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DE2115324A1 - Metallothermal production of magnesium in the presence of an essentially static atmosphere of inert gas - Google Patents

Metallothermal production of magnesium in the presence of an essentially static atmosphere of inert gas

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DE2115324A1
DE2115324A1 DE19712115324 DE2115324A DE2115324A1 DE 2115324 A1 DE2115324 A1 DE 2115324A1 DE 19712115324 DE19712115324 DE 19712115324 DE 2115324 A DE2115324 A DE 2115324A DE 2115324 A1 DE2115324 A1 DE 2115324A1
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magnesium
inert gas
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reaction
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J M Avery
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Description

Anmelder: Julian Miles Avery P 68/25/EApplicant: Julian Miles Avery P 68/25 / E

Chestnut Hill, Massachusetts Vereinigte Staaten von AmerikaChestnut Hill, Massachusetts United States of America

Metallothermisch Herstellung von Magnesium in Gegenwart einer im wesentlichen statischen Atmosphäre von inertem Gas Metallothermal production of magnesium in the presence of an essentially static atmosphere of inert gas

Die vorliegende Erfindung betrifft die Herstellung von Magnesiummetall durch metallothermisch^ Reduktion von Magnesiumoxyd bei erhöhten Temperaturen. Sie betrifft insbesondere ein gegenüber ' dem Stand der Technik verbessertes Verfahren, bei.dem metallisches Silizium, gewöhnlich in Form einer Ferrosiliziumlegierung, und Magnesiumoxyd, gewöhnlich in Form von kalziniertem Dolomit, in einem Elektroofen-Kondensor-System, welches gewöhnlich unter Hochvakuum gehalten wird, aufeinander einwirken.The present invention relates to the production of magnesium metal by metallothermic ^ reduction of magnesium oxide at elevated temperatures. It particularly concerns an opposite ' the prior art improved method, bei.dem metallic Silicon, usually in the form of a ferrosilicon alloy, and magnesium oxide, usually in the form of calcined dolomite, in an electric furnace condenser system, usually under High vacuum is maintained, act on each other.

In einem solchen Verfahren, welches als"Magnetherm"-Verfahren bekannt ist, findet die Oxydation des Siliziums und die Reduktion des Magnesiumoxyds in Gegenwart eines Bades aus geschmolzener Schlacke bei Temperaturen von mehr als etwa 1300-1400° C statt. In diesem Verfahren wird die Reaktionszone unter Vakuum gehalten, da das Magnesiumprodukt mittels Destillation aus der Reaktionszone entfernt wird, ("Magnesium by the Magnetherm Process", 0» Faure et al., J. Metals - (Sept. 196A-) - S. 721-23). Unter dem Hochvakuum entwickelt sich Magnesiumdampf bei sehr niedrigem Partialdruck und wird anschließend zu geschmolzenem oder festem Magnesiummetall kondensiert. Periodisch werden "verbrauchte" Ferrosiliziumlegierung und eine große Menge SchlackeIn one such process, known as the "Magnetherm" process, the oxidation of the silicon and the reduction of the magnesium oxide take place in the presence of a bath of molten slag at temperatures in excess of about 1300-1400 ° C. In this process, the reaction zone is maintained under vacuum as the magnesium product is removed by distillation from the reaction zone ( "Magnesium by the Magnetherm Process" 0 "Faure et al, J. Metal s -. (Sept. 196A-) - S . 721-23). Under the high vacuum, magnesium vapor develops at a very low partial pressure and is then condensed into molten or solid magnesium metal. Periodically, "spent" ferrosilicon alloy and a large amount of slag become

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aus dem Ofen in geschmolzener Form abgestochen. Da das Ofen— Kondensor-System unter Hochvakuum gehalten wird, um die gewünschte Reaktion und die Verdampfung des Magnesiumproduktes zu fördern, ist es. erforderlich, daß das Vakuum aufgehoben und der Vorgang unterbrochen wird, um periodisch Schlacke und verbrauchte Legierung aus dem Öfen zu entfernen. Das Verfahren ist folglich im wesentlichen ein nichtkontinuierlich.es Verfahren*.tapped out of the oven in molten form. Since the furnace— Condenser system is kept under high vacuum to the desired It is to promote reaction and evaporation of the magnesium product. required that the vacuum be lifted and the Operation is interrupted to periodically remove slag and spent alloy from the furnace. The procedure is consequent essentially a discontinuous process *.

Die Anlage, in der ein solches Verfahren ausgeführt worden ist, ^ enthält in Reihenfolge: Zufuhrbehälter, in denen das Rohmaterial gelagert wird, und aus welchen es dem Öfen durch Leitungen oder Rohre zugeführt wird; den eigentlichen Ofen, in dem die Reduktionsreaktion stattfindet; einen Durchgang oder Kanal, durch den der in der Reaktion freigesetzte Magnesiumdampf geleitet wird; einen Kondensator, in dem der Magnesiumdampf zu geschmolzenem Metall kondensiert wird; und ein mit dem Kondensator verbundenes Gefäß oder einen Schmelztiegel, worin das geschmolzene Magnesium aufgefangen wird»The plant in which such a process has been carried out contains, in order: Feed containers in which the raw material is stored, and from what it is through pipes or the furnace Pipes is fed; the actual furnace in which the reduction reaction takes place; a passage or channel through which the magnesium vapor released in the reaction is passed; a condenser in which the magnesium vapor becomes molten metal is condensed; and a vessel or crucible connected to the condenser in which the molten magnesium is collected will"

k Ein solcher Vorgang erfordert die periodische Entfernung der geschmolzenen Produkte aus der Anlage. Ein Anstechen des Ofens, unter Hochvakuum zur Entfernung der geschmolzenen Schlacke und des verbrauchten Reduktionsmittels ist unpraktisch, und es ist schwierig, das geschmolzene Magnesium aus dem Schmelztiegel unter Hochvakuum zu entfernen. Die Arbeitsweise des Magnetherm-Verfahrens besteht darin, die Reaktion periodisch anschalten und dann das Vakuum aufzuheben, so daß der Ofen angezapft und der Schmelztiegel entfernt werden kann. Sobald der Ofen verschlossen, und der Schmelztiegel durch einen neuen ersetzt worden ist,k Such an operation requires the periodic removal of the molten products from the plant. A piercing of the stove under high vacuum to remove the molten slag and spent reducing agent is impractical, and it is difficult to remove the molten magnesium from the crucible under high vacuum. How the Magnetherm process works is to turn on the response periodically and then release the vacuum so that the furnace is tapped and the Crucible can be removed. Once the furnace is closed and the crucible has been replaced with a new one,

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wird der Ofen wieder unter Vakuum gesetzt und der Vorgang erneut begonnen.the oven is put back under vacuum and the process again began.

Ein solches Verfahren wurde bisher nur in kleinem kommerziellen Maßstab durchgeführt, im Gegensatz zum heute angewandten Verfahren für die Herstellung von Magnesium in großem kommerziellen Maßstab, nämlich der Elektrolyse von geschmolzenem Magnesiumchlorid. Such a process has hitherto only been used in a small commercial manner Scale carried out, in contrast to the method used today for the large-scale commercial production of magnesium, namely the electrolysis of molten magnesium chloride.

Ein weiteres metallothermisches Verfahren zur Herstellung von Magnesium, das "Pidgeon11-Verfahren, ist ebenfalls ein nichtkontinuierliches Verfahren, welches nur in einem vergleichsweise kleinen kommerziellen Maßstab durchgeführt worden ist. Bei diesem Verfahren wird Magnesiumoxyd in Form von kalziniertem Dolomit und metallisches Silizium in Form von Ferrosilizium in Batterien kleiner von außen erhitzter Retorten eingebracht, in welchen eine Festphasenreaktion bei Temperaturen im Bereich von 1100-1200° C stattfindet. Unter diesen Bedingungen wird metallisches Magnesium aus der Reaktionszone als Dampf bei sehr niedrigem Partialdruck freigesetzt, und folglich ist es exforderlich, die Retortenbatterie unter sehr hohem Vakuum zu halten.Another metallothermal process for the production of magnesium, the "Pidgeon 11 process, is also a discontinuous process which has only been carried out on a comparatively small commercial scale. In this process magnesia in the form of calcined dolomite and metallic silicon in the form of Ferrosilicon introduced into batteries of small externally heated retorts, in which a solid phase reaction takes place at temperatures in the range of 1100-1200 ° C. Under these conditions metallic magnesium is released from the reaction zone as vapor at very low partial pressure, and consequently it is necessary that the To keep the retort battery under a very high vacuum.

In meiner älteren Anmeldung P 20 02 544.9 vom 21. Januar 1970 wird eine bedeutende Verbesserung zum Magnetherm-Verfahren erläutert, die die JErbeit bei relativ hohem Druck ermöglicht* Ein inertes Gas wird bei einaa Partialdruck von mindestens 1 atm» oberhalb der geschmolzenen Schlacke zugeführt, so daß der absolute Druck erhöht werden kann. In der Entwicklung dieser älteren Erfindung habe ich nicht nur festgestellt, daß der VorgangIn my earlier application P 20 02 544.9 of January 21, 1970 discusses a major improvement over the Magnetherm process that allows it to operate at relatively high pressures * On inert gas is supplied at a partial pressure of at least 1 atm >> above the molten slag, so that the absolute pressure can be increased. In developing this older invention, I not only found that the process

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bei relativ hohem Druck durchführbar ist, sondern daß darüberhinaus in einigen Fällen unerwartet«: Vorteile erzielt werden können. Diese bilden die Ergebnisse der vorliegenden Erfindung, die als Verbesserung zu meiner älteren Erfindung gekennzeichnet werden kann.is feasible at relatively high pressure, but that beyond that in some cases unexpected «: advantages can be achieved. These constitute the results of the present invention, which can be characterized as an improvement on my prior invention.

Eine frühere Veröffentlichung von W. Moschel et al., "Magnesium" Chemische Technologie Band 5» S. 1Q2-64, Winnacker und Weingartner, (1953)» auf die hier verwiesen wird, beschreibt die versuchte Anwendung eines inerten Gases, nämlich Wasserstoff, im Dampfbereich oberhalb der Reaktionszone, wo festes Dolomit durch Silizium reduziert wird. (S. 145). Die daraus gezogene Schlußfolgerung war, daß es in einem solchen System erforderlich i&t,, oberhalb der Temperatur, bei welcher der Magnesiumdruck 1 atm. beträgt, zu arbeiten, um die Reaktion zu vollenden, andernfalls würde sie aufhören» Die Verwendung eines Stromes, von inertem Gas wurde zur Verbesserung des Operationsbereiches und der Ermöglichung einer kontinuierlichen Arbeitsweise vorgeschlagen. Es wurde gesagt, daß die technische Durchführbarkeit eines solchen Verfahrens in einem großen Laboratorium in Deutschland untersucht wurde, und Gegenstand zweier deutscher Patente wurde, Nos. 666 712 und 690 714·, aber zugunsten der Vakuummethode aufgegeben wurde. Ich habe jedoch gefunden, daß in einem Reaktionssystem mit geschmolzener Schlacke die Verwendung eines im wesentlichen statischen inerten Gases die Reaktion nicht abbricht und bedautende Verbesserungen gegenüber der Vakuummethode mit sich bringt.An earlier publication by W. Moschel et al., "Magnesium" Chemische Technologie Volume 5 »pp. 1Q2-64, Winnacker and Weingartner, (1953)», to which reference is made here, describes the attempted use of an inert gas, namely hydrogen, in the vapor area above the reaction zone, where solid dolomite is reduced by silicon. (P. 145). The conclusion drawn was that in such a system it is necessary to have i & t ,, above the temperature at which the magnesium pressure is 1 atm. is to work to complete the reaction, otherwise it would cease. The use of a stream of inert gas has been suggested to improve the operating range and allow for a continuous operation. It was said that the technical feasibility of such a process was investigated in a large laboratory in Germany and became the subject of two German patents, Nos. 666 712 and 690 714 ·, but was abandoned in favor of the vacuum method. I have found, however, that in a molten slag reaction system, the use of a substantially static inert gas does not stop the reaction and provides significant improvements over the vacuum method.

Ein Hauptziel der vorliegenden Erfindung ist es, den Gehalt des Siliziums in dem Produkt Magnesium zu verringern. Magnesium, wie es zur Zeit durch das kommerzielle Magnetherm-Verfahren herge-A main aim of the present invention is to reduce the content of silicon in the product magnesium. Magnesium, like it is currently produced by the commercial Magnetherm process

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stellt wird, enthält Silizium als Verunreinigung in einer Konzentration von ungefähr 500-600 ppm, eine Höhe, die von einigen Fachleuten als untragbar betrachtet wird, besonders im Hinblick auf seine Verwendung in der Herstellung von Titan, Zirkon oder ähnlichen. Gharakteristischerweise enthält das Magnesiumprodukt des Magnetherm-Verfahrene auch etwa 600 ppm Mangan, 130 ppm Eisen und etwa 250-600 ppm zurückbleibende Nebenbestandteile wie Zink, Kupfer, Zinn, Blei und Nickel. Ein weiteres Ziel dieser Erfindung ist es, die Konzentration dieser metallischen Verunreinigungen in dem Magnesiumprodukt wesentlich zu verringern.contains silicon as an impurity in a concentration from about 500-600 ppm, a level which some skilled in the art would consider intolerable, particularly in view of this on its use in the manufacture of titanium, zirconium or the like. Characteristically the product contains magnesium of the Magnetherm process also around 600 ppm manganese, 130 ppm Iron and about 250-600 ppm remaining minor components such as zinc, copper, tin, lead and nickel. Another goal of this The invention is to substantially reduce the concentration of these metallic impurities in the magnesium product.

Wie bereits erwähnt, liegt einer der Hauptnachteile des; Magnetherm-V erf ahrens in der Notwendigkeit, unter Hochvakuum zu arbeiten. Viele Bemühungen sind unternommen worden, das Verfahren so anzupassen, daß es bei atmosphärischem Druck durchführbar ist, siehe zum Beispiel meine älteren Anmeldungen P 18 07 609.0 vom 7. November 1968 und P 20 02 544.9 vom 21. Januar 1970 und das U.S. Patent 3 441 402. Diese Bemühungen bringen meist eine Veränderung des Magnesxumerzes mit axch, und zwar eine Reduzierung der Legierung oder Schlackenzuaammensetzung zugunsten der Grundreaktion zur förderung der Magnesiumbildung bei höherem Partialdruck. Einige dieser Änderungen jedoch bringen Nachteile mit sich. Zum Beispiel kann die Reaktivität der Ferrosiliziumreduktionslegierung durch die Verwendung hochwertigen Siliziums, gesteigert werden, wie in meiner Patentanmeldung P .. ·. ..... vom heutigen Tage dargelegt, aber der erhöhte Siliziumgehalt der Legierung wird, bei gleichen Bedingungen anderer Faktoren, einen erhöhten Siliziumgehalt im Magnesium—As mentioned earlier, one of the main disadvantages of the; Magnetherm-V experienced in the need to work under high vacuum. Much effort has been made to improve the procedure adapt so that it is feasible at atmospheric pressure, see for example my older applications P 18 07 609.0 of November 7, 1968 and P 20 02 544.9 of November 21. January 1970 and the U.S. Patent 3 441 402. These efforts usually result in a change in the magnesia ore with axch, and a reduction of the alloy or slag composition in favor of the basic reaction to promote the formation of magnesium at higher partial pressure. However, some of these changes have disadvantages. For example, the reactivity of the ferrosilicon reduction alloy by using high quality silicon, as in my patent application P .. ·. ..... as of today, but the increased silicon content of the alloy is, under the same conditions other factors, an increased silicon content in magnesium

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produkt zur Folge haben. Es ist deshalb ein weiteres Ziel dieser Erfindung, die Verwendung einer hochwertigen Siliziumreduktionslegierung zu ermöglichen und gleichzeitig den Gehalt an Silizium in dem Magnesiumprodukt zu verringern.result in the product. It is therefore another object of this invention to use a high quality silicon reduction alloy to enable and at the same time reduce the content of silicon in the magnesium product.

Das im Magnetherm-Verfahren verwendete Ferrosiliziumreduktionsmittel wird durch ein Abflußrohr, von wo aus es auf ein stark in Bewegung gesetztes Schmelzschlackenbad gebracht wird, in die Reaktionszone, in der die Reaktion stattfindet, eingeführt. Da diese Legierung ziemlich fein gemahlen wird, bringt sie metallischen Staub mit sich. Die oxydischen Materialien, die in die Reaktionszone eingeführt werden, zum Beispiel Dolomit, Magnesiumoxyd, Bauxit oder Aluminiumoxyd, enthalten ebenfalls Staub. Die Bedingungen in der Reaktionszone sind derart, daß die Bewegung der Schlacke in Verbindung mit der hohen Geschwindigkeit des entweichenden Magnesiumdampfes unvermeidlich zu einer Übertragung von zumindest eines, kleinen Teils dieses Staubs in den Kondensator zur Solge hat, was zu einer Verunreinigung des Magnesiumproduktes führt.The ferrosilicon reducing agent used in the Magnetherm process is through a drain pipe, from where it is brought to a strongly agitated molten slag bath into the Reaction zone in which the reaction takes place, introduced. Since this alloy is ground quite finely, it brings about metallic ones Dust with it. The oxidic materials that are introduced into the reaction zone, for example dolomite, magnesium oxide, Bauxite, or aluminum oxide, also contain dust. The conditions in the reaction zone are such that the agitation the slag in connection with the high speed of the escaping magnesium vapor inevitably leads to a transfer of at least a small fraction of this dust into the condenser to the solge, which leads to contamination of the magnesium product.

Die Bedeutung dieses Staubproblems, wird klarer, wenn man bedenkt, daß bei Hochvakuum (ungefähr 7 bis 35 nua Hg) und gleichzeitiger hoher Temperatur (ungefähr 1500° G) der Magnesiumdampf, der durch den Verbindungskanal zwischen Ofen und Kondensator sieht, eine Geschwindigkeit in der Größenordnung von 3»O5 m in der Sekunde erreichen kann. Folglich ist es ein weiteres Ziel dieser Erfindung, die Tendenz zu metallischem und oxydischem Staub, der vom Ofen zum Kondensator getragen werden kann, herabzusatzen.The importance of this dust problem becomes clearer when you consider that at high vacuum (about 7 to 35 nua Hg) and at the same time high temperature (about 1500 ° G) the magnesium vapor that sees through the connecting duct between the furnace and the condenser, a Speed on the order of 3 »O5 m per second can reach. Accordingly, it is a further object of this invention to to reduce the tendency for metallic and oxidic dust that can be carried from the furnace to the condenser.

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U. S· Patent No. 3 017 263 beschreibt in detaillierter Weise die Verunreinigungen von Magnesium sowohl durch, verdampfte Metalle wie Silizium als auch durch Staubbildung und eine Methode, sie zu bekämpfen, indem man Magnesiumdampf durch lose aufgehäuftes, in Bewegung gehaltenes klumpiges Material führt. Es ist ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung, das Magnesiumprodukt ohne die Bewegung fester Stoffe zu reinigen.U.S. Patent No. 3,017,263 describes in detail the Impurities of magnesium both by, evaporated metals like silicon and by dust formation and a method, them combat by passing magnesium vapor through loosely piled, agitated lumpy material. It is a Another object of the present invention is to purify the magnesium product without moving solids.

Im vorliegenden Verfahren wird das Magnesiumoxyd mittels einer Reaktion mit einer reduzierend wirkenden Metallegierung oder einem reduzierend wirkenden Metall in einer Reaktionszone in Gegenwart einer geschmolzenen oxydischen Schlacke bei erhöhter Temperatur zu Magnesium reduziert. Die Reaktionszone enthält eine im wesentlichen statische Atmosphäre von inertem Gas, und der Magnesiumdampf bewegt sich vornehmlich mittels Diffusion durch dieses inerte Gas hindurch in eine Kondensationszone, wo er kondensiert und aufgefangen wird. Der Eartialdruck des inerten Gases in der Kondensationszone beträgt mindestens 0.05 atm., vorzugsweise etwa 0.25 bis 1.0 atm. Darüberhinaus sind Vorkehrungen zu treffen, den relativen Fluß des inerten Gases aus der Reaktionszone in die Kondensationszone zu kontrollieren und eine wünschenswerte Kontrolle der Reaktion und der Qualität des Produktes zu erhaltenvIn the present process, the magnesium oxide is by means of a reaction with a reducing metal alloy or a reducing metal in a reaction zone in the presence a molten oxidic slag reduced to magnesium at elevated temperature. The reaction zone essentially contains one static atmosphere of inert gas, and the magnesium vapor moves through it primarily by means of diffusion inert gas through into a condensation zone, where it condenses and is caught. The partial pressure of the inert gas in the condensation zone is at least 0.05 atm., Preferably about 0.25 to 1.0 atm. In addition, precautions must be taken to control the relative flow of the inert gas from the reaction zone into the To control the condensation zone and obtain desirable control of the reaction and the quality of the product

Als Ergebnis dieses Verfahrens wird ein hochwertiges elektrothermisches Magnesiumprodukt erhalten, das wesentlich reiner als das Magnesium, welches durch vergleichbare Verfahren erhalten wird,, ist. Je nach Reaktionsbedingungen, der Reduktionslegierung und anderen Ifaktoren können die gesamten Verunreinigungen in dem Magnesiumprodukt wesentlich niedriger als 1500 ppa gehalten werden,As a result of this process, a high quality electrothermal Magnesium product obtained that is much purer than the magnesium obtained by comparable processes will is. Depending on the reaction conditions, the reducing alloy and other factors, the total impurities in the magnesium product can be kept much lower than 1500 ppa,

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und der Siliziumgehalt des Produktes kann, wenn erwünscht, niedriger als 500 ppm gehalten werden.and the silicon content of the product can be lower if desired can be kept as 500 ppm.

Diese wünschenswerten Ergebnisse sind zum Teil auf zwei Charakte- ., ristika des vorliegenden Verfahrens zurückzuführen. Zum ersten vermindert die im wesentlichen statische Atmosphäre von inertem Gas oberhalb der geschmolzenen Schlacke beträchtlich die Dampfgeschwindigkeit aus der Reaktionszone in die Kondensationazone und verringert gleichseitig die übertragung metallischen und oxydischenThese desirable results are due in part to two characters., ristika of the present proceedings. First, the essentially static atmosphere of inert gas diminishes above the molten slag the steam velocity is considerable from the reaction zone into the condensation zone and at the same time reduces the transfer of metallic and oxidic

^ Staubs. Zum zweiten schafft das im wesentlichen statische inerte Gas eine Teilübertragungssperre für den Magnesiumdampf, folglich ist ein höherer Partialdruck des Magnesiumdampfes in der Reaktionszone erforderlich, um die notwendige erhöhte Antriebskraft zu schaffen. Da bei gegebener Temperatur keine gleichwertige Erhöhung des Partialdruckes bei den verdampften Verunreinigungen, wie Silizium, in der Reaktionszone vorhanden ist, wird·, die relative Konzentration der Verunreinigungen im Dampfraum des Reaktions-Kondensat ions syst ems herabgesetzt, und folglich enthält das Mag— nesiumprodukt entsprechend geringere Anteile dieser Verunreini-^ Dust. Second, this creates essentially static inert Gas is a partial transmission barrier for the magnesium vapor, consequently a higher partial pressure of the magnesium vapor in the reaction zone is necessary in order to generate the necessary increased driving force create. Since at a given temperature there is no equivalent increase in the partial pressure of the evaporated impurities, such as Silicon, present in the reaction zone, is · the relative concentration of the impurities in the vapor space of the reaction condensate ions syst ems, and consequently the mag- nesium product correspondingly lower proportions of these impurities

gungen.worked.

Ein wichtiger Aspekt dieser Erfindung ist die einmalige Art des Raumes oberhalb der Schmelzschlacke im Reaktions-Kondensationssystem, wohin der Magnesiumdampf entweicht. Dieser Dampfraum enthält eine im wesentlichen statische Atmosphäre von inertem Gas, · und die Massenübertragung des Magnesiums aus der Reaktionszone in den Kondensator geschieht vornehmlich auf dem Wege der Diffusion. Ein Ergebnis dieser Erfindung ist es, zwischen der Reaktionszone und dem Kondensator Bedingungen von der Art zu schaffen, daß derAn important aspect of this invention is the unique nature of the space above the molten slag in the reaction-condensation system, where the magnesium vapor escapes. This vapor space contains a substantially static atmosphere of inert gas, and the mass transfer of magnesium from the reaction zone into the condenser occurs primarily by means of diffusion. One result of this invention is between the reaction zone and the condenser to create conditions of the kind that the

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Magnesiumdampf sich nicht vornehmlich durch Vakuumdestillation noch in erster Linie durch einen fließenden Strom von inertem Gas, sondern hauptsächlich durch Diffusion durch das statische inerte GaSi hindurch fortbewegt.Magnesium vapor is not produced primarily by vacuum distillation nor primarily by a flowing stream of inert Gas, but mainly by diffusion through the static inert GaSi.

Ein Reaktions-Kondensationssystem, geeignet für das vorliegende.A reaction-condensation system suitable for the present.

Verfahren, enthält in der Reihenfolge:Procedure, includes, in order:

1·, Zufuhrbehälter für die Rohmaterialien.1 ·, feed hopper for the raw materials.

2. Rohre oder Kanäle mit geeigneten Kontrollvorrichtungen zur Einbringung des Rohmaterials in den Ofen·2. Pipes or ducts with suitable control devices for introducing the raw material into the furnace

3· Einen Ofen (Reaktionszone), in dem die Reaktion stattfindet, der Raum für geschmolzene "verbrauchte" Legierung enthält, einen Dampfraum oberhalb der Reaktionszone, Elektroden, die dazu vorgesehen sind, elektrischen Strom, der durch das Schlackenbad strömt, zu erzeugen, um so die benötigte Energie zur Förderung der Reaktion durch den Joule-Effekt bereitzustellen, und ein oder mehrere Zapflöcher, um die geschmolzene Schlacke und verbrauchte Legierung zu entfernen.3 · A furnace (reaction zone) in which the reaction takes place, which contains space for molten "spent" alloy, a vapor space above the reaction zone, electrodes that are provided to generate electrical current, which flows through the slag bath, in order to generate the required energy to promote the reaction through the Joule effect to provide, and one or more tap holes to the molten Remove slag and spent alloy.

4·. Einen Kanal als Verbindung zwischen Ofen und Kondensator, durch den der Magnesiumdampf zieht, der im Hinblick auf die effektive Länge und den Querschnitt so angelegt ist, daß eine Massenüberführung durch Diffusion ohne übermäßigen Druckabfall stattfinden kann. Der Kanal des jetzigen Magnetherm-Ofens erweist sich, wie in der einschlägigen Literatur dargelegt, bei der angegebenen Produktionskapazität als geeignet.4 ·. A duct as a connection between the furnace and the condenser drawn by the magnesium vapor, which, with regard to the effective length and cross-section, is so designed that a mass transfer can take place by diffusion without excessive pressure drop. The duct of the current Magnetherm oven proves it As shown in the relevant literature, it is suitable for the specified production capacity.

5· Einen Kondensator (Kondensationszone), in dem Magensiumdampf durch Hitzeüberführung zu geschmolzenem Metall kondensiert wird,5 · A condenser (condensation zone) in which magnesium vapor is condensed by heat transfer to molten metal,

6. Ein Auffanggefäß, das mit dem Kondensator verbunden ist, und das geschmolzene Magnesium auffängt·6. A collecting vessel that is connected to the condenser and catches the molten magnesium ·

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--Ιο ---Ιο -

7· Ein Reinigungssystem, das Kanäle, Kontrollröhren und eine Vakuumpumpe (oder eine vergleichbare Vorrichtung) enthält, welches durch Reinigung eines Teils des inerten Gases, Gase wie H2 und CO, die sich andernfalls in geringem Maße in dem System ansammeln wurden, aus der Atmosphäre abzieht·7 A cleaning system containing channels, control tubes and a vacuum pump (or similar device), which by cleaning part of the inert gas, gases such as H2 and CO, which would otherwise be slightly in the System, withdraws from the atmosphere

Vorzugsweise enthält das System ebenfalls:Preferably the system also includes:

8· Eine Vorrichtung um das inerte Gas aus der Kondensationszone zu entfernen und es zur Reaktionszone wieder zurückzuführen, wenn gewünscht in Verbindung mit Vorrichtungen zur Erhitzung des inerten Gases. Solche Vorrichtungen sind vorzugsweise Einrichtungen zur Kontrolle der relativen lließgeschwindigkeit des zurückgeführten inerten Gases und folglich auf indirekte Weise der relativen Eließgeschwindigkeit des inerten Gases aus der Raaktionszone in die Kondensationszona.8 A device to remove the inert gas from the condensation zone and return it to the reaction zone, in conjunction with devices for heating the inert gas, if desired. Such devices are preferred Devices to control the relative flow rate of the recycled inert gas and consequently, indirectly, the relative discharge rate of the inert gas the reaction zone into the condensation zone.

In dam Verfahren dieser Erfindung kann das inerte Gas an jeder Stelle in das System eingeführt werden, es wird jedoch vorzugsweise in die Zufuhrbehälter oder Zufuhrkanäle eingeführt und zwar mit niedriger Geschwindigkeit, so daß diese gerade ausreicht, eine Diffusion des Magnesiumdampfes aus dem Bereich des Ofens zurück in dia. Zufuhrkanäle oder Rohre zu verhindern. Der Druck des inerten Gases auf das System wird so auf der erwünschten Stufe durch geeignete Vorrichtungen, die in der Verbindung mit der Reinigungspumpe oder dem Rücklaufsystem, falls vorhanden, arbeiten, kontrolliert.In the method of this invention, the inert gas can be introduced into the system at any point, but it is preferred introduced into the feed containers or feed channels at a low speed so that this is just sufficient a diffusion of the magnesium vapor from the area of the furnace back in dia. To prevent feed ducts or pipes. The pressure The inert gas to the system is so at the desired level by suitable devices that are in connection with the cleaning pump or the return system, if present, work, controlled.

Bisher wurde angenommen, daß die Entfernung des Magnesiumdampfes durch Destillation unter Hochvakuum aus der Reaktionszone notwendig sei, um die Reduktxonsreaktion zu fördern: Previously it was assumed that the removal of the magnesium vapor by distillation under high vacuum from the reaction zone is necessary to promote the reductxone reaction:

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MgO(i) +Si(i)_^Si02(i) + 2Mg(2)(g) MgO (i) + Si (i) _ ^ Si0 2 (i) + 2Mg (2) (g)

Somit wird die Reaktion von links nach rechts geleitet, und ein relativ hoher Druck im System (d. h. mehr als 0.1 atm.) würde nachteilig sein, daher die Verwendung eines sehr hohen Vakuums. Zum ersten würde es den Anschein haben, daß eine Erhöhung des Magnesiumpartialdrucks dazu neigen würde, die Reaktion, die das Magnesium in der Reaktionszone erzeugt, umzukehren. Zum zweiten wurde angenommen, daß das Vorhandensein eines höheren Totaldrucks, sogar bei gleichem Magnesiumpartialdruck, die Überführung des Magnesiumdampfes durch den Kanal und in den Kondensator hemmen sowie die Reaktion verzögern könnte.Thus, the reaction is directed from left to right, and a relatively high pressure in the system (i.e. more than 0.1 atm.) would be disadvantageous, hence the use of a very high vacuum. First, it would appear that increasing the partial pressure of magnesium would tend to reduce the reaction that caused the Magnesium is generated in the reaction zone to reverse. Second it was assumed that the presence of a higher total pressure, even with the same partial pressure of magnesium, the transfer of the Magnesium vapor through the duct and into the condenser and could delay the reaction.

Entsprechend der vorliegenden Erfindung wird jedoch angenommen, daß ein absoluter Druck bis zu mindestens etwa 1 atm. einschließlich des Partialdruckes sowohl des Magnesiums als auch des inerten Gases die Reaktion nicht ernsthaft beeinträchtigt, und daß unter normalen Bedingungen die gasförmige Diffusion allein eine Massenübertragungsrate des Magnesiumdampfes aus dem Ofen in den Kondensator möglich macht, die ausreicht mit der Produktionsmenge im Ofen Schritt zu halten. Auf diese Weise wird es möglich, den Betrieb des Systems bei Atmosphärendruck oder in diesem Bereich oder auf jeden Fall bei relativ hohem absolutem Druck, d. h. oberhalb 1 atm., durchzuführen.According to the present invention, however, it is believed that an absolute pressure up to at least about 1 atm. including the partial pressure of both the magnesium and the inert Gas does not seriously affect the reaction and that under normal conditions gaseous diffusion alone has a mass transfer rate of the magnesium vapor from the furnace into the condenser makes possible that is sufficient to keep pace with the production volume in the furnace. In this way it becomes possible to use the Operating the system at or within atmospheric pressure, or in any case at relatively high absolute pressure, i. H. above 1 atm., to be carried out.

Einige Bezeichnungen erfordern eine Definition. Wie hier angewandt schließt die Bezeichnung "inertes Gas" solche gasförmigen Stoffe ein, die mit den Bestandteilen des Systems unter den Betriebsbedingungen nicht reagieren. Wegen der hohen chemischen AktivitätSome terms require definition. As applied here The term "inert gas" includes gaseous substances that interact with the components of the system under the operating conditions not react. Because of the high chemical activity

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des Magnesiums bei erhöhten Temperaturen können nur wenige Gase im vorliegenden Verfahren als inert angesehen werden. Geeignete inerte Gase schließen die eigentlichen inerten Gase wie Helium, Neon, Argon und ähnliche ein. Ein weiteres nicht reagierendes Gas ist Wasserstoff, welches in mancher Hinsicht wünschenswert ist. Wasserstoff ist billig und leicht verfügbar, er hat ausgezeichnete Charakteristika für die Hitzeüberführung in den Kondensator und liefert sine relativ hohe spezifische Diffusionsrate. Wegen des relativ hohen Diffusionsvermögens des Magnesiumdampfes durch Gase mit geringerem Atomgewicht wird Helium oder Wasserstoff einschließlich Mischungen davon vorgezogen. Ein brauchbares Gas ist eine Mischung aus Wasserstoff oder Helium mit bis zu 50 VoliMenprozent an Argon«.of magnesium at elevated temperatures, only a few gases can be regarded as inert in the present process. Suitable inert gases include the actual inert gases such as helium, neon, argon and the like. Another unresponsive one Gas is hydrogen, which is desirable in some ways. Hydrogen is cheap and readily available, it's excellent Characteristics for the transfer of heat into the condenser and provides a relatively high specific diffusion rate. Because of the relatively high diffusivity of magnesium vapor lower atomic weight gases prefer helium or hydrogen, including mixtures thereof. A useful one Gas is a mixture of hydrogen or helium with up to 50 percent by volume of argon «.

Der Partialdruek des inerten Gases in dem System wird als sein Brück as Kondensator definiert (zweckdienlich gemessen im Reinigungsoder Rücklaufsystem). Der Partialdruck des Magnesiumdampfes im Kondensator entspricht annähernd dem Dampfdruck des Magnesiums im Bereich seines Schmelzpunktes (ungefähr 7 mm); der Druck des Magnesiumdampfes im Bereich des Ofens wird durch den Druckabfall in dem Kanal, der ebenfalls das Druckdifferential des inerten Gases zwischen Ofen und Kondensator beeinflußt, bestimmt«. Der Partialdruck des inerten Gases im Kondensator und der des Magnesiumdampfes im Ofen können deshalb völlig verschieden sein, aber der Totaldruck auf das System wird an jedem Punkt mindestens so hoch wie der des inerten Gases im Kondensator sein."The partial pressure of the inert gas in the system will be as Bridge as condenser defined (expediently measured in the cleaning or Return system). The partial pressure of the magnesium vapor in the condenser corresponds approximately to the vapor pressure of magnesium in the region of its melting point (approx. 7 mm); the pressure of the magnesium vapor in the area of the furnace is determined by the pressure drop in the channel, which also creates the pressure differential of the inert gas between the furnace and the condenser influenced, determined «. The partial pressure of the inert gas in the condenser and that of the magnesium vapor in the furnace can therefore be completely different but the total pressure on the system will be at every point must be at least as high as that of the inert gas in the condenser. "

Die Bezeichnungen "im wesentlichen statisches"inertes Gas und Durchgang des Magnesiums "hauptsächlich durch Diffusion" sollen bedeuten, daß die Bewegung des Magnesiumdampfes schneller istThe terms "essentially static" inert gas and The passage of magnesium is supposed to be "mainly by diffusion" mean that the movement of magnesium vapor is faster

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als die etwaige Bewegung des inerten Gases aus der Reaktionszone in den Kondensator, oder daß der Magnesiumdampf sich eher durch das inerte Gas bewegt als umgekehrt. Folglich stehen die beiden Begriffe in Beziehung zueinander und entsprechen den beiden Bedingungen. Aber diese Bedingungen sind schwierig zu messen und teilweise etwas funktionell. Folglich ziehe ich es vor, die Bezeichnungen auf präzisere Art zu definieren:· die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes zum Kondensator muß höher sein als die des inerten Gases, da das inerte. Gas *im wesentlichen statisch1*- zu sein hat, und vorzugsweise mindestens zweimal so groß, und der Partialdruck des inerten Gases im Kondensator muß mindestens 0.05 atm. betragen zwecks Überführung des Magnesiums hauptsächlich durch Diffusion, und er muß vorzugsweise so hoch oder höher sein wie der Partialdruck des. Magnesiumdampfes in der Reaktionszone.than any movement of the inert gas from the reaction zone into the condenser, or that the magnesium vapor moves through the inert gas rather than vice versa. Hence, the two terms are related to each other and meet the two conditions. But these conditions are difficult to measure and sometimes somewhat functional. Consequently, I prefer to define the terms in a more precise way: · The molar flow rate of the magnesium vapor to the condenser must be higher than that of the inert gas, since the inert gas. Gas * has to be essentially static 1 * -, and preferably at least twice as great, and the partial pressure of the inert gas in the condenser must be at least 0.05 atm. for the purpose of transferring the magnesium mainly by diffusion, and it must preferably be as high or higher than the partial pressure of the magnesium vapor in the reaction zone.

Aus Gründen der Einfachheit kann die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiums als gleichwertig der Magnesiumproduktionsrate angesehen werden, und die des inerten Gases als gleichwertig dem Rüeklaufsystem einschließlich der gereinigten Menge.For the sake of simplicity, the molar flow rate of magnesium can be considered to be equivalent to the rate of magnesium production and that of the inert gas as equivalent to the return system including the purified amount.

Um die Vorteile dieser Erfindung wahrzunehmen, ist es notwendig, daß das inerte Gas im wesentlichen statisch ist. Selbstverständlich sind in jedem Dampfsystem die Bestandteile niemals absolut statisch, da sich die Moleküle oder Atome in ständiger Bewegung befinden. Mit "statisch" meine ich hier nicht die reine Bewegung zwischen Reaktions- und Kondensationszone. "Im wesentlichen statisch" schließt auch die Bewegung bis zu der des Magnesiumdampfes aus der Reaktionszone in den Kondensator ein. Wird diese letztereIn order to enjoy the benefits of this invention, it is necessary that the inert gas be substantially static. Of course In any steam system, the components are never absolutely static because the molecules or atoms are in constant motion. By "static" I do not mean pure movement between the reaction and condensation zones. "Essentially Static" also includes movement up to that of the magnesium vapor from the reaction zone into the condenser. Will this latter

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Geschwindigkeit überschritten, werden die Vorteile dieser Erfindung nicht erreicht, und die Magnesiumdampfüberführung würde nicht mehr hauptsächlich durch Diffusion sondern durch ein Mitreißen stattfinden, was eine Reduktion des Partialdruckes des Magnesiumdampfes zur !Folge haben würde. Gleichfalls kann ohne eine beträchtliche Menge eines inerten Gases, d. h. Partialdruck von. mehr als 0.05 atm., keine wesentliche Diffusion sondern nur eine Destillation stattfinden.Exceeded speed will be the advantages of this invention not achieved, and the transfer of magnesium vapor would no longer be mainly by diffusion but by entrainment take place, resulting in a reduction in the partial pressure of the Magnesium vapor! You can also do without a substantial amount of an inert gas, d. H. Partial pressure of. more than 0.05 atm., no substantial diffusion but only a distillation take place.

fe Ein weiterer Weg diese Erfindung besser zu verstehen besteht darin, sie mit anderen Entwicklungen der letzten Zeit zu vergleichen» Das bekannte Magnetherm-Verfahren bringt eine im wesentlichen durch Vakuumdestillation bewirkte Überführung des Magnesiumdampfes zum Kondensator mit sich. Das "ideale11 System ist das unter Hochvakuum in der Größenordnung von 10 mm Hg oder weniger, und der Partialdruckabfall des Magnesiumdampfes aus der Reaktions— zone in den Kondensator ist sd niedrig, daß er kaum meßbar ist» Der niedrige Partialdruck des Magnesiumdampfes in der Reaktionszone ist wünschenswert, da er die Reaktionsantriebskraft erhöht. Im Hinblick auf diesen Vorteil würde jede Steigerung des Magnesiumdampfdruckes über die in dieser Erfindung vorkommende hinaus als ein Schritt in die falsche Richtung erscheinen, der die Reaktion verzögert. Ich habe gedoch festgestellt, daß der Magnesiumdampfdruck erhöht werden kann, ohne daß die Reaktion besonders behindert wird, und zwar mit bedeutenden und unerwartet vorteilhaften Ergebnissen. Folglich, ungeachtet der Tatsache, daß die Vakuumdestillation als ideale Methode zur Förderung der Reaktion, erscheint, habe ich festgestellt, daß eine andersgeartete Methode Diffusion des Magnesiumdampfes durch im wesentlichen statischesAnother way to better understand this invention is to compare it with other recent developments. The well-known Magnetherm process involves the transfer of the magnesium vapor to the condenser, which is essentially effected by vacuum distillation. The "ideal 11 system is that under high vacuum on the order of 10 mm Hg or less, and the partial pressure drop of the magnesium vapor from the reaction zone into the condenser is sd low that it is hardly measurable" The low partial pressure of the magnesium vapor in the reaction zone is desirable because it increases the reaction driving force. In view of this benefit, any increase in magnesium vapor pressure beyond that used in this invention would appear to be a step in the wrong direction to retard the reaction. However, I have found that the magnesium vapor pressure is increased can, without particularly hindering the reaction, with significant and unexpectedly beneficial results.Thus, notwithstanding the fact that vacuum distillation appears to be the ideal method of promoting the reaction, I have found that a different method of diffusing the magnesium vapor through essentially static

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inertes Gas- - eine bedeutende Verbesserung gegenüber dem, was bisher als ideal galt» zur Folge hat, ohne wesentliche Hemmung der Reaktion. Darüberhinaus habe ich auch festgestellt, wie in meinen noch schwebenden Anmeldungen erörtert wurde, daß durch die Wahl besserer Reaktionsbedingungen gerade dieser unwesentliche Nachteil für die Reaktionsrate, der auf erhöhten Magnesiumdampfdruck zurückführbar ist, ohne -weiteres ausgeglichen werden kann. Ich habe somit gefunden, &a£ durch die Verwendung hochaktiver Reduktionslegierungen verbunden mit bestimmten Schlackenzusammen— Setzungen der Reaktionsdruck des Magnesiumdampfes stärker erhöht werden kann als die Ausgleichung des erhöhten Druckes, erforderlich für die Diffusion des Magnesiums durch das im wesentlichen statische inerte Gas, notwendig macht. inert gas - a significant improvement over what was previously considered ideal »without any significant inhibition of the reaction. I also noticed how in It was discussed in my pending applications that the choice of better reaction conditions makes this unessential Disadvantage for the reaction rate, which can be traced back to the increased magnesium vapor pressure, which cannot be compensated for further. I have thus found, & a £ through the use of highly active reducing alloys, combined with certain slag- Settlements the reaction pressure of the magnesium vapor increased more can be considered as the equalization of the increased pressure required for the diffusion of the magnesium through the essentially static inert gas.

Die vorliegende Erfindung steht ebenfalls im Gegensatz zu den Systemen, bei denen ein inertes Gas verwendet wird, um ein dampfförmiges Produkt aus der Reaktionszone mitzureißen, oder bei denen die Reaktionszone bei Atmosphärendruck in einem "Feststoff-System gehalten wird. Siehe zum Beispiel U.S. Patent No. 2 558 744·, hier wird inertes Gas mit Hochdruck lateral durch eine vertikale "Feststoff"-Reaktionszone als Gasstrom, der Magnesiumdampf durch eine öffnung in die Kondensationskammer treibt, gebracht. Siehe ebenfalls das gleichartige Verfahren in U.S. Patent No. 3 427 152, bei dem es sich auch um ein Feststoffverfahren handelt, wo ein Gegenstrom erhitzten Viasserstoffs zur Hitzeüberführung verwendet wird und das Magnesium aus dem Brennofen treibt. Auf ein ähnliches Verfahren bezieht sich offensichtlich auch die oben angegebene Literaturstelle von Moschel et al., supra, gemäß der festesThe present invention is also in contrast to systems in which an inert gas is used to entrain a vaporous product from the reaction zone or in which the reaction zone is maintained in a "solids" system at atmospheric pressure. See, for example, US Pat 2,558,744, here inert gas is brought at high pressure laterally through a vertical "solids" reaction zone as a gas stream which drives magnesium vapor through an opening into the condensation chamber. See also the similar process in US Pat. No. 3,427,152. which is also where a countercurrent heated Viasserstoffs is used for heat transfer and drives the magnesium from the kiln is a solid method. in a similar procedure refers obviously, the above mentioned reference by Moschel et al., supra, according to the solid

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Dolomit durch Silizium reduziert, und ein Wasserstoffstrom verwendet wurdeβDolomite reduced by silicon, and a hydrogen stream is used became β

Dieses forttreiben des Gases durch feste Reaktionsmittel hindurch stellt einen von der vorliegenden Erfindung unterscheidbaren Vorgang dar5 bei dem das inerte Gas, das oberhalb der geschmolzenen Schlacke gehalten ?jirds im wesentlichen statisch ist, und bei dem das Magnesium durch Diffusion fortgeführt vrird. Der Vorgang eines Forttreibens des inerten Gases bringt einige unüberwindliche Probleme mit sicii9 die ihn, verglichen mit dem IPeststoffverfahren, für ein elektrotiiermisch.es Schmelzverfahren ungeeignet machen, und notwendigerweise liefert er auch nicht das Produkt von hochwertigsi? Reinheit gemäß d@r vorliegenden Erfindung.This continuous drive the gas through solid reactants therethrough provides a distinguishable by the present invention process dar5 wherein the inert gas maintained above the molten slag Jird s substantially static is?, And wherein the magnesium by diffusion continued vrird. The process of expelling the inert gas brings some insurmountable problems with sicii 9 which make it unsuitable for an electrotiiermisch.es melting process compared to the solid process, and it also does not necessarily give the product of high quality. Purity according to the present invention.

Das -yorliegenda Verfahren unterscheidet sich auch von denjenigen, die ©in inertes Gas im allgemeinen mit Unterbrechungen und in kleinen Mengen benutzen, um die Verunreinigungen zu entfernen odar Teile des Sgrstems. zu spülen, U.S. Patent No. 3 017 263«. Solche Vorgänge, können, wenn gewünscht$ in Verbindung mit dem ^ vorliegenden Verfahren durchgeführt werden, aber meine vorliegende Erfindung betrachtet die Verwendung der im wesentlichen statischen Atmosphäre von inertem Gas als äußerst wichtig während der Seaktion,The process also differs from those which use in inert gas, generally intermittently and in small quantities, to remove the impurities or parts of the system. to rinse, US Patent No. 3,017,263 ". Such operations can, if desired $ be carried out in conjunction with the ^ present process, but my present invention contemplates the use of the substantially static atmosphere of inert gas to be extremely important during Seaktion,

Die Magnesiumüberführung mittels Diffusion im vorliegenden Verfahren hat zur Solge, daß die Bewegung der Schlacke durch eine Eeduktion des Volumens des sich entwickelnden Magnesiumdampfes verringert wird. Ebenso wird, infolge sowohl des höheren Drucks und des im wesentlichen statischen inerten Gases, die volumetrische Geschwindigkeit des Magnesiums durch den Kanal zumThe magnesium transfer by diffusion in the present process has as a result that the movement of the slag through a Reduction of the volume of the developing magnesium vapor is decreased. Also, due to both the higher pressure and the essentially static inert gas, the volumetric Speed of magnesium through the channel to the

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Kondensator vermindert·. Infolgedessen wird ein Stauben, auf das weiter oben verwiesen wurde, weitgehend unterdrückt, und seine schädliche Wirkung auf die Reinheit des Magnesiumprodukts und die Leistungsfähigkeit des Vorganges wird bedeutend herabgesetzt.Capacitor decreased ·. As a result, there will be a dust on that was largely suppressed, and its deleterious effect on the purity of the magnesium product and the The efficiency of the process is significantly reduced.

Während die eben erwähnte Herabsetzung des Staubens durch Verfahren, die sich von der vorliegenden Erfindung unterscheiden, erreicht werden kann, wie beispielsweise durch sorgfältige Aufbereitung und Beschickung des Magnesiumerzes und der Reduktionslegierung, hat die Verminderung der metallischen Verunreinigungen in dem Magnesiumprodukt kein Gegenstück gleicher Wirksamkeit, U.S. No. 3 017 263.While the abovementioned reduction in dusting by means of procedures, different from the present invention can be achieved, such as by careful editing and charging of the magnesium ore and the reducing alloy, has the reduction of the metallic impurities in the Magnesium product no counterpart of equal effectiveness, U.S. No. 3,017,263.

Das im wesentlichen statische inerte Gas bildet eine partielle Sperre für die Massenüberführung des Magnesiumdampfes. Das im wesentlichen statische inerte Gas verursacht eine Erhöhung des Magnesiumpartialdruckes in der Reaktionszone bei gleichzeitiger leichter Reduzierung der Reaktionsgeschwindigkeit, bis der Grad der Magnesiumproduktion und der Grad der Magnesiumdampfdiffusion zum Kondensator im Gleichgewicht sind. Ich habe jedoch festgestellt, daß der Partialdruck der metallischen Verunreinigungen in der Reaktionszone nicht proportional erhöht wird, und folglich ihre Konzentration im Magnesiumprodukt wesentlich vermindert wird. Dieses Ergebnis ist sehr günstig und vollkommen unerwartet. Rückschauend kann diese Verminderung der Verunreinigungen (besonders der schweren Metalle) teilweise auf niedrigere relative Diffusionsgrade durch das statische inerte Gas zurückgeführt werden, aber ich möchte nicht auf irgendeine Theorie, die als eine spekulativeThe essentially static inert gas forms a partial barrier to the mass transfer of the magnesium vapor. The im substantial static inert gas causes an increase in the magnesium partial pressure in the reaction zone with simultaneous slightly reducing the reaction rate until the degree of magnesium production and the degree of magnesium vapor diffusion to the capacitor are in equilibrium. However, I have found that the partial pressure of the metallic impurities in of the reaction zone is not increased proportionally and, consequently, its concentration in the magnesium product is substantially reduced. This result is very favorable and completely unexpected. In retrospect, this reduction in impurities (especially heavy metals) can be partially attributed to lower relative degrees of diffusion through the static inert gas, but I don't want to go to any theory as a speculative one

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Erklärung dieses Phänomens betrachtet wird, festgelegt werden. Ferner scheint es, daß - da der Dampfdruck der Verunreinigungen bei gegebener Temperatur fest bleibt, während sich der Magnesium— druck während des- vorliegenden Verfahrens erhöht - der Gehallt der Verunreinigungen als Folge in dem Magnesiumprodukt verringert wird.Explanation of this phenomenon is considered to be established. It also appears that - there is the vapor pressure of the impurities remains solid at a given temperature, while the magnesium pressure increases during the present process - the content of the Impurities as a result in the magnesium product is reduced.

Auf jeden Fall überwindet das Ergebnis einen Hauptmangel des jetzigen metallothermxschen Verfahrens, nämlich die hohe Konzentration von Silizium in dem Produkt Magnesium. Durch mein Ver— fahren, das hier beschrieben wird, habe ich festgestellt, daß der Siliziumgehalt auf etwa 50-300 ppm reduziert werden kann und zwar weitgehend abhängig von den Reaktionsbedingungen und der verwendeten Siliziumreduktionslegierung — oder auf weniger als die Hälfte seiner derzeitigen Konzentration im Magnethermprodukt.In any case, the result overcomes a major deficiency of the current metallothermic process, namely the high concentration of silicon in the product magnesium. Through my procedure described here, I have found that the silicon content can be reduced to about 50-300 ppm, largely depending on the reaction conditions and the silicon reduction alloy used - or to less than half of its current concentration in the magnet thermal product.

Diese Verringerung des Siliziumgehalts ist selbstverständlich teilweise auf das verminderte Stauben zurückzuführen, nämlich durch Überführung von Siliziummetall in den Kondensator·. Eine vergleichbare Verringerung anderer metallischer Verunreinigungen wie Mangan, Zinn und Zink, ist durch vermindertes Stauben nicht möglich, da sie häufiger durch Destillation auftreten» Diese Verunreinigungen werden jedoch ebenfalls verringert wegen des relativen Absinkens ihres Partialdrucks, wie oben erwähnt wurde. Darüberhinaus wird ebenfalls, im Hinblick auf das geringere Diffusionsvermögen dieser zuletzt genannten Verunreinigungen im Vergleich zu Magnesium und Silizium, eine bedeutende weitere Verringerung erreicht. Folglich enthält das Magnesiumprodukt dieser Erfindung weniger als 1500 ppm der gesamten metallischen Verunreinigungen oder wiederum weniger als die im Magnethermprodukt. Es ist fernerThis reduction in silicon content is, of course, partial due to the reduced dusting, namely by transferring silicon metal into the capacitor ·. A comparable one Reducing other metallic impurities such as manganese, tin and zinc is not possible by reducing dust, however, since they occur more frequently by distillation »these impurities are also reduced because of the relative Decrease in their partial pressure, as mentioned above. Furthermore is also, with regard to the lower diffusivity of these last-mentioned impurities compared to Magnesium and silicon, achieved a significant further reduction. Thus, the magnesium product of this invention contains less than 1500 ppm of total metallic impurities, or again less than that in the magnet thermal product. It is further

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möglich, die Verunreinigungen auf weniger als die im elektrolytischen Produkt vorhandenen zu verringern.possible to reduce the impurities to less than those in the electrolytic Product existing decrease.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird das Magnesium in Gegenwart einer Atmosphäre eines im wesentlichen statischen inerten Gases mit einem Partialdruck von mindestens 0.05 atm., vorzugsweise von etwa 0.25 bis 1.0 atm., hergestellt und verdampft. Der Druck des inerten Gases kann sogar höher, und zwar bis zu ungefähr 5 atm., sein, aber auf jeden lall sollte er nicht so hoch sein, daß er die Grundreaktion ernsthaft beeinträchtigen könnte, und deshalb hängt der maximale Druck natürlich von den Reaktionsbedingungen ab. Der Partialdruck des Magnesiums unmittelbar oberhalb der Schlacke beträgt mindestens etwa 0.05 atm., und er ist vorzugsweise, so hoch wie möglich, bis zu etwa 1.5 atm.According to the present invention, the magnesium is in the presence an atmosphere of a substantially static inert gas with a partial pressure of at least 0.05 atm., preferably from about 0.25 to 1.0 atm., produced and vaporized. The pressure of the inert gas can be even higher, up to approximately 5 atm., But it should definitely not be so high, that it could seriously impair the basic reaction, and therefore the maximum pressure naturally depends on the reaction conditions. The partial pressure of magnesium just above the slag is at least about 0.05 atm and is preferably as high as possible up to about 1.5 atm.

Der potentielle Partialdruck des Magnesiumdampfes in der Reaktionszone hängt selbstverstädnlich von anderen Bedingungen ab, vornehmlich von der Temperatur und der Zusammensetzung des Schlacken— bades, aber ebenso von der Konzentration des Magnoeiurnoxyds, der Zusammensetzung und Konzentration des Reduktionsmittels und der Zusammensetzung der •verbrauchten" Schlacke. Ein Druckdifferential zwischen Ofen und Kondensator ist notwendig, um die Massenübertragungskraft zur Diffusion des Magnesiumdampfes durch das statische inerte Gas zu erhalten. Der Totaldruck des Systems einschließlich des Partialdrucks sowohl des Magnesiums als auch des .inerten Gases beträgt mindestens 1 atm., vorzugsweise etwa 0.25 bis 1.5 atm.The potential partial pressure of the magnesium vapor in the reaction zone depends of course on other conditions, primarily on the temperature and the composition of the slag bath, but also on the concentration of the magnesia, the Composition and concentration of the reducing agent and the composition of the • spent "slag. A pressure differential between furnace and condenser is necessary in order to have the mass transfer force for diffusion of the magnesium vapor through the static get inert gas. The total pressure of the system including the partial pressure of both the magnesium and the inert Gas is at least 1 atm., Preferably about 0.25 to 1.5 atm.

Gewöhnlich braucht der Partialdruck des inerten Gases im Kondensator nicht höher als 1 atm. zu sein (oder etwas weniger), so daßUsually needs the partial pressure of the inert gas in the condenser not higher than 1 atm. to be (or a little less) so that

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der absolute Druck des Systems etwa 1 atm. beträgt. Aber, wenn erwünscht, kann der absolute Druck höher, und der Fartialdruck des inerten Gases entsprechend höher sein. Es kann vorteilhaft sein, den absoluten Druck des Systems auf mehr als 1 atm. zu erhöhen, zum Beispiel um die metallischen Verunreinigungen weiter zu verringern, oder um die periodische Entfernung verbrauchter Hebenprodukte oder des. Magnesiums aus dem System zu unterstützen. Xs scheint, daß kein reeller Vorteil darin liegt, wenn der Partialdxuck des inerten Gases oder der absolute Druck des Systems mehrthe absolute pressure of the system is about 1 atm. amounts to. But if if desired, the absolute pressure can be higher and the partial pressure of the inert gas correspondingly higher. It can be beneficial be the absolute pressure of the system to more than 1 atm. to increase, for example, to further the metallic impurities to reduce, or to periodically remove used ones To support lifting products or magnesium from the system. It seems that there is no real advantage if the partial pressure of the inert gas or the absolute pressure of the system are more

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Das Magnesiumoxydreaktionamittel kann Magnesia enthalten, welches gewöhnlich durch KaljBiaieren aus Magnesit gewonnen wird, oder kal ziniert θβ Dolomit v einer aquiaolar en Verbindung von Magnesiumoxyd und Kaisiumoxyd ©te* Misctuingen beider# lindere Erze von Magnesiumoxyd, trie &&φϊΜ$Μ The Magnesiumoxydreaktionamittel may contain, which is usually obtained by KaljBiaieren magnesite Magnesia, or kal nated θβ dolomite v a s aquiaolar combination of magnesium oxide and Kaisiumoxyd © te * Misctuingen both # assuage ores of magnesium oxide trie && φϊΜ $ Μ aber nichtbut not

bevorzugt verwendet werden. Um die Reaktion zu erhöhen, sollte der Magnesiumoxydgehalt des Systems relativ hoch sein, und zwar über 2 Jt und vorzugsweise zwiechen etwa 5 und 25 %, gemessen als Gewichtiteile in der oxydischen Schlacke.are preferred. In order to increase the reaction, the magnesia content of the system should be relatively high, above 2 parts and preferably between about 5 and 25 %, measured as parts by weight in the oxidic slag.

Als metallisches Reduktionsmittel kann Silizium, Aluminium, Aluminium-Silizium, FerroBilizium-AluminiuB, Kalzium-Silizium, Kalzium-Aluminium-Silizium oder ähnlich verwendet werden· Bevorzugt verwendet wird Silieiummetall oder eine Aluminium-Silizium-Legierung, die Silizium und Aluminium in einem Verhältnis von mindesten» 0.8 : 1 enthält. Eine hohe Ausnutzung des Siliziums ist mit solchen Legierungen möglich. Offensichtlich regt die ·Silicon, aluminum, aluminum-silicon, ferro-silicon-aluminum, calcium-silicon, Calcium-aluminum-silicon or similar are used · Preference is given to using silicon metal or an aluminum-silicon alloy containing silicon and aluminum in a ratio of contains at least »0.8: 1. A high utilization of silicon is possible with such alloys. Obviously the

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Gegenwart des Aluminiums in enger physikalischer Verbindung mit dem Silizium das Reduktionsmittel synergistisch an, und ein größerer Teil des Siliziums; kann zur Reduzierung des Magnesiumoxyds verwertet werden. Man kann Schrottaluminium als einen Teil des Reduktionsmittels verwenden,, Die Bezeichnungen "Aluminium", "Silizium" und "Aluminium-Siliziumlegierung", wie sie hier gebraucht werden, schließen solche Reduktionsmittel ein, welche, wenn sie der Schmelzschlacke in der Reaktionszone eines Reduktionsofens, wie hier beschrieben, zugefügt werden, metallisches. Aluminium, Silizium oder beide liefern. Um solche Reduktionsmittel zu erhalten, kann Siliziummetall in der Reaktionszone mit einer kleinen Menge von Schrottaluminium kombiniert werden, obwohl es vorzuziehen ist, die beiden Metalle zu legieren bevor das Reduktionsmittel dem Ofen zugeführt wird.. Der Ausdruck "Aluminium" schließt Schrottaluminium ein, und der Ausdruck ■Aluminium-Silizium-Legierung11 schließt eine Mischung aua Siliziummetall und Aluminiummetall ein.Presence of the aluminum in close physical association with the silicon synergistically displays the reducing agent, and a greater portion of the silicon; can be used to reduce magnesium oxide. Scrap aluminum can be used as part of the reducing agent. The terms "aluminum", "silicon" and "aluminum-silicon alloy" as used herein include those reducing agents which, when added to the smelting slag in the reaction zone of a reduction furnace, as described here, metallic. Provide aluminum, silicon, or both. To obtain such reducing agents, silicon metal can be combined in the reaction zone with a small amount of scrap aluminum, although it is preferable to alloy the two metals before the reducing agent is fed to the furnace. The term "aluminum" includes scrap aluminum and the Expression ■ Aluminum-silicon alloy 11 includes a mixture of silicon metal and aluminum metal.

Aus wirtschaftlichen Gründen kann teilweise eine Ferrosiliziumlegierung vorgezogen werden, zum Beispiel, eine Ferrosilizium-Aluminium-Legierung, die etwa 0-25 # Eisen, 40-65 # Silizium und 20-25 # Aluminium enthält, und zwar besonders, im Hinblick auf die leichte Verfügbarkeit solcher Aluminium-Silizium-Legierungen. Solche Legierungen können durch Schmelzverfahren im Elektroofen, die allgemein bekannt sind, hergestellt werden. Da der Aluminium— gehalt der Legierung steigt, ist eine kleine Menge Eisen erwünscht oder manchmal sogar notwendig, um übermäßige Verflüchtigung des Aluminiums und Siliziums, aus dem Ofen zu verhindern. Allgemein wird angenommen, daß der Aluminiumgehalt dieser Legierungen ausFor economic reasons, a ferrosilicon alloy can be used are preferred, for example, a ferrosilicon-aluminum alloy, which is about 0-25 # iron, 40-65 # silicon and Contains 20-25 # aluminum, especially in terms of the easy availability of such aluminum-silicon alloys. Such alloys can be melted in an electric furnace, which are well known. As the aluminum content of the alloy increases, a small amount of iron is desirable or sometimes even necessary to prevent excessive volatilization of the aluminum and silicon from the furnace. Generally it is believed that the aluminum content of these alloys is made up of

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praktischen Gründen auf ein Maximum von etwa 60 # begrenzt ist. In solchen Fällen ist dar Eisengehalt gewöhnlich größer als etwa 5 Andererseits ist es für eine maximale Ausnutzung des Silizüimgehalts wünschenswert» einen verhältnismäßig geringen Eisengehalt im erfindungsgemäß verwendeten Reduktionsmittel vorliegen zu haben. Aber diese, wünschenswerte- Vorteil muß gegen den günstigen Effekt des Eisengehalts auf die Kosten der Herstellung der Eeduktionsmittellegierung, wie bereits oben erwähnt abgewogen werden. Ein Eisengehalt von ungefähr 10 % erscheint bei Berücksichtigung dieser Faktoren zufriedenstellend., er kann gedoch höher oder niedriger sein, ohne daß vom Bereich der Erfindung abgewichen wird, beispielsweise im Bereich von 0 bis 25 #. Wie allgemein bekannt ist, sind manchmal Titan und andere metallische Oxyde in den für die Herstellung einer Aluminium-Silizium-Legierung verwendeten Rohmaterialien vorhanden, und das entsprechende Metall ist daher manchmal in der hergestellten Legierung zu finden. Das Vorhandensein solcher "Tramp"-Metalle stört die Durchführung des Verfahrens der vorliegenden Erfindung nicht and kann durch geeignete, metallurgische Verfahren tragbar gemacht werden oder abgestellt werden.is limited to a maximum of about 60 # for practical reasons. In such cases the iron content is usually greater than about 5 %. On the other hand, for maximum utilization of the silicon content it is desirable to have a relatively low iron content in the reducing agent used according to the invention. But this desirable advantage must be weighed against the beneficial effect of the iron content on the cost of producing the reducing agent alloy, as mentioned above. An iron content of about 10 % appears satisfactory when these factors are taken into account, but it can be higher or lower without departing from the scope of the invention, for example in the range from 0 to 25 #. As is well known, titanium and other metallic oxides are sometimes present in the raw materials used for the manufacture of an aluminum-silicon alloy, and therefore the corresponding metal is sometimes found in the manufactured alloy. The presence of such "tramp" metals does not interfere with the practice of the method of the present invention and can be made portable or eliminated by suitable metallurgical methods.

Eine andere bevorzugte Legierung ist hochwertiges Silizium, d. h. eine Legierung, die etwa 80-99,75 # Silizium, 0.25 - 15 # Eisen und 0-20 # Aluminium enthält. Hochwertiges Silizium ist von besonders günstiger Wirkung auf die Förderimg der Reaktion, wie inAnother preferred alloy is high quality silicon; H. an alloy that is about 80-99.75 # silicon, 0.25-15 # iron and contains 0-20 # aluminum. High-quality silicon is special beneficial effect on the promotion of the reaction, as in

meiner am heutigen Tage eingereichten Patentanmeldung F ·· · my patent application filed today F ·· ·

dargelegt ist.is set out.

Die Oxydschlacke enthält gewöhnlich eine Mischung aus Kalzium,The oxide slag usually contains a mixture of calcium,

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Aluminium and Siliziumoxyden, manchmal Kalzium-Aluminium-Silikat oder Ealk-Aluminium-Silikatschlacke genannt, in Verbindung mit dem Magnesiumoxydreaktionsmittel. Eines oder mehrere dieser Oxyde können natürlich ein Produkt der Reaktion sein, abhängig von dem verwendeten Reduktionsmittel, welches zugleich mit dem Verbrauch von ttagnesiumoxyd die Schlackenzusammensetzung beim Fortgang der Reaktion ändern könnte. Sie Zusammensetzung der Schlacke betragt in jedem ¥all etwa 10-60 % Salsiumoxyd, 0-55 & Aluminiumoxyd, 20-50 £ Silitai und 2-25 5* Magnesiumoxyd, gemessen nach der Entfernung ans der Reaktionsmone. Aluminiumoxyd würde natürlich nur dann nicht vorhanden sein, wenn da« Reduktionsmittel kein Aluminium enthält· In diese« falle, oder wenn der Aluminiumoxydgehalt geringer als erwünscht sein sollt·, kann Aluminiumoxyd als solches oder als Bauxit oder fön der Schlacke zugesetzt warden.Aluminum and silicon oxides, sometimes called calcium aluminum silicate or Ealk aluminum silicate slag, in conjunction with the magnesium oxide reactant. One or more of these oxides can of course be a product of the reaction, depending on the reducing agent used, which at the same time as the consumption of magnesium oxide could change the composition of the slag as the reaction proceeds. She composition of the slag amounts in each ¥ all about 10-60% Salsiumoxyd, 0-55 & alumina, 20-50 £ Silitai and 2-25 5 * magnesium oxide, measured by the distance to the the Reaktionsmone. Of course, aluminum oxide would only be absent if the reducing agent does not contain aluminum, or if the aluminum oxide content is lower than desired, aluminum oxide can be added as such or as bauxite or to the slag.

Sie Temperatur der Schlacke und folglieh des Systems hängt in erster Linie von der Schlackenzusammensetzung ab (d. tu sie muß geschmolzen sein), aber die Temperatur beträgt normalerweise mindestens 1300° C, und vorzugsweise etwa 1400-1700° C. Xm Verfahren der Torliegenden Erfindung ist es in hohem Maße wünschenswert, in der Seaktionszone aiii· Temperatur iron mindestens etwa 1400° C aufrechtzuerhalten, um gute Reaktionsbedingungen za fördern, jedoch sind Temperaturen, die höher als etna 1700° C sind, unerwünscht, da soe schwierig· Konsturktions- und Arbeitsprobleae sit sich bringen* Es 1st daher angebracht, «ine Schlacke zu verwenden, deren Schmelzpunkt nicht hoher als bei ungefähr 1600° 0 liegt, so daß ausreichend Oberwärme angewendet werden kann, um eine ausreichende Pluidität dar Schlack· zu erzielen, ohne daßYou temperature of the slag and consequently the system depends in depends primarily on the slag composition (i.e. it must be melted) but the temperature is usually at least 1300 ° C, and preferably about 1400-1700 ° C. In the method of the present invention, it is highly desirable to have a temperature in the reaction zone of at least about 1400 ° C to maintain good reaction conditions za promote, however, temperatures are higher than etna 1700 ° C are, undesirable, since so difficult construction and work problems arise. It is therefore appropriate, "a slag to use, the melting point of which is not higher than approximately 1600 ° 0, so that sufficient upper heat can be applied, in order to achieve sufficient liquidity in the slag without

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übermäßig hohe Temperaturen erforderlich sind. Somit wird eine Temperatur von ungefähr 1400-1700° C in der Reaktionszone bevorzugt, obwohl in einigen Fällen höhere oder niedrigere Temperaturen geeignet sind und erwünscht sein können.excessively high temperatures are required. Thus, a temperature of about 1400-1700 ° C is preferred in the reaction zone, although in some cases higher or lower temperatures are suitable and may be desirable.

Es ist bemerkenswert, daß andererseits Schlacken mit verhältnismäßig hoher Viskosität beim erfindungsgemäßen Verfahren verwendet werden können, da im Ofen kein Bett aus festem Material notwendig ist, durch welches die Schlacke ihren Weg finden muß, um das Abstichloch zur Entleerung des Ofens zu erreichen. Somit ist das Problem der Schlackenvxskosxtät nicht so groß wie in den meisten metallurgischen Verfahren, es ist aber trotzdem ein Faktor, der der Aufmerksamkeit bedarf.It is noteworthy that, on the other hand, slag with relatively high viscosity used in the method according to the invention can be, since no bed of solid material is necessary in the furnace, through which the slag must find its way to to reach the tap hole for emptying the furnace. Thus, the problem of slag pollution is not as great as in the most metallurgical processes, but it is nonetheless a factor that deserves attention.

Im allgemeinen wird die Zusammensetzung der Schlacke beim vorliegenden Verfahren hauptsächlich bestimmt durch das Verhältnis von Aluminium zu Silizium als Reduktionsmittel, dessen Ausnutzung aus Gründen der Wirtschaftlichkeit so hoch wie möglich sein sollte, und den Mengen des Magnesiumoxyds, die als Magnesia und als dolomitischer Kalk oder als andere Erze eingeführt werden, sowie auch die als Flußmittel verwendete Menge des Magnesiumoxyds (wenn überhaupt).In general, the composition of the slag is used in the present Process mainly determined by the ratio of aluminum to silicon as reducing agent, its utilization should be as high as possible for reasons of economy, and the amounts of magnesium oxide used as magnesia and as dolomitic lime or other ores, as well as the amount of magnesium oxide used as a flux (if at all).

Normalerweise reicht die Diffusion des Magnesiumdampfes allein für die Massenüberführung vom Reaktor zum Kondensator aus. Falls erwünscht, kann jedoch ein Strom von inertem Gas in den Ofen eingeführt und durch den Kondensator geleitet werden, um den Fluß des Magnesiums zum Kondensator zu erhöhen, wobei gerne ein Rücklaufsystem benutzt wird, um das inerte Gas wiederzugewinnen. Auf jeden Fall hat das inerte Gas, wie oben erläutert, im wesentlichenNormally, the diffusion of the magnesium vapor alone is sufficient for the mass transfer from the reactor to the condenser. If however, if desired, a stream of inert gas can be introduced into the furnace and passed through the condenser to curb the flow of magnesium to the condenser, often using a recycle system to recover the inert gas. on in any case, as discussed above, the inert gas has essentially

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statisch zu sein, und die Massenüberführung des Magnesiumdampfes muß hauptsächlich durch Diffusion erfolgen. Sogar mit diesen Einschränkungen habe ich festgestellt, daß eine Kontrolle des Flusses des im wesentlichen statischen Gases, vom statischen Zustand bis zu der Fließgeschwindigkeit, welche gleich ist der relativen Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes, ein praktisches Mittel zur Kontrolle des Systems liefert. Wie oben erwähnt, bildet das inerte Gas eine Teilsperre für den Fluß des Magnesiumdampfes zum Kondensator - ein erhöhter Partialdruck de,s Magnesiums oberhalb der Schlacke ist dabei erforderlich - bis ein ausgeglichenes Verhältnis zwischen Magnesiumproduktion und Diffusionsgeschwindigkeiten erreicht worden ist. Da ein Zusammenfließen des inerten Gases mit dem Magnesiumdampf bewirkt wird, beginnt diese Sperre zu fallen, und folglich wird die Notwendigkeit einer Erhöhung des Magnesiumdruckes verringert. Mit anderen Worten, die Magnesiumdiffusionsgeschwindigkeit wird durch das sich bewegende inerte Gas gefördert. Bei gleichbleibenden anderen Faktoren erhöht sich die Magnesiumproduktionsmenge. Ferner wird der Gehalt an Verunreinigungen in dem Produkt ein wenig erhöht, da keine entsprechende Verminderung des Teildruckes der verdampften Verunreinigungen erfolgt. ..- -- to be static and the mass transfer of the magnesium vapor must be done primarily by diffusion. Even with these limitations, I have found that controlling the flow of the essentially static gas, from static to a flow rate equal to the relative flow rate of the magnesium vapor, provides a practical means of controlling the system. As mentioned above, the inert gas forms a partial block for the flow of magnesium vapor to the condenser - an increased partial pressure of the magnesium above the slag is required - until a balanced relationship between magnesium production and diffusion speeds has been achieved. As the inert gas is caused to coalesce with the magnesium vapor, this barrier begins to fall and consequently the need to increase the magnesium pressure is reduced. In other words, the magnesium diffusion rate is promoted by the moving inert gas. With other factors remaining the same, the amount of magnesium produced increases. Furthermore, the content of impurities in the product is slightly increased, since there is no corresponding reduction in the partial pressure of the evaporated impurities. ..- -

Auf diese Weise kann durch die Kontrolle des Flusses A^syinerten Gases eine beachtliche Kontrolle der Produktivstes Magnesiums nach der vorliegenden Methode erzielt wer<H#· So wird eine Kontrolle der Produktionsmenge und der J^jciiheit des Produktes erreicht. Durch diese Kontrol3_e>£€nn z/m Beispiel die gleiche Kombination von Magnes-i^erz, Bedu#fionsmittel, Schlacke undIn this way the river A ^ s y inert gas can by controlling a considerable control of the Most productive magnesium obtained by the present method who <# H · Thus, a control of the output and the J ^ jciiheit reaches of the product. Through this Kontrol3_e> £ € nn z / m, the same combination of Magnes-i ^ ore, Bedu # fionsmittel, slag and

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Arbeitsbedingungen angewandt werden, um entweder Magnesium von hochwertiger Reinheit oder Magnesium von etwas geringerer Reinheit, falls eine hochwertige Reinheit nicht erforderlich ist, herzustellen. Der Fluß des inerten Gases kann gleichfalls angeglichen werden, um den Beginn der Reaktion zu erleichtern, zum Beispiel durch eine Förderung der Reaktion bei hohem Fluß und anschließendes Zurückgehen auf eine statische Atmosphäre , wenn die idealen Bedingungen in der Reaktions-Kondensationszone annähernd erreicht sind,Working conditions are used to produce either magnesium of high purity or magnesium of somewhat lower purity, if high purity is not required. The flow of the inert gas can also be adjusted to facilitate the start of the reaction, for example by promoting the reaction at high flux and then Revert to a static atmosphere when the ideal conditions in the reaction condensation zone are approached are,

Folglich besteht eine bevorzugte Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens in der Kontrolle des Grades der Verunreinigungen im Produkt Magnesium bei einem metallothermischen Verfahren zur Herstellung von Magnesium durch Reduktion von Magnesiumoxyd, wobei MagnesiuKOxyd und ein metallisches Reduktionsmittel in Gegenwart eines geschmolzenen oxydischen Schlackenbades reagieren, und MKgnesiumdampf aus der Reaktionszone in die Kondensationszone vornehmlich durch Diffusion entweicht, und wobei die molare Fließgeschwindigkeit des inerten Gases von der Reaktionszone zur Kon- w densationszone niedriger ist als die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes, die Bereitstellung von Möglichkeiten zur Kontrolle der Fließgeschwindigkeit des inerten Gases eingeschlossen.Consequently, a preferred embodiment of the present process consists in controlling the level of impurities in the product magnesium in a metallothermal process for the production of magnesium by reducing magnesium oxide, wherein magnesium oxide and a metallic reducing agent react in the presence of a molten oxidic slag bath, and magnesium vapor from the reaction zone escapes into the condensation zone primarily by diffusion, and wherein the molar flow rate of the inert gas w of the reaction zone to con- densationszone lower is included as the molar flow rate of magnesium vapor, providing opportunities for controlling the flow rate of the inert gas.

In der Durchführung eines Verfahrens, wie es beschrieben worden ist, können kleinere Verunreinigungen in den Rohmaterialien, die jäem System zugeführt werden (z. B. Reste von COo und EUO im oxydischen Teil'der Füllung und Luft, die bei den Rohmaterialien in den Fülltrichtern gefunden wird), ihren Weg in den Ofen finden und Gase erzeugen, wie EU oder CO/ die aus dem System entferntIn carrying out a process as has been described, minor impurities can be present in the raw materials fed into the system (e.g. residues of COo and EUO in the oxidic part of the filling and air used in the raw materials found in the hopper) find their way into the oven and generate gases such as EU or CO / which are removed from the system

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werden sollten. Diese Gase können, wenn es erforderlich ist, durch Abzapfen des inerten Gases, in dem sie als Verunreinigungen vorhanden sind, entfernt werden, um eine unerwünschte Erhöhung des Drucks zu verhindern.should be. These gases can pass through if necessary Tapping off the inert gas in which they are present as impurities are removed to prevent an undesired increase in pressure.

Die Durchführung des vorliegenden Verfahrens unter relativ hohem absolutem Druck setzt bedeutend das Einsickern von Luft "in das System herab. Diese Herabsetzung ist vorteilhaft, da das Vorhandensein von Luft die Reaktion von Sauerstoff und Stickstoff mit dem Magnesiumprodukt zur Folge hat, so daß nicht nur die Ausbeute verringert wird, sondern auch ein Ansetzen von festem Stoff an den Wänden des Systems erfolgt. Insbesondere die Verminderung fester Stoffe auf den Hitzeüberführungsoberflächen erhöht wesentlich die Leistung des Kondensators und verlängert die Zeitspanne zwischen den Stillegungen. Darüberhinaus ermöglicht ein hoher absoluter Druck, besonders in Nähe des Atmosphärendrucks, die Durchführung des Verfahrens als kontinuierliches oder halbkontinuierliches Verfahren mit entsprechenden Vorteilen wie der erleichterten Entfernung von verbrauchter Schlacke, verbrauchter Legierung und des Magnesiumprodukts. Ferner kann sogar, wenn ein nichtkontinuierliches Verfahren angewendet wird, die Notwendigkeit eines hermetisch versiegelten Reaktions-Kondensationssystems herabgesetzt werden, und Probleme, wie das der Aufhebung des Vakuums, können entweder vollständig oder wenigstens fast vollständig vermieden werden.Carrying out the present process under relatively high absolute pressure creates significant "air infiltration" into it System down. This reduction is beneficial because the presence of air causes the reaction of oxygen and nitrogen with the air Magnesium product has the consequence, so that not only the yield is reduced, but also a build-up of solid matter to the Walls of the system. In particular, the reduction of solids on the heat transfer surfaces significantly increases the Performance of the condenser and increases the time between shutdowns. It also allows a high absolute Pressure, especially in the vicinity of atmospheric pressure, the implementation of the process as a continuous or semi-continuous process with corresponding advantages such as the easier removal of used slag, used alloy and des Magnesium product. Furthermore, even if a discontinuous process is used, the need for a hermetically sealed reaction condensation system and problems such as the release of the vacuum can either be completely or at least almost completely avoided will.

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Claims (23)

Zo Patentansprüche:Zo patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von Magnesium in einem Reaktions-Kondensationssystem durch Einbringen von Magnesiumoxyd und eines metallischen Reduktionsmittels in die Reaktionszone eines Reduktionsofens in Gegenwart eines geschmolzenen Oxyd— schlackenbades bei Schmelztemperatur, wobei der entstehendet Magnesiumdampf aus der Reaktionszone in die Kondensationszone in Gegenwart eines inerten Gases übergeführt und dort konden-1. A process for the production of magnesium in a reaction-condensation system by incorporating magnesium oxide and a metallic reducing agent in the reaction zone of the reduction furnace in the presence of a molten Oxyd- slag bath at melt temperature, the resultant t magnesium vapor from the reaction zone to the condensation zone in the presence of an inert Gas and condensate there * siert wird, dadurch gekennzeichnet, daß eine im wesentlichen statische Atmosphäre des inerten Gases im Dampfraum der Reaktions-Kondensationszone aufrechterhalten wird, und daß die überführung des Magnesiumdampfes aus der Reaktionszone in die Kondensationszone vorwiegend durch Diffusion durch das inerte Gas hindurch vor sich geht.* is sated, characterized in that one is essentially static atmosphere of the inert gas is maintained in the vapor space of the reaction condensation zone, and that the transfer of the magnesium vapor from the reaction zone in the condensation zone occurs predominantly by diffusion through the inert gas. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas Wasserstoff, Helium, Argon oder Mischungen davon ist.2. The method according to claim 1, characterized in that the inert gas is hydrogen, helium, argon or mixtures thereof is. 3· Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß das metallische Reduktionsmittel Aluminium, Silizium oder eine Aluminium-Silizium-Legierung ist.3 · The method according to claim 3 »characterized in that the metallic reducing agent is aluminum, silicon or an aluminum-silicon alloy. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Partialdruck des inerten Gases in dem System mindestens 0.05 atm. beträgt.4. The method according to claim 1, characterized in that the The partial pressure of the inert gas in the system is at least 0.05 atm. amounts to. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der absolute Druck des Systems etwa 0.25 bis 1.5 atm. beträgt.5. The method according to claim 1, characterized in that the absolute pressure of the system about 0.25 to 1.5 atm. amounts to. 109844/1055109844/1055 6. -Verfahren nach Anspruch . 1, dadurch gekennzeichnet, daß die relative Fließgeschwindigkeit des inerten Gases aus der Reaktionszone in die Kondensationszone durch eine Kontrollvorrichtung geregalt wird.6. Method according to claim. 1, characterized in that the relative flow rate of the inert gas from the reaction zone into the condensation zone through a control device is regulated. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die ■Kontrolle der relativen Fließgeschwindigkeit des inerten Gases in der Weise ausgeübt wird, daß man es aus der Kondensationszone entfernt und wieder der Reaktionszone zuführt.7. The method according to claim 6, characterized in that the ■ control of the relative flow rate of the inert Gas is applied in such a way that it is removed from the condensation zone and returned to the reaction zone. 8. Metallothermisches Verfahren zur Herstellung von Magnesium, welches darin besteht, daß man in eine geschmolzene Oxydschlacke in der Reaktionszone eines Reaktions-Kondensationssystems Magnesiumoxyd und ein metallisches Reduktionsmittel einbringt, das Magnesiumoxyd unter Bedingungen, bei denen sich Magnesiumdampf entwickelt, reduziert, den Magnesiumdampf zu einer Kondensationszone leitet und Magnesium kondensiert und als Produkt gewinnt, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Atmosphäre von inertem Gas im Dampfraum des Systems bei einem Partialdruck von mindestens 0.05 atm. aufrechterhält, und daß die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes aus der Reaktionszone in die Kondensationszone größer als die molare Fließgeschwindigkeit des inerten Gases ist.8. Metallothermal process for the production of magnesium, which consists in going into a molten oxide slag in the reaction zone of a reaction-condensation system Introduces magnesium oxide and a metallic reducing agent, the magnesium oxide under conditions in which Magnesium vapor develops, reduces, conducts the magnesium vapor to a condensation zone and magnesium condenses and wins as a product, characterized in that an atmosphere of inert gas in the vapor space of the system at a Partial pressure of at least 0.05 atm. maintains, and that the molar flow rate of magnesium vapor from the reaction zone into the condensation zone is greater than the molar flow rate of the inert gas. 9. Metallothermisches Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Partialdruck des inerten Gases in der Kondensationszone größer als der Partialdruck des Magnesiumdampfes in der Reakbionszorie ist.9. Metallothermal process according to claim 8, characterized in that that the partial pressure of the inert gas in the condensation zone is greater than the partial pressure of the magnesium vapor is in the reaction zone. 10. Metallothermisch^1« Verfahren lujch Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet;, (1-iii -Ho A I;Hi0OPhUr.'ο von inertem Gas Lm wocoriblichen10. Metallothermisch ^ 1 «method lujch claim 8, characterized ;, (1-iii -Ho AI; Hi 0 OPhUr.'ο of inert gas Lm wocoriblichen 1 0 9 8 4 A / I Π Β Π1 0 9 8 4 A / I Π Β Π statisch ist, und die Ableitung des Magnesiumdampfes zur Kondensationszone vorwiegend durch Diffusion durch das inerte Gas hindurch erfolgt..is static, and the discharge of the magnesium vapor to The condensation zone occurs primarily through diffusion through the inert gas. 11. Metallothermisches Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes mindestens doppelt so hoch wie die molare Fließgeschwindigkeit des inerten Gases ist.11. Metallothermal process according to claim 8, characterized in that that the molar flow rate of the magnesium vapor is at least twice as high as the molar flow rate of the inert gas. 12. Metallothermisches Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas Wasserstoff, Helium, Argon oder Mischungen davon ist.12. Metallothermal process according to claim 8, characterized in that that the inert gas is hydrogen, helium, argon, or mixtures thereof. 13· Metallothermisches Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das metallische Reduktionsmittel Aluminium, Silizium oder eine Aluminium-Silizium-Legierung ist.13 Metallothermal process according to Claim 8, characterized in that that the metallic reducing agent is aluminum, silicon or an aluminum-silicon alloy. 14. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der absolute Druck des Systems etwa 0.25 bis 1.5 atm. beträgt.14. The method according to claim 8, characterized in that the absolute pressure of the system is about 0.25 to 1.5 atm. amounts to. k 15· Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die relative Fließgeschwindigkeit des inerten Gases aus der Reaktionszone in die Kondensationszone durch eine Kontrollvorrichtung geregelt wird.k 15 · Method according to Claim 8, characterized in that the relative flow rate of the inert gas from the reaction zone into the condensation zone through a control device is regulated. 16. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kontrolle der relativen Fließgeschwindigkeit des inerten Gases in der Weise ausgeübt wird, daß man es aus- der Kondensationszone entfernt und wieder der Reactionsζone zuführt» 16. The method according to claim 8, characterized in that the control of the relative flow rate of the inert gas is exercised in such a way that it is removed from the condensation zone and returned to the reaction zone " 1 09 8 4 4 / 1 0 551 09 8 4 4/1 0 55 διδι 17. Verfahren zur Kontrolle des Grades der Verunreinigungen in dem Magnesiumprodukt des metallothermischen Verfahrens zur Herstellung von Magnesium durch Reduktion von Magnesiumoxyd, wobei Magnesiumoxyd und ein metallisches Reduktionsmittel in Gegenwart eines geschmolzenen Oxydschlackenbades reagieren, und vorwiegend durch Diffusion Magnesiumdampf aus der Reaktionszone in die Kondensationszone entweicht", in Gegenwart einer im wesentlichen statischen Atmosphäre von inertem Gas, und wobei die molare FEeßgeschwindigkeit des inerten Gases aus der Reaktionszone in die Kondensationszone geringer als die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes ist, und bei dem eine Kontrollvorrichtung für die Fließgeschwindig— keit des inerten Gases vorgesehen ist.17. A method of controlling the level of impurities in the magnesium product of the metallothermal process Production of magnesium by reducing magnesium oxide, using magnesium oxide and a metallic reducing agent react in the presence of a molten oxide slag bath, and mainly by diffusion of magnesium vapor from the Reaction zone escapes into the condensation zone ", in the presence of a substantially static atmosphere of inert Gas, and where the molar FEeßschiff of the inert Gas from the reaction zone into the condensation zone is lower than the molar flow rate of the magnesium vapor, and in which a control device for the flow velocity speed of the inert gas is provided. 18. Verfahren nach Anspruch 17» dadurch gekennzeichnet, daß die Kontrolle der relativen Fließgeschwindigkeit des inerten Gases in der Weise ausgeübt wird, daß man es aus der Kondensationszone entfernt und wieder der Reaktionszone zuführt. 18. The method according to claim 17 »characterized in that the Control of the relative flow rate of the inert gas is exercised by removing it from the condensation zone and returning it to the reaction zone. 19. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Partialdruck des inerten Gases in der Kondensationszone größer als der Partialdruck des Magnesiumdampfes in der Reaktionszone ist.19. The method according to claim 17, characterized in that the partial pressure of the inert gas in the condensation zone is greater than the partial pressure of the magnesium vapor in the reaction zone. 20. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Fließgeschwindigkeit des Magnesiumdampfes mindestens doppelt so hoch wie die molare Fließgeschwindigkeit des inerten Gases ist.20. The method according to claim 17, characterized in that the molar flow rate of the magnesium vapor is at least twice as high as the molar flow rate of the inert gas. 109844/1055109844/1055 21. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas Wasserstoff, Helium, Argon oder Mischungen davon ist.21. The method according to claim 17, characterized in that the inert gas is hydrogen, helium, argon, or mixtures thereof. 22. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das metallische Reduktionsmittel Aluminium, Silizium oder eine Aluminium-Silizium—Legierung ist.22. The method according to claim 17, characterized in that the metallic reducing agent is aluminum, silicon or an aluminum-silicon alloy. 23. Magnesium als Erzeugnis des metallothermischen Verfahrens gemäß der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß es einen Gehalt an metallischen Verunreinigungen von weniger als etwa 15OO ppm und an Silizium im Bereich von etwa 50 bis etwa 300 ppm hat.23. Magnesium as a product of the metallothermal process according to the preceding claims, characterized in that it has a content of metallic impurities of less than about 1500 ppm and of silicon in the range of has about 50 to about 300 ppm. 109844/1055109844/1055
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