[go: up one dir, main page]

RU2769684C1 - Способ переработки цирконового концентрата - Google Patents

Способ переработки цирконового концентрата Download PDF

Info

Publication number
RU2769684C1
RU2769684C1 RU2021132431A RU2021132431A RU2769684C1 RU 2769684 C1 RU2769684 C1 RU 2769684C1 RU 2021132431 A RU2021132431 A RU 2021132431A RU 2021132431 A RU2021132431 A RU 2021132431A RU 2769684 C1 RU2769684 C1 RU 2769684C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
ammonium
concentrate
solution
temperature
hours
Prior art date
Application number
RU2021132431A
Other languages
English (en)
Inventor
Андрей Аркадьевич Смороков
Александр Сергеевич Кантаев
Даниил Валерьевич Брянкин
Анна Андреевна Миклашевич
Original Assignee
федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Национальный исследовательский Томский политехнический университет»
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Национальный исследовательский Томский политехнический университет» filed Critical федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Национальный исследовательский Томский политехнический университет»
Priority to RU2021132431A priority Critical patent/RU2769684C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2769684C1 publication Critical patent/RU2769684C1/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G25/00Compounds of zirconium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B1/00Preliminary treatment of ores or scrap
    • C22B1/02Roasting processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B34/00Obtaining refractory metals
    • C22B34/10Obtaining titanium, zirconium or hafnium
    • C22B34/14Obtaining zirconium or hafnium

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

Изобретение относится к металлургии редких металлов, а именно к способам переработки цирконового концентрата, и может быть использовано для получения бадделеитового концентрата – сырья для производства цирконийсодержащих продуктов: керамического диоксида циркония и металлического циркония и его сплавов, а также диоксида кремния в виде товарного продукта. Используют предварительно активированный цирконовый концентрат, который перемешивают с 10-40% раствором гидродифторида аммония при массовом соотношении концентрата к раствору гидродифторида аммония как 1:(5-20) при температуре от 25°С до 90°С в течение 1 – 4 ч, улавливая при этом аммиак водой с получением водного раствора аммиака. Отфильтрованный от полученной пульпы твердый осадок сушат при температуре 60-80°С в течение 2-6 ч, а затем обжигают его при 600-900°С в течение 1-4 ч, получая бадделеитовый концентрат. Отходящие газы улавливают водой и объединяют с раствором фторида аммония после последующей фильтрации суспензии диоксида кремния. Фильтрат обрабатывают водным раствором аммиака. Полученную суспензию гидратированного диоксида кремния фильтруют, а осадок прокаливают при температуре 500-800°С в течение 2-6 ч, получая диоксид кремния в виде продукта. При этом отходящие газы улавливают водой с получением гидродифторида аммония, который объединяют с раствором фторида аммония после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния и с раствором, полученным после улавливания газов при сушке и обжиге осадка пульпы. Объединенные растворы фторидов аммония упаривают при температуре 130-170°С, получая кристаллический гидродифторид аммония для фторирования новой порции исходного концентрата. Способ обеспечивает переработку цирконового концентрата с получением товарной продукции - диоксида кремния и бадделеитового концентрата по замкнутой схеме. 3 пр.

Description

Изобретение относится к металлургии редких металлов, а именно к способам переработки цирконового концентрата, и может быть использовано для получения бадделеитового концентрата – сырья для производства цирконийсодержащих продуктов: керамического диоксида циркония и металлического циркония и его сплавов, а также диоксида кремния в виде товарного продукта.
Известен способ переработки цирконового концентрата [Л.Г. Нехамкин. «Металлургия Циркония и гафния». М: «Металлургия», 1979 С. 26] который включает обескремнивания активированного цирконового концентрата в электродуговой печи с помощью 50%-ного раствора гидроксида натрия при 120°С в течение 1 ч с переводом кремния в раствор в виде силиката натрия, последующим центрифугированием и получением обескремненного диоксида кремния, фактически являющегося бадделеитовым концентратом.
Реализация данного способа сопровождается безвозвратными потерями гидроксида натрия, что в свою очередь требует организации перманентного производства данного реагента.
Известен способ переработки циркона [RU 2434956 C2, МПК C22B 34/14 (2006.01), C22B1/16 (2006.01), C22B3/10 (2006.01), опубл. 27.11.2011)], который включает смешивание циркона с раствором хлорида магния с образованием пульпы, которую подвергают распылительному обжигу с образованием газообразной смеси паров воды и хлористого водорода и твердой смеси циркона и оксида магния. Смесь спекают при 125÷1300°С с получением пека. Пек обрабатывают соляной кислотой с получением суспензии, которую нагревают при 107±5°С до величины рН, равной 6,5÷7,0 с образованием твердого продукта, состоящего из диоксидов циркония, кремния и хлорида магния, который выщелачивают подкисленной водой с получением раствора хлорида магния и диссоциированного циркона - смеси ассоциированных диоксидов циркония и кремния. Смесь промывают водой, а затем обрабатывают водным раствором фторида аммония с образованием водного раствора гексафторосиликата аммония, паров аммиака и нерастворимого в водном растворе фторида аммония диоксида циркония, который промывают и сушат с получением товарного продукта в виде технического диоксида циркония. Фильтрат насыщают парами аммиака с получением пульпы, состоящей из водного раствора фторида аммония и гидратированного диоксида кремния, который промывают и сушат с получением товарного продукта в виде гидратированного диоксида кремния.
Данный способ позволяет получить товарные продукты - технический диоксид циркония и гидратированный диоксид кремния по замкнутой технологической схеме.
Известен способ переработки цирконового концентрата [RU 2048559 C1, МПК C22B34/14 (1995.01) опубл. 20.11.1995)], выбранный в качестве прототипа, который включает смешивание цирконового концентрата с гидродифторидом аммония в массовом соотношении 1:2,3-2,6 и температуре 50-190°С в течение 3-72 часов. Фторирование протекает в три стадии с образованием комплексных солей.
ZrO2 + 3,5NH4HF2 → (NH4)3ZrF7 + 0,5NH3 + 2H2O
SiO2 + 3,5NH4HF2 → (NH4)3SiF7 + 0,5NH3 + 2H2O
ZrSiO4 + 7NH4HF2 → (NH4)ZrF7 + (NH4)3SiF7 + NH3 + 4H2O
В газовую фазу переходят аммиак и пары воды.
Профторированный продукт нагревают без доступа воздуха до 330-650°С в течение 0,5-3 ч с одновременной конденсацией при 230-270°С гексафторосиликата аммония и при 25-150°С фторида аммония, с возвращением его на стадию фторивания.
Процесс возгонки гексафторосиликата аммония сопровождается одновременным термическим разложением фтораммониевых солей всех компонентов концентрата продуктов фторирования. При этом имеют место следующие процессы:
(NH4)3ZrF7 → ZrF4↑ + 3NH4F
(NH4)3SiF7 → (NH4)2SiF6 + NH4F
(NH4)3FeF6 → FeF3 + 3NH4F
Далее обескремненный продукт, содержащий тетрафторид циркония, примеси нелетучих фторидов металлов и частично оксифторид циркония, подвергают сухой перегонке без доступа воздуха либо в инертной атмосфере при температуре 900-1100°С в течение 4-5 ч с выделением путем конденсации при 250-850°С очищенного тетрафторида циркония. Полученный в результате перегонки тетрафторид циркония подвергают пирогидролизу при температуре 900-920°С в течение 0,5-1 ч и получают диоксид циркония моноклинной модификации.
В ходе всей переработки возможна регенерация основного и единственного реагента - гидродифторида аммония. Фактически только шлам при испарении тетрафторида циркония удерживает на себе не более 2% фтора, все остальные продукты (целевые и побочные) возвращают фтор и аммоний в форме фторида или гидродифторида аммония и аммиака в технологическую цепочку.
Техническим результатом заявляемого изобретения является создание способа переработки цирконового концентрата, позволяющего получить товарные продукты - бадделеитовый концентрат и диоксид кремния по замкнутой технологической схеме.
Предложенный способ переработки цирконового концентрата, также как в прототипе, включает его смешение с гидродифторидом аммония с получением аммиачной воды, которую улавливают для дальнейшего получения товарных диоксида циркония и диоксида кремния по замкнутому циклу с возвращением гидродифторида аммония в технологическую схему.
Согласно изобретению используют предварительно активированный цирконовый концентрат. Перемешивают его с 10-40% раствором гидродифторида аммония при массовом соотношении концентрата к раствору гидродифторида аммония как 1 : (5-20) при температуре от 25°С до 90°С в течение 1 – 4 часов. Отфильтрованный от полученной пульпы твердый осадок сушат при температуре 60-80°С в течение 2-6 часов, а затем обжигают при 600-900°С в течение 1-4 часов, получая бадделеитовый концентрат, при этом улавливают отходящие газы водой. Фильтрат обрабатывают водным раствором аммиака. Полученную суспензию гидратированного диоксида кремния фильтруют, а осадок прокаливают при температуре 500-800°С в течение 2-6 часов, получая диоксид кремния в виде продукта, при этом улавливают отходящие газы водой с получением фторидов аммония, которые объединяют с раствором фторида аммония после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния и с раствором, полученным после улавливания газов при сушке и обжиге осадка пульпы. Объединенные растворы фторидов аммония упаривают при температуре 130-170°С, получая кристаллический гидродифторид аммония для фторирования новой порции исходного концентрата.
Режимы проведения предложенного способа обусловлены кинетикой процесса, в частности, увеличением скорости протекания реакций при нагревании. Увеличение температуры, при которой перемешивают термически активированный цирконовый концентрат с раствором гидродифторида аммония, свыше 90°С и увеличение концентрации гидродифторида аммония выше указанной, ведет к снижению скорости диффузии компонентов, что в свою очередь снижает скорость протекания всего процесса. Рост температуры также активирует протекание реакции образования гексафтороцирконата аммония, что в последующем, отрицательно сказывается на разделении циркония и кремния. Использование более низких температур и концентраций является нерациональным решением ввиду необходимости организации дополнительного охлаждения системы, что также влечет за собой низкую эффективность процесса.
Сушка и последующий обжиг твердого осадка при 600-900°С в течение 1-4 часов позволяет получить бадделеитовый концентрат с повышенной концентрацией циркония. Все газы после обжига направляют на улавливание водой и последующее упаривание раствора фторида аммония.
Прокаливание осадка, полученного после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния, при температуре 500-800°С в течение 2-6 часов, позволяет получить диоксид кремния в виде продукта, который может быть использован в металлургии, например, для получения ферросилиция. Все газы после прокаливания направляют на улавливание водой и последующее упаривание раствора фторидов аммония.
Раствор фторида аммония, полученный в результате смешения растворов после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния и уловленных водой газов после обжига, упаривают при температуре 130-170°С.
Регенерация фторидов аммония позволяет организовать безотходное производство, что согласуется с современными тенденциями развития технологии переработки минерального и техногенного сырья.
Бадделеитовый концентрат, полученный предложенным способом, содержит 80,10-92,01% ZrO2, а доля диоксида кремния в сырье снижена с 23,21% до 1,67-6,32%.
Пример 1
Термически активированный в плазмотроне цирконовый концентрат (Zirco+), произведенный в OOO «Технокерамика» в соответствии с СТО 68051575.003-2017, содержащий ZrO2 – 70,29%; SiO2 – 23,21%; прочие попутные примеси – 6,5%, смешали в тефлоновом стакане с 30% раствором гидродифторида аммония (NH4НF2). Массовое соотношение исходного концентрата к раствору гидродифторида аммония составляло 1 к 5. Перемешивание пульпы осуществляли электромагнитной мешалкой с подогревом. Процесс вели в течение 3 часов при температуре смеси 90°С в ходе чего протекает реакция:
SiO2 + 3NH4НF2 → (NH4)2SiF6 + NH3 + 2H2O.
Диоксид циркония, в условиях проведения реакции, остается инертным.
По окончании времени процесса, посредством фильтрации отделили осадок от раствора и сушили его в муфельной печи при температуре 80°С в течение 4 часов. Осадок содержал: ZrO2 – 83,68%; SiO2 – 1,76%; прочие попутные примеси – 14,56%.
Пары воды и аммиака улавливали с получением аммиачной воды.
Последующий обжиг осадка при 700°С в муфельной печи в течение 3 часов позволил получить бадделеитовый концентрат со следующим составом в пересчете на оксиды: ZrO2 – 92,01%; SiO2 – 1,67%; прочие попутные примеси – 6,32%. Отходящие при этом газы направляли на смешение с водой для доулавливания остаточных фторидов аммония.
Полученный после фильтрации пульпы раствор обрабатывали водным раствором аммиака с концентрацией, равной 25%. Образовавшуюся суспензию гидратированного диоксида кремния фильтровали и получили осадок гидратированного диоксида кремния, который направили в муфельную печь на прокаливание при температуре 600°С в течение 6 часов с получением диоксида кремния в качестве продукта.
Раствор фторида аммония, полученный после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния, смешивали с раствором фторида аммония, полученным после доулавливания остаточных фторидов аммония, а затем упаривали в тефлоновом стакане в муфельной печи при температуре 150°С, получив кристаллический гидродифторид аммония, который может быть использован для переработки новой партии сырья.
Пример 2
Термически активированный в плазмотроне цирконовый концентрат такого же состава, как в примере 1, смешали с 40% раствором гидродифторида аммония при массовом соотношении твердого к жидкому, как 1 к 10. Выщелачивание проводили в течение 4 часов при температуре 25°С. Выделяющийся аммиак улавливали водой с получением водного раствора аммиака.
Полученный после фильтрации пульпы осадок сушили при 70°С в течение 2 часов. Осадок содержал: ZrO2 – 79,62%; SiO2 – 4,67%; прочие попутные примеси – 15,71%.
Дальнейший обжиг проводили при 900°С в течение 4 часов. Состав полученного бадделеитового концентрата: ZrO2 – 88,06%; SiO2 – 4,23%; прочие попутные примеси – 7,71%. Все газы после обжига направляли на улавливание водой и последующее упаривание раствора фторида аммония.
Получение диоксида кремния осуществляли прокаливанием осадка, полученного при фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния при 800°С в течение 2 часов. Все газы после прокаливания осадка направляли на улавливание водой и последующее упаривание раствора фторида аммония.
Регенерацию гидродифторида аммония осуществляли упариванием раствора фторида аммония при температуре 170°С в муфельной печи.
Пример 3
Отличается от предыдущих примеров тем, что термически активированный в плазмотроне цирконовый концентрат смешивали с 10% раствором гидродифторида аммония при массовом соотношении твердого к жидкому как 1 к 20. Выщелачивание проводили в течение 1 часа при температуре 60°С.
Последующий осадок сушили при 60°С в течение 6 часов. Осадок содержал: ZrO2 – 80,10%; SiO2 – 7,18%; прочие попутные примеси – 12,72%.
Дальнейший обжиг проводили при 600°С в течение 1 часа. Состав полученного бадделеитового концентрата: ZrO2 – 86,10%; SiO2 – 6,32%; прочие попутные примеси – 7,58%.
Получение диоксида кремния осуществляли прокаливанием при 500°С в течение 3 часов.
Регенерацию гидродифторида аммония осуществляли при температуре 130°С.

Claims (1)

  1. Способ переработки цирконового концентрата, включающий его смешение с гидродифторидом аммония с получением аммиачной воды, которую улавливают для дальнейшего получения товарных диоксида циркония и диоксида кремния по замкнутому циклу с возвращением гидродифторида аммония в технологическую схему, отличающийся тем, что используют предварительно активированный цирконовый концентрат, перемешивают его с 10-40% раствором гидродифторида аммония при массовом соотношении концентрата к раствору гидродифторида аммония как 1:(5-20) при температуре от 25°С до 90°С в течение 1–4 ч, отфильтрованный от полученной пульпы твердый осадок сушат при температуре 60-80°С в течение 2-6 ч, а затем обжигают при 600-900°С в течение 1-4 ч с получением бадделеитового концентрата, при этом улавливают отходящие газы водой, фильтрат обрабатывают водным раствором аммиака, полученную суспензию гидратированного диоксида кремния фильтруют, а осадок прокаливают при температуре 500-800°С в течение 2-6 ч с получением диоксида кремния в виде продукта, при этом улавливают отходящие газы водой с получением фторидов аммония, которые объединяют с раствором фторида аммония после фильтрации суспензии гидратированного диоксида кремния и с раствором, полученным после улавливания газов при сушке и обжиге осадка пульпы, объединенные растворы фторидов аммония упаривают при температуре 130-170°С с получением кристаллического гидродифторида аммония для фторирования новой порции исходного концентрата.
RU2021132431A 2021-11-09 2021-11-09 Способ переработки цирконового концентрата RU2769684C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2021132431A RU2769684C1 (ru) 2021-11-09 2021-11-09 Способ переработки цирконового концентрата

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2021132431A RU2769684C1 (ru) 2021-11-09 2021-11-09 Способ переработки цирконового концентрата

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2769684C1 true RU2769684C1 (ru) 2022-04-05

Family

ID=81076239

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2021132431A RU2769684C1 (ru) 2021-11-09 2021-11-09 Способ переработки цирконового концентрата

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2769684C1 (ru)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2048559C1 (ru) * 1993-06-15 1995-11-20 Институт химии Дальневосточного отделения РАН Способ переработки циркониевого концентрата
RU2365647C1 (ru) * 2008-02-19 2009-08-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет Способ переработки титансодержащего сырья
WO2011013085A1 (en) * 2009-07-29 2011-02-03 The South African Nuclear Energy Corporation Limited Treatment of zirconia-based material with ammonium bi-fluoride
RU2576710C1 (ru) * 2014-10-08 2016-03-10 ЭкоЛайв Текнолоджис Лимитед Способ бифторидной переработки редкого и редкоземельного минерального сырья

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2048559C1 (ru) * 1993-06-15 1995-11-20 Институт химии Дальневосточного отделения РАН Способ переработки циркониевого концентрата
RU2365647C1 (ru) * 2008-02-19 2009-08-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет Способ переработки титансодержащего сырья
WO2011013085A1 (en) * 2009-07-29 2011-02-03 The South African Nuclear Energy Corporation Limited Treatment of zirconia-based material with ammonium bi-fluoride
RU2576710C1 (ru) * 2014-10-08 2016-03-10 ЭкоЛайв Текнолоджис Лимитед Способ бифторидной переработки редкого и редкоземельного минерального сырья

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
СМОРОКОВ А.А. и др. Получение диоксида циркония с использованием фторидов аммония., Ползуновский вестник., 2017, N3, с.126-130. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2058408C1 (ru) Способ переработки титансодержащего минерального сырья
RU2554136C2 (ru) Способ получения глинозема
JPH09278444A (ja) 酸素吸収放出能を有する複合酸化物及びその製造法
RU2365647C1 (ru) Способ переработки титансодержащего сырья
CA1302047C (en) Method for producing titanium fluoride
RU2602124C1 (ru) Способ очистки зольного графита
CN105036739B (zh) 用钇稳定氧化锆固体废料制备锆钇和锆铝复合粉体的方法
CN102625779B (zh) 用二氟化铵处理基于二氧化锆的物质
JPH01126220A (ja) 冶金品位のアルミナの製造方法
KR101523978B1 (ko) 미네랄의 처리
RU2624749C2 (ru) Способ получения оксида бериллия и металлического бериллия
RU2769684C1 (ru) Способ переработки цирконового концентрата
RU2386713C1 (ru) Способ переработки цирконийсодержащего сырья
CA1122416A (en) Method of extracting columbium-tantalum values from pyrochlore ores
RU2136771C1 (ru) Способ переработки титансодержащего минерального сырья
RU2048559C1 (ru) Способ переработки циркониевого концентрата
RU2780207C1 (ru) Способ переработки полиметаллического шлака
RU2120487C1 (ru) Способ переработки золотосодержащего сырья
RU2390572C1 (ru) Способ переработки кварц-лейкоксеновых концентратов
RU2768386C1 (ru) Способ переработки кварц-лейкоксенового концентрата
CN104736482B (zh) 生产氧化铝的方法
RU2667932C1 (ru) Способ переработки монацитового сырья
AU2005230943A1 (en) F-treatment of titanium materials
RU2434956C2 (ru) Способ переработки циркона с получением диоксида циркония
CN105197938B (zh) 酸热法处理低品铝土矿的综合利用方法