[go: up one dir, main page]

RU2458030C1 - Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием - Google Patents

Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием Download PDF

Info

Publication number
RU2458030C1
RU2458030C1 RU2010152888/04A RU2010152888A RU2458030C1 RU 2458030 C1 RU2458030 C1 RU 2458030C1 RU 2010152888/04 A RU2010152888/04 A RU 2010152888/04A RU 2010152888 A RU2010152888 A RU 2010152888A RU 2458030 C1 RU2458030 C1 RU 2458030C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
organochlorine
solvent
catalyst
wastes
waste
Prior art date
Application number
RU2010152888/04A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2010152888A (ru
Inventor
Тимур Раисович Залимов (RU)
Тимур Раисович Залимов
Гузель Габдулловна Ягафарова (RU)
Гузель Габдулловна Ягафарова
Карина Раисовна Залимова (RU)
Карина Раисовна Залимова
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уфимский государственный нефтяной технический университет"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уфимский государственный нефтяной технический университет" filed Critical Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уфимский государственный нефтяной технический университет"
Priority to RU2010152888/04A priority Critical patent/RU2458030C1/ru
Publication of RU2010152888A publication Critical patent/RU2010152888A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2458030C1 publication Critical patent/RU2458030C1/ru

Links

Landscapes

  • Fire-Extinguishing Compositions (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способу переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием в присутствии гетерогенного катализатора в среде инертного высококипящего углеводородного растворителя при мольном соотношении водород: хлорорганический отход, равном 20÷40:1 с рециклом растворителя, содержащего непрореагировавшие отходы, и разделением газообразных продуктов реакции известными методами, характеризующемуся тем, что процесс ведут при температуре 280-350°С в присутствии сплавного Ni-Al-Ti катализатора, предварительно активированного выщелачиванием, при этом в качестве инертного растворителя используют растворитель с температурой кипения 350-500°С, а его избыток по отношению к перерабатываемым хлорорганическим отходам поддерживают в пределах 5÷10:1. Использование настоящего способа позволяет повысить технологичность процесса за счет исключения необходимости периодического восстановления каталитической активности используемого катализатора. 1 н. и 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

Description

Изобретение относится к технологии органического синтеза, в частности к способам переработки отходов хлорорганических производств.
Известен способ переработки хлорорганических отходов методом хлоринолиза [Л.Н.Занавескин, В.А.Аверьянов, Ю.А.Трегер. Перспективы развития методов переработки галогенорганических отходов. Закономерности каталитического гидрогенолиза галогеносодержащих соединений // Успехи химии, т.65, №7, 1996].
Однако указанный метод сложен, осуществляется под давлением до 20 МПа, энергоемок, так как требует высоких температур (до 500-600°С), и связан с образованием большого количества хлористого водорода и четыреххлористого углерода, производство последнего должно быть свернуто согласно Монреальскому протоколу в связи с запрещением выпуска озоноразрушающих продуктов.
Кроме того, высокотемпературное хлорирование сопровождается образованием высокохлорированных токсичных продуктов: гексахлорэтана, гексахлорбензола и гексахлорбутадиена. Сжигание их сопряжено с большими трудностями, ввиду чего значительная часть их подвергается захоронению.
Универсальным и перспективным способом переработки и обезвреживания хлорорганических отходов с точки зрения предотвращения ущерба окружающей среде и здоровью населения без угрозы получения побочных токсичных веществ является способ переработки хлорорганических отходов каталитическим гидродехлорированием (гидрогенолиз), с использованием доступного молекулярного водорода. Гидродехлорирование характеризуется мягкими условиями проведения процесса и свойственным ему ресурсосберегающим потенциалом.
Процессы гидродехлорирования можно представить как замещение атома хлора на водород в молекулах хлорорганических соединений:
RCl+Н2→RH+HCl
Из уравнения видно, что в процессе гидродехлорирования открываются возможности переработки экологически опасных хлорорганических соединений в цепные углеводороды или их хлорированные производные. Продукты исчерпывающего каталитического гидродехлорирования могут быть использованы как компоненты топлива. Хлористый водород также представляет определенную коммерческую ценность.
Известен способ переработки хлорорганических отходов методом газофазного каталитического гидродехлорирования в присутствии гетерогенных катализаторов, содержащих металлы группы платины при температуре 250-350°С [Л.М.Карташов, Т.В.Чернышева, Л.Н.Занавескин, Ю.А.Трегер, И.Н.Прохорова. Переработка хлорорганических отходов методом гидрирования // Химическая промышленность, 1996, №6].
Недостатком известного способа является сложность промышленного внедрения каталитических методов гидродехлорирования, связанная с отравлением катализатора вследствие отложения на поверхности носителя катализатора смолообразных и коксообразных продуктов реакции полимеризации непредельных углеводородов.
Наиболее близким но технической сущности к заявляемому изобретению по совокупности признаков является способ переработки хлорорганических отходов методом гидрогенолиза в присутствии гетерогенных катализаторов, содержащих палладий, при температуре 250-300°С в среде высокотемпературного инертного растворителя, а именно трансформаторного масла АМТ-300 или вазелинового масла, при его 10-20 кратном избытке по отношению к массе хлорорганических отходов и при мольном соотношении водород: хлорорганический отход, равном 20-40:1, с дальнейшим отделением газообразных продуктов и с рециклом растворителя, содержащего непрореагировавшие отходы [патент RU №2175313, БИ-2001 - №30].
Недостатком известного способа является использование дорогостоящего палладийсодержащего катализатора, необходимость его периодической регенерации и относительно дорогостоящего растворителя.
Задачей заявляемого изобретения является повышение технологичности процесса за счет исключения необходимости периодического восстановления каталитической активности используемого катализатора, а соответственно стадии регенерации катализатора.
Технический результат выражается в усовершенствовании промышленной переработки хлорорганических отходов за счет использования в процессе каталитического жидкофазного гидродехлорирования высокоэффективного недорогого катализатора со сроком службы, равным сроку полного его физического износа. Кроме того, технический результат выражается в том, что соотношение непредельных и предельных углеводородов в конечных продуктах процесса переработки хлорорганических отходов способом каталитического гидродехлорирования смещается в сторону алкенов при относительно высокой конверсии хлоруглеводородов.
Указанный выше технический результат достигается тем, что в способе переработки хлорорганических отходов методом каталитического жидкофазного гидродехлорирования в присутствии гетерогенного катализатора в среде инертного высококипящего углеводородного растворителя при мольном соотношении водорода и хлорорганических отходов, равном 20-40:1, с разделением газообразных продуктов реакции известными методами и рециклом растворителя, содержащего непрореагировавшие отходы, согласно изобретению процесс ведут в присутствии сплавного Ni-Al-Ti катализатора, активированного предварительным выщелачиванием, а в качестве инертного растворителя используют растворитель с температурой кипения 350-500°С. Процесс гидродехлорирования проводят в 5-10-кратном избытке растворителя по отношению к массе хлорорганических отходов и при температуре 280-350°С.
При производстве одной тонны винилхлорида образуется около 30 кг хлорорганических отходов, представляющих многокомпонентную смесь хлорпроизводных этана и этилена и смолистых веществ. Основными компонентами образующихся отходов являются (состав А) % масс.: 1,2-дихлорэтан - 40÷43; 1,1,2-трихлорэтан - 30÷35; перхлорэтилен, 1,1,2,2- и 1,1,1,2-тетрахлорэтаны - 23÷15; смолистые - 7. В процессе получения одной тонны эпихлоргидрина образуется до 450 кг отходов, включающих хлорпроизводные пропана, пропилена и смолистые соединения. Основными компонентами отходов являются (состав Б) % масс.: монохлорпропеновая фракция (МХПен) - 2,32; дихлорпропан-дихлорпропеновая фракция (ДХПен) - 61,58; 1,2,3-трихлорглэопан - 30,5; высококипящие (смолы) - 5,6. Отходы производства 1,1,2,2-тетрахлорэтилена представляют собой смесь полихлоридов (состав В) % масс.: гексахлорэтан - 36,07; перхлорэтилен - 0,54; гексахлорбутадиен - 24,47; трихлорбензол - 0,16; тетрахлорбензол - 0,34; пентахлорбензол - 3,9; гексахлорбензол - 34,52.
Процесс гидродехлорирования хлорорганических отходов в присутствии сплавного Ni-Al-Ti катализатора осуществляют в реакторе с циркуляционным контуром и со стационарным слоем катализатора. Состав катализатора: Al - не менее 50% масс.; Ni - не менее 44% масс.; Ti - 2,8% масс. Такому составу соответствует промышленный катализатор по ТУ-64112690. Катализатор предварительно активируют выщелачиванием части алюминия, открывая при этом активные слои никеля.
Гидродехлорирование проходит по реакции:
CnH2nCl2+H2→CnH2n+2HCl
CnH2n-2Cl2+2H2→CnH2n+2HCl
Активация катализатора во время протекания химической реакции в процессе жидкофазного каталитического гидродехлорирования происходит за счет частичного хлорирования алюминия хлорводородом:
2Al+6HCl→2AlCl3+3H2
Процесс каталитического жидкофазного гидродехлорирования хлорорганических отходов по заявляемому техническому решению проводят при температуре 280-350°С и мольном соотношении водород: хлорорганический отход, равном 20÷40:1. В качестве жидкой фазы используют высокотемпературный инертный углеводородный растворитель при соотношении к хлорорганическим отходам как 5÷10:1. Газообразные продукты реакции, представляющие собой смесь непредельных и предельных углеводородов, непрореагировавший водород и выделившийся хлористый водород, выводят из реактора и подвергают разделению известными методами. Через циркуляционный контур реактора осуществляют непрерывный рецикл высококипящего углеводородного растворителя, содержащего непрореагировавшие хлорорганические отходы и образующийся в процессе гидродехлорирования хлорид алюминия. По мере накопления хлорид алюминия выводят из реакционной массы фильтрацией. Выделенный фильтрацией хлорид алюминия растворяют в воде, частично нейтрализуют и получают низкоосновной оксихлорид алюминия. Оксихлорид алюминия используют в процессах предварительной очистки промышленных сточных вод, или для обезвоживания осадка сточных вод.
Растворитель для процесса каталитического жидкофазного гидродехлорирования хлорорганических отходов выбирают из ряда жидких смесей алифатических, ароматических и циклических углеводородов с температурой кипения в пределах 350-500°С, например высокотемпературные нефтяные масла или газойль.
Высокотемпературные масла представляют собой продукты глубокой переработки нефти, в которых благодаря технологическим процессам достигается высокое содержание ароматических углеводородов.
Масло - теплоноситель АМТ-300 - жидкий нефтяной теплоноситель, - вырабатывают на базе экстрактов фенольной очистки дистиллятов сернистых нефтей путем последующей их депарафинизации и доочистки.
Масло - теплоноситель АМТ-300Т - нефтяное масло, вырабатываемое на основе экстракта тяжелого газойля каталитического крекинга (фракция 350-475°С) с последующей селективной депарафинизацией и доочисткой (абсорбционной или гидрокаталитической).
Газойль - смесь углеводородов различного строения, преимущественно C12-C35 с пределами кипения 200-500°С и молекулярной массой 50-500 г/моль. При прямой перегонке нефти в условиях атмосферного давления получают «атмосферный» газойль (фракция с пределами кипения 270-360°С), при давлении 10-15 кПа - «вакуумный» газойль (350-500°С). При гидрокрекинге и каталитическом крекинге вакуумного газойля, а также при термическом крекинге и коксовании нефтяных остатков (например, мазута и гудрона) получают фракции с пределами кипения 200-360°С («легкий» газойль) и 360-500°С («тяжелый» газойль) [М.Г.Рудин, А.Е.Драбкин. Краткий справочник нефтепереработчика. Л., 1980].
Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием осуществляют следующим образом.
В реактор с циркуляционным контуром со стационарным слоем сплавного Ni-Al-Ti катализатора, предварительно активированного выщелачиванием, подают хлорорганические отходы (смесь А, Б или В), смешанные с инертным углеводородным растворителем - газойлем (вакуумным или «тяжелым») в соотношении 1:5-10. Водород подают в реактор прямотоком в мольном соотношении к хлорорганическому отходу, равном 20-40:1. Процесс жидкофазного каталитического гидродехлорирования хлорорганических отходов осуществляют при температуре 280-350°С.
Примеры осуществления способа с использованием реальных отходов производства хлорорганических продуктов (винилхлорида, эпихлоргидрина, перхлоруглеводородов) в заявляемых условиях и полученные результаты отражены в таблице 1.
Каталитическое жидкофазное гидродехлорирование отходов производства винилхлорида (состав А) проходит с высокой конверсией (96%). Продуктами каталитического гидрирования отходов являются этан и этилен - 92%, (с преимущественным получением этилена), хлористый этил и хлористый винил - 8%. Гидрогенолиз отходов производства эпихлоргидрина (состав Б) с конверсией 94% приводит к получению пропилена и пропана - 93,4% (с преимущественным получением пропилена), монохлорпропенов (4%), дихлорпропенов (2,6%). В результате гидрогенолиза твердых отходов производства перхлоруглеводородов (состав В) с конверсией 95% получают этап, этилен, бутан, бутилены, моно- и дихлорпроизводные бутиленов, смесь бензола и монохлорбензола.
Активность Ni-Al-Ti сплавного катализатора при эксплуатации лабораторной установки в течение 250 часов остается высокой, в отличие от катализатора, использованного в прототипе, который оставался активным в течение 80 часов.
Промышленное использование заявляемого способа переработки хлорорганических отходов позволит перевести в разряд практически безотходных крупнотоннажные производства винилхлорида, эпихлоргидрина. Внедрение технологии гидродехлорирования в производстве 1,1,2,2-тетрахлорэтилена (перхлорэтилена) исключает образование отходов в виде полихлорированных углеродов.
Таблица 1
Переработка хлорорганических отходов каталитическим жидкофазным гидродехлорированием с использованием сплавного Ni-Al-Ti катализатора
Состав отходов Температура °С Растворитель (газойль) / Соотношение
Отходы: растворитель
Конверсия, % Состав продуктов реакции, % мас.
С2Н4 C2H6 C2H3Cl C2H5Cl
А 250 Вакуумный / 1:5 68,00 62,00 13,00 5,20 19,8
А 280 Вакуумный / 1:7 90,00 81,80 5,20 5,41 7,59
А 300 Тяжелый / 1:8 93,00 82,82 6,18 7,57 3,43
А 350 Тяжелый / 1:10 96,00 82,9 9,10 5,71 2,29
C3H6 C3H8 МХПен ДХПен
Б 300 Вакуумный / 1:5 92,40 80,80 6,00 8,30 4,90
Б 350 Тяжелый / 1:10 94,00 85,10 8,30 4,00 2,60
С2Н4 С2Н6 C2H3Cl C2H5Cl C4H8 C4H10 C6H5Cl C6H6
В 330 Вакуумный / 1:7 90,50 18,90 3,10 2,30 1,30 33,60 5,00 5,30 30,5
В 350 Тяжелый / 1:9 95,00 20,30 2,70 1,80 0,80 32,80 5,80 3,80 32,0

Claims (2)

1. Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием в присутствии гетерогенного катализатора в среде инертного высококипящего углеводородного растворителя при мольном соотношении водород:хлорорганический отход, равном 20÷40:1 с рециклом растворителя, содержащего не прореагировавшие отходы, и разделением газообразных продуктов реакции известными методами, отличающийся тем, что процесс ведут при температуре 280-350°С в присутствии сплавного Ni-Al-Ti катализатора, предварительно активированного выщелачиванием, при этом в качестве инертного растворителя используют растворитель с температурой кипения 350-500°С, а его избыток по отношению к перерабатываемым хлорорганическим отходам поддерживают в пределах 5÷10:1.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве растворителя используют газойль, высокотемпературные нефтяные масла.
RU2010152888/04A 2010-12-23 2010-12-23 Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием RU2458030C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010152888/04A RU2458030C1 (ru) 2010-12-23 2010-12-23 Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010152888/04A RU2458030C1 (ru) 2010-12-23 2010-12-23 Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2010152888A RU2010152888A (ru) 2012-06-27
RU2458030C1 true RU2458030C1 (ru) 2012-08-10

Family

ID=46681658

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2010152888/04A RU2458030C1 (ru) 2010-12-23 2010-12-23 Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2458030C1 (ru)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2068719C1 (ru) * 1993-06-18 1996-11-10 Совместное предприятие "ТРИОС" Способ дегалогенирования галогенсодержащих органических или элементоорганических соединений
US5811628A (en) * 1994-07-26 1998-09-22 Leuna-Katalysatoren Gmbh Method for the complete hydrodechlorination of chlorinated hydrocarbons
RU2175313C1 (ru) * 2000-02-04 2001-10-27 Закрытое акционерное общество "Каустик" Способ переработки хлорорганических отходов методом гидрогенолиза

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2068719C1 (ru) * 1993-06-18 1996-11-10 Совместное предприятие "ТРИОС" Способ дегалогенирования галогенсодержащих органических или элементоорганических соединений
US5811628A (en) * 1994-07-26 1998-09-22 Leuna-Katalysatoren Gmbh Method for the complete hydrodechlorination of chlorinated hydrocarbons
RU2175313C1 (ru) * 2000-02-04 2001-10-27 Закрытое акционерное общество "Каустик" Способ переработки хлорорганических отходов методом гидрогенолиза

Also Published As

Publication number Publication date
RU2010152888A (ru) 2012-06-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR940005548B1 (ko) 2종의 유해한 공급원료의 동시 처리 방법
AU617568B2 (en) Simultaneous hydrodehalogenation of two streams containing halogenated organic compounds
CA2005781C (en) Simultaneous hydrodehalogenation of two streams containing halogenated organic compounds
JP7130632B2 (ja) 種々のスチームクラッカ構成を使用する、混合プラスチックからの高価値化学物質の最大化
US4899001A (en) Process for the simultaneous hydroconversion of a first feedstock comprising unsaturated, halogenated organic compounds and a second feedstock comprising saturated, halogenated organic compounds
KR20230010197A (ko) 고온 수소처리를 통한 폐플라스틱 기반 오일의 정제
US8173009B2 (en) Process for improving a hydrotreated stream
US4810365A (en) Hydrogenation of mineral oils contaminated with chlorinated hydrocarbons
JP2019533041A (ja) 熱分解、水添分解、水添脱アルキル化およびスチームクラッキングのステップを含む統合プロセス構成
US5068484A (en) Process for the hydroconversion of a feedstock comprising organic compounds having a tendency to readily form polymer compounds
Keane Catalytic transformation of waste polymers to fuel oil
EP0682100B1 (en) Suppression of carbonaceous deposits in a process for hydrotreating an organic feedstock containing unstable olefinic compounds
KR970027035A (ko) 탄소수 1 내지 3개의 탄화수소의 옥시염화 반응 도중에 폴리염화된 방향족 화합물의 생성을 감소시키는 방법
RU2458030C1 (ru) Способ переработки хлорорганических отходов жидкофазным каталитическим гидродехлорированием
JP5013868B2 (ja) ポリ塩化アルカン製造での重質留分の副生物の再利用方法
RU2181115C2 (ru) Способ обезвреживания полихлорорганических отходов
KR20240155725A (ko) 폐플라스틱 열분해유로부터 정제 탄화수소의 제조 방법 및 제조 시스템
RU2175313C1 (ru) Способ переработки хлорорганических отходов методом гидрогенолиза
Dockner Reduction and Hydrogenation with the System Hydrocarbon/Carbon [New Synthetic Methods (70)]
CN111187138B (zh) 一种处理二氯苯精馏残渣的方法
JP2007291281A (ja) プラスチックの処理方法
VASILE et al. THERMAL AND CATALYTIC DECOMPOSITION (O MIXED PLASTICS, III
Kurta Environmental and Energy Saving Technologies of Vinyl Chloride Production
KR20250127303A (ko) 플라스틱 리사이클링 공정
EP0642810A2 (en) Process for hydrotreating an organic feedstock containing olefinic compounds and a halogen component

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20121224