fenylová skupina případně substituovaná, thenoylchloridu nebo furoylchloridu nebo sloučeniny obecného vzorce VIII provádí v inertním organickém rozpouštědle zvoleném z množiny,zahrnující estery, jakými jsou například ethylacetát, isopropylacetát nebo n-butylacetát, a halogenované alifatické uhlovodíky, jakými jsou dichlormethan nebo 1,2-dichlorethan, v přítomnosti minerální báze, jakou je hydrogenuhličitan sodný, nebo organické báze, jakou je triethylamin. Tato reakce se provádí při teplotě mezi 0 a 50 °C, výhodně při teplotě blízké 20 °C.
b) v případě, že R^ znamená případně substituovanou benzoylovou skupinu, thenoylovou skupinu nebo furoylovou skupinu nebo skupinu R2O-CO-, ve které R£ má výše uvedený význam, Rg znamená atom vodíku nebo alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylovou skupinu substituovanou jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech a Rg znamená atom vodíku, potom se nahrazení ochranné skupiny tvořené obecnými substituenty Rg a R? atomy vodíku provádí v přítomnosti minerální kyseliny (kyselina chlorovodíková, kyselina sírová) nebo organické kyseliny (kyselina octová, kyselina methansulfonová, kyselina trifluormethansulfonová, kyselina p-toluensulfonová), která se použije samotná nebo ve směsi ve stechiometrickém nebo katalytickém množství, přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle zvoleném z množiny,zahrnující alkoholy, ethery, estery, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky a aromatické uhlovodíky, a při teplotě mezi -10 a 60 °C, výhodně při teplotě mezi 15 a 30 °C.
V rámci vynálezu mohou být sloučeniny obecného vzorce *· ···· ·* ···· ·· ·· • · · · · · · ···· · ·· · ♦ · ♦ · ···· • · 1 λ· · · ·····<-» 14 ·· • · · • · · ··· · • · ·· ·
II, tj. sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku, R^ a R$ mají výše uvedené významy, získány z 1O-desacetylbaccatinu III obecného vzorce IX
Může být obzvláště výhodné selektivně chránit funkce hydroxy v polohách 7a 13, například ve formě silylovaného dietheru, který může být získán reakcí silylhalogenidu obecného vzorce X (R)3-Si-Hal (X) ve kterém symboly R, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a případně substituovanou fenylovou skupinou, nebo fenylovou skupinou, s 1O-desacetylbaccatinem III za vzniku sloučeniny obecného vzorce XI
ve kterém R má výše uvedený význam, a potom reakcí sloučeniny
I · ·· 9 9 9 9 999 » · 9
9 99 9 9
15··obecného vzorce XII
R'
4-X1 (XII) ve kterém R'4 má takový význam, že R'4 je identický s R4, který byl definován výše, avšak nemůže znamenat atom vodíku nebo hydroxy-skupinu a X^ znamená atom halogenu, za vzni ku sloučeniny obecného vzorce XIII
ve kterém R a R4 mají výše uvedené významy, jejíž ochranné silylové skupiny se nahradí atomy vodíku za vzniku sloučeni ny obecného vzorce XIV
ve kterém R4 má výše uvedený význam, která se selektivně etherifikuje v poloze 7 působením sloučeniny obecného vzorce XV
-X (XV) • · ·· 9999
9 9 9 9 9 9 9 9 9
9 99 9 9 9 9 9 9 9
999 99999 999 9
9 9 9 9 9 9 ·····*.· Jg·.» ·· »· · ve kterém R',. má takový význam, že R',--0- je identický s R^, který byl definován výše, a X£ znamená atom halogenu nebo zbytek esteru kyseliny sírové nebo sulfonové, za vzniku sloučeniny obecného vzorce III.
Obecně se reakce silylovaného derivátu obecného vzorce X s 1O-desacetylbaccatinu III provádí v pyridinu nebo triethylaminu, případně v přítomnosti organického rozpouštědla, jakým je aromatický uhlovodík, jako benzen, toluen nebo xyleny, a při teplotě mezi 0°C a teplotou varu reakční směsi pod zpětným chladičem.
Obecně se reakce sloučeniny obecného vzorce XII se sloučeninou obecného vzorce XI provádí po metalaci hydroxyfunkce v poloze 10 pomocí hydridu alkalického kovu, jakým je hydrid sodný, amidu alkalického kovu, jakým je amid lithný, nebo alkyl-alkalickokovové sloučeniny , jakou je butyllithium přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle, jakým je dimethylformamid nebo tetrahydrofuran, a při teplotě mezi 0 a 50 °C.
Obecně se nahrazení ochranných silylovaných skupin sloučeniny obecného vzorce XIII atomy vodíku provádí za použití kyseliny, jakou je kyselina fluorovodíková nebo kyselina trifluoroctová, v přítomnosti báze, jakou je triethylamin nebo pyridin, případně substituované jednou nebo několika alkylovými skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech, a případně v kombinaci s inertním organickým rozpouštědlem, jakým je nitril, jako acetonitril, halogenovaný alifatický uhlovodík, jako dichlormethan, při teplotě mezi 0 a 80 °C.
Obecně se reakce sloučeniny obecného vzorce XV se sloučeninou obecného vzorce XIV provádí za podmínek, které jsou stejné jako výše popsané podmínky použité pro reakci sloučeniny obecného vzorce XII se sloučeninou obecného vzorce XI.
Podle vynálezu mohou být sloučeniny obecného vzorce • · ···· • *
• · · « · • · · ·· • 999
I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II a a Rg mají výše uvedené významy, získány ze sloučeniny obecného vzorce XVI
ococ6h5 ve kterém R^, R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, silylací v poloze 7 za použití sloučeniny obecného vzorce X za vzni ku sloučeniny obecného vzorce XVII
ve kterém R, R1, R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, která se funkcionalizuje v poloze 10 pomocí sloučeniny obecného vzorce XII za vzniku sloučeniny obecného vzorce XVIII
(XVIII) ·· ···· ·· «· ·· ···« • · · ···· · · · • ··· · · · · · · · • · · · · ··· · ··· · • · · · · · · ······«- 18*·- ·* *· · ve kterém R, R^, R^, R^, Rg a R^ mají výše uvedené významy, jejíž silylovaná ochranná skupina se nahradí atomem vodíku za vzniku sloučeniny obecného vzorce XIX
ococ6h5 která vede po reakci se sloučeninou obecného vzorce XV ke sloučenině obecného vzorce V, jejíž ochranné skupiny se nahradí atomy vodíku za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II.
Silylační reakce, funkcionalizační reakce a nahrazení ochranných skupin atomy vodíku se provádějí za podmínek, kte ré jsou analogické s výše popsanými podmínkami.
Sloučeniny obecného vzorce XVI mohou být získány za použití podmínek, které jsou popsány v evropském patentovém dokumentu EP 0 336 841 a v mezinárodních patentových přihláškách PCT WO 92/09589 a WO 94/07878, anebo ze sloučenin obecného vzorce XX
(XX) ve kterém R^ a R^ mají výše uvedené významy, o sobě známými • · ·· ···· • 9 9 9 9 9999 999 9 • 9 9 9 9 9 9 • 99999 99 99 99 9 způsoby pro ochranu hydroxy-funkce bočního řetězce bez zásahu do zbytku molekuly.
Podle vynálezu mohou být sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, získány působením aktivovaného Raneyova niklu v přítomnosti alifatického alkoholu obsahujícího 1 až 3 uhlíkové atomy na sloučeninu obecného vzorce XXI
ve kterém R^ má výše uvedený význam a R' a R, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají atom vodíku, alkylovou skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů, alkinylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů nebo cykloalkenylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů nebo také R' a R tvoří společně s atomem uhlíku, ke kterému jsou vázány, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů nebo cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů, a Zj znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce XXII R|n'Rso (XXII)
R.
0-R?
ve kterém R^ a R^ mají výše uvedené významy a buá Rg znamená ·· ···· • · ·· ···· • · ·« • · · ·>
atom vodíku a R? znamená ochrannou skupinu hydroxy-funkce nebo Rg a R? tvoří společně 5- nebo 6-členný nasycený heterocykl, a R^ má výše uvedený význam, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XXIII
a potom, v případě, že Zznamená skupinu obecného vzorce XXII, tj. když sloučenina obecného vzorce XXIII je identická se sloučeninou obecného vzorce V, nahrazením ochranných skupin ve významech Rg nebo/a Rg a R^ atomy vodíku za podmínek, které byly popsány výše.
Obecně se působení aktivovaného Raneyova niklu v přítomnosti alifatického alkoholu provádí při teplotě mezi -10 a 60 °C.
Podle vynálezu může být sloučenina obecného vzorce XXI, ve kterém Z1 a R^ mají výše uvedený význam, získána reakcí dialkylsulfoxidu obecného vzorce XXIV
R' R*
R—L, J— R SO (XXIV) ve kterém R' a R mají výše uvedené významy, se sloučeninou obecného vzorce XIX.
Obecně se reakce sulfoxidu obecného vzorce XXIV, výhod·· ···· • · ·· ····
·· ·· • · · · · · · • · · · · · · ně dimethylsulfoxidu, se sloučeninou obecného vzorce XIX provádí v přítomnosti směsi kyseliny octové a anhydridu kyseliny octové nebo derivátu kyseliny octové, jakým je kyselina halogenoctová, při teplotě mezi 0 a 50 °C, výhodně při teplotě blízké 25 °C.
Podle vynálezu mohou být sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, získány reakcí sloučeniny obecného vzorce XII se sloučeninou obecného vzorce XXV
OCOC6H5 ve kterém , R^, R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, přičemž se pracuje za podmínek popsaných pro reakci sloučeniny obecného vzorce XII se sloučeninou obecného vzorce XI, a následným nahrazením ochranných skupin ve významech R? nebo Rg a R? atomy vodíku za výše popsaných podmínek.
Sloučenina obecného vzorce XXV může být získána působením halogenidu zinečnatého, jakým je jodid zinečnatý, nebo hydrazinu na sloučeninu obecného vzorce XXVI
OCOC6H5 (XXVI) « » · · · · ♦ · ·· ·· • · I ve kterém Rp R^, R^ a R? mají výše uvedené významy.
Obecně se uvedená reakce provádí v alifatickém alkoholu obsahujícím 1 až 4 uhlíkové atomy, jakým je methanol nebo ethanol, při teplotě mezi 0 a 50 °C.
Sloučenina obecného vzorce XXVI může být získána působením aktivovaného Raneyova niklu v přítomnosti alifatického alkoholu obsahujícího 1 až 3 uhlíkové atomy na sloučeninu obecného vzorce XXVII
přičemž se pracuje za podmínek, které byly popsané výše pro přípravu sloučeniny obecného vzorce I ze sloučeniny obecného vzorce XXI.
Sloučenina obecného vzorce XXVII může být získána reakcí sulfoxidu obecného vzorce XXIV se sloučeninou obecného vzorce XXVIII
(XXVIII) ve kterém R^ , R^ , Rg a R? mají výše uvedené významy, při44 ····
4 ♦♦♦· · · 44 • · · 4 4 4 4 4 4 · · · 4 · * · 4 · « « • 4 4 4 · 4··· 4 4 4 4 • · 4 4 · 4 4
4444 444 44 »4 «4 4 čemž se pracuje za podmínek, které byly popsané výše pro reakci sulfoxidu obecného vzorce XXIV se sloučeninou obecného vzorce XIX.
Sloučenina obecného vzorce XXVIII může být získána ze sloučeniny obecného vzorce XXIX
ve kterém R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, přičemž se pracuje za podmínek, které byly popsané výše pro nahrazení silylovaných skupin sloučeniny obecného vzorce XIII atomy vodíku.
Sloučenina obecného vzorce XXIX může být připravena za podmínek popsaných v mezinárodní přihlášce PCT WO 95/11241.
Nové sloučeniny obecného vzorce I získané provedením způsobů podle vynálezu mohou být čištěny o sobě známými postupy, jakými jsou zejména krystalizace nebo chromatografie.
Sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, mají pozoruhodné biologické vlastnosti .
Měření biologické aktivity in vitro se provádí na tubulinu extrahovaného z mozku prasete metodou podle M.L.Shelanski-ho a kol., Proč.Nati.Acad.Sci. USA,70,765-768 (1973). Studium depolymerace mikrotubulí na tubulin se provádí metodou podle G.Chauviěre-a a kol.,C.R.Acad.Sci.,293, série II, 501— 503 (1981). V rámci této studie bylo prokázáno, že sloučeniny •1 flflflfl • · ···· flfl ·· * · · · · · · · · · • · · · · ·· · · · · • flfl· · ···· ··· · • flflfl · · · obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, jsou alespoň stejně tak aktivní jako taxol nebo Taxoter.
V rámci testu in vivo bylo prokázáno, že sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, jsou účinné u myší s naroubovaným melanomem B16 při intraperitoneálních dávkách mezi 1 a 10 mg/kg, přičemž jsou účinné i v případě dalších kapalných nebo pevných nádorů.
Nové sloučeniny podle vynálezu mají protinádorové vlastnosti a jsou účinné zejména vůči nádorům, které jsou rezistentní vůči taxolu nebo Taxoteru. Takévé nádory zahrnují nádory tračníku, které mají zvýšenou expresi genu mdr 1 (gen globální rezistence vůči účinným látkám). Globální rezistence vůči účinným látkám je výraz, který se vztahuje k rezistenci nádoru vůči různým účinným látkách majícím různou strukturu a různý mechanismus účinku. O taxoidech je známo, še jsou dobře rozpoznávány experimentálními nádory, jakými jsou P388/DOX, což je buněčná řada selekovaná pro její rezistenci vůči doxorubicinu (DOX), který exprimuje uvedený gen mdr 1.
V následující části popisu bude vynález blíže objasněn pomocí příkladů jeho konkrétního provedení, přičemž tyto příklady mají pouze ilustrační charakter a nikterak neomezují rozsah vynálezu, který je jednoznačně vymezen definicí patentových nároků.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
243 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-1Obeta(3-pyridylkarbony1)-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu se rozpustí ve 4,5 cm^ 0,1N ethanolického roztoku kyseliny · 9 9 9 9 •9 9999
9 9 9 chlorovodíkové obsahující 1 % vody. Takto získaný roztok se míchá po dobu 3 hodin při teplotě blízké 20 °C, načež se k němu přidá 25 cm3 dichlormethanu. Organická fáze se oddělí dekantací a postupně promyje dvakrát 10 cm nasyceného vodného roztoku hydrogenuhličitanu sodného, vysuší nad síranem hořečnatým, zfiltruje a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Získá se 290 mg bílého křehkého produktu, který se přečistí chromatograficky na silikagelu uloženém na deskách ( gel o tloušťce 1 mm, desky o rozměrech 20 x 20 cm, eluční soustava tvořená směsí dichlormethanu a methanolu v objemovém poměru 95:5) po 80 mg frakcích (4 desky). Po lokalizaci zóny odpovídající požadovanému adsorbovanému produktu, provedené ultrafialovým světlem, ce tato zóna seškrábe a takto získaná silika se promyje na skleněné fritě celkem desetkrát vždy 10 cm3 ethylacetátu. Získané filtráty se sloučí a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 20 °C. Získá se bílý křehký produkt, který se přečistí stejnou technikou (2 desky: 20 x 20 x 1 mm, eluční soustava tvořená směsí dichlormethanu a methanolu v objemovém poměru 95:5).
Takto se získá 132 mg (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfabenzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo1Obeta-(3-pyridylkarbonyl)oxy-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy-3-fenylpropionátu ve formě bílého křehkého produktu, který má následující charakteristiky: -optická otáčivost: /alfa/^Q = -34 (c = 0,5, methanol), 1H-nukleární magnetickorezonanční spektrum:
(300 MHz, CDCl^, chemické posuny delta v ppm, kopulační konstanty v Hz)
1,30 (s, 3H : -CH3 v lónebo v 17) ; 1,35 [(s, 12H : -C(CH3)3a -CH3 v 16n±o v 17] ; 1,75 (s, 3H : -CH3) ; 1,82 a 2,77 (2 mís, IH . .ch2- v 6) ; 1,97 (s, 3H : -CH3) ; 2,35 (d, J = 9, 2H : -CH2- v 14) ; 2,39 (s, 3H : -COCH3) ; 3,38 (d, J = 5, IH : -OH v 2j ; 3,42 (s, 3H : -OCH3) ; 3,88 (d,
J = 7,5, IH : -H v 3) ; 3,96 (dd, J = 11 a 7,5, IH : -H v 7) ; 4,18 a 4,32 (2 d. J =
ΦΦ φφφφ
- 26 8,5, 1Η težaý : -CH2- v 20) ; 4,64 (mt, 1H : -H en 2j ; 4,98 (d šir. , J = 10, 1H : -H en 5) ; 5,28 (d šir. J = 10, 1H : -H v . 3’) ; 5,39 (d, J = 10, 1H : -CONH-) ; 5,70 (d, J = 7,5, 1H : -H v. 2) ; 6,22 (t šir. , J = 9, 1H : -H v 13) ; 6,69 (s, 1H : -H v 10) ; od 7,25 ď>7,45 (mt, 5H : -C6H5 v 3’) ; 7,44 [(dd, J = 8,5 a 6, 1H : -OCOC5H4N(-H v 5)] ; 7,50 [(d, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5(-H v 3 et H v 5)] ; 7,62 [(t, J = 7,5, 1H : -OCOC6H5(-H v 4)] ; 8,12 [(d, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5 (-H v 2 a -H v 6)] ; 8,35 [<dt, J = 8,5 a 1,1H : -OCOC5H4N(-H v 4)] ; 8,82 (dd, J = 6 a l, 1H : -OCOC5H4N(-H v. 6)]; 9,32 (d, J = 1,1H : -OCOC5H4N(-H v 2)].
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-(3-pyridylkarbonyl)oxy-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl ) -4-fenyl- 1 , 3-oxazolodin-5-karboxylát může být připraven následujícím způsobem.
K roztoku 46 mg kyseliny 3-pyridinkarboxylové ve 25 cm bezvodého ethylacetátu, udržovanému pod argonovou atmosférou, se za míchání přidá při teplotě blízké 20 °C 290 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy~5beta,20-epoxyIbeta,10beta-dihydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen-13alfayl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu, 18,5 mg 4-dimethylaminopyridinu, 0,5 g molekulárního síta 42 a 112 mg N,N'-dicyklohexylkarbodiimidu. Reakční směs se udržuje za míchání po dobu 16 hodin při teplotě blízké 20 °C, načež se k ní přidá 46 mg kyseliny 2-pyridinkarboxylové, 18,5 mg 4-dimethylaminopyridinu, 0,5 g molekulárního síta 42 a 112 mg N,N'-dicyklohexylkarbodiimidu a reakční směs se opětovně mích po dobu 24 hodin, načež se tento cyklus opakuje ještě dvakrát. Reakční směs se potom zfiltruje přes skleněnou fritu vyloženou filtračním prostředkem (celit). Skleněná frita se potom dvakrát promyje 50 cit? ethylacetátu, získané filtráty se sloučí, postupně dvakrát promyjí vždy 10 cm2 nasyceného vodného roztoku hydrogenuhličitanu sodného a šestkrát vždy 20 cn? destilované vody, vysuší nad síranem hořečnatým, zfiltrují a zahustí k suchu za sníženého tlaku • · · · • · · · · · (2,7 kPa) při teplotě 40 °C,
Takto se získá 298 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfabenzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo1Obeta-(3-pyridylkarbonyl)oxy-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20epoxy- 1 beta, 10beta-dihydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl1,3-oxazolidin-5-karboxylát může být připraven následujícím způsobem.
K roztoku 150 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obetamethoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terč.butoxykarbonyl-2- (4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve 4 cm bezvodeho ethanolu, udržovanému pod argonovou atmosférou, se za míchání po kapkách přidá při teplotě blízké 20 °C 0,263 cirP monohydrátu hydrazinu. Reakční směs se udržuje za míchání po dobu jedné hodiny při teplotě blízké 20 °C, načež se nalije do směsi 100 cn? ethylacetátu a 50 cn? destilované vody. Organická fáze se oddělí dekantací a vodná fáze se reextrahuje dvakrát vždy 50 cm3 ethylacetátu. Organické fáze se sloučí, promyjí čtyřikrát vždy 50 cm3 destilované vody, vysuší nad síranem hořečnatým, zfiltrují a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Takto se získá 180 mg bílého křehkého produktu, který se přečistí chromatograficky na silikagelu uloženém na deskách (gel o tlouštce 1 mm, desky 20 x 20 cm, eluční soustava tvořená směsí dichlormethanu a methanolu v objemovém poměru 90:10) po 90 mg frakcích (2 desky). Po lokalizaci zóny odpovídající požadovanému adsorbovanému produktu, provedené ultrafialovým spektrem, se tato zóna seškrábe a takto získaná silika se promyje na skleněné fritě celkem desetkrát vždy 10 cm3 ethylacetátu. Filtráty se sloučí a zahustí k suchu za sníže·· ···· ·· ···· ·· 99
9 9 9 9 9 9
999 9 99 9
9999 999
9 9 9 9 ného tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Takto se získá 113 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfabenzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta,20-dihydroxy-7beta-methoxy-9oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl ) -4-fenyl- 1 , 3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxy-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylát může být připraven následujícím způsobem.
K roztoku 1,041 g (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-1Obeta-methoxyacetoxy7beta-methylthiomethoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2- (4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve 100 cm bezvodého ethanolu, udržovanému pod argonovou atmosférou, se za míchání přidá při teplotě blízké 20 °C 100 cm ethanolové suspenze aktivovaného Raneyova niklu (získané z 80 cn? asi 50% komerční vodné suspenze postupným promýváním až k dosažení hodnoty pH blízké 7(celkem 15 krát vždy 100 cn? destilované vody a potom 4 krát vždy 150 cn? ethanolu)). Reakční směs se potom udržuje za míchání po dobu sedmi dnů při teplotě blízké 20 °C, načež se zfiltruje přes skleněnou fritu. Skleněná frita se potom promyje třikrát vždy 100 cm^ ethanolu, získané filtráty se sloučí a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Takto se získá 821 mg bílého křehkého produktu, který se přečistí chromatograficky na 75 g silikagelu (0,063-0,2 mm), obsaženého v koloně o průměru 2,5 cm za použití chromatografické soustavy tvořené směsí dichlormethanu a ethylacetátu v objemovém poměru 90:10, přičemž se jímají frakce o objemu 5 cm\ Frakce obsahující pouze požadovaný produkt se sloučí a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C. Získá se 228 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfabenzoylφφ ···· φφ φφ φφ φφφφ φφφ φφφφ φφ φ φφφφ φ φφ φ φ φ φ φ φφφ φφφφφ φφφφ φ φφφφ φ # φφφφ φφφ φφ φφ φφ φ
- 29 oxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-l1-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20epoxy-1beta-hydroxy-10beta-methoxyacetoxy-7beta-methylthiomethoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylát může být připraven následujícím způsobem.
K roztoku 5 g (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1 beta,7beta-dihydroxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terč.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl )-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve 165 cm^ bezvodého dimethylsulfoxidu, udržovanému pod argonovou atmosférou, se za míchání přidá při teplotě blízké 20 °C, 3,35 cm3 kyseliny octové a 11,5 cm3 anhydridu kyseliny octové. Reakční směs se udržuje za míchání po dobu 3 dnů při teplotě blízké 20 °C, načež se nalije do 500 cm3 dichlormethanu. Potom se ještě přidá za intenzivního míchání 100 cm3 nasyceného vodného roztoku uhličitanu draselného až k dosažení hodnoty pH blízké 7. Po 10 minutovém míchání se organická fáze oddělí dekantací a vodná fáze se reextrahuje dvakrát vždy 250 cm3 dichlormethanu. Organické fáze se sloučí, promyjí třikrát vždy 100 cm3 destilované vody, vysuší nad síranem hořečnatým, zfiltrují a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Takto se získá 9,5 g světležlutého oleje, který se přečistí chromatograficky na 250 g silikagelu (0,063-0,4 mm) obsaženého v koloně o průměru 3 cm za použití eluční soustavy tvořené směsí dichlormethanu a methanolu v objemovém poměru 99:1, přičemž se jímají frakce o objemu 50 cm3. Frakce obsahující pouze požadovaný produkt se sloučí a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C. Takto se získá 3,01 g (2R,4S,5R)-4-alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,2030
9999 ·
··
• 9
99 9
9
9 9
9999 epoxy-1beta-hydroxy-10beta-methoxyacetoxy-7beta-methylthiomethoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě křehkého bílého produktu.
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta, 20epoxy-1 beta,7beta-dihydroxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-11taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl-1,3— oxazolidin-5-karboxylát může být připraven následujícím způsobem.
K roztoku 20 g (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta20-epoxy-7beta-triethylsilyloxy-1beta-hydroxy-1Obetamethoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve 200 cm^ bezvodého dichlormethanu, udržovanému pod argonovou atmosférou, se za míchání přidá po kapkách a při teplotě blízké 0 °C 220 cm^ komplexu triethylaminu a kyseliny fluorovodíkové (molárně 1:3). Reakční směs se potom opětovně zahřeje až na teplotu blízkou 20 °C, načež se při této teplotě udržuje po dobu 3 hodin a potom se nalije do 4 litrů nasyceného vodného roztoku hydrogenuhličitanu sodného. Hodnota pH reakční směsi se takto upraví na asi 7. Po 10 minutovém míchání se organická fáze oddělí dekantací a vodná fáze se dvakrát extrahuje vždy 100 cm^ dichlormethanu. Organické fáze se sloučí, promyjí 100 cm^ destilované vody, vysuší nad síranem hořečnatým, zfiltrují a zahustí k suchu za sníženého tlaku (2,7 kPa) při teplotě 40 °C.
Takto se získá 17,4 g (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfabenzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta,7beta-dihydroxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-3-terc.butoxykarbonyl2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
(2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20epoxy-7beta-triethylsilyloxy-1beta-hydroxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(499 9999
9
methoxyfenyl)-4-fenyl-1, 3-oxazolidin-5-karboxylát může být připraven za podmínek, které jsou popsané v mezinárodní patentové přihlášce PCT WO 95/11241.
Příklad 2
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází z 210 mg (2R,4S,5R)-4-alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen13alfa-yl-3-terc.butoxykarbomnyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl1,3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 145 mg (2R,3S)-4alfaacetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7betamethoxy-9-oxo-10beta-(2-pyridylkarbonyl)oxy-11-taxen-13alfayl-3.terc.butoxykarbonyl-2-hydroxy-3-fenylpropionátu ve formě bílého křehkého produktu, který má následující charakteristiky:
-optická otáčivost: /alfa/°20= -52 (c = 0,5, methanol), ^H-nukleární magnetickorezonanční spektrum:
(400 MHz, CDCl^, chemické posuny delta v ppm, kopulační konstanty J v Hz)
1,31 (s, 3H : -CH3 v lórcto v 17) ; 1,37 [(s, 12H ; -C(CH3)3 a -CH3 v Ιάώον. 17] ; 1,74 (s, 1H : -OH v 1) ; 1,78 (s, 3H : -CH3) ; 1,82 a 2,78 (2 mts, 1H každý : -CH2- v 6) ; 1,97 (s, 3H : -CH3) ; 2,35 (d, J = 9, 2H : -CH2- v 14) ; 2,40 (s, 3H : -COCH3) ; 3,40 (d, J = 4,5, 1H : -OH v 2’) ; 3,43 (s, 3H : -OCH3) ; 3,92 (d, J = 7,5,1H : -H v 3); 3,98 (dd, J = 11 a 7,1H : -H v 7); 4,20 a 4,32 (2 d, J = 8,5, 1H každý ; -CH2- v 20) ; 4,64 (mt, 1H : -H v 2j ; 5,00 (d šir., J = 10,1H : -H v 5) ; 5,28 (d šir.,J = 10, 1H : -H v 3j ; 5,43 (d, J = 10, 1H : -CONH-) ; 5,73 (d, J = 7,5, 1H : -H 2 2); 6,22 (t šir. , J = 9, 1H ; -H v 13) ; 6,67 (s, 1H : -H v 10) ; ol 7,25<b 7,45 (mt, 5H ; -C6H5 v 3’) ; 7,51 [(mt, 3H : -OCOC6H5(-H v 3 a H v 5) et -OCOC5H4N(-H v 5)] ; 7,61 [(t, J = 7,5, 1H : -OCOCg^í-H v 4)3 ; 7,88 [(t roadvoj. , J = 8 a 1, 1H : -OCOC5H4N(-H v 4)] ; 8,12 [(d, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5(-H v 2 a -H v 6)] ; 8,20 (d šir. . J = 8, 1H : -OCOC5H4N(-H vt 3)]; 8,82 (dd šir. J = 5 a 1,1H ; -OCOC5H4N(-H v 6)].
·· ···· • ·
- 32 99 99 • · · · • 999 99999 9999
9 9 9 9 9 9
9 999 99 99 99 9
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází z 300 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta,10beta-dihydroxy-7beta-methoxy-9oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxyzolidin-5-karboxylátu a získá se 230 mg (2R,4S, 5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-1Obeta-(2-pyridylkarbonyl)oxy-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidinkarboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
Příklad 3
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází z 300 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1Obeta-cyklopentylkarbonyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2- ( 4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1, 3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 96 mg (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy10beta-cyklopentylkarbonyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3.terč.butoxykarbonyl2-hydroxy-3-fenylpropionátu ve formě bílého křehkého produktu, který má následující charakteristiky:
optická otáčivost: /alfa/^Q = -66 (c= 0,5, methanol), ^Η-nukleární magnetickorezonanční spektrum:
(400 MHz, CDClj, chemické posuny delta v ppm, kopulační konstanty J v Hz)
1,25 (s, 6H : -CH3 v 16 a v 17) ; 1,39 [s, 9H : -C(Cfí3)3) ; od 1,55 cb 1,80 a od 1,90 cb 2,10 (2 mts, 4H každý : -CH2- od Qklcpentylu); 1,71 (s, IH : -OH v 1) ; 1,75 (s, 3H : -CH3) ; 1,82 a 2,75 (2 mts, IH každý : -CH2- v 6) ; 1,93 (s, 3H : -CH3) ; 2,33 (d, J = 9 Hz, 2H : -Cfí2- v 14) ;
2.39 (s, 3H : -COCH3); 2,95 (mt, IH : =CH-od Qklcpmtylu); 3,38 (s, 3H : -OCH3);
3.40 (d, J = 5, IH :-OH v. 2’) ; 3,88 (d, J = 7,5, IH :-H v. 3) ; 3,91 (dd, J = 11 a 7,5, IH : -H v 7) ; 4,19 a 4,32 (2 d, J = 8,5, IH každý .: -CH2- v 20) : 4,65 (mt,
IH : -H v 2j ; 4,98 (d šir. J = 10, IH : -H v 5) ; 5,28 (d ar. .·, J - 10, IH : -H v
3j ; 5,41 (d, J = 10, IH : -CONH-); 5,68 (d, J = 7,5, IH : -JH v 2) ; 6,21 (t šir. , J = ···· ·· · 99 9 « 9
99
9 9 9 9 9 9
9999 9 99 9 9 9 9
999 9 9999 999 9
9 9 9 9 9 9
999 999 99 99 99 9
9, 1H : -Η v 13) ; 6,45 (s, 1H : -fí v 10) ; cd 7,25 <±>7,45 (mt, 5H : -CóH5 v 3’) ; 7,51 [t, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5 (-H v 3 a fí v 5)) ; 7,63 (t, J = 7,5, 1H : -OCOC6H5 (-H v, 4)]; 8,12 [d, J = 7,5,2H ; -OCOC6H5 (-H v . 2 a -H v 6)].
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází z 300 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1beta,10beta-dihydroxy-7beta-methoxy-9-oxo11-taxen-13alfa-3-terč.butoxykarbony1-2-(4-methoxyfenyl) - 4fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 410 mg (2R,4S,5R)4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1Obeta-cyklopentylkarbonyloxy5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo-11-taxen13beta-y1-3-terč.butoxykarbony1-2(4-methoxyfenyl)-4-fenyl1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
Příklad 4
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však použije 300 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy10beta-cyklopropylkarbonyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy7beta-methoxy-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 130 mg (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1Obetacyklopropyloxy-5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-9oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-hydroxy-3-fenylpropionátu ve formě bílého křehkého produktu, který má následující charakteristiky:
optická otáčivost:/alfa/°2Q = -71 (c = 0,ř, methanol), ^H-nukleární magnetickorezonanční spektrum:
(400 MHz, CDCl^, chemické posuny delta v ppm, kopulační konstanty H v Hz)
1,00 a 1,19 (2 mts, 2H každý : -CH;?- od
Qklqxqylu); 1,25 (s, 3H : -CH3 v 16n=to v 17) ; 1,27 (s, 3H : -CH3 v lóneto v
17; 1,39 [s, 9H : -C(CH3)3l : 1,71 (s, 1H : -OH v 1) ; 1,75 (s, 3H : -CH3) ; cd 1,70 dol,90 (mt, 1H : =CH- ad cýdqxcfylu); 1,82a 2,75 (2 mts, 1H každý ; -CH2- v
4444 • · ····
·· ·· • · · 4
6); 1,93 (s, 3H : -CH3) ί 2,33 (d, J = 9, 2H : -CH2- v 14) ; 2,40 (s, 3H : -COCtí3) 3,35 (s, 3H ; -OCH3) ; 3,40 (d, J = 5, 1H : -OH v 2j ; 3,88 (d, J = 7,5, 1H : -H v 3); 3,89 (dd, J = 11 a 7,5, 1H : -H v 7) ; 4,19 a 4,32 (2 d, J = 8,5, 1H každý ; -CH2- v 20); 4,65 (mt, 1H : -fí v 2') ; 5,00 (dšir. , J = 10, 1H : -B v 5) ; 5,28 (d šir., J = 10, 1H : -H v 3') ; 5,42 (d, J = 10, 1H : -CONH-) ; 5,68 (d, J = 7,5, 1H : -H v. 2) ; 6,21 (t šir., J = 9,1H : -H v 13); 6,48 (s, 1H : -H en 10) ; «3 7,25037,45 (mt, 5H : -C6H5 v 3') ; 7,52 [t, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5 (-H v 3 a H v 5)] ; 7,64 [t, J = 7,5,1H : -OCOC6H5 (-H v 4)] ; 8,12 [d, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5 (-H v. 2 a -H v 6)].
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází z 300 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy-1 beta,10beta-dihydroxy-7beta-methoxy-9oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 435 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1Obeta-cyklopropylkarbonyloxy-5beta,20-epoxy-1 beta-hydroxy-7beta-methoxy-9-oxo11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu ve formě bílého křehkého produktu.
Příklad 5
Postupuje se stejně jako v příkladu 1, přičemž se však vychází ze 430 mg (2R,4S,5R)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy5beta,20-epoxy-1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonyl-2-(4-methoxyfenyl)-4-fenyl-1,3-oxazolidin-5-karboxylátu a získá se 164 mg (2R,3S)- 4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy- 1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy-3-fenylpropionátu ve formě bílého křehkého produktu, který má následující charakteristiky:
optická otáčivost: /alfa/^Q (c = 0,5, methanol), • · ♦ · · · • · · ·
1H-nukleární magnetickorezonanční spektrum:
(300 MHz, CDClg, delta v ppm, kopulační konstanty J v ppm)
1,17 (s, 3H : -CH3) ; 1,22 (s, 3H : -CH3) ; 1,35 (s, 9H : -C(CH3)3 ; 1,75 (s, 3H : -CJH3) : 1,80 a 2,75 (2 mts, lHkaž^ : -CH2- 6) ; 1,90 (s, 3H : -CH3) ; 2,30 (d, J = 9, 2H : -CH2- 14) ; 2,37 (s, 3H : -COCH3) ; 3,35 a 3,55 (2 s, 3H každý : -OCH3); 3,40 (d, J = 5,1H : -OH 2’) ; 3,85 (d, J = 7,1H : -H 3) ; 3,88 (dd, J = 11 a 7, 1H : -H 7) ; 4,17 a. 4,32 (2 d, J = 8,5, 1H každý ,: -CH2- 20) ; 4,19 a 4,27 (2 d, J = 15, 1H každý : -OCOCH2OCH3) ; 4,65 (mt, 1H : -H 2j ; 4,97 (d šir. J = 10, 1H : -H 5) ; 5,25 (d šir., J = 10, 1H : -H 3'); 5,42 (d, J = 10, 1H : -CONH -) ; 5,66 (d, J = 7, 1H : -H 2) ; 6,18 (t šir., J = 9, 1H : -H 13) ; 6,52 (s, 1H : -H 10) ; od 7,30 do7,50 (mt, 5H : -C^s 3') ; 7,51 [(t, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5(-H 3 a H 5)] ; 7,63 [(t, J = 7,5, 1H : -OCOC6H5(-H 4)] ; 8,12 (d, J = 7,5, 2H : -OCOC6H5(-H 2 a H 6)].
Nové sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzo ce II vykazují významnou inhibiční účinnost vůči abnormální buněčné proliferaci a mají terapeutické vlastnosti umožňující léčení nemocí, které mají patologické stavy související s uvedenou abnormální buněčnou proliferaci. Takové patologické stavy zahrnují abnormální buněčnou proliferaci maligních nebo nemaligních buněk různých tkání nebo/a orgánů, které neomezujícím způsobem zahrnují svalové, kostní nebo konjuktivních tkání, pokožku, mozek, plíce, pohlavní orgány, lymfatický nebo renální systém, krevní buňky nebo buňky mléčných žláz, játra, zažívací ústrojí, slinivka a štítná žláza a žlázy nadledvinek. Tyto patologické stavy mohou rovněž zahrnovat lupénku, pevné nádory, rakovinu vaječníků, prsu, mozku, prostaty, tračníku, žaludku, ledvin nebo varlat, Kaposiho sarkom, cholangiokarcinom, choriokarcinom, neuroblastom, Wilmsův nádor, Hodgkinovu chorobu, melanomy, myelomy multiplex, chronickou lymfocytní leukémii, akutní nebo chronické granulocytní lymfomy. Nové sloučeniny podle vyná4 4 ··· ·
·«·
lezu jsou obzvláště užitečné pro léčení rakoviny vaječníků. Sloučeniny podle vynálezu mohou být použity pro prevenci nebo oddálení příznaků nebo recidivy patologických stavů nebo pro léčení takových patologických stavů.
Sloučeniny podle vynálezu mohou být podávány nemocnému v různých formách, které jsou vhodné pro zvolený způsob podání, přičemž výhodným způsobem podání je parenterální podání. Podání parenterální cestou zahrnuje intravenózní, intraperitoneální, intramuskulární nebo subkutánní podání. Obzvláště výhodným podáním je intraperitoneální nebo intravenózní podání.
Předmětem vynálezu jsou také farmaceutické kompozice, jejichž podstata spočívá v tom, že obsahují alespoň jednu sloučeninu obecného vzorce I v dostečném množství upraveném pro použití v humánní nebo veterinární terapii. Tyto kompozice mohou být připraveny obvyklými postupy za použijí alespoň jedné přísady, alespoň jednoho nosiče nebo alespoň jedné pomocné látky, které jsou farmaceuticky přijatelné. Vhodné nosiče zahrnují ředidla, sterilní vodné roztoky a různá netoxická rozpouštědla. Uvedené kompozice mají výhodně formu vodných roztoků nebo suspenzí nebo injikovatelných roztoků, které mohou obsahovat emulgační činidla, barviva, konzervační látky a stabilizační přísady. Uvedené kompozice však mohou mít také formu tablet, pilulek, prášků nebo granulí aplikovatelných perorální cestou.
Volba přísad a pomocných látek bude dána rozpustností a chemickými vlastnostmi dané konkrétní sloučeniny, způsobem podání a farmaceutickými zvyklostmi.
Pro parenterální podání se používají vodné nebo nevodné sterilní roztoky nebo suspenze. Pro přípravu takových nevodných roztoků nebo suspenzí mohou být použity přírodní rostlinné oleje, jakými jsou olivový olej, sezamový olej nebo parafinový olej, nebo injikovatelné organické estery, jakým je například ethyloleát. Vodné sterilní roztoky mohou být <· ···· • · · • · ·· * « • · řJ« · ·· · ·· ·· ·· · • ♦ · · · · I • · · · · φ · • * ·· · w ··· · • · · · · ·· <· ·· * tvořeny roztokem farmaceuticky přijatelné soli ve vodě.
Takové vodné roztoky jsou vhodné pro intravenózní podání v případě, že jejich hodnota pH byla vhodně nastavena a že byla realizována jejich isotonicita, například dostatečným množství chloridu sodného nebo glukózy. Sterilizace může být provedena zahřátím nebo libovolným jiným způsobem, který nezhoršuje kvalitu farmaceutické kompozice.
Je samozřejmé, že všechny látky tvořící součást farmaceutických kompozic podle vynálezu musí být čisté a netoxické v použitých množstvích.
Uvedené kompozice mohou obsahovat alespoň 0,01 % terapeuticky účinné sloučeniny. Množství účinné látky ve farmaceutické kompozici je takové, že může být předepsáno vhodné dávkování. Výhodně jsou farmaceutické kompozice připraveny takovým způsobem, že jednotková dávka obsahuje 0,01 až 1000 mg účinné dávky při parenterálním podání.
Léčení může být provedeno souběžně s jinými terapeutickými postupy, zahrnujícími podávání antineoplastických léčiv, monoklonálních protilátek, imunologické nebo radioterapeutické postupy nebo podávání modifikátorů biologické odezvy. Takové modifikátory biologické odezvy zahrnují neomezujícím způsobem lymfokiny a cytokiny, jakými jsou interleukiny, interferony (alfa, beta nebo delta) a činidlo TNF. Ostatní chemoterapeutická činidla vhodná pro léčení poruch způsobených abnormální proliferací buněk zahrnují neomezujícím způsobem alkylační činidla, jakými jsou dusíkaté yperity, jako mechloretamin, cyklofosfamid, melphalan a chlorabucil, alkylsulfonáty, jako busulfan, nitrosomočoviny, jako carmustin, lomustin, semustin a streptozocin, triazeny, jako dacarbazin, antimetabolity, jako analoga kyseliny listové, jako methotrexat, analoga pyrimidinu, jako fluoruracil a cytarabin, analoga purinů, jako merkaptopurin a thioguanin, přírodní látky, jako vinca-alkaloidy, jako vinblastin, vincristin a vendesin, epipodofylotoxiny, jako etoposid a teniposid, anti- 38 ·· ··· · • · · • ··· « · ♦
I · · • · ·· « · ·« »· ·· ··♦· biotika, jako dactinomycin, daunorubicin, doxorubicin, bleomycin, plicamycin a mitomycin, enzymy, jako L-asparagináza, různá činidla, jako koordinační komplexy platiny, jako cisplatina, substituované močoviny, jako hydroxymočovina, deriváty methylhydrazinu, jako procarbazin, adrenokortikoové supresory, jako mitotan a aminogluethymid, hormony a antagonizující činidla , jako adrenokortikosteroidy, jako prednison, progestiny, jako hydroxyprogesteronkaproát, methoxyprogesteronacetát a megestrolacetát, oestrogeny, jako diethylstilbestrol, antioestrogeny, jako tamoxifen, androgeny, jako testosteronpropionát a fluoxymesteron.
Dávky použité v rámci způsobů podle vynálezu jsou dávkami, které umožňují profylaktické léčení nebo zaručují maximální terapeutickou odezvu. Tyto dávky se mění podle způsobu podání, podle konkrétní zvolené účinné sloučeniny a konečně podle charakteristik léčeného pacienta. Obecně jsou takovými dávkami dávky, které jsou terapeuticky účinné pro léčení poruch způsobených abnormální buněčnou proliferaci. Sloučeniny podle vynálezu mohou být podávány tak často, jak je to nezbytné k dosažení požadovaného terapeutického účinku. Někteří nemocní mohou vykazovat rychlou odezvu při relativně silných nebo slabých dávkách a jsou u nich potom zapotřebí buá slabé udržovací dávky anebo dávky žádné. Obecně se nízké dávky používají na začátku léčení a potom se v případě potřeby podávají čím dál tím vyšší dávky a to až k dosažení optimálního účinku. U ostatních nemocných může být nezbytné podávat udržovací dávky jednou až osmkrát denně, výhodně jednou až čtyřikrát denně, a to podle fyziologických potřeb uvažovaného nemocného. Rovněž je možné, že u některých nemocných bude nezbytné podat pouze dvě denní podání.
U člověka uvedené dávky obecně činí 0,01 až 200 mg/kg. Pro intraperitoneální podání budou dávky obecně činit 0,1 až 100 mg/kg a výhodně 0,5 až 50 mg/kg, zejména 0,5 až 50 mg/kg. Pro intravenózní podání uvedené dávky obecně činí 0,1 a 50 mg/kg, výhodně 0,1 až 5 mg/kg, zejména 1 až 2 mg/kg. Je samo- 39 zřejmé, že na volbu nejvodnější dávky bude mít vliv zvolený způsob podání, tělesná hmotnost nemocného a jeho obecný zdravotní stav, jakož i jeho věk a všechny ostatní faktory, které by mohly ovlivnit účinnost léčení.
V následující části popisu bude uveden příklad farmaceutické kompozice podle vynálezu.
mg sloučeniny získané v příkladu 1 se rozpustí v cn? produktu Emulphor EL 620 a 1 cir? ethanolu, načež se zís3 kaný roztok zředí přidáním 18 cm fyziologického séra. Získaná farmaceutická kompozice podle vynálezu se podává v průběhu jednohodinové infuze zavedením do fyziologického roztoku.
• · *·· · • · · • ··· fa ·· »· • * · · * · · · • * · · · · · • · » * ·

Claims (23)

1) v případě, že Rg znamená atom vodíku a R^ znamená ochrannou skupinu hydroxy-funkce, potom se ochranné skupiny nahradí atomy vodíku za použití minerální nebo organické kyseliny, použité samostatně nebo ve směsi, přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle zvoleném z množiny zahrnující alkoholy, ethery, estery, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky, aromatické uhlovodíky a nitrily, při teplotě mezi -10 a 60 °C,
1, 2 nebo 3, esterifikuje kyselinou obecného vzorce IV
0-Rve kterém R1 a R^ mají výše uvedené významy a buá Rg znamená atom vodíku a R^ znamená ochrannou skupinu hydroxy-funkce nebo Rg a R^ tvoří společně 5- nebo 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu, nebo derivátem této kyseliny za vzniku esteru obecného vzorce V ve kterém Rp R^, R^, Rg, Rg a R? mají výše uvedené významy, jehož ochranné skupiny ve významech R? nebo/a Rg a R? se nahradí atomy vodíku.
1. Taxoidy obecného vzorce I
OCOC6H5 (I) ve kterém
Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II
R.NH O rxa
OH ve kterém
R1 znamená benzoylovou skupinu, která je případně substi-.:
tuovaná jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a trifluormethylovou skupinu, thenoylovou skupinu nebo furoylovou skupinu nebo skupinu obecného vzorce R2-O-CO-, ve kterém R£ znamená
- alkylovou skupinu obsahující 1 až 8 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, alkinylovou skupinu obsahující 3 až 8 uhlíko- ·· ···· ·· · · ··· · • · «· » vých atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů, bicykloalkylovou skupinu obsahující 7 až 10 uhlíkových atomů, přičemž tyto skupiny jsou případně substituovány jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, hydroxy-skupinu, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, dialkylamino-skupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, piperidino-skupinu, morfolino-skupinu, 1-piperazinylovou skupinu, která je případně substituována v poloze 4 alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou skupinu, která je případně substituována jedním nebo •několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinu, karboxylovou skupinu a alkoxykarbonylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy,
- fenylovou nebo alfa- nebo beta-naftylovou skupinu, která je případně substituována jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a 5-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu, výhodně zvolenou z množiny zahrnující furylovou skupinu a thienylovou skupinu, nebo
2) v případě, že Rg a R? tvoří společně 5- nebo 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu obecného vzorce VI
RrN (VI) ve kterém R^ má výše uvedený význam, RQ a Rg, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají atom vodíku nebo alkylovou skupinu • * · • *·* ♦ · · * » « · obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo aralkylovou skupinu, jejíž alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy a arylový zbytek výhodně znamená fenylový zbytek, případně substituovanou jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech, nebo arylovou skupinu, výhodně fenylovou skupinu, případně substituovanou jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech, nebo buá Rg znamená alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo trihalogenmethylovou skupinu, jakou je trichlormethylová skupina, nebo fenylovou skupinu substituovanou trihalogenmethylovou skupinou, jakou je trichlormethylová skupina, a Rg znamená atom vodíku, nebo Rg a Rg tvoří společně s atomem uhlíku, ke kterému jsou vázány,
2 nebo 3 obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, vyznačený tím, že se sloučenina obecného vzorce III ve kterémR^ a R^ mají významy uvedené v některém z nároků ** ··· · f * · • ·« » «* *··»
99 9 9
2. Taxoidy podle nároku 1 obecného vzorce I, ve kterém
Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, ve kterém R^ znamená benzoylovou skupinu nebo skupinu R2-O-CO-, ve které R2 znamená terč.butylovou skupinu a R^ znamená alkylovou skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou skupinu případně substituovanou jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny, zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu, alkoxy-skupinu, dialkylamino-skupinu, acylamino-skupinu, alkoxykarbonylamino-skupinu a trifluormethylovou skupinu, nebo 2-furylovou skupinu, 3furylovou skupinu, 2-thienylovou skupinu, 3-thienylovou skuflfl flflfl ·
2 až 8 uhlíkových atomech a arylovými skupinami jsou fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny,
R^ znamená alkanoyloxy-skupinu, ve které alkanoylový zbytek obsahuje 2 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci s výjimkou acetylové skupiny, alkenoyloxy-skupinu, ve které alkenoylový zbytek obsahuje 3 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném uhlíkovém řetězci, alkinoyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci, přičemž tyto skupiny jsou případně substituovány jedním nebo několika atomy halogenů nebo alkoxy-skupnou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkylthio-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo karboxylovou skupinou, alkyloxykarbonylovou skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinu, karbamoylovou skupinu, N-alkylkarbamoylovou skupinu nebo N,N-óialkylkarbamoylovou skupinu, ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy nebo tvoří s atomem dusíku, ke kterém je vázán, 5- nebo 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu obsahující případně druhý heteroatom zvolený z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku a případně substituovanou alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo fenylovou skupinou nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo také R^ znamená cykloalkanoyloxy-skupinu, ve které cykloalkanoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, nebo cykloalkenoyloxy-skupinu, ve které cykloalkenoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, nebo také R^ znamená benzoyloxy-skupinu nebo heterocyklylkarbonyloxy-skupinu, ve které heterocyklický zbytek znamená 5- nebo 6-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu obsahující jeden nebo několik heteroatomů zvolených z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku, a
R5 znamená alkoxy-skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů v přímém nebo rozvětveném řetězci, případně sub·»
49 ΜΙ» ·· ···*
3. Taxoidy podle nároku 1 obecného vzorce I, ve kterém
Z znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, ve kterém R^ znamená benzoylovou skupinu nebo skupinu R2-O-CO-, ve které R2 znamená terc.butylovou skupinu a R^ znamená isobutylovou skupinu, isobutenylovou skupinu, butenylovou skupinu, cyklohexylovou skupinu, fenylovou skupinu, 2-furylovou skupinu, 3-furylovou skupinu, 2-thienylovou skupinu, 3-thienylovou skupinu, 2-thiazolylovou skupinu, 4-thiazolylovou skupinu nebo 5-thiazolylovou skupinu, R^ znamená methoxyacetoxy-skupinu, cyklopropylkarbonyloxy-skupinu, cyklopentylkarbonyloxy-skupinu, 2-pyridylkarbonyloxy-skupinu nebo 3-pyridylkarbonyloxy-skupinu a R^ znamená methoxy-skupinu.
4 4 • 44
444 ká s R^, který má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3 a X.j znamená atom halogenu, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XIII (XIII) ve kterém R a R^ mají výše uvedené významy, jejíž silylované ochranné skupiny se nahradí atomy vodíku za vzniku sloučeniny obecného vzorce XIV (XIV) ve kterém R^ má výše uvedený význam, která se selektivně etherifikuje v poloze 7 reakcí se sloučeninou obecného vzorce XV
R's - x2 (XV) ve kterém R'g má takový význam, že skupina R'g-O- je identická s Rg, který má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3, a X- znamená zbytek reaktivního esteru nebo atom ♦· 9999
4 4
4 ··« • 4 ♦ ♦ 44
4 4 4
4- až 7-členný kruh, potom se ochranné skupiny tvořené Rg a R? nahradí atomy vodíku v závislosti na charakteru , Rg a Rg následujícím způsobem:
a) v případě, že R1 znamená terč.butoxykarbonylovou skupinu, Rg a Rg, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají alkylovou skupinu nebo aralkylovou skupinu nebo arylovou skupinu nebo buá Rg znamená trihalogenmethylovou skupinu nebo fenylovou skupinu substituovanou trihalogenmethylovou skupinou a Rg znamená atom vodíku nebo Rg a Rg tvoří společně 4- až 7členný kruh, potom se ester obecného vzorce V uvede v reakci s minerální nebo organickou kyselinou, případně v organickém rozpouštědle, jakým je alkohol, za vzniku sloučeniny obecného vzorce VII
H,N 0
OH
R
HO
OCOC6H5 ócoch3 (VII) ve kterém R g, R^ a Rg mají výše uvedené významy, který se ···· *
acyluje za použití benzoylchloridu, jehož fenylové jádro je případně substituováno, thenoylchloridu, furoylchloridu nebo sloučeniny obecného vzorce VIII r2-o-co-x (VIII) ve kterém R2 má výše uvedený význam a X znamená atom halogenu nebo zbytek -0-R2 nebo -O-CO-O-R2, za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, nebo
b) v případě, že R. znamená případně substituovanou benzoylovou skupinu, thenoylovou skupinu nebo furoylovou skupinu nebo skupinu R2O-CO-, ve které R2 má výše uvedený význam,
Rg znamená atom vodíku nebo alkoxy-skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylovou skupinu substituovanou jednou nebo několika alkoxy-skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech a Rg znamená atom vodíku, potom se ochranná skupina tvořená Rg a R^ nahradí atomy vodíku v přítomnosti minerální nebo organické kyseliny, použité samostatně nebo ve směsi ve stechiometrickém nebo katalytickém množství, přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle zvoleném z množiny, zahrnující alkoholy, ethery, estery, alifatické uhlovodíky, halogenované alifatické uhlovodíky a aromatické uhlovodíky, při teplotě mezi -10 a 60 °C.
4 9
4. Způsob přípravy taxoidů podle některého z nároků 1,
4 4 4 «4 4 • 4 4 4 * • 4 «4
4* 4444
- 4- až 6-člennou nasycenou heterocyklickou skupinu, která je případně substituovaná jednou nebo několika alkylovými skupinami obsahujícími po 1 až 4 uhlíkových atomech • · ♦ · • · · ·* ···· «·« · »·
Rg znamená přímou nebo rozvětvenou alkylovou skupinu obsahující 1 až 8 uhlíkových atomu, přímou nebo rozvětvenou alkenylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, přímou nebo rozvětvenou alkinylovou skupinu obsahující 2 až 8 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, fenylovou nebo alfa- nebo beta-naftylovou skupinu, která je případně substituovaná jedním nebo několika substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu, alkenylovou skupinu, alkinylovou skupinu, arylovou skupinu, aralkylovou skupinu, alkoxy-skupinu, alkylthio-skupinu, aryloxy-skupinu, arylthio-skupinu, hydroxy-skupinu, hydroxyalkylovou skupinu, merkaptoskupinu, formylovou skupinu, acylovou skupinu, acylamino-skupinu, aroylamino-skupinu, alkoxykarbonylaminoskupinu, amino-skupinu, alkylamino-skupinu, dialkylamino-skupinu, karboxylovou skupinu, alkylkarbonylovou skupinu, karbamoylovou skupinu, alkylkarbamoylovou skupinu, dialkylkarbamoylovou skupinu, kyano-skupinu, nitroskupinu a trifluormethylovou skupinu, nebo 5-člennou aromatickou heterocyklickou skupinu obsahující jeden nebo několik stejných nebo odlišných heteroatomů zvolených z množiny zahrnující atomy dusíku, kyslíku a síry a případně substituovanou jedním nebo několika stejnými nebo odlišnými substituenty zvolenými z množiny zahrnující atomy halogenů, alkylovou skupinu, arylovou skupinu, amino-skupinu, alkylamino-skupinu, dialkylamino-skupinu, alkoxykarbonylamino-skupinu, acylovou skupinu, arylkarbonylovou skupinu, kyano-skupinu, karboxylovou skupinu, karbamoylovou skupinu, alkylkarbamoylovou skupinu, dialkylkarbamoylovou skupinu a alkoxykarbonylovou skupinu, přičemž v substituentech fenylové nebo alfa- nebo beta-naftylové skupiny a aromatické heterocyklické skupiny alkylové skupiny a alkylové zbytky ostatních skupin obsahují po 1 až 4 uhlíkových atomech a alkenylové a alkinylové skupiny obsahují po • 4 4444 * 4 4 «444 .· : * 4-444 4 4 4
5. Způsob podle nároku 4,vyznačený tím, že se esterifikace provádí za použití kyseliny obecného vzorce IV v přítomnosti kondenzačního činidla a aktivačního činidla v organickém rozpouštědle a při teplotě mezi -10 a 90 °C.
6.
Způsob podle nároku 4,vyznačený tím, ·♦ «··· • » · * ··· • ·
7. Způsob podle nároku 4,vyznačený tím, že se esterifikace provádí za použití kyseliny obecného vzorce IV ve formě halogenidu nebo ve formě směsného anhydridu s alifatickou nebo aromatickou kyselinou, případně připraveného in sítu, v přítomnosti báze, přičemž se pracuje v organickém rozpouštědle při teplotě mezi 0 a 80 °C.
8. Způsob podle nároku 4,vyznačený tím, že se ochranné skupiny R^ nebo/a Rg a R? nahradí atomy halogenu následujícím způsobem:
9 9 ♦ · • 99 9 halogenu, za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku.
9 4 • ···
999
99 9
9. Způsob přípravy taxoidů podle některého z nároků 1, 2 nebo 3 obecného vzorce I, ve kterém Z znamená atom vodíku, má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3 a Rg má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3, v y z n a č ený t í m , že se 1O-desacetylbaccatin III vzorce
IX * · · * · · ♦ · • * ♦·
- 50 » ♦♦ ♦ ♦ 4 • · · * ··« • · ·» ··· (IX) uvede v reakci se silylhalogenidem obecného vzorce X (R)3-Si-Hal (X) ve kterém obecné symboly R, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a případně substituovanou fenylovou skupinou, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů nebo fenylovou skupinu, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XI (XI) ve kterém R má výše uvedený význam, která se uvede v reakci se sloučeninou obecného vzorce XII
R'4-x, (XII) ve kterém R£ má takový význam, že skupina R£ -O- je identic♦ 4 • 4 • 444
9 9 9 že se esterifikace provádí za použití kyseliny obecného vzorce IV ve formě symetrického anhydridu, přičemž se pracuje v přítomnosti aktivačního činidla v organickém rozpouštědle a při teplotě mezi 0 a 90 °C.
9 · «* * » * * · ·« ···· ♦ ♦ 9 9 • 9 9 9 • 9
9 fl · flflflfl fl » «fl · * · • fl I flfl pinu, 2-thiazolylovou skupinu, 4-thiazolylovou skupinu nebo 5-thiazolylovou skupinu, znamená alkyloxyacetoxy-skupinu, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkových atomů, cykloalkanoyloxy-skupinu, ve které cykloalkanoylový zbytek obsahuje 4 až 8 uhlíkových atomů, pyridylkarbonyloxyskupinu a znamená přímou nebo rozvětvenou alkyloxy-skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů.
9 · · · • · ··· 9 • · » <* *» stituovanou alkoxy-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkenyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, alkinyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkenyloxy-skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, přičemž tyto skupiny jsou případně substituované jedním nebo několika atomy halogenů nebo alkoxy-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, alkylthio-skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy, nebo karboxylovou skupinou,alkyloxykarbonylovou skupinou,ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy, kyano-skupinou,karbamoylovou skupinou, N-alkylkarbamoylovou skupinou nebo N,N-dialkylkarbamoylovou skupinou,ve které každý alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy nebo tvoří s atomem dusíku, ke kterému je vázán, 5- nebo 6-ělennou heterocyklickou nasycenou skupinu, která případně obsahuje druhý heteroatom zvolený z množiny zahrnující atomy kyslíku, síry a dusíku a je případně substituovaná alkylovou skupinou obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy nebo fenylovou skupinou nebo fenylalkylovou skupinou, ve které alkylový zbytek obsahuje 1 až 4 uhlíkové atomy.
9 · · • ··· * · • » *>··»»» • · · ·
10. Způsob přípravy sloučeniny podle některého z nároků 1,2 nebo 3 obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, R4 má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3 a R^ má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3,vyznačený tím, že se sloučenina obecného vzorce XVI Rl\ -R6
N 0
0-R.
(XVI) ococ6h5 ve kterém R^ R^, Rg a R? mají významy uvedené v některém z nároků 1, 2, 3 nebo 4, uvede v reakci se sloučeninou obecného vzorce X (R)3Si-Hal (X) ve kterém symboly R, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a případně substituovanou fenylovou skupinou nebo cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů nebo fenylovou skupinu, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XVII
R.
Rl\ .R6
N O
O-R?
(XVII) ·· ···· • · • ··· ·· · • · · • · ♦ ·♦· ♦ • · ·· * ··· ve kterém R, R^, R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, která se funkcionalizuje v poloze 10 za použití sloučeniny obecného vzorce XII
R^-X, (XII) ve kterém R^ má takový význam, že skupina R'^-0- je identická s R^, který má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3, a X^ znamená atom halogenu nebo zbytek reaktivního esteru, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XVIII (XVIII) ve kterém R, R^, R^, R^, Rg a R? mají výše uvedené významy, jejíž silylované ochranné skupiny se nahradí atomy vodíku za vzniku sloučeniny obecného vzorce XIX (XIX) ococ6h5 která reakcí se sloučeninou obecného vzorce XV vede ke sloučenině obecného vzorce V, jejíž ochranné skupiny se nahradí atomy vodíku za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, ve kte« · • · ··· ·* ···· rém Z znamená skupinu obecného vzorce II.
11. Způsob přípravy sloučeniny podle nároku 1, 2 nebo 3, vyznačený tím, že se aktivovaný Raneyův nikl uvede v reakci v přítomnosti alifatického alkoholu obsahujícího 1 až 3 uhlíkové atomy nebo etheru se sloučeninou obecného vzorce XXI ve kterém R^ má význam uvedený v některém z nároků 1, 2 nebo 3 a R' a R, které jsou stejné nebo odlišné, znamenají atom vodíku, alkylovou skupinu obsahující 1 až 6 uhlíkových atomů, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů, alkinylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, cykloalkylovou skupinu obsahující 2 až 6 uhlíkových atomů nebo cykloalkenylovou skupinu obsahující 3 až 6 uhlíkových atomů, které jsou případně substituované, nebo R' a R tvoří společně s atomem uhlíku, ke kterému jsou vázány, cykloalkylovou skupinu obsahující 3 až 6 nebo cykloalkenylovou skupinu obsahující 4 až 6 uhlíkových atomů a Z^ znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce XXII
Rf . 'Ra
N 60
0-R7 (XXII) • fl flflfl* • « • flfl • flflfl · · · ve kterém R^ a mají významy uvedené v některém z nároků 1 až 3 a Rg a R? mají významy uvedené v nároku 4, za vzniku sloučeniny obecného vzorce XXIII načež se v případě, že Z1 znamená skupinu obecného vzorce XXII, nahradí ochranné skupiny ve významech Rg nebo/a Rg a R? atomy vodíku za podmínek uvedených v nároku 8.
12. Způsob podle nároku 11,vyznačený tím, že se pracuje při teplotě mezi -10 a 60 °C.
13. (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-5beta,20-epoxy- 1beta-hydroxy-7beta-methoxy-1Obeta-methoxyacetoxy-9-oxo11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonylaraino-2-hydroxy-3fenylpropionát.
14. (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1beta-hydroxy5beta,20-epoxy-7beta-methoxy-1Obeta-cyklopropylkarbonyloxy9-oxo-11-taxen-1šalfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy3-fenylpropionát.
15. (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1beta-hydroxy5beta,20-epoxy-7beta-methoxy-1Obeta-cyklopentylkarbonyloxy9-oxo-11-taxen-1šalfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy-3-fenylpropionát.
16. (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1beta-hydroxy• · · • · ·· • · ·· i
·······
5beta,20-epoxy-7beta-methoxy-1Obeta-(2-pyridyl)karbonyloxy9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy-3-fenylpropionát.
17. (2R,3S)-4alfa-acetoxy-2alfa-benzoyloxy-1beta-hydroxy5beta,20-epoxy-7beta-methoxy-1Obeta-(3-pyridyl)karbonyloxy9-oxo-11-taxen-13alfa-yl-3-terc.butoxykarbonylamino-2-hydroxy-3-fenylpropionát.
18. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle některého z nároků 1 , 2 nebo 3 obecného vzorce I, ve kterém Z znamená skupinu obecného vzorce II, v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidla-η nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně v kombinaci s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
19. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle nároku 13 v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidlem nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
20. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle nároku 14 v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidlem nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
21. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle nároku 15 v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidlem
Al ···« • · · • · • · · • · · • ··· ·· ···· • · ·* · nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
22. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle nároku 16 v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidlem nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
23. Farmaceutická kompozice, vyznačená tím, že obsahuje alespoň jednu sloučeninu podle nároku 17 v kombinaci s alespoň jedním farmaceuticky přijatelným ředidlem nebo s alespoň jednou farmaceuticky přijatelnou přísadou a případně s alespoň jednou kompatibilní a farmakologicky účinnou sloučeninou.
Zastupuje :
ING/EDLL
CZ19973030A 1995-03-27 1996-03-25 Taxoids, process of their preparation and pharmaceutical composition in which the taxoids are comprised CZ287326B6 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR9503545A FR2732340B1 (fr) 1995-03-27 1995-03-27 Nouveaux taxoides, leur preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
FR9515381A FR2742754B1 (fr) 1995-12-22 1995-12-22 Procede de preparation de taxoides

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ303097A3 true CZ303097A3 (cs) 1998-01-14
CZ287326B6 CZ287326B6 (en) 2000-10-11

Family

ID=26231838

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19973032A CZ287468B6 (en) 1995-03-27 1996-03-25 Taxoids, process of their preparation and pharmaceutical preparation in which these taxoids are comprised
CZ19973030A CZ287326B6 (en) 1995-03-27 1996-03-25 Taxoids, process of their preparation and pharmaceutical composition in which the taxoids are comprised

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19973032A CZ287468B6 (en) 1995-03-27 1996-03-25 Taxoids, process of their preparation and pharmaceutical preparation in which these taxoids are comprised

Country Status (41)

Country Link
US (3) US5889043A (cs)
EP (2) EP0817779B1 (cs)
JP (2) JP3790826B2 (cs)
KR (2) KR100485309B1 (cs)
CN (2) CN1152870C (cs)
AP (2) AP753A (cs)
AR (1) AR001440A1 (cs)
AT (2) ATE185562T1 (cs)
AU (2) AU711227B2 (cs)
BG (2) BG63009B1 (cs)
BR (2) BR9607929A (cs)
CA (2) CA2214321C (cs)
CO (1) CO4700576A1 (cs)
CZ (2) CZ287468B6 (cs)
DE (2) DE69604653T2 (cs)
DK (2) DK0817780T3 (cs)
DZ (1) DZ2009A1 (cs)
EA (2) EA000709B1 (cs)
EE (2) EE03608B1 (cs)
ES (2) ES2143187T3 (cs)
GE (2) GEP20002211B (cs)
GR (2) GR3031526T3 (cs)
HU (2) HU223666B1 (cs)
IL (1) IL117636A (cs)
IS (2) IS2058B (cs)
MA (1) MA23823A1 (cs)
MY (1) MY121225A (cs)
NO (2) NO316379B1 (cs)
NZ (2) NZ304900A (cs)
OA (2) OA10513A (cs)
PE (1) PE51097A1 (cs)
PL (2) PL188284B1 (cs)
PT (1) PT817779E (cs)
RO (2) RO115877B1 (cs)
SK (2) SK281928B6 (cs)
TN (1) TNSN96043A1 (cs)
TR (2) TR199701040T1 (cs)
TW (1) TW394765B (cs)
UY (2) UY24192A1 (cs)
WO (2) WO1996030355A1 (cs)
ZA (1) ZA962399B (cs)

Families Citing this family (77)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6500858B2 (en) 1994-10-28 2002-12-31 The Research Foundation Of The State University Of New York Taxoid anti-tumor agents and pharmaceutical compositions thereof
US6495579B1 (en) 1996-12-02 2002-12-17 Angiotech Pharmaceuticals, Inc. Method for treating multiple sclerosis
US5811452A (en) * 1997-01-08 1998-09-22 The Research Foundation Of State University Of New York Taxoid reversal agents for drug-resistance in cancer chemotherapy and pharmaceutical compositions thereof
US7288665B1 (en) * 1997-08-18 2007-10-30 Florida State University Process for selective derivatization of taxanes
FR2771092B1 (fr) * 1997-11-18 1999-12-17 Rhone Poulenc Rorer Sa Procede de preparation de derives de la classe des taxoides
US6346543B1 (en) * 1998-08-17 2002-02-12 Aventis Pharma S.A. Use of a taxoid to treat abnormal cell proliferation in the brain
EP0982027A1 (en) * 1998-08-17 2000-03-01 Aventis Pharma S.A. Taxoid derivatives for treating abnormal cell proliferation of the brain
EP0982028A1 (en) * 1998-08-20 2000-03-01 Aventis Pharma S.A. New use of taxoid derivatives
TR200100575T2 (tr) * 1998-08-20 2001-07-23 Aventis Pharma S.A. Taksoid türevlerinin yeni kullanım alanları
EP1020188A1 (en) * 1999-01-13 2000-07-19 Aventis Pharma S.A. New use of taxoid derivatives
US6649632B2 (en) 2000-02-02 2003-11-18 Fsu Research Foundation, Inc. C10 ester substituted taxanes
IL145639A (en) 2000-02-02 2007-02-11 Univ Florida State Res Found Cetro-converted Texanate acetate in C10 as anti-cancer agents
US8147816B2 (en) * 2000-08-16 2012-04-03 Encore Health, Llc Presbyopia treatment by lens alteration
WO2002024178A2 (en) * 2000-09-22 2002-03-28 Bristol-Myers Squibb Company Method for reducing toxicity of combined chemotherapies
WO2002024179A2 (en) * 2000-09-22 2002-03-28 Bristol-Myers Squibb Company Method for reducing toxicity of combined chemotherapies
US6593334B1 (en) 2002-05-02 2003-07-15 The University Of North Carolina At Chapel Hill Camptothecin-taxoid conjugates as antimitotic and antitumor agents
PT1534340E (pt) 2002-09-06 2012-03-13 Cerulean Pharma Inc Polímeros à base de ciclodextrina para a administração de medicamentos ligados por ligação covalente
US20040122081A1 (en) * 2002-11-08 2004-06-24 Gogate Uday Shankar Pharmaceutical compositions and methods of using taxane derivatives
CA2526278A1 (en) * 2003-05-20 2004-12-02 Aronex Pharmaceuticals, Inc. Combination chemotherapy comprising a liposomal platinum complex
US7064980B2 (en) * 2003-09-17 2006-06-20 Sandisk Corporation Non-volatile memory and method with bit line coupled compensation
FR2859996B1 (fr) * 2003-09-19 2006-02-03 Aventis Pharma Sa Solvat acetonique du dimethoxy docetaxel et son procede de preparation
GT200500025A (es) * 2004-02-13 2005-09-30 Taxanos sustituidos con esteres de ciclopentilo en c10
PE20050693A1 (es) * 2004-02-13 2005-09-27 Univ Florida State Res Found Taxanos sustituidos con esteres de ciclopentilo en c10
TW200640447A (en) * 2005-02-14 2006-12-01 Univ Florida State Res Found C10 cyclopropyl ester substituted taxane compositions
CA2599888C (en) 2005-03-31 2010-06-15 Bioxel Pharma Inc. Preparation of taxanes from 9-dihydro-13-acetylbaccatin iii
CA2627943C (en) * 2005-11-04 2013-12-31 Bioxel Pharma Inc. New methods for the preparation of taxanes using chiral auxiliaries
US7847111B2 (en) * 2006-06-19 2010-12-07 Canada Inc. Semi-synthetic route for the preparation of paclitaxel, docetaxel, and 10-deacetylbaccatin III from 9-dihydro-13-acetylbaccatin III
US20080176958A1 (en) 2007-01-24 2008-07-24 Insert Therapeutics, Inc. Cyclodextrin-based polymers for therapeutics delivery
WO2009006590A2 (en) * 2007-07-04 2009-01-08 Dr. Reddy's Laboratories Ltd. Docetaxel process and polymorphs
FR2926551A1 (fr) * 2008-01-17 2009-07-24 Aventis Pharma Sa Formes cristallines du dimethoxy docetaxel et leurs procedes de preparation
EP2276755A4 (en) * 2008-03-31 2011-05-04 Univ Florida State Res Found C (10) -ETHYESTER- AND C (10) -CYCLOPROPYLESTER-SUBSTITUTED TAXANES
JP5588983B2 (ja) 2008-08-11 2014-09-10 ウェルズ ファーゴ バンク ナショナル アソシエイション マルチアームポリマーアルカノエートコンジュゲート
FR2945211A1 (fr) 2009-05-06 2010-11-12 Sanofi Aventis Combinaison antitumorale comprenant la cabazitaxel et la capecitabine
PL2493466T3 (pl) 2009-10-29 2021-11-15 Sanofi Mature Ip Nowe przeciwguzowe zastosowanie kabazytakselu
CN104208716A (zh) * 2009-11-23 2014-12-17 天蓝制药公司 用于传递治疗剂的基于环糊精的聚合物
US8791279B2 (en) * 2010-12-13 2014-07-29 Yung Shin Pharm. Ind. Co., Ltd. Process for preparing taxoids from baccatin derivatives using lewis acid catalyst
US10894087B2 (en) 2010-12-22 2021-01-19 Nektar Therapeutics Multi-arm polymeric prodrug conjugates of cabazitaxel-based compounds
WO2012088433A1 (en) 2010-12-22 2012-06-28 Nektar Therapeutics Deuterated and/or fluorinated taxane derivatives
WO2012088422A1 (en) 2010-12-22 2012-06-28 Nektar Therapeutics Multi-arm polymeric prodrug conjugates of taxane-based compounds
CN102060815B (zh) * 2010-12-24 2012-09-26 重庆泰濠制药有限公司 一种紫杉烷类化合物的制备方法
EP2620148A1 (en) 2012-01-27 2013-07-31 Aventis Pharma S.A. Antitumoral combination comprising cabazitaxel and cisplatin
EP2491925A1 (en) 2011-02-25 2012-08-29 Aventis Pharma S.A. Antitumoral combination comprising cabazitaxel and cisplatin
UY33923A (es) 2011-02-25 2012-09-28 Aventis Pharma Sa Combinación antitumoral que comprende cabazitaxel y cisplatino
EA023950B1 (ru) 2011-04-12 2016-07-29 Тева Фармасьютикалз Интернэшнл Гмбх Твердофазные формы кабазитаксела и способы их получения
KR20140056238A (ko) 2011-08-02 2014-05-09 아스텔라스세이야쿠 가부시키가이샤 약제의 병용에 의한 암 치료 방법
TWI526437B (zh) * 2011-09-09 2016-03-21 台灣神隆股份有限公司 卡巴他賽之結晶型
EP2760848B1 (en) * 2011-09-26 2018-11-28 Fresenius Kabi Oncology Limited Processes for the preparation of cabazitaxel involving c(7)-oh and c(13)-oh silylation or just c(7)-oh silylation
CN102336726B (zh) * 2011-09-30 2014-11-26 重庆泰濠制药有限公司 一种卡巴他赛的制备方法
US20130090484A1 (en) * 2011-10-11 2013-04-11 Scinopharm Taiwan Ltd. Process for making an intermediate of cabazitaxel
CN102408397B (zh) 2011-10-19 2014-08-20 上海贝美医药科技有限公司 紫杉烷类衍生物及其制备方法
CN102603724B (zh) * 2011-10-20 2014-02-26 江苏红豆杉生物科技股份有限公司 二甲氧基紫杉烷类化合物纯化精制的方法
CN102516281B (zh) * 2011-10-20 2015-02-04 江苏红豆杉生物科技股份有限公司 一种10-脱乙酰基巴卡丁iii及其衍生物甲氧基化的方法
CN102424672A (zh) * 2011-10-20 2012-04-25 江苏红豆杉生物科技有限公司 脱保护基制备二甲氧基紫杉烷类化合物的方法
CN102417491B (zh) * 2011-10-31 2013-11-06 江苏红豆杉生物科技有限公司 以10-去乙酰基-巴卡丁iii为原料制备卡巴他赛的方法
WO2013072766A2 (en) * 2011-10-31 2013-05-23 Scinopharm Taiwan, Ltd. Process for cabazitaxel and intermediates thereof
CN103874692A (zh) * 2011-11-01 2014-06-18 费森尤斯卡比肿瘤学有限公司 卡巴他赛的无定形形式和用于其制备的方法
CN103159705B (zh) * 2011-12-12 2015-05-27 福建南方制药股份有限公司 卡巴他赛中间体的制备方法
JP6025861B2 (ja) 2011-12-13 2016-11-16 アベンティス・ファーマ・ソシエテ・アノニム カバジタキセルの結晶形およびこれを調製するための方法
CN102532064B (zh) * 2011-12-13 2015-06-17 重庆泰濠制药有限公司 二甲氧基多西他赛的合成方法
US9012665B2 (en) * 2012-07-31 2015-04-21 Yung Shin Pharm. Ind. Co., Ltd. Amorphous cabazitaxel
CN102775434B (zh) * 2012-08-21 2015-04-08 江苏红豆杉生物科技股份有限公司 一种7,10-二甲氧基紫杉烷化合物中间体的合成方法
CN102775435B (zh) * 2012-08-21 2015-04-08 江苏红豆杉生物科技股份有限公司 一种用于制备7,10-甲氧基多西他赛的中间体的合成方法
US20140094432A1 (en) 2012-10-02 2014-04-03 Cerulean Pharma Inc. Methods and systems for polymer precipitation and generation of particles
CN103804323A (zh) * 2012-11-14 2014-05-21 上海希迈医药科技有限公司 一种卡巴他赛溶剂化物及其制备方法和应用
KR101407353B1 (ko) 2012-12-04 2014-06-17 주식회사 삼양바이오팜 10-디아세틸바카틴 iii으로부터 카바지탁셀을 고수율로 제조하는 새로운 방법 및 이를 위한 신규 중간체
EP2743264A1 (en) 2012-12-13 2014-06-18 INDENA S.p.A. New crystalline form of cabazitaxel, process for the preparation and pharmaceutical compositions thereof
EP2815749A1 (en) 2013-06-20 2014-12-24 IP Gesellschaft für Management mbH Solid form of 4-amino-2-(2,6-dioxopiperidine-3-yl)isoindoline-1,3-dione having specified X-ray diffraction pattern
EP2865675A1 (en) 2013-10-23 2015-04-29 INDENA S.p.A. A crystalline anhydrous form of Cabazitaxel, process for the preparation and pharmaceutical compositions thereof
EP2865674A1 (en) 2013-10-23 2015-04-29 INDENA S.p.A. Crystalline solvate forms of Cabazitaxel
CN104650012A (zh) * 2013-11-22 2015-05-27 天士力控股集团有限公司 一种紫杉烷类化合物
CN104086514A (zh) * 2014-06-19 2014-10-08 上海应用技术学院 紫杉醇衍生物及其制备方法
PT3258931T (pt) 2015-02-17 2020-09-23 Univ Erasmus Med Ct Rotterdam Utilização do cabazitaxel no tratamento do cancro da próstata
EP3093014A1 (en) 2015-05-13 2016-11-16 Aventis Pharma S.A. Cabazitaxel and its use for treating cancer
WO2020249507A1 (en) 2019-06-11 2020-12-17 Indena S.P.A. Anhydrous crystalline form of cabazitaxel, a process for its preparation and pharmaceutical compositions containing it
KR20220047589A (ko) 2019-08-08 2022-04-18 래크나 리미티드 암 치료 방법
EP3797834A1 (en) 2019-09-25 2021-03-31 Sanofi Mature IP Cabazitaxel in mcrpc patients previously treated with docetaxel and who failed a prior androgen signaling targeted inhibitor agent
EP3808345A1 (en) 2019-10-15 2021-04-21 Sanofi Mature IP Cabazitaxel in mcrpc patients previously treated with docetaxel and who failed a prior androgen signaling targeted inhibitor agent

Family Cites Families (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2629819B1 (fr) 1988-04-06 1990-11-16 Rhone Poulenc Sante Procede de preparation de derives de la baccatine iii et de la desacetyl-10 baccatine iii
MX9102128A (es) 1990-11-23 1992-07-08 Rhone Poulenc Rorer Sa Derivados de taxano,procedimiento para su preparacion y composicion farmaceutica que los contiene
US5739362A (en) 1991-09-23 1998-04-14 Florida State University Taxanes having an alkoxy, alkenoxy or aryloxy substituted side-chain and pharmaceutical compositions containing them
US5229526A (en) 1991-09-23 1993-07-20 Florida State University Metal alkoxides
US5489601A (en) 1991-09-23 1996-02-06 Florida State University Taxanes having a pyridyl substituted side-chain and pharmaceutical compositions containing them
US5319112A (en) 1992-08-18 1994-06-07 Virgnia Tech Intellectual Properties, Inc. Method for the conversion of cephalomannine to taxol and for the preparation of N-acyl analogs of taxol
FR2696459B1 (fr) 1992-10-05 1994-11-25 Rhone Poulenc Rorer Sa Procédé de préparation de dérivés du taxane.
MX9308012A (es) 1992-12-24 1994-08-31 Bristol Myers Squibb Co Eteres fosfonooximetilicos de derivados de taxano, solubles en agua y composiciones farmaceuticas que los incluyen.
ZA94128B (en) * 1993-02-01 1994-08-19 Univ New York State Res Found Process for the preparation of taxane derivatives and betalactam intermediates therefor
TW467896B (en) 1993-03-19 2001-12-11 Bristol Myers Squibb Co Novel β-lactams, methods for the preparation of taxanes and sidechain-bearing taxanes
CA2129288C (en) * 1993-08-17 2000-05-16 Jerzy Golik Phosphonooxymethyl esters of taxane derivatives
ATE203016T1 (de) 1993-12-21 2001-07-15 Univ Hawaii Cryptophycine
AU2814595A (en) 1994-06-28 1996-01-25 Pharmacia & Upjohn Company 7-ether-taxol analogs, antineoplastic use and pharmaceutical compositions containing them
US6201140B1 (en) 1994-07-28 2001-03-13 Bristol-Myers Squibb Company 7-0-ethers of taxane derivatives
US5481018A (en) 1995-03-31 1996-01-02 The Dow Chemical Company Amino nitrile intermediate for the preparation of alanine diacetic acid
FR2745814B1 (fr) 1996-03-06 1998-04-03 Rhone Poulenc Rorer Sa Nouveaux taxoides, leur preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
FR2771092B1 (fr) 1997-11-18 1999-12-17 Rhone Poulenc Rorer Sa Procede de preparation de derives de la classe des taxoides

Also Published As

Publication number Publication date
ATE188471T1 (de) 2000-01-15
CO4700576A1 (es) 1998-12-29
KR19980703287A (ko) 1998-10-15
GEP20002211B (en) 2000-08-25
TR199701040T1 (xx) 1998-01-21
US20020038038A1 (en) 2002-03-28
MA23823A1 (fr) 1996-10-01
EA199700269A1 (ru) 1998-04-30
SK281927B6 (sk) 2001-09-11
SK130197A3 (en) 1998-04-08
GEP20002188B (en) 2000-07-25
IS2056B (is) 2005-10-14
AP785A (en) 1999-11-26
BG63009B1 (bg) 2001-01-31
HUP9801204A3 (en) 2000-12-28
DK0817779T3 (da) 2000-06-19
NZ304901A (en) 1998-12-23
IS4567A (is) 1997-09-23
AP753A (en) 1999-07-21
NO973922L (no) 1997-08-26
CN1179776A (zh) 1998-04-22
UY24370A1 (es) 2001-10-25
KR100485309B1 (ko) 2005-10-12
TNSN96043A1 (fr) 2005-03-15
PL188987B1 (pl) 2005-05-31
JP2941951B2 (ja) 1999-08-30
DE69606028D1 (de) 2000-02-10
NO316607B1 (no) 2004-03-08
KR100297196B1 (ko) 2001-11-22
IS4536A (is) 1997-07-31
UY24192A1 (es) 1996-06-14
EP0817780B1 (fr) 1999-10-13
HUP9801201A3 (en) 2000-12-28
CZ303297A3 (cs) 1998-01-14
PL188284B1 (pl) 2005-01-31
MX9706568A (es) 1997-11-29
CA2214319A1 (fr) 1996-10-03
EE9700323A (et) 1998-06-15
DK0817780T3 (da) 2000-03-27
AU711227B2 (en) 1999-10-07
GR3032316T3 (en) 2000-04-27
AP9701093A0 (en) 1997-10-31
NZ304900A (en) 1998-09-24
BR9607930A (pt) 1998-06-02
EA000567B1 (ru) 1999-12-29
AP9701090A0 (en) 1997-10-31
AU703278B2 (en) 1999-03-25
WO1996030355A1 (fr) 1996-10-03
ES2140075T3 (es) 2000-02-16
DE69604653D1 (de) 1999-11-18
HU223666B1 (hu) 2004-11-29
CZ287468B6 (en) 2000-12-13
EP0817779B1 (fr) 2000-01-05
TR199701042T1 (xx) 1998-01-21
WO1996030356A1 (fr) 1996-10-03
US6331635B1 (en) 2001-12-18
CN1179775A (zh) 1998-04-22
MY121225A (en) 2006-01-28
CZ287326B6 (en) 2000-10-11
PT817779E (pt) 2000-04-28
PL322499A1 (en) 1998-02-02
EE9700315A (et) 1998-06-15
EE03608B1 (et) 2002-02-15
OA10513A (fr) 2002-04-22
JPH11500141A (ja) 1999-01-06
CN1152870C (zh) 2004-06-09
SK130297A3 (en) 1998-03-04
PE51097A1 (es) 1997-12-22
US6387946B1 (en) 2002-05-14
EA000709B1 (ru) 2000-02-28
AU5278096A (en) 1996-10-16
AR001440A1 (es) 1997-10-22
IS2058B (is) 2005-10-14
EE03609B1 (et) 2002-02-15
BG101917A (en) 1998-10-30
BG101918A (en) 1998-10-30
ZA962399B (en) 1996-10-01
NO973923D0 (no) 1997-08-26
RO115877B1 (ro) 2000-07-28
KR19980703357A (ko) 1998-10-15
NO973922D0 (no) 1997-08-26
DZ2009A1 (fr) 2002-10-23
CA2214321A1 (fr) 1996-10-03
PL322465A1 (en) 1998-02-02
BR9607929A (pt) 1998-06-02
ES2143187T3 (es) 2000-05-01
TW394765B (en) 2000-06-21
BG63121B1 (bg) 2001-04-30
IL117636A (en) 2004-08-31
AU5278196A (en) 1996-10-16
GR3031526T3 (en) 2000-01-31
SK281928B6 (sk) 2001-09-11
NO973923L (no) 1997-08-26
CA2214319C (fr) 2004-02-17
HUP9801204A1 (hu) 2000-05-28
RO115878B1 (ro) 2000-07-28
JPH11502531A (ja) 1999-03-02
CN1213042C (zh) 2005-08-03
US5889043A (en) 1999-03-30
JP3790826B2 (ja) 2006-06-28
HUP9801201A2 (hu) 2000-05-28
CA2214321C (fr) 2008-01-22
IL117636A0 (en) 1996-07-23
EP0817780A1 (fr) 1998-01-14
EP0817779A1 (fr) 1998-01-14
OA10514A (fr) 2002-04-22
DE69606028T2 (de) 2000-08-10
DE69604653T2 (de) 2000-05-31
HU223732B1 (hu) 2004-12-28
NO316379B1 (no) 2004-01-19
MX9706278A (es) 1997-10-31
EA199700270A1 (ru) 1998-02-26
ATE185562T1 (de) 1999-10-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ303097A3 (cs) Taxoidy, způsob jejich přípravy a farmaceutická kompozice tyto taxoidy obsahující
US5847170A (en) Taxoids, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US5728849A (en) Taxoids their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US5906990A (en) Taxoids, preparation thereof, and pharmaceutical compositions containing same
AU715228B2 (en) Taxoids, preparation thereof and pharmaceutical compositions containing same
US6372780B2 (en) Methods of treating cell lines expressing multidrug resistance P-glycoprotein
CZ310997A3 (cs) Taxoidy, způsob jejich přípravy a farmaceutické kompozice tyto taxoidy obsahující
MXPA97007427A (en) New taxoids, its preparation and the pharmaceutical compositions that contain them
BG62697B1 (bg) Нови таксоиди, получаването им и фармацевтични състави, които ги съдържат
CZ358496A3 (en) Novel taxoids, process of their preparation and pharmaceutical compositions containing such taxoids
US5968931A (en) Taxoids, preparation thereof and pharmaceutical compositions containing same

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20130325