[go: up one dir, main page]

RU2411247C2 - Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids - Google Patents

Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids Download PDF

Info

Publication number
RU2411247C2
RU2411247C2 RU2009110613/04A RU2009110613A RU2411247C2 RU 2411247 C2 RU2411247 C2 RU 2411247C2 RU 2009110613/04 A RU2009110613/04 A RU 2009110613/04A RU 2009110613 A RU2009110613 A RU 2009110613A RU 2411247 C2 RU2411247 C2 RU 2411247C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
aryl
alkyl
synthesis
ether
acid fluorides
Prior art date
Application number
RU2009110613/04A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2009110613A (en
Inventor
Александр Александрович Кролевец (RU)
Александр Александрович Кролевец
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Юго-Западный государственный университет"(ЮЗГУ)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Юго-Западный государственный университет"(ЮЗГУ) filed Critical Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Юго-Западный государственный университет"(ЮЗГУ)
Priority to RU2009110613/04A priority Critical patent/RU2411247C2/en
Publication of RU2009110613A publication Critical patent/RU2009110613A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2411247C2 publication Critical patent/RU2411247C2/en

Links

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: present invention relates to a novel method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids which are used as intermediate products in organic synthesis and have formula RP(OR')F, where R=CH3, C2H5, i-C3H7, C4H9,i-C4H9, R=CH3, C2H5, C3H7, i-C3H7, C4H9, i=C4H9, C6H5, C6H11. The method involves treatment of corresponding alkyl(aryl)diphosphines RPF2 with trimethylalkoxysilanes of general formula (CH3)3SiOR' where R'=CH3, C2H5, C3H7, i-C3H7, C4H9,i-C4H9, C6H5, C6H11 at -30°C÷20°C for 30-60 minutes.
EFFECT: novel method for synthesis of intermediate products for organic synthesis.
1 cl, 2 ex, 2 tbl

Description

Изобретение относится к области фосфорорганических соединений, а именно к способу получения эфирофторангидридов алкил(арил)фосфоновых кислот общей формулыThe invention relates to the field of organophosphorus compounds, and in particular to a method for producing alkyl (aryl) phosphonic acid ester hydrofluorides of the general formula

RP(OR')FRP (OR ') F

где R=СН3, С2Н5, i-С3Н7, С4Н9, i-C4H9; R'=СН3, С2Н5, С3Н7, i-С3Н7, С4Н9, i-С4Н9, С6Н5, С6H11 where R = CH 3 , C 2 H 5 , i-C 3 H 7 , C 4 H 9 , iC 4 H 9 ; R '= CH 3 , C 2 H 5 , C 3 H 7 , i-C 3 H 7 , C 4 H 9 , i-C 4 H 9 , C 6 H 5 , C 6 H 11

путем взаимодействия алкил(арил)дифторфосфинов RPF2 с триметилалкоксисиланами общей формулы (СН3)3SiOR' где R'=R'=СН3 by reacting alkyl (aryl) difluorophosphines RPF 2 with trimethylalkoxysilanes of the general formula (CH 3 ) 3 SiOR 'where R' = R '= CH 3

С2H5, С3Н7, i-С3Н7, С4Н9, i-С4Н9, С6Н5, С6Н11 С 2 H 5 , С 3 Н 7 , i-С 3 Н 7 , С 4 Н 9 , i-С 4 Н 9 , С 6 Н 5 , С 6 Н 11

в соотношении 1:1 в отсутствии растворителя при температуре от -30 до +20°С в течение от 30 мин до 1 ч.in a ratio of 1: 1 in the absence of solvent at a temperature of from -30 to + 20 ° C for from 30 minutes to 1 hour

Задачей изобретения является синтез целевых соединений с высоким выходом и более технологичным способом.The objective of the invention is the synthesis of target compounds with high yield and more technological way.

Ранее указанные соединения были получены реакцией эфирохлорангидридов метилфосфонистых кислот фторидом цезия при 20°С [1].Previously, these compounds were obtained by the reaction of methylphosphonic acid ester chlorides with cesium fluoride at 20 ° С [1].

Недостатком способа является низкий выход (60-70%) целевых соединений, а также использование дорогостоящего фторида цезия.The disadvantage of this method is the low yield (60-70%) of the target compounds, as well as the use of expensive cesium fluoride.

Наиболее близким по существу способом является способ, основанный на реакции алкил(арил)дифторфосфинов со спиртами [2-4]. Реакцию проводят в растворах этилового эфира или бензола в присутствии акцепторов фтористого водорода: триэтиламина [2], аммиака [3], а также алкоголятов натрия [3] или лития [4].The closest essentially method is a method based on the reaction of alkyl (aryl) difluorophosphines with alcohols [2-4]. The reaction is carried out in solutions of ethyl ether or benzene in the presence of acceptors of hydrogen fluoride: triethylamine [2], ammonia [3], as well as sodium alcoholate [3] or lithium [4].

Недостатками способа являются использование горючего растворителя, необходимость использования метода фильтрации, а также низкий (8-70%) выход целевых продуктов.The disadvantages of the method are the use of a combustible solvent, the need to use the filtration method, and the low (8-70%) yield of the target products.

Поставленная задача решается предлагаемым способом синтеза целевых соединений в отсутствие растворителя при низких температурах. Выход целевых соединений составляет 80-95%. Нижний интервал температуры обусловлен температурой кипения исходного алкил(арил)дифторфосфина.The problem is solved by the proposed method for the synthesis of target compounds in the absence of a solvent at low temperatures. The yield of the target compounds is 80-95%. The lower temperature range is due to the boiling point of the starting alkyl (aryl) difluorophosphine.

ПРИМЕР 1. Метиловый эфирофторангидрид метилфосфонистой кислотыEXAMPLE 1. Methyl methylphosphonic acid methyl ester fluoride

В колбу конденсируют 0,1 моль метилдифторфосфина при -30°С и по каплям прибавляют 0,1 моль триметилметоксисилана. Смесь нагревают до 20°С и выдерживают при перемешивании в течение 30 мин. Фракционированием выделяют продукт с выходом 80% с т.кип. 56-57°С при 750 мм рт.ст., d420 1,0148.0.1 mol of methyl difluorophosphine is condensed into the flask at -30 ° C and 0.1 mol of trimethylmethoxysilane is added dropwise. The mixture is heated to 20 ° C and kept under stirring for 30 minutes. By fractionation, a product is isolated with a yield of 80% with so on. 56-57 ° C at 750 mmHg, d 4 20 1.0148.

ПРИМЕР 2. Этиловый эфирофторангидрид метилфосфонистой кислотыEXAMPLE 2. Ethyl methylphosphonic acid ethyl ester fluoride hydride

В вышеописанных условиях из 0,1 моль метилдифторфосфина и 0,1 моль триметилэтоксисилана при 20°С в течение 1 ч получают продукт с выходом 90% с т.кип. 61-63°С при 751 мм рт.ст., nD20 1,3930, d420 1,0435.Under the above conditions, from 0.1 mol of methyldifluorophosphine and 0.1 mol of trimethylethoxysilane at 20 ° C for 1 h, the product is obtained in 90% yield, b.p. 61-63 ° C at 751 mmHg, n D 20 1.3930, d 4 20 1.0435.

Остальные эфирофторангидриды алкил(арил)фосфонистых кислот получены аналогично. Физико-химические свойства и выход полученных продуктов приведены в табл.1, а их спектральные характеристики - в табл.2.The remaining alkyl (aryl) phosphonous acid ester hydrofluorides are obtained in a similar manner. The physicochemical properties and yield of the obtained products are given in Table 1, and their spectral characteristics are shown in Table 2.

ТАБЛИЦА 1
Выход и свойства синтезированных эфирофторангидридов алкил(арил)фосфонистых кислот общей формулы RP(OR')F
TABLE 1
The yield and properties of the synthesized alkyl (aryl) phosphonous acid esters of the general formula RP (OR ') F
RR R'R ' Выход, %Exit, % Т.кип., °С (р мм рт.ст.)T. boil., ° C (p mm Hg) nD20 n D 20 d420 d 4 20 СH3 CH 3 СН3 CH 3 8080 57-59 (752)57-59 (752) -- 1,01451,0145 СH3 CH 3 С2Н5 C 2 H 5 89,589.5 61-63 (752)61-63 (752) 1,39421.3942 1,04331,0433 СН3 CH 3 i-С3Н7 i-C 3 H 7 90,490,4 68-70 (755)68-70 (755) 1,38251.3825 0,92970.9297 СН3 CH 3 С3Н7 C 3 H 7 92,792.7 25-27 (120)25-27 (120) 1,39921,3992 -- СН3 CH 3 С4Н9 C 4 H 9 87,887.8 43-45 (65)43-45 (65) 1,40061,4006 0,97040.9704 СH3 CH 3 i-C4H9 iC 4 H 9 91,491.4 31-34 (95)31-34 (95) 1,39051,3905 -- СH3 CH 3 С6Н5 C 6 H 5 93,993.9 58-60 (4)58-60 (4) 1,50221,5022 1,13181,1318 СH3 CH 3 С6Н11 C 6 H 11 94,794.7 53-55 (25)53-55 (25) 1,45041,4504 1,04791,0479 С2H5 C 2 H 5 С6Н11 C 6 H 11 9090 74-76 (25)74-76 (25) 1,45061,4506 1,03351,0335 i-C3H7 iC 3 H 7 СН3 CH 3 9595 76-78 (125)76-78 (125) 1,47261.4726 1,14031,1403 1-С3Н7 1-C 3 H 7 С2Н5 C 2 H 5 91,991.9 72-75 (95)72-75 (95) 1,44241.4424 1,04991,0499 1-С3Н7 1-C 3 H 7 i-С3Н7 i-C 3 H 7 94,894.8 43-45 (18)43-45 (18) 1,45001.4500 1,03721,0372 С4H9 C 4 H 9 С2Н5 C 2 H 5 93,593.5 31-33 (13)31-33 (13) 1,41221.4122 0,92000.9200 i-C4H9 iC 4 H 9 СН3 CH 3 89,289.2 60-61 (120)60-61 (120) 1,43881.4388 1,03661,0366

ТАБЛИЦА 2
Данные ЯМР 31Р-спектры синтезированных соединений общей формулы RP(OR')F
TABLE 2
NMR data 31 P spectra of the synthesized compounds of General formula RP (OR ') F
RR R'R ' δр, м.д.δ p , ppm JPF, ГцJ PF Hz СН3 CH 3 С2Н5 C 2 H 5 +218+218 10791079 СН3 CH 3 С3Н7 C 3 H 7 +214+214 11001100 СН3 CH 3 i-C4H9 iC 4 H 9 +216+216 11301130 i-С3Н7 i-C 3 H 7 С2Н5 C 2 H 5 +204,8+204.8 872872 i-С3Н7 i-C 3 H 7 i-С3Н7 i-C 3 H 7 +202,8+202.8 852852

ЛитератураLiterature

1. А.А.Кролевец, А.В.Адамов, А.Г.Попов, П.В.Петровский, И.В.Мартынов - Авт. Свид. СССР №1490123 от 1.03.89.1. A.A. Krolevets, A.V. Adamov, A.G. Popov, P.V. Petrovsky, I.V. Martynov - Author. Testimonial. USSR No. 1490123 dated 1.03.89.

2. Г.И.Дрозд, С.З.Ивин, В.В.Шелученко - ЖВХО им. Д.И.Менделеева, 1967, т.12, №4, с.474-475.2. G.I. Drozd, S.Z. Ivin, V.V. Sheluchenko - ZhVHO them. D.I. Mendeleev, 1967, v. 12, No. 4, p. 474-475.

3. Г.И.Дрозд, С.З.Ивин, В.Н.Кулакова, В.В.Шелученко - ЖОХ, 1968, т.38, №3, с.576-581.3. G.I. Drozd, S.Z. Ivin, V.N. Kulakova, V.V. Sheluchenko - ZhOKh, 1968, v. 38, No. 3, p. 566-581.

4. D.Daktemieks, G.-V.Roschenthaler, R.Schmutzler - J.Fluor. Chem, 1978, v.12, N5, p.413-426.4. D. Daktemieks, G.-V. Roschenthaler, R. Schmutzler - J. Fluor. Chem, 1978, v. 12, N5, p. 413-426.

Claims (1)

Способ получения эфирофторангидридов алкил(арил)фосфонистых кислот общей формулы:
RP(OR')F,
где R=СН3, С2Н5, i-С3Н7, С4Н9, i-C4H9, R'=СН3, С2Н5, С3Н7, i-С3Н7, С4Н9, i-C4H9, С6Н5, С6Н11,
отличающийся тем, что он заключается в обработке алкил(арил)дифторфосфинов триметилалкоксисиланами общей формулы
(СН3)3SiOR',
где R'=СН3, С2Н5, С3Н7, i-С3Н7, С4Н9, i-С4Н9, С6Н5, С6Н11,
при (-30)÷(20)°С в течение 30-60 мин.
A method of producing an alkyl (aryl) phosphonous acid ester fluoride acid of the general formula
RP (OR ') F,
where R = CH 3 , C 2 H 5 , i-C 3 H 7 , C 4 H 9 , iC 4 H 9 , R '= CH 3 , C 2 H 5 , C 3 H 7 , i-C 3 H 7 , C 4 H 9 , iC 4 H 9 , C 6 H 5 , C 6 H 11 ,
characterized in that it consists in the treatment of alkyl (aryl) difluorophosphines with trimethylalkoxysilanes of the general formula
(CH 3 ) 3 SiOR ',
where R '= CH 3 , C 2 H 5 , C 3 H 7 , i-C 3 H 7 , C 4 H 9 , i-C 4 H 9 , C 6 H 5 , C 6 H 11 ,
at (-30) ÷ (20) ° С for 30-60 minutes
RU2009110613/04A 2009-03-23 2009-03-23 Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids RU2411247C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009110613/04A RU2411247C2 (en) 2009-03-23 2009-03-23 Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2009110613/04A RU2411247C2 (en) 2009-03-23 2009-03-23 Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2009110613A RU2009110613A (en) 2010-09-27
RU2411247C2 true RU2411247C2 (en) 2011-02-10

Family

ID=42939972

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2009110613/04A RU2411247C2 (en) 2009-03-23 2009-03-23 Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2411247C2 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20230271985A1 (en) * 2020-01-20 2023-08-31 Lier Chemical Co., Ltd. Preparation method for glufosinate

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1490123A1 (en) * 1987-10-05 1989-06-30 Военная Краснознаменная академия химической защиты им.Маршала Советского Союза С.К.Тимошенко Method of producing asterofluoroanhydrides of alkylphosphonic acids

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1490123A1 (en) * 1987-10-05 1989-06-30 Военная Краснознаменная академия химической защиты им.Маршала Советского Союза С.К.Тимошенко Method of producing asterofluoroanhydrides of alkylphosphonic acids

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ДРОЗД Г.И. и др. ЖОХ, 1968, т.38, вып.3, с.576-581. КУЛАКОВА В.Н. и др. ЖОХ, 1969, т.39, вып.3, с.579-582. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20230271985A1 (en) * 2020-01-20 2023-08-31 Lier Chemical Co., Ltd. Preparation method for glufosinate

Also Published As

Publication number Publication date
RU2009110613A (en) 2010-09-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
ES2948107T3 (en) Polyethers, polyamines, polythioethers and methods for their manufacture
CN101506173A (en) Process for preparing 3-dihalomethylpyrazole-4-carboxylic acid derivatives
EA036169B1 (en) Process for preparing phosphorus-containing cyanohydrins
Younis et al. Hydroamination of diphenylbutadiyne with secondary N-methyl-anilines using the dipotassium tetrakis (2, 6-diisopropylanilino) calciate precatalyst
WO2015037460A1 (en) METHOD FOR PRODUCING OPTICALLY ACTIVE 3-(BIPHENYL-4-YL)-2-[(t-BUTOXYCARBONYL)AMINO]PROPAN-1-OL
RU2411247C2 (en) Method for synthesis of ether-acid fluorides of alkyl(aryl)phosphonous acids
ES2352536T3 (en) PROCEDURE FOR THE PREPARATION OF RENT-METOXIMETHYL-TRIMETILSILANILMETILAMINAS.
TW200811083A (en) 2-aminobutanol compounds and their medical use
RU2527977C1 (en) Methodof obtaining trimethyl ether of phosphonoacetic acid
WO2011093439A1 (en) Method for producing n,n'-diallyl-1,3-diaminopropane
JP2010120887A (en) Manufacturing method of hydroxyalkylpiperazines
JP2018009100A5 (en)
CN101932545B (en) Substituted cyclohexenones
KR101832238B1 (en) Novel sulfonyloxymethylphosphonate derivatives and process for preparing diisopropyl ((1-(trityloxymethyl)-cyclopropyl)oxy)methylphosphonate using the same
Dikusar et al. Synthesis of Schiff bases from 1-naphthylamine and vanillin, vanillal, and their O-acyl derivatives.
Hinkle et al. Vinylplatinum carbenes and nitriles, platinoxacyclic complexes, and Heck-type coupling products formed via reaction of (. sigma.-2-propenyl) bis (triphenylphosphine) platinum (II) triflate with alkynols, nitriles, and acrylate esters. Molecular structure of [cyclic][(PPh3) 2PtCH2C (O) OCH3][OTf]
RU2394832C1 (en) Method of producing methyl-phosphonic acid thionylamide esters
JP6040079B2 (en) Method for producing amide derivative
CN107635959A (en) The manufacture method of carbamate compounds
RU2673461C2 (en) Method of preparing 4-methyl-1-nitropentene-1
RU2436766C2 (en) Method of producing 4-(dimethylamino)-2-butinyl alkanoates
RU2480000C2 (en) Method of producing 2-dimethylamino-1,3-bis(phenylthiosulphonyl)propane
CN106748949A (en) One kind synthesis α, the method for β unsaturated acyl amines
RU2676692C1 (en) Method of producing n-phenyl-2-naftylamine
JP6507832B2 (en) Method for producing N-acyl amino acid

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20110324