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DE1947128B2 - Verwendung von (4-hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsaeure-estern zum stabilisieren von polyolefinen und styrol-copolymerisaten - Google Patents

Verwendung von (4-hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsaeure-estern zum stabilisieren von polyolefinen und styrol-copolymerisaten

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Publication number
DE1947128B2
DE1947128B2 DE19691947128 DE1947128A DE1947128B2 DE 1947128 B2 DE1947128 B2 DE 1947128B2 DE 19691947128 DE19691947128 DE 19691947128 DE 1947128 A DE1947128 A DE 1947128A DE 1947128 B2 DE1947128 B2 DE 1947128B2
Authority
DE
Germany
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tert
butyl
acid esters
hydroxy
coor
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19691947128
Other languages
English (en)
Other versions
DE1947128A1 (de
Inventor
Karl-Heinz Diehl
Heinz Dr Eggensperger
Rudolf Dr Maul
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ADVANCE PROD GmbH
Original Assignee
ADVANCE PROD GmbH
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Filing date
Publication date
Application filed by ADVANCE PROD GmbH filed Critical ADVANCE PROD GmbH
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Priority to NL7013245A priority patent/NL7013245A/xx
Priority to FR7033444A priority patent/FR2061458A5/fr
Priority to GB4404070A priority patent/GB1314714A/en
Publication of DE1947128A1 publication Critical patent/DE1947128A1/de
Publication of DE1947128B2 publication Critical patent/DE1947128B2/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/13Phenols; Phenolates
    • C08K5/134Phenols containing ester groups
    • C08K5/1345Carboxylic esters of phenolcarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups

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  • Polymers & Plastics (AREA)
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

in der
R1 und R2 unabhängig voneinander geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 4 C-Atomen,
R3 unabhängig voneinander Alkylgruppen, Thioäther- oder Äthergruppen mit 1 bis 18 C-Atomen,
COOR,
OH
A eine Alkylengruppe mit 1 bis 10 C-Atomen, die gegebenenfalls durch Sauerstoff unterbrochen sein kann, und
η O oder 1 bedeutet,
zum Stabilisieren von Polyolefinen und Styrol-Copolymerisaten.
Verwendung von (4-Hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsäureestern zum Stabilisieren von Polyolefinen und Styrol-Copolymerisaten.
Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung von neuen (4 - Hydroxy - 3,5 - dialkylbenzyl) - tetracarbonsäureestern der allgemeinen Formel
HO
COOR3 COOR3
CH2 C (A)„ C CH2
COOR, COOR,
in der
R1 und R2 unabhängig voneinander geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 4 C-Atomen,
R3 unabhängig voneinander Alkylgruppen, Thioäther- oder Äthergruppen mit 1 bis 18 C-Atomen, A eine Alkylengruppe mit 1 bis 10 C-Atomen, die gegebenenfalls durch Sauerstoff unterbrochen sein kann, und
π O oder 1 bedeutet,
zum Stabilisieren von Polyolefinen und Styrol-Copolymerisaten.
Zum Stabilisieren werden diese Ester in Mengen von 0,01 bis 10%, bezogen auf das Gesamtgewicht des zu stabilisierenden Stoffes, angewendet.
Diese neuen (4-Hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsäureester sind ausgezeichnete Stabilisatoren für die genannten Polymerisate. Sie sind mit diesen gut verträglich und wenig flüchtig und haben gegenüber thermischen und photolytischen Einwirkungen eine hohe Eigenstabilität. Infolgedessen können sie die Kunststoffe wirksam gegen die Einwirkung von Wärme, Licht und Sauerstoff schützen.
Gegenüber bekannten Stabilisatoren, wie 2,6-Ditert.butyl-4-methylphenol oder 4,4'-Thio-bis-(3-methyl-6-tert.butylphenol) zeigen sie eine überlegene Stabilisierungswirkung.
Aus der belgischen Patentschrift 662 372 ist ein Kunststoffstabilisator bekannt, der ebenfalls phenolische Gruppen und vier Carbonsäureestergruppen aufweist. Es handelt sich jedoch um Verbindungen völlig anderer Struktur, nämlich um Ester des Pentaerythrits, bei denen vier Estergruppen über ihren alkoholischen Teil mit einem zentralen C-Atom verbunden sind. Bei den Verbindungen der Erfindung hingegen befinden sich die Estergruppen als Substituenten an zwei verschiedenen C-Atomen einer unverzweigten Kohlenstoffkette und sind paarweise in ihrem carboxylischen C-Atom an ein C-Atom dieser Kette gebunden. Die bekannten Pentaerythritester, bei denen jede der vier Estergruppen mit einer phenolischen Gruppe verbunden ist, haben den Nachteil, daß bei einer Spaltung der Estergruppe leichter extrahierbare und flüchtigere Monophenole auftreten.
Bekanntlich kommt den phenolischen Gruppen für die Stabilisierung eine wichtige Bedeutung zu. Es ist nun überraschend, daß die neuen Verbindungen, obwohl sie nur zwei phenolische Gruppen im Molekül enthalten, besser stabilisieren als die bekannten Pentaerythrit-Tetraester mit vier phenolischen Gruppen. Ferner besteht bei den neuen Verbindungen der Vorteil, daß man mit den Gruppen R3 sehr leicht Oxa- oder Thiagruppen einführen kann, die für die Verträglichkeit und die stabilisierenden Eigenschaften günstig sind.
Die neuen (4-Hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsäureester lassen sich durch Umsetzung von Phenol-Mannichbasen der allgemeinen Formel (II) mit Tetracarbonsäureestern der allgemeinen Formel (III) nach folgender Reaktionsgleichung herstellen.
In der Formel (II) bedeutet R eine Alkylgruppe, vorzugsweise eine Methylgruppe.
2HO
COOR3 COOR3
CH2N(R)2 + HC (A)n-CH
COOR, COOR,
(III)
COOR3 COOR,
CH9-C- -(A)n-C-
CH
COOR3
(IV) COOR,
OH
Die Umsetzungen werden in Gegenwart katalytischer Mengen Alkali, vorzugsweise von Alkali- oder Erdalkalialkoholaten, in wasserfreien organischen Lösungsmitteln, vorzugsweise in aromatischen Kohlenwasserstoffen, bei Temperaturen zwischen 80 und 100°C und mit Vorteil unter einem Inertgas, wie Stickstoff, durchgeführt. Zweckmäßig werden 2 Mol Mannichbase zusammen mit 1 Mol Tetracarbonsäureester und 1 bis 20 g Alkoholat in etwa 11 Toluol unter Stickstoff 1 bis 4 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen wird mit Säure neutralisiert, mit Wasser gewaschen, getrocknet und das Lösungsmittel im Vakuum abdestiUiert. Zur weiteren Reinigung kann man den Rückstand Umkristallisieren. Nach diesem Verfahren erhält man die Verbindungen der Formeln I bzw. IV in Ausbeuten von 60 bis 90%.
Verbindungen, die durch Umsetzung von Tetracarbonsäuren mit Phenol-Mannichbasen oder mit deren Ammoniumsalzen entstehen, sind in der Literatur noch nicht beschrieben.
Die Ausgangsstoffe für dieses Verfahren sind leicht zugänglich. Phenol-Mannichbasen können nach bekannten Verfahren aus den entsprechenden Phenolen, Formaldehyd und Dialkylamin, vorzugsweise Dimethylamin, hergestellt werden. Tetracarbonsäureester erhält man ebenfalls nach bekannten Verfahren durch Umsetzung von Malonestern mit α,ω-Dihalogeniden (vgl. USA.-Patentschrift 3 098 867). Äthantetracarbonsäureäthylester ist ein Handelsprodukt.
Ein weiteres Verfahren zur Gewinnung der (4-Hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsäureester besteht in der Umsetzung von 3,5-Dialkyl-4-hydroxybenzylchloriden mit Tetracarbonsäureestern.
Beispiel 1
l,5-Bis-(3,5-di-tert.butyl-4-hydroxybenzyl)-1,1,5,5-tetracarbostearoxy-pentan
Ein Gemisch von
125,8 g (0,1 Mol) 1,1,5,5-Tetracarbostearoxy-
pentan,
52,7 g (0,12 Mol) (4-Hydroxy-3,5-di-tert-
butylbenzyl)-dimethylamin,
0,3 g Kalium-tert.butylat und
200 ecm Toluol
wird 4 Stunden unter Einleiten von Stickstoff unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen wird mit verdünnter Salzsäure und Wasser gewaschen, das Lösungsmittel im Vakuum abdestiUiert und der Rückstand aus Testbenzin (Siedegrenzen 140 bis 180° C) umkristallisiert. Schmp.: 73°C; Ausbeute: 112 g = 66% der Theorie.
Analyse:
Berechnet ... C 78,70, H 11,90, 0 9,40%;
gefunden .... C 78,42, H 11,81, O 9,65%.
Als Beispiele 2 bis 10 wurden in gleicher Arbeitsweise die in der Tabelle I aufgeführten Verbindungen hergestellt.
Die Struktur der Verbindungen wurde auf Grund der Molekulargewichtsbestimmungen, der Verbrennungsanalysen und der IR-Spektren bestimmt.
HO
Tabelle
COOR3 COOR3 CH2-C1 (A)n-C CH2
COOR3
COOR,
Bei
spiel
R1 R2 R3 -C2H5
-CH3
C2H5
A η Physikalische Daten
2
3
4
tertButyl
tert.Butyl
tertButyl
tertButyl
tert.Butyl
tertButyl
(CH2)6
-(CH2U- ■
— (CH2)3
1
1
1
Fp. 133 bis 134° C
Fp. 121 bis 122° C
Fp. 190° C
Fortsetzung
Bei
spiel
Ri R2 R3 A n Physikalische Daten
5
6
7
8
9
10
tertButyl
tertButyl
'tertButyl
tert.Butyl
tertButyl
-CH3
tert.Butyl
tert.Butyl
tertButyl
tert.Butyl
-CH3
-CH3
-(CH2I7CH3
— (CH2)2O(CH2)3CH3
-(CH2J2S(CHj)11CH3
-C2H5
-C2H5
-C2H5
-(CH2J3-
-(CH2J3-
-(CH2J3-
-(CH2J2O(CH2J2-
-(CH2J2O(CH2J2-
-(CH2J2O(CH2J2-
1
1
1
1
1
1
Fp. 62 bis 63° C
Fp. 44 bis 46° C
nf: 1,5017
Fp. 155° C
Fp. 102° C
Fp. 16O0C
Beispiel 11
Stabilisierung von Polypropylen
In je 100 g unstabilisiertes, pulverförmiges Polypropylen wurden 0,3 g der aus Tabelle II ersiehtliehen Stabilisatoren eingemischt. Diese Mischungen wurden bei 175° C während 10 Minuten gewalzt und bei 200° C und 200 atü zu lmm starken Platten gepreßt.
Es wurden folgende Untersuchungen durchgeführt:
a) Beschleunigte Ofenalterung
Die beschleunigte Ofenalterung wurde bei 150° C im Umluftschrank mit fünf Streifen von jeder Rezeptur durchgeführt. Bestimmt wurde die Zeit bis zur Versprödung der Proben (Brittle-Test).
Tabelle 2
Stabilisatoren
2,6-Di-tert.butyl-4-methylphenol
4,4'-Thio-bis-(3-methyl-6-tert-
butylphenol
Beispiel 2 aus Tabelle 1
Beispiel 3 aus Tabelle 1
Beispiel 7 aus Tabelle 1
Tage bis zur
Versprödung
10
12
16
b) Verfärbung im Wärmeschrank bei 150°C
Zur Messung der Farbstabilität der Polypropylenplatten wurden die Proben während 5 Tagen im Wärmeschrank bei 150° C gelagert. Die Verfärbung der Platten wurde visuell unter Verwendung einer 5-Punkte-Farbskala beurteilt. Diese reichte von 1 = sehr starke Verfärbung bis 5 = keine Verfärbung. Die Ergebnisse zeigt die Tabelle 3.
Tabelle 3
Stabilisatoren
2,6-Di-tert.butyl-4-methylphenol
4,4'-Thio-bis-(3-methyl-6-tert-
butylphenol) ,
Beispiel 2 aus Tabelle 1......
Beispiel 3 aus Tabelle 1
Beispiel 7 aus Tabelle 1
Punkte
auf der Farbskala
nicht zu beurteilen (spröde
nach 1 Tag)
2 bis 3
4 bis 5
4 bis 5
5
c) Belichtung im Xenotestgerät
Die Proben wurden in einem Xenotestgerät belichtet. Beurteilt wurde die Verfärbung der Platten nach 200 und 500 Stunden unter Zugrundelegung einer 5-Punkt-Farbskala (1 = sehr starke Verfärbung, 5 = keine Verfärbung). Die Ergebnisse zeigt Tabelle 4.
Tabelle 4
25 Stabilisatoren Punkte nach Punkte nach
2,6-Di-tert.butyl- 200 Stunden 500 Stunden
4-methylphenol
4,4'-Thio-bis-(3-methyl- κ 5 4 bis 5
30 6-tert.butylphenol)...
Beispiel 2 aus Tabelle 1 1 Ibis 2
Beispiel 3 aus Tabelle 1 5 4 bis 5
Beispiel 7 aus Tabelle 1 5 4 bis 5
35 4 3 bis 4
40
45
55
Beispiel 12 Stabilisierung von Niederdruckpolyäthylen
In je 100 g unstabilisiertes, pulverförmiges Niederdruckpolyäthylen wurden 0,02 g der aus Tabelle 5 ersichtlichen Stabilisatoren eingemischt. Die Mischungen wurden bei 170° C während 10 Minuten gewalzt und bei 2000C und 200 atü zu 1 mm starken Platten gepreßt.
a) Beschleunigte Ofenalterung
Aus den Platten wurden jeweils fünf Streifen geschnitten und im Wärmeschrank bei 130° C einer beschleunigten Alterung unterworfen. Die Ergebnisse zeigt Tabelle 5.
Tabelle 5
Stabilisatoren
2,6-Di-tert.butyl-4-methylphenol 4,4'-Thio-bis-(3-methyl-6-tert-
butylphenol)
Beispiel 2 aus Tabelle 1
Beispiel 6 aus Tabelle 1
Beispiel 9 aus Tabelle 1
Tage bis zur Versprödung (Brittle-Test)
28 40 31
25
b) Belichtung im Xenotestgerät
Die Proben wurden in einem Xenotestgerät belichtet. Beurteilt wurde die Verfärbung der Platten nach 200 und nach 500 Stunden nach einer 5-Punkte-Farbskala (1 = sehr starke Verfärbung, 5 = keine Verfärbung). Die Ergebnisse zeigt Tabelle 6.
Tabelle 6
Stabilisatoren Punkte nach
200 Stunden
Punkte nach
500 Stunden
2,6-Di-tert.butyl-
4-methylphenol
4,4'-Thio-bis-(3-methyl-
6-tert.butylphenol)...
Beispiel 2 aus Tabelle 1
Beispiel 6 aus Tabelle 1
Beispiel 7 aus Tabelle 1
4 bis 5
3
4
4 bis 5
5
4
2 bis 3
4
4
4 bis 5
Beispiel 13
Stabilisierung eines Copolymerisats von Acrylnitril-Butadien und Styrol (ABS-Polymerisat)
Die in Tabelle 7 aufgeführten Mischungen aus jeweils 100 Teilen ABS-Polymerisat, 0,2 Teilen Stabilisator, 1 Teil Gleitmittel (1,2-Bis-stearoyl-amino-
äthan) und 2 Teilen Pigment wurden auf einer Laborwalze bei 16O0C während 5 Minuten gewalzt. Die entstandenen 0,5 mm starken Walzfelle wurden in einem Trockenschrank bei 200° C beschleunigt gealtert. Die stabilisierende Wirkung wurde durch die Farbänderung nach 30 Minuten bestimmt. Die Ergebnisse zeigt die Tabelle 7.
Tabelle 7
Mischung Farbe nach
ABS-Polymerisat 30 Minuten
100 Teile 2,6-Di-tert.butyl-
0,2 Teile 4-methylphenol
Gleitmittel
ITeil Pigment
2 Teile ABS-Polymerisat Gelb
100 Teile 4,4'-Thio-bis-(3-methyl-
0,2 Teile 6-tert.butylphenol)
Gleitmittel
ITeil Pigment
2 Teile ABS-Polymerisat Hellbraun
100 Teile Beispiel 4 aus Tabelle 1
0,2 Teile Gleitmittel
ITeil Pigment
2 Teile schwach
Hellgelb
209522/527

Claims (1)

  1. Patentanspruch: Verwendung von (4-Hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsäureestern der allgemeinen Formel
    COOR3 COOR3
    Il
    CH2-C (A)n-C CH2
    COOR,
DE19691947128 1969-09-18 1969-09-18 Verwendung von (4-hydroxy-3,5-dialkylbenzyl)-tetracarbonsaeure-estern zum stabilisieren von polyolefinen und styrol-copolymerisaten Pending DE1947128B2 (de)

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