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WO2024177149A1 - 半導体構造体及びその製造方法 - Google Patents

半導体構造体及びその製造方法 Download PDF

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WO2024177149A1
WO2024177149A1 PCT/JP2024/006620 JP2024006620W WO2024177149A1 WO 2024177149 A1 WO2024177149 A1 WO 2024177149A1 JP 2024006620 W JP2024006620 W JP 2024006620W WO 2024177149 A1 WO2024177149 A1 WO 2024177149A1
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WO
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layer
bonding layer
substrate
semiconductor substrate
semiconductor structure
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PCT/JP2024/006620
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English (en)
French (fr)
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靖剛 茅場
拓生 四釜
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Mitsui Chemicals Inc
Original Assignee
Mitsui Chemicals Inc
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Priority to CN202480013743.4A priority patent/CN120752755A/zh
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    • H01L25/04—Assemblies consisting of a plurality of semiconductor or other solid state devices all the devices being of a type provided for in a single subclass of subclasses H10B, H10D, H10F, H10H, H10K or H10N, e.g. assemblies of rectifier diodes the devices not having separate containers
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Definitions

  • This disclosure relates to a semiconductor structure and a method for manufacturing the same.
  • Patent Document 1 discloses a semiconductor structure including a die set provided on a wiring layer, and an inorganic gap fill material including silicon provided on the wiring layer and surrounding the periphery of the die set.
  • Patent document 1 U.S. Patent Publication No. 2022/0013504
  • hybrid bonding is being developed as a high-density bonding technology to increase data transfer per unit area.
  • hybrid bonding refers to a type of bonding in which electrodes are bonded to each other and insulating films are bonded to each other by bringing two exposed surfaces of an electrode and an insulating material into contact with each other.
  • the film stress of the inorganic gap fill material may cause warping of the semiconductor structure.
  • An object of one aspect of the present disclosure is to provide a semiconductor structure comprising a semiconductor substrate including a semiconductor substrate bonding layer, a composite substrate including a plurality of silicon dies arranged two-dimensionally and a gap fill material filled between the plurality of silicon dies, and an intermediate bonding layer interposed between the composite substrate and the semiconductor substrate bonding layer in the semiconductor substrate, wherein the semiconductor substrate bonding layer and the intermediate bonding layer are hybrid-bonded, and wherein warping is suppressed, and a method for manufacturing the same.
  • a semiconductor substrate including a semiconductor substrate bonding layer including an insulating layer and an electrode; A composite substrate including a plurality of silicon dies arranged in a two-dimensional manner and an organic gap fill material filled between the plurality of silicon dies; an intermediate bonding layer including an insulating layer and an electrode and interposed between the semiconductor substrate and the composite substrate; Equipped with The semiconductor substrate bonding layer and the intermediate bonding layer in the semiconductor substrate are hybrid-bonded.
  • Semiconductor structure ⁇ 2> The semiconductor structure according to ⁇ 1>, wherein the intermediate bonding layer is disposed across at least two of the plurality of silicon dies.
  • a rewiring layer including an insulating layer and a wiring is provided between the composite substrate and the intermediate bonding layer.
  • ⁇ 4> The semiconductor structure according to ⁇ 3>, wherein at least two of the plurality of silicon dies are electrically connected via the redistribution layer.
  • the insulating layer in the redistribution layer includes at least one selected from the group consisting of a SiO 2 layer, a SiCN layer, a SiN layer, and a resin layer containing a siloxane bond.
  • the insulating layer in the semiconductor substrate bonding layer and the insulating layer in the intermediate bonding layer each include at least one selected from the group consisting of a SiO 2 layer, a SiCN layer, a SiN layer, and a resin layer containing a siloxane bond.
  • the organic gap fill material is at least one selected from the group consisting of polyimide, polyamide, polyamideimide, maleimide resin, parylene, polyarylene ether polyimide, polybenzoxazole, benzocyclobutene resin, epoxy resin, and resin having a siloxane bond.
  • ⁇ 8> A method for producing a semiconductor structure according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, a step of forming the composite substrate on a first temporary fixing substrate by two-dimensionally arranging a plurality of silicon dies and temporarily fixing the same on the first temporary fixing substrate, and then filling the gaps between the plurality of silicon dies with the organic gap fill material; a step of temporarily fixing a second temporary fixing substrate on the opposite side of the composite substrate from the side on which the first temporary fixing substrate is disposed, thereby obtaining a laminate X1; removing the first temporary fixing substrate from the stacked body X1 to obtain a stacked body X2 in which the plurality of silicon dies are exposed; providing the semiconductor substrate including the insulating layer and the semiconductor substrate bonding layer including the electrode; forming an intermediate bonding layer including an insulating layer and an electrode on an exposed surface side of the plurality of silicon dies in the stack X2; a step of hybrid-bonding the intermediate bonding layer in the stacked body X2 on which the
  • the step of forming the intermediate bonding layer includes: forming a rewiring layer including an insulating layer and wiring on an exposed surface side of the plurality of silicon dies in the stack X2; forming an intermediate bonding layer on the redistribution layer;
  • the method for producing a semiconductor structure according to ⁇ 8> comprising:
  • the objective of one aspect of the present disclosure is to provide a semiconductor structure that includes a semiconductor substrate including a semiconductor substrate bonding layer, a composite substrate including a plurality of silicon dies arranged two-dimensionally and a gap fill material filled between the plurality of silicon dies, and an intermediate bonding layer interposed between the composite substrate and the semiconductor substrate bonding layer in the semiconductor substrate, in which the semiconductor substrate bonding layer and the intermediate bonding layer are hybrid-bonded, and in which warping is suppressed, and a method for manufacturing the same.
  • 1 is a schematic cross-sectional view illustrating an example of a semiconductor structure of the present disclosure.
  • 2 is a schematic cross-sectional view illustrating another example of a semiconductor structure of the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • 1 is a schematic flow diagram illustrating an example of a method for manufacturing a semiconductor structure according to the present disclosure.
  • a numerical range expressed using “to” means a range that includes the numerical values before and after "to” as the lower and upper limits.
  • the upper or lower limit value described in one numerical range may be replaced with the upper or lower limit value of another numerical range described in stages.
  • the upper or lower limit value of the numerical range may be replaced with a value shown in the examples.
  • the semiconductor structure of the present disclosure comprises: a semiconductor substrate including a semiconductor substrate bonding layer including an insulating layer and an electrode; a composite substrate including a plurality of silicon dies arranged in a two-dimensional manner and an organic gap fill material filled between the plurality of silicon dies; an intermediate bonding layer interposed between the composite substrate and the semiconductor substrate bonding layer of the semiconductor substrate, the intermediate bonding layer including an insulating layer and an electrode; Equipped with A semiconductor substrate bonding layer and an intermediate bonding layer in the semiconductor substrate are hybrid-bonded.
  • a semiconductor structure including a semiconductor substrate bonding layer including an insulating layer and an electrode
  • Patent Document 1 U.S. Patent Publication No. 2022/0013504
  • the semiconductor structure of the present disclosure uses an organic gap fill material as the gap fill material, thereby suppressing the problem of the semiconductor structure warping due to the film stress of the inorganic gap fill material, thereby suppressing bonding failure and/or misalignment between the semiconductor substrate and the composite substrate caused by the warping of the semiconductor structure.
  • the semiconductor structure of the present disclosure has the advantage that the gap fill material can be formed quickly and easily by a wet process such as spin coating, slit coating, spray coating, screen printing, squeegeeing, or inkjet printing, as compared to forming an inorganic gap fill material by a vapor phase growth method (i.e., a dry process) such as CVD (Chemical Vapor Deposition).
  • a wet process such as spin coating, slit coating, spray coating, screen printing, squeegeeing, or inkjet printing
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an example semiconductor structure 100 of the present disclosure.
  • a semiconductor structure 100 includes: A semiconductor substrate 10; A composite substrate 31; an intermediate bonding layer 32 interposed between the semiconductor substrate 10 and the composite substrate 31; Equipped with.
  • the semiconductor substrate 10 is A substrate body 12; a semiconductor substrate bonding layer 14 provided on one surface side of the substrate body 12; a through electrode 16 electrically connected to the semiconductor substrate bonding layer 14 and penetrating the substrate body 12; Includes.
  • the substrate body 12 in the semiconductor substrate 10 is not particularly limited and may be any commonly used substrate, one example of which is a silicon substrate. Specific examples of the substrate body 12 will be described later.
  • An integrated circuit (not shown) is formed inside the substrate body 12 of the semiconductor substrate 10 .
  • the semiconductor substrate bonding layer 14 in the semiconductor substrate 10 includes an insulating layer and an electrode (not shown).
  • the semiconductor substrate bonding layer 14 preferably includes an insulating layer and an electrode that penetrates the insulating layer.
  • the electrodes in the semiconductor substrate bonding layer 14 are electrically connected to the integrated circuit in the substrate body 12.
  • an "electrode penetrating the insulating layer” means an electrode disposed in the insulating layer and exposed from both sides of the insulating layer.
  • the electrode may penetrate the insulating layer in a straight line or in a curved (e.g., serpentine) manner.
  • the electrode may be a single member (e.g., a metal member) or a composite member made of multiple members (e.g., metal members).
  • the through electrode 16 in the semiconductor substrate 10 may be omitted.
  • the composite substrate 31 includes a plurality of silicon dies 20 arranged in a two-dimensional array and an organic gap fill material 30 filled between the plurality of silicon dies 20 .
  • An integrated circuit (not shown) is formed inside the silicon die 20 .
  • the internal structure of the silicon die 20 is not shown in the drawings because it is a typical structure.
  • the semiconductor structure 100 includes an intermediate bonding layer 32 interposed between the semiconductor substrate 10 and the composite substrate 31 .
  • the intermediate bonding layer 32 includes an insulating layer and an electrode (not shown).
  • the intermediate bonding layer 32 preferably includes an insulating layer and an electrode that penetrates the insulating layer.
  • the semiconductor substrate bonding layer 14 in the semiconductor substrate 10 and the intermediate bonding layer 32 are hybrid bonded.
  • This hybrid bonding electrically connects the integrated circuits inside the substrate body 12 in the semiconductor substrate 10 and the integrated circuits inside the multiple silicon dies 20 via electrodes in the semiconductor substrate bonding layer 14 in the semiconductor substrate 10 and electrodes in the intermediate bonding layer 32.
  • the composite substrate 31 in the semiconductor structure 100 includes the organic gap-fill material 30 as a gap-fill material filled between the multiple silicon dies 20 . Therefore, in the semiconductor structure 100, compared to when the gap fill material is an inorganic gap fill material (for example, the aforementioned Patent Document 1 (U.S. Patent Publication No. 2022/0013504)), the film stress of the gap fill material is reduced, and warping of the entire semiconductor structure is suppressed. This makes it possible to suppress bonding defects and/or misalignment between the semiconductor substrate and the composite substrate caused by warping of the semiconductor structure. Furthermore, as described above, the semiconductor structure 100 allows the gap fill material to be formed quickly and easily.
  • the gap fill material is an inorganic gap fill material (for example, the aforementioned Patent Document 1 (U.S. Patent Publication No. 2022/0013504)
  • the intermediate bonding layer 32 is disposed across at least two of the multiple silicon dies 20 (see FIG. 1).
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of another example semiconductor structure 200 of the present disclosure.
  • Semiconductor structure 200 is a variation on semiconductor structure 100 described above.
  • the semiconductor structure 200 differs from the previously described semiconductor structure 100 in the following respects:
  • the semiconductor structure 200 is otherwise similar to the previously described semiconductor structure 100.
  • the semiconductor structure 200 includes a redistribution layer 34 between a composite substrate 31 and an intermediate bonding layer 32 .
  • the redistribution layer 34 includes an insulating layer and wiring formed in the insulating layer (not shown).
  • the semiconductor substrate bonding layer 14 in the semiconductor substrate 10 and the intermediate bonding layer 32 are hybrid-bonded.
  • At least two of the multiple silicon dies 20 are preferably electrically connected via the redistribution layer 34 (specifically, the wiring in the redistribution layer 34).
  • Method X One embodiment of a method for manufacturing a semiconductor structure (Method X)> There are no particular limitations on the method for fabricating the semiconductor structure of the present disclosure.
  • One embodiment of a method for producing a semiconductor structure according to the present disclosure is the following "Production Method X.”
  • the manufacturing method X is A step of forming a composite substrate on a first temporary fixing substrate by two-dimensionally arranging and temporarily fixing a plurality of silicon dies on a first temporary fixing substrate, and then filling spaces between the plurality of silicon dies with an organic gap fill material; a step of temporarily fixing a second temporary fixing substrate on the side opposite to the side on which the first temporary fixing substrate is disposed as viewed from the composite substrate to obtain a laminate X1; removing the first temporary fixing substrate from the stacked body X1 to obtain a stacked body X2 in which the plurality of silicon dies are exposed; providing a semiconductor substrate including a semiconductor substrate bonding layer including an insulating layer and an electrode; forming an intermediate bonding layer including an insulating layer and an electrode on the exposed surface side of the plurality of silicon dies in the stack X2; a step of hybrid-bonding the intermediate bonding layer in the stacked body X2 on which the intermediate bonding layer is formed and the semiconductor substrate bonding layer in the semiconductor substrate to obtain a
  • 3A to 3H are schematic process diagrams showing an example of manufacturing method X (hereinafter, also referred to as "manufacturing method X1").
  • Steps for forming a composite substrate show steps for forming a composite substrate in manufacturing method X1.
  • a plurality of silicon dies 20 are two-dimensionally arranged and temporarily fixed on a first temporary fixing substrate 40, and then an organic gap fill material 30 is filled between the plurality of silicon dies 20 to form a composite substrate 31 on the first temporary fixing substrate 40.
  • the organic gap fill material 30 between the silicon dies 20 is formed as follows. First, an organic gap fill material 30A is formed on the side of the first temporary fixing substrate 40 on which the multiple silicon dies 20 are temporarily fixed, so that a portion of the organic gap fill material 30A fills the spaces between the multiple silicon dies 20, and the upper surfaces of the multiple silicon dies 20 are covered with a portion of the remaining organic gap fill material 30A ( Figure 3B). Next, the organic gap fill material 30A on the upper surfaces of the multiple silicon dies 20 is removed to expose the upper surfaces of the multiple silicon dies 20. This leaves the organic gap fill material 30A filled between the multiple silicon dies 20. The remaining organic gap fill material 30A becomes the organic gap fill material 30 in FIG. 3C.
  • the method of forming the organic gap-fill material 30 is not limited to the above example of forming the organic gap-fill material 30A via the organic gap-fill material 30.
  • the organic gap-fill material 30 may be directly formed between the multiple silicon dies 20.
  • the first temporary fixing substrate 40 may be, for example, a silicon substrate, a glass substrate, a resin substrate, or the like.
  • the multiple silicon dies 20 are temporarily fixed on the first temporary fixing substrate 40 by, for example: Methods using adhesives such as acrylic and epoxy polymers; A method using a heat-resistant resin such as polyimide, polyamideimide, polymaleimide, or siloxane polymer; Direct bonding of SiO2 to SiO2 ; This can be done by, etc.
  • the first temporary fixing substrate 40 is to be removed (i.e., peeled off) during the manufacturing method X1. For this reason, a surface treatment may be applied to the surface of the first fixing substrate 40 facing the multiple silicon dies 20 in order to facilitate peeling from the multiple silicon dies 20.
  • the organic gap fill material 30A can be formed on the first temporary fixing substrate 40 by a wet process such as spray coating, spin coating, screen printing, squeegeeing, or inkjet printing.
  • Removal of the organic gap-fill material 30A on the top surfaces of the multiple silicon dies 20 can be done, for example, by polishing. Polishing can be carried out according to a conventional method such as mechanical polishing, chemical polishing, or chemical mechanical polishing.
  • FIG. 3D shows a step of obtaining a laminate X1 in the manufacturing method X1.
  • a second temporary fixing substrate 42 is temporarily fixed on the side opposite to the side on which the first temporary fixing substrate 40 is arranged, as viewed from the composite substrate 31, to obtain a laminate X101 as the laminate X1.
  • the second temporary fixing substrate 42 can be temporarily fixed using, for example, an adhesive.
  • the second temporary fixing substrate 42 is removed (i.e., peeled off) during the manufacturing method X1. For this reason, a surface treatment may be applied to the surface of the second fixing substrate 42 facing the multiple silicon dies 20 and the organic gap fill material 30 to facilitate peeling from the multiple silicon dies 20 and the organic gap fill material 30.
  • FIG. 3E shows a step of obtaining a laminate X2 in the manufacturing method X1.
  • the first temporary fixing substrate 40 is removed from the stack X101 as the stack X1 to obtain the stack X102 as the stack X2 in which the multiple silicon dies 20 are exposed.
  • the first temporary fixing substrate 40 can be removed, for example, by the following method.
  • the first temporary fixing substrate 40 can be removed by, for example, thermal foaming, mechanical peeling, thermal sliding, laser peeling, or the like.
  • the first temporary fixing substrate 40 is temporarily fixed using a heat-resistant resin such as polyimide, polyamideimide, polymaleimide, or siloxane polymer
  • the first temporary fixing substrate 40 can be removed by, for example, laser peeling, mechanical peeling, thermal sliding, or the like.
  • the first temporary fixing substrate 40 is temporarily fixed by direct bonding between SiO 2 films
  • the first temporary fixing substrate 40 can be removed by, for example, laser peeling using infrared rays or the like.
  • the exposed surfaces of the multiple silicon dies 20 exposed by removing the first temporary fixing substrate 40 may be cleaned.
  • the cleaning method is not particularly limited, and examples thereof include plasma cleaning, cleaning with a cleaning solution, polishing, and the like.
  • Step of Preparing Semiconductor Substrate In the step of preparing a semiconductor substrate in manufacturing method X1, a semiconductor substrate 10 (see FIG. 3G described later) including a semiconductor substrate bonding layer 14 including an insulating layer and an electrode is prepared.
  • FIG. 3F shows one embodiment of a step of forming an intermediate bonding layer in manufacturing method X1.
  • an intermediate bonding layer 32 including an insulating layer and an electrode is formed on the exposed surface side of the multiple silicon dies 20 in the stack X102.
  • FIG. 3G shows a step of obtaining a laminate X3 in the manufacturing method X1.
  • the intermediate bonding layer 32 in the laminate X102 on which the intermediate bonding layer 32 is formed is hybrid-bonded to the semiconductor substrate bonding layer 14 in the semiconductor substrate 10 to obtain the laminate X102 as the laminate X3.
  • FIG. 3H shows a step in process X1 for obtaining a semiconductor structure.
  • the second temporary fixing substrate 42 is removed from the stacked body X103 in FIG. 3G, thereby obtaining the semiconductor structure 100.
  • the second temporary fixing substrate 42 can be removed by the same method as that for removing the first temporary fixing substrate.
  • the manufacturing method X can also be used to manufacture a semiconductor structure including the redistribution layer described above (for example, the semiconductor structure 200 including the redistribution layer 34 shown in FIG. 2).
  • the step of forming the intermediate bonding layer for example, the step shown in FIG.
  • a rewiring layer (e.g., rewiring layer 34) including an insulating layer and wiring on an exposed surface side of a plurality of silicon dies (e.g., silicon die 20) in a stacked body X2 (e.g., stacked body X102); forming an intermediate bonding layer (e.g., intermediate bonding layer 32) on a redistribution layer (e.g., redistribution layer 34); Includes.
  • a semiconductor structure of the present disclosure includes a semiconductor substrate (eg, semiconductor substrate 10).
  • the semiconductor substrate may include a substrate body and a semiconductor substrate bonding layer provided on one surface of the substrate body.
  • the semiconductor substrate bonding layer may be disposed on both surfaces of the substrate body.
  • the material of the substrate body is not particularly limited, and may be any material that is commonly used as a semiconductor substrate.
  • the substrate body preferably contains at least one element selected from the group consisting of Si, Al, Ti, Zr, Hf, Fe, Ni, Cu, Ag, Au, Ga, Ge, Sn, Pd, As, Pt, Mg, In, Ta and Nb.
  • the material of the substrate body is, for example: Semiconductors (e.g., Si, InP, GaN, GaAs, InGaAs, InGaAlAs, SiC, etc.); oxides, carbides, or nitrides (e.g., borosilicate glass (Pyrex), quartz glass ( SiO2 ), sapphire, ZrO2 , Si3N4 , AlN, etc.); Piezoelectric or dielectric materials (e.g.
  • Semiconductors e.g., Si, InP, GaN, GaAs, InGaAs, InGaAlAs, SiC, etc.
  • oxides, carbides, or nitrides e.g., borosilicate glass (Pyrex), quartz glass ( SiO2 ), sapphire, ZrO2 , Si3N4 , AlN, etc.
  • Piezoelectric or dielectric materials e.g.
  • the substrate body may contain only one of these materials, or may contain two or more of them.
  • the substrate body is preferably a silicon substrate, a GaAs substrate, a SiC substrate, a diamond substrate, a glass substrate, or a resin substrate, and is typically a silicon substrate.
  • the substrate body may have a multi-layer structure.
  • the semiconductor substrate bonding layer includes an insulating layer and an electrode.
  • the semiconductor substrate bonding layer preferably includes an insulating layer and an electrode (eg, a Cu electrode) penetrating the insulating layer.
  • the electrodes penetrating the insulating layer are as described above.
  • Examples of materials for the electrodes in the semiconductor substrate bonding layer include Cu, Sn, Au, Ag, Al, solder, and the like.
  • the electrode in the semiconductor substrate bonding layer preferably contains Cu.
  • the electrodes in the semiconductor substrate bonding layer can be formed by a known manufacturing method such as a damascene process or a semi-additive process.
  • the insulating layer in the semiconductor substrate bonding layer preferably includes at least one selected from the group consisting of a SiO 2 layer, a SiCN layer, a SiN layer, and a resin layer containing a siloxane bond.
  • the SiO 2 layer, the SiCN layer, and the SiN layer serving as the insulating layer can be formed by a vapor phase growth method such as sputtering, chemical vapor deposition (CVD), or atomic layer deposition (ALD).
  • a vapor phase growth method such as sputtering, chemical vapor deposition (CVD), or atomic layer deposition (ALD).
  • Examples of the material of the resin layer containing siloxane bonds as the insulating layer include the same materials as the "resin containing siloxane bonds" as the "organic gap fill material” described later.
  • examples of the method of forming the resin layer containing siloxane bonds as the insulating layer examples of the method of forming the "organic gap-fill material” described later can be appropriately referred to.
  • the semiconductor substrate may include a through electrode that penetrates a substrate body.
  • the through electrode is not particularly limited, and any known through electrode can be used.
  • the through electrodes provide electrical connection between the integrated circuit in the semiconductor substrate and an electronic device or the like disposed outside the semiconductor structure.
  • the semiconductor structures of the present disclosure include a composite substrate (eg, composite substrate 31).
  • the composite substrate includes multiple silicon dies (eg, silicon die 20) and an organic gap-fill material (eg, organic gap-fill material 30) disposed between the multiple silicon dies.
  • a composite substrate (eg, composite substrate 31) includes multiple silicon dies (eg, silicon die 20) arranged in a two-dimensional manner.
  • silicon die e.g, silicon die 20
  • a normal silicon die can be used, which is obtained by forming an integrated circuit on a silicon substrate (for example, a silicon wafer) and cutting it into chips.
  • the spacing between the multiple silicon dies is preferably 0.1 ⁇ m to 100,000 ⁇ m, more preferably 1 ⁇ m to 10,000 ⁇ m, and even more preferably 50 ⁇ m to 1,000 ⁇ m.
  • the thickness of the silicon die is preferably 5 ⁇ m to 700 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 300 ⁇ m, and even more preferably 15 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the composite substrate (eg, composite substrate 31) includes an organic gap fill material (eg, organic gap fill material 30) filled between a plurality of silicon dies (eg, silicon die 20) arranged in a two-dimensional manner.
  • organic gap fill material eg, organic gap fill material 30
  • the organic gap fill material contains at least one organic material (preferably a resin, more preferably a heat-resistant resin).
  • the glass transition temperature of the organic material in the organic gap fill material is preferably 110°C or higher and 400°C or lower, more preferably 120°C or higher and 350°C or lower, and more preferably 150°C or higher and 300°C or lower.
  • the glass transition temperature can be measured by the following method. That is, a test piece of an organic material having a width of 4 mm and a length of 20 mm is prepared.
  • the glass transition temperature of this test piece is measured by TMA using a thermal analyzer (TMA-50) manufactured by Shimadzu Corporation under the measurement conditions of a temperature range of 25 to 350°C, a heating rate of 5°C/min, a load of 14 g/ mm2 , and a tensile mode, and the glass transition temperature (Tg) can be determined from the inflection point of the obtained temperature-test piece elongation curve.
  • TMA-50 thermal analyzer manufactured by Shimadzu Corporation under the measurement conditions of a temperature range of 25 to 350°C, a heating rate of 5°C/min, a load of 14 g/ mm2 , and a tensile mode
  • resins in organic gap fill materials include polyimide, polyamide, polyamideimide, maleimide resin, parylene, polyarylene ether, polybenzoxazole, benzocyclobutene resin, epoxy resin, resin containing siloxane bonds, etc.
  • resins containing siloxane bonds include polybenzoxazole, divinylsiloxane benzocyclobutene polymer, siloxane imide polymer, and epoxy-modified siloxane polymer.
  • the resin containing a siloxane bond may contain a structure represented by the following formulas (1) to (3).
  • the group bonded to Si may be substituted with an alkylene group, a phenylene group, or the like.
  • a structure having (—O—) x (R 1 ) y Si-(R 2 )-Si(R 1 ) y (—O—) x or the like R 1 represents a methyl group or the like, R 2 represents an alkylene group, a phenylene group, or the like, x and y are each independently an integer of 0 or more, and x+y is 3).
  • Examples of materials for forming Si—O bonds include compounds represented by the following formulas (4) and (5).
  • the structures represented by formulae (1) and (2) can be produced, for example, by heating and reacting the compounds represented by formulae (4) and (5).
  • the resin-containing organic gap fill material can be formed by, for example, spin coating, slit coating, spray coating, screen printing, squeegeeing, inkjet printing, etc.
  • the organic gap fill material can be formed, for example, using a solution for forming an organic gap fill material.
  • the organic gap fill material forming solution may be, for example, a solution containing a resin material.
  • Compound (A)- Compound (A) is a compound having a cationic functional group containing at least one of a primary nitrogen atom and a secondary nitrogen atom, and having a weight average molecular weight of 90 to 400,000.
  • the cationic functional group is not particularly limited as long as it is a functional group that can bear a positive charge and contains at least one of a primary nitrogen atom and a secondary nitrogen atom.
  • compound (A) may contain a tertiary nitrogen atom in addition to the primary and secondary nitrogen atoms.
  • a "primary nitrogen atom” refers to a nitrogen atom that is bonded to only two hydrogen atoms and one atom other than a hydrogen atom (e.g., a nitrogen atom contained in a primary amino group ( -NH2 group)), or a nitrogen atom that is bonded to only three hydrogen atoms and one atom other than a hydrogen atom (cation).
  • secondary nitrogen atom refers to a nitrogen atom bonded to only one hydrogen atom and two atoms other than hydrogen atoms (i.e., a nitrogen atom contained in a functional group represented by the following formula (a)), or a nitrogen atom (cation) bonded to only two hydrogen atoms and two atoms other than hydrogen atoms.
  • tertiary nitrogen atom refers to a nitrogen atom bonded to only three atoms other than hydrogen atoms (i.e., a nitrogen atom that is a functional group represented by the following formula (b)), or a nitrogen atom (cation) bonded to one hydrogen atom and only three atoms other than hydrogen atoms.
  • the functional group represented by the formula (a) may be a functional group constituting a part of a secondary amino group (-NHR a group; here, R a represents an alkyl group), or may be a divalent linking group contained in the skeleton of a polymer.
  • the functional group represented by formula (b) may be a functional group constituting a part of a tertiary amino group (-NR b R c group; here, R b and R c each independently represent an alkyl group), or may be a trivalent linking group contained in the skeleton of a polymer.
  • the weight average molecular weight of compound (A) is 90 or more and 400,000 or less.
  • Examples of compound (A) include aliphatic amines, compounds having a siloxane bond (Si-O bond) and an amino group, and amine compounds having a ring structure without an Si-O bond in the molecule.
  • the weight average molecular weight is preferably 10,000 or more and 200,000 or less.
  • the weight average molecular weight is preferably 130 or more and 10,000 or less, more preferably 130 or more and 5,000 or less, and even more preferably 130 or more and 2,000 or less.
  • the weight average molecular weight is preferably 90 or more and 600 or less.
  • the weight average molecular weight refers to the weight average molecular weight in terms of polyethylene glycol, measured by GPC (Gel Permeation Chromatography) for a substance other than the monomer. Specifically, the weight average molecular weight is calculated by detecting the refractive index at a flow rate of 1.0 mL/min using an aqueous solution of sodium nitrate having a concentration of 0.1 mol/L as a developing solvent, a Shodex DET RI-101 analyzer, and two types of analytical columns (TSKgel G6000PWXL-CP and TSKgel G3000PWXL-CP, manufactured by Tosoh Corporation), and using polyethylene glycol/polyethylene oxide as standards with analytical software (Empower3, manufactured by Waters Corporation).
  • GPC Gel Permeation Chromatography
  • the compound (A) may further have an anionic functional group, a nonionic functional group, or the like, as necessary.
  • the nonionic functional group may be a hydrogen bond accepting group or a hydrogen bond donating group.
  • Examples of the nonionic functional group include a hydroxyl group, a carbonyl group, and an ether group (-O-).
  • the anionic functional group is not particularly limited as long as it is a functional group that can bear a negative charge.
  • examples of the anionic functional group include a carboxylic acid group, a sulfonic acid group, and a sulfate group.
  • Examples of compound (A) include aliphatic amines, and more specifically, polyalkyleneimines, which are polymers of alkyleneimines such as ethyleneimine, propyleneimine, butyleneimine, pentyleneimine, hexyleneimine, heptyleneimine, octyleneimine, trimethyleneimine, tetramethyleneimine, pentamethyleneimine, hexamethyleneimine, and octamethyleneimine; polyallylamine; and polyacrylamide.
  • polyalkyleneimines which are polymers of alkyleneimines such as ethyleneimine, propyleneimine, butyleneimine, pentyleneimine, hexyleneimine, heptyleneimine, octyleneimine, trimethyleneimine, tetramethyleneimine, pentamethyleneimine, hexamethyleneimine, and octamethyleneimine
  • polyallylamine and polyacrylamide.
  • Polyethyleneimine can be produced by known methods such as those described in JP-B-43-8828, JP-B-49-33120, JP-A-2001-213958, and WO 2010/137711.
  • Polyalkyleneimines other than polyethyleneimine can also be produced by the same methods as polyethyleneimine.
  • Compound (A) is also preferably a derivative of the above-mentioned polyalkyleneimine (polyalkyleneimine derivative; particularly preferably a polyethyleneimine derivative).
  • the polyalkyleneimine derivative is not particularly limited as long as it is a compound that can be produced using the above-mentioned polyalkyleneimine.
  • examples of the polyalkyleneimine derivative include polyalkyleneimine derivatives obtained by introducing an alkyl group (preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms), an aryl group, or the like into a polyalkyleneimine, and polyalkyleneimine derivatives obtained by introducing a crosslinkable group such as a hydroxyl group into a polyalkyleneimine.
  • These polyalkyleneimine derivatives can be produced by a method generally used using the above-mentioned polyalkyleneimines, specifically, for example, the method described in JP-A-6-016809.
  • polyalkyleneimine derivative a highly branched polyalkyleneimine obtained by reacting a polyalkyleneimine with a monomer containing a cationic functional group to increase the branching degree of the polyalkyleneimine is also preferred.
  • Examples of methods for obtaining a highly branched polyalkyleneimine include a method of reacting a polyalkyleneimine having a plurality of secondary nitrogen atoms in the skeleton with a cationic functional group-containing monomer to replace at least one of the plurality of secondary nitrogen atoms with the cationic functional group-containing monomer, and a method of reacting a polyalkyleneimine having a plurality of primary nitrogen atoms at its terminals with a cationic functional group-containing monomer to replace at least one of the plurality of primary nitrogen atoms with the cationic functional group-containing monomer.
  • Examples of the cationic functional group introduced to improve the degree of branching include an aminoethyl group, an aminopropyl group, a diaminopropyl group, an aminobutyl group, a diaminobutyl group, and a triaminobutyl group. From the viewpoints of decreasing the cationic functional group equivalent and increasing the cationic functional group density, the aminoethyl group is preferred.
  • polyethyleneimine and its derivatives may be commercially available.
  • polyethyleneimine and its derivatives may be appropriately selected and used from those commercially available from Nippon Shokubai Co., Ltd., BASF, MP-Biomedicals, etc.
  • Examples of the compound (A) include the above-mentioned aliphatic amines as well as compounds having a Si--O bond and an amino group.
  • the compound (A) having an Si—O bond and an amino group is suitable as a material for a resin containing a siloxane bond.
  • Examples of compounds having an Si--O bond and an amino group include siloxane diamines, silane coupling agents having an amino group, and siloxane polymers of silane coupling agents having an amino group.
  • silane coupling agent having an amino group is a compound represented by the following formula (A-3).
  • R 1 represents an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms which may be substituted.
  • R 2 and R 3 each independently represent an alkylene group having 1 to 12 carbon atoms, an ether group, or a carbonyl group which may be substituted (the skeleton may contain a carbonyl group, an ether group, etc.).
  • R 4 and R 5 each independently represent an alkylene group having 1 to 4 carbon atoms which may be substituted or a single bond.
  • Ar represents a divalent or trivalent aromatic ring.
  • X 1 represents hydrogen or an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms which may be substituted.
  • X 2 represents hydrogen, a cycloalkyl group, a heterocyclic group, an aryl group, or an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms which may be substituted (the skeleton may contain a carbonyl group, an ether group, etc.).
  • a plurality of R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 , and X 1 may be the same or different.
  • Substituents of the alkyl and alkylene groups in R1 , R2 , R3 , R4 , R5 , X1 and X2 each independently include an amino group, a hydroxy group, an alkoxy group, a cyano group, a carboxylic acid group, a sulfonic acid group and halogens.
  • Examples of the divalent or trivalent aromatic ring in Ar include a divalent or trivalent benzene ring.
  • Examples of the aryl group in X2 include a phenyl group, a methylbenzyl group, and a vinylbenzyl group.
  • silane coupling agents represented by formula (A-3) include, for example, N-(2-aminoethyl)-3-aminopropylmethyldiethoxysilane, N-(2-aminoethyl)-3-aminopropyltriethoxysilane, N-(2-aminoethyl)-3-aminoisobutyldimethylmethoxysilane, N-(2-aminoethyl)-3-aminoisobutylmethyldimethoxysilane, N-(2-aminoethyl)-11-aminoundecyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, (aminoethylaminoethyl)phenyltriethoxysilane, methylbenzylaminoethyla
  • silane coupling agents containing an amino group other than those represented by formula (A-3) include N,N-bis[3-(trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine, N,N'-bis[3-(trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine, bis[(3-triethoxysilyl)propyl]amine, piperazinylpropylmethyldimethoxysilane, bis[3-(triethoxysilyl)propyl]urea, bis(methyldiethoxysilylpropyl)amine, 2-methyl-2-phenylpropanedi ...
  • silane coupling agents having an amino group may be used alone or in combination of two or more.
  • a silane coupling agent having an amino group may also be used in combination with a silane coupling agent not having an amino group.
  • a silane coupling agent having a mercapto group may be used to improve adhesion to metals.
  • polymers (siloxane polymers) formed from these silane coupling agents via siloxane bonds may be used.
  • siloxane polymers formed from these silane coupling agents via siloxane bonds
  • Si-O-Si siloxane bonds
  • a polymer having a linear siloxane structure a polymer having a branched siloxane structure, a polymer having a cyclic siloxane structure, a polymer having a cage siloxane structure, etc.
  • the cage siloxane structure is represented, for example, by the following formula (A-1).
  • siloxane diamines examples include compounds represented by the following formula (A-2).
  • i is an integer from 0 to 4
  • j is an integer from 1 to 3
  • Me is a methyl group.
  • Compound (A) also includes an amine compound having a ring structure.
  • amine compounds having a ring structure and a weight average molecular weight of 90 to 600 are preferred.
  • examples of amine compounds having a ring structure and a weight average molecular weight of 90 to 600 include alicyclic amines, aromatic ring amines, and heterocyclic (heterocyclic) amines.
  • a plurality of ring structures may be present in the molecule, and the plurality of ring structures may be the same or different.
  • a compound having an aromatic ring is more preferred because it is easy to obtain a thermally more stable compound.
  • a compound having a primary amino group is preferred, since it is easy to form a thermal crosslinked structure such as amide, amideimide, imide, etc. together with the crosslinking agent (B) and can enhance heat resistance.
  • a diamine compound having two primary amino groups, a triamine compound having three primary amino groups, etc. are preferred, since it is easy to increase the number of thermal crosslinked structures such as amide, amideimide, imide, etc. together with the crosslinking agent (B) and can further enhance heat resistance.
  • Examples of the alicyclic amine include cyclohexylamine and dimethylaminocyclohexane.
  • aromatic ring amines include diaminodiphenyl ether, xylylene diamine (preferably paraxylylene diamine), diaminobenzene, diaminotoluene, methylene dianiline, dimethyldiaminobiphenyl, bis(trifluoromethyl)diaminobiphenyl, diaminobenzophenone, diaminobenzanilide, bis(aminophenyl)fluorene, bis(aminophenoxy)benzene, bis(aminophenoxy)biphenyl, dicarboxydiaminodiphenylmethane, diaminoresorcin, dihydroxybenzidine, diaminobenzidine, 1,3,5-triaminophenoxybenzene, 2,2'-dimethylbenzidine, tris(4-aminophenyl)amine,
  • heterocycle of the heterocyclic amine examples include a heterocycle containing a sulfur atom as a heteroatom (e.g., a thiophene ring), and a heterocycle containing a nitrogen atom as a heteroatom (e.g., a 5-membered ring such as a pyrrole ring, a pyrrolidine ring, a pyrazole ring, an imidazole ring, or a triazole ring; a 6-membered ring such as an isocyanuric ring, a pyridine ring, a pyridazine ring, a pyrimidine ring, a pyrazine ring, a piperidine ring, a piperazine ring, or a triazine ring; and a condensed ring such as an indole ring, an indoline ring, a quinoline ring, an acridine ring, a naphthy
  • heterocyclic amines having a nitrogen-containing heterocycle include melamine, ammeline, melam, melem, and tris(4-aminophenyl)amine.
  • examples of amine compounds having both a heterocycle and an aromatic ring include N2,N4,N6-tris(4-aminophenyl)-1,3,5-triazine-2,4,6-triamine.
  • compound (A) Since compound (A) has a primary or secondary amino group, it can strongly bond the substrates to each other by electrostatic interaction with functional groups such as hydroxyl groups, epoxy groups, carboxy groups, amino groups, and mercapto groups that may be present on the surfaces of the first substrate and the second substrate, or by forming a close covalent bond with the functional groups.
  • the compound (A) since the compound (A) has a primary or secondary amino group, it is easily dissolved in a polar solvent (D) described below.
  • a polar solvent (D) By using the compound (A) that is easily dissolved in a polar solvent (D), the affinity with the hydrophilic surface of a substrate such as a silicon substrate is increased, so that a smooth film is easily formed and the thickness of the joint portion for hybrid bonding can be reduced.
  • compound (A) has a cationic functional group containing at least one of a primary nitrogen atom and a secondary nitrogen atom.
  • the proportion of primary nitrogen atoms in the total nitrogen atoms in compound (A) is preferably 20 mol% or more, more preferably 25 mol% or more, and even more preferably 30 mol% or more.
  • Compound (A) may also have a cationic functional group that contains a primary nitrogen atom and does not contain any nitrogen atoms other than the primary nitrogen atom (e.g., secondary nitrogen atom, tertiary nitrogen atom).
  • the ratio of secondary nitrogen atoms to the total nitrogen atoms in compound (A) is preferably 5 mol % or more and 50 mol % or less, and more preferably 10 mol % or more and 45 mol % or less.
  • compound (A) may contain a tertiary nitrogen atom in addition to a primary nitrogen atom and a secondary nitrogen atom.
  • the ratio of the tertiary nitrogen atoms to the total nitrogen atoms in compound (A) is preferably 20 mol % or more and 50 mol % or less, and more preferably 25 mol % or more and 45 mol % or less.
  • the content of the component derived from compound (A) in the joint is not particularly limited, and can be, for example, 1% by mass or more and 82% by mass or less with respect to the entire joint, preferably 5% by mass or more and 82% by mass or less, and more preferably 13% by mass or more and 82% by mass or less.
  • the crosslinking agent (B) is a compound having a weight average molecular weight of 200 or more and 600 or less. Preferably, it is a compound having a weight average molecular weight of 200 or more and 400 or less.
  • the crosslinking agent (B) preferably has a ring structure in the molecule.
  • the ring structure include an alicyclic structure and an aromatic ring structure.
  • the crosslinking agent (B) may also have multiple ring structures in the molecule, and the multiple ring structures may be the same or different.
  • Examples of the alicyclic structure include alicyclic structures having 3 to 8 carbon atoms, preferably alicyclic structures having 4 to 6 carbon atoms, and the ring structure may be saturated or unsaturated. More specifically, examples of the alicyclic structure include saturated alicyclic structures such as a cyclopropane ring, a cyclobutane ring, a cyclopentane ring, a cyclohexane ring, a cycloheptane ring, and a cyclooctane ring; and unsaturated alicyclic structures such as a cyclopropene ring, a cyclobutene ring, a cyclopentene ring, a cyclohexene ring, a cycloheptene ring, and a cyclooctene ring.
  • saturated alicyclic structures such as a cyclopropane ring, a cyclobutane ring
  • the aromatic ring structure is not particularly limited as long as it is a ring structure that exhibits aromaticity, and examples thereof include benzene-based aromatic rings such as a benzene ring, a naphthalene ring, an anthracene ring, and a perylene ring, aromatic heterocycles such as a pyridine ring and a thiophene ring, and non-benzene-based aromatic rings such as an indene ring and an azulene ring.
  • benzene-based aromatic rings such as a benzene ring, a naphthalene ring, an anthracene ring, and a perylene ring
  • aromatic heterocycles such as a pyridine ring and a thiophene ring
  • non-benzene-based aromatic rings such as an indene ring and an azulene ring.
  • the ring structure that the crosslinking agent (B) has in the molecule is, for example, preferably at least one selected from the group consisting of a cyclobutane ring, a cyclopentane ring, a cyclohexane ring, a benzene ring, and a naphthalene ring, and from the viewpoint of further increasing the heat resistance of the joint, at least one of a benzene ring and a naphthalene ring is more preferable.
  • the crosslinking agent (B) may have multiple ring structures in the molecule, and when the ring structure is benzene, it may have a biphenyl structure, a benzophenone structure, a diphenyl ether structure, etc.
  • the crosslinking agent (B) preferably has a fluorine atom in the molecule, more preferably has 1 to 6 fluorine atoms in the molecule, and even more preferably has 3 to 6 fluorine atoms in the molecule.
  • the crosslinking agent (B) may have a fluoroalkyl group in the molecule, and specifically, may have a trifluoroalkyl group or a hexafluoroisopropyl group.
  • examples of the crosslinking agent (B) include carboxylic acid compounds such as alicyclic carboxylic acid, benzene carboxylic acid, naphthalene carboxylic acid, diphthalic acid, and fluorinated aromatic ring carboxylic acid; and carboxylic acid ester compounds such as alicyclic carboxylic acid ester, benzene carboxylic acid ester, naphthalene carboxylic acid ester, diphthalic acid ester, and fluorinated aromatic ring carboxylic acid ester.
  • carboxylic acid compounds such as alicyclic carboxylic acid, benzene carboxylic acid, naphthalene carboxylic acid, diphthalic acid ester, and fluorinated aromatic ring carboxylic acid ester.
  • the crosslinking agent (B) as a carboxylic acid ester compound, aggregation due to association between the compound (A) and the crosslinking agent (B) is suppressed, the number of aggregates and pits is reduced, and the film thickness can be easily adjusted.
  • X is preferably a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, etc., but is preferably an ethyl group or a propyl group from the viewpoint of further suppressing aggregation due to association between compound (A) and crosslinking agent (B).
  • carboxylic acid compound examples include, but are not limited to, alicyclic carboxylic acids such as 1,2,3,4-cyclobutane tetracarboxylic acid, 1,2,3,4-cyclopentane tetracarboxylic acid, 1,3,5-cyclohexane tricarboxylic acid, 1,2,4-cyclohexane tricarboxylic acid, 1,2,4,5-cyclohexane tetracarboxylic acid, and 1,2,3,4,5,6-cyclohexane hexacarboxylic acid; benzene carboxylic acids such as 1,2,4-benzene tricarboxylic acid, 1,3,5-benzene tricarboxylic acid, pyromellitic acid, benzene pentacarboxylic acid, and mellitic acid; and 1,4,5,8-naphthalene tetracarboxylic acid.
  • alicyclic carboxylic acids such as 1,2,3,4-cyclobutan
  • naphthalene carboxylic acids such as 2,3,6,7-naphthalene tetracarboxylic acid; 3,3',5,5'-tetracarboxydiphenylmethane, biphenyl-3,3',5,5'-tetracarboxylic acid, biphenyl-3,4',5-tricarboxylic acid, biphenyl-3,3',4,4'-tetracarboxylic acid, benzophenone-3,3',4,4'-tetracarboxylic acid, 4,4'-oxydiphthalic acid, 3,4'-oxydiphthalic acid, 1,3-bis(phthalic acid)tetramethyldisiloxane, 4,4'-(ethyne-1,2-diyl)diphthalic acid acid), 4,4'-(1,4-phenylenebis(oxy))diphthalic acid, 4,4'-([1,1'-biphenyl]-4,4'-diylbis(
  • carboxylic acid ester compound examples include compounds in which at least one carboxy group in the specific examples of the carboxylic acid compound described above has been replaced with an ester group.
  • carboxylic acid ester compound examples include half-esterified compounds represented by the following general formulas (B-1) to (B-5).
  • R is each independently an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms. Among them, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, and a butyl group are preferable, and an ethyl group and a propyl group are more preferable.
  • Y is a single bond, O, C ⁇ O, or C(CF 3 ) 2 , and is preferably O.
  • a half-esterified compound can be produced, for example, by mixing a carboxylic acid anhydride, which is the anhydride of the aforementioned carboxylic acid compound, with an alcohol solvent and opening the ring of the carboxylic acid anhydride.
  • Y represents an imide-bridged or amide-bridged nitrogen atom, OH, or an ester group.
  • the joint preferably has a crosslinked structure such as amide, amide-imide, or imide, and has excellent heat resistance.
  • compound (A) has uncrosslinked cationic functional groups, if compound (A) is included as a component of the joint without crosslinking agent (B), the crosslink density is low and heat resistance is likely to be insufficient.
  • the cationic functional groups of compound (A) react with the carboxyl groups of crosslinking agent (B) to form covalent bonds, resulting in a high crosslink density and high heat resistance.
  • polar solvent (D)- Specific examples of the polar solvent (D) include: Protic inorganic compounds such as water and heavy water; Alcohols such as methanol, ethanol, 1-propanol, 2-propanol, 1-butanol, 2-butanol, isobutyl alcohol, isopentyl alcohol, cyclohexanol, ethylene glycol, propylene glycol, 2-methoxyethanol, 2-ethoxyethanol, benzyl alcohol, diethylene glycol, triethylene glycol, and glycerin; Ethers such as tetrahydrofuran and dimethoxyethane; Aldehydes and ketones such as furfural, acetone, ethyl methyl ketone, and cyclohexane; Acid derivatives such as acetic anhydride, ethyl acetate, butyl acetate, ethylene carbonate, propylene carbonate, formaldehyde, N-methylformamide, N,N-di
  • the content of the polar solvent (D) in the solution is not particularly limited, and is, for example, from 1.0 mass % to 99.99896 mass %, preferably from 40 mass % to 99.99896 mass %, based on the total mass of the solution.
  • the boiling point of the polar solvent (D) is preferably 150° C. or lower, and more preferably 120° C. or lower.
  • the solution containing the resin material may contain an additive (C).
  • the additive (C) include an acid (C-1) having a carboxy group and a weight average molecular weight of 46 to 195, and a base (C-2) having a nitrogen atom and no ring structure and a weight average molecular weight of 17 to 120.
  • the acid (C-1) is an acid having a carboxy group and a weight average molecular weight of 46 to 195. It is presumed that by including the acid (C-1) as the additive (C), the amino group in the compound (A) and the carboxy group in the acid (C-1) form an ionic bond, thereby suppressing aggregation due to association between the compound (A) and the crosslinking agent (B).
  • the acid (C-1) is not particularly limited as long as it has a carboxy group and has a weight average molecular weight of 46 to 195, and examples of the acid (C-1) include monocarboxylic acid compounds, dicarboxylic acid compounds, and oxydicarboxylic acid compounds. More specifically, examples of the acid (C-1) include formic acid, acetic acid, malonic acid, oxalic acid, citric acid, benzoic acid, lactic acid, glycolic acid, glyceric acid, butyric acid, methoxyacetic acid, ethoxyacetic acid, phthalic acid, terephthalic acid, picolinic acid, salicylic acid, and 3,4,5-trihydroxybenzoic acid.
  • the content of acid (C-1) in the solution containing the resin material is not particularly limited, and for example, the ratio (COOH/N) of the number of carboxy groups in acid (C-1) to the total number of nitrogen atoms in compound (A) is preferably 0.01 or more and 10 or less, more preferably 0.02 or more and 6 or less, and even more preferably 0.5 or more and 3 or less.
  • the base (C-2) is a base having a nitrogen atom and a weight average molecular weight of 17 to 120. It is presumed that the solution containing the resin material contains the base (C-2) as an additive (C), and thus the carboxy group in the crosslinking agent (B) and the amino group in the base (C-2) form an ionic bond, suppressing aggregation due to association between the compound (A) and the crosslinking agent (B).
  • the base (C-2) is not particularly limited as long as it has a nitrogen atom and does not have a ring structure with a weight average molecular weight of 17 to 120, and examples of the base include monoamine compounds and diamine compounds. More specifically, examples of the base (C-2) include ammonia, ethylamine, ethanolamine, diethylamine, triethylamine, ethylenediamine, N-acetylethylenediamine, N-(2-aminoethyl)ethanolamine, and N-(2-aminoethyl)glycine.
  • the content of the base (C-2) in the solution containing a resin material is not particularly limited, and for example, the ratio (N/COOH) of the number of nitrogen atoms in the base (C-2) to the number of carboxy groups in the crosslinking agent (B) is preferably 0.5 or more and 5 or less, and more preferably 0.9 or more and 3 or less.
  • the solution containing the resin material may be mixed with tetraethoxysilane, tetramethoxysilane, bistriethoxysilylethane, bistriethoxysilylmethane, bis(methyldiethoxysilyl)ethane, 1,1,3,3,5,5-hexaethoxy-1,3,5-trisilacyclohexane, 1,3,5,7-tetramethyl-1,3,5,7-tetrahydroxylcyclosiloxane, 1,1,4,4-tetramethyl-1,4-diethoxydisilethylene, or 1,3,5-trimethyl-1,3,5-trimethyl-1,3,5-triethoxy-1,3,5-trisilacyclohexane.
  • methyltriethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, trimethylethoxysilane, etc. may be mixed in. These compounds may be mixed in order to control the etch selectivity.
  • the solution containing the resin material may contain a solvent other than the polar solvent (D), such as normal hexane.
  • the solution containing the resin material may contain phthalic acid, benzoic acid, or a derivative thereof, for example, to improve electrical characteristics.
  • the solution containing the resin material may also contain benzotriazole or a derivative thereof, for example to inhibit corrosion of copper.
  • the pH of the solution containing the resin material is not particularly limited, but is preferably 2.0 or more and 12.0 or less.
  • acid (C-1) is used as additive (C)
  • a base (C-2) is used as the additive (C)
  • a semiconductor structure (e.g., semiconductor structure 100) of the present disclosure includes an intermediate bonding layer (e.g., intermediate bonding layer 32) interposed between a semiconductor substrate bonding layer (e.g., semiconductor substrate bonding layer 14) in a semiconductor substrate (e.g., semiconductor substrate 10) and a composite substrate (e.g., composite substrate 31).
  • a semiconductor substrate bonding layer in a semiconductor substrate and an intermediate bonding layer are hybrid-bonded.
  • a known hybrid joint can be applied.
  • the intermediate bonding layer includes an insulating layer and an electrode.
  • the intermediate bonding layer preferably includes an insulating layer and an electrode that penetrates the insulating layer.
  • the electrodes penetrating the insulating layer are as described above.
  • the preferred aspects of the intermediate bonding layer eg, the preferred aspects of the insulating layer, the electrodes, and the formation method
  • the semiconductor structure of the present disclosure may further include a redistribution layer (e.g., redistribution layer 34) between the composite substrate (e.g., composite substrate 31) and the intermediate bonding layer (e.g., intermediate bonding layer 32).
  • redistribution layer 34 e.g., redistribution layer 34
  • the semiconductor substrate bonding layer in the semiconductor substrate and the intermediate bonding layer are hybrid-bonded.
  • the redistribution layer includes an insulating layer and wiring.
  • the preferred aspects of the insulating layer in the redistribution layer are the same as the preferred aspects of the insulating layer in the semiconductor substrate bonding layer.
  • the wiring in the redistribution layer is a metal member formed in an insulating layer in the redistribution layer and extending in the surface direction of the redistribution layer (i.e., in a direction perpendicular to the thickness direction of the redistribution layer).
  • Examples of the material for the wiring include Cu, Sn, Au, Ag, Al, solder, and the like.
  • the wiring in the semiconductor substrate bonding layer preferably contains Cu.
  • the wiring in the semiconductor substrate bonding layer can be formed by a known manufacturing method such as a damascene process or a semi-additive process.
  • at least two of the multiple silicon dies e.g., silicon die 20

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Abstract

絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層を含む半導体基板と、二次元配置された複数のシリコンダイ、及び、複数のシリコンダイの間に充填された有機ギャップフィル材を含む複合基板と、半導体基板における半導体基板接合層と複合基板との間に介在し、絶縁層及び電極を含む中間接合層と、を備え、半導体基板における半導体基板接合層と、中間接合層と、がハイブリッド接合されている、半導体構造体。

Description

半導体構造体及びその製造方法
　本開示は、半導体構造体及びその製造方法に関する。
　近年、半導体デバイスの高集積化の観点から、半導体基板と半導体チップ（例えばシリコンダイ）とを厚さ方向に積層する技術が検討されている。
　例えば、特許文献１には、配線層上に設けられたダイセットと、配線層上に設けられ、ダイセットの周囲を取り囲む、シリコンを含む無機ギャップフィル材と、を含む半導体構造体が開示されている。
　特許文献１：米国特許公開第２０２２／００１３５０４号明細書
　ところで、半導体基板とシリコンダイとを厚さ方向に積層する技術において、単位面積当たりのデータ転送を高めるために高い密度で接合する技術として、ハイブリッド接合の開発が進められている。
　本開示において、ハイブリッド接合とは、電極及び絶縁材が露出した２つの面同士を接触させることにより、電極同士を接合し、かつ、絶縁膜同士を接合する形態の接合を意味する。
　ハイブリッド接合によって接合された半導体基板及び複数のシリコンダイと、ギャップフィル材と、を備える半導体構造体において、ギャップフィル材として、特許文献１に記載の無機ギャップフィル材を適用した場合、無機ギャップフィル材の膜応力により、半導体構造体の反りが発生する場合がある。
　本開示は上記問題に鑑みてなされた。
　本開示の一態様の課題は、半導体基板接合層を含む半導体基板と、二次元配置された複数のシリコンダイと複数のシリコンダイの間に充填されたギャップフィル材とを含む複合基板と、複合基板と半導体基板における半導体基板接合層との間に介在する中間接合層と、を備え、半導体基板接合層と中間接合層とがハイブリッド接合されている半導体構造体であって、反りが抑制された半導体構造体及びその製造方法を提供することである。
　前記課題を解決するための具体的手段は以下の態様を含む。
＜１＞　絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層を含む半導体基板と、
　二次元配置された複数のシリコンダイと、前記複数のシリコンダイの間に充填された有機ギャップフィル材と、を含む複合基板と、
　絶縁層及び電極を含み、前記半導体基板と前記複合基板との間に介在する中間接合層と、
を備え、
　前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、前記中間接合層と、がハイブリッド接合されている、
半導体構造体。
＜２＞　前記中間接合層が、前記複数のシリコンダイのうちの少なくとも２つに跨って配置されている、＜１＞に記載の半導体構造体。
＜３＞　更に、前記複合基板と前記中間接合層との間に、絶縁層及び配線を含む再配線層を備える、
＜１＞又は＜２＞に記載の半導体構造体。
＜４＞　前記複数のシリコンダイのうちの少なくとも２つが、前記再配線層を介して電気的に接続されている、＜３＞に記載の半導体構造体。
＜５＞　前記再配線層における前記絶縁層が、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、ＳｉＮ層、及び、シロキサン結合を含む樹脂層からなる群から選択される少なくとも１つを含む、＜３＞又は＜４＞に記載の半導体構造体。
＜６＞　前記半導体基板接合層における前記絶縁層、及び、前記中間接合層における前記絶縁層における前記絶縁層の各々が、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、ＳｉＮ層、及び、シロキサン結合を含む樹脂層からなる群から選択される少なくとも１つを含む、＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の半導体構造体。
＜７＞　前記有機ギャップフィル材が、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、マレイミド樹脂、パリレン、ポリアリレンエーテルポリイミド、ポリベンゾオキサゾール、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシ樹脂、及び、シロキサン結合を有する樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含む、＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の半導体構造体。
＜８＞　＜１＞～＜７＞のいずれか１つに記載の半導体構造体を製造する方法であって、
　第１仮固定基板上に、複数のシリコンダイを二次元配置して仮固定し、次いで、前記複数のシリコンダイの間に前記有機ギャップフィル材を充填することにより、前記第１仮固定基板上に前記複合基板を形成する工程と、
　前記複合基板から見て前記第１仮固定基板が配置されている側とは反対側に、第２仮固定基板を仮固定して積層体Ｘ１を得る工程と、
　前記積層体Ｘ１から前記第１仮固定基板を除去することにより、前記複数のシリコンダイが露出している積層体Ｘ２を得る工程と、
　前記絶縁層及び前記電極を含む前記半導体基板接合層を含む前記半導体基板を準備する工程と、
　前記積層体Ｘ２における前記複数のシリコンダイの露出面側に、絶縁層及び電極を含む中間接合層を形成する工程と、
　前記中間接合層が形成された前記積層体Ｘ２における前記中間接合層と、前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、をハイブリッド接合させて積層体Ｘ３を得る工程と、
　前記積層体Ｘ３から前記第２仮固定基板を除去することにより、前記半導体構造体を得る工程と、
を含む、
半導体構造体の製造方法。
＜９＞　前記中間接合層を形成する工程は、
　前記積層体Ｘ２における前記複数のシリコンダイの露出面側に、絶縁層及び配線を含む再配線層を形成することと、
　前記再配線層上に、中間接合層を形成することと、
を含む、＜８＞に記載の半導体構造体の製造方法。
　本開示の一態様の課題は、半導体基板接合層を含む半導体基板と、二次元配置された複数のシリコンダイと複数のシリコンダイの間に充填されたギャップフィル材とを含む複合基板と、複合基板と半導体基板における半導体基板接合層との間に介在する中間接合層と、を備え、半導体基板接合層と中間接合層とがハイブリッド接合されている半導体構造体であって、反りが抑制された半導体構造体及びその製造方法が提供される。
本開示の半導体構造体の一例を示す概略断面図である。 本開示の半導体構造体の別の一例を示す概略断面図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。 本開示の半導体構造体を製造する方法の一例を示す概略工程図である。
　本開示において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
〔半導体構造体〕
　本開示の半導体構造体は、
　絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層を含む半導体基板と、
　二次元配置された複数のシリコンダイ、及び、複数のシリコンダイの間に充填された有機ギャップフィル材を含む複合基板と、
　複合基板と半導体基板における半導体基板接合層との間に介在し、絶縁層及び電極を含む中間接合層と、
を備え、
　半導体基板における半導体基板接合層と、中間接合層と、がハイブリッド接合されている、
半導体構造体である。
　本開示の半導体構造体に対し、特許文献１（米国特許公開第２０２２／００１３５０４号明細書）に記載の技術では、ギャップフィル材として、無機ギャップフィル材を形成するため、ギャップフィル材の膜応力によって半導体構造体が反る問題がある。
　これに対し、本開示の半導体構造体は、ギャップフィル材を、有機ギャップフィル材とすることにより、無機ギャップフィル材の膜応力によって半導体構造体が反る問題が抑制される。これにより、半導体構造体の反りに起因する、接合不良、及び／又は、半導体基板と複合基板との位置ずれを抑制できる。
　また、本開示の半導体構造体は、ギャップフィル材として有機ギャップフィル材を採用したことにより、無機ギャップフィル材を、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）等の気相成長法（即ち、ドライプロセス）によって形成する場合と比較して、例えば、スピンコーティング、スリットコーティング、スプレーコーティング、スクリーン印刷、スキージング、インクジェット印刷等のウェットプロセスにより、ギャップフィル材を、短時間かつ簡易に形成できるという利点も有する。
＜半導体構造体の一例＞
　以下、本開示の半導体構造体の一例（半導体構造体１００）を、図面を参照しながら説明する。
　但し、本開示の半導体構造体は、以下の一例には限定されない。
　以下の説明において、実質的に同一の要素（例えば部品又は部分）については、同一の符号を付し、重複した説明を省略する場合がある。
　図１は、本開示の半導体構造体の一例である半導体構造体１００を示す概略断面図である。
　図１に示されるように、半導体構造体１００は、
半導体基板１０と、
複合基板３１と、
半導体基板１０と複合基板３１との間に介在する中間接合層３２と、
を備える。
　半導体基板１０は、
基板本体１２と、
基板本体１２の一方の面側に設けられた半導体基板接合層１４と、
半導体基板接合層１４に対して電気的に接続され、基板本体１２を貫通する貫通電極１６と、
を含む。
　半導体基板１０における基板本体１２は、特に限定されず、通常使用されるものであればよいが、一例としてシリコン基板が挙げられる。基板本体１２の具体例については後述する。
　半導体基板１０における基板本体１２の内部には、集積回路が形成されている（不図示）。
　半導体基板１０における半導体基板接合層１４は、絶縁層及び電極を含む（不図示）。
　半導体基板接合層１４は、好ましくは、絶縁層と、絶縁層を貫通する電極と、を含む。
　半導体基板接合層１４中の電極は、基板本体１２における集積回路に対し、電気的に接続されている。これらの構造は、一般的な構造であるため、図示を省略している。
　本開示において、半導体基板接合層及び中間接合層の各々の好ましい態様における、「絶縁層を貫通する電極」とは、絶縁層中に配置され、かつ、絶縁層の両方の面から露出している電極を意味する。電極は、絶縁層を、直線的に貫通していてもよいし、曲がって（例えば、蛇行して）貫通していてもよい。また、電極は、単一の部材（例えば金属部材）であってもよいし、複数の部材（例えば金属部材）からなる複合部材であってもよい。
　また、半導体基板１０における貫通電極１６は、省略されていてもよい。
　複合基板３１は、二次元配置された複数のシリコンダイ２０と、複数のシリコンダイ２０の間に充填された有機ギャップフィル材３０と、を含む。
　シリコンダイ２０の内部には、集積回路が形成されている（不図示）。
　シリコンダイ２０の内部の構造は、一般的な構造であるため、図示を省略している。
　半導体構造体１００は、半導体基板１０と複合基板３１との間に介在する中間接合層３２を備える。
　中間接合層３２は、絶縁層及び電極を含む（不図示）。
　中間接合層３２は、好ましくは、絶縁層と、絶縁層を貫通する電極と、を含む。
　半導体構造体１００では、半導体基板１０における半導体基板接合層１４と、中間接合層３２と、がハイブリッド接合されている。
　このハイブリッド接合により、半導体基板１０における基板本体１２の内部の集積回路と、複数のシリコンダイ２０の内部の集積回路と、が、半導体基板１０における半導体基板接合層１４における電極及び中間接合層３２における電極を介して、電気的に接続される。
　上述したとおり、半導体構造体１００における複合基板３１は、複数のシリコンダイ２０の間に充填されるギャップフィル材として、有機ギャップフィル材３０を含む。
　このため、半導体構造体１００では、ギャップフィル材が無機ギャップフィル材である場合（例えば、前述の特許文献１（米国特許公開第２０２２／００１３５０４号明細書））と比較して、ギャップフィル材の膜応力が低減されるので、半導体構造体全体の反りが抑制される。これにより、半導体構造体の反りに起因する、接合不良、及び／又は、半導体基板と複合基板との位置ずれを抑制できる。
　また、前述のとおり、半導体構造体１００では、ギャップフィル材を、短時間かつ簡易に形成できる。
　中間接合層３２は、複数のシリコンダイ２０のうちの少なくとも２つに跨って配置されている（図１参照）。
＜半導体構造体の別の一例＞
　図２は、本開示の半導体構造体の別の一例である半導体構造体２００を示す概略断面図である。
　半導体構造体２００は、前述の半導体構造体１００に対する変形例である。
　半導体構造体２００は、以下の点で、前述の半導体構造体１００と異なる。以下の点以外は、半導体構造体２００は前述の半導体構造体１００と同様である。
　図２に示されるように、半導体構造体２００は、複合基板３１と、中間接合層３２と、の間に、再配線層３４を備えている。
　再配線層３４は、絶縁層と、絶縁層中に形成された配線と、を含む（不図示）。
　半導体構造体２００においても、半導体基板１０における半導体基板接合層１４と、中間接合層３２と、がハイブリッド接合されている。
　複数のシリコンダイ２０のうちの少なくとも２つは、再配線層３４（詳細には、再配線層３４中の配線）を介して電気的に接続されていることが好ましい。
＜半導体構造体の製造方法の一実施形態（製法Ｘ）＞
　本開示の半導体構造体を製造する方法には特に制限はない。
　本開示の半導体構造体を製造する方法の一実施形態として、以下の「製法Ｘ」が挙げられる。
　製法Ｘは、
　第１仮固定基板上に、複数のシリコンダイを二次元配置して仮固定し、次いで、複数のシリコンダイの間に有機ギャップフィル材を充填することにより、第１仮固定基板上に複合基板を形成する工程と、
　複合基板から見て第１仮固定基板が配置されている側とは反対側に、第２仮固定基板を仮固定して積層体Ｘ１を得る工程と、
　前記積層体Ｘ１から前記第１仮固定基板を除去することにより、前記複数のシリコンダイが露出している積層体Ｘ２を得る工程と、
　絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層を含む半導体基板を準備する工程と、
　積層体Ｘ２における複数のシリコンダイの露出面側に、絶縁層及び電極を含む中間接合層を形成する工程と、
　前記中間接合層が形成された前記積層体Ｘ２における前記中間接合層と、前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、をハイブリッド接合させて積層体Ｘ３を得る工程と、
　積層体Ｘ３から第２仮固定基板を除去することにより、半導体構造体を得る工程と、
を含む。
　製法Ｘは、必要に応じ、その他の工程を含んでいてもよい。
＜製法Ｘの一例（製法Ｘ１）＞
　図３Ａ～図３Ｈは、製法Ｘの一例（以下、「製法Ｘ１」ともいう）を示す概略工程図である。
（複合基板を形成する工程；図３Ａ～図３Ｃ）
　図３Ａ～図３Ｃは、製法Ｘ１における複合基板を形成する工程を示している。
　図３Ａ～図３Ｃに示されるように、製法Ｘ１における複合基板を形成する工程では、第１仮固定基板４０上に、複数のシリコンダイ２０を二次元配置して仮固定し、次いで、複数のシリコンダイ２０の間に有機ギャップフィル材３０を充填することにより、第１仮固定基板４０上に複合基板３１を形成する。
　この一例では、複数のシリコンダイ２０の間の有機ギャップフィル材３０を、以下のようにして形成する。
　まず、第１仮固定基板４０上の、複数のシリコンダイ２０が仮固定された側に有機ギャップフィル材３０Ａを形成することにより、有機ギャップフィル材３０Ａの一部を複数のシリコンダイ２０の間に充填し、かつ、有機ギャップフィル材３０Ａの残部の一部により、複数のシリコンダイ２０の上面を被覆する（図３Ｂ）。
　次いで、複数のシリコンダイ２０の上面上の有機ギャップフィル材３０Ａを除去し、複数のシリコンダイ２０の上面を露出させる。これにより、複数のシリコンダイ２０の間に充填された有機ギャップフィル材３０Ａが残る。残った有機ギャップフィル材３０Ａが、図３Ｃにおける有機ギャップフィル材３０となる。
　有機ギャップフィル材３０の形成方法は、有機ギャップフィル材３０Ａを経由して形成する上記一例には限定されない。有機ギャップフィル材３０は、複数のシリコンダイ２０の間に直接形成されてもよい。
　第１仮固定基板４０としては、例えば、シリコン基板、ガラス基板、樹脂基板等を用いることができる。
　第１仮固定基板４０上への複数のシリコンダイ２０の仮固定は、例えば；
アクリル、エポキシポリマーなど粘着剤を用いた方法；
ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリマレイミド、シロキサンポリマーなどの耐熱性樹脂を用いた方法；
ＳｉＯ２同士の直接接合；
等によって行うことができる。
　第１仮固定基板４０は、製法Ｘ１の途中で除去（即ち、剥離）されるものである。このため、第１固定基板４０の複数のシリコンダイ２０との対向面には、複数のシリコンダイ２０からの剥離を容易にするための表面処理が施されていてもよい。
　第１仮固定基板４０上への有機ギャップフィル材３０Ａの形成は、例えば、スプレーコーティング、スピンコーティング、スクリーン印刷、スキージング、インクジェット印刷等のウェットプロセスによって行うことができる。
　複数のシリコンダイ２０の上面上の有機ギャップフィル材３０Ａの除去は、例えば、研磨によって行うことができる。
　研磨は、機械研磨、化学研磨、化学機械研磨等、常法に従って行うことができる。
（積層体Ｘ１を得る工程；図３Ｄ）
　図３Ｄは、製法Ｘ１における、積層体Ｘ１を得る工程を示している。
　図３Ｄに示されるように、製法Ｘ１における本工程では、複合基板３１から見て第１仮固定基板４０が配置されている側とは反対側に、第２仮固定基板４２を仮固定して、積層体Ｘ１としての積層体Ｘ１０１を得る。
　第２仮固定基板４２の仮固定は、例えば粘着剤を用いて行うことができる。
　第２仮固定基板４２は、製法Ｘ１の途中で除去（即ち、剥離）されるものである。このため、第２固定基板４２における、複数のシリコンダイ２０及び有機ギャップフィル材３０との対向面には、複数のシリコンダイ２０及び有機ギャップフィル材３０からの剥離を容易にするための表面処理が施されていてもよい。
（積層体Ｘ２を得る工程；図３Ｅ）
　図３Ｅは、製法Ｘ１における、積層体Ｘ２を得る工程を示している。
　図３Ｅに示されるように、製法Ｘ１における本工程では、積層体Ｘ１としての積層体Ｘ１０１から第１仮固定基板４０を除去することにより、複数のシリコンダイ２０が露出している、積層体Ｘ２としての積層体Ｘ１０２を得る。
　第１仮固定基板４０の除去は、例えば、以下のような方法で行うことができる。
　第１仮固定基板４０の仮固定を、アクリル粘着剤又はエポキシ粘着剤によって行った場合、第１仮固定基板４０の除去は、例えば、熱発泡、機械剥離、熱スライド、レーザー剥離等によって行うことができる。
　第１仮固定基板４０の仮固定を、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリマレイミド、シロキサンポリマー等の耐熱性樹脂を用いて行った場合、第１仮固定基板４０の除去は、例えば、レーザー剥離、機械剥離、熱スライド等によって行うことができる。
　第１仮固定基板４０の仮固定を、ＳｉＯ２同士の直接接合によって行った場合、第１仮固定基板４０の除去は、例えば、赤外線等を用いたレーザー剥離等によって行うことができる。
　本工程では、第１仮固定基板４０の除去により露出した複数のシリコンダイ２０の露出面を、クリーニングしてもよい。
　クリーニングの方法としては特に制限はなく、例えば、プラズマクリーニング、洗浄液によるクリーニング、研磨、等が挙げられる。
（半導体基板を準備する工程）
　製法Ｘ１における半導体基板を準備する工程では、絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層１４を含む半導体基板１０（後述の図３Ｇ参照）を準備する。
（中間接合層を形成する工程；図３Ｆ）
　図３Ｆは、製法Ｘ１における、中間接合層を形成する工程の一態様を示している。
　図３Ｆに示されるように、この一態様では、積層体Ｘ１０２における複数のシリコンダイ２０の露出面側に、絶縁層及び電極を含む中間接合層３２を形成する。
（積層体Ｘ３を得る工程；図３Ｇ）
　図３Ｇは、製法Ｘ１における、積層体Ｘ３を得る工程を示している。
　図３Ｇに示されるように、本工程では、中間接合層３２が形成された積層体Ｘ１０２における中間接合層３２と、半導体基板１０における半導体基板接合層１４と、をハイブリッド接合させて、積層体Ｘ３としての積層体Ｘ１０２を得る。
（半導体構造体を得る工程；図３Ｈ）
　図３Ｈは、製法Ｘ１における、半導体構造体を得る工程を示している。
　図３Ｈに示されるように、本工程では、図３Ｇにおける積層体Ｘ１０３から第２仮固定基板４２を除去することにより、半導体構造体１００を得る。
　第２仮固定基板４２の除去は、第１仮固定基板の除去と同様の方法によって行うことができる。
　なお、図示は省略するが、製法Ｘにより、前述した再配線層を備える半導体構造体（例えば、図２に示す、再配線層３４を備える半導体構造体２００）を製造することもできる。
　この場合の製法Ｘでは、中間接合層を形成する工程（例えば図３Ｆに示す工程）が、
　積層体Ｘ２（例えば積層体Ｘ１０２）における複数のシリコンダイ（例えばシリコンダイ２０）の露出面側に、絶縁層及び配線を含む再配線層（例えば再配線層３４）を形成することと、
　再配線層（例えば再配線層３４）上に、中間接合層（例えば、中間接合層３２）を形成することと、
を含む。
　以下、本開示の半導体構造体の好ましい態様について説明する。
＜半導体基板＞
　本開示の半導体構造体（例えば半導体構造体１００）は、半導体基板（例えば半導体基板１０）を含む。
　半導体基板は、基板本体と、基板本体の一方の面側に設けられた半導体基板接合層と、を含み得る。半導体基板接合層は、基板本体の両面に配置されていてもよい。
（基板本体）
　基板本体の材質は、特に限定されず、半導体基板として通常使用されるものであればよい。
　基板本体は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｄ、Ａｓ、Ｐｔ、Ｍｇ、Ｉｎ、Ｔａ及びＮｂからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含むことが好ましい。
　基板本体の材質として、より具体的には、例えば；
半導体（例えば、Ｓｉ、ＩｎＰ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｌＡｓ、ＳｉＣ等）；
酸化物、炭化物、又は窒化物（例えば、ホウ素珪酸ガラス（パイレックス（登録商標））、石英ガラス（ＳｉＯ２）、サファイア、ＺｒＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ等）；
圧電体又は誘電体（例えば、ＢａＴｉＯ３、ＬｉＮｂＯ３、ＳｒＴｉＯ３、ダイヤモンド等）；
金属（例えば、Ａｌ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｔａ、Ｎｂ等）；
樹脂（例えば、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド、ベンゾシクロブテン樹脂、ポリベンゾオキサゾール等）；
などが挙げられる。
　基板本体は、これらの材質を１種のみ含んでいてもよいし、２種以上含んでいてもよい。
　基板本体として、好ましくは、シリコン基板、ＧａＡｓ基板、ＳｉＣ基板、ダイヤモンド基板、ガラス基板、又は樹脂基板であり、典型的にはシリコン基板である。
　基板本体は、多層構造を有していてもよい。
（半導体基板接合層）
　半導体基板接合層は、絶縁層及び電極を含む。
　半導体基板接合層は、好ましくは、絶縁層と、絶縁層を貫通する電極（例えばＣｕ電極）と、を含む。
　絶縁層を貫通する電極については前述のとおりである。
　半導体基板接合層における電極の材質としては、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ、はんだ、等が挙げられる。
　半導体基板接合層における電極は、Ｃｕを含むことが好ましい。
　半導体基板接合層における電極は、例えば、ダマシンプロセス、セミアディティブプロセス等の公知の製造方法によって形成され得る。
　半導体基板接合層における絶縁層は、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、ＳｉＮ層、及び、シロキサン結合を含む樹脂層からなる群から選択される少なくとも１つを含むことが好ましい。
　絶縁層としての、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、及びＳｉＮ層は、それぞれ、スパッタリング、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）、ＡＬＤ（Atomic Layer Deposition）等の気相成長法によって形成され得る。
　絶縁層としての、シロキサン結合を含む樹脂層の材質としては、例えば、後述する「有機ギャップフィル材」としての「シロキサン結合を含む樹脂」の材質と同様の材質等が挙げられる。
　絶縁層としての、シロキサン結合を含む樹脂層の形成方法についても、後述する「有機ギャップフィル材」の形成方法の例を適宜参照できる。
（貫通電極）
　半導体基板は、基板本体を貫通する貫通電極を含み得る。
　貫通電極としては特に制限はなく、公知の貫通電極が適用され得る。
　この貫通電極により、半導体基板中の集積回路と、半導体構造体の外部に配置される電子デバイス等と、の電気的な接続がなされる。
＜複合基板＞
　本開示の半導体構造体（例えば半導体構造体１００）は、複合基板（例えば、複合基板３１）を含む。
　複合基板は、複数のシリコンダイ（例えば、シリコンダイ２０）と複数のシリコンダイの間に充填された有機ギャップフィル材（例えば、有機ギャップフィル材３０）とを含む。
（シリコンダイ）
　複合基板（例えば、複合基板３１）は、二次元配置された複数のシリコンダイ（例えばシリコンダイ２０）を含む。
　シリコンダイとしては、シリコン基板（例えばシリコンウェハ）に集積回路が形成され、かつ、チップ状に切り出されて得られる、通常のシリコンダイを用いることができる。
　複数のシリコンダイの間隔（即ち、あるシリコンダイの側面と、そのシリコンダイに隣接するシリコンダイの側面と、の距離）は、好ましくは０．１μｍ～１０００００μｍ、より好ましくは１μｍ～１００００μｍ、更に好ましくは５０μｍ～１０００μｍである。
　シリコンダイの厚さは、好ましくは５μｍ～７００μｍ、より好ましくは１０μｍ～３００μｍ、更に好ましくは１５μｍ～１００μｍである。
（有機ギャップフィル材）
　本複合基板（例えば、複合基板３１）は、二次元配置された複数のシリコンダイ（例えばシリコンダイ２０）の間に充填された有機ギャップフィル材（例えば有機ギャップフィル材３０）を含む。
　有機ギャップフィル材は、有機材料（好ましくは樹脂、より好ましくは耐熱性樹脂）を少なくとも１種含む。
　有機ギャップフィル材における有機材料のガラス転移温度は、１１０℃以上４００℃以下であることが好ましく、１２０℃以上３５０℃以下であることがより好ましく、１５０℃以上３００℃以下であることが好ましい。
　ガラス転移温度は、以下の方法で測定することができる。
　即ち、幅４ｍｍ、長さ２０ｍｍの有機材料の試験片を準備する。この試験片のガラス転移温度を、島津製作所社製の熱分析装置（ＴＭＡ－５０）を用いて、２５～３５０℃の温度範囲で、昇温速度５℃／分、荷重１４ｇ／ｍｍ２、引張りモードの測定条件で、ＴＭＡ測定し、得られた温度－試験片伸び曲線の変曲点から、ガラス転移温度（Ｔｇ）を特定することができる。
　有機ギャップフィル材における樹脂としては、例えば、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、マレイミド樹脂、パリレン、ポリアリレンエーテル、ポリベンゾオキサゾール、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシ樹脂、シロキサン結合を含む樹脂、等が挙げられる。
　シロキサン結合を含む樹脂としては、例えば、ポリベンゾオキサゾール、ジビニルシロキサンベンゾシクロブテンポリマー、シロキサンイミドポリマー、エポキシ変性シロキサンポリマー等が挙げられる。
　シロキサン結合を含む樹脂は、以下に示す式（１）～式（３）で表される構造を含んでもよい。
　Ｓｉ－Ｏ結合（シロキサン結合）を有する構造にて、Ｓｉに結合する基が(アルキレン基、フェニレン基等で置換されていてもよい。例えば、(－Ｏ－）ｘ(Ｒ１)ｙＳｉ－（Ｒ２）－Ｓｉ（Ｒ１）ｙ（－Ｏ－）ｘ等を有する構造（Ｒ１はメチル基等を表し、Ｒ２はアルキレン基、フェニレン基等を表す。ｘ及びｙはそれぞれ独立に０以上の整数であり、かつｘ＋ｙは３である。）であってもよい。
　Ｓｉ－Ｏ結合を形成するための材料としては、例えば、以下に示す式（４）及び式（５）で表される化合物が挙げられる。
　また、式（１）及び式（２）で表される構造は、例えば、式（４）及び式（５）で表される化合物を加熱して反応させることで生成できる。
　樹脂を含む有機ギャップフィル材は、例えば、スピンコーティング、スリットコーティング、スプレーコーティング、スクリーン印刷、スキージング、インクジェット印刷、等によって形成され得る。
（有機ギャップフィル材形成用溶液の一例）
　有機ギャップフィル材は、例えば、有機ギャップフィル材形成用溶液を用いて形成できる。
　有機ギャップフィル材形成用溶液としては、例えば、樹脂材料を含む溶液が挙げられる。
　樹脂材料を含む溶液は、
　１級窒素原子及び２級窒素原子の少なくとも１つを含むカチオン性官能基を有し、重量平均分子量が９０以上４０万以下である化合物（Ａ）と、
　分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基（Ｘは、水素原子又は炭素数１以上６以下のアルキル基である）を３つ以上有し、３つ以上の－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基のうち、１つ以上６つ以下が－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基であり、重量平均分子量が２００以上６００以下である架橋剤（Ｂ）と、
　極性溶媒（Ｄ）と、
を含むことが好ましい。
－化合物（Ａ）－
　化合物（Ａ）は、１級窒素原子及び２級窒素原子の少なくとも１つを含むカチオン性官能基を有し、重量平均分子量が９０以上４０万以下である化合物である。カチオン性官能基としては、正電荷を帯びることができ、かつ１級窒素原子及び２級窒素原子の少なくとも１つを含む官能基であれば特に限定されない。
　更に、化合物（Ａ）は、１級窒素原子及び２級窒素原子のほかに、３級窒素原子を含んでいてもよい。
　本開示において、「１級窒素原子」とは、水素原子２つ及び水素原子以外の原子１つのみに結合している窒素原子（例えば、１級アミノ基（－ＮＨ２基）に含まれる窒素原子）、又は、水素原子３つ及び水素原子以外の原子１つのみに結合している窒素原子（カチオン）を指す。
　また、「２級窒素原子」とは、水素原子１つ及び水素原子以外の原子２つのみに結合している窒素原子（即ち、下記式（ａ）で表される官能基に含まれる窒素原子）、又は、水素原子２つ及び水素原子以外の原子２つのみに結合している窒素原子（カチオン）を指す。
　また、「３級窒素原子」とは、水素原子以外の原子３つのみに結合している窒素原子（即ち、下記式（ｂ）で表される官能基である窒素原子）、又は、水素原子１つ及び水素原子以外の原子３つのみに結合している窒素原子（カチオン）を指す。
　式（ａ）及び式（ｂ）において、＊は、水素原子以外の原子との結合位置を示す。
　ここで、前記式（ａ）で表される官能基は、２級アミノ基（－ＮＨＲａ基；ここで、Ｒａはアルキル基を表す）の一部を構成する官能基であってもよいし、ポリマーの骨格中に含まれる２価の連結基であってもよい。
　また、前記式（ｂ）で表される官能基（即ち、３級窒素原子）は、３級アミノ基（－ＮＲｂＲｃ基；ここで、Ｒｂ及びＲｃは、それぞれ独立に、アルキル基を表す）の一部を構成する官能基であってもよいし、ポリマーの骨格中に含まれる３価の連結基であってもよい。
　化合物（Ａ）の重量平均分子量は、９０以上４０万以下である。化合物（Ａ）としては、例えば、脂肪族アミン、シロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ結合）とアミノ基とを有する化合物、分子内にＳｉ－Ｏ結合を有さず、環構造を有するアミン化合物等が挙げられる。化合物（Ａ）が脂肪族アミンの場合、重量平均分子量は１万以上２０万以下であることが好ましい。化合物（Ａ）がシロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ結合）とアミノ基とを有する化合物の場合、重量平均分子量は１３０以上１００００以下であることが好ましく、１３０以上５０００以下であることがより好ましく、１３０以上２０００以下であることが更に好ましい。化合物（Ａ）が分子内にＳｉ－Ｏ結合を有さず、環構造を有するアミン化合物の場合、重量平均分子量は９０以上６００以下が好ましい。
　なお、本開示において、重量平均分子量は、モノマー以外について、ＧＰＣ（Gel Permeation Chromatography）法によって測定される、ポリエチレングリコール換算の重量平
均分子量を指す。
　具体的には、重量平均分子量は、展開溶媒として硝酸ナトリウム濃度０．１ｍｏｌ／Ｌの水溶液を用い、分析装置Shodex DET RI-101及び２種類の分析カラム（東ソー製　TSKgel G6000PWXL-CP及びTSKgel G3000PWXL-CP）を用いて流速１．０ｍＬ／ｍｉｎで屈折率を
検出し、ポリエチレングリコール／ポリエチレンオキサイドを標準品として解析ソフト(Waters製　Empower3）にて算出される。
　また、化合物（Ａ）は、必要に応じて、アニオン性官能基、ノニオン性官能基等を更に有していてもよい。
　前記ノニオン性官能基は、水素結合受容基であっても、水素結合供与基であってもよい。前記ノニオン性官能基としては、例えば、ヒドロキシ基、カルボニル基、エーテル基（－Ｏ－）、等を挙げることができる。
　前記アニオン性官能基は、負電荷を帯びることができる官能基であれば特に制限はない。前記アニオン性官能基としては、例えば、カルボン酸基、スルホン酸基、硫酸基等を挙げることができる。
　化合物（Ａ）としては、脂肪族アミンが挙げられるが、より具体的には、エチレンイミン、プロピレンイミン、ブチレンイミン、ペンチレンイミン、ヘキシレンイミン、ヘプチレンイミン、オクチレンイミン、トリメチレンイミン、テトラメチレンイミン、ペンタメチレンイミン、ヘキサメチレンイミン、オクタメチレンイミンなどのアルキレンイミンの重合体であるポリアルキレンイミン；ポリアリルアミン；ポリアクリルアミドが挙げられる。
　ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）は、特公昭４３－８８２８号公報、特公昭４９－３３１２０号公報、特開２００１－２１３９５８号公報、国際公開第２０１０／１３７７１１号パンフレット等に記載の公知の方法によって、製造することができる。ポリエチレンイミン以外のポリアルキレンイミンについても、ポリエチレンイミンと同様の方法により製造できる。
　化合物（Ａ）は、上述したポリアルキレンイミンの誘導体（ポリアルキレンイミン誘導体；特に好ましくはポリエチレンイミン誘導体）であることも好ましい。ポリアルキレンイミン誘導体としては、上記ポリアルキレンイミンを用いて製造可能な化合物であれば特に制限はない。具体的には、ポリアルキレンイミンにアルキル基（好ましくは炭素数１～１０のアルキル基）、アリール基等を導入したポリアルキレンイミン誘導体、ポリアルキレンイミンに水酸基等の架橋性基を導入して得られるポリアルキレンイミン誘導体等を挙げることができる。
　これらのポリアルキレンイミン誘導体は、上記ポリアルキレンイミンを用いて通常行われる方法により製造することができる。具体的には例えば、特開平６―０１６８０９号公報等に記載の方法に準拠して製造することができる。
　また、ポリアルキレンイミン誘導体としては、ポリアルキレンイミンに対してカチオン性官能基含有モノマーを反応させることにより、ポリアルキレンイミンの分岐度を向上させて得られた高分岐型のポリアルキレンイミンも好ましい。
　高分岐型のポリアルキレンイミンを得る方法としては、例えば、骨格中に複数の２級窒素原子を有するポリアルキレンイミンに対してカチオン性官能基含有モノマーを反応させ、前記複数の２級窒素原子のうちの少なくとも１つをカチオン性官能基含有モノマーによって置換する方法、末端に複数の１級窒素原子を有するポリアルキレンイミンに対してカチオン性官能基含有モノマーを反応させ、前記複数の１級窒素原子のうちの少なくとも１つをカチオン性官能基含有モノマーによって置換する方法等、が挙げられる。
　分岐度を向上するために導入されるカチオン性官能基としては、アミノエチル基、アミノプロピル基、ジアミノプロピル基、アミノブチル基、ジアミノブチル基、トリアミノブチル基等を挙げることができるが、カチオン性官能基当量を小さくしカチオン性官能基密度を大きくする点から、アミノエチル基が好ましい。
　また、前記ポリエチレンイミン及びその誘導体は、市販のものであってもよい。例えば、株式会社日本触媒、ＢＡＳＦ社、ＭＰ－Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ社等から市販されているポリエチレンイミン及びその誘導体から、適宜選択して用いることもできる。
　化合物（Ａ）としては、前述の脂肪族アミンのほかに、Ｓｉ－Ｏ結合とアミノ基とを有する化合物が挙げられる。
　化合物（Ａ）としての、Ｓｉ－Ｏ結合とアミノ基とを有する化合物は、シロキサン結合を含む樹脂の材料として好適である。
　Ｓｉ－Ｏ結合とアミノ基とを有する化合物としては、例えば、シロキサンジアミン、アミノ基を有するシランカップリング剤、アミノ基を有するシランカップリング剤のシロキサン重合体などが挙げられる。
　アミノ基を有するシランカップリング剤としては、例えば下記式（Ａ－３）で表される化合物が挙げられる。
　式（Ａ－３）中、Ｒ１は置換されていてもよい炭素数１～４のアルキル基を表す。Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立に、置換（骨格にカルボニル基、エーテル基等を含んでもよい）されていてもよい炭素数１～１２のアルキレン基、エーテル基又はカルボニル基を表す。Ｒ４及びＲ５は、それぞれ独立に、置換されていてもよい炭素数１～４のアルキレン基又は単結合を表す。Ａｒは２価又は３価の芳香環を表す。Ｘ１は水素又は置換されていてもよい炭素数１～５のアルキル基を表す。Ｘ２は水素、シクロアルキル基、ヘテロ環基、アリール基又は置換（骨格にカルボニル基、エーテル基等を含んでもよい）されていてもよい炭素数１～５のアルキル基、を表す。複数のＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｘ１は同じであっても異なっていてもよい。
　Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｘ１、Ｘ２におけるアルキル基及びアルキレン基の置換基としては、それぞれ独立に、アミノ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、シアノ基、カルボン酸基、スルホン酸基、ハロゲン等が挙げられる。
　Ａｒにおける２価又は３価の芳香環としては、例えば、２価又は３価のベンゼン環が挙げられる。Ｘ２におけるアリール基としては、例えば、フェニル基、メチルベンジル基、ビニルベンジル基等が挙げられる。
　式（Ａ－３）で表されるシランカップリング剤の具体例としては、例えば、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノイソブチルジメチルメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノイソブチルメチルジメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－１１－アミノウンデシルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、（アミノエチルアミノエチル）フェニルトリエトキシシラン、メチルベンジルアミノエチルアミノプロピルトリメトキシシラン、ベンジルアミノエチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、（アミノエチルアミノエチル）フェネチルトリメトキシシラン、（アミノエチルアミノメチル）フェネチルトリメトキシシラン、Ｎ－［２－［３－（トリメトキシシリル）プロピルアミノ］エチル］エチレンジアミン、３－アミノプロピルジエトキシメチルシラン、３－アミノプロピルジメトキシメチルシラン、３－アミノプロピルジメチルエトキシシラン、３－アミノプロピルジメチルメトキシシラン、トリメトキシ[２－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピル]シラン、ジアミノメチルメチルジエトキシシラン、メチルアミノメチルメチルジエトキシシラン、ｐ－アミノフェニルトリメトキシシラン、Ｎ－メチルアミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－メチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、（フェニルアミノメチル）メチルジエトキシシラン、アセトアミドプロピルトリメトキシシラン、及びこれらの加水分解物が挙げられる。
　式（Ａ－３）以外のアミノ基を含むシランカップリング剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ビス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’－ビス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］エチレンジアミン、ビス[（３－トリエトキシシリル）プロピル]アミン、ピペラジニルプロピルメチルジメトキシシラン、ビス[３－（トリエトキシシリル）プロピル]ウレア、ビス（メチルジエトキシシリルプロピル）アミン、２
，２－ジメトキシ－１，６－ジアザ―２－シラシクロオクタン、３，５－ジアミノ－Ｎ－（４－（メトキシジメチルシリル）フェニル）ベンズアミド、３，５－ジアミノ－Ｎ－（４－（トリエトキシシリル）フェニル）ベンズアミド、５－（エトキシジメチルシリル）ベンゼン－１，３－ジアミン、及びこれらの加水分解物が挙げられる。
　前述のアミノ基を有するシランカップリング剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、アミノ基を有するシランカップリング剤と、アミノ基を有しないシランカップリング剤とを組み合わせて用いてもよい。例えば、金属との密着性改善のためメルカプト基を有するシランカップリング剤を用いてもよい。
　また、これらのシランカップリング剤から、シロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ）を介して形成される重合体（シロキサン重合体）を用いてもよい。例えば、３－アミノプロピルトリメトキシシランの加水分解物からは、線形シロキサン構造を有する重合体、分岐状シロキサン構造を有する重合体、環状シロキサン構造を有する重合体、かご状シロキサン構造を有する重合体等が得られる。かご状シロキサン構造は、例えば、下記式（Ａ－１）で表される。
　シロキサンジアミンとしては、例えば、下記式（Ａ－２）で表される化合物が挙げられる。なお、式（Ａ－２）中、ｉは０～４の整数、ｊは１～３の整数、Ｍｅはメチル基である。
　また、シロキサンジアミンとしては、１，３－ビス（３－アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン（式（Ａ－２）において、ｉ＝０、ｊ＝１）、１，３－ビス（２－アミノエチルアミノ）プロピルテトラメチルジシロキサン（式（Ａ－２）において、ｉ＝１、ｊ＝１）が挙げられる。
　化合物（Ａ）としては、環構造を有するアミン化合物も挙げられる。
　中でも、環構造を有する重量平均分子量９０以上６００以下のアミン化合物が好ましい。環構造を有する重量平均分子量９０以上６００以下のアミン化合物としては、脂環式アミン、芳香環アミン、複素環（ヘテロ環）アミン等が挙げられる。分子内に複数の環構造を有していてもよく、複数の環構造は、同じであっても異なっていてもよい。環構造を有するアミン化合物としては、熱的に、より安定な化合物が得られ易いため、芳香環を有する化合物がより好ましい。
　また、環構造を有する重量平均分子量９０以上６００以下のアミン化合物としては、架橋剤（Ｂ）とともにアミド、アミドイミド、イミドなどの熱架橋構造を形成し易く、耐熱性を高めることができる点から、１級アミノ基を有する化合物が好ましい。更に、前述のアミン化合物としては、架橋剤（Ｂ）とともにアミド、アミドイミド、イミドなどの熱架橋構造の数を多くし易く、耐熱性をより高めることができる点から、１級アミノ基を２つ有するジアミン化合物、１級アミノ基を３つ有するトリアミン化合物等が好ましい。
　脂環式アミンとしては、例えば、シクロヘキシルアミン、ジメチルアミノシクロヘキサンなどが挙げられる。
　芳香環アミンとしては、例えば、ジアミノジフェニルエーテル、キシレンジアミン（好ましくはパラキシレンジアミン）、ジアミノベンゼン、ジアミノトルエン、メチレンジアニリン、ジメチルジアミノビフェニル、ビス（トリフルオロメチル）ジアミノビフェニル、ジアミノベンゾフェノン、ジアミノベンズアニリド、ビス（アミノフェニル）フルオレン、ビス（アミノフェノキシ）ベンゼン、ビス（アミノフェノキシ）ビフェニル、ジカルボキシジアミノジフェニルメタン、ジアミノレゾルシン、ジヒドロキシベンジジン、ジアミノベンジジン、１，３，５－トリアミノフェノキシベンゼン、２，２’－ジメチルベンジジン、トリス（４－アミノフェニル）アミン、２，７－ジアミノフルオレン、１，９－ジアミノフルオレン、ジベンジルアミンなどが挙げられる。
　複素環アミンの複素環としては、ヘテロ原子として硫黄原子を含む複素環（例えば、チオフェン環）、又は、ヘテロ原子として窒素原子を含む複素環（例えば、ピロール環、ピロリジン環、ピラゾール環、イミダゾール環、トリアゾール環等の５員環；イソシアヌル環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、ピペリジン環、ピペラジン環、トリアジン環等の６員環；インドール環、インドリン環、キノリン環、アクリジン環、ナフチリジン環、キナゾリン環、プリン環、キノキサリン環等の縮合環等）などが挙げられる。
　例えば、窒素を含有する複素環を有する複素環アミンとしては、メラミン、アンメリン、メラム、メレム、トリス（４－アミノフェニル）アミンなどが挙げられる。
　更に、複素環と芳香環の両方を有するアミン化合物としては、Ｎ２，Ｎ４，Ｎ６－トリス（４－アミノフェニル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６－トリアミンなどが挙げられる。
　化合物（Ａ）は、一級又は二級のアミノ基を有するため、第１基板及び第２基板の表面に存在し得る水酸基、エポキシ基、カルボキシ基、アミノ基、メルカプト基等の官能基との静電相互作用により、又は、前記官能基との共有結合を密に形成することにより、基板同士を強く接着することができる。
　また、化合物（Ａ）は、一級又は二級のアミノ基を有するため、後述の極性溶媒（Ｄ）に容易に溶解する。極性溶媒（Ｄ）に容易に溶解する化合物（Ａ）を用いることで、シリコン基板などの基板の親水性表面との親和性が高くなるため、平滑な膜を形成しやすく、ハイブリッド接合する接合部の厚さを薄くすることができる。
　前述のように、化合物（Ａ）は、１級窒素原子及び２級窒素原子の少なくとも１つを含むカチオン性官能基を有する。ここで、化合物（Ａ）が１級窒素原子を含む場合には、化合物（Ａ）中の全窒素原子中に占める１級窒素原子の割合が２０モル％以上であることが好ましく、２５モル％以上であることがより好ましく、３０モル％以上であることが更に好ましい。また、化合物（Ａ）は、１級窒素原子を含み、かつ１級窒素原子以外の窒素原子（例えば、２級窒素原子、３級窒素原子）を含まないカチオン性官能基を有していてもよい。
　また、化合物（Ａ）が２級窒素原子を含む場合には、化合物（Ａ）中の全窒素原子中に占める２級窒素原子の割合が５モル％以上５０モル％以下であることが好ましく、１０モル％以上４５モル％以下であることがより好ましい。
　また、化合物（Ａ）は、１級窒素原子及び２級窒素原子のほかに、３級窒素原子を含んでいてよく、化合物（Ａ）が３級窒素原子を含む場合には、化合物（Ａ）中の全窒素原子中に占める３級窒素原子の割合が２０モル％以上５０モル％以下であることが好ましく、２５モル％以上４５モル％以下であることがより好ましい。
　本開示において、接合部中における化合物（Ａ）由来の成分の含有量は、特に制限されず、例えば、接合部全体に対して１質量％以上８２質量％以下とすることができ、５質量％以上８２質量％以下であることが好ましく、１３質量％以上８２質量％以下であることがより好ましい。
－架橋剤（Ｂ）－
　架橋剤（Ｂ）は、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基（Ｘは、水素原子又は炭素数１以上６以下のアルキル基である）を３つ以上有し、３つ以上の－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基（以下、「ＣＯＯＸ」とも称する。）のうち、１つ以上６つ以下が－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基（以下、「ＣＯＯＨ」とも称する。）であり、重量平均分子量が２００以上６００以下である化合物である。
　架橋剤（Ｂ）は、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基（Ｘは、水素原子又は炭素数１以上６以下のアルキル基である。）を３つ以上有する化合物であるが、好ましくは、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基を３つ以上６つ以下有する化合物であり、より好ましくは、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基を３つ又は４つ有する化合物である。
　架橋剤（Ｂ）において、－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基中のＸとしては、水素原子又は炭素数１以上６以下のアルキル基が挙げられ、中でも、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基が好ましい。なお、－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基中のＸは互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。
　架橋剤（Ｂ）は、分子内にＸが水素原子である－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を１つ以上６つ以下有する化合物であるが、好ましくは、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を１つ以上４つ以下有する化合物であり、より好ましくは、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を２つ以上４つ以下有する化合物であり、更に好ましくは、分子内に－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を２つ又は３つ有する化合物である。
　架橋剤（Ｂ）は、重量平均分子量が２００以上６００以下の化合物である。好ましくは、２００以上４００以下の化合物である。
　架橋剤（Ｂ）は、分子内に環構造を有することが好ましい。環構造としては、脂環構造、芳香環構造などが挙げられる。また、架橋剤（Ｂ）は、分子内に複数の環構造を有していてもよく、複数の環構造は、同じであっても異なっていてもよい。
　脂環構造としては、例えば、炭素数３以上８以下の脂環構造、好ましくは炭素数４以上６以下の脂環構造が挙げられ、環構造内は飽和であっても不飽和であってもよい。より具体的には、脂環構造としては、シクロプロパン環、シクロブタン環、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、シクロヘプタン環、シクロオクタン環などの飽和脂環構造；シクロプロペン環、シクロブテン環、シクロペンテン環、シクロヘキセン環、シクロヘプテン環、シクロオクテン環などの不飽和脂環構造が挙げられる。
　芳香環構造としては、芳香族性を示す環構造であれば特に限定されず、例えば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、ペリレン環などのベンゼン系芳香環、ピリジン環、チオフェン環などの芳香族複素環、インデン環、アズレン環などの非ベンゼン系芳香環などが挙げられる。
　架橋剤（Ｂ）が分子内に有する環構造としては、例えば、シクロブタン環、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、ベンゼン環及びナフタレン環からなる群より選択される少なくとも１つが好ましく、接合部の耐熱性をより高める点から、ベンゼン環及びナフタレン環の少なくとも一方がより好ましい。
　前述したように、架橋剤（Ｂ）は、分子内に複数の環構造を有していてもよく、環構造がベンゼンの場合、ビフェニル構造、ベンゾフェノン構造、ジフェニルエーテル構造などを有してもよい。
　架橋剤（Ｂ）は、分子内にフッ素原子を有することが好ましく、分子内に１つ以上６つ以下のフッ素原子を有することがより好ましく、分子内に３つ以上６つ以下のフッ素原子を有することが更に好ましい。例えば、架橋剤（Ｂ）は、分子内にフルオロアルキル基を有していてもよく、具体的には、トリフルオロアルキル基又はヘキサフルオロイソプロピル基を有していてもよい。
　更に、架橋剤（Ｂ）としては、脂環カルボン酸、ベンゼンカルボン酸、ナフタレンカルボン酸、ジフタル酸、フッ化芳香環カルボン酸などのカルボン酸化合物；脂環カルボン酸エステル、ベンゼンカルボン酸エステル、ナフタレンカルボン酸エステル、ジフタル酸エステル、フッ化芳香環カルボン酸エステルなどのカルボン酸エステル化合物が挙げられる。なお、カルボン酸エステル化合物は、分子内にカルボキシ基（－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基）を有し、かつ、３つ以上の－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基において、少なくとも１つのＸが炭素数１以上６以下のアルキル基（すなわち、エステル結合を有する）である化合物である。本開示では、架橋剤（Ｂ）がカルボン酸エステル化合物であることにより、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）との会合による凝集が抑制され、凝集体及びピットが少なくなり、膜厚の調整が容易となる。
　前記カルボン酸化合物としては、－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を４つ以下含む４価以下のカルボン酸化合物であることが好ましく、－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を３つ又は４つ含む３価又は４価のカルボン酸化合物であることがより好ましい。
　前記カルボン酸エステル化合物としては、分子内にカルボキシ基（－Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基）を３つ以下含み、かつエステル結合を３つ以下含む化合物であることが好ましく、分子内にカルボキシ基を２つ以下含み、かつエステル結合を２つ以下含む化合物であることがより好ましい。
　また、前記カルボン酸エステル化合物では、３つ以上の－Ｃ（＝Ｏ）ＯＸ基において、Ｘが炭素数１以上６以下のアルキル基である場合、Ｘは、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが好ましいが、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）との会合による凝集をより抑制する点から、エチル基又はプロピル基であることが好ましい。
　前記カルボン酸化合物の具体例としては、これらに限定されず、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸、１，３，５－シクロヘキサントリカルボン酸、１，２，４－シクロヘキサントリカルボン酸、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸、１，２，３，４，５，６－シクロヘキサンヘキサカルボン酸等の脂環カルボン酸；１，２，４－ベンゼントリカルボン酸、１，３，５－ベンゼントリカルボン酸、ピロメリット酸、ベンゼンペンタカルボン酸、メリト酸等のベンゼンカルボン酸；１，４，５，８－ナフタレンテトラカルボン酸、２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸等のナフタレンカルボン酸；３，３’，５，５’－テトラカルボキシジフェニルメタン、ビフェニル－３，３’，５，５’－テトラカルボン酸、ビフェニル－３，４’，５－トリカルボン酸、ビフェニル－３，３’，４，４’－テトラカルボン酸、ベンゾフェノン－３，３’，４，４’－テトラカルボン酸、４，４’－オキシジフタル酸、３，４’－オキシジフタル酸、１，３－ビス（フタル酸）テトラメチルジシロキサン、４，４’－（エチン－１，２－ジイル）ジフタル酸（4,4'-(Ethyne-1,2-diyl)diphthalic acid）、４，４’－（１，４－フェニレンビス（オキシ））ジフタル酸
（4,4'-(1,4-phenylenebis(oxy))diphthalic acid）、４，４’－（[１，１’－ビフェニル]－４，４’－ジイルビス（オキシ））ジフタル酸（4,4'-([1,1'-biphenyl]-4,4'-diylbis(oxy))diphthalic acid）、４，４’－（（オキシビス（４，１－フェニレン））ビス（オキシ））ジフタル酸（4,4'-((oxybis(4,1-phenylene))bis(oxy))diphthalic acid）
等のジフタル酸；ペリレン－３，４，９，１０－テトラカルボン酸等のペリレンカルボン酸；アントラセン－２，３，６，７－テトラカルボン酸等のアントラセンカルボン酸；４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸、９，９－ビス（トリフルオロメチル）－９Ｈ－キサンテン－２，３，６，７－テトラカルボン酸、１，４－ジトリフルオロメチルピロメリット酸等のフッ化芳香環カルボン酸が挙げられる。
　前記カルボン酸エステル化合物の具体例としては、前述のカルボン酸化合物の具体例における少なくとも１つのカルボキシ基がエステル基に置換された化合物が挙げられる。カルボン酸エステル化合物としては、例えば、下記一般式（Ｂ－１）～（Ｂ－５）で表されるハーフエステル化された化合物が挙げられる。
　一般式（Ｂ－１）～（Ｂ－５）におけるＲは、それぞれ独立に炭素数１以上６以下のアルキル基であり、中でもメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が好ましく、エチル基、プロピル基がより好ましい。
　一般式（Ｂ－２）におけるＹは、単結合、Ｏ、Ｃ＝Ｏ、又はＣ（ＣＦ３）２であり、Ｏであることが好ましい。
　ハーフエステル化された化合物は、例えば、前述のカルボン酸化合物の無水物であるカルボン酸無水物を、アルコール溶媒に混合し、カルボン酸無水物を開環させて生成することが可能である。
　有機ギャップフィル材中における架橋剤（Ｂ）由来の成分の含有量は、特に制限されず、例えば、化合物（Ａ）由来物質中の全窒素原子の数に対する架橋剤（Ｂ）由来の物質中のカルボニル基（－（Ｃ＝Ｏ）－Ｙ）の数の比率（（－（Ｃ＝Ｏ）－Ｙ）／Ｎ）は、０．１以上３．０以下であることが好ましく、０．３以上２．５以下であることがより好ましく、０．４以上２．２以下であることが更に好ましい。ここで、－（Ｃ＝Ｏ）－Ｙにおいて、Ｙはイミド架橋若しくはアミド架橋された窒素原子、ＯＨ、又はエステル基を表す。（－（Ｃ＝Ｏ）－Ｙ）／Ｎが０．１以上３．０以下であることにより、接合部は、アミド、アミドイミド、イミドなどの架橋構造を好適に有し、耐熱性により優れる。
　化合物（Ａ）は未架橋カチオン性官能基を有しているため、接合部の成分として、化合物（Ａ）を含み、かつ架橋剤（Ｂ）を含まない場合には、架橋密度が低く、耐熱性が十分で無いことが考えられる。一方、有機ギャップフィル材では、化合物（Ａ）のカチオン性官能基と、架橋剤（Ｂ）のカルボキシ基とが反応して共有結合を形成することで、架橋密度が大きくなり、高い耐熱性を有する。
－極性溶媒（Ｄ）－
　極性溶媒（Ｄ）としては、具体的には；
水、重水などのプロトン性無機化合物；
メタノール、エタノール、１－プロパノール、２－プロパノール、１－ブタノール、２－ブタノール、イソブチルアルコール、イソペンチルアルコール、シクロヘキサノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、ベンジルアルコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、グリセリンなどのアルコール類；
テトラヒドロフラン、ジメトキシエタンなどのエーテル類；
フルフラール、アセトン、エチルメチルケトン、シクロヘキサンなどのアルデヒド・ケトン類；
無水酢酸、酢酸エチル、酢酸ブチル、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、ホルムアルデヒド、Ｎ－メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル-２-ピロリドン、ヘキサメチルリン酸アミドなどの酸誘導体；
アセトニトリル、プロピオニトリルなどのニトリル類；ニトロメタン、ニトロベンゼンなどのニトロ化合物；
ジメチルスルホキシドなどの硫黄化合物；
が挙げられる。
　極性溶媒（Ｄ）としては、プロトン性溶媒を含むことが好ましく、水を含むことがより好ましく、超純水を含むことが更に好ましい。
　溶液中における極性溶媒（Ｄ）の含有量は、特に限定されず、例えば、溶液全体に対して１．０質量％以上９９．９９８９６質量％以下であり、４０質量％以上９９．９９８９６質量％以下であることが好ましい。
　有機ギャップフィル材を形成する際の加熱により極性溶媒（Ｄ）を揮発させ、有機ギャップフィル材中の残溶媒の量を少なくするという観点から、極性溶媒（Ｄ）の沸点は、１５０℃以下が好ましく、１２０℃以下がより好ましい。
－添加剤（Ｃ）－
　樹脂材料を含む溶液は、添加剤（Ｃ）を含んでいてもよい。
　添加剤（Ｃ）としては、カルボキシ基を有する重量平均分子量４６以上１９５以下の酸（Ｃ－１）、窒素原子を有する重量平均分子量１７以上１２０以下の環構造を有しない塩基（Ｃ－２）が挙げられる。
　酸（Ｃ－１）は、カルボキシ基を有する重量平均分子量４６以上１９５以下の酸である。添加剤（Ｃ）として酸（Ｃ－１）を含むことにより、化合物（Ａ）におけるアミノ基と酸（Ｃ－１）におけるカルボキシ基とがイオン結合を形成することで、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）との会合による凝集が抑制されると推測される。より詳細には、化合物（Ａ）におけるアミノ基に由来するアンモニウムイオンと酸（Ｃ－１）におけるカルボキシ基に由来するカルボキシラートイオンとの相互作用（例えば、静電相互作用）が、化合物（Ａ）におけるアミノ基に由来するアンモニウムイオンと架橋剤（Ｂ）におけるカルボキシ基に由来するカルボキシラートイオンとの相互作用よりも強いため、凝集が抑制されると推測される。なお、本発明は上記推測によって何ら限定されない。
　酸（Ｃ－１）としては、カルボキシ基を有し、かつ重量平均分子量４６以上１９５以下の化合物であれば特に限定されず、モノカルボン酸化合物、ジカルボン酸化合物、オキシジカルボン酸化合物などが挙げられる。より具体的には、酸（Ｃ－１）としては、ギ酸、酢酸、マロン酸、シュウ酸、クエン酸、安息香酸、乳酸、グリコール酸、グリセリン酸、酪酸、メトキシ酢酸、エトキシ酢酸、フタル酸、テレフタル酸、ピコリン酸、サリチル酸、３，４，５－トリヒドロキシ安息香酸などが挙げられる。
　本開示において、樹脂材料を含む溶液における酸（Ｃ－１）の含有量は、特に制限されず、例えば、化合物（Ａ）中の全窒素原子の数に対する酸（Ｃ－１）中のカルボキシ基の数の比率（ＣＯＯＨ／Ｎ）が、０．０１以上１０以下であることが好ましく、０．０２以上６以下であることがより好ましく、０．５以上３以下が更に好ましい。
　塩基（Ｃ－２）は、窒素原子を有する重量平均分子量１７以上１２０以下の塩基である。樹脂材料を含む溶液は、添加剤（Ｃ）として塩基（Ｃ－２）を含むことにより、架橋剤（Ｂ）におけるカルボキシ基と塩基（Ｃ－２）におけるアミノ基とがイオン結合を形成することで、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）との会合による凝集が抑制されると推測される。より詳細には、架橋剤（Ｂ）におけるカルボキシ基に由来するカルボキシラートイオンと塩基（Ｃ－２）におけるアミノ基に由来するアンモニウムイオンとの相互作用が、化合物（Ａ）におけるアミノ基に由来するアンモニウムイオンと架橋剤（Ｂ）におけるカルボキシ基に由来するカルボキシラートイオンとの相互作用よりも強いため、凝集が抑制されると推測される。なお、本発明は上記推測によって何ら限定されない。
　塩基（Ｃ－２）としては、窒素原子を有し、かつ重量平均分子量１７以上１２０以下の環構造を有しない化合物であれば特に限定されず、モノアミン化合物、ジアミン化合物などが挙げられる。より具体的には、塩基（Ｃ－２）としては、アンモニア、エチルアミン、エタノールアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、エチレンジアミン、Ｎ－アセチルエチレンジアミン、Ｎ－（２－アミノエチル）エタノールアミン、Ｎ－（２－アミノエチル）グリシンなどが挙げられる。
　本開示において、樹脂材料を含む溶液における塩基（Ｃ－２）の含有量は、特
に制限されず、例えば、架橋剤（Ｂ）中のカルボキシ基の数に対する塩基（Ｃ－２）中の窒素原子の数の比率（Ｎ／ＣＯＯＨ）が、０．５以上５以下であることが好ましく、０．９以上３以下であることがより好ましい。
　樹脂材料を含む溶液には、絶縁性又は機械強度改善のため、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、ビストリエトキシシリルエタン、ビストリエトキシシリルメタン、ビス（メチルジエトキシシリル）エタン、１，１，３，３，５，５－ヘキサエトキシ－１，３，５－トリシラシクロヘキサン、１，３，５，７－テトラメチル―１，３，５，７－テトラヒドロキシルシクロシロキサン、１，１，４，４－テトラメチル－１，４－ジエトキシジシルエチレン、１，３，５－トリメチル－１，３，５－トリメチル－１，３，５－トリエトキシ－１，３，５－トリシラシクロヘキサンを混合させてもよい。
　更に、有機ギャップフィル材の疎水性改善のために、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、トリメチルエトキシシラン等を混合させてもよい。これらの化合物はエッチング選択性の制御の為に混合させてもよい。
　樹脂材料を含む溶液は、極性溶媒（Ｄ）以外の溶媒を含んでいてもよく、例えば、ノルマルヘキサンなどが挙げられる。
　また、樹脂材料を含む溶液は、例えば電気特性改善のために、フタル酸、安息香酸など、又はこれらの誘導体を含有してもよい。
　また、樹脂材料を含む溶液は、例えば銅の腐食を抑制するため、ベンゾトリアゾール又はその誘導体を含有していてもよい。
　樹脂材料を含む溶液のｐＨとしては、特に限定されず、２．０以上１２．０以下であることが好ましい。
　また、添加剤（Ｃ）として酸（Ｃ－１）を用いる場合、酸（Ｃ－１）と化合物（Ａ）との混合物と、架橋剤（Ｂ）と、を混合することが好ましい。すなわち、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）とを混合する前に、化合物（Ａ）と酸（Ｃ－１）とを予め混合しておくことが好ましい。これにより、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）とを混合した際に、樹脂層形成用材料を含む溶液の白濁及びゲル化（ゲル化すると組成物の透明化に時間がかかる場合があり、好ましくない）を好適に抑制することができる。
　また、添加剤（Ｃ）として塩基（Ｃ－２）を用いる場合、塩基（Ｃ－２）と架橋剤（Ｂ）との混合物と、化合物（Ａ）と、を混合することが好ましい。すなわち、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）とを混合する前に、架橋剤（Ｂ）と塩基（Ｃ－２）とを予め混合しておくことが好ましい。これにより、化合物（Ａ）と架橋剤（Ｂ）とを混合した際に、樹脂層形成用材料を含む溶液の白濁及びゲル化（ゲル化すると組成物の透明化に時間がかかる場合があり、好ましくない）を好適に抑制することができる。
＜中間接合層＞
　本開示の半導体構造体（例えば半導体構造体１００）は、半導体基板（例えば半導体基板１０）における半導体基板接合層（例えば半導体基板接合層１４）と、複合基板（例えば、複合基板３１）と、の間に介在する中間接合層（例えば、中間接合層３２）を備える。
　本開示における半導体構造体では、半導体基板における半導体基板接合層と、中間接合層と、がハイブリッド接合されている。
　ハイブリッド接合としては、公知のハイブリッド接合を適用できる。
　中間接合層は、絶縁層及び電極を含む。
　中間接合層は、好ましくは、絶縁層と、絶縁層を貫通する電極と、を含む。
　絶縁層を貫通する電極については前述のとおりである。
　中間接合層の好ましい態様（例えば、絶縁層、電極、形成方法の好ましい態様）は、前述した半導体基板接合層の好ましい態様と同様である。
＜再配線層＞
　本開示の半導体構造体（例えば半導体構造体２００）は、更に、複合基板（例えば、複合基板３１）と、中間接合層（例えば、中間接合層３２）と、の間に、再配線層（例えば、再配線層３４）を備えてもよい。
　この態様の半導体構造体においても、半導体基板における半導体基板接合層と、中間接合層と、がハイブリッド接合されている。
　再配線層は、絶縁層及び配線を含む。
　再配線層における絶縁層の好ましい態様は、半導体基板接合層における絶縁層の好ましい態様と同様である。
　再配線層における配線は、再配線層における絶縁層中に形成され、再配線層の面方向（即ち、再配線層の厚さ方向に対して直交する方向）に延びる金属部材である。
　配線の材質としては、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ、はんだ、等が挙げられる。
　半導体基板接合層における配線は、Ｃｕを含むことが好ましい。
　半導体基板接合層における配線は、例えば、ダマシンプロセス、セミアディティブプロセス等の公知の製造方法によって形成され得る。
　本開示の半導体構造体（例えば半導体構造体２００）において、複数のシリコンダイ（例えば、シリコンダイ２０）のうちの少なくとも２つは、再配線層（詳細には、再配線層中の配線）を介して電気的に接続されていることが好ましい。
　２０２３年２月２４日に出願された日本国特許出願２０２３－０２７８０７の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (9)

  1. 　絶縁層及び電極を含む半導体基板接合層を含む半導体基板と、
    　二次元配置された複数のシリコンダイ、及び、前記複数のシリコンダイの間に充填された有機ギャップフィル材を含む複合基板と、
    　前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、前記複合基板と、の間に介在し、絶縁層及び電極を含む中間接合層と、
    を備え、
    　前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、前記中間接合層と、がハイブリッド接合されている、
    半導体構造体。
  2. 　前記中間接合層が、前記複数のシリコンダイのうちの少なくとも２つに跨って配置されている、請求項１に記載の半導体構造体。
  3. 　更に、前記複合基板と前記中間接合層との間に、絶縁層及び配線を含む再配線層を備える、
    請求項１に記載の半導体構造体。
  4. 　前記複数のシリコンダイのうちの少なくとも２つが、前記再配線層を介して電気的に接続されている、請求項３に記載の半導体構造体。
  5. 　前記再配線層における前記絶縁層が、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、ＳｉＮ層、及び、シロキサン結合を含む樹脂層からなる群から選択される少なくとも１つを含む、請求項３に記載の半導体構造体。
  6. 　前記半導体基板接合層における前記絶縁層、及び、前記中間接合層における前記絶縁層における前記絶縁層の各々が、ＳｉＯ２層、ＳｉＣＮ層、ＳｉＮ層、及び、シロキサン結合を含む樹脂層からなる群から選択される少なくとも１つを含む、請求項１に記載の半導体構造体。
  7. 　前記有機ギャップフィル材が、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、マレイミド樹脂、パリレン、ポリアリレンエーテルポリイミド、ポリベンゾオキサゾール、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシ樹脂、及び、シロキサン結合を有する樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の半導体構造体。
  8. 　請求項１又は請求項２に記載の半導体構造体を製造する方法であって、
    　第１仮固定基板上に、複数のシリコンダイを二次元配置して仮固定し、次いで、前記複数のシリコンダイの間に前記有機ギャップフィル材を充填することにより、前記第１仮固定基板上に前記複合基板を形成する工程と、
    　前記複合基板から見て前記第１仮固定基板が配置されている側とは反対側に、第２仮固定基板を仮固定して積層体Ｘ１を得る工程と、
    　前記積層体Ｘ１から前記第１仮固定基板を除去することにより、前記複数のシリコンダイが露出している積層体Ｘ２を得る工程と、
    　前記絶縁層及び前記電極を含む前記半導体基板接合層を含む前記半導体基板を準備する工程と、
    　前記積層体Ｘ２における前記複数のシリコンダイの露出面側に、絶縁層及び電極を含む中間接合層を形成する工程と、
    　前記中間接合層が形成された前記積層体Ｘ２における前記中間接合層と、前記半導体基板における前記半導体基板接合層と、をハイブリッド接合させて積層体Ｘ３を得る工程と、
    　前記積層体Ｘ３から前記第２仮固定基板を除去することにより、前記半導体構造体を得る工程と、
    を含む、
    半導体構造体の製造方法。
  9. 　前記中間接合層を形成する工程は、
    　前記積層体Ｘ２における前記複数のシリコンダイの露出面側に、絶縁層及び配線を含む再配線層を形成することと、
    　前記再配線層上に、中間接合層を形成することと、
    を含む、請求項８に記載の半導体構造体の製造方法。
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