[go: up one dir, main page]

RU2293779C2 - Способ извлечения и концентрирования германия из растворов - Google Patents

Способ извлечения и концентрирования германия из растворов Download PDF

Info

Publication number
RU2293779C2
RU2293779C2 RU2005101950/02A RU2005101950A RU2293779C2 RU 2293779 C2 RU2293779 C2 RU 2293779C2 RU 2005101950/02 A RU2005101950/02 A RU 2005101950/02A RU 2005101950 A RU2005101950 A RU 2005101950A RU 2293779 C2 RU2293779 C2 RU 2293779C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
germanium
precipitation
solutions
acid
chain amine
Prior art date
Application number
RU2005101950/02A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2005101950A (ru
Inventor
Станислав Степанович Набойченко (RU)
Станислав Степанович Набойченко
Андрей Борисович Лебедь (RU)
Андрей Борисович Лебедь
Геннадий Иванович Мальцев (RU)
Геннадий Иванович Мальцев
Алексей Александрович Хренников (RU)
Алексей Александрович Хренников
Борис Константинович Радионов (RU)
Борис Константинович Радионов
Ирина Петровна Шидловска (RU)
Ирина Петровна Шидловская
Павел Викторович Дубровин (RU)
Павел Викторович Дубровин
Original Assignee
Общество с ограниченной ответственностью "Медногорский медносерный комбинат"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Общество с ограниченной ответственностью "Медногорский медносерный комбинат" filed Critical Общество с ограниченной ответственностью "Медногорский медносерный комбинат"
Priority to RU2005101950/02A priority Critical patent/RU2293779C2/ru
Publication of RU2005101950A publication Critical patent/RU2005101950A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2293779C2 publication Critical patent/RU2293779C2/ru

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00Technologies related to metal processing
    • Y02P10/20Recycling

Landscapes

  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

Изобретение относится к металлургии редких металлов, в частности к способам извлечения и концентрирования германия, и может быть использовано при переработке германийсодержащих растворов и надсмольных вод коксохимического производства. Способ извлечения и концентрирования германия из растворов включает осаждение германия в виде малорастворимых органических соединений смесью оксикарбоновой кислоты и длинноцепочечного амина. В качестве оксикислоты используют винную, лимоную или щавелевую кислоты, а в качестве длинноцепочечного амина N-цетилпиридиний хлорид (ЦПХ) или алкилдиметил-бензиламмоний хлорид в мольном соотношении от 2 до 6 каждого на один моль германия. Техническим результатом является повышение степени извлечения и концентрирования германия, интенсификация процесса осаждения и выделения осадка, сокращение расхода реагентов. 2 з.п. ф-лы, 6 табл.

Description

Изобретение относится к металлургии редких металлов, в частности к способам извлечения и концентрирования германия, и может быть использовано при переработке германийсодержащих растворов и надсмольных вод коксохимического производства.
Известно несколько гидрометаллургических способов - осаждение, сорбция, экстракция - извлечения германия из сложных по химическому составу растворов, полученных после выщелачивания редкометальных продуктов германийсодержащих отходов, возгонов и надсмольных вод.
Более других известен способ сорбции германия с помощью эпоксиаминового анионита АН-31 [1], а также усовершенствованный способ получения селективного к германию ионита этого класса [2]. Следует отметить несколько разработанных способов десорбции германия с анионита АН-31: твердофазную десорбцию щелочными агентами [3] и десорбцию в виде тетрахлорида германия соляной кислотой при повышенной температуре [4]. Однако все эти технические решения не позволяют устранить недостатки, присущие сорбционному способу - низкие кинетические показатели и невысокую селективность сорбции германия, а также трудности регенерации анионита и малую степень концентрирования германия.
В результате проведенного информационного поиска установлено, что наиболее близким аналогом по совокупности существенных признаков и назначению является аналог [5, стр.353; 6, стр.181], в котором имеется способ извлечения и концентрирования германия из растворов, включающий осаждение его в виде малорастворимых органических соединений таннином.
Реализация данного способа включает смешение очищенного от взвешенных частиц германийсодержащего раствора со щелочным раствором дубового экстракта, подкисление серной кислотой с целью коагуляции осадка, сгущение и отделение таннин-германиевого осадка фильтрацией.
Несмотря на ряд выигрышных моментов, данный способ также обладает значительными недостатками, обусловленными высокими расходными коэффициентами осадителя в присутствии посторонних примесей, необходимость проведения осаждения и коагуляция из растворов определенной кислотности, а также невысокая степень концентрирования германия в органическом осадке. Это приводит к необходимости продолжительное время вести нагрев реакционной массы и осуществлять рециркуляцию первичного осадка [7], что существенно осложняет проведение процесса, увеличивает его продолжительности и число операций.
Настоящее изобретение направлено на устранение вышеперечисленных недостатков, а именно повышение степени извлечения и концентрирования германия, интенсификацию процесса осаждения и выделения осадка, сокращение расхода реагентов.
Технический результат достигается тем, что осаждение германия из растворов в виде малорастворимых органических соединений ведут смесью оксикарбоновой кислоты и длинноцепочечного амина; в качестве оксикарбоновой кислоты используют винную, лимонную или щавелевую кислоты, а в качестве длинноцепочечного амина N-цетилпиридиний хлорид или алкилдиметилбензиламмоний хлорид в мольном соотношении от 2 до 6 каждого на один моль германия.
Сущность изобретения состоит в следующем.
В качестве исходных материалов для переработки могут служить сложные по химическому составу нейтральные и кислые растворы, содержащие микроколичества германия на фоне макроколичеств сопутствующих примесей, полученных после выщелачивания германийсодержащего сырья, отходов и возгонов металлургических процессов или надсмольных вод коксохимическокого производства. В германийсодержащий раствор вводят в определенном соотношении оксикарбоновую кислоту и длинноцепочечный амин. В качестве оксикарбоновой кислоты используют винную, лимонную или щавелевую кислоты, а длинноцепочечного амина N-цетилпиридинийхлорид (ЦПХ) в мольном соотношении от 2 до 6 каждого на один моль германия. После введения компонентов-осадителей в растворе формируется малорастворимое соединение, содержащее в своем составе германий. Селективно образующийся малорастворимый германиевый продукт отделяют от жидкой фазы известными методами - фильтрованием, центрифугированием, либо путем продувания воздуха через раствор, в результате чего в процессе коагуляции на развитой подвижной границе раздела фаз «жидкость-газ» происходит формирование обезвоженного гидрофобного продукта. Полученный указанными способами продукт представляет собой германиевый концентрат, пригодный для последующей переработки известными методами (электролиз, цементация, дистилляция) на товарный продукт - соединения либо металл.
Сопоставительный анализ известных технических решений и заявляемого изобретения позволяет сделать вывод, что изобретение не известно из уровня техники и соответствует критерию "новизна".
Заявляемый способ извлечения и концентрирования германия отвечает всем критериям патентоспособности.
Предлагаемое для патентной защиты изобретение имеет изобретательский уровень, так как его сущность для специалиста, занимающегося металлургией редких и рассеянных металлов, явным образом не следует из известного уровня техники, т.е. не выявлены решения, имеющие признаки, совпадающие с отличительными признаками заявляемого способа, а значит не может быть подтверждена известность отличительных признаков на указанный заявителем технический результат.
Заявляемое изобретение является промышленно применимым, так как оно может быть использовано в производстве по своему прямому назначению, т.е. для переработки германийсодержащих растворов металлургических производств и надсмольных вод коксохимического производства.
ПРИМЕРЫ ВЫПОЛНЕНИЯ СПОСОБА
Пример 1.
В раствор, моделирующий надсмольную воду с концентрацией германия 0,0658 г/дм3 и рН 2,8 вводили оксикарбоновые кислоты и длинноцепочечный амин в соотношении Ge: оксикарбоновая кислота: ЦПХ=1:1:3 при комнатной температуре и после 1 часа контакта фильтрованием отделяли осадок и по изменению концентрации германия в фильтрате определяли степень его осаждения. Полученные результаты приведены в таблице 1.
Таблица 1
Осаждение германия оксикарбоновыми кислотами и ЦПХ
Наименование комплексообразователя Остаточное содержание Ge в фильтрате, г/дм3 Степень осаждения Ge, %
лимонная кислота 20,1 68,2
щавелевая кислота 11,2 82,3
винная кислота 1,3 97,9
Пример 2.
Из сернокислого раствора после выщелачивания возгонов состава, г/дм3: 0,031 Ge; 32,2 Zn; 6,5 As; 0,9 Fe; 1,8 Cu; 0,02 Sb; рН 1,4 проводили осаждение германия винной кислотой и ЦПХ при различном соотношении, а для сравнения использовали таннин (реактивной чистоты) с различными расходными коэффициентами (табл.2). Химический состав осадка, полученного при осаждении германия в соотношении Ge: винная кислота: ЦПХ=1:4:2, %: 7,42 Ge; 1,8 Sb; 1,3 As; 0,01 Cu; 0,057 Fe; 0,014 Zn, а состав осадка при осаждении таннином в весовом соотношении таннин: Ge=50:1, %: 2,03 Ge; 1,3 Sb; 9,55 As; 0,16 Cu; 6,8 Fe, 1,7 Zn.
Таблица 2
Осаждение германия винной кислотой-ЦПХ и таннином
Осаждение винной кислотой-ЦПХ Осаждение таннином
Мольное соотношение Ge: винная кислота: ЦПХ Весовое соотношение осадитель/Ge, г/г Степень осаждения Ge, % Весовое соотношение таннин/Ge, г/г Степень осаждения Ge, %
1:2:2 12,0 71,8 10 22,7
1:4:2 16,0 94,0 25 72,8
1:4:3 20,0 93,0 50 93,7
Пример 3.
Из растворов различного состава после сернокислотного выщелачивания германийсодержащих возгонов проводили осаждение последнего винной кислотой и ЦПХ в различном соотношении. После одного часа контакта при комнатной температуре проводили отделение образовавшегося осадка и определение остаточного содержания германия в растворе и степень его осаждения. Полученные результаты приведены в таблицах 3-5.
Таблица 3
Осаждение германия из раствора, состава, г/дм3: 0,029 Ge; 12,23 As; 74,5 Zn, 8,4 Cu
рН осаждения Мольное соотношение при осаждении Ge: винная кислота: ЦПХ Остаточное содержание Ge в фильтрате, г/дм3 Степень осаждения Ge, %
1,45 1:2:6 0,014 48,5
1:4:6 0,012 58,6
1:6:6 0,006 77,5
2,0 1:2:6 0,0128 52,9
1:4:6 0,0119 56,3
1:6:6 0,005 81,6
Таблица 4
Осаждение германия винной кислотой и ЦПХ из раствора, состава, г/дм3: 0,10 Ge; 50,0 Zn, 6,2 Cu; 11,4 H2SO4
Мольное соотношение при осаждении Ge: винная кислота: ЦПХ Остаточное содержание Ge в фильтрате, г/дм3 Степень осаждения Ge, %
1:1:3 0,034 64,2
1:2:3 0,004 95,7
1:3:3 0,005 94,6
1:2:2 0,010 89,4
1:2:4 0,006 93,5
1:2:6 0,009 90,1
Таблица 5
Осаждение германия винной кислотой и ЦПХ из раствора, состава, г/дм3: 0,587 Ge; 20,54 As; 58,6 Zn; Cu следы; 20,7 H2SO4
Мольное соотношение при осаждении Ge: винная кислота: ЦПХ Остаточное содержание Ge в фильтрате, г/дм3 Степень осаждения Ge, %
1:0,7:1,4 0,422 25,7
1:2,0:1,4 0,082 85,3
1:4,0:1,4 0,060 88,9
1:5,5:1,4 0,130 75,4
1:0,7:2,7 0,270 51,4
1:1,4:2,7 0,039 92,9
1:2,0:2,7 0,005 99,1
1:4,0:2,7 <0,001 >99,8
1:5,5:2,7 <0,001 >99,8
Пример 4.
Отличается от примера 3 тем, что в качестве длинноцепочечного амина использовали алкилдиметилбензиламмоний хлорид (АДБМАХ) с различной длиной углеводородной цепи. Полученные результаты осаждения германия представлены в табл.6.
Таблица 6
Осаждение германия винной кислотой и АДМБАХ, взятых в мольном соотношении 1:2:3, из раствора, состава, г/дм3: 0,094 Ge; pH=2,0
Длина углеводородного радикала АДМБАХ Остаточное содержание Ge в фильтрате, г/дм3 Степень осаждения Ge, %
C10-C16 0,031 64,9
С1214 0,028 68,3
C16-C18 0,044 50,2
Пример 5.
Из германийсодержащего раствора состава, г/дм3: 0,96 Ge; 42,65 Zn, 1,1 Cu; As 26,4; 11,4 Н2SO4 после сернокислотного выщелачивания электрофильтровых пылей и их возгонов, состава,%: 0,42 Ge; 22,9 Zn; 0,51 Cu; As 22,3, проводили осаждение германия винной кислотой и алкилдиметилбензиламмоний хлоридом (КАТАПАВ) с длиной углеводородного радикала C12-C14 при мольном соотношении германий:винная кислота:КАТАПАВ=1:2:3 (весовое соотношение составляло 1:4:28). Растворы реагентов в указанном количестве при перемешивании добавляли в осаждаемый германийсодержащий раствор: вначале винную кислоту, а затем длинноцепочечный амин. После контакта в течение 15 минут прекращали перемешивание для формирования осадка, а через 12 часов отстаивания полученной дисперсии отделяли жидкую фазу от твердой фильтрованием на нутч-фильтре. В результате степень осаждения германия составила 86,6%, а процентный состав полученного осадка следующий: германий - 1,94; медь - 0,86; цинк - 7,23; мышьяк - 1,7; оксид кремния - 1,0; олово - 0,04; железо - 1,57; оксид кальция - 4,9; сера - 6,1.
Реализация предложенного способа извлечения и концентрирования германия в сравнении с наиболее известными техническими решениями, в том числе и с выбранным в качестве прототипа, создает следующую совокупность преимуществ:
- простота и эффективность глубокого осаждения германия;
- расширение диапазона кислотности перерабатываемых растворов и устранение операции из предподготовки (нейтрализации) перед осаждением;
- повышение качества концентрата благодаря более полной реализации реакционной способности вводимых компонентов-осадителей и возможность достижения оптимального соотношения Ge:оксикарбоновая кислота:ЦПХ;
- высокая избирательность осаждения, поскольку сопутствующие ионы цветных металлов, а также железа, сурьмы и мышьяка не склонны к образованию малорастворимых соединений с оксикарбоновой кислотой и длинноцепочечным амином, вследствие чего происходит сокращение расхода реагентов за счет исключения их связывания ионами-примесями;
- интенсификация и упрощение технологии выделения германия за счет способности сублат-соли германия к флотационному выделению из объема раствора.
Литература
1. Собинякова Н.М., Дунаевская В.В., Крайнева Л.Г. А.с. СССР №279952, БИ, 1972, №19, стр.260. Способ извлечения германия из растворов сорбцией.
2. Четвериков А.Ф., Грачев Л.Л., Самборский И.В. А.с. СССР №288301, БИ, 1970, №36, стр.122. Способ получения селективного к германию ионита.
3. Слобцов Л.Е., Заставный А.И., Никольская Л.Л. и др. А.с. СССР №393340, БИ, 1973, №33, стр.102.
4. Слобцов Л.Е., Никольская Л.Л., Хилько М.Е. и др. А.с. СССР №793644, БИ, 1981, №1, стр.38. Способ десорбции германия с анионообменных смол.
5. Тананаев И.В., Шпирт М.Я. Химия германия. М.: Химия, 1967, 451 с.
6. Химия и технология редких и рассеянных элементов. Под. ред. Большакова К.А., 1976, ч.2, 360 с.
7. Авласович Л.М., Поладян В.Э., Андрианов A.M. Совершенствование процесса извлечения германия из надсмольных вод. // Цветные металлы. 1990. №2. стр.62-63.

Claims (3)

1. Способ извлечения и концентрирования германия из растворов, включающий осаждение его в виде малорастворимых органических соединений, отличающийся тем, что осаждение ведут смесью оксикарбоновой кислоты и длинноцепочечного амина.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве оксикарбоновой кислоты используют винную, лимоную или щавелевую кислоты, а в качестве длинноцепочечного амина - N-цетилпиридиний хлорид или алкилдиметилбензиламмоний хлорид.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве оксикарбоновой кислоты используют винную кислоту, а в качестве длинноцепочечного амина - N-цетилпиридиний хлорид в мольном соотношении от 2 до 6 каждого на один моль германия.
RU2005101950/02A 2005-01-27 2005-01-27 Способ извлечения и концентрирования германия из растворов RU2293779C2 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005101950/02A RU2293779C2 (ru) 2005-01-27 2005-01-27 Способ извлечения и концентрирования германия из растворов

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005101950/02A RU2293779C2 (ru) 2005-01-27 2005-01-27 Способ извлечения и концентрирования германия из растворов

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2005101950A RU2005101950A (ru) 2006-07-10
RU2293779C2 true RU2293779C2 (ru) 2007-02-20

Family

ID=36830296

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2005101950/02A RU2293779C2 (ru) 2005-01-27 2005-01-27 Способ извлечения и концентрирования германия из растворов

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2293779C2 (ru)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2363749C1 (ru) * 2008-03-18 2009-08-10 Институт химии и химической технологии СО РАН (ИХХТ СО РАН) Способ извлечения германия из растворов
RU2378402C2 (ru) * 2008-01-21 2010-01-10 Институт химии и химической технологии СО РАН (ИХХТ СО РАН) Способ извлечения германия из сернокислых растворов
CN103952575A (zh) * 2014-05-13 2014-07-30 中南大学 一种从含锗物料中回收锗的方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB938035A (en) * 1960-01-16 1963-09-25 Ledoga Spa A process for the recovery of germanium
CA1238192A (en) * 1984-12-21 1988-06-21 Daniel W. Ashman Method for the recovery of germanium

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB938035A (en) * 1960-01-16 1963-09-25 Ledoga Spa A process for the recovery of germanium
CA1238192A (en) * 1984-12-21 1988-06-21 Daniel W. Ashman Method for the recovery of germanium

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ТАНАНАЕВ И.В., ШПИРТ М.Я. Химия германия. - М.: Химия, 1967, с.353. *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2378402C2 (ru) * 2008-01-21 2010-01-10 Институт химии и химической технологии СО РАН (ИХХТ СО РАН) Способ извлечения германия из сернокислых растворов
RU2363749C1 (ru) * 2008-03-18 2009-08-10 Институт химии и химической технологии СО РАН (ИХХТ СО РАН) Способ извлечения германия из растворов
CN103952575A (zh) * 2014-05-13 2014-07-30 中南大学 一种从含锗物料中回收锗的方法
CN103952575B (zh) * 2014-05-13 2016-05-11 中南大学 一种从含锗物料中回收锗的方法

Also Published As

Publication number Publication date
RU2005101950A (ru) 2006-07-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5672560B2 (ja) 高純度硫酸ニッケルの製造方法
CN1030562A (zh) 从含锗溶液中回收锗的方法
EA030289B1 (ru) Способ извлечения металлов
WO2018195642A1 (en) Direct oxalate precipitation for rare earth elements recovery
CA1335332C (en) Separation and recovery of nickel and cobalt in ammoniacal systems
JPS5817815B2 (ja) 銅含有物質から銅を回収する方法
US4305914A (en) Process for precipitating iron as jarosite with a low non-ferrous metal content
CN113337723A (zh) 分离提取分银渣中银钯铜锗的方法
FI126210B (en) Process for the recovery of copper and zinc
WO2022056230A1 (en) Weak acid lixiviants for selective recovery of alkaline earth metals
RU2293779C2 (ru) Способ извлечения и концентрирования германия из растворов
US4279869A (en) Process for recovering concentrated, purified tungsten values from brine
CN103539242A (zh) 一种降低稀土工业废水中钙含量的方法
US9279168B2 (en) Process for recovery of technical grade molybdenum from diluted leaching acid solutions (PLS), with highly concentrated arsenic, from metallurgical residues
EP3260560A1 (en) Method for processing of technological waste from the processing of copper ore and concentrates containing iron
US4568526A (en) Process for selective liquid-liquid extraction of germanium
JPH07286221A (ja) 非鉄金属製錬工程からのレニウムの回収方法
EP0244910B1 (en) Separation of non-ferrous metals from iron-containing powdery material
JP2023525618A (ja) スカンジウム含有材料からスカンジウムを抽出する方法
AU738731B2 (en) Oxidising leaching of contaminated sludge containing iron with separation of zinc and lead
US4053552A (en) Solvent extraction of zinc from sulfite-bisulfite solution
US4525332A (en) Recovery of germanium from aqueous solutions
EP3927470B1 (en) Method for removing si based compounds from a leaching liquor and use
CN118434890A (zh) 锂离子的回收方法
JPH0557208B2 (ru)

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20080128