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ES2212370T3 - Derivados de 3-carboalcoxi-2,3-dihidro-1h-fenotiazin-4-(10h)-ona. - Google Patents

Derivados de 3-carboalcoxi-2,3-dihidro-1h-fenotiazin-4-(10h)-ona.

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ES2212370T3
ES2212370T3 ES98955131T ES98955131T ES2212370T3 ES 2212370 T3 ES2212370 T3 ES 2212370T3 ES 98955131 T ES98955131 T ES 98955131T ES 98955131 T ES98955131 T ES 98955131T ES 2212370 T3 ES2212370 T3 ES 2212370T3
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ES
Spain
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methyl
coor
acid
dihydro
reaction mixture
Prior art date
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Expired - Lifetime
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ES98955131T
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English (en)
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Kenneth R. Scott
Mia L. Laws
Ralph R. Roberts
Jesse M. Nicholson
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Howard University
Original Assignee
Howard University
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Publication date
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    • C07D279/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom and one sulfur atom as the only ring hetero atoms
    • C07D279/101,4-Thiazines; Hydrogenated 1,4-thiazines
    • C07D279/141,4-Thiazines; Hydrogenated 1,4-thiazines condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D279/18[b, e]-condensed with two six-membered rings
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    • AHUMAN NECESSITIES
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Abstract

Uso de un compuesto de fenotiazina de fórmula: y sus sales farmacéuticamente aceptables, en la que R1 es H o -COOR, en el que R se selecciona del grupo constituido por grupos alquilo ramificados o sin ramificar que contienen de 1 a 4 átomos de carbono, y en la que X se selecciona de H, grupos alquilo ramificados o sin ramificar que contienen de 1 a 4 carbonos, y halógeno, para preparar una composición farmacéutica para tratar crisis de gran mal y parciales en un mamífero.

Description

Derivados de 3-carboalcoxi-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4-[10H]-ona.
En un intento por descubrir análogos del prototipo de anticonvulsivo el carboxilato de 4-[(4'-clorofenil)-amino]-6-metil-2-oxo-3-ciclohexeno-1-carboxilato de metilo, 1, se ha fijado como objetivo los 4-[(5'-cloro-2'-piridinil)-amino]-6-metil-2-oxo-3-ciclohexeno-1-carboxilatos de alquilo, 2 [R = CH_{3} (2a); R = C_{2}H_{5} (2b)], y 4-[(5'-metil)-3'-isoxazolilamino]-6-metil-2-oxo-3-ciclohexeno-1-carboxilatos de alquilo, 3 [R = CH_{3} (3a); R = C_{2}H_{5} (3b); R = C(CH_{3})_{3} (3c)]. Edafiogho, I.O.; Hinko, C.N.; Chang, H.; Moore, J.A.; Mulzac, D.; Nicholson, J.M.; Scott, K.R. Síntesis y actividad anticonvulsiva de enaminonas. J. Med. Chem. 1992, 35, 2798-2805. Scott, K.R.; Edafiogho, I.O.; Richardson, E.L.; Farrar, V.A.; Moore, J.A.; Tietz, E.I.; Hinko, C.N.; Chang, H.; El-Assadi, A; Nicholson, J.M. Síntesis y actividad anticonvulsiva de enaminonas. 2. Correlaciones de estructura y actividad adicionales. J. Med. Chem. 1993, 36, 1947-1955. Patente de EE.UU. nº 5.580.894.
1
Además, se ha mostrado que el sistema de anillo de fenotiazina básico es un farmacóforo esencial para tranquilizantes, agentes anticancerígenos, agentes antiinflamatorios, antihistamínicos, antihelmínticos, anestésicos locales, antisépticos, inhibidores del crecimiento, y en el tratamiento de trastornos neuropsiquiátricos. (a) Grupta, R.R., Ed. Fenotiazinas y 1,4-benzotiazinas. Aspectos químicos y biomédicos. Elsevier, Amsterdam, The Netherlands, 1988. (b) Benz, G.; Fengler, G.; Meyer, H.; Niemers, E.; Fiedler, V.; Mardin, M.; Mayer, D.; Perzborn, E.; Seuter, F. y col. Uso de 4H-1,4-benzotiazinas en la prevención y terapia de enfermedades respiratorias, inflamaciones/reumatismo, enfermedades tromboembólicas, isquemias e infartos, trastornos del ritmo cardiaco, arteriosclerosis, y dermatosis, fármacos para este propósito, y sustancias activas contenidas en este fármaco. Chem. Abstr. 1986, 105, 60620y; Ger. Offen. DE 3.426.564. (c) Niemers, E.; Gruetzmann, R.; Mardin, M.; Busse, W.D.; Meyer, H. 4H-1,4-benzotiazinas anheladas inhibidores de lipooxigenasa. Chem. Abstr. 1984, 100, 185787k; Ger. Offen. DE 3.229.122. Se cree que el mecanismo de una variedad de actividades terapéuticas se debe a la presencia de un plegamiento a lo largo del eje nitrógeno-azufre. Grupta, R.R.; Saraswat, V.; Grupta, V.; Rajoria, C.M.; Grupta, A.; Jain, M. Síntesis de 5,6- y 5,7-dicloro-3-metil-4H-1,4-dibenzotiazinas y su conversión en sulfonas. J. Heterocyclic. Chem. 1993, 30, 803-806. Se ha descrito actividad anticonvulsiva para una serie relacionada de 2,3-dihidro-3-oxo-5H-pirido[3,4-b][1,4]benzotiazina-4-carbonitrilos. Chorvat, R.J.; Desai, B.N.; Radak, S.E.; Bloss, J.; Hirsch, J.; Tenen, S. Síntesis, unión al receptor de benzodiacepina y actividad anticonvulsiva de los 2,3-dihidro-3-oxo-5H-pirido-[3,4-b][1,4]benzotiazina-4-carbonitrilos. J. Med. Chem. 1983, 26, 845-850.
La presente invención se dirige al uso de series de fenotiazinas. En particular, la presente invención se refiere al uso de un compuesto de fenotiazina de fórmula:
2
en la que R_{1} es H o -COOR, en el que R se selecciona del grupo constituido por grupos alquilo ramificados o sin ramificar, que contienen de 1 a 4 átomos de carbono, y en la que X se selecciona de H, grupos alquilo ramificados y sin ramificar que contienen de 1 a 4 carbonos, y halógeno, y sus sales farmacéuticamente aceptables, para preparar una composición farmacéutica para tratar crisis de gran mal y parciales en un mamífero. Las fenotiazinas particularmente preferidas son aquellas en las que X es hidrógeno, bromo, cloro o metilo, R_{1} es COOR, y R es metilo, etilo o t-butilo.
Las fenotiazinas anteriores son ventajosas en cuanto que son agentes para el sistema nervioso central que tienen actividad anticonvulsiva, con potencia particularmente excepcional frente a las crisis por electrochoque.
Debido a su respuesta biológica, los compuestos de la presente invención son útiles para prevenir, aliviar, controlar o estudiar una variedad de enfermedades y estados psicológicos indeseables en mamíferos, incluyendo seres humanos, mascotas, especies del zoológico, animales domésticos, y animales de laboratorio, tales como monos, conejos, ratas y ratones. Dichas enfermedades y estados incluyen epilepsia, parkinsonismo, corea de Huntington y enfermedad de Alzheimer.
La Figura 1 representa la estructura por rayos X del compuesto 4b (R = C_{2}H_{5}; X = H).
La Figura 2 representa la estructura por rayos X del compuesto 4b en una celdilla unitaria.
Teniendo en cuenta los análogos de 1 conformacionalmente restringidos, los autores de la presente invención estudiaron análogos que tienen las dos posiciones b- respecto al nitrógeno enamínico unidas en una estructura tricíclica. La presente invención se dirige a la unión por un átomo de azufre. Por lo tanto, se han sintetizado una nueva serie de 3-carboalcoxi-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]onas (4a-c y 4e-m) así como el análogo no sustituido, 4d. Estos compuestos se listan en la Tabla 1.
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TABLA 1 Propiedades físicas de las fenotiazinas
4
Esquema sintético
Las tiazinas se han sintetizado previamente usando enaminas (derivadas de nitrilos y ésteres acetilénicos). Roberts, R.R.; Landor. S.R. 2,3-Dihidro-4H-1,4-tiazinas y 5,6-dihidro-3H-furo[3,4-b]-1,4-tiazinas a partir de 4-tetrahidropiraniloxi-2-alquinonitrilos. Tetrahedron Lett. 1993, 34, 5681-5684. Un primer esquema para la práctica de la invención es el siguiente.
5
Se cree que este esquema sigue una reacción clásica de Miyano y colaboradores en un solo matraz (Miyano, S.; Abe, N.; Sumoto, K. Síntesis de 2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4(10H)-onas. J. Chem. Soc. Chem. Comm. 1975, 760) que implica la condensación y ciclación oxidante de 2-aminobencenotioles sustituidos, 6, con el éster b-dicarbonílico, 7 [R = CH_{3} (7a); R = C_{2}H_{5} (7b); R = C(CH_{3})_{3} (7c)] en DMSO a reflujo, para proporcionar 4a-c y 4e-l en forma razonablemente pura. Los compuestos tioles precursores 6, se obtienen de fisión hidrolítica catalizada por base de los 2-aminobenzotiazoles 6-sustituidos, 5, preparados por acción de tiocianato potásico (o amónico) y bromo (que genera tiocianógeno, [(SCN)_{2}], in situ), en anilinas p-sustituidas como se describe en la bibliografía. Mital, R.; Jain, S.K. Síntesis de algunos 2-aminobencenotioles 5-sustituidos y la conversión en fenotiazonas por transposición de Smiles. J. Chem. Soc. (C) 1969, 2148-2150.
A continuación se presenta un esquema alternativo para la práctica de la presente invención.
6
En este esquema alternativo, una característica mecanística principal para construir 4a-c y 4e-l, implica la transformación del enosulfuro 8 en cetona enamínica 9 seguido de cierre de anillo oxidante de éste último compuesto. Se ha propuesto este tipo de mecanismo. Roberts, R.R.; Landor. S.R. 2,3-Dihidro-4H-1,4-tiazinas y 5,6-dihidro-3H-furo[3,4-b]-1,4-tiazinas a partir de 4-tetrahidropiraniloxi-2-alquinonitrilos. Tetrahedron Lett. 1993, 34, 5681-5684.
Sin querer estar sujeto a ninguna teoría particular, cuando las condiciones experimentales para la etapa final son iguales para cada éster (es decir, 40 min a reflujo en DMSO), se cree que el compuesto terc-butílico 4c (X = H) experimenta descomposición térmica para dar la 2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona, 4d (X = H). Se sospecha que se produce descomposición térmica de la fenotiazina deseada 4c (X = H) a butileno y el b-cetoácido (4, R = X = H), seguido de descarboxilación del último compuesto a 4d (X = H). Esto está apoyado por la formación de la serie 4c usando tiempos de reflujo más cortos en DMSO. Los estudios de estabilidad de la 3-carbo-terc-butoxi-fenotiazina (4l, X = Br) confirman lo lábil del sustituyente 3-carbo-terc-butoxi con reflujo en DMSO durante periodos superiores a 40 min, formando 4m (X = Br). Friary y colaboradores han mostrado que 7c (R = C(CH_{3})_{3}) se descarboxila fácilmente en condiciones catalizadas por ácido para formar 7d (véase el Esquema III a continuación). Friary, R.J.; Gilligan, J.M.; Szajewski, R.P.; Falci, K.J.; Franck, R.W. Síntesis de heterociclos por acilación intramolecular de enaminas obtenidas a partir de aminoácidos. J. Org. Chem. 1973, 38, 3487-3490.
7
Los compuestos de la presente invención se pueden proporcionar fácilmente en forma de sales farmacéuticamente aceptables. Entre las sales farmacéuticamente aceptables adecuadas se incluyen sales derivadas de ácidos inorgánicos u orgánicos. Entre los ejemplos típicos de sales farmacéuticamente aceptables se incluyen sales derivadas de ácidos inorgánicos tales como ácido clorhídrico, ácido bromhídrico, ácido sulfúrico, ácido fosfórico, ácido nítrico y similares, y ácidos orgánicos tales como ácido acético, ácido propiónico, ácido glicólico, ácido oxálico, ácido pirúvico, ácido málico, ácido succínico, ácido malónico, ácido maleico, ácido fumárico, ácido cítrico, ácido tartárico, ácido mandélico, ácido cinámico, ácido benzoico, ácido p-toluenosulfónico, ácido salicílico, ácido etanosulfónico, ácido metanosulfónico y similares. La formación de dichas sales está en la capacidad de los expertos en la técnica.
Administración
Para cada utilidad e indicación, la cantidad de ingrediente requerida dependerá de una serie de factores incluyendo la gravedad del estado que se va a tratar y la identidad del receptor, y finalmente estará a discreción del médico o veterinario que atiende. Sin embargo, en general, para cada una de estas utilidades e indicaciones, una dosis eficaz adecuada estará preferiblemente en el intervalo de 0,1 a 250 mg por kilogramo de peso corporal del receptor por día, más preferiblemente en el intervalo de 0,1 a 10 mg por kilogramo de peso corporal por día.
Aunque se pueden administrar los ingredientes activos solos, es preferible presentarlos en forma de formulaciones farmacéuticas. Las formulaciones de la presente invención, tanto para uso veterinario como humano, comprenden al menos un ingrediente activo, como se ha definido antes, junto con uno o más de sus vehículos aceptables y opcionalmente otros ingredientes terapéuticos. El(los) vehículo(s) debe(n) ser "aceptable(s)" en el sentido de ser compatibles con los otros ingredientes de la formulación y no ser perjudiciales para su receptor.
Entre las formulaciones se incluyen las adecuadas para administración oral, rectal, nasal, tópica (incluyendo bucal y sublingual), vaginal o parenteral (incluyendo subcutánea, intramuscular, intravenosa, intradérmica, intratecal y epidural). Las formulaciones se pueden presentar convenientemente en forma de dosificación unitaria, y se pueden preparar por cualquiera de los procedimientos conocidos en la técnica de la farmacia. Dichos procedimientos incluyen una etapa de asociar el ingrediente activo y el vehículo que constituye uno o más ingredientes auxiliares. En general, las formulaciones se preparan asociando uniforme e íntimamente el ingrediente activo y los vehículos líquidos o vehículos sólidos finamente divididos, o ambos, y después, si es necesario, dando forma al producto, por ejemplo, en forma de comprimido.
Las formulaciones de la presente invención adecuadas para administración oral se pueden presentar en forma de unidades discretas tales como cápsulas, sellos o comprimidos, conteniendo cada uno una cantidad predeterminada del ingrediente activo; en forma de un polvo o gránulos; en forma de una solución o una suspensión en un líquido acuoso o un líquido no acuoso; o en forma de un bolo, electuario o pasta.
Un comprimido se puede formar por compresión o moldeo, opcionalmente con uno o más excipientes farmacéuticamente aceptables. Los comprimidos por compresión se pueden preparar comprimiendo en una máquina adecuada el ingrediente activo en una forma fluida tal como un polvo o gránulos, opcionalmente mezclado con un aglutinante, lubricante, diluyente inerte, conservante, tensioactivo, o agente de dispersión. Los comprimidos moldeados se pueden preparar moldeando una mezcla del compuesto en polvo humedecido con un diluyente líquido inerte en una máquina adecuada. Los comprimidos opcionalmente se pueden revestir o marcar, y se pueden formular para proporcionar de este modo liberación lenta o controlada del ingrediente activo.
Para aplicaciones tópicas, las formulaciones se aplican preferiblemente en forma de una pomada o crema. Cuando se formula como una pomada, los ingredientes activos se pueden usar con una base de pomada parafínica o miscible con agua. Alternativamente, los ingredientes activos se pueden formular en una crema con una base para crema de aceite en agua.
Si se desea, la fase acuosa de la base para crema puede incluir, por ejemplo, al menos un alcohol polihídrico al 30% en peso/peso, es decir, un alcohol que tenga dos o más grupos hidroxilo tales como propilenglicol, butano-1,3-diol, manitol, sorbitol, glicerol y polietilenglicol, y sus mezclas. Las formulaciones tópicas pueden incluir convenientemente un compuesto que potencia la absorción o penetración del ingrediente activo a través de la piel, u otras zonas afectadas. Entre los ejemplos de dichos potenciadores de la penetración dérmica se incluyen dimetilsulfóxido y análogos relacionados.
Entre las formulaciones adecuadas para administración tópica en el ojo también se incluyen gotas para ojos, en las que el ingrediente activo esta disuelto (o suspendido) en un vehículo adecuado, especialmente en disolvente acuoso para el ingrediente activo.
Entre las formulaciones adecuadas para administración tópica en la boca se incluyen pastillas que contienen el ingrediente activo, preferiblemente en una base de aroma, normalmente sacarosa y acacia o tragacanto; pastillas que comprenden el ingrediente activo en una base inerte tal como gelatina y glicerina, o sacarosa y acacia; y elixires bucales que comprenden el ingrediente activo en un vehículo líquido adecuado.
Las formulaciones para administración rectal se pueden presentar en forma de un supositorio con una base adecuada que comprende, por ejemplo, manteca de cacao o un estearato.
Las formulaciones adecuadas para administración nasal, en las que el vehículo es un sólido, incluyen un polvo grueso que tiene un tamaño de partículas, por ejemplo, en el intervalo de aproximadamente 20 a aproximadamente 500 micrómetros, que se administra por inhalación rápida por el conducto nasal. Entre las formulaciones adecuadas en las que el vehículo es un líquido, para administrar, por ejemplo, como un pulverizador nasal o gotas nasales, se incluyen soluciones acuosas o aceitosas del ingrediente activo.
Las formulaciones adecuadas para administración vaginal se pueden presentar como pesarios, tampones, cremas, geles, pastas, espumas o formulaciones para pulverizador, que contienen además del ingrediente activo los vehículos que se sabe en la técnica que son adecuados.
Entre las formulaciones adecuadas para administración parenteral se incluyen soluciones para inyección estériles acuosas o no acuosas que pueden contener antioxidantes, tampones, bacteriostatos, y solutos que hacen la formulación isotónica con la sangre del receptor pretendido; y suspensiones estériles acuosas o no acuosas que pueden incluir agentes de suspensión y agentes espesantes. Las formulaciones se pueden presentar en envases de dosis unitaria o de múltiples dosis, por ejemplo, ampollas y viales sellados, y se pueden almacenar en un estado liofilizado que sólo requiere la adición del vehículo líquido estéril, por ejemplo, agua para inyección, inmediatamente antes de usar. Se pueden preparar soluciones y suspensiones para inyección extemporáneas a partir de polvos, gránulos y comprimidos estériles del tipo descrito previamente. Se prefieren particularmente formulaciones para administración
intramuscular.
Las formulaciones de dosificación unitaria preferidas son las que contienen una dosis diaria o subdosis diaria, como se ha citado antes en la presente memoria descriptiva, o una de sus fracciones adecuadas, de un ingrediente
activo.
Hay que entender, que además de los ingredientes particularmente mencionados, las formulaciones de esta invención pueden incluir otros agentes convencionales en la técnica, teniendo en cuenta el tipo de formulación en cuestión. Por ejemplo, las adecuadas para administración oral pueden incluir agentes de sabor.
La presente invención proporciona además composiciones veterinarias que contienen al menos un ingrediente activo como se ha definido antes, junto con un vehículo veterinario para éste.
Los vehículos veterinarios son materiales útiles para el propósito de administrar la composición, y pueden ser materiales sólidos, líquidos o gaseosos para el propósito de administrar la composición, y por lo demás son inertes o aceptables en la técnica veterinaria y son compatibles con el ingrediente activo. Estas composiciones veterinarias se pueden administrar por vía oral, parenteral o por cualquier otra vía deseada.
Para administración oral las composiciones pueden estar en forma de un comprimido, gránulo, alimentación por vía oral para animales, pasta, sello, cápsula o complemento nutricional. Los gránulos se pueden preparar por las técnicas conocidas de granulación en húmedo, precompresión o doble compresión. Se pueden administrar a animales mediante un vehículo líquido inerte para formar de este modo una alimentación por vía oral para animales, o en una suspensión con agua o base de aceite. Preferiblemente, se incluyen ingredientes auxiliares adicionales, tales como agentes de dispensación.
Se puede encontrar información adicional para la formulación, por ejemplo en la patente de EE.UU. 5.079.252.
Sección experimental
Los puntos de fusión se determinan en un aparato de punto de fusión capilar Thomas-Hoover y no están corregidos. Los resultados se muestran en la Tabla I anterior. Los espectros de IR se registran en muestras en KBr, como soluciones diluidas en cloroformo en ventanas de cloruro sódico enfrentadas, o solas, con un espectrofotómetro Perkin-Elmer 1330, y se muestran en la Tabla II.
TABLA II Datos de IR en pelets de KBr
8
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Los espectros de RMN ^{1}H se registran en un espectrómetro General Electric QE de 300 MHz en disolventes deuterados usando tetrametilsilano como referencia interna. Los resultados se muestran en la Tabla III.
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TABLA III Tabla de correlación de RMN^{1}H (DMSO-d_{6}) para las 2,3-Dihidro-1H-fenotiazin-4(10H)-onas
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TABLA III (continuación)
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La estereoquímica entorno al enlace C_{2}-C_{3} de las fenotiazinas 4a-c y 4e-i se confirma por la espectroscopía de RMN^{1}H que indica la presencia de un doblete de metino a aproximadamente d 3,1 con J_{H-H} de 11 Hz. Los hidrógenos en C_{1,2} coinciden como un multiplete de 3H a d 2,3. Las asignaciones de los hidrógenos aromáticos H_{8,9} se hacen de modo inequívoco fijándose en el débil acoplamiento meta (J = 3,0 Hz) de H_{6-8}. Para distinguir entre las formas isómeras 4 y 5a, se lleva a cabo un experimento de efecto Overhauser nuclear diferencial. Se confirma la configuración del átomo de azufre con respecto a los carbonos carbonílicos. Además, las correlaciones 2D de estas y otras señales, permiten las asignaciones de ^{13}C.
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Los datos de RMN^{13}C se registran en un espectrómetro General Electric de 300 mHz en disolventes deuterados usando tetrametilsilano como referencia interna y se muestran en la Tabla IV.
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TABLA IV
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Tabla de correlación de RMN^{13}C (DMSO-d_{6}) para las 2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4(10H)-onas
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TABLA IV (continuación)
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Se llevan a cabo análisis elementales (C, H, N, S y halógeno). Los resultados se muestran en la Tabla V, donde los análisis se indican sólo por los símbolos de los elementos.
TABLA V Resultados analíticos
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También se obtuvieron los datos cristalográficos para el compuesto 4b. Estos datos, junto con el refinamiento de la estructura se encuentran en la siguiente Tabla VIa. Las longitudes de enlace (\ring{A}) y ángulos (º) para el compuesto 4b se encuentran en la siguiente Tabla VIb. En la Tabla VIc se dan las coordenadas atómicas [x 10^{3}] y parámetros de desplazamientos isotrópico equivalentes [\ring{A}^{2} x 10^{3}], donde U(eq) se define como una tercera parte del tensor ortogonalizado U_{ij}. El parámetro de desplazamiento anisotrópico [\ring{A} x 10^{3}] para el compuesto 4b se presenta en la siguiente Tabla IVd. El factor exponencial del desplazamiento anisotrópico tiene la forma: -2\pi^{2} [(ha*)^{2}U_{11}+....+ 2hka*b*U_{12}]. Las coordenadas de hidrógenos (x 10^{4}) y parámetro de desplazamiento isotrópico (\ring{A}^{2} x 10^{3}) para el compuesto 4b se muestran en la Tabla VIe.
Las estructuras de rayos X determinadas para el compuesto 4b, solo y dentro de la celdilla unidad, se muestran en la Figura 1 y 2, respectivamente.
TABLA VIa
Código de identificación mll
Fórmula empírica C_{16}H_{17}NO_{3}S
Peso-fórmula 303,37
Temperatura 293(2) K
Longitud de onda 0,71073 \ring{A}
Sistema cristalino Ortorrómbico
Grupo espacial Pca2_{1}
Dimensiones de la celdilla unidad a = 13,257(4) \ring{A} \hskip0,5cm \alpha = 90º
b = 10,439(3) \ring{A} \hskip0,5cm \beta = 90º
c = 10,875(3) \ring{A} \hskip0,5cm \gamma = 90º
Volumen 1505,0(8) \ring{A}^{3}
Z 4
Densidad (calculada) 1,339 mg/m^{3}
Coeficiente de absorción 0,224 mm^{-1}
F(000) 640
TABLA VIa (continuación)
Tamaño del cristal 0,13 x 0,52 x 0,26 mm
Intervalo de \theta para la recogida de datos de 3,07 a 24,99º
Intervalos de los índices 0\leq h \leq 15, 12 \leq k \leq 0, 0 \leq M \leq 12
Reflexiones recogidas 1399
Reflexión independiente 1399 (R_{int} = 0,0000)
Procedimiento de refinamiento Matriz completa de mínimos
cuadrados en F^{2}
Datos/restricciones/parámetros 1399 / 1 /211
Bondad del ajuste en F^{2} 1,067
Índices R finales [I>2\sigma(I)] R1 = 0,0576, wR2 = 0,1177
Índices R (todos los datos) R1 = 0,1026, wR2 = 0,1419
Parámetro de la estructura absoluta -0,1(2)
Máximo y mínimo de difracción principales 0,284 y -0,208 e \ring{A}^{-3}
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TABLA VIb
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Transformaciones de simetría usadas para generar átomos equivalentes:
TABLA VIc
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TABLA VId
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TABLA VIe
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Síntesis
El 6-metil-2,4-dioxociclohexano-carboxilato de terc-butilo, 6-metil-2,4-dioxo-ciclohexano-carboxilato de metilo, 6-metil-2,4-dioxociclohexano-carboxilato de etilo, 5-cloro-2-aminobencenotiol, 5-metil-2-aminobencenotiol, y 5-bromo-2-aminobencenotiol, se preparan por procedimientos de la bibliografía. Friary, R.J.; Gilligan, J.M.; Szajewski, R.P.; Falci, K.J.; Franck, R. W. Síntesis heterocíclica por acilación intramolecular de enaminas obtenidas de aminoácidos. J. Org. Chem. 1973, 38, 3487-3490. Edafiogho, I.O.; Hinko, C.N.; Chang, H; Moore, J.A.; Mulzac, D.; Nicholson, J.M.; Scott, K.R. Síntesis y actividad anticonvulsionante de enaminonas. J. Med. Chem. 1992, 35, 2798-2805. Spencer, T.A.; Newton, M.D.; Baldwin, S.W. Condensación de malonato de dietilo con metil-vinil-cetona. J. Org. Chem. 1964, 29, 787-789. Mital, R.; Jain, S.K. Síntesis de algunos 2-aminobencenotioles 5-sustituidos y la conversión en fenotiazinas por transposición de Smiles. J. Chem. Soc. (C) 1969, 2148-2150. El 2-aminotiofenol, sodio, crotonato de etilo, acetoacetato de metilo, acetoacetato de etilo, acetoacetato de terc-butilo, tiocianato de potasio, 4-cloroanilina, p-toluidina, y bromo, se obtienen de Aldrich Chemical Company y se usan sin purificar.
6-Metil-2,4-dioxo-ciclohexano-carboxilato de metilo (7a)
A una solución recién preparada de sodio (17,78 g, 0,77 átomos-gramo) en metanol (220 ml) se añade acetoacetato de metilo 89,66 g (0,77 moles) y la mezcla se agita en un baño de hielo 15 min después de la adición. Se añade gota a gota crotonato de etilo (100 ml de un producto al 96% \approx 88,13 g (100%; 0,77 moles)) y la mezcla se agita a temperatura ambiente durante 30 min adicionales. Después del reflujo (2 h), se filtra el enolato del 6-metil-2,4-dioxo-ciclohexano-carboxilato de metilo, el cual se separa, y el residuo sólido se disuelve en una cantidad mínima de agua fría. La solución acuosa se acidifica con ácido sulfúrico (500 ml de una solución 2 M), el precipitado se extrae con diclorometano (4 x 300 ml) y la fase orgánica se seca sobre sulfato sódico. El residuo se evapora y el residuo recristaliza en tolueno para dar el compuesto del título: rendimiento, 37 g, 40%, p.f. 122-123ºC. Las aguas madres de la reacción se evaporan a sequedad, se disuelven en agua fría y se extraen con diclorometano (después de acidificar con el mismo ácido sulfúrico 2 M usado previamente). Después de evaporar y recristalizar en tolueno, el p.f. es idéntico al de la cosecha original. Rendimiento total: 47 g; 51%.
6-Metil-2,4-dioxociclohexano-carboxilato de etilo (7b)
El mismo procedimiento usado antes se modifica usando una cantidad equivalente de etanol anhidro como disolvente y acetatoacetato de etilo; rendimiento 93,4 g (47%); p.f. 89-91ºC (en acetato de etilo:éter de petróleo, p.e. 54ºC).
6-Metil-2,4-dioxociclohexano-carboxilato de terc-butilo (7c)
El mismo procedimiento usado antes se modifica usando una cantidad equivalente de etanol anhidro como disolvente y acetatoacetato de ter-butilo; rendimiento 90,2 g (44%); p.f. 145-146ºC (p.f. bibl. 130-131,5ºC) en acetona:agua.
5-Cloro-2-aminobencenotiol (6, X = Cl)
Se disuelven tiocianato potásico (38,8 g, 0,40 moles) y 4-cloroanilina (50,9 g, 0,40 moles) en 300 ml de ácido acético glacial. La solución se enfría por debajo de 10ºC en un baño de hielo mientras se agita, se añade gota a gota bromo (10 ml, 0,40 moles) en ácido acético glacial (50 ml) en una hora, manteniendo la temperatura por debajo de 10ºC con enfriamiento externo. Se continua agitando durante 30 minutos adicionales. La mezcla de reacción se agita a temperatura ambiente durante 16 horas. La sal de hidrobromuro del 2-amino-6-clorobenzotiazol 5 (X = Cl) se lava con hexano (2 x 25 ml). La sal se disuelve en agua caliente (300 ml) y el producto precipita por adición de hidróxido sódico diluido (10%). El producto bruto se filtra y recristaliza en etanol (p.f. 198-200ºC, rendimiento 16,47 g, 63,3%). Se calienta una mezcla de 2-amino-6-clorobenzotiazol 5 (15 g, 0,08 moles), hidróxido potásico (75 g, 1,34 moles) y agua (150 ml) con agitación a reflujo, con nitrógeno durante 8 horas. La reacción vigorosa disminuye lentamente. Después, la mezcla se diluye con agua (20 ml) y se filtra. Se añade ácido acético 5 N al filtrado con agitación vigorosa y se enfría hasta que es ácido con el papel de pH. Los cristales amarillos se filtran, lavan con agua fría y recristalizan en etanol absoluto, y se decoloran con Norit neutro. Rendimiento del 5-cloro-2-aminobencenotiol (6, X = Cl) 40%; p.f. 108-110ºC (bibl. 110ºC).
5-Metil-2-aminobencenotiol (6, X = CH_{3})
Se repite el mismo procedimiento con p-toluidina para dar el 2-amino-6-metilbenzotiazol 5 ( X = CH_{3}) 12,47 g (87,4%); p.f. 128-130ºC en metanol. Se prepara el 5-metil-2-aminobencenotiol (6, X = CH_{3}) con 38% de rendimiento por hidrólisis catalizada con hidróxido potásico durante 8 horas; p.f. 112-113ºC (bibl. 113-115ºC), en etanol absoluto.
5-Bromo-2-aminobencenotiol (6, X = Br)
Se repitió el mismo procedimiento con p-bromoanilina para dar el 2-amino-6-bromobenzotiazol 5 (X = Br) 21,47 g (94,4%); p.f. 213-214ºC, en metanol. Se preparó el 5-bromo-2-aminobencenotiol (6, X = Br) con 38% de rendimiento por hidrólisis catalizada con hidróxido potásico durante 8 horas, p.f. 112-113ºC (bibl. 113-115ºC), en etanol absoluto.
3-Carbometoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4a, R = H)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de metilo, 7a (5,52 g, 30 mmoles) y 2-aminotiofenol, 6 (X = H, 3,75 g, 30 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4a (R = H), p.f. 218-221ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 1,47 g (55,0%).
3-Carbetoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4a, R = H)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de etilo, 7b (5,94 g, 30 mmoles) y 2-aminotiofenol, 6 (X = H, 3,75 g, 30 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en EtOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4b (R = H), p.f. 201-202ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 1,80 g (30,8%).
3-Carbo-terc-butoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4c, R = H)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de terc-butilo, 7c (3,10 g, 14 mmoles) y 2-aminotiofenol, 6 (X = H, 1,72 g, 14 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 10 min. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4c (R = H), p.f. 221-222ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 2,10 g (48,6%).
7-Cloro-3-carbometoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4e, R = Cl)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de metilo, 7a (2,53 g, 13,7 mmoles) y 5-cloro-2-aminobencenotiol, 6 (X = Cl, 2,20 g, 13,75 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4e (R = Cl), p.f. 226-227ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 1,70 g (36,7%).
7-Cloro-3-carbetoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4f, R = Cl)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de etilo, 7b (2,6 g, 13,1 mmoles) y 5-cloro-2-aminobencenotiol, 6 (X = Cl, 2,0 g, 13,1 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en EtOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4f (R = Cl), p.f. 229-230ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 2,05 g (49,4%).
7-Cloro-3-carbo-terc-butoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4g, R = Cl)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de terc-butilo, 7c (1,42 g, 6,3 mmoles) y 5-cloro-2-aminobencenotiol, 6 (X = Cl, 1,00 g, 6,3 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 10 min. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4g (R = Cl), p.f. 261-262ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 1,12 g (50,9%).
3-Carbometoxi-2,7-dimetil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4h, R = Me)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de metilo, 7a (0,83 g, 4,5 mmoles) y 5-metil-2-aminobencenotiol, 6 (X = Me, 0,83 g, 4,5 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4h (R = Me), p.f. 225ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 0,39 g (21,7%).
3-Carbetoxi-2,7-dimetil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4i, R = Me)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de etilo, 7b (1,43 g, 7,2 mmoles) y 5-metil-2-aminobencenotiol, 6 (X = Me, 1,0 g, 7,2 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en EtOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4i (R = Me), p.f. 224ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 0,50 g (21,9%).
2-Metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4d, R = H)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de terc-butilo, 7c (3,09 g, 13,7 mmoles) y 2-aminotiofenol, 6 (X = H, 1,71 g, 13,7 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4d (R = H), p.f. 278ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 0,46 g (15,4%).
7-Bromo-3-carbometoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4i, R = Br)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de metilo, 7a (1,43 g, 7,7 mmoles) y 5-bromo-2-aminobencenotiol, 6 (X = Br, 1,44 g, 7,7 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4j (R = Br), p.f. 186-189ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 0,14 g (13,9%).
7-Bromo-3-carbetoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4k, R = Br)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de etilo, 7b (5,94 g, 30 mmoles) y 5-bromo-2-aminobencenotiol, 6 (X = Br, 5,8 g, 30 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 0,5 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4k (R = Br), p.f. 201-203ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 2,24 g (56,7%).
7-Bromo-3-carbo-terc-butoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4l, R = Br)
Se pone una mezcla de 6-metil-2,4-dioxociclohexano-1-carboxilato de terc-butilo, 7c (1,42 g, 6,3 mmoles) y 5-bromo-2-aminobencenotiol, 6 (X = Br, 1,0 g, 4,5 mmoles), en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y calienta a 155ºC durante 10 minutos. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4l, R = B3, p.f. 191-194ºC se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 1,99 g (77%).
7-Bromo-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4m, R = Br)
Se pone una mezcla de 7-Bromo-3-carbo-terc-butoxi-2-metil-2,3-dihidro-1H-fenotiazin-4[10H]-ona (4l, R = Br, 3,09 g, 13,7 mmoles) en DMSO (10 ml) en un manta calefactora previamente calentada. La mezcla de reacción se agita y refluye durante 3 h. Después de enfriar, la mezcla de reacción forma un sólido. Los cristales se filtran y las aguas madres que quedan se vierten en agua fría, después de lo cual se produce precipitación adicional. Cada precipitado se recristaliza por separado dos veces en MeOH y se demuestra que son idénticos. Una muestra analítica de 4m (R = Br), p.f. 250ºC (desc.) se encuentra en forma de cristales naranja claro; rendimiento: 2,67 g (63,2%).
Farmacología
Las evaluaciones iniciales para la actividad anticonvulsiva incluyen los procedimientos de ensayo de fases I, VIA y VIB. Estos ensayos se llevan a cabo por vía intraperitoneal en ratones Carworth Farms Nº 1 (CF1) macho, que pesan 18-25 g (Fase I) o por vía oral en ratas Sprague-Dawley, que pesan 100-150 g (Fases VIA y VIB). La evaluación se basa en tres ensayos: electrochoque máximo (MES), subcutáneo (scMet), y ensayo de barra giratoria para la toxicidad neurológica (Tox). (a) Proyecto de cribado anticonvulsivo, Programa de desarrollo de fármacos antiepilépticos, National Institutes of Health, DHEW Publ (NIH) (EE.UU.) 1978, NIH 78-1093. (b) Porter, R.J.; Cereghino, J.J.; Gladding, G.D.; Hessie, B.J.; Kupferberg, H.J.; Scoville, B.; White, B.G. Programa de desarrollo de fármacos antiepilépticos. Cleveland Clin. Q. 1984, 51, 293-305. (c) Krall, R.L.; Penry, J.K.; White, B.G.; Kupferberg, H.J.; Swinyard, E.A. Desarrollo de fármacos antiepilépticos: II Cribado de fármacos anticonvulsivos. Epilepsia 1978, 19, 400-428. En el ensayo de MES, se provocan convulsiones por electrochoque máximo con una corriente alterna de 60 ciclos de 50 mA de intensidad (5-7 veces la necesaria para provocar ataques con electrochoque mínimo) suministrados mediante electrodos en la córnea durante 0,2 segundos. Se pone una gota de solución salina al 0,9% en el ojo antes de aplicar los electrodos con el fin de evitar la muerte del animal. La supresión del componente de extensión tónico en la extremidad posterior de la convulsión se define como protección y los resultados se expresan como el número de animales protegidos/el número de animales ensayados.
En el ensayo de MET sc, se administran ochenta y cinco mg/kg de pentilentetrazol, que induce convulsiones en más de 95% de los ratones, en forma de una solución al 0,5% por vía subcutánea en la línea media posterior. El animal se observa durante 30 minutos. El fracaso en la observación incluso de una convulsión umbral (un solo episodio de espasmos clónicos de al menos 5 segundos de duración) se define como protección y los resultados se expresan como el número de animales protegidos/el número de animales ensayados.
El ensayo de la barra giratoria se usa para evaluar la neurotoxicidad. El animal se pone en una barra de plástico nudosa de 2,54 cm de diámetro que gira a 6 rpm. Los ratones normales pueden permanecer en una barra giratoria a esta velocidad indefinidamente. La toxicidad neurológica se define como el fracaso del animal para permanecer en la barra durante 1 minuto, y los resultados se expresan como el número de animales que presentan toxicidad/el número de animales ensayados.
En la fase I, los compuestos se suspenden en metilcelulosa acuosa al 0,5% y se administrar por vía intraperitoneal con tres niveles de dosificación (30, 100, y 300 mg/kg), anotando la actividad anticonvulsiva y deficiencia motora a los 30 min y 4 h (y en algunos casos a las 2 h y 6 h) después de la administración. Los resultados de los ensayos de la fase I se muestran en la Tabla VII.
TABLA VII Proyecto de cribado anticonvulsivo (ASP). Resultados del ensayo de la Fase I en ratones (ip)
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TABLA VII (continuación)
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TABLA VII (continuación)
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^{a}Programa ClogP: versión 1.0.3. BioByte Corp. Claremont, CA 91711. ^{b}Ensayo de pentilentetrazol subcutáneo (número de animales protegidos/número de animales ensayados). ^{c}Ensayo de electrochoque máximo (número de animales protegidos/número de animales ensayados). ^{d}Toxicidad en barra giratoria (número de animales que presentan toxicidad/número de animales ensayados). ^{e}A las 2 h, 1/3 animales protegidos en MES, 1/3 tóxicos; a las 6 h, 0/3 animales protegidos en MES, 0/3 tóxicos. ^{f}A las 0,25 h, 2/3 animales protegidos en MES, ^{g}actividad convulsiva continua. ^{h}Muerte después de convulsión continua, nd = no determinado.
Para diferenciar los resultados entre diferentes especies de roedores, posteriormente se evalúa la actividad por vía oral (po) de 4b (X = H), así como 4a (R = H), 4e (R = Cl), 4f (R = Cl) y 4i (R = CH_{3}), en la rata (Fase VIA o VIB). Los datos se muestran en la Tabla VIII.
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(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA VIII Datos para la rata por vía oral
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TABLA VIII (continuación)
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^{a}Para detalles véase la sección experimental. ^{b}Ensayo de electrochoque máximo. ^{c}Toxicidad en barra giratoria. ^{d}Resultados de un ensayo repetido. nd = no determinado.
Obsérvese, que la cuantificación de la eficacia de 4b resulta ser difícil. Una primera medición de DE_{50} de 13,9 mg/kg contrasta con una segunda medición de DE_{50} de 47,2 mg/kg y una DT_{50} > 500 mg/kg, indicando un índice de protección (DT_{50}/DE_{50}) > 10,6. Esta disparidad en los resultados de DE_{50} probablemente resulta de las dificultades de solubilidad, puesto que estos compuestos son altamente insolubles en agua.
Se lleva a cabo un ensayo TTE de la fenotiazina inactiva 4d (R = H) en fase I. Piredda, S.G.; Woodhead, J.H.; Swinyard, E.A. Efecto de la intensidad de los estímulos en el perfil de la actividad anticonvulsiva de la fenitoina, etosuximida y valproato. J. Pharmacol. Exp. Ther. 1985, 232, 741-745. El ensayo TTE es un modelo de convulsiones electroconvulsivas clínicamente no selectivas, que identifica compuestos que suben el umbral de convulsión, así como los que previenen la proliferación de convulsiones. Además, este ensayo puede identificar ciertos compuestos que son inactivos tanto por los ensayos MES como por los MET sc. El ensayo TTE es similar al cribado de MES pero usa un nivel inferior de corriente eléctrica. La corriente inferior hace que el ensayo de TTE sea más sensible, pero que discrimine menos que el cribado por MES. Esta capacidad hace que el modelo sea atractivo porque permite identificar compuestos que pueden haber sido omitidos por el cribado de identificación patrón. Si se encuentra que un compuesto tiene actividad significativa en el ensayo de TTE mientras que permanece inactivo en el recribado de MES, se convierte en un candidato para ensayos más avanzados. Estos compuestos activos por TTE pueden representar compuestos que actúan por nuevos mecanismos.
Se tratan veinte ratones previamente con 100 mg/kg de compuesto de ensayo. A varios intervalos de tiempo (15 min, 30 min, 1 h, 2 h y 4 h) después del tratamiento con el compuesto de ensayo, cuatro ratones en cada punto de tiempo se estimulan con 12,5 mA de corriente eléctrica durante 0,2 s mediante electrodos en la córnea. Esta estimulación produce una convulsión TTE en los animales. Para cada intervalo de tiempo, los resultados se expresan como una relación del número de animales protegidos frente al número de animales ensayados. Los resultados para 4d se muestran en la Tabla IX.
TABLA IX Ensayo de extensión tónica umbral (TTE)^{a} y confirmación por MES: ratones por vía ip para 4d
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^{a} Véase la referencia 12. ^{b}Número de animales protegidos/número de animales ensayados. ^{c}Resultados de un ensayo repetido. nd = no determinado.

Claims (9)

1. Uso de un compuesto de fenotiazina de fórmula:
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y sus sales farmacéuticamente aceptables, en la que R_{1} es H o -COOR, en el que R se selecciona del grupo constituido por grupos alquilo ramificados o sin ramificar que contienen de 1 a 4 átomos de carbono, y en la que X se selecciona de H, grupos alquilo ramificados o sin ramificar que contienen de 1 a 4 carbonos, y halógeno, para preparar una composición farmacéutica para tratar crisis de gran mal y parciales en un mamífero.
2. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es H, R_{1} es COOR, y R es metilo.
3. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es H, R_{1} es COOR, y R es etilo.
4. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es Cl, R_{1} es COOR, y R es metilo.
5. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es Cl, R_{1} es COOR, y R es etilo.
6. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es metilo, R_{1} es COOR, y R es etilo.
7. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es Br, R_{1} es COOR, y R es metilo.
8. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es Br, R_{1} es COOR, y R es etilo.
9. Uso de acuerdo con la reivindicación 1, en el que X es Br, R_{1} es COOR, y R es terc-butilo.
ES98955131T 1997-10-27 1998-10-27 Derivados de 3-carboalcoxi-2,3-dihidro-1h-fenotiazin-4-(10h)-ona. Expired - Lifetime ES2212370T3 (es)

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