[go: up one dir, main page]

SK7572002A3 - Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents - Google Patents

Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents Download PDF

Info

Publication number
SK7572002A3
SK7572002A3 SK757-2002A SK7572002A SK7572002A3 SK 7572002 A3 SK7572002 A3 SK 7572002A3 SK 7572002 A SK7572002 A SK 7572002A SK 7572002 A3 SK7572002 A3 SK 7572002A3
Authority
SK
Slovakia
Prior art keywords
oxo
phenyl
methyl
fluoro
oxazolidin
Prior art date
Application number
SK757-2002A
Other languages
English (en)
Inventor
Jackson B Hester
David L Alexander
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Publication of SK7572002A3 publication Critical patent/SK7572002A3/sk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/10Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a carbon chain containing aromatic rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P17/00Drugs for dermatological disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P27/00Drugs for disorders of the senses
    • A61P27/02Ophthalmic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/10Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing aromatic rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Ophthalmology & Optometry (AREA)
  • Dermatology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Oxazolidinóny majúce sulfoximínovú funkčnú skupinu
Oblasť techniky
Vynález sa týka oxazolidinónov, ktoré majú sulfoximínovú funkčnú skupinu a ich prípravkov. Tieto zlúčeniny silne pôsobia proti Gram-pozitívnym a Gram-negatívnym baktériám.
Doterajší stav techniky
Oxazolidinónové antibakteriálne prípravky sú novou syntetickou triedou bakteriostatík, ktorá vykazujú silný účinok proti celému radu ľudských a veterinárnych patogénov, ktorá zahŕňajú Gram-pozitívne aeróbne baktérie, napríklad: mnohonásobné rezistentné stafylokoky a streptokoky, anaeróbne organizmy, ako sú druhy črevných bacilov a klostrídie (črevné bacily a anaeróbne baktérie) a acidorezistentné organizmy ako Mycobacterium tuberculosis a Mycobacterium avium.
Napriek tomu oxazolidinóny všeobecne nevykazujú aktivitu na takej úrovni, aby sa dali použiť proti aeróbnym Gram-negatívnym organizmom. Použitie oxazolidinónových antibakteriálnych prípravkov je teda obmedzené na infekčné stavy spôsobené Grampozitívnymi baktériami. Preto je úlohou podľa vynálezu okrem iného poskytnúť farmaceutické zlúčeniny, ktorá majú širší antibakteriálnu účinnosť a zahŕňajú pôsobenie proti aeróbnym Gram-negatívnym organizmom. V súčasnosti sa zistilo, že oxazolidinóny podľa vynálezu rozšírili spektrum svojej účinnosti na gram-negatívne organizmy, ako sú Haemophilus influenza a Moraxella catarrhalis.
USA Patent 5 688 792 odhaľuje oxazínové a tiazínové oxazolidinóny užitočné ako antibaktericídne prostriedky.
PCT medzinárodná prihláška vynálezu WO 98/54161 uverejňuje oxazolidinónové antibakteriálne prípravky, ktorá majú tiokarbonylovú funkčnú skupinu.
USA Patent 5 968 962 a PCT medzinárodná prihláška vynálezu WO 99/29688 uverejňuje fenyloxazolidinóny majúce väzbu C-C s 4 až 8 člennými heterocyklickými kruhmi.
USA Patent 5 952 324 uverejňuje bicyklické oxazíny a tiazínové oxazolidinóny užitočné ako antibakteriálne prípravky.
PCT publikácia WO 99/64416, WO 99/64417, a WO 00/21960 uverejňuje oxazolidinónové deriváty použiteľné ako antibakteriálne prípravky.
-2PCT publikácia WO 00/10566 uverejňuje oxazolidinóny užitočné ako antibakteriálne prípravky.
Podstata vynálezu
Vynález poskytuje zlúčeninu všeobecného vzorca I
(I),
alebo jej farmaceutický prijateľnú soľ, kde: A je štruktúra i, ii, iii, alebo iv
Ô >*N'o >Ao i ii ° s Α.'ώ iii iv
B je
z(CH2) ω x > (CH2)j
(b)
W je NHC(=X)Ri, alebo -Y-het; pri predpoklade, keď A je štruktúra iv, W nie je -Y-het;
X je O, alebo S; pri predpoklade, že keď X je O, B nie je, ako je definované v bode (b);
Y je NH, O, alebo S;
Zje S(=O)(=N-R5);
-3Ri je (a) H, (b) NH2 (c) NHC|-C4alkyl, (d) Ci-C4alkyl, (e) C2-C4alkenyl, (f) 0Ci-C4alkyl, (g) SC|-C4alkyl, alebo (h) (CH2)pC3-C6cykloalkyl;
pri každom výskyte je alkyl alebo cykloalkyl v Ri voliteľne substituovaný jedným alebo dvoma F, Cl, alebo CN;
R2 a R3 sú nezávisle H, F, Cl, metyl alebo etyl;
R4 je H, CH3, alebo F;
R? je (a) H, (b) Ci-C4alkyl, (c) C(=O)Ci-C4alkyl, (d) C(=O)OCi-C4alkyl, (e) C(=0)NHR6, alebo (f) C(=S)NHR6;
je H, C1-C4 alkyl, alebo fenyl;
pri každom výskyte je alkyl v R5 a voliteľne substituovaný jedným alebo viac halogénmi, CN, NO2, fenyl, C3-C6cykloalkyl, OR7, C(=O)R7, OC(=O)R7, C(=O)OR7, S(=O)mR7, S(=O)mNR7R7, NR7SO2R7, NR7SO2NR7R7, NR7C(=O)R7, C(=O)NR7R7j NR7R7j oxo, alebo oxím;
R7 je H, C]-C4alkyl, alebo fenyl;
pri každom výskyte je fenyl voliteľne substituovaný jedným alebo viac halogénmi, CN, NO2, fenyl, C3-C6cykloalkyl, OR7, C(=O)R7, OC(=O)R7, C(=O)OR7, S(=O)mR7, S(=O)mNR7R7, NR7SO2R7, NR7SO2NR7R7, NR7C(=O)R7, C(=O)NR7R7 alebo NR7R7;
het je cez uhlík naviazaný päťčlenný heteroarylový kruh majúci 1 až 4 heteroatómy vybrané zo skupiny pozostávajúcej z kyslíka, síry, dusíka, alebo je het cez uhlík naviazaný šesťčlenný heteroarylový kruh majúci 1 až 3 dusíkové atómy;
p je 0, I, alebo 2;
j je 1,2, 3, 4, alebo 5; pri predpoklade, že p aj sú spoločne. 2, 3, 4, alebo 5;
-4mje Ο, 1, alebo 2;
n je 2 alebo 3; a —- v štruktúre iii je buď dvojitá väzba, alebo väzba jednoduchá.
V ďalšom aspekte vynález tiež poskytuje:
farmaceutickú kompozíciu obsahujúcu zlúčeninu všeobecného vzorca I alebo jej farmaceutický prijateľnú soľ a farmaceutický prijateľný nosič, spôsob liečby gram-pozitívnych mikrobiálnych infekcií u človeka alebo iných teplokrvných živočíchov podaním terapeuticky účinného množstvo zlúčeniny všeobecného vzorca I alebo ich farmaceutický prijateľných solí nemocným subjektom, a spôsob liečby gram-negatívnych mikrobiálnych infekcií u človeka alebo iných teplokrvných živočíchov podaním terapeuticky účinného množstvo zlúčeniny všeobecného vzorca I alebo ich farmaceutický prijateľných solí nemocným subjektom.
Vynález tiež poskytuje niektorá nové medziprodukty a spôsoby, ktorá sú užitočné na prípravu zlúčenín všeobecného vzorca I.
Použiť sú nasledujúce definície, pokiaľ nie je opísané inak.
Termín alkyl, alkenyl, atď. sa týka, ako lineárnych, tak aj rozvetvených skupín, ale odkaz na individuálny radikál, ako je „propyl“ zahŕňa iba tento radikál s nerozvetveným reťazcom, na rozvetvený izomér ako je „izopropyl“ sa odkazuje zvlášť.
Počet uhlíkových atómov v rôznych uhľovodíkov obsahujúcich skupinách je indikovaný pomocou prefixu, ktorý určuje minimálny a maximálny počet uhlíkových atómov v danej skupine, napríklad prefix Ci.j udáva skupinu s počtom uhlíkových atómov od čísla „i“ až po číslo ,j“, vrátane. Teda, napr. C] - Cvalkyl označuje alkyl s jedným až sedem uhlíkovými atómami, vrátane.
Termín „halogén“ označuje fluór (F), chlór (Cl), bróm (Br), alebo jód (I).
Termín „het“ znamená cez uhlík naviazaný päťčlenný (5) heteroarylový kruh, ktorý má 1 až 4 heteroatómy vybrané zo skupiny obsahujúcej: kyslík, síru a dusík,.alebo je het cez uhlík naviazaný šesťčlenný (ó)heteroarylový kruh s 1 až 3 dusíkovými atómami.
Príklady „het“ zahŕňajú pyridín, tiofén, furán, pyrazol, pyrimidín, 2-pyridyl, 3-pyridy 1,
4- pyridyl, 2-pyrimidinyl, 4-pyrimidinyl, 5-pyrimidinyl, 3-pyridazinyl, 4-pyridazinyl, 3-pyrazinyl, 4-oxo-2-imidazolyl, 2-imidazolyl, 4-imidazolyl, 3-izoxazolyl, 4-izoxazolyl,
5- izoxazolyl, 3-pyrazolyl, 4-pyrazolyl, 5-pyrazolyl, 2-oxazolyl, 4-oxazolyl, 4-oxo-2-oxazolyl,
5-oxazolyl; 1,2,3-oxatiazol; 1,2,3-oxadiazol, 1,2,4-oxadiazol; 1,2,5-oxadiazol; 1,3,4oxadiazol; 2-tiazolyl, 4-tiazolyl, 5-tiazolyl, 3-izotiazol? 4-izotiazol, 5-izotiazol, 2-furanyl, 3furanyl, 2-tienyl, 3-tienyl, 2-pyrolyl, 3-pyrolyl, 3-izopyrolyl, 4-izopyrolyl, 5-izopyrolyl;
1,2,3-oxatiazol-l-oxid; l,2,4-oxadiazol-3-yl; l,2,4-oxadiazol-5-yl, 5-oxo-l,2,4-oxadiazol-3 yl; l,2,4-tiadiazol-3-yl; 1,2,4-tiadiazol-5-yI, 3-oxo-l,2,4-tiadiazol-5-yl; 1,3,4-tiadiazol-5-yI; 2-oxo-l,3,4-tiadiazol-5-yl; 1,2,4-triazol-3-yl; l,2,4-triazol-5-yl; l,2,3,4-tetrazol-5-yl; 5oxazolyl; 3-izotiazolyl, 4-izotiazolyl a 5-izotiazolyl; 1,3,4-oxadiazol, 4-oxo-2-tiazolinyl, alebo
5-metyl-l,3,4-tiadiazol-2-yl, tiazoldión; 1,2,3,4-tiatriazol, alebo 1,2,4-ditiazolón.
Cicavec označuje buď človeka alebo zvieratá.
Zlúčeniny podľa vynálezu sú všeobecne pomenované podľa IUPAC alebo CAS nomenklatúrnych systémov. Skratky, ktorá sú bežne známe ľuďom pracujúcim v obore sa môžu použiť (napr. „Ph“ znamená fenyl, „Me“ znamená metyl, „Et“ znamená etyl, „h“značí hodinu a „rt“ je použiť pre teplotu miestnosti).
Špecifické a výhodné hodnoty uvedené nižšie pre radikály, substituenty a rozpätia sú tu iba na ilustráciu, nevylučujú ďalšie definované hodnoty alebo iné hodnoty v definovaných rozmedziach pre radikály a substituenty.
Špecificky, alkyl označuje ako skupiny s lineárnym, tak aj rozvetveným reťazcom, ale odkaz na individuálny radikál, ako je „propyl“, zahŕňa iba tento lineárny radikál, zatiaľ čo rozvetvený radikál ako je „izopropyl“ je uvedený zvláštnym odkazom. Špeciálne, C1-C4 alkyl môže byť metyl, etyl, propyl, izopropyl, butyl, izobutyl, sek.-butyl a ich izoméme formy.
Špecificky, C2-C4 alkenyl môže byť vinyl, propenyl, alyl, butenyl, a ich izoméme formy; C 3-Cô cykloalkyl môže byť cyklopropyl, cyklobutyl, cyklopentyl, cyklohexyl, a ich izoméme formy.
Špecifická hodnota pre A je štruktúra ii definovaná vyššie.
Špecifická hodnota pre X je atóm síry.
Špecifická hodnota pre X je atóm kyslíka.
Špecifická hodnota pre Ri je C1-C4 alkyl.
Viac špecifická hodnota pre Ri je metyl alebo etyl.
Špecifická hodnota pre Ŕ] je cyklopropyl.
Špecifická hodnota pre Ri je NH2
Špecifické hodnoty pre R2 a R3 sú nezávisle H alebo F.
Špecifické hodnoty pre R2 a R3 sú, že jeden z nich je H a druhý je F
Špecifická hodnota pre R4 je H alebo CH3.
Špecifická hodnota pre R5 je H.
Špecifická hodnota pre R5 je C]-C4 alkyl, prípadne substituovaný OH skupinou.
Špecifická hodnota pre R5 je CH3 alebo etyl.
.Špecifická hodnota pre R5 je C1-C4alkyl substituovaný C(=O)NHC]-C4alkyl, alebo C(=O)NH2.
-6Špecifícká hodnota pre Rs je C|-C4 alkyl substituovaný fenylom, kde fenyl je voliteľne substituovaný OH, metylom, NO2, CF3, alebo CN.
Špecifická hodnota pre Rs je C1-C4 alkyl substituovaný fenylom, kde fenyl je voliteľne substituovaný NO2.
Špecifická hodnota pre R5 je C(=O)NH2, alebo C(=O)NHCi-C4alkyl.
Špecifická hodnota pre R5 je C(=0)NHCH3, alebo C(=O)NHCH2CH3.
Špecifická hodnota pre R5 je Ο(=Ο)Οι-Ο4 alkyl.
Špecifická hodnota pre R5 je 0(=0)0¾.
Špecifická hodnota pre R5 je 0(=0)001-C4 alkyl.
Špecifická hodnota pre R5 je C(=0)0CH3.
Špecifická hodnota pre het je izoxazol-3-yl, izoxazol-5-yl; l,2,4-oxadiazol-3-yl, izotiazol-3-yl; l,2,4-tiadiazol-3-yl alebo l,2,5-tiadiazol-3-yl.
Výhodné zlúčeniny podľa vynálezu sú tie, kde štruktúry i, ii, alebo iii majú voliteľnú konfiguráciu, uvedenú tu:
i ii iii
Výhodnejšie zlúčeniny podľa vynálezu sú zlúčeniny so všeobecným vzorcom IA:
Tieto absolútne konfigurácie sa nazývajú (S)-konfigurácie podľa Cahn-IngoldPrelogova nomenklatúrneho systému. Odborníci ocenia, že zlúčeniny podľa vynálezu môžu obsahovať ďalšie chirálne centra a môžu sa izolovať v opticky aktívnej a racemickej forme. Vynález zahŕňa akékoľvek racemické, opticky aktívne, tautoméme, alebo stereoizoméme formy, alebo zmesi foriem zlúčenín podľa vynálezu.
Príklady zlúčenín vynálezu sú nasledujúce:
(1) N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxido-lX4,4-tiazinan-4-yl)fenyI]-2-oxo-l,3oxazolidin-5-yl}metyl)etántioamid;
(2) Ν( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-(1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fenyl] -2-oxo-1,3oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamid;
(3) N(((5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxido-lX4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3oxazolidin-5-yl} metyl)cyklopropánkarbotioamid;
(4) (E)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-1-oxidohexahydro-1 λ4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu;
(5) (E)-izomér N( {(5 S)-3 -[3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)etántioamidu;
(6) (E)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(7) (E)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l -oxidohexahydro- lX4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu;
(8) (Z)-izomér N ({(5 S)-3 -[3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu;
(9) (Z)-izomér N( {(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)etántioamidu;
(10) (Z)-izomér N( {(5 S)-3-[3-fluór-4-(l -imino-1 -oxidohexahydro-1 k4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(11) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropántioamidu;
(12) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[l-(acetylimino)-l-oxidohexahydro1 X4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl} metyl)acetamidu,
13) (Z)-izomér N({ (5S)-3-[3-fluór-4-[l -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu, (14) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[l-(acetylimino)-l-oxidohexahydro-lX4tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(15) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[l-(etylimino)-l-oxidohexahydro-lX4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(16) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -[(fenylmetyl)imino]-1 -oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(17) (Z)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(3-fenylpropyl)imino]-l-oxidohexahydro-
X4-tiopyran-4-y ljfenyl] -2-oxo-1,3 -oxazolidin-5-yl} met,yl)propántioamidu;
(18) (Z)-izomér N(((5 S)-3-[3-fluór-4-[l -([(metylamino)karbonyl]imino} -1 oxidohexahydro-lk4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazoJidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(19) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-[(metoxykarbonyl)imino]-l- oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamid;
(20) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-[[(etoxykarbonyl)metyl]imino]-loxidohexahy dro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl] -2-oxo-1,3 -oxazolidin-5 -yl} mety l)propántioamidu;
(21) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 - {[[(4-nitrofenyl)amino]karbonyl]imino} -1 oxidohexa-hydro-lÁ4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(22) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(aminokarbonyl)imino]-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(23) Z-izomérN({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[[(aminokarbonyl)metyl]imino]-loxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(24) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(2-hydroxyetyl)imino]-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(25) N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxido-lX4,4-tiazinán-4-yl]fenyl}-2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamid;
(26) N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxido-lX4,4-tiazinán-4-yl]fenyl}-2oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamid;
(27) N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxido-lk4,4-tiazinán-
4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamid;
(28) N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxido-lX4,4-tiazinán-
4-yl]fenyl} -2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamid;
(29) Z-izomér N( {(5 S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu;
(30) Z-izomér N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l- oxidohexahydro-lk4-tiopyran-4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5yl)metyl]cyklopropánkarbotióamidu; ' (31) E-izomér N [((5 S )-3 - {3-fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl]-fenyl} -2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamidu;
(32) E-izomér N[((5S)-3-(3-fluór-4-[l-(metyIimino)-l-oxidohexahydro-lX4tiopyran-4-yl]-fenyl} -2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamidu;
(3 3) Z-izomér N[((5 S)-3 - {3 -fluór-4-[ 1 -[[(fény lmetoxy)karbony 1] imino] -1 oxidohexahydro- lX4--tiopyran-4-yl]fenyí}-2-oxo-l,3-oxazôlidin-5-yl)metyl]acetamidu;
alebo (34) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-{[(benzylamino)karbonyl]imino}-loxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyI]-2-oxo-l,3-oxazo.lidin-5-yl}metyl)acetamid.
-9Nasledujúce schémy opisujú prípravu zlúčenín podľa vynálezu. Všetky začiatočné materiály sú pripravené podľa postupov opísaných v týchto schémach alebo pomocou postupov známych v obore organickej chémie. Premenné použiť v schémach sú definované nižšie, alebo ako je uvedené v patentových nárokoch.
Zlúčeniny podľa vynálezu sa môžu pripraviť v zhode s jedným alebo viac schémami, ktorá sú ďalej uvedené. Opticky číre materiály by sa mohli pripraviť buď jednou z mnohých druhov asymetrických syntéz, alebo alternatívne premenou z racemickej zmesi.
V schéme I začiatočný materiál 1-a sa môže pripraviť podľa postupov opísaných v USA Patente 5 688 792 alebo PCT Intemational Publication WO 98/54161. Zlúčenina 1-a sa nechá reagovať sazidom sodným v kyseline polyfosforečnej pri teplote v rozmedzí od 40 °C až do 70 °C, čo dá vznik zlúčenine 1 -b.
Zlúčeninal-b sa môže alkylovať reakciou s aldehydmi alebo ketónmi a kyselinou mravenčou s použitím Leukar-Wallachových alebo Eschweiler-Clarkových reakčných podmienok, čo dá zlúčeninu 1-c. (R‘ = Q-C4 alkyl). Ukážka tejto metódy pre metyláciu zlúčeniny 1-b je opísaná v príprave 3 podľa vynálezu. V alternatívnej metóde pre túto alkyláciu reaguje zlúčenina 1-b alebo 1-e (R‘ = H) s aldehydom alebo ketónom, trietylsilánom a trifluóroctovou kyselinou.
Para-formaldehyd je vhodným zdrojom formaldehydu pre túto reakciu a môžu sa použiť tiež aldehydy chránené ako acetály.
Môžu sa použiť rozpúšťadlá, ako je toluén, dichlórmetán, TF a s výhodou acetonitrii, pri teplotách v rozmedzí od 10 °C do 120 °C v závislosti na rozpúšťadle. Táto metóda je uvedená v príkladoch 13 a 16. Aldehydy s rôznymi funkčnými skupinami sa môžu tiež použiť v tejto reakcii, ako je ukázané použitím etylglyoxylátu v príklade 20. Ester pripravený v tomto príklade sa môže redukovať na alkohol pomocou hydroboritanu lítneho (príklad 24) alebo premeniť na amid pomocou hydroxidu amónneho (príklad 23). Zlúčeniny, kde R5 je Ci— C4 alkyl substituovaný NH2 alebo NHalkylom sa môžu získať použitím amínovej ochrannej skupiny, ako je benzyloxykarbonyl alebo terciámy butyloxykarbonyl, ktorá sa môžu následne odstrániť. Ďalšie zlúčeniny, kde R5 je substituovaný alkylom sa môžu získať príslušnou modifikáciou tohto redukčného alkylačného procesu.
Acetamid 1-c je hydrolyzovaný na odpovedajúcom amíne, 1-d pomocou kyseliny chlorovodíkovej v rozpúšťadle ako napríklad metanole pri teplote refluxu. Acylácia amínu s použitím príslušných ditioesterov a terciámych amónnych báz, ako trietylamín, poskytne
J odpovedajúcu zlúčeninu 1-e. Na túto reakciu sú vhodné rozpúšťadlá ako: dichlórmetán, tetrahydrofurán alebo s výhodou metanol, a teploty od 24 °C až po teplotu refluxu
-10rozpúšťadla. Príprava ďalších tiokarbonylových zlúčenín 1-e je opísaná v PCT Intemational Preparations WO 98/54161. Kde R‘ je hydrogén, 1-e môže sa konvertovať na zlúčeninu 1-f s ďalšími funkčnými skupinami na dusík sulfoximínové funkčné skupiny. Reakcia s chloridmi karboxylových kyselín alebo ich anhydridmi v rozpúšťadle, ako je pyridín pri teplote v rozmedzí 24 °C až 100 °C poskytuje odpovedajúce deriváty acylu (R5 je C(=O) C]-C4alkyl). Anhydridy karboxylovej kyseliny v odpovedajúcej karboxylovej kyseline použité ako rozpúšťadlo sa môžu použiť, ako je ukázané v príprave 2, pre anhydrid kyseliny octovej v kyseline octovej. Karbamáty (R5 je C(=O) C1-C4 alkyl) sú pripravené reakciou 1-e (R‘ je H) s príslušným alkylchloroformiátom vpyridíne pri teplote 0°C až 100 °C. Navyše, 4(dimetylamino)pyridín môže byť ako katalyzátor tejto reakcie, ako je ukázané v príklade 19. Alkylureáty a alkyltioureáty (R$ je C1-C4 alkyl) sa pripravia zahrievaním 1-e (R‘ je H) s príslušným alkylizokyanátom alebo alkylizotiokyanátom pri teplote v rozmedzí od 30 °C do 100 °C. DMF je s výhodou používané rozpúšťadlo pre túto reakciu. Zlúčeniny, kde Ró je fenyl alebo substituovaný fenyl sú pripravené podobne. Zlúčeniny, kde R$ je vodík sa pripravia reakciou 1-e (R‘ je H) s kyanátom sodným alebo tiokyanátom sodným v octovej kyseline pri teplote v rozmedzí od 24 °C do 100 °C. Na prípravu zlúčeniny, kde X je kyslík, môže byť amín acylovaný pomocou vhodných derivátov karbonylu, ako sú anhydridy karboxylových kyselín, alkylchloroformiáty, alkylizokyanáty a kyanatanom sodným v roztoku kyseliny octovej. Zlúčeniny všeobecného vzorca I, kde B je podsekciou (c) sa môžu pripraviť podľa postupu ukázaného v schéme I so sulfoxidmi ako začiatočným materiálom. Sulfoxidy sa môžu pripraviť podľa postupov opísaných v USA patente 5 952 324.
Schéma I ilustruje prípravu zlúčenín 2-e a 2-f. Začiatočný materiál 2-a sa môže pripraviť podľa postupov opísaných v USA Patent 5 968 962, PCT Intemational Publication WO 99/29688 a PCT Intemational Publication WO98/54161. V týchto sériách sa môžu
I 1 .
sulfoxidy umiestniť na benzénovom jadre, ako v polohe cis, tak aj trans. Reakcia zlúčenín 2-a s O-metylénsulfonylhydroxylamínom (MSH) pokračuje v zachovaní sulfoxidovej stereochémie v produktoch 2-b. Táto reakcia sa uskutočňuje obvykle pri teplote okolitého vzduchu v rozpúšťadlách, ako je dichlórmetán. Nasledujúce reakcie v schéme II sú vykonávané tak, ako je diskutované pre odpovedajúce kroky v schéme I. Zlúčeniny 2-e, kde X = O sú pripravené acyláciou zlúčenín 2-d pomocou príslušných derivátov karbonylu, ako sú: anhydridy karboxylových kyselín, alkylchloroformiáty, alkylizokyanáty a kyanatan sodný v octovej kyseline.
- 11 Schéma I
1-d · 1
s II
A—CHjNH-C—R,
I
- 12Schéma II
A-CH2NHAc x
o.
™ \CH
o. ,<«y \CH a-ch2nh2
- 13Farmaceutické kompozície podľa vynálezu sa môžu pripraviť kombinovaním zlúčenín všeobecného vzorca I podľa vynálezu s tuhým alebo kvapalným farmaceutický prijateľným nosičom, farmaceutický prijateľnými adjuvans alebo nosičmi, s pomocou štandardných a tradičných techník.
Tuhé formy kompozícií zahŕňajú: práškové formy, tablety, dispergovateľné granule, kapsle, tobolky a čipky. Tuhý nosič môže byť jedna substancia, ktorá môže mať tiež funkciu riedidla, ochucujúcej látky, solubilizéru (prostriedok zvyšujúci rozpustnosť), lubrikantu, suspendujúceho prípravku, spojiva, tablety rozmelňujúce prípravky a zapuzdrujúce prípravky. Inertné tuhé nosiče zahŕňajú: uhličitan horečnatý, stearát horečnatý, mastenec, cukor, laktózu, pektín, dextrín, škrob, želatínu, celulózové materiály, vosk topiaci sa pri nízkej teplote, kakaové maslo a podobne. Kvapalná forma kompozícií zahŕňa roztoky, suspenzie a emulzie. Napríklad sa môžu vytvoriť roztoky zlúčenín podľa vynálezu vo vode, v systémoch vodapropylénglykol a voda-polyetylénglykol, prípadne obsahujúce vhodné farbivá, ochucovadlá, stabilizátory a zahusťovadlá.
S výhodou je farmaceutická kompozícia vyrobená s použitím konvenčných techník v jednotkových dávkových formách obsahujúcich účinné alebo primerané množstvá účinnej zložky, čo je zlúčenina všeobecného vzorca I podľa vynálezu.
Množstvo aktívnej zložky, to je zlúčeniny všeobecného vzorca I podľa vynálezu, vo farmaceutickej kompozícii a jej jednotkovej dávkovej forme sa môže odlišovať, alebo sa môže prispôsobiť príslušnej aplikácii, účinnosti konkrétnej zlúčeniny a požadovanej koncentrácii. Všeobecne sa bude množstvo účinnej zložky pohybovať v rozmedzí od 0,5 hmotn. % do 90 hmotn. % kompozície.
V terapeutickom použití pre liečbu alebo boj s bakteriálnymi infekciami u teplokrvných živočíchov, sa zlúčeniny alebo farmaceutické kompozície podávajú orálne, lokálne, na kožu, a/alebo parenterálne, v takej dávke, aby sa dosiahla taká úroveň aktívnej zložky, alebo koncentrácie aktívnej zložky v krvi liečeného zvieraťa, ktorá by bola antibakteriálne účinná. Všeobecne sa bude také antibakteriálne účinné množstvo pohybovať v rozmedzí od 0,1 do 100, s výhodou 1,0 až 50 mg/kg hmotnosti na deň. Rozumie sa, že dávky sa môžu veľmi odlišovať podľa požiadavky pacienta, závažnosti liečenej bakteriálnej infekcie, a podľa použitia zlúčeniny. Tiež sa rozumie, že začiatočná podávaná dávka sa môže zvýšiť nad hornú hranici, aby sa rýchle dosiahla požadovaná koncentrácia látky v krvi, alebo môže byť začiatočná dávka menšia než je optimum a denná dávka sa môže progresívne
- 14zväčšovať v priebehu liečby v závislosti na konkrétnej situácii. Ak je to vhodné, môže sa denná dávka rozdeliť do mnohých menších dávok na podávanie napr.: dvakrát až štyrikrát denne.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I podľa vynálezu sa podávajú parenterálne, napríklad injekčné, intravenóznou injekciou alebo inou parenterálnou cestou. Farmaceutické kompozície na parenterálne podávanie všeobecne obsahujú farmaceutický prijateľné množstvo zlúčeniny podľa vzorca I vo forme rozpustnej soli (kyslé prídavné soli alebo bázické soli) rozpustené vo farmaceutický prijateľnom kvapalnom nosiči, ako napríklad voda pre injekciu a pufer, ktorý poskytuje primerane izotonický roztok, napríklad o pH v rozmedzí
3,5 až 6. Vhodnými pufrujúcimi prípravkami sú: fosforečnan sodný, hydrogénuhličitan sodný, citrát sodný, N-metylglukamín, L(+)-lyzín a L(+)-arginín, iba niekoľko z mnohých možných pufrujúcich prípravkov. Zlúčeniny podľa všeobecného vzorca I sa bežne rozpustia v nosiči, v množstve, ktorá bude dostatočne poskytovať farmaceutický prijateľnú koncentráciu pre injekciu v rozmedzí od lmg/ml po 400 mg/ml roztoku. Výsledná kvapalná farmaceutická kompozícia sa bude podávať tak, aby sa dosiahlo antibakteriálne účinného množstvo v dávke, ktorá je tu už uvedené. Zlúčeniny všeobecného vzorca I podľa vynálezu sa výhodne podávajú orálne v tuhej alebo kvapalnej dávkovej forme.
Oxazolidinónové antibakteriálne prípravky tohto vynálezu vykazujú užitočné pôsobenie proti rôznym organizmom. Aktivita in vitro týchto zlúčenín sa môže stanoviť pomocou štandardných testovacích postupov, ako je určenie minimálnej inhibujúcej koncentrácie (MIC) vymytím z agaru (roztoku agaru), ako je opísané v „Approved Štandard. Metóds for Dilution Antimicrobial Susceptibility Tests for Bacteria Tat Grow Aerobically“, 3 vyd., publikované 1993 National Commitee for Clinical Laboratory Standards, Villanova, Pennsylvania, USA. V tabuľke 1 je uvedená aktivita zlúčenín tohto vynálezu proti Staphylococcus aureus, Staphylococcus epidermis, Enterococcus faecium, Streptococcus' pneumoniae, Streptococcus pyogénes, Enterococcus faecalis, Moraxella catarrhalis a H. influénzae.
- 15Tabuľka 1
Minimálne koncentrácie s inhibičnou antibakteriálnou aktivitou (gg/ml)
Príklad č. SAUR 9213 SEPI 30593 EFAE 12712 SPNE 9912 SPYO 152 HINF 30063 EFAE 9217 MCTA 30607
1 1 0,5 1 0,25 0,25 4 1 2
2 1 0,25 0,5 0,25 0,25 2 0,5 2
3 1 0,25 0,5 0,25 0,25 4 1 1
4 16 2 4 1 1 8 2 4
8 8 1 2 0,5 1 8 2 2
9 0,5 0,125 0,5 0,25 0,25 2 0,5 2
10 1 0,25 . 0,5 0,25 0,25 2 0,5 2
11 1 0,5 0,5 0,25 0,25 4 0,5 1
12 8 1 0,5 1 16 2 8
13 1 0,5 1 0,25 0,25 8 0,5 2
14 1 0,5 1 0,25 0,25 4 0,5 2
15 2 1 1 0,5 0,5 8 1 2
16 2 1 1 0,25 0,5 >64 1 2
17 2 2 2 0,5 1 >64 1 2
18 2 1 1 0,25 0,5 8 1 4
19 1 0,5 1 0,25 .0,25 2 2
20 2 1 1 4 16 8 1 4
21 0,5 0,25 0,25 <0,06 0,125 >64 0,25 0,25
22 2 0,5 0,5 0,125 0,5 4 , 0,5 2
23 2 2 1 0,25 0,5 4 0,5 ' 4
24 2 0,5 1 0,25 0,5 4 1 4
25 2 0,5 1 0,25 0,5 4 1 4
26 2 0,5 1 0,25 0,5 4 0,5 2
27 2 0,5 0,5 0,125 0,5 4 0,5 8
28 2 0,5 1 0,25 0,5 4 1 2
29 1 0,5 • 1 0,25 0,5 4 0,5 2
30 1 0,5 0,5 0,125 0,5 4 0,5 0,5
31 2 1 2 0,5 1 8 1 4
32 4 1 2 0,5 1 8 2 8
33 8 2 4 1 1 64 4 16
34 16 2 4 1 2 32 4 16
PREP 1 16 4 4 1 2 16 8 8
PREP 2 16 2 4 1 2 32 2 8
PREP 3 16 2 4 1 2 16 4 8
Príklady uskutočnenia vynálezu
Príprava 1: N-( {(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamid (2)
((S)-N-[[3-[3-fluór-4-(l-oxotiomorfolin-4-yl)fenyl]-2-oxo-5-oxazoIidinyl]metyl]-acetamid, (zlúčenina 1, pripravená podľa procedúry opísanej vWO 95/07271, Príklad 3) (1,01 g, 2,73 mmol) a azid sodný (0,38 g, 5,8 mmol) sa pridá pri miešaní do kyseliny polyfosforečnej (40 g) pri teplote okolia, pod dusíkom a zmes sa zahrieva 6 hodín na 50 až 55 °C a 4 hod. na 60 °C. Potom sa pomaly ochladí na 0 °C a po kvapkách sa do nej pridá 20 ml vody a dostatočné množstvo 50 hmotn. % hydroxidu sodného, aby sa pH zvýšilo na 10,5 až 11,0. Táto zmes sa zriedi dostatočným množstvom vody, čo dá roztok, ktorý sa extrahuje, chloroformom. Extrakt sa suší nad síranom sodným a koncentruje sa. Chromatografia zvyšku na silikagéli so zmesou metanol-chloroform obsahujúca 2 až 3 % metanol dá 691 g produktu. Kryštalizácia tohto materiálu z acetón-hexánu dá zlúčeninu 2.
Teplota topenia 165 až 166 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: Ci6H22FN4O4S(M+H+) 385,1346, Nájdené: 385,1352. Vyrátané pre: Ci6H2iFN4O4S: C,49,99; H, 5,51; N, 14,57. Nájdené: C,50,01; H, 5,56; N, 14,49.
- 17Príprava 2: N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -acetylimino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl)fenyl]2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamid (7)
AcjO
------------------------1
HOAc
O
NHAc
K miešanému roztoku 2 (100 mg, 0,26 mmol) v 1 ml kyseliny octovej pod dusíkom sa pridá acetanhydrid (55 μΐ, 0,58 mmol) a udržiava sa po dobu 66 hod. pri teplote miestnosti (24 °C) a koncentruje vo vákuu. Chromatografia zvyšku na silikagéli s 3% metanolchloroformom, čo dá produkt, ktorý sa rekryštalizuje z metanolu a dostane sa 68 mg zlúčeniny 7.
Teplota topenia 219,5 až 221,0 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: CigH24FN4O5S(M+H+) 427,1451, Vyrátané: 247,1458. Vyrátané pre: C18H23FN4O5S: C,50,69; H, 5,44; N, 13,14. Nájdené: C, 50,64; H, 5,49; N, 13,12.
Príprava 3: N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-metylimino-l-oxido-lX4,4-tiazinan-4-yl)fenylJ2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamid (8)
HCHO
HCOOH
S N \__f
CH3N
O J» h
NHAc
Miešaná zmes zlúčeniny 2 (230 mg, 0,60 mmol), 37,5% vodný formaldehyd (75 μΐ, 1,0 mmol) a kyselina mravenčia (75 μΐ, 2,0 mmol) sa zahrieva na 80 °C po 4 hod., pridá sa ďalší formaldehyd (75 μΐ) a kyselina mravenčia (75 μΐ) a zahrieva sa ďalšie 4 hod. na 80 °C. Ochladená zmes sa rozpustí v chloroforme a vode a pridá sa 1 M NaOH až na pH 10. Extrahuje sa chloroformom a suší síranom sodným a koncentruje sa. Zvyšok sa kombinuje so surovým produktom z podobnej reakcie s 53 mg zlúčeniny 2 a chromatografuje na silikagéli so zmesou metanol-chloroform obsahujúcou 2 až 4 % metanolu, čo dá 140 mg zlúčeniny 8.
HRMS (ESI) Vyrátané: Ci7H24FN4O4S(M+H+) 399,1502, Nájdené: 399,1498.
- 18Príklad 1
N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5yl}metyl)etántioamid (4)
Krok 1:
Miešaná zmes zlúčeniny 2 (691 mg, 1,80 mmol), metanol (30 ml) a 6M kyselina chlorovodíková (10 ml) sa jemne refluxuje 21 hod., ochladí sa a neutralizuje na pH 7 pridaním IM NaOH. Koncentruje sa'vo vákuu a zvyšok sa rozpustí v malom množstve vody, upraví sa na pH 11 pridaním NaOH a extrahuje sa chloroformom a 5 % zmesou metanoldichlórmetán. Extrakty sa sušia síranom sodným a koncentrujú, čo dá 535 mg zlúčeniny 3.
Krok 2:
CHaCSjEt
Et3N
HN*
NH-C-CHj
K miešanému roztoku zlúčeniny 3 (371 mg, 1,08 mmol) vmetanole (10 ml) sa pridá trietylamín (0,302 ml,· 2,17 mmol) a etylditioacetát (0,162 ml, 1,41 mmol) a zahrieva sa pod dusíkom na 40 °C po 17 hodín. Tuhý produkt sa chromatografuje na silikagéli s 2 % metanoldichlórmetánom a výsledný produkt sa kryštalizuje z etanol-metylkyanidu (CH3CN), čo dá 298 mg zlúčeniny 4.
Teplota topenia .197 až 198 °C; HRMS (FAB) vyrátané: Ci6H22FN4O3S2(M+H+) 401,1117, Nájdené: 401,1115. Vyrátané pre: C^FNaC^: C,47,98; H, 5,28; N, 13,99. Nájdené: C, 47,98; H, 5,34; N, 14,01.
Príklad 2
- 19N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxido-lX4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5yl}metyl)propántioamid (5)
Q ‘Hs NH-C-CH2CH3
Ako je opísané v príklade 1, krok 2, reakcia zlúčeniny 3 s etyl-(ditiopropionátom) a trietylamínom v metanole dá zlúčeninu 5, ktorá sa kryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 189 až 190 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: Ci7H24FN4C>3S2(M+H+) 415,1273, Nájdené: 415,1278. Vyrátané pre: C17H23FN4O3S2: C,49,26; H, 5,59; N, 13,52. Nájdené: C, 49,89; H, 5,81; N, 13,18.
Príklad 3
N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxido-lÁ4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamid (6)
Ako je opísané v príklade 1, krok 2, reakcia zlúčeniny 3 s ditiocyklopropánkarboxylátom a trietylamínom v metanole dá zlúčeninu 6, ktorá sa kryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 209 až 210 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C18H24FN4O3S2 (M+H+) 427,1273, Nájdené: 427,1289. Vyrátané pre: C18H23FN4O3S2: C, 50,69; H, 5,43; N, 13,14. Nájdené: C, 50,70; H, 5,50; N, 13,00.
Príklad 4
N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamid, E-izomér (10)
Krok 1
K miešanému, ľadovému roztoku etyl O-(mezitylénsulfonyl)acetohydroxamátu (1,28 g, 4,49 mmol) v dioxáne (3 ml), pod dusíkom sa po kvapkách počas 5 minút pridáva 70% kyselina perchlorečná (0,48 ml, 5,57 mmol) a udržiava sa 4 hodiny v ľadovom kúpeli. Potom sa naleje pri miešaní do ľadovej vody (30 ml), mieša sa 30 min. pri 0 °C a filtruje sa. Tuhá látka sa premyje studenou vodou a suší sa (uhličitan draselný) a produkt (Omezítylénsulfonylhydroxylamín, MSH) sa kryštalizuje pod dusíkom z chladného éterpentánu. Roztok tohto produktu v dichlórmetáne je použitý v kroku 2.
Krok 2
K miešanému roztoku zlúčeniny 9 ((S)-trans-(-)-N-[[3-[3-fluór-4-tetrahydro-l-oxido2H-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-5-oxazolidinyl]metyl]acetamidu (pripravený podľa postupu opísaného vo WO95/07271, príklad 9, krok 1) (470 mg, 1,28 mmol) v dichlórmetáne (5 ml) sa pridáva roztok MSH pripravený v kroku 1 v dichlórmetáne a udržiava sa pri okolitej teplote (24 °C) 19 hodín. Zmieša sa vodou a 5 % metanol-dichlórmetánom, pridá sa IM NaOH po dosiahnutí pH 11 a extrahuje sa zmesou 5 % metanol-dichlórmetán. Extrakt sa suší síranom sodným a koncentruje sa. Chromatografía zvyšku na silikagéli s 2,5 % zmesou metanol-0,1 % hydroxid amónny-dichlórmetán dá zlúčeninu 10, ktorá sa kryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 225 až 226 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C17H23FN3O4S (M+H+) 384,1393, Nájdené: 384,1398. Vyrátané pre: C17H22FN3O4S: C, 53,25; H, 5,78; N, 10,96. Nájdené: C, 53,18; H, 5,90; N, 10,79. .
Príklad 5
N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lÁ4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl)metyl)etántioamid, E-izomér (12)
Krok 1:
K miešanej zmesi zlúčeniny 10 (586 mg, 1,53 mmol), metanolu (24 ml) a vody (4 ml) sa pridá koncentrovaná kyselina chlorovodíková (4 ml), refluxuje sa 22 hodín, neutralizuje sa 50 % NaOH a koncentruje sa vo vákuu, aby sa odstránil metanol. Zvyšok sa zriedi soľankou, pridá sa IM NaOH až po pH 11 a extrahuje sa 5 % metanol-dichlórmetánom. Extrakt sa suší síranom sodným a koncentruje sa, čo dá 464 mg zlúčeniny 11.
K miešanému roztoku zlúčeniny 11 (159 mg, 0,47 mmol) v 5 ml metanole sa pridá etylditioacetát (0,073 ml, 0,64 mmol) a trietylamín (0,130 ml, 0,93 mmol) udržiava sa 24 hod. pri teplote okolo 40 °C, ochladí sa a koncentruje sa pod prúdom dusíka. Chromatografia zvyšku na silikagéli najskôr s roztokom 2 % metanol-0,1 % trietylamín-chloroformom a potom s 4 % etanol-0,1 % trietylamín-chloroformom a kryštalizácia produktu z acetónu dá 94 mg titulnej zlúčeniny 12.
Teplota topenia 193 až 194 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: Ci7H23FN3O3S2(M+H+) 400,1165, Nájdené: 400,1157. Vyrátané pre: C17H22FN3O3S2: C,51,11; H, 5,55; N, 10,52. Nájdené: C, 51,07; H, 5,61; N, 10,37
Príklad 6
E-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-
1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (13)
Ako je opísané v príklade 5, kroku 2, reakcia zlúčeniny lis etyl-(ditiopropionátom) a trietylamínom v metanole pri 40 °C dá zlúčeninu 13, ktorá sa kryštalizuje z acetónu. .
Teplota topenia 191 až 192 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C18H25FN3O3S2 (M+H+)
414,1321, Nájdené: 414,1329. Vyrátané pre: C18H24FN3O3S2: C,52,28; H, 5,85; N, 10,16. Nájdené: C, 52,30; H, 5,90; N, 10,14
Príklad 7 ,
E -izomér N-( {(5 S)-3 -[3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu (14)
Ako je opísané v príklade 5, kroku 2, reakcia zlúčeniny 11 s etylditiocyklopropánkarboxylátom a trietylamínom v metanole pri 40 °C dá zlúčeninu 14, ktorá sa kryštalizuje z acetón-metanolu.
Teplota topenia 210 až 211 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C19H25FN3O3S2 (M+H+)
426,1321, Nájdené: 426,1309. Vyrátané pre: C19H24FN3O3S2: C,53,63; H, 5,68; N, 9,87. Nájdené: C, 53,68; H, 5,74; N, 9,84
Príklad 8
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu (15)
Ako je opísané v príklade 4, reakcia (S)-cis-(-)-N-[[3-[3-fluór-4-(tetrahydro-l-oxido2H-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-5-oxazolidinyl]metyl]acetamid (pozri WO98/54161, príklad 7, krokl) s MSH dá zlúčeninu 15, ktorá sa kryštalizuje z etylacetátu.
Teplota topenia 189,5 až 190,5 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: Cp^FNjC^S (M+H+) 384,1393, Nájdené: 384,1389. Vyrátané pre: C17H22FN3O4S: C,53,25; H, 5,78; N, 10,96. Nájdené: C, 53,21; H, 5,82; N, 10,88
-23Príklad 9
Z-izomér N-( {(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-
1,3-oxazolidin-5-yl} metyl)etántioamidu (17)
Ako je opísané v príklade 5, zlúčenina 15 je hydrolyzovaná 6 M kyselinou chlorovodíkovou v metanole a výsledný amín (16) sa kondenzuje s etylditioacetátom a trietylamínom v metanole, čo dá zlúčeninu 17, ktorá sa kryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 206 až 207 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C17H23FN3O3S2 (M+FT) 400,1165, Nájdené: 400,1171. Vyrátané pre: C17H22FN3O3S2: C,51,11; H, 5,55; N, 10,52. Nájdené: C, 51,65; H, 5,77; N, 10,28
Príklad 10
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (18)
Ako je opísané v príklade 9, amín 16 sa nechá reagovať s etyl-(ditiopropionátom) a > trietylamínom v metanole, čo dá zlúčeninu 18, ktorá sa rekryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 211 až 213 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C18H25FN3O3S2 (M+H+)
414,1321, Nájdené: 414,1313. Vyrátané pre: Ci8H24FN3O3S2: C, 52,28; H, 5,85; N, 10,16. Nájdené: C, 52,33; H, 5,95; N, 10,11
Príklad 11:
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxoI l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropántioamidu (19)
Ako je opísané v príklade 9, amín 16 sa nechá reagovať s ety 1-(ditiocyklopropánkarboxylátom) a trietylamínom v metanole, čo dá zlúčeninu 19, ktorá sa rekryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 220 až 221 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C19H25FN3O3S2 (M+H+)
426,1321, Nájdené: 426,1317. Vyrátané pre: C19H24FN3O3S2 · 0,55 MeOH: C,52,99; H, 5,96; N, 9,48. Nájdené: C, 52,50; H, 5,80; N, 9,49.
Príklad 12
Z-izomér N-( {(5 S)-3 -[3 -fluór-4- [ 1 -(acetylimino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu (20)
Ako je opísané v príprave 2, zlúčenina 15 (príklad 8) sa nechá reagovať s acetanhydridom v kyseline octovej, čo· dá zlúčeninu 20, ktorá sa rekryštalizuje z dichlórmetán-metanolu.
Teplota topenia 237,5 až 239 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C19H25FN3O5S (M+H+) 426,1499, Nájdené: 426,1508. Vyrátané pre: C19H24FN3O5S: C, 53,63; H, 5,68; N, 9,88. Nájdené: C, 53,69; H, 5,74; N, 9,89. \
Príklad 13
Z-izomér N-({(5S)-3 - [3 -fluór-4- [ 1 -(mety limino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl]fenyl]-2-oxo-l ,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (21)
-25K miešanému roztoku zlúčeniny 18 (príklad 10) (50 mg, 0,12 mmol) a paraformaldehydu (11 mg, 0,37 mmol) v 1 ml acetonitrile sa pridá trietylsilán (0,060 ml, 0,38 mmol) a trifluóroctová kyselina (0,028 ml, 0,36 mmol) a udržiava sa 5 hodín pri teplote miestnosti pod dusíkom. Potom sa zriedi vodou, neutralizuje sa na pH 11 a extrahuje sa 5 % metanol-dichlórmetánom. Extrakt sa suší síranom sodným a koncentruje sa. Zvyšok, kombinovaný s produktom ďalšej reakcie s 0,30 mmol, sa chromatografuje na silikagéli s 3 % metanol-chloroformom. Kryštalizácia produktu z metanolu dá 130 mg zlúčeniny 21.
HRMS (FAB) Vyrátané: C^FtyOjS: (M+H+) 428,1478, Nájdené: 428,1481. Vyrátané pre: C19H26FN3O3S2: C,53,37; H, 6,13; N, 9,83. Nájdené: C, 53,34; H, 6,15; N, 9,83
Príklad 14
Z-izomér N-( {(5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -(acetylimino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (22)
Podľa opisu v príprave 2, zlúčenina 18 (príklad 10) sa nechá reagovať s anhydridom kyseliny octovej v kyseline octovej, čo dá zlúčeninu 22, ktorá sa rekryštalizuje z metanolu.
Teplota topenia 214 až 214,5 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C20H27FN3O4S2 (M+H+) 456,1427, Nájdené: 456,1430. Vyrátané pre: C20H26FN3O4S2: C,52,73; H, 5,75; N, 9,22. Nájdené: C, 52,57; H, 5,76; N, 9,20
Príklad 15
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-(etylimino)-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (23)
-26ZlúČenina 23 je pripravená podľa postupu opísanom v príklade 13 nahradením paraformaldehydu za acetaldehyd. Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 2 % metanolchloroformom, rekryštalizuje sa z metanolu.
Teplota topenia 200 až 201 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C20H29FN3O3S2 (M+H+) 442,1634, Nájdené: 442,1645.
Príklad 16
Z-izomér N-( {(5S)-3-[3-fIuór-4-[ 1 -[(fenylmetyl)imino]-1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (24)
?H2 24
Ph
K miešanému roztoku zlúčeniny 18 (príklad 10) (151 mg, 0,37 mmol) v 3 ml acetonitrile sa pridá benzaldehyd (0,115 ml, 1,13 mmol), trifluóroctová kyselina (0,085 ml, 1,10 mmol) a trietylsilán (0,175 ml, 1,10 mmol) a udržiava sa 20 hodín pod dusíkom pri teplote 50 °C. Potom sa zmieša s vodou, neutralizuje sa na pH 11 a extrahuje sa 5 % metanoldichlórmetánom. Extrakt sa suší síranom sodným a koncentruje sa. Chromatografia zvyšku na silikagéli najskôr s 2 % metanol-chloroformom a potom s 15 % acetón-1 % metanolchloroformom a kryštalizácia zvyšného produktu z metanolu dá zlúčeninu 24.
Teplota topenia 207 až 208 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C25H31FN3O3S2 (M+H+) 504,1790, Nájdené: 504,1796. Vyrátané pre: C25H30FN3O3S2: C, 59,62; H, 6,00; N, 8,34. Nájdené: C, 59,55; H, 6,03; N, 8,33. ,
Príklad 17
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(3-fenylpropyl)imino]-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4yl]fenyI]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (25)
Ph(CH2)3N-
I
-27Zlúčenina 25 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 16 nahradením benzadehydu za 3-fenylpropionaldehyd.
Teplota topenia 165,5 až 167 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C27H35FN3O3S2 (M+FT) 532,2104, Nájdené: 532,2114. Vyrátané pre: C27H34FN3O3S2: C,60,99; H, 6,45; N, 7,90. Nájdené: C, 60,65; H, 6,53; N, 7,78.
Príklad 18:
Z-izomér N-( {(5 S) - 3 - [3 -fluór-4-( 1 - {[(metylamino)karbonyljimino} -1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (26)
F O f X—'—tH Hrí* H VNH. ch3nco F O -A \ ZlIllH θ nh-c-ch2-ch.
DMF S -c-ch2-ch3 v+vw
18 | ch3nhc=o 26
K miešanému roztoku zlúčeniny 18 (príklad 10) (152 mg, 0,37 mmol) v 3 ml dimetylformamidu pod dusíkom sa pridá metylizokyanát (0,024 ml, 0,41 mmol) a udržiava sa 67 hodín pri teplote miestnosti (24 °C). Koncentruje sa vo vákuu a zvyšok sa chromatografuje na silikagéli s 30 % acetón-1 % metanol-chloroformom. Kryštalizácia produktu z metanolu dá 133 mg zlúčeniny 26.
Teplota topenia 203 až 204 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C20H28FN4O4S2 (M+H+) 471,1536, Nájdené: 471,1538. Vyrátané pre: C20H27FN4O4S2: C, 51,05; H, 5,78; N, 11,91. Nájdené: C, 51,01; H, 5,83; N, 11,88.
Príklad 19
Z-izomér N-( {(5 S) - 3 - [3 -fluór-4-( 1 - [(metoxykarbonyl)imino} -1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxb-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)própántioamidu (27)
K miešanému roztoku zlúčeniny 18 (príklad 10) (151 mg, 0,365 mmol) a 4(dimetylamino)pyridínu (5,3 mg, 0,043 mmol) v 3 ml pyridínu pod dusíkom sa, pridá metylchloroformiát (0,056 ml, 0,72 mmol) a udržiava sa 5 hodín pri teplote miestnosti (24 °C). Pridá sa ďalší metylchloroformiát (0,056 ml) a zmes sa udržiava 2 hodiny pri teplote
-28miestnosti a koncentruje sa vo vákuu. Chromatografia zvyšku na silikagéli s 2 % metanolchloroformom a kryštalizácia produktu z acetonitril-metanolu dá 132 mg zlúčeniny 27.
Teplota topenia 217 až 218 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C20H27FN3O5S2 (M+H+) 472,1376, Nájdené: 472,1385. Vyrátané pre: C20H26FN3O5S2: C,50,92; H, 5,56; N, 8,91. Nájdené: C, 51,02; H, 5,59; N, 8,90.
Príklad 20
Z-izomér N-( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4- [ 1 - [[(etoxykarbony l)metyl] imino] -1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (28)
Zlúčenina 28 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 16 nahradením benzadehydu za etylglyoxylát. Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 20 % acetón-1 % metanol-chloroformom a kryštalizuje sa z metanolu.
Teplota topenia 183,5 až 184,5 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C22H31FN3O5S2 (M+H+) 500,1689, Nájdené: 500,1699. Vyrátané pre: C20H30FN3O5S2: C, 52,89; H, 6,05; N, 8,41. Nájdené: C, 52,76; H, 6,04; N, 8,39.
Príklad 21
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-{[[(4-nitrofenyl)amino]karbonyl]imino}-loxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (29)
Miešaná zmes zlúčeniny 18 (príklad 10) (151 mg, 0,37 mmol), 4-nitrofenylizokyanátu (79 mg, 0,48 mmol) a 3 ml dimetylformamidu sa udržiava pod dusíkom 18 hodín a koncentruje sa vo vákuu. Chromatografia zvyšku na silikagéli najskôr s 4 % metanolchloroformom a potom s 12,5 % acetón-1 % metanol-chloroformom dá produkt, ktorý sa rozmelní s metanol-chloroformom, čo dá 166 mg zlúčeniny 29.
-29Teplota topenia 222 až 228 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C25H29FN5O6S2 (M+H+) 478,1543, Nájdené: 478,1534. Vyrátané pre: C25H28FN5O6S2: C, 51,98; H, 4,89; N, 12,12. Nájdené: C, 51,83; H, 4,91; N, 12,01.
Príklad 22
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(aminokarbonyl)imino]-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (30)
K miešanej zmesi zlúčeniny 18 (príklad 10) (151 mg, 0,365 mmol) v 5 ml kyseliny octovej sa pridá izokyanát sodný (245 mg, 3,77 mmol) a udržiava sa pod dusíkom pri teplote miestnosti 19 hodín. Potom sa koncentruje vo vákuu. Zmes zvyšku vo vode a 5 % metanoldichlórmetánu sa neutralizuje IM NaOH na pH 5 a potom sa koncentruje vo vákuu. Zmes zvyšku, metanol a silikagél sa koncentrujú a zvyšok sa extrahuje 5 % metanol-chloroformom. Extrakt sa koncentruje a zvyšok sa chromatografuje na silikagéli najskôr s 5 % metanolchloroformom a potom s 4 % metanol-chloroformom. Kryštalizácia produktu z metanolchloroformu dá 50 mg zlúčeniny 30.
Teplota topenia 236 až 238 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: Ci9H26FN4O4S2(M+H+) 457,1379, Nájdené: 457,1382. Vyrátané pre: C19H25FN4O4S2: C,49,98; H, 5,52; N, 12,27. Nájdené: C, 49,65; H, 5,61; N, 12,05.
I J
Príklad 23
Z-izomér N-({(5S)-3T[3-fluór-4-[l-[[(aminokarbonyl)metyl]imino]-l-oxidohexahydro-lX4tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamid (31)
F
-30K miešanému roztoku zlúčeniny 28 (príklad 20) (161 mg, 0,322 mmol) v metanole (13 ml) sa pridá 3,2 ml 28 % hydroxidu amónneho a udržiava sa pri teplote miestnosti 65 hodín a koncentruje sa vo vákuu. Chromatografia zvyšku na silikagéli s 6 % metanol-chloroformom a kryštalizácia produktu z metanolu dá 98 mg zlúčeniny 31.
Teplota topenia 221 až 222 °C; HRMS (FAB) Vyrátané: C20H18FN4O4S2 (M+H+) 471,1536, Nájdené: 471,1540. Vyrátané pre: C20H27FN4O4S2: C,51,05; H, 5,78; N, 11,91. Nájdené: C, 51,02; H, 5,80; N, 11,90.
Príklad 24
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -[(2-hydroxyetyl)iminoj-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu (32)
§ NH-C-CHj-CH, ubh4
THF
HOCHjCHj-tí
NH—C—CHj-CHj
K miešanému roztoku zlúčeniny 28 (príklad 20) (240 mg, 0,48 mmol) v 5 ml TF sa pridá 2,0 M roztok hydroboritanu lítneho v TF (0,24 ml, 0,48 mmol) a udržiava sa pod dusíkom pri teplote miestnosti 4 hodiny. Potom sa zmieša s trochou vody, po kvapkách sa pridá 10 % vodný hydrogénuhličitan sodný až po pH 2, mieša sa 5 minút a potom sa naleje do nasýteného vodného hydrogénuhličitanu sodného. Potom sa pH zvýši na 10 pomocou IM NaOH a zmes sa extrahuje 5% metanol-dichlórmetánom. Extrakt sa suší síranom sodným a koncentruje sa. Chromatografia zvyšku na silikagéli s 5 % metanol-dichlórmetánom a kryštalizácia produktu z metanolu dá 73 mg zlúčeniny 32.
Teplota topenia 180 až 181 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C20H29FN3O4S2 (M+H+) 458,1583, Nájdené: 458,1580. Vyrátané pre: C20H28FN3O4S2: C, 52,50; H, 6,17; N, 9,18. Nájdené: C, 52,64; H, 6,34; N, 8,98.
Príklad 25
Z-izomér N-[((5S)-3-{3-fluór-4-[ 1-(metylimino)-1-oxido-1 λ4,4-tiazinán-4-yl] fenyl}-2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl)metyl)propántioamidu (33)
Zlúčenina 33 sa pripraví podľa procedúry opísanej v príklade 13 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 5 (príklad 2). Čistí sa chromatografiou na silikagéli najskôr s 20 % acetón-1 % metanol-chloroformom a potom s 4 % metanol-chloroformom.
HRMS (FAB) Vyrátané: Ci8H26FN4O3S2(M+H+) 429,1430, Nájdené: 429,1436.
Príklad 26
N-[((5S)-3- {3-fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl] fenyl} -2-oxo-
1,3-oxazolidin-5-yl)metyl)cyklopropánkarbótioamid (34)
Zlúčenina 34 sa pripraví podľa postupu opísaného v príklade 13 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 6 (príklad 3). Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 3 % metanoldichlórmetánom.
HRMS (FAB) Vyrátané: C19H26FN4O3S2 (M+H+) 441,1430, Nájdené: 441,1425. Vyrátané pre: C19H25FN4O3S2: C, 51,80; H, 5,72; N, 12,72. Nájdené: C, 51,60; H, 6,03; N, 12,34.
Príklad 27
N-[((5 S)-3 - {3 - fluór-4-[ 1 -[(metoxykarbonyl)iminoj-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fertyI} -2-oxo-
1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamid (35)
Zlúčenina 35 sa pripraví podľa postupu opísaného v príklade 19 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 5 (príklad 2). Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 3 % metanolchloroformom a kryštalizuje sa z acetonitril-metanolu..
-32Teplota topenia 211 až 212 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C19H26FN4O5S2 (M+H+) 473,1328, Nájdené: 473,1329. Vyrátané pre: C19H25FN4O5S2: C, 48,29; H, 5,33; N, 11,86. Nájdené: C, 48,34; H, 5,41; N, 11,87.
Príklad 28 .
N-[((5S)-3- {3-fluór-4-[ 1 -[(metoxykarbonyl)imino]-1 -oxido- lX4,4-tiazinán-4-yl)fenyl} -2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamid (36)
Zlúčenina 36 sa pripraví podľa postupu,opísanom v príklade 19 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 6 (príklad 3). Čistí sa chromatografíou na silikagéli najskôr s 2,5 % metanolchloroformom a potom 10 % acetón-chloroformom a kryštalizuje sa z acetonitril-metanolu.
Teplota topenia 208 až 209 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané pre: C20H25FN4O5S2 (M+H+): C, 49,57; H, 5,20; N, 11,56. Nájdené: C, 49,55; H, 5,22; N, 11,58
Príklad 29
Z-izomér N-( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 x-tiopyran-4-yl] fenyl]-2oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu (37)
Zlúčenina 37 sa pripraví podľa procedúry opísanej v príklade 13 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 19 (príklad 11). Čistí sa kryštalizáciou z metanol-dichlórmetánu.
Teplota topenia 201 až 202°C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C2oH27FN303S2 (M+H+) 440,1478, Nájdené: 440,1475. Vyrátané pre: C2oH26FN303S2: C, 54,65; H, 5,96; N, 9,56. Nájdené: C, 54,12; H, 6,16; N, 9,44.
Príklad 30
Z-izomér N-[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxidohexahydro-lX44-tiopyran-4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklópropánkarbotioamid (38)
Zlúčenina 38 sa pripraví podľa procedúry opísanej v príklade 19 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 19 (príklad 11). Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 7,5 % acetón-1 % metanol-chloroformom a kryštalizuje sa z metanol-dichlórmetánu..
Teplota topenia 219 až 220 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané pre: C21H27FN3O5S2 (M+H+):484,1376, Nájdené 484,1389. Vyrátané pre: C21H26FN3O5S2: C, 52,16; H, 5,42; N, 8,69. Nájdené: C, 52,35; H, 5,50; N, 8,58.
Príklad 31
E-izomér N-[((5 S)-3- {3 -fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-4-tiopyran-4yljfenyl}-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamidu (39)
Zlúčenina 39 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 13 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 14 (príklad 7). Čistí sa chromatografiou na silikagéli najskôr s 3 % metanolchloroformom a potom s 1 % metanol-etylacetátom.
HRMS (FAB) Vyrátané pre: C2oH27FN303S2(M+H+): 440,1478, Nájdené 440,1473.
Príklad 32
E-izomér N-[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxidohexahydro-lX4-4-tiopyran-4yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamidu (40)
-34Zlúčenina 40 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 13 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 13 (príklad 6). Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 1 % metanoletylacetátom.
HRMS (FAB) Vyrátané pre: Ci9H27FN3O3S2(M+H+):428,1478, Nájdené 428,1484.
Príklad 33
Z-izomér N-[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[[(fenylmetoxy)karbonyI]imino)-l-oxidohexahydro-lX44-tipyran-4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]acetamidu (41)
Zlúčenina 41 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 19 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 15 (príklad 8) a metylchloroformiát za benzylchloroformiát. Čistí sa chromatografiou na silikagéli s 3 % metanol-chloroformom a rekryštalizuje sa z metanolu..
Teplota topenia 213 až 214 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané pre: C25H29FN3O6S (M+H+): 518,1761, Nájdené 518,1763. Vyrátané pre: C25H28FN3O6S: C, 58,01; H, 5,45; N, 8,12. Nájdené: C, 57,91; H, 5,63; N, 8,11.
Príklad 34
Z-izomér N-({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-{[(benzylamino)karbonyljimino}- 1-oxidohexahydro- 1λtiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu (42)
Zlúčenina 42 sa pripraví podľa postupu opísanom v príklade 18 nahradením zlúčeniny 18 za zlúčeninu 15 (príklad 8) a metylizokyanátu za benzylizokyanát. Čistí sa kryštalizáciou z metanolu.
Teplota topenia 238,5 až 239,5 °C (dec); HRMS (FAB) Vyrátané: C25H30FN4O5S (M+H+) 517,1921, Nájdené: 517,1927. Vyrátané pre: C25H29FN4O5S: C, 58,13; H, 5,66; N, 10,85. Nájdené: C, 57,96; H, 5,80; N, 10,90.

Claims (37)

PATENTOVÉ NÁROKY
1 X4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-1,3 -oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamidu;
1. Zlúčenina všeobecného vzorca I (D, kde
A je štruktúra i, ii, iii, alebo iv
W je NHC(=X)Ri, alebo -Y-het; pod podmienkou, že keď A je štruktúra iv, W nie je -Yhet;
X je O alebo S, pod podmienkou, že keď X je O, B nie je skupinou (b).
Y je NH, O alebo S;
Zje S(=O)(=N-R5);
Ri je (a) H, (b) NH2, (c) NHC1-C4 alkyl, (d) C1-C4 alkyl, (e) C2-C4 alkenyl, (f) OC1-C4 alkyl, (g) SC1-C4 alkyl, alebo (h) (CH2)PC3-C6cykloalkyl;
pri každom výskyte je alkyl alebo cykloalkyl v R( voliteľne substituovaný jedným alebo viac F, Cl alebo CN;
R2 a R3 sú nezávisle H, F, Cl, metyl alebo etyl;
R4 je H, CH3i alebo F;
Rsje (a) H, (b) Ci-C4 alkyl, (c) C(=O)Ci-C4 alkyl, (d) C(=O)OC(-C4 alkyl, (e) C(=0)NHR6, alebo (f) C(=S)NHRô;
R$je H, C1-C4 alkyl, alebo fenyl;
pri každom výskyte je alkyl v R5 a voliteľne substituovaný jedným alebo viac halogénmi, CN, ΝΟ2, fenylom, C3-Cé cykloalkylom, OR7, C(=O)R7, OC(=O)R7, C(=O)OR7, S(=O)mR7, S(=O)mNR7R7, NR7SO2R7, NR7SO2NR7R7, NR7C(=O)R7,
C(=O)NR7R7, NR7R7, oxo alebo oxím;
R7 je H, C1-C4 alkyl, alebo fenyl;
pri každom výskyte je fenyl voliteľne substituovaný jedným alebo viac halogénmi, CN, NO2, fenylom, C3-Có cykloalkylom, 0R7, C(=O)R7, OC(=O)R7, C(=O)OR7, S(=O)mR7, S(=O)mNR7R7, NR7SO2R7, NR7SO2NR7R7, NR7C(=O)R7, C(=O)NR7R7 alebo NR7R7;
het je cez uhlík naviazaný päťčlenný (5) heteroarylový kruh s 1 až 4 heteroatómami vybranými zo skupiny, ktorá obsahuje: kyslík, síru, a dusík, alebo je het cez uhlík viazaný šesťčlenný (6) heteroarylový kruh majúci 1 až 3 dusíkové atómy;
p je O, 1, alebo2;
j je 1, 2, 3, 4, alebo 5; pri podmienke, že k aj sú spoločne 2, 3, 4, alebo5;
m je O, 1, alebo2;
>
n je2 alebo 3; a-----v štruktúre iii je buď dvojitá, alebo jednoduchá väzba;
alebo jej farmaceutický prijateľná soľ.
(2) Z-izomér N( {(5S)-3-[3 -fluór-4-( 1 -(etylimino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran4-yl]fenyl]-2-oxo-l ,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(2) Z-izomér N( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-[ 1 -(acetylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
I (3) Z-izomérN([(5S)-3-[3-fluór-4-[l-(metoxykarbonyl)imino]-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(2) N([(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxido-lX4,4-tiazinan-4-yl)fenyI]-2-oxo-l,3oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamid;
(2) N( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamid;
2. Zlúčenina všeobecného vzorca I, ktorá je zlúčeninou so vzorcom IA:
IA.
(3) Z-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -{[(metylamino)karbonyl] imino} -1 oxidohexahydro- lX4-tiopyran-4-yl)fenyI]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
(3) N( {(5S)-3-[3-fIuór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3oxazoIidin-5-yl}metyI)cyklopropánkarbotioamid;
(3) N( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido- IX4,4-tiazinán-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3oxazolidin-5 -yl} metyl)cyklopropánkarbotioamid;
3. Zlúčenina podľa nároku 2, kde R] je C[-C4alkyl,
(4) N[((5S)-3 - {3 -fluór-4-( 1 -(metylimino)-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl] fény 1} -2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl)propántioamid; alebo (5) N[((5S)-3-{3-fluór-4-( 1 -(metylimino)-1 -oxido-1 λ4,4-tiazinan-4-yl]fenyl} -2oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl)cyklopropánkarbotioamid.
(4) Z-izomér N( {(5S)-3 -[3 -fluór-4-( 1 - {[[(4-nitrofenyl)amino]karbonylJ imino} -1 oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo- 1,3 -oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamidu;
(4) (E)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4yl)fenyI]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl} metyl)etántioamidu;
(4) (E)-izomér N( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu;
4. Zlúčenina podľa nároku 2, kde Ri je etyl,
(5) Z-izomér N( {(5 S)-3 - {3-fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu alebo (6) Z-izomér N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxidohéxahydro-lX4-tiopyran-4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropán-karbotioamidu.
(5) (E)-izomér N ({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiópyran-4yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamidu;
(5) (E)-izomér N(((5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)etántioamidu;
5. Zlúčenina podľa nároku 2, kde Ri je metyl,
(6) (E)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4r yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazoIidin-5-yl}metyl)cyklopropántioamidu.
(6) (E)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
6. Zlúčenina podľa nároku 2, kde Ri je C3-C6cykloalkyl.
(7) (E)-izomér N( {(5 S)-3 - [3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)cyklopropánkarbotioamidu;
7. Zlúčenina podľa nároku 2, kde Ri je cyklopropyl.
(8) (Z)-izomér N( {(5 S)-3 - [3 -fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu;
8. Zlúčenina podľa nároku 2 až 7, kde X je atóm síry.
(9) (Z)-izomér N( {(5 S)-3 - [3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)etántioamidu;
9. Zlúčenina podľa nároku 2 až 7, kde X je atóm kyslíka.
(10) (Z)-izomér N( {(5 S)-3 - [3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxoľl,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
10. Zlúčenina podľa nároku 8, kde jeden z R2a Rjje H, druhý je F.
(11) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-imino-l-oxidohexahydro-lX4-tiopyran-4yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl} metyl)cyklopropántioamidu;
11. Zlúčenina podl’ä nároku 9, kde jeden z R2a Raje H, druhý je F.
(12) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -(acetylimino)-1 -oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamidu,
12. Zlúčenina podľa nároku 8, kde R4je H.
13) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4;[ 1 -(metylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yI]fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yI}metyl)propántioamidu,
13. Zlúčenina podľa nároku 9, kde R4 je H.
(14) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[ 1 -(acetylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
14. Zlúčenina podľa nároku 8, kde štruktúra B je —N Z '(ΟΗ2/η
-38kdeZje S(=O)(=NR5).
(15) (Z)-izomér N ({(5 S)-3 -[3 -fluór-4-[ 1 -(etylimino)-1 -oxidohexahydro-1 λ4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazoIidin-5-yl}metyI)propántioamidu;
15. Zlúčenina podľa nároku 9, kde štruktúra B je /~\ —N Z kdeZjeS(=O)(=NR5).
(16) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(fenylmetyl)imino]-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
16. Zlúčenina podľa nároku 8, kde štruktúra B je /(CH 2k ~^(CH2)j/ kde Z je S(=O)(=NR5).
(17) (Z)-izomér N ({(5 S)-3 -[3 -fluór-4-[ 1 -[(3 -fenylpropyl)imino] -1 -oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
17. Zlúčenina podľa nároku 9, kde štruktúra B je kde Zje S(=O)(=NR5).
(18) (Z)-izomérN({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-([(metylamino)karbonyl]imino}-loxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
18. Zlúčenina podľa ktoréhokoľvek z nároku 15 alebo 17, kde Rsje H.
(19) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-[(metoxykarbonyl)imino]-l- oxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl }metyl)propántioamid;
19. Zlúčenina podľa ktoréhokoľvek z nároku 15 až 17, kde Rsje Ci-C4alkyl, voliteľne substituovaný OH; alebo je C]-C4 alkyl substituovaný C(=0)NHC|-C4 alkylom, C(=0)NH2 alebo fenylom, kde fenyl je voliteľne substituovaný OH, metylom, NO2, CF3, alebo CN.
(20) (Z)-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-[[(etoxykarbónyl)metyl]imino]-loxidohexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl)fenyI]-2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
20. Zlúčenina podľa nároku 19, kde Rsje CH3 alebo etyl.
(21) Z-izomér N({ (5S)-3-[3-fluór-4-( 1 - {[[(4-nitrofenyI)amino]karbonyl]imino }-loxidohexa-hydro-lX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yI}metyl)propántioamidu;
21. Zlúčenina podľa nároku 19, kde Rsje Ci-C4alkyl substituovaný fenylom, kde fenyl je voliteľne substituovaný NO2.
(22) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(aminokarbonyl)imino]-l-oxidohexahydro-
22. Zlúčenina podľa ktoréhokoľvek z nároku 15 až, 18, kde Rsje C(=O)Ci-C4 alkyl, C(=O)OCi-C4alkyl, C(=O)NH2, alebo C(=O)NHC,-C4alkyl.
(23) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[[(aminokarbonyl)metyl]imino]-loxidohexahydro-lX4-tiopyran-4-yI]fenyI]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
23. Zlúčenina podľa nároku 22, kde R5 je C(=0)NHCH3, alebo C(=O)NHCH2CH3.
(24) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-[(2-hydroxyetyl)imino]-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)propántioamidu;
24. Zlúčenina podľa ktoréhokoľvek z nároku 15 až 17, kde Rsje C(=O)CH3.
(25) N[((5 S)-3 - {3 -fluór-4- [ 1 -(metyl imino)-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl] fenyl} -2oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamid;
25. Zlúčenina podľa ktoréhokoľvek z nároku 15 až 17, kde R5je C(=0)0CH3.
(26) N[((5S)-3- {3-fluór-4-[ 1 -(metylimino)-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl]fenyl} -2- oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamid;
26. Zlúčenina podľa nároku 2, ktorá je (1) N({(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3oxazolidin-5-yl} metyl)etántioamid;
27. Zlúčenina podľa nároku 2, ktorá je (1) N( {(5S)-3-[3-fluór-4-( 1 -imino-1 -oxido-1 X4,4-tiazinan-4-yl)fenyl]-2-oxo-1,3oxazolidin-5-yl} metyl)etántioamid;
(27) N[((5 S)-3 - {3 -fluór-4- [ 1 -[(metoxykarbonyl)iminoj-1 -oxido-1 X4,4-tiazinán4-yl]fenyl}-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamid;
28. Zlúčenina podľa nároku 2, ktorá je (1) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxidohexahydro-lX4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyI)propántioamidu;
(28) N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxido-lX4,4-tiazinán4-yl]fenyl} -2-oxo- l,3-oxazolidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamid;
29. Zlúčenina podľa nároku 2, ktorá je (1) Z-izomér N({(5S)-3-[3-íluór-4-[ 1 -(metylamino)-1 -oxidohexahydro-1 X4-tiopyran4-y 1] fény I ] -2-oxo-1,3 -oxazolidin-5-yl} metyl)propántioamidu;
(29) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxidohexahydro-lX4- tiopyran-4-yl]fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl)metyl)cyklopropánkarbotioamidu;
30. Použitie zlúčeniny všeobecného vzorca I podľa nároku 1, na výrobu lieku na liečbu mikrobiálnych infekcií.
(30) Z-izomér N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[(metoxykarbonyl)imino]-l-oxido- hexahydro-1 X4-tiopyran-4-yl]fenyl} -2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yl)metyl]-cyklopropánkarbotioamidu;
31. Použitie podľa nároku 30, kde zlúčenina všeobecného vzorca I sa podáva orálne, parenterálne, na kožu, alebo lokálne vo farmaceutickej kompozícii.
(31) E-izomérN[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxidohexahydro-lX4tiopyran-4-yl]-fenyI} -2-oxo-1,3-oxazoIidin-5-yl)metyl]cyklopropánkarbotioamidu;
32. Použitie podľa nároku 30, kde zlúčenina sa podáva v množstvách od 0,1 po 100 mg na kg hmotnosti na deň.
(32) E-izomérN[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-(metylimino)-l-oxidohexahydro-lX4tiopyran-4-yl]-fenyl} -2-oxo-1,3 -oxazolidin-5-yl)metyl]propántioamidu;
33. Použitie podľa nároku 30, kde zlúčenina sa podáva v množstvách od 1 po 50 mg na kg hmotnosti na deň.
(33) Z-izomér N[((5S)-3-{3-fluór-4-[l-[[(fenylmetoxy)karbonyl]imino]-l oxidohexahydro-1 λ4—tiopyran-4-yl] fenyl} -2-oxo-1,3-oxazolidin-5-yI)metyl]acetamidu;
alebo (34) Z-izomér N({(5S)-3-[3-fluór-4-(l-{[(benzylamino)karbonyl]imino}-l-oxidohexahydrolX4-tiopyran-4-yl)fenyl]-2-oxo-l,3-oxazolidin-5-yl}metyl)acetamid.
34. Použitie pre liečbu mikrobiálnych infekcií podľa nároku 30, kde infekcia je kožnou infekciou.
35. Použitie na liečbu mikrobiálnych infekcií podľa nároku 31, kde infekcia je očnou infekciou.
36. Farmaceutická kompozícia, vyznačujúca sa tým, že obsahuje zlúčeninu podľa nároku 1 a farmaceutický prijateľný nosič.
37. Zlúčenina podľa nároku 1, kde štruktúra i, alebo iii je
SK757-2002A 1999-12-21 2000-12-12 Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents SK7572002A3 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US17191699P 1999-12-21 1999-12-21
PCT/US2000/032451 WO2001046185A1 (en) 1999-12-21 2000-12-12 Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SK7572002A3 true SK7572002A3 (en) 2002-12-03

Family

ID=22625632

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SK757-2002A SK7572002A3 (en) 1999-12-21 2000-12-12 Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents

Country Status (22)

Country Link
US (1) US20010046987A1 (sk)
EP (1) EP1242417A1 (sk)
JP (1) JP2003518117A (sk)
KR (1) KR20020067557A (sk)
CN (1) CN1221548C (sk)
AR (1) AR029211A1 (sk)
AU (1) AU782078B2 (sk)
BR (1) BR0016605A (sk)
CA (1) CA2389482A1 (sk)
CO (1) CO5251427A1 (sk)
CZ (1) CZ20022142A3 (sk)
EA (1) EA005567B1 (sk)
HU (1) HUP0203869A2 (sk)
IL (1) IL150348A0 (sk)
MX (1) MXPA02006233A (sk)
NO (1) NO20022973L (sk)
NZ (1) NZ519725A (sk)
PE (1) PE20010931A1 (sk)
PL (1) PL356478A1 (sk)
SK (1) SK7572002A3 (sk)
WO (1) WO2001046185A1 (sk)
ZA (1) ZA200204166B (sk)

Families Citing this family (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB9928568D0 (en) 1999-12-03 2000-02-02 Zeneca Ltd Chemical compounds
DE19962924A1 (de) 1999-12-24 2001-07-05 Bayer Ag Substituierte Oxazolidinone und ihre Verwendung
GB0009803D0 (en) 2000-04-25 2000-06-07 Astrazeneca Ab Chemical compounds
GB0108764D0 (en) * 2001-04-07 2001-05-30 Astrazeneca Ab Chemical compounds
GB0108794D0 (en) * 2001-04-07 2001-05-30 Astrazeneca Ab Chemical compound
ES2268011T3 (es) * 2001-04-07 2007-03-16 Astrazeneca Ab Oxazolidinonas que contienen un grupo sulfonimida como antibioticos.
GB0108793D0 (en) * 2001-04-07 2001-05-30 Astrazeneca Ab Chemical compounds
DE10129725A1 (de) 2001-06-20 2003-01-02 Bayer Ag Kombinationstherapie substituierter Oxazolidinone
US7141588B2 (en) 2002-02-25 2006-11-28 Pfizer, Inc. N-aryl-2-oxazolidinone-5-carboxamides and their derivatives
AR038536A1 (es) 2002-02-25 2005-01-19 Upjohn Co N-aril-2-oxazolidinona-5- carboxamidas y sus derivados
TW200403240A (en) 2002-06-28 2004-03-01 Upjohn Co Difluorothioacetamides of oxazolidinones as antibacterial agents
US6875784B2 (en) * 2002-10-09 2005-04-05 Pharmacia & Upjohn Company Antimibicrobial [3.1.0.] bicyclic oxazolidinone derivatives
DE10300111A1 (de) * 2003-01-07 2004-07-15 Bayer Healthcare Ag Verfahren zur Herstellung von 5-Chlor-N-({(5S)-2-oxo-3-[4-(3-oxo-4-morpholinyl)-phenyl]-1,3-oxazolidin-5-yl}-methyl)-2-thiophencarboxamid
WO2004089943A1 (en) 2003-04-09 2004-10-21 Pharmacia & Upjohn Company Llc Antimicrobial [3.1.0] bicyclohexylphenyl-oxazolidinone derivatives and analogues
US7304050B2 (en) 2003-09-16 2007-12-04 Pfizer Inc. Antibacterial agents
US7265140B2 (en) * 2003-09-23 2007-09-04 Pfizer Inc Acyloxymethylcarbamate prodrugs of oxazolidinones
DE10355461A1 (de) 2003-11-27 2005-06-23 Bayer Healthcare Ag Verfahren zur Herstellung einer festen, oral applizierbaren pharmazeutischen Zusammensetzung
EP1819699A2 (en) * 2004-11-29 2007-08-22 Pharmacia & Upjohn Company LLC Diazepine oxazolidinones as antibacterial agents
DE102004062475A1 (de) * 2004-12-24 2006-07-06 Bayer Healthcare Ag Feste, oral applizierbare pharmazeutische Darreichungsformen mit modifizierter Freisetzung
EP1685841A1 (en) 2005-01-31 2006-08-02 Bayer Health Care Aktiengesellschaft Prevention and treatment of thromboembolic disorders
JP2008544979A (ja) 2005-06-29 2008-12-11 ファルマシア・アンド・アップジョン・カンパニー・エルエルシー 抗菌剤としてのホモモルホリンオキサゾリジノン
DE102005045518A1 (de) * 2005-09-23 2007-03-29 Bayer Healthcare Ag 2-Aminoethoxyessigsäure-Derivate und ihre Verwendung
DE102005047558A1 (de) * 2005-10-04 2008-02-07 Bayer Healthcare Ag Kombinationstherapie substituierter Oxazolidinone zur Prophylaxe und Behandlung von cerebralen Durchblutungsstörungen
DE102005047561A1 (de) 2005-10-04 2007-04-05 Bayer Healthcare Ag Feste, oral applizierbare pharmazeutische Darreichungsformen mit schneller Wirkstofffreisetzung
WO2007039132A1 (de) 2005-10-04 2007-04-12 Bayer Healthcare Ag Neue polymorphe form und die amorphe form von 5-chlor-n- ( { ( 5s ) -2-0x0-3-[4-( 3-oxo-4-morpholinyl) - phenyl] -1,3-oxazolidin-5-yl} -methyl) -2- thiophencarboxamid
DE102007028319A1 (de) * 2007-06-20 2008-12-24 Bayer Healthcare Ag Substituierte Oxazolidinone und ihre Verwendung
WO2021184339A1 (en) * 2020-03-20 2021-09-23 Merck Sharp & Dohme Corp. Oxazolidinone compound and methods of use thereof as an antibacterial agent

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
MY115155A (en) * 1993-09-09 2003-04-30 Upjohn Co Substituted oxazine and thiazine oxazolidinone antimicrobials.
US5688792A (en) * 1994-08-16 1997-11-18 Pharmacia & Upjohn Company Substituted oxazine and thiazine oxazolidinone antimicrobials
KR100392216B1 (ko) * 1994-11-15 2003-10-17 파마시아 앤드 업존 캄파니 이환상옥사진및티아진옥사졸리디논항세균물질
ES2165516T3 (es) * 1995-09-01 2002-03-16 Upjohn Co Feniloxazolidinonas con un enlace c-c con anillos heterociclicos de 4-8 miembros.
SK156499A3 (en) * 1997-05-30 2000-06-12 Upjohn Co Oxazolidinone antibacterial agents having a thiocarbonyl functionality

Also Published As

Publication number Publication date
CN1221548C (zh) 2005-10-05
NO20022973D0 (no) 2002-06-20
CA2389482A1 (en) 2001-06-28
IL150348A0 (en) 2002-12-01
CO5251427A1 (es) 2003-02-28
AR029211A1 (es) 2003-06-18
EP1242417A1 (en) 2002-09-25
CN1391572A (zh) 2003-01-15
US20010046987A1 (en) 2001-11-29
AU782078B2 (en) 2005-06-30
NZ519725A (en) 2004-05-28
EA005567B1 (ru) 2005-04-28
NO20022973L (no) 2002-08-20
PE20010931A1 (es) 2001-08-29
ZA200204166B (en) 2003-10-29
JP2003518117A (ja) 2003-06-03
KR20020067557A (ko) 2002-08-22
EA200200699A1 (ru) 2003-02-27
PL356478A1 (en) 2004-06-28
HUP0203869A2 (hu) 2003-07-28
BR0016605A (pt) 2003-02-25
WO2001046185A1 (en) 2001-06-28
AU2050201A (en) 2001-07-03
CZ20022142A3 (cs) 2002-11-13
MXPA02006233A (es) 2002-12-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SK7572002A3 (en) Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents
AU729745B2 (en) Thiadiazolyl and oxadiazolyl phenyl oxazolidinone antibacterial agents
US6689779B2 (en) Oxazolidinone derivatives and a process for the preparation thereof
JPH08301869A (ja) ヘテロ原子−含有ベンゾシクロペンタン−オキサゾリジノン
US20100286211A1 (en) Oxazolidinone derivatives as antimicrobials
US6281210B1 (en) Benzoic acid esters of oxazolidinones having a hydroxyacetylpiperazine substituent
US6642238B2 (en) Oxazolidinone thioamides with piperazine amide substituents
WO2009041972A1 (en) Antibacterial compounds and methods of using same
US9045442B2 (en) Antibacterial compounds and methods of using same
MXPA05003774A (es) Compuestos de 1-aril-dihidropiridona con actividad antimicrobiana.
US6828317B2 (en) Antimicrobial thiadiazinone derivatives and their application for treatment of bacterial infections
CA2422745A1 (en) Novel bicyclic isoxazolinones as antibacterial agents
CA2589250A1 (en) Diazepine oxazolidinones as antibacterial agents
HK1051857A (en) Oxazolidinones having a sulfoximine functionality and their use as antimicrobial agents
CA2383992A1 (en) Antibiotic sultam and sultone derived oxazolidinones
MXPA00000374A (en) Thiadiazolyl and oxadiazolyl phenyl oxazolidinone antibacterial agents
CZ20001687A3 (cs) Deriváty oxazolidinonu a farmaceutické kompozice