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DE2103807A1 - Umwandlung von schweren Erdöl Ausgangs materialien - Google Patents

Umwandlung von schweren Erdöl Ausgangs materialien

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Publication number
DE2103807A1
DE2103807A1 DE19712103807 DE2103807A DE2103807A1 DE 2103807 A1 DE2103807 A1 DE 2103807A1 DE 19712103807 DE19712103807 DE 19712103807 DE 2103807 A DE2103807 A DE 2103807A DE 2103807 A1 DE2103807 A1 DE 2103807A1
Authority
DE
Germany
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bed
particles
temperature
oxygen
sulfur
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19712103807
Other languages
English (en)
Inventor
Gerald Oxford Moss (Großbritannien)
Original Assignee
Esso Research and Engineering Co, Linden, NJ (VStA)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Esso Research and Engineering Co, Linden, NJ (VStA) filed Critical Esso Research and Engineering Co, Linden, NJ (VStA)
Publication of DE2103807A1 publication Critical patent/DE2103807A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G29/00Refining of hydrocarbon oils, in the absence of hydrogen, with other chemicals
    • C10G29/16Metal oxides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00Sulfur; Compounds thereof
    • C01B17/48Sulfur dioxide; Sulfurous acid
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10BDESTRUCTIVE DISTILLATION OF CARBONACEOUS MATERIALS FOR PRODUCTION OF GAS, COKE, TAR, OR SIMILAR MATERIALS
    • C10B55/00Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material
    • C10B55/02Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials
    • C10B55/04Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials with moving solid materials
    • C10B55/08Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials with moving solid materials in dispersed form
    • C10B55/10Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials with moving solid materials in dispersed form according to the "fluidised bed" technique
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G9/00Thermal non-catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
    • C10G9/005Coking (in order to produce liquid products mainly)

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  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)

Description

DR. BERG DIPL.-ING. STAPF
PATENTANWÄLTE 8 MÜNCHEN 2. HILBLESTRASSE 2O
Dr. Berg Dipl.-Ing. Stapf, 8 München 2, HllblestraSa 20 ·
210380?
Ihr Zeichen
Ihr Schreiben
zeich«! 20 583 Datum 27.Januar 1971
Anwaltsakten-Nr. 20 583
Esso Research & Engineering Company Linden, New Jersey / USA
"Umwandlung von schweren Erdöl-Ausgangsmaterialien"
Die vorliegende Erfindung betrifft die Umwandlung von schweren Erdöl-Ausgangsmaterialien und insbesondere die Umwandlung solcher Ausgangsmaterialien, die Schwefel enthalten.
x/x
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Schwere Erdöl-Ausgangsmaterialien, wie z.B. Rückstände, haben im allgemeinen einen geringen Wert und können entweder allein oder in Mischung mit leichteren Ausgangsmaterialien, wie Heizmaterialien, verwendet oder sie können durch verschiedene bekannte Verfahren in wertvollere Produkte umgewandelt werden.
Eines der bisher für die Umwandlung tvon schweren Ausgangsmaterialien angewandte Verfahren ist das als "Fließkoksverfahren11 bekannte Verfahren, in welchem das Ausgangsmaterial, das vorher (falls notwendig) zur Erleichterung des Versprühens aufgeheizt worden ist, in ein Bett von heißen Fließkoks-Teilchen in einem Reaktor versprüht wird. Eine kurze Beschreibung des FließkoksVerfahrens wird in "Petroleum Refinery Engineering", 4th Edition, by Nelson, page 689-691, gegeben. Das Ausgangsmaterial wird in der Dampf-Phase zu leichteren Produkten und zu Koks gekrackt, wobei der Koks auf die Koksteilchen des Wirbelbettes abgelagert wird. Die Produkte in der Dampfphase werden zurückgewonnen und enthalten normalerweise flüssige Kohlenwasserstoffe mit einem verhältnismäßig höheren Wert als das Ausgangsmaterial und sie können als Fahrzeugmotor- und Strahltriebwerk-Kraftstoff und/oder zu seiner Erzeugung verwendet werden, zusammen mit normalerweise gasförmigen Kohlenwasserstoffen, manchmal in Zumischung mit Wasserstoff, und alle
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sind brauchbare Produkte oder Ausgangsmaterialien für eine weitere Verarbeitung, z.B. für die Herstellung von Olefinen.
Die Koksteilchen werden aus dem Reaktor zu einem Brenner im Kreis geführt, in welchem sie in einem Sauerstoffenthaltenden Gas gewirbelt und dadurch teilweise ver-l- int und auf eine höhere Temperatur gebracht werden, wobei ein Teil der so erhitzten Koksteilchen in den Reaktor zur weiteren Verwendung zurückgeführt und der Rest des Kokses als Abfallprodukt abgezogen wird. In einer typischen Fließkoks-Einheit wird das Ausgangsmaterial zu etwa 70% in normalerweise flüssige Produkte und zu etwa 25% in Koks umgewandelt und 8% des letzteren wird in dem Brenner zur Erzeugung der Verfahrenswärme verbraucht.
Wenn das Ausgangsmaterial Schwefel und andere Materialien, wie z.B. Vanadin und Natrium, welche allgemein als schäd- * liehe Verunreinigungen betrachtet werden, enthält, neigen die Verunreinigungen dazu, sich mehr im Koks zu konzentrieren als in den nutzbaren Dampfphasen-Produkten, die aus dem Reaktor gewonnen werden, und folglich weisen die Gase, welche den Brenner verlassen, eine hohe Konzentration an Schwefel auf, während das Koksabfallprodukt einen hohen Gehalt an Schwefel und anderen Verunreinigungen besitzt. Als Ergebnis sind die Brenner-Abgase nicht sehr für eine
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weitere Verwendung geeignet, da in dem PaIl3 wo der Kohlenmonoxyd-Gehält zur Erzeugung von Wärme benutzt wird, die entstehenden Abzugsgase mit Schwefeloxyd verunreinigt sind; wenn sie auch zur Erzeugung von Synthese- und Industrie-Gasen angewandt werden, neigt der Schwefel-Gehalt jedoch zur Deaktivierung der Wassergas-Konvertierungskatalysatoren, In ähnlicher Weise sind die Anwendungsmöglichkeiten für den Koks durch die Anwesenheit von Verunreinigungen beschränkt.
Die vorliegende Erfindung schafft ein Verfahren zur Umwandlung eines Schwefel-enthaltenden, schweren Erdöl-Ausgangsmaterials, wobei es die Stufen des Einführens von Ausgangsmaterial in ein erstes Bett von Wirbelteilchen, enthaltend Calciumoxyd oder eine Vorstufe desselben bei einer Temperatur zwischen 500 und 700°C, wodurch das Ausgangsmaterial in Dämpfe, enthaltend normalerweise flüssige und gasförmige Produkte mit herabgesetztem Schwefel-Gehalt und in Kohlenstoff-haltiges Material von erhöhtem Gehalt an Schwefel, der sich auf den erwähnten Teilchen ablagert, umgewandelt wird, der Gewinnung der erwähnten Dämpfe aus dem ersten Bett und überführen von Teilchen aus dem ersten Bett in ein zweites Bett, in welchem die Teilchen bei einer Temperatur von 800 bis 100O0C in einem Gas, enthaltend Sauerstoff in einer Menge, die zur Umwandlung von zumindest eines Teiles des Kohlenstoff-haltigen Materials in Gase mit einem
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Gehalt an einem Kohlenoxyd ausreicht, wodurch die Kohlenstoff-haltigen Ablagerungen auf den Teilchen zumindest teilweise entfernt werden, und zumindest ein Teil des in den Kohlenstoff-haltigen Ablagerungen ursprünglich vorhandenen Schwefels mit dem Calciumoxyd unter Bildung von Calciumsulfid reagiert, gewirbelt werden, der Gewinnung der Gase mit einem Gehalt an zumindest einem Kohlenoxyd aus dem zweiten Bett, der Überführung eines Teiles der Teilchen aus diesem ^
zweiten Bett in das erste Bett und das überführen von Teilchen aus dem zweiten Bett zu einer tieferen Zone eines dritten Bettes, in welcher die Teilchen bei einer Temperatur von 1000 bis 11000C in einem Sauerstoff-enthaltenden Gas gewirbelt werden, wodurch zumindest ein Teil des Calciumsulfides in den Teilchen unter Freisetzung von Schwefeldioxyd zu Calciumoxid umgewandelt wird und des überführens von Teilchen vor. einer oberen Zone des dritten Bettes in das erste Bett, umfaßt. |
Es ist daher einzusehen, daß ein, wie oben verunreinigtes, schweres Erööl-Ausgangsmaterial in dem ersten Bett in relativ nicht-verunreinigte, leichtere Produkte umgewandelt werden kann, mit einer Erzeugung von .Lt. wsaenbli-ohen Schwefel-freien Abgasen in» zweiten Bett, üie für eine Umwandlung, nach der Was^ergas-Ko'iviiPtierungsreaktion zu iw wesentlichen reinea Wasserstoff. Blauwassergas, Synthesagasen für die
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Ammoniak-Herstellung oder für Fischer-Tropsch-Reaktionen geeignet sind, wobei der Typ des Abgases von der Natur des Sauerstoff-enthaltenden Gases, welches in das zweite Bett geführt wurde, abhängt. Die Abgase aus dem dritten Bett enthalten SO„ in Mengenverhältnissen, die unter geeigneten Betriebsbedingungen eine ausreichende Höhe aufweisen, derart, daß das SO anstelle einer die Luft verunreinigenden Beimengung für andere Zwecke eingesetzt werden kann.
Die Temperatur wird in dem dritten Bett in einem Bereich von 1000 bis HOO0C, vorzugsweise 1050 bis 10700C gehalten, indem man die Temperatur in dem dritten Bett abfühlt und die Geschwindigkeit der Teilchen-Überführung aus dem kühleren zweiten Bett erhöht, wenn die Temperatur in dem dritten Bett ansteigt und die Geschwindigkeit der Teilchen-Überführung erniedrigt, wenn die Temperatur- sinkt,
Die in dem dritten Bett unter Entwicklung von SOp ablaufenden Reaktionen können folgendermaßen formuliert werden: 2 CaS + 3 O0 ■> 2 CaO + 30o
OaS + 2 Ov, -f CaGO1,
CaS + 3 CaSOf1 ■*■ 4 CaO + H SO
J)Is üesamt.j-'sakiion lsi sxothertn und es ^ird bei Temperaturen von iOOO bis IlGö"'C oeinahe daa gesamte reagierende Sulfid
in Oxyd umgewandelt, der Rest wird in das Sulfat überführt, welches bei einem nachfolgenden Durchgang durch den dritten Reaktor zum Oxyd reduziert werden kann.
Um sicherzustellen, daß der SOp-Gehalt der Abgase ar3 dem dritten Reaktor einen brauchbar hohen Spiegel aufweise α ul nicht durch nicht-umgesetztes Sauerstoff-enthaltendes Gas verdünnt wird, können die Abgase auf SO« oder Sauerstoff J überwacht xierden, und es wird, falls die S02-Konzentration sinkt oder die Sauerstoff-Konzentration ansteigt, die Einleitungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-enthaltenden Gases in den dritten Reaktor dementsprechend herabgesetzt. Theoretisch kann die SO,,-Konzentration 15? betragen, wenn das Sauerstoff-enthaltende Gas Luft ist, jedoch werden im Betrieb gewöhnlich 10 bis 12& erreicht und es ist das S0„
bei diesem Konzentrationsspiegel für die Herstellung von reinem SO2, Schwefelsäure und für eine Reduktion zu Schwefel a verwendbar.
Die Aktivität der Teilchen, Schwefel als Calciumsulfid für eine nachfolgende Freisetzung als SOp aus dem dritten Reaktor zu binden, neigt dazu, sich während der Im-Kreis-Führung der Teilchen zu erniedrigen, und es wird bevorzugt, einen Anteil der Teilchen entweder kontinuierlich oder intermittierend auszutragen, um die Aktivität aufrechtzuerhalten.
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Vorzugsweise werden die Teilchen aus der Boden-Zone des dritten Reaktors als Antwort auf ein Signal, das anzeigt, daß die Schwefel-abfangende Aktivität abgenommen hat oder ungenügend ist, abgezogen und herausgestürzt. Eine geeignete Anzeige einer ausreichenden Aktivität wird durch Überwachung des Schwefel-Gehaltes von zumindest einem Teil des Dampfes oder der Dämpfe, die aus dem dritten Bett gewonnen werden, erhalten: Bequemlichkeitshalber wird es vorgezogen, den HpS-Gehalt der Dämpfe zu überwachen, entweder vor oder nach der Kondensation der normalerweise flüssigen Produkte daraus, da der HpS-Gehalt der Dämpfe in Beziehung zu dem Schwefel-Gehalt des Ausgangsmaterials und der verschiedenen, aus dem ersten Reaktor gewonnenen Produkte steht. Es muß im wesentlichen ein konstanter Bestand an in den drei Reaktor-Betten zirkulierenden aktiven Teilchen aufrechterhalten werden und dies kann durch Abfühlen der Menge der Teilchen in dem ersten Bett und Zugabe frischer Teilchen zu dem zweiten (und/oder dritten) Bett(en) gemäß irgendeinem, in dem ersten Bett festgestellten Teilchen-Fehlbetrag erreicht werden.
Die Temperatur und das Oxydations-Potential in dem zweiten Bett müssen aufrechterhalten werden, daß die Kohlenstoffhaltige Ablagerung von den darin befindlichen Teilchen im wesentlichen entfernt wird, wodurch ein Entbinden von
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Schwefel aus den Teilchen bewirkt wird. Ein geeignetes Verfahren zur Aufrechterhaltung des oxydierenden Potentials unterhalb des Spiegels zur Umwandlung von Calciumsulfid zu -sulfat oder zu Calciumoxyd (welche Reaktion in irgendeinem Ausmaß nur erfolgt, wenn die oxydierbare Ablagerung entfernt worden ist) besteht darin, die Kohlendioxyd-Konzentration in den Abgasen aus dem zweiten Bett zu überwachen und die Zuführungsgeschwindigkeit von Sauerstoff in das Bett gemäß j| der Schwankung im COp-Gehalt der Abgase zu variieren. Die COp-Konzentration wird vorzugsweise auf weniger als 75 % der Maximal-Konzentration gehalten, was durch stöchiometrisehe Verbrennung der Kohlenstoff-haltigen Ablagerung bewirkt werden kann. Dementsprechend beträgt, wenn das, dem zweiten Bett zugeführte Sauerstoff-enthaltende Gas Luft ist, die COp-Konzentration vorzugsweise weniger als 11 % und insbesondere weniger als 8 %y wobei der Rest des Abgases Kohlenmonoxyd und nicht-verbrennbare Komponenten des Sauerstoffes sind. Wenn die COp-Konzentration eine vorherbestimmte Maximal-Konzentration überschreitet (gemäß der Zusammensetzung des Sauerstoff-enthaltenden Gases), wird die Zuführungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-enthaltenden Gases reduziert, bis die COp-Konzentration in dem Abgas auf eine befriedigend niedrige Konzentration zurückgegangen ist oder sich einer solchen nähert.
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Ganz allgemein gesagt, wird die Menge an Kohlenstoffhaltiger Ablagerung auf den Teilchen zur Conradson-Kohlenstoff-Zahl des Ausgangsmaterials zum ersten Bett in Beziehung stehen, und dementsprechend kann die Zuführungsgeschwindigkeit von Sauerstoff zum zweiten Bett allgemein proportinal zur Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials zum ersten Bett gemacht werden, wobei der in Betracht zu ziehende Proportionalitätsfaktor die Conradson-Kohlenstoff-Zahl des Ausgangsmaterials ist.
Das in das zweite Bett eingeführte Sauerstoff-enthaltende Gas kann auf eine solche Zusammensetzung eingestellt sein, daß die Abgase brauchbare Nebenprodukte oder Zwischenprodukte sind. So kann das Gas Luft sein, die mit Sauerstoff angereichert ist derart, daß de Abgase CO, CO» und H in Verhältnissen enthalten, die für die Anwendung in der Wassergas-Konvertierungsreaktion
CO + H2O -> CO2 + H2
geeignet sind, um sicherzustellen, daß die nach dem Auswaschen des COp nach dem Fachmann bekannten Methoden zurückbleibenden Gase Stickstoff und Wasserstoff in geeigneten Verhältnissen für die Ammoniak-Synthese enthalten. Ein anderes geeignetes Sauerstoff-enthaltendes Gas schließt eine solche Mischung von Sauerstoff und Dampf ein, daß die Abgase aus dem zweiten Bett zum größten Teil aus Wasserstoff,
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CO und CO2 bestehen: Dieser Abgas-Typ kann zur Entfernung von CO_ gewaschen werden und es bleibt ein für Fischer-Tropsch-Synthese-Reaktionen geeignetes Gas zurück, oder er kann mit Dampf gemischt und über einen Wassergas-Konvertierungskatalysator geleitet werden, um nach Auswaschen des entstandenen COp im wesentlichen reinen Wasserstoff zu liefern. In den so erwähnten Fällen kann die Menge des Sauerstoffes in dem Sauerstoff-enthaltenden Gas gemäß bekannten thermodynamischen Prinzipien und in Übereinstimmung mit der Menge an brennbarer Ablagerung auf den Teilchen variiert werden, um den gewünschten Abgas-Typ zu erhalten. Die Abgase können zur Wärme-Erzeugung durch Verbrennung anstelle von Zwischenprodukten für eine weitere Verarbeitung verwendet werden.
Es ist wichtig, daß die Temperatur in den zweiten Bett in einem Bereich von 800 bis 1000 C gehalten wird, um sicher- f zustellen, daß Schwefel oder Schwefel-Verbindungen nicht erzeugt werden: Die Anwesenheit von Schwefel oder seine Verbindungen würde jeden Wassergas-Konvertierungskatalysator allmählich inaktivieren. Dementsprechend wird es bevorzugt, die Temperatur in dem zweiten Bett abzutasten urd in dem Fall, wo die Temperatur über eine gewählte Temperatur hinaus steigt, ein Verdünnungsmittel in das zweite Bett einzuspritzen.
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Geeignete Verdünnungsmittel sind Wasser, Dampf und Stickstoff, und die Menge des eingespritzten Verdünnungsmittels variiert vorzugsweise mit der Bett-Temperatur.
Es ist ebenso von Bedeutung, daß die'Pemperatur in dem ersten Bett zwischen 500 und 7000C gehalten wird; unterhalb 5000C ist die Umwandlungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials relativ unökonomisch, wohingegen überhalb 7000C das Kracken des Ausgangsmaterials in leichte Kohlenwasserstoffe und Wasserstoff und die Menge des auf den Teilchen niedergeschlagenen Kohlenstoffes übermäßig hoch wird. Dementsprechend ist die Zuführungsgeschwindigkeit an Ausgangs- material in das erste Bett im wesentlichen konstant, die Temperatur in dem ersten Bett kann abgetastet werden, und die Überführungsgeschwindigkeit der Teilchen aus dem ersten Bett in das zweite Bett sinkt, wenn die Temperatur in dem ersten Bett steigt, und steigt, wenn die Temperatur in dem ersten Bett abnimmt: Demzufolge ist die Menge an KohlenstoffhaltigenjMaterial, die aus dem ersten in das zweite Bett zur Führung der Verbrennung zur Hitze-Erzeugung überführt wird, entsprechend beschränkt und die Wärme-Rückführung in das erste Bett ist herabgesetzt. Wahlweise kann die Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials mit einem Anstieg in der Temperatur gesteigert und mit einem Abfallen der Temperatur gesenkt werden, jedoch ist dies für die meisten Raffinerie-Betriebe weniger bequem.
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Die Menge der Teilchen in dem zweiten Bett wird vorzugsweise innerhalb eines gewählten Bereiches gehalten, der für ein Teilchen mit einer durchschnittlichen Größe und einer durchschnittlichen Ablagerung von Kohlenstoff-haltigem Material darauf ausreichend ist, um eine angemessene Verweilzeit für die Entfernung von zumindest eines Hauptanteiles, oder vorzugsweise im wesentlichen der gesamten Kohlenstoffhaltigen Ablagerung zu gewährleisten. Die Verweilzeit wird , natürlich von der konstruktiven Ausführung des Behälters, in dem das zweite Bett untergebracht ist, abhängen, und die Teilchenmenge in dem zweiten Bett wird in dem gewählten Bereich durch Abtasten der Menge in dem Bett (z.B. durch Bestimmungen des statischen Druckes) gehalten und durch überführen der Teilchen in das erste Bett mit einer Geschwindigkeit, welche mit irgendeinem Anstieg in der Menge im zweiten Bett ansteigt, und absinkt mit irgendeiner Abnahme in der Menge im zweiten Bett.
Die Teilchen in dem ersten Bett können nicht allein durch die Dampf-förmigen Umwandlungsprodukte, sondern auch durch ein geeignetes Wirbelgas oder -dampf gewirbelt werden. Pur diesen Zweck wird Dampf bevorzugt, da er relativ billig ist und als Wasser aus den Produkten entfernt werden kann. Der Dampf wirkt ebenfalls abstreifend auf irgendwelche flüchtige Materialien, welche in den Ablagerungen der Teilchen eingeschlossen sind.
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Die Erfindung umfaßt ebenso die verschiedenartigen Produkte, welche durch die vorerwähnten Verfahren hergestellt v/erden. Es wird angenommen, daß es die Erfindung ermöglicht, potentielle verunreinigende und Abfall-Materialien in kommerziell brauchbare Produkte und Zwischenprodukte umzuwandeln.
Eine Ausführungsform einer Anlage zur Durchführung der Erfindung wird als nicht-beschränkendes Beispiel in der anliegenden Zeichnung halb-schmematisch gezeigt.
Das Ausgangsmaterial, wie z.B. ein Rückstand, enthaltend Schwefel und andere unerwünschte Materialien, wie z.B. Natrium, Vanadin und Eisen, wird durch Leitung 10 einem Fließkoks-Behälter 11 zugeführt, in welchem ein Bett 12 von gewirbelten Teilchen enthalten ist, die Kalk (z.b. calcinierter Kalkstein oder cabinierter Dolomit)umfassen. Die Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials wird durch eine Meßvorrichtung 13 gemessen und Dampf wird in den unteren Teil des Kokers 11 aus Leitung lh mit einer Geschwindigkeit eingeleitet, die über eine geeignete Meßvorrichtung 15 mit der Betriebsstoff-Zuführungsgeschwindigkeit in Wechselwirkung steht. Die Temperatur in dem Bett 12 wird in einem Bereich von 500 bis 7000C gehalten und in diesem Bereich wird das Ausgangsmaterial in Dampf-Phase-Produkte, Kohlen-
W/
stoff-haltige Materialien, wie z.t« Koks und schere Teere
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ή tZ mm
umgewandelt. Der Koks und die teerigen Materialien werden auf den gewirbelten Teilchen abgelagert, wohingegen die Dampf-Phase-Produkte nach oben aus dem Koker 11 über einen Zyklon 17 und einen Abriebabscheider 16 zu einem Fraktionator 18 herausgetragen werden. Der Schwefel-Gehalt des ursprünglichen Ausgangsmaterials neigt dazu, im Koks un- .λ\ teerigen Materialien in einer höheren Konzentration als in den Dampf-Phase-Produkten vorzuliegen, wie dies andere j
Verunreinigungen, wie z.B. Vanadin und Natrium, tun.
In dem Abriebabscheider 16 werden schwere Kohlenwasserstoff-Materialien, vermischt mit Peingut aus dem Bett 12, aufgefangen und über Leitung 19 in das Bett 12 zurückgeführt, gegebenenfalls, jedoch nicht notwendigerweise in Mischung mit dem Ausgangsmaterial in Leitung 10.
Die verkokten und teerigen Teilchaibewegen sich gegen den Boden des Kokers 11 und irgendwelche daran gebundene, I
flüchtige Materialien werden durch den Dampf aus Leitung I1I abgestreift. Die verkokten Teilchen werden über Leitung abgezogen und in ein zweites Bett 21 in einem Brennergefäß 22 geführt. Das Bett 21 enthält gewirbelte Teilchen in einem Sauerstoff-enthaltenden Gas, welches aus Leitung mittels eines Gebläses 2k mit einer, durch ein Ventil 25 geregelten Geschwindigkeit, eingespeist wird. Das Sauerstoff-
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enthaltende Gas kann Luft, Sauerstoff-angereicherte Luft, Luft und Dampf oder Dampf in Mischung mit im wesentlichen reinem Sauerstoff sein.
In dem Brennerbett 21 wird die Kohlenstoff-haltige Ablagerung auf den Teilchen entweder völlig oder zu einem Hauptanteil unter Wärme-Erzeugung entfernt. Der Schwefel-Gehalt der Ablagerung wird über die Reaktion mit dem Calciumoxyd der Teilchen als Calciumsulfid gebunden und das Natrium und Vanadin ebenso durch die Teilchen zurückgehalten: Die Natrium- und Vanadin-Retention der Teilchen wird zuweilen verbessert, wenn Eisen zugegen ist, entweder als eine aus dem ursprünglichen Ausgangsmaterial aufgenommene Verunreinigung oder als eine "Verunreinigung" in den Teilchen.
Die Temperatur in dem Bett 21 muß zwischen 800 und 10000C gehalten werden, um eine ausreichende Minimal-Temperatur für eine zufriedenstellende Verbrennung und eine geeignete Maximal-Temperatur zur Verhinderung der Zersetzung des Calciumsulfids unter Entwicklung von Schwefel oder Schwefel-Verbindungen sicherzustellen. Um die Temperatur innerhalb dieser Grenzen aufrechtzuerhalten, ist die Maximalzuführungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-haltigen Gases aus dem Gebläse 2k geringfügig größer als es für die höchsten Geschwindigkeiten der Kohlenstoff- und Koks-Ablagerung auf
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die Teilchen aus dem Ausgangsmaterial notwendig wäre, wobei die tatsächliche Zuführungsgeschwindigkeit in das Bett 21 mit dem Ventil 25 geregelt wird. Ein Temperaturfühler 26 tastet die Temperatur im Bett 21 ab und wenn die Temperatur gegen 1000 C zu ansteigt, bewirkt ein Signal vom Fühler 26 die allmähliche Öffnung eines Ventils 27» wodurch es ermöglicht wird, daß eine regulierte Menge eines Verdünnungsmittels aus Leitung 28 in das Bett 21 eingespeist wird. " Das Verdünnungsmittel ist vorzugsweise Dampf, jedoch kann Stickstoff zusätzlich oder wahlweise verwendet werden.
Die Teilchen-Menge im Bett 21 wird durch Druck-Transdueer 29» 3o bestimmt, von denen durch ein Differentialdruck-Manometer 31 ein Differentialdruck-Signal gegeben wird. Wenn sich der Differentialdruck einem gewünschten Maximalwert nähert, bewirkt ein Signal von dem Manometer 31 die allmähliche Öffnung eines Hegelventils 32, wodurch ein Anstieg der d
Fließgeschwindigkeit eines Treibfluidums aus einer Leitung 33 in die Hauptförderleitung 34 ermöglicht wird. Das Treibfluidum ist vorzugsweise Dampf und es reißt die Teilchen wirbelnd und fördernd entlang der sanft gekrümmten Überführungsleitung 34 von der Nähe der Basis des Brennerbehälters 22 in den Koker-Behälter 11 mit, in welchen die Teilchen nahe der obaren Begrenzung des Bettes 12 eintreten.
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1 fi Q »i
Die den Brenner 22 verlassenden Gase führen durch einen Zyklon 35 zu einer Abnahmeleitung J>6 und werden auf COp durch eine Infrarot-Überwachungseinrichtung 37 überwacht. Wenn der CO^-Gehalt der Abgase übermäßig hoch ist, was innerhalb des Bettes 21 übermäßig hoch wirkende Oxydations-Bedingungen anzeigt, bewirkt ein Signal an den Regler von Ventil 25, daß sich das Ventil 25 allmählich schließt, bis die COp-Konzentration annehmbar niedrig ist. Die Aufrechterhaltung einer niedrigen COp-Konzentration in den Abgasen stellt sicher, daß minimale Mengen von Calciumsulfid in dem Brennerbett 21 in andere Verbindungen umgewandelt werden, möglicherweise mit dem Verlust von Schwefel in den Abgasen aus dem Brenner.
Ein Teil der Teilchen wird aus dem Brennerbett 21 über eine sanft gekrümmte Leitung 39 in die tiefere Region eines dritten Bettes 40 eines Regenerator-Behälters 4l überführt, in welchem die Teilchen oberhalb eines Verteilers 42 in einem Sauerstoff-enthaltenden Gas, wie z.B. Luft, die durch ein Gebläse 43 eingeblasen wird, gewirbelt werden. Die Teilchen in dem Bett 40 sollten im wesentlichen frei von Kohlenstoff sein und bei den Temperaturen von 1000 bis HOO0C wird das Galciumsulfid in Calciumoxyd unter Entwicklung von SO2 und Wärme-Er iseugung umgewandelt. Die SC^-enthaltenden Abgase verlassen das Bett 40 über einen Zyklon 44 und werden
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entweder auf Sauerstoff oder auf SO„ durch einen Detektor 45 überwacht. Wenn der SOp-Gehalt der Gase zu niedrig ist, wird das durch den Ventilregler 46 vom Detektor 45 empfangene Signal ein Ventil 47 in der Luftzufuhr-Leitung 48 zum Schließen veranlassen, bis die geplante SOp-Konzentration erreicht ist. Eine SOg-Konzentration im Bereich von 9 '■;. .^s 11 % sollte erreichbar sein. Der Detektor 45 kann ingleicher
Weise zur Sauerstoff-überwachung verwendet werden: Voraus- ^ gesetzt, daß der Gehalt an freiem Sauerstoff in den Abgasen 1 ",Ό nicht übersteigt, wird der SOp-Gehalt zufriedenstellend sein und wahrscheinlich im Bereich von 9 bis 11 % liegen.
Die Temperatur-Regelung in dem Regenerator-Bett 40 wird mittels eines Temperatur-Transducers 49 bewerkstelligt, der auf den Regler 50 des Ventils 51 in einer Dampf-Förderleitung 52 einwirkt-. Wenn die Temperatur in dem Bett 40 ansteigt, wird das Ventil 51 allmählich geöffnet, wodurch | die Zuführungsgeschwindigkeit der Teilchen aus dem relativ kühleren Bett 21 in das relativ heißere Regenerator-Bett erhöht und dementsprechend die Temperatur darin herabgesetzt wird.
Um eine übermäßige Anhäufung von Teilchen in dem Bett 40 zu verhindern, werden die Teilchen von einer oberen Region des Bettes 40 in das Koker-Bett 12 entlang der sanft ge-
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krümraten Leitung 53 durch Dampf als Fördermittel über die Leitung 51J überführt. Die Geschwindigkeit der Dampf zuführung entlang der Leitung 5*t wird durch den Regler 55 reguliert, der allmählich öffnet, wenn der statische Druck im Bett 40 ansteigt: Der stäische Druck wird durch die Transducer 56 gemessen.
Es ist abzusehen, daß die in das Koker-Bett 12 zurückgeführten Teilchen beträchtlich heißer sein werden, als der im Bett 12 gewünschten Temperatur entspricht. Der größte Teil der so in das Koker-Bett 12 eingeführten Wärme wird für das stattfindende Umwandlungsverfahren verwendet, das endotherm ist. Die Temperatur-Regelung im Koker-Bett 12 wird durch Abtasten der Temperatur unter Benutzung des Transducers 58 und Verwenden des so erhaltenen Temperatur-Signals zur Regelung der Zufuhr des Pördergas-Stromes aus Leitung 59 in die sanft gekrümmte überführungsleitung 20 bewirkt, derart, daß die Teilchen mit einer herabgesetzten Geschwindigkeit überführt werden, wenn die Temperatur in dem Kokerbett 12 steigt und es werden hierdurch weniger Teilchen zu dem Brennerbett 21 und dem Regenerator-Bett kO überführt und dementspechend weniger Hitze erzeugt. Wenn die Temperatur in dem Koker-Bett 12 abnimmt, wird die Überführungsgeschwindigkeit der Teilchen in das Brenner- und Regenerator-Bett erhöht. Dieses Verfahren der Temperatur-
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Regelung ist anwendbar, wenn die Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials im wesentlichen konstant ist; da bei den meisten Raffinerie-Anlagen der Koker unter seinen vorgesehenen Belastungs-Bedingungen zu laufen pflegt, wird dies die am meisten ökonomische Methode der Temperatur-Regelung sein. Jedoch kann, wenn es ökonomisch möglich ist, die Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials zu variieren, ein Anstieg in der Kokerbett-Temperatur abgetastet und für I die Bewirkung eines Anstieges in der Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials verwendet werden, wodurch im Hinblick auf die endotherme Natur der Umwandlungsreaktion die Kokerbett-Temperatur fallen wird. In ähnlicher Weise kann eine Senkung der Kokerbett-Temperatur angewandt werden, um eine Abnahme in der Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials zu bewirken. Bei diesem Typ von Temperatur-Regelungsverfahren ist es nicht erforderlich, die Zuführungsgeschwindigkeit der Teilchen in das Brenner-Bett zu variieren, J obwohl eine gewisse Variation gewünschtenfalls gemacht werden kann.
Die Schwefel-bindende Aktivität der Teilchen wird durch Austragen von Teilchen durch ein Austragventil 60 aus einer Boden-(oxydierenden)-Region des Bettes 40 aufrechterhalten. Die Regulierung des Austragventils 60 wird in Übereinstimmung mit einem Signal aus einem HpS-überwachungsgerät 61 durch-
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geführt, welches die, einen Kondensator 62 verlassenden Gase (gasförmige Kohlenwasserstoffe und V/asserstoff) überwacht .
Es wird ein im wesentlichen konstanter Bestand an aktiven Teilchen in dem Gesamtsystem durch Überwachung der Höhe der Teilchen in dem Bett 12 mittels der Transducer 63,64 und unter Verwendung des Differential-Transducers 65 zur Regelung des öffnens eines glockenförmig geweiteten Absperreinfülltrichters 66 über ein Relais 67, aufrechterhalten. Wenn der Absperreinfülltrichter 66 geöffnet ist, werden frische Kalk-, Kalkstein- oder Dolomit-Teilchen eingeschleust.
Es ist offensichtlich, daß der Fachmann die beispielhaft beschriebene und erläuterte Anlage zur Durchführung der Erfindung modifizieren kann, ohne vom Umfang der nachfolgenden Ansprüche abzuweichen.
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Claims (15)

21038Π7 Patentansprüche
1. Verfahren zur Umwandlung eines Schwefel-enthaltenden, schweren Erdöl-Ausgangsmaterials, dadurch gekennzeichnet, daß es die Stufen des Einführens von Ausgangsmaterial ^n ein erstes Bett von Wirbelteilchen, enthaltend Calcium- j
oxyd oder eine Vorstufe desselben bei einer Temperatur zwischen 500 und 7000C, wodurch das Ausgangsmaterial in Dämpfe, enthaltend normalerweise flüssige und gasförmige Produkte mit herabgesetztem Schwefel-Gehalt und in Kohlenstoff-haltiges Material von erhöhtem Gehalt an Schwefel, der sich auf den erwähnten Teilchen ablagert, umgewandelt wird, der Gewinnung der erwähnten Dämpfe aus dem ersten Bett und überführen von Teilchen aus dem ersten Bett in ein zweites Bett, -in welchem die Teilchen bei einer Temperatur von 800 bis 10000C in einem Gas, enthaltend Sauer- % stoff in einer Menge, die zur Umwandlung von zumindest eines Teiles des Kohlenstoff-haltigen Materials in Gase mit einem Gehalt an einem Kohlenoxyd ausreicht, wodurch die Kohlenstoff-haltigen Ablagerungen auf den Teilchen zumindest teilweise entfernt werden und zumindest ein Teil des in den Kohlenstoff-haltigen Ablagerungen ursprünglich vorhandenen Schwefels mit dem Calciumoxyd unter Bildung von Calciumsulfid reagiert, gewirbelt werden, der Gewinnung·
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der Gase mit einem Gehalt an zumindest einem Kohlenoxyd aus dem zweiten Bett, des Überführens eines Teiles der Teilchen aus dem zweiten Bett in das erste Bett und des überführens von Teilchen aus dem zweiten Bett zu einer tieferen Zone eines dritten Bettes, in welcher die Teilchen bei einer Temperatur von 1000 bis 1100 C in einem Säuerstoff-enthaltenden Gas gewirbelt werden, wodurch zumindest ein Teil des Calciumsulfids in den Teilchen unter Freisetzung von SO2 zu Calciumoxyd umgewandelt wird und des überführens von Teilchen von einer oberen Zone des dritten Bettes in das erste Bett, umfaßt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in dem dritten Bett abgetastet und die Geschwindigkeit der Teilchen-Überführung aus dem zweiten Bett in das dritte Bett erhöht und gesenkt wird, mit einem entsprechenden Erhöhen und Senken der Temperatur in dem dritten Bett.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff-Gehalt der das dritte Bett verlassenden Abgase abgetastet und die Zuführungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-enthaltenden Gases in das dritte Bett in Übereinstimmung mit dem Sauerstoff-Gehalt der erwähnten Abgase variiert wird.
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4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der SOp-Gehalt der das dritte Bett verlassenden Abgase abgetastet und die Zuführungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-enthaltenden Gases in das dritte Bett in Übereinstimmung mit dem SOp-Gehalt der erwähnten Abgase variiert wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch ^
gekennzeichnet, daß der Schwefel-Gehalt von zumindest einem Teil der aus dem ersten Bett erhaltenen Dämpfe bestimmt wird und Teilchen aus dem dritten Bett in einer, zum Schwefel-Gehalt in Beziehung stehenden Menge, entfernt werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die statische Höhe der Teilchen in dem ersten Bett abtastet, und immer dann, wenn die statische
Höhe unterhalb eines ausgewählten Soll-Wertes absinkt, |
frische Teilchen in das zweite Bett in einer, zu dem Absinken der statischen Höhe in dem ersten Bett in Beziehung stehenden Menge, zugibt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß man die das zweite Bett verlassenden Abgaee auf CO2 analysiert und die Zuführungsgeschwindigkeit von Sauerstoff in das zweite Bett in Übereinstimmung mit dem C02~Gehalt der erwähnten Abgase variiert.
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8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet j daß die Zuführungsgeschwindigkeit des Sauerstoff-enthaltenden Gases in das zweite Bett im allgemeinen proportional zu der Zuführungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials in das erste Bett ist,
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet j daß das in das zweite Bett eingeführte, Sauerstoff-enthaltende Gas mit zusätzlichem Sauerstoff angereicherte Luft enthält.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man die, das zv/eite Bett verlassenden Gase mit Dampf mischt und einer Wassergas-Konvertierungsreaktion zur Erzeugung eines Ausgangsmaterials für die Herstellung von Ammoniak unterwirft.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das in das zweite Bett eingeleitete Sauerstoff-enthaltende Gas Sauerstoff und Dampf in solchen Verhältnissen enthält, daß die, da3 zweite Bett verlassenden Gase einen Gehalt an Kohlenmonoxyd und Wasserstoff aufweisen, der für Wassergas-Konvertierungsreaktionen zur Herstellung von Wasserstoff und/oder Fischer-Tropsch-Synthesen geeignet ist.
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12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in dem zweiten Bett abgetastet wird und ein Verdünnungsmittel, nämlich Stickstoff, Wasser und/oder Dampf in das zweite Bett eingeleitet wird, wenn die Temperatur in dem zweiten Bett eine Soll-Temperatur übersteigt, wobei die Menge des Verdünnun: srr'ttels in Übereinstimmung mit dem überschüssigen Temperatur-Betrag über die Soll-Temperatur variiert wird. ™
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in dem ersten Bett abgetastet und die Geschwindigkeit der Teilchenüberführung aus dem ersten in das zweite Bett gesenkt wird, wenn die Temperatur in dem ersten Bett ansteigt und erhöht wird, \ienn die Temperatur darin sinkt.
14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, - ä daß die Menge der Teilchen in dem zweiten Bett bestimmt und die Geschwindigkeit der Teilchenüberführung aus dem zweiten in das erste Bett erhöht wird, wenn die Menge der Teilchen in dem zweiten Bett einen Soll-V7ert übersteigt.
15. Leichte Erdöl-Ausgangsmaterialien mit wesentlich herabgesetztem Schwefel-Gehalt, Schwefeldioxyd-enthaltende Gase und technische Gase, ausgewählt aus Gasen, enthaltend
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Kohlenmonoxydgas enthaltend Wasserstoff, herrührend aus der Umwandlung eines Schwefel-enthaltenden, schweren Erdöl-Ausgangsmaterials nach dem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 14.
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