WO2022039028A1

WO2022039028A1 - 感光性樹脂組成物、硬化物、表示装置、半導体装置及び硬化物の製造方法

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Publication number: WO2022039028A1
Application number: PCT/JP2021/028917
Authority: WO
Inventors: 池田圭; 小森悠佑; 三好一登
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 2020-08-17
Filing date: 2021-08-04
Publication date: 2022-02-24
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Abstract

本発明は、熱硬化後の可視光透過性に優れる感光性樹脂組成物を提供することを目的とする。　上記目的を達するため、本発明の感光性樹脂組成物は以下の構成を有する。すなわち、（Ａ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｂ）光酸発生材、及び（Ｃ）オクタノール／水分配係数（ＬｏｇＰ）が４．６～２０．０であるフェノール性水酸基を有する化合物（以下、（Ｃ）成分という）を含有する感光性樹脂組成物であって、熱硬化後の厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７．０以下である感光性樹脂組成物である。

Description

感光性樹脂組成物、硬化物、表示装置、半導体装置及び硬化物の製造方法

　本発明は、感光性樹脂組成物、硬化物、表示装置、半導体装置及び硬化物の製造方法に関する。

　スマートフォン、タブレットＰＣ及びテレビなど、薄型ディスプレイを有する表示装置において、有機エレクトロルミネッセンス（Ｅｌｅｃｔｒｏ　ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ：以下、有機ＥＬと記す）表示装置を用いた製品が多く開発されている。

　一般に、有機ＥＬ表示装置は、基板上に、駆動回路、平坦化層、第一電極、画素分割層、発光層および第二電極を有し、対向する第一電極と第二電極との間に電圧を印加することで発光する。これらのうち、平坦化層用材料および画素分割層用材料としては、紫外線照射によるパターニング可能な感光性樹脂組成物が一般に用いられている。

　これまでに提案されてきたポジ型感光性樹脂組成物としては、アルカリ可溶性樹脂に感光成分のナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを混合したもので、樹脂としてポリイミド前駆体を用いたもの（例えば特許文献１参照）、ポリベンゾオキサゾール前駆体を用いたもの（例えば特許文献２参照）が挙げられる。

特開２００２－９１３４３号公報特開２００２－１１６７１５号公報

　有機ＥＬ表示装置に対する特性要求は年々厳しくなっており、平坦化層用材料および画素分割層用材料に対しても、透過型有機ＥＬディスプレイやモバイル端末のディスプレイ直下にカメラを配置するなど設計／デザインの多様化や更なる機能化の観点から可視光領域の透過性が要求されている。

　しかしながら、上記に挙げた特許文献で提案された材料は、熱硬化後の可視光透過性が不十分であった。

　本発明の感光性樹脂組成物は以下の構成を有する。すなわち、
（Ａ）アルカリ可溶性樹脂、
（Ｂ）光酸発生材、及び
（Ｃ）オクタノール／水分配係数（ＬｏｇＰ）が４．６～２０．０であるフェノール性水酸基を有する化合物（以下、（Ｃ）成分という）
を含有する感光性樹脂組成物であって、熱硬化後の厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７．０以下である感光性樹脂組成物である。

　本発明の硬化物の第一の態様は、本発明の感光性樹脂組成物を硬化した硬化物である。

　本発明の硬化物の製造方法は、本発明の感光性樹脂組成物を基板に塗布して樹脂膜を形成する工程、該樹脂膜を乾燥する工程、乾燥した樹脂膜を露光する工程、露光した樹脂膜を現像する工程および現像した樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程を含む硬化物の製造方法である。

　本発明の硬化物の第二の態様は、厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７以下であって、イミド環構造を有する化合物、インデン構造を有する化合物、式（２）で示される構造を有する化合物および式（１）で示される構造を有する化合物を含有する硬化物である。

　式（２）中、Ｒ^２、Ｒ^３、およびＲ^４は、それぞれ独立に水素原子またはヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～３０の１価の有機基である。

　Ｒ^１は各々独立に、ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～２０の１価の有機基である。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、本発明の硬化物を具備する有機ＥＬ表示装置である。

　本発明の半導体装置は、本発明の硬化物を具備する半導体装置である。

　本発明の感光性樹脂組成物は、熱硬化後の可視光透過性に優れる。

　本発明の実施の形態について詳細に説明する。

　本発明の感光性樹脂組成物は、
（Ａ）アルカリ可溶性樹脂、
（Ｂ）光酸発生材、及び
（Ｃ）オクタノール／水分配係数（ＬｏｇＰ）が４．６～２０．０であるフェノール性水酸基を有する化合物
を含有する感光性樹脂組成物であって、熱硬化後の厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７．０以下である。かかる感光性樹脂組成物とすることで、熱硬化後の可視光透過性を高くすることができる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、有機ＥＬ表示装置の平坦化層および／または画素分割層に用いられることが好ましい。かかる層に用いられることにより、有機ＥＬ表示装置の可視光透過率を向上させやすくなる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いられることがより好ましい。感光性樹脂組成物が上述の各層に用いられることにより、有機ＥＬ表示装置の可視光透過率が向上しやすくなるため、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いやすくなる。そのため、透過型有機ＥＬディスプレイなど多様な設計／デザインに対応しやすくなる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、（Ａ）アルカリ可溶性樹脂を含有する。本発明において、アルカリ可溶性とは、樹脂をγ－ブチロラクトンに溶解した溶液をシリコンウェハー上に塗布し、１２０℃で４分間プリベークを行って膜厚１０μｍ±０．５μｍのプリベーク膜を形成し、該プリベーク膜を２３±１℃の２．３８質量％テトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液に１分間浸漬した後、純水でリンス処理したときの膜厚減少から求められる溶解速度が５０ｎｍ／分以上であることをいう。

　（Ａ）アルカリ可溶性樹脂としては、ポリイミド、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾオキサゾール前駆体、ポリアミノアミド、アクリル樹脂、カルド樹脂、フェノール樹脂、環状オレフィン重合体、ポリシロキサンなどが挙げられるが、これに限定されない。（Ａ）アルカリ可溶性樹脂は、これらの樹脂を２種以上含有してもよい。これらのアルカリ可溶性樹脂の中でも、耐熱性に優れ、高温下におけるアウトガス量が少ないものが好ましい。具体的には、ポリイミド、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾオキサゾール前駆体、それらの共重合体およびポリシロキサンからなる群より選択される１種類以上のアルカリ可溶性樹脂が好ましい。また、折り曲げ耐性など膜物性に優れる点で、本発明の感光性樹脂組成物において、（Ａ）アルカリ可溶性樹脂が、ポリイミド、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾオキサゾール前駆体およびそれらの共重合体からなる群より選択される１種類以上のアルカリ可溶性樹脂を含有することがさらに好ましい。更に、可視光透過性、露光感度や耐薬品性の観点から、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール前駆体およびそれらの共重合体からなる群より選択される１種類以上のアルカリ可溶性樹脂が特に好ましい。

　（Ａ）アルカリ可溶性樹脂は、樹脂の構造単位中および／またはその主鎖末端に酸性基を有することが好ましい。酸性基を有することにより、アルカリ可溶性が得られやすくなる。酸性基としては、例えば、カルボキシル基、フェノール性水酸基、スルホン酸基などが挙げられる。中でも、カルボキシル基、フェノール性水酸基が、硫黄原子を含まない点で好ましい。

　（Ａ）アルカリ可溶性樹脂は、フッ素原子を有することが好ましい。フッ素原子を有することにより、アルカリ水溶液で現像する際に、膜と基材との界面に撥水性を付与し、界面へのアルカリ水溶液のしみこみを抑制することができる。アルカリ可溶性樹脂中のフッ素原子含有量は、界面へのアルカリ水溶液のしみこみ防止効果の観点から（Ａ）アルカリ可溶性樹脂１００質量％中、５質量％以上が好ましく、アルカリ水溶液に対する溶解性の点から２０質量％以下が好ましい。

　（Ａ）アルカリ可溶性樹脂は公知の方法により合成することができる。

　ポリイミド前駆体の場合、製造方法として例えば、低温中でテトラカルボン酸二無水物とジアミン化合物を反応させる方法、低温中でテトラカルボン酸二無水物とジアミン化合物を反応させた後、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドジメチルアセタールなどでアミド酸構造を部分的にエステル化する方法、テトラカルボン酸二無水物とアルコールとによりジエステルを得、その後アミンと縮合剤の存在下で反応させる方法、テトラカルボン酸二無水物とアルコールとによりジエステルを得、その後残りのジカルボン酸を酸クロリド化し、アミンと反応させる方法などで合成することができる。

　ポリイミドの場合、例えば、前述の方法で得られたポリイミド前駆体を溶剤中で加熱あるいは酸や塩基などの化学処理で脱水閉環することにより得ることができる。

　ポリベンゾオキサゾール前駆体の場合、製造方法としては、例えば、ビスアミノフェノール化合物とジカルボン酸を縮合反応させることで得ることが出来る。例えば、脱水縮合剤と酸を反応させ、ここにビスアミノフェノール化合物を加える方法や３級アミンを加えたビスアミノフェノール化合物の溶液にジカルボン酸ジクロリドの溶液を滴下するなどがある。脱水縮合剤としては、ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ）等が挙げられる。また、３級アミンとしては、ピリジンなどが挙げられる。

　ポリベンゾオキサゾールの場合、例えば、前述の方法で得られたポリベンゾオキサゾール前駆体を溶剤中で加熱あるいは酸や塩基などの化学処理で脱水閉環することにより得ることができる。

　ポリイミド、ポリイミド前駆体およびその共重合体に用いられる酸二無水物としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，３，３’，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、１，２，５，６－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、９，９－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）フルオレン酸二無水物、９，９－ビス｛４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル｝フルオレン酸二無水物、２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、２，３，５，６－ピリジンテトラカルボン酸二無水物、３，４，９，１０－ペリレンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン二無水物などの芳香族のテトラカルボン酸二無水物や、ブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物などの脂肪族のテトラカルボン酸二無水物などを挙げることができる。これらを２種以上用いてもよい。

　ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾオキサゾール前駆体およびその共重合体に用いられる酸成分としては、ジカルボン酸、トリカルボン酸、テトラカルボン酸などが挙げられる。ジカルボン酸の例としてテレフタル酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ビス（カルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビフェニルジカルボン酸、ベンゾフェノンジカルボン酸、トリフェニルジカルボン酸などが挙げられる。トリカルボン酸の例としてトリメリット酸、トリメシン酸、ジフェニルエーテルトリカルボン酸、ビフェニルトリカルボン酸などが挙げられる。テトラカルボン酸の例として、芳香族のテトラカルボン酸、脂肪族のテトラカルボン酸が挙げられる。芳香族のテトラカルボン酸の例としてピロメリット酸、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸、２，３，３’，４’－ビフェニルテトラカルボン酸、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エーテル、１，２，５，６－ナフタレンテトラカルボン酸、２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸、２，３，５，６－ピリジンテトラカルボン酸、３，４，９，１０－ペリレンテトラカルボン酸などが挙げられる。脂肪族のテトラカルボン酸の例として、ブタンテトラカルボン酸、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。

　ジアミンの具体的な例としては、３，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、ベンジジン、ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、１，５－ナフタレンジアミン、２，６－ナフタレンジアミン、ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス｛４－（４－アミノフェノキシ）フェニル｝エーテル、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジエチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’，３，３’－テトラメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’，４，４’－テトラメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジ（トリフルオロメチル）－４，４’－ジアミノビフェニル、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレンあるいはこれらの芳香族環の水素原子の少なくとも一部をアルキル基やハロゲン原子で置換した化合物や、脂肪族のシクロヘキシルジアミン、メチレンビスシクロヘキシルアミンおよび下記に示した構造のジアミンなどが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。

　Ｒ^５、およびＲ^８は酸素原子、Ｃ（ＣＦ_３）_２、またはＣ（ＣＨ_３）_２を表す。Ｒ^６、Ｒ^７、およびＲ^９～Ｒ^１６はそれぞれ独立に水素原子、または水酸基を表す。

　これらのジアミンは、ジアミンとして、または対応するジイソシアネート化合物、トリメチルシリル化ジアミンとして使用できる。

　また、これらの樹脂の末端を、末端封止剤により封止することで、主鎖末端に酸性基を有する樹脂を得ることができる。末端封止剤の例としては、酸性基を有するモノアミン、酸無水物、酸クロリド、モノカルボン酸などが挙げられる。

　末端封止剤の含有量は、樹脂を構成する酸およびアミン成分の総和１００モル部に対して、２～２５モル部であることが好ましい。

　アクリル樹脂としては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステルをラジカル重合したものが好ましい。（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸シクロプロピル、（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキセニル、（メタ）アクリル酸４－メトキシシクロヘキシル、（メタ）アクリル酸２－シクロプロピルオキシカルボニルエチル、（メタ）アクリル酸２－シクロペンチルオキシカルボニルエチル、（メタ）アクリル酸２－シクロヘキシルオキシカルボニルエチル、（メタ）アクリル酸２－シクロヘキセニルオキシカルボニルエチル、（メタ）アクリル酸２－（４－メトキシシクロヘキシル）オキシカルボニルエチル、（メタ）アクリル酸ノルボルニル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸トリシクロデカニル、（メタ）アクリル酸テトラシクロデカニル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンテニル、（メタ）アクリル酸アダマンチル、（メタ）アクリル酸アダマンチルメチル、（メタ）アクリル酸１－メチルアダマンチル等が挙げられる。スチレン、ｐ－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、α－メチルスチレンなどの芳香族ビニル化合物を、上記の（メタ）アクリル酸や（メタ）アクリル酸エステルと共重合してもよい。

　また、エチレン性不飽和二重結合基を有するエポキシ化合物を（メタ）アクリル酸に付加反応することによりエチレン性不飽和二重結合基を導入することができる。

　カルド樹脂としては、カルド構造、即ち、環状構造を構成している４級炭素原子に二つの環状構造が結合した骨格構造、を有する樹脂が挙げられる。カルド構造の一般的なものはフルオレン環にベンゼン環が結合したものである。

　環状構造を構成している４級炭素原子に二つの環状構造が結合した骨格構造の具体例としては、フルオレン骨格、ビスフェノールフルオレン骨格、ビスアミノフェニルフルオレン骨格、エポキシ基を有するフルオレン骨格、アクリル基を有するフルオレン骨格等が挙げられる。

　カルド樹脂は、このカルド構造を有する骨格がそれに結合している官能基間の反応等により重合して形成される。カルド樹脂は、主鎖と嵩高い側鎖が一つの元素で繋がれた構造（カルド構造）をもち、主鎖に対してほぼ垂直方向に環状構造を有している。

　カルド構造を有する単量体の具体例としては、ビス（グリシジルオキシフェニル）フルオレン型エポキシ樹脂、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノ－ル類や９，９－ビス（シアノメチル）フルオレン等の９，９－ビス（シアノアルキル）フルオレン類、９，９－ビス（３－アミノプロピル）フルオレン等の９，９－ビス（アミノアルキル）フルオレン類等が挙げられる。

　カルド樹脂は、カルド構造を有する単量体を重合して得られる重合体であるが、その他の共重合可能な単量体との共重合体であってもよい。

　フェノール樹脂としては、ノボラックフェノール樹脂やレゾールフェノール樹脂などが挙げられる。フェノール樹脂は、例えば、種々のフェノール類の単独あるいはそれらの複数種の混合物をホルマリンなどのアルデヒド類で重縮合することにより得られる。

　フェノール類としては、例えばフェノール、ｐ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｏ－クレゾール、２，３－ジメチルフェノール、２，４－ジメチルフェノール、２，５－ジメチルフェノール、２，６－ジメチルフェノール、３，４－ジメチルフェノール、３，５－ジメチルフェノール、２，３，４－トリメチルフェノール、２，３，５－トリメチルフェノール、３，４，５－トリメチルフェノール、２，４，５－トリメチルフェノール、メチレンビスフェノール、メチレンビスｐ－クレゾール、レゾルシン、カテコール、２－メチルレゾルシン、４－メチルレゾルシン、ｏ－クロロフェノール、ｍ－クロロフェノール、ｐ－クロロフェノール、２，３－ジクロロフェノール、ｍ－メトキシフェノール、ｐ－メトキシフェノール、ｐ－ブトキシフェノール、ｏ－エチルフェノール、ｍ－エチルフェノール、ｐ－エチルフェノール、２，３－ジエチルフェノール、２，５－ジエチルフェノール、ｐ－イソプロピルフェノール、α－ナフトール、β－ナフトールなどが挙げられる。これらのフェノール類は単独で、または複数の混合物として用いることができる。

　また、アルデヒド類としては、ホルマリンの他、パラホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド、ヒドロキシベンズアルデヒド、クロロアセトアルデヒドなどが挙げられる。これらのアルデヒド類は単独で、または複数の混合物として用いることができる。

　フェノール樹脂の重量平均分子量は、２０００～５００００であることが好ましく、３０００～３００００であることがより好ましい。重量平均分子量を５００００以下とすることにより、現像性、感度が向上しやすい。また、２０００以上とすることにより、パターン形状、解像度、現像性、耐熱性が向上しやすい。なお、フェノール樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーを用いて測定され、ポリスチレン換算で算出される。

　ポリシロキサンとしては、例えば、４官能オルガノシラン、３官能オルガノシラン、２官能オルガノシラン及び一官能オルガノシランから選ばれる一種類以上を加水分解し、脱水縮合させて得られるポリシロキサンが挙げられる。

　４官能オルガノシランの具体例としては、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラアセトキシシラン、テトラフェノキシシラン等が挙げられる。３官能オルガノシランの具体例としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ｐ－ヒドロキシフェニルトリメトキシシラン、１－（ｐ－ヒドロキシフェニル）エチルトリメトキシシラン、２－（ｐ－ヒドロキシフェニル）エチルトリメトキシシラン、４－ヒドロキシ－５－（ｐ－ヒドロキシフェニルカルボニルオキシ）ペンチルトリメトキシシラン、トリフルオロメチルトリメトキシシラン、トリフルオロメチルトリエトキシシラン、３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、〔（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシ〕プロピルトリメトキシシラン、〔（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシ〕プロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－トリメトキシシリルプロピルコハク酸、１－ナフチルトリメトキシシラン、１－ナフチルトリエトキシシラン、１－ナフチルトリ－ｎ－プロポキシシラン、２－ナフチルトリメトキシシラン等が挙げられる。２官能性オルガノシランの具体例としては、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジアセトキシシラン、ジｎ－ブチルジメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、（３－グリシドキシプロピル）メチルジメトキシシラン、（３－グリシドキシプロピル）メチルジエトキシシラン、ジ（１－ナフチル）ジメトキシシラン、ジ（１－ナフチル）ジエトキシシラン等が挙げられる。一官能性オルガノシランの具体例としては、トリメチルメトキシシラン、トリｎ－ブチルエトキシシラン、（３－グリシドキシプロピル）ジメチルメトキシシラン、（３－グリシドキシプロピル）ジメチルエトキシシラン等が挙げられる。これらのオルガノシランを２種以上用いてもよい。また、扶桑化学工業株式会社製メチルシリケート５１、多摩化学工業株式会社製Ｍシリケート５１などのシリケート化合物を共重合してもよい。

　ポリシロキサンの重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されないが、ＧＰＣ（ゲルパーミネーションクロマトグラフィ）で測定されるポリスチレン換算で１，０００以上であることが好ましい。１，０００以上であることにより、塗膜性が向上しやすくなる。一方、現像液に対する溶解性の観点からは、ポリシロキサンのＭｗは、１００，０００以下であることが好ましく、５０，０００以下であることがより好ましい。

　ポリシロキサンは、例えば、オルガノシランなどのモノマーを加水分解および部分縮合させることにより合成することができる。ここで、部分縮合とは、加水分解物のＳｉ－ＯＨを全て縮合させるのではなく、得られるポリシロキサンに一部Ｓｉ－ＯＨを残存させることを指す。加水分解および部分縮合には一般的な方法を用いることができる。例えば、オルガノシラン混合物に溶剤、水、必要に応じて触媒を添加し、５０～１５０℃で０．５～１００時間程度加熱撹拌する方法等が挙げられる。撹拌中、必要に応じて、加水分解副生物（メタノール等のアルコール）や縮合副生物（水）を蒸留により留去してもよい。

　触媒に特に制限はないが、酸触媒、塩基触媒が好ましく用いられる。酸触媒の具体例としては、塩酸、硝酸、硫酸、フッ酸、リン酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、ギ酸、多価カルボン酸あるいはその無水物、イオン交換樹脂等が挙げられる。塩基触媒の具体例としては、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリペンチルアミン、トリヘキシルアミン、トリヘプチルアミン、トリオクチルアミン、ジエチルアミン、トリエタノールアミン、ジエタノールアミン、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アミノ基を有するアルコキシシラン、イオン交換樹脂等が挙げられる。

　有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中、（Ａ）～（Ｃ）成分の合計含有量が５０質量％以上であることが好ましく、可視光透過性や露光感度の観点から、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましく、９５質量％以上であることが特に好ましい。合計含有量の上限は、特に限定されないが、１００質量％である。（Ａ）～（Ｃ）成分に加えて、さらに（Ｄ）成分を含む場合、（Ａ）～（Ｄ）成分の合計含有量が５０質量％以上であることが好ましく、可視光透過性や露光感度の観点から、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましく、９５質量％以上であることが特に好ましい。合計含有量の上限は、特に限定されないが、１００質量％である。

　本発明の感光性樹脂組成物は、（Ｂ）光酸発生材を含有する。本発明において、（Ｂ）光酸発生材を単に（Ｂ）成分という場合がある。本発明において、（Ｂ）光酸発生材とは、光の照射によって酸を発生させ、光の照射部のアルカリ水溶液への可溶性を増大させる機能を有するものである。（Ｂ）光酸発生材の例としては、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステル、ジアリールヨードニウム塩、トリアリールスルホニウム塩、オキシムスルホネート化合物、ナフタレンイミド化合物などが挙げられる。一般的な紫外線である水銀灯のｉ線（３６５ｎｍ）、ｈ線（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）に効率的に感光するポジ型の感光性樹脂前駆体組成物が得られるため、（Ｂ）光酸発生材がナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを含有することが好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物において、（Ｂ）光酸発生材が、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルと、ジアリールヨードニウム塩、トリアリールスルホニウム塩およびオキシムスルホネート化合物、ナフタレンイミド化合物からなる群から選ばれる一種以上とを含有することがより好ましい。（Ｂ）光酸発生材がかかる構成を有することにより、アルカリ水溶液で現像する際の未露光部の溶解速度が減少し、露光部と未露光部の溶解度差が増大することで高効率に感光するポジ型の感光性樹脂前駆体組成物が得られやすくなる。また、トリアリールスルホニウム塩、オキシムスルホネート化合物、ナフタレンイミド化合物の少なくともいずれかの光酸発生材を含むことにより、未露光部において熱硬化処理によって熱分解し、酸を発生し、２５０℃以下の低温硬化においても架橋剤の架橋反応が十分進行し、硬化膜の耐薬品性を飛躍的に向上させることができる。また、（Ａ）成分として、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール前駆体およびそれらの共重合体からなる群より選択される１種類以上のアルカリ可溶性樹脂を含有する場合、これらのイミド環、オキサゾール環の環化を促進するため、低温硬化においても環化反応が十分に進行し、硬化膜の耐薬品性が向上する。これらの光酸発生材の中でも、２５０℃以下の低温で効率的に熱分解を起こしやすい点から、オキシムスルホネート化合物が好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物において、上述のとおり、（Ｂ）光酸発生材が、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを含有することが好ましい。ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルは、フェノール性水酸基を有する化合物にナフトキノンジアジドのスルホン酸がエステルで結合した化合物が好ましい。

　フェノール性水酸基を有する化合物としては、Ｂｉｓ－Ｚ、ＢｉｓＰ－ＥＺ、ＴｅｋＰ－４ＨＢＰＡ、ＴｒｉｓＰ－ＨＡＰ、ＴｒｉｓＰ－ＰＡ、ＴｒｉｓＰ－ＳＡ、ＴｒｉｓＯＣＲ－ＰＡ、ＢｉｓＯＣＨＰ－Ｚ、ＢｉｓＰ－ＭＺ、ＢｉｓＰ－ＰＺ、ＢｉｓＰ－ＩＰＺ、ＢｉｓＯＣＰ－ＩＰＺ、ＢｉｓＰ－ＣＰ、ＢｉｓＲＳ－２Ｐ、ＢｉｓＲＳ－３Ｐ、ＢｉｓＰ－ＯＣＨＰ、メチレントリス－ＦＲ－ＣＲ、ＢｉｓＲＳ－２６Ｘ、ＤＭＬ－ＭＢＰＣ、ＤＭＬ－ＭＢＯＣ、ＤＭＬ－ＯＣＨＰ、ＤＭＬ－ＰＣＨＰ、ＤＭＬ－ＰＣ、ＤＭＬ－ＰＴＢＰ、ＤＭＬ－３４Ｘ、ＤＭＬ－ＥＰ，ＤＭＬ－ＰＯＰ、ジメチロール－ＢｉｓＯＣ－Ｐ、ＤＭＬ－ＰＦＰ、ＤＭＬ－ＰＳＢＰ、ＤＭＬ－ＭＴｒｉｓＰＣ、ＴｒｉＭＬ－Ｐ、ＴｒｉＭＬ－３５ＸＬ、ＴＭＬ－ＢＰ、ＴＭＬ－ＨＱ、ＴＭＬ－ｐｐ－ＢＰＦ、ＴＭＬ－ＢＰＡ、ＴＭＯＭ－ＢＰ、ＨＭＬ－ＴＰＰＨＢＡ、ＨＭＬ－ＴＰＨＡＰ（商品名、本州化学工業（株）製）、ＢＩＲ－ＯＣ、ＢＩＰ－ＰＣ、ＢＩＲ－ＰＣ、ＢＩＲ－ＰＴＢＰ、ＢＩＲ－ＰＣＨＰ、ＢＩＰ－ＢＩＯＣ－Ｆ、４ＰＣ、ＢＩＲ－ＢＩＰＣ－Ｆ、ＴＥＰ－ＢＩＰ－Ａ、４６ＤＭＯＣ、４６ＤＭＯＥＰ、ＴＭ－ＢＩＰ－Ａ（商品名、旭有機材工業（株）製）、２，６－ジメトキシメチル－４－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール、２，６－ジメトキシメチル－ｐ－クレゾール、２，６－ジアセトキシメチル－ｐ－クレゾール、ナフトール、テトラヒドロキシベンゾフェノン、没食子酸メチルエステル、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＥ、メチレンビスフェノール、ＢｉｓＰ－ＡＰ（商品名、本州化学工業（株）製）などが挙げられるが、これらに限定されない。

　上記ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルは、例えば、フェノール性水酸基を有する化合物と、キノンジアジドスルホン酸化合物とのエステル化反応によって、合成することができる。キノンジアジドスルホン酸化合物としては、ナフトキノンジアジド－４－スルホン酸、ナフトキノンジアジド－５－スルホン酸等が挙げられるが、これらに限定されない。感光性樹脂組成物が、上述のフェノール性水酸基を有する化合物と、キノンジアジドスルホン酸化合物とのエステル化反応によって得られるナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを含有することにより、解像度、感度、残膜率がより向上する。

　ナフトキノンジアジドスルホン酸－４－エステル化合物は水銀灯のｉ線領域に吸収を持っており、ｉ線露光に適している。また、ナフトキノンジアジド－５－スルホン酸エステル化合物は水銀灯のｇ線領域まで吸収が伸びており、ｇ線露光に適している。本発明の感光性樹脂組成物は、ナフトキノンジアジド－４－スルホン酸エステル化合物、ナフトキノンジアジド－５－スルホン酸エステル化合物のどちらも含有することができる。また、同一分子中にナフトキノンジアジド－４－スルホニル基、ナフトキノンジアジド－５－スルホニル基を両方有する、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを含有することもできる。また、ナフトキノンジアジド－４－スルホン酸エステル化合物とナフトキノンジアジド－５－スルホン酸エステル化合物とを両方含有することもできる。

　ジアリールヨードニウム塩、トリアリールスルホニウム塩、オキシムスルホネート化合物、ナフタレンイミド化合物について、具体例を下記に示すが、これらに限定されない。

　ジアリールヨードニウム塩としては、ＳＰ－１３０、ＳＰ－１４０（商品名、（株）ＡＤＥＫＡ製）などが挙げられる。トリアリールスルホニウム塩としては、ＷＰＡＧ－５６７（商品名、富士フィルム和光純薬（株）製）、ＳＰ－０５６（商品名、（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＳＩ－２００、ＳＩ－２１０、ＳＩ－２２０（商品名、三新化学工業（株）製）などが挙げられる。オキシムスルホネート化合物としては、ＰＡＧ１２１、ＰＡＧ１０３（商品名、ＢＡＳＦジャパン（株）製）、ＰＡ－４８０、ＰＡ－４１１、ＰＡ－５２８（商品名、へレウス（株）製）、ＰＡＩ－０１、ＰＡＩ－１０１、ＰＡＩ－１０６、ＰＡＩ－１００１、ＰＡＩ－１００２、ＰＡＩ－１００３、ＰＡＩ－１００４（みどり化学）などが挙げられる。ナフタレンイミド化合物としては、ＳＰ－０８２、ＳＰ－６０１、ＳＰ－６０６、ＳＰ－６０７、ＳＰ－６１２（商品名、（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＮＩＴ、ＭＩＮ、ＩＬＰ－１１０、ＩＬＰ－１１０Ｎ、ＩＬＰ－１１８、ＩＬＰ－１１３、ＰＡ－２２３、ＰＡ－２９８（商品名、へレウス（株）製）、ＮＡＩ－１０５、ＮＡＩ－１０６、ＮＡＩ－１０９（商品名、みどり化学（株）製）などが挙げられる。

　前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対する、（Ｂ）成分の含有量は、３質量部以上５０質量部以下であることが好ましい。３質量部以上であると、露光感度が向上し、５０質量部以下であると、可視光透過性がより向上する。（Ｂ）成分の含有量は、５質量部以上４０質量部以下であることがより好ましく、７質量部以上４０質量部以下であることがさらに好ましく、１０質量部以上３５質量部以下であることが特に好ましい。また、（Ｂ）成分がトリアリールスルホニウム塩、オキシムスルホネート化合物、ナフタレンイミド化合物のいずれかを含む場合、これらの塩または化合物の合計含有量は、前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対して、０．０１質量部以上が好ましく、０．１質量部以上がより好ましい。０．０１質量部以上含有することで、架橋反応および樹脂の未閉環構造の環化が促進されるため、硬化膜の機械特性および耐薬品性をより向上させることができる。また、可視光透過性の観点から、これらの塩または化合物の合計含有量は、５質量部以下が好ましく、３質量部以下がより好ましく、２質量部以下がより好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物は、（Ｃ）ＬｏｇＰが４．６～２０．０であるフェノール性水酸基を有する化合物（以下、（Ｃ）成分という場合がある）を含有する。（Ｃ）成分を含有することにより、得られる感光性樹脂組成物は、露光前はアルカリ現像液にほとんど溶解せず、露光すると容易にアルカリ現像液に溶解するために、現像による膜減りが少なく、かつ短時間で現像が容易になる。そのため、感度が向上しやすくなる。

　本発明の感光性樹脂組成物において、（Ｃ）成分の分子量は、９０～２０００の範囲であることが好ましい。２００～１５００であることが好ましく、３００～１２００であることがさらに好ましい。

　一方、本発明者らの検討において、（Ｃ）成分の極性が感光性樹脂組成物の硬化膜の可視光透過性に影響を与えることを見出した。本発明では、感光性樹脂組成物が含有する（Ｃ）成分の極性が高くなるほど、硬化物にした際の可視光透過性が低下し、（Ｃ）成分の極性を低くすることで硬化物の可視光透過性を向上することが出来る。

　（Ｃ）成分の極性を示す指標とするオクタノール／水分配係数（ＬｏｇＰ）（ＬｏｇＰｏｗともいう）について説明する。ＬｏｇＰは対象物質の水へのなじみやすさに関連する物性値であり、この値が大きいほど極性は低くなる。ＬｏｇＰとは、対象物質が水とオクタノール（１－オクタノール）の２相系中で平衡状態にある場合を対象として、対象物質の各相の濃度比の常用対数で示される。ＬｏｇＰは、ＬｏｇＰ＝Ｌｏｇ_１０Ｃｏ／Ｃｗ（Ｃｏはオクタノール相中の対象物質の濃度を表し、Ｃｗは水相中の対象物質の濃度を表す）の関係式により算出される。ＬｏｇＰは、化合物の構造から「ＣｈｅｍＤｒａｗ」（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｃｓ，Ｉｎｃ．社製）などの市販ソフトの計算機能を利用して求めることができる。後述する実施例および比較例においては、商品名「ＣｈｅｍＤｒａｗ　ｖｅｒ．１９．１．０．８」（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｃｓ，Ｉｎｃ．社製）に内蔵の「Ｃｈｅｍｉｃａｌ　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｗｉｎｄｏｗ」を使用して求めた値を採用した。

　本発明の感光性樹脂組成物において、（Ｃ）成分のＬｏｇＰ値は４．６～２０．０である。（Ｃ）成分のＬｏｇＰ値が４．６未満であると硬化物の可視光透過性が低下する傾向がある。一方、ＬｏｇＰ値が２０．０を超えると溶剤への溶解性が低下したり、露光感度が低下する。（Ｃ）成分のＬｏｇＰは、可視光透過性を向上させる観点から、５．５以上が好ましく、６．０以上がより好ましく、７．０以上が更に好ましく、８．０以上が特に好ましい。ＬｏｇＰの上限値は、溶解性、露光感度のバランスをとる観点から、１５．０以下が好ましく、１３．０以下がより好ましく、１２．０以下が特に好ましい。また、イエローインデックスをより低減する観点からは、（Ｃ）成分のＬｏｇＰが、８．０～１５．０であることが好ましい。

　前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対する、（Ｃ）成分の含有量は、５質量部以上４０質量部以下であることが好ましい。含有量が低くなると感度が低下する場合があり、一方、多くなると熱硬化後の可視光透過性が低下する場合があるため、１０質量部以上３５質量部以下であることが、より好ましい。感度と熱硬化後の可視光透過性のバランスの観点から、１５質量部以上３０質量部以下であることが、さらに好ましい。

　ＬｏｇＰ値が４．６～２０．０の範囲である（Ｃ）成分の例を以下に示すが、フェノール性水酸基を有しており、ＬｏｇＰ値が、４．６～２０．０の範囲であれば、これらに限定されるものではない。

　（Ｃ）成分中のフェノール性水酸基の数が増えると、ＬｏｇＰ値が低下する傾向があり、置換基や芳香環の数が多くなるとＬｏｇＰ値が上昇する傾向がある。中でも（Ｃ）成分がシクロヘキサン環構造を有することは、ＬｏｇＰ値の向上に有効であり、また、（Ｃ）成分の溶剤への溶解性が低下しにくく、熱硬化における着色も少ないことから好ましい。効率的にＬｏｇＰ値を向上させ、熱硬化における着色を少なくする観点から、（Ｃ）成分がシクロヘキサン環構造を分子内に２以上含む化合物を含有することがさらに好ましい。

　一方、ベンジル位に水素原子を有する構造は、熱硬化時、特に酸素雰囲気下での硬化において、着色が起こりやすいため、ベンジル位に水素は含まない方が好ましい。

　可視光透過性の観点から、更に好ましい構造を下記式（３）および式（４）に示す。

　ＬｏｇＰ値が高くなり、可視光透過性が向上するという観点から、本発明の感光性樹脂組成物において、（Ｃ）成分が、式（３）で示される化合物および式（４）で示される化合物からなる群より選択される１種類以上を含有することが好ましい。

　式（３）中、Ｒ^１７は、それぞれ独立に、メチル基または式（５）で示される基であり、少なくとも１つのＲ^１７は式（５）で示される基である。式（５）中、ｃは１～４の整数である。＊は結合位を示す。

　式（４）中、Ｒ^１８は、炭素数１～１０の２価の有機基である。ａおよびｂは、それぞれ独立に０～４の整数であり、ａ＋ｂは１以上である。炭素数１～１０の２価の有機基は、アルキル基、アリール基、シクロヘキサン環構造を有する基であることが好ましい。また、（Ｃ）成分のＬｏｇＰ値を高くしやすく、溶剤への溶解性が低下しにくく、熱硬化における着色もより少なくすることができることから、炭素数１～１０の２価の有機基は、シクロヘキサン環構造を有する基であることが特に好ましい。

　式（３）で示される化合物、および式（４）で示される化合物は、いずれもシクロヘキサン構造を有するため、（Ｃ）成分のＬｏｇＰ値を高くしやすく、溶剤への溶解性が低下しにくく、熱硬化における着色もより少なくすることができる。

　可視光透過性の観点から、特に好ましい化合物を下記に示す。

　フェノール性水酸基を有する化合物は２種類以上を組み合わせて含有してもよい。

　ＬｏｇＰ値が４．６以上の（Ｃ）成分とともに、ＬｏｇＰが４．６未満のフェノール性水酸基を有する化合物を含有することもできる。その場合、フェノール性水酸基を有する化合物のＬｏｇＰ平均値が、４．６～２０．０の範囲であることが好ましい。ＬｏｇＰ平均値の下限値は、可視光透過性を高める観点から５．５以上が好ましく、６．０以上がより好ましく、７．０以上がさらに好ましく、８．０以上が特に好ましい。ＬｏｇＰ平均値の上限値は、溶解性、露光感度のバランスをとる観点から、１５．０以下が好ましく、１３．０以下がより好ましく、１２．０以下が特に好ましい。ここで、ＬｏｇＰ平均値とは、感光性樹脂組成物中に含まれるそれぞれのフェノール性水酸基を有する化合物のＬｏｇＰ値に対して、それぞれのフェノール化合物のフェノール化合物全体に対する質量比率を掛けた値を、それぞれのフェノール化合物に対して算出し、その値を合計した数値をいう。

　本発明の感光性樹脂組成物は、熱硬化後の厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７．０以下である。透過率およびイエローインデックスが上記範囲であることにより、前記感光性樹脂組成物の硬化物を有機ＥＬ表示装置に適用した場合、該有機ＥＬ表示装置の可視光透過率が向上しやすくなるため、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いやすくなる。また、透過型有機ＥＬディスプレイなど多様な設計／デザインに対応しやすくすることが出来る。透過率を上記範囲とする、およびイエローインデックスを上記範囲とする方法としては、例えば、（Ｃ）成分としてＬｏｇＰの大きいものを含有させる、後述の（Ｄ）成分を含有させる、後述の樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程における最高加熱温度を低くする等の方法が挙げられる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、（Ｄ）式（１）で示される化合物（以下、（Ｄ）成分という場合がある）を含有することが好ましい。

　Ｒ^１は各々独立に、ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～２０の１価の有機基である。前記１価の有機基は、可視光透過性の点で、炭素数１～１５がより好ましく、炭素数１～１０がさらに好ましく、炭素数１～７が特に好ましい。さらに可視光透過性を向上させる観点から、前記炭素数１～２０の１価の有機基が水酸基、アクリル基を有することが好ましい。一方、耐熱性、耐薬品性および硬度を高める観点から、前記炭素数１～２０の１価の有機基がエポキシ基、オキセタニル基を有することが好ましい。

　（Ｄ）成分を含有することで、熱硬化時の着色がさらに抑制されやすくなり、可視光透過性がより向上しやすくなる。特に、ＬｏｇＰが４．６～５．５の範囲である（Ｃ）成分を含有する場合、可視光透過率を高く、イエローインデックスを低くしにくいことがある。そのような場合でも、（Ｄ）成分を含有することで可視光透過率を高く、イエローインデックス低くしやすくなる。

　（Ｄ）成分の含有量は、（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対して、５質量部以上７０質量部以下であることが好ましい。（Ｄ）成分の含有量を５質量部以上とすることにより、熱硬化後の可視光透過性をより向上させやすくなる。また、含有量を７０質量部以下とすることにより、保存安定性が向上しやすくなる。（Ｄ）成分の含有量は、１５質量部以上６５質量部以下がより好ましく、更に好ましくは２５質量部以上６０質量部以下である。

　（Ｄ）成分は、２種類以上を組み合わせて含有してもよい。（Ｄ）成分について、以下の化学式で例を示すが、これらに限定されるものではない。

　本発明の感光性樹脂組成物において、式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ａ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがエポキシ基を含有する１価の基である化合物（以下、単に（Ｄ－ａ）、または（Ｄ－ａ）成分という場合がある）、および／または、（Ｄ－ｂ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがアクリル基および／または水酸基を含有する１価の基である化合物（以下、単に（Ｄ－ｂ）、または（Ｄ－ｂ）成分という場合がある）を含有することが好ましい。式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ａ）成分を含有する場合、透明性をより向上させることに加えて、熱硬化時の架橋反応が起こり、熱硬化後の膜の耐熱性、耐薬品性および硬度を高めることができ、さらには硬化物からのアウトガス量を低減し、有機ＥＬ表示装置の長期信頼性を高めることができる。一方、式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ｂ）成分を含有する場合、透明性をより向上させることに加えて、露光感度が向上しやすく、感光性樹脂組成物の保存安定性を高く保つことが出来る。

　可視光透過性をより向上させ、耐薬品性、露光感度、保存安定性を高く保つことが出来るため、前記（Ｄ－ａ）成分および（Ｄ－ｂ）成分を両方含むことが好ましい。また、可視光透過性、耐薬品性、露光感度、保存安定性のバランスを取る観点から、その質量比率（Ｄ－ａ）／（Ｄ－ｂ）が、１／９～９／１であることが好ましく、更に好ましくは１／９～８／２、特に好ましくは、２／８～７／３である。

　本発明の感光性樹脂組成物は、前記（Ｄ）式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ａ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがエポキシ基を含有する１価の基である化合物と、（Ｄ－ｂ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがアクリル基および／または水酸基を含有する１価の基である化合物とを含有し、その質量比率（Ｄ－ａ）／（Ｄ－ｂ）が、１／９～９／１であることが好ましい。（Ｄ－ａ）成分および（Ｄ－ｂ）成分を同時に含有し、その質量比率が上記範囲であることにより、可視光透明性が大幅に向上することに加えて、熱硬化後の膜の耐熱性、耐薬品性を高めることができ、露光感度が向上しやすく、感光性樹脂組成物の保存安定性を高く保つことが出来る。

　本発明の感光性樹脂組成物は、（Ｃ）成分と（Ｄ）式（１）で示される化合物とを同時に含有することにより、可視光透過性がより向上しやすくなる。

　可視光透過性をさらに向上させる観点から、前記（Ｃ）成分と、前記（Ｄ）式（１）で示される化合物の、前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対する含有量（質量部）をそれぞれ、ＣｍおよびＤｍとしたときに、含有量の合計（Ｃｍ＋Ｄｍ）が、２０質量部以上１１０質量部以下であって、含有量の比率（Ｄｍ／Ｃｍ）が、１／９～９／１であることが好ましい。含有量の合計（Ｃｍ＋Ｄｍ）は、２５質量部以上１００質量部以下であることが更に好ましく、４０質量部以上９０質量部以下であることが特に好ましい。含有量の比率（Ｄｍ／Ｃｍ）は、３／７～９／１であることが更に好ましく、５／５～８／２であることが特に好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物は、その硬化物の可視光透過性を損なわない範囲で、熱架橋剤を含有することができる。本発明において、熱架橋剤とは、熱反応性の官能基を分子内に少なくとも２つ有する化合物を指す。熱反応性の官能基の例としては、アルコキシメチル基、メチロール基、エポキシ基、オキセタニル基などが挙げられる。熱架橋剤を含有することにより、（Ａ）成分の樹脂またはその他添加成分を架橋し、熱硬化後の膜の耐熱性、耐薬品性および硬度を高めることができ、さらには硬化物からのアウトガス量を低減し、有機ＥＬ表示装置の長期信頼性を高めることができる。

　熱架橋剤は２種類以上を組み合わせて含有してもよい。

　熱架橋剤の含有量は、有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中、１質量％以上３０質量％以下が好ましい。熱架橋剤の含有量が１質量％以上３０質量％以下であれば、焼成後または硬化後の膜の耐薬品性および硬度を高めることができ、さらには硬化物からのアウトガス量を低減し、有機ＥＬ表示装置の長期信頼性を高めることができ、感光性樹脂組成物の保存安定性にも優れる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、有機溶剤を含有することが好ましい。これによりワニスの状態にすることができ、塗布性を向上させることができる。

　有機溶剤の例としては、γ－ブチロラクトンなどの極性の非プロトン性溶剤、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノ－ｎ－ブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサンなどのエーテル類、アセトン、メチルエチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン、２－ヘプタノン、３－ヘプタノン、ジアセトンアルコールなどのケトン類、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、乳酸エチルなどのエステル類、２－ヒドロキシ－２－メチルプロピオン酸エチル、３－メトキシプロピオン酸メチル、３－メトキシプロピオン酸エチル、３－メトキシブチルアセテート、３－メチル－３－メトキシブチルアセテート、３－メチル－３－メトキシブチルプロピオネート、酢酸エチル、酢酸ｎ－プロピル、酢酸ｉ－プロピル、酢酸ｎ－ブチル、酢酸ｉ－ブチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、等の他のエステル類、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素類、Ｎ－メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルプロピオンアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド等のアミド類、などが挙げられる。これらの有機溶剤を２種以上含有してもよい。

　有機溶剤の含有量は、特に限定されないが、有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量部に対して、１００～３０００質量部であることが好ましく、１５０～２０００質量部であることがさらに好ましい。また、有機溶剤全量中の、沸点１８０℃以上の有機溶剤が占める割合は、２０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。沸点１８０℃以上の有機溶剤の割合を２０質量％以下にすることで、熱硬化後の平坦化層または絶縁層からのアウトガス量を低く抑えることができ、結果として有機ＥＬ装置の長期信頼性を高めることができる。

　本発明の感光性樹脂組成物は、密着改良剤を含有することができる。密着改良剤としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシランなどのシランカップリング剤、チタンキレート剤、アルミキレート剤、芳香族アミン化合物とアルコキシ基含有ケイ素化合物を反応させて得られる化合物などが挙げられる。これらを２種以上含有してもよい。これらの密着改良剤を含有することにより、樹脂膜を現像する場合などに、シリコンウェハー、ＩＴＯ、ＳｉＯ２、窒化ケイ素などの下地基材との密着性を高めることができる。また、洗浄などに用いられる酸素プラズマ、ＵＶオゾン処理に対する耐性を高めることができる。密着改良剤の含有量は、有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中、０．１～１０質量％が好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物は、必要に応じて、界面活性剤を含有してもよい。界面活性剤を含有することにより、基板との濡れ性を向上させることができる。界面活性剤は市販の化合物を用いることができる。例えば、シリコーン系界面活性剤としては、東レダウコーニングシリコーン社のＳＨシリーズ、ＳＤシリーズ、ＳＴシリーズ、ビックケミー・ジャパン社のＢＹＫシリーズ、信越シリコーン社のＫＰシリーズ、日本油脂社のディスフォームシリーズ、東芝シリコーン社のＴＳＦシリーズなどが挙げられ、フッ素系界面活性剤としては、大日本インキ工業社の“メガファック（登録商標）”シリーズ、住友スリーエム社のフロラードシリーズ、旭硝子社の“サーフロン（登録商標）”シリーズ、“アサヒガード（登録商標）”シリーズ、新秋田化成社のＥＦシリーズ、オムノヴァ・ソルーション社のポリフォックスシリーズなどが挙げられ、アクリル系および／またはメタクリル系の重合物からなる界面活性剤としては、共栄社化学社のポリフローシリーズ、楠本化成社の“ディスパロン（登録商標）”シリーズなどが挙げられるが、これらに限定されない。

　界面活性剤の含有量は有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中、好ましくは０．００１～１質量％である。

　また、本発明の感光性樹脂組成物は、無機粒子を含んでもよい。無機粒子の具体例としては酸化珪素、酸化チタン、チタン酸バリウム、アルミナ、タルクなどが挙げられるが、これらに限定されない。これらの無機粒子の一次粒子径は１００ｎｍ以下が好ましく、６０ｎｍ以下がより好ましい。

　無機粒子の含有量は、有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中、好ましくは５～５０質量％である。

　本発明の感光性樹脂組成物は、可視光透過性を損なわない範囲で熱酸発生剤を含有してもよい。熱酸発生剤は、加熱により酸を発生し、熱架橋剤の架橋反応を促進する他、（Ａ）成分の樹脂に未閉環のイミド環構造、オキサゾール環構造を有している場合はこれらの環化を促進し、硬化膜の機械特性をより向上させることができる。

　本発明に用いられる熱酸発生剤の熱分解開始温度は、５０℃～２７０℃が好ましく、２５０℃以下がより好ましい。また、本発明の感光性樹脂組成物を基板に塗布した後の乾燥（プリベーク：約７０～１４０℃）時には酸を発生せず、その後の露光、現像でパターニングした後の最終加熱（キュア：約１００～４００℃）時に酸を発生するものを選択すると、現像時の感度低下を抑制できるため好ましい。

　本発明に用いられる熱酸発生剤から発生する酸は強酸が好ましく、例えば、ｐ－トルエンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸などのアリールスルホン酸、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、プロパンスルホン酸、ブタンスルホン酸などのアルキルスルホン酸やトリフルオロメチルスルホン酸などのハロアルキルスルホン酸などが好ましい。これらはアルキルエステルのような酸を保護された化合物として用いることが出来る。これらを２種以上含有してもよい。

　本発明に用いられる熱酸発生剤の含有量は、有機溶剤を除く感光性樹脂組成物全量１００質量％中に、０．０１質量％以上が好ましく、０．１質量％以上がより好ましい。０．０１質量％以上含有することで、架橋反応および樹脂の未閉環構造の環化が促進されるため、硬化膜の機械特性および耐薬品性をより向上させることができる。また、有機ＥＬ表示装置の長期信頼性の観点から、５質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましく、２質量％以下がより好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物を製造する方法について、説明する。本発明の感光性樹脂組成物は、例えば、（Ａ）成分～（Ｃ）成分と必要に応じて（Ｄ）成分、およびそれ以外の構成成分を溶剤に懸濁させ、溶解するまで撹拌することで製造することができる。均一な組成物が得られれば、成分の投入順は特に限定されない。溶解温度は、溶解性および成分の反応抑制の観点から、５℃以上６０℃以下であることが好ましい。撹拌工程は窒素などの不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。

　本発明の感光性樹脂組成物は、半導体素子の表面保護膜、層間絶縁膜、有機ＥＬ素子の絶縁膜や薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）基板の平坦化膜などに好適に用いられる。

　本発明の硬化物の第一の態様は、厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下であることが好ましい。透過型有機ＥＬディスプレイやモバイル端末のディスプレイ直下にカメラを配置するなど設計／デザインの多様化の観点から、可視光透過性は高い方が好ましく、８５％以上がさらに好ましく、９０％以上が特に好ましい。透過率の上限は、特に限定されないが、例えば９９％、９８％、９７％であってもよい。

　本発明の硬化物の第一の態様は、厚み１．５μｍでのイエローインデックスが０．１以上７．０以下であることが好ましい。透過型有機ＥＬディスプレイやモバイル端末のディスプレイ直下にカメラを配置するなど設計／デザインの多様化の観点から、イエローインデックスは低い方が好ましく、５．０以下がさらに好ましく、３．０以下が特に好ましい。イエローインデックスの下限は、特に限定されないが、例えば０．１、０．２、０．３であってもよい。

　本発明の硬化物の製造方法は、本発明の感光性樹脂組成物を基板に塗布して樹脂膜を形成する工程、該樹脂膜を乾燥する工程、乾燥した樹脂膜を露光する工程、露光した樹脂膜を現像する工程および現像した樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程を含む。

　まず、本発明の感光性樹脂組成物を基板に塗布し樹脂膜を形成する工程について説明する。感光性樹脂組成物を、例えば、スピンコート法、スリットコート法、ディップコート法、スプレーコート法、印刷法などで基板に塗布し、感光性樹脂組成物の塗布膜を得ることができる。

　塗布に先立ち、感光性樹脂組成物を塗布する基材を予め前述した密着改良剤で前処理してもよい。例えば、密着改良剤をイソプロパノール、エタノール、メタノール、水、テトラヒドロフラン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテル、乳酸エチル、アジピン酸ジエチルなどの溶剤に０．５～２０質量％溶解させた溶液を用いて、基材表面を処理する方法が挙げられる。基材表面の処理方法としては、例えば、スピンコート、スリットダイコート、バーコート、ディップコート、スプレーコート、蒸気処理などの方法が挙げられる。

　基板は、金属やガラス、樹脂フィルムなど、表示装置の支持や後工程の搬送に好ましいものを適宜選択することができる。ガラス基板であれば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスなどを用いることができる。基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分な厚みがあればよい。ガラスの材質については、ガラスからの溶出イオンが少ない方がよいので無アルカリガラスの方が好ましいが、ＳｉＯ_２などのバリアコートを施したソーダライムガラスも使用することができる。樹脂フィルムであれば、ポリイミド、ポリアミド、ポリベンゾオキサゾール、ポリアミドイミド、およびポリ（ｐ－キシリレン）から選択される樹脂材料を含むものが好ましく、これらの樹脂材料を単独で含んでいてもよいし、複数種が組み合わされていてもよい。例えば、ポリイミド樹脂で形成する場合には、ポリイミドの前駆体であるポリアミック酸（一部がイミド化されたポリアミック酸を含む。）または、可溶性ポリイミドを含む溶液を支持基板に塗布し、焼成することで形成することもできる。

　次に、樹脂膜を乾燥する工程について説明する。

　塗布後、乾燥、必要に応じて減圧乾燥処理を施し、その後、例えば、ホットプレート、オーブン、赤外線などを用いて、５０℃～１８０℃の範囲で１分間～数時間の熱処理を施すことで樹脂膜を得ることができる。

　次に、乾燥した樹脂膜を露光する工程について説明する。

　例えば、樹脂膜上に所望のパターンを有するマスクを通して化学線を照射することができる。露光に用いられる化学線としては紫外線、可視光線、電子線、Ｘ線などが挙げられる。中でも、水銀灯のｉ線（３６５ｎｍ）、ｈ線（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）を用いることが好ましい。

　次に、露光した樹脂膜を現像する工程について説明する。

　露光後、例えば、現像液を用いて露光部を除去することができる。現像液としては、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、ジエタノールアミン、ジエチルアミノエタノール、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、トリエチルアミン、ジエチルアミン、メチルアミン、ジメチルアミン、酢酸ジメチルアミノエチル、ジメチルアミノエタノール、ジメチルアミノエチルメタクリレート、シクロヘキシルアミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミンなどのアルカリ性を示す化合物の水溶液が好ましい。また、場合によっては、これらのアルカリ水溶液にＮ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、γ－ブチロラクトン、ジメチルアクリルアミドなどの極性溶剤、メタノール、エタノール、イソプロパノールなどのアルコール類、乳酸エチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートなどのエステル類、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、イソブチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類などを単独あるいは数種を組み合わせたものを含有してもよい。現像方式としては、例えば、スプレー、パドル、浸漬、超音波等の方式が挙げられる。

　次に、現像によって形成したパターンを蒸留水にてリンス処理をすることが好ましい。
例えば、エタノール、イソプロピルアルコールなどのアルコール類、乳酸エチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートなどのエステル類などを蒸留水に加えてリンス処理をしてもよい。

　本発明の硬化物の製造方法においては、次に、現像した樹脂膜に紫外線照射する工程を有してもよい。紫外線照射により（Ｂ）光酸発生材が分解され、後述の加熱処理工程において、脱ガス成分を効率的に除去することが出来る。（Ｂ）成分が、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルの場合は、インデンカルボン酸化合物に変化する。インデンカルボン酸化合物は、後述の加熱処理工程において、スルホン酸エステル構造由来の二酸化硫黄の膜外への除去がさらに促進される。このため、硬化物中の硫黄濃度をさらに低減でき、有機ＥＬ装置として長期信頼性をさらに高めることができる。ここで、紫外線は、水銀灯のｉ線（３６５ｎｍ）、ｈ線（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）のいずれかの波長を含む光が好ましい。また、紫外線の照射量は５０～１００００ｍＪ／ｃｍ^２の範囲であることが好ましい。これらの波長および／または照射量で処理することで、インデンカルボン酸化合物へ効率よく変化させることができる。

　次に現像した樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程について説明する。

　加熱処理により残留溶剤や耐熱性の低い成分を除去できるため、耐熱性および耐薬品性を向上させることができる。特に、本発明の感光性樹脂組成物に含まれる（Ａ）アルカリ可溶性樹脂が、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール前駆体、またはそれらの共重合体を含む場合は、加熱処理によりイミド環、オキサゾール環を形成できるため、耐熱性および耐薬品性を向上させることができ、また、熱架橋剤を含む場合は、加熱処理により熱架橋反応を進行させることができ、耐熱性および耐薬品性を向上させることができる。この加熱処理は、段階的に昇温後、最高加熱温度で保持しても、連続的に昇温後、最高加熱温度で保持しても、最初から最高加熱温度で保持してもよい。ここで最高加熱温度とは、加熱により樹脂膜が経験する温度のうち、樹脂膜が累計１分以上その温度以上を経験する温度範囲を確認し、その中で最も高い温度を指す。硬化膜の可視光透過性の観点から、最高加熱温度は低い方が好ましい。一方、耐熱性および耐薬品性を向上させる観点からは、最高加熱温度が高い方が好ましい。これら特性のバランスを考慮して、最高加熱温度は、２００℃～３５０℃が好ましく、２２０℃～３００℃がより好ましく、２３０℃～２８０℃がさらに好ましい。また、最高加熱温度での保持時間は特に制限はないが、１５分以上が好ましく、３０分以上がより好ましく、４５分以上がさらに好ましい。また、生産性の観点で１８０分以下が好ましく、１５０分以下がより好ましく、１２０分以下がさらに好ましい。

　次に、有機ＥＬ表示装置を製造する方法について説明する。

　本発明において、有機ＥＬ表示装置を製造する方法としては、例えば、基板上に、平坦化層、第一電極、画素分割層、有機ＥＬ層、第二電極の順に形成する工程を有する有機ＥＬ表示装置を製造する方法において、該平坦化層および／または該画素分割層に含まれる硬化物の製造方法が、本発明の感光性樹脂組成物を基板に塗布し樹脂膜を形成する工程、前記樹脂膜を乾燥する工程、乾燥した樹脂膜を露光する工程、露光した樹脂膜を現像する工程および現像した樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程を、含む硬化物の製造方法である方法が挙げられる。

　次に、本発明の硬化物の第二の態様について説明する。

　本発明の硬化物の第二の態様は、厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７以下であって、イミド環構造を有する化合物、インデン構造を有する化合物、式（２）で示される構造を有する化合物および式（１）で示される構造を有する化合物を含有する。

　Ｒ^１は各々独立に、ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～２０の１価の有機基である。Ｒ^１の好適な態様は上述のとおりである。

　式（２）において、前記ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～３０の１価の有機基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基等が挙げられる。

　前記アルキル基は、直鎖状でも分岐状でも環状でもよい。直鎖状および分岐状のアルキル基の炭素原子数は、通常１～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から１～２０が好ましく、１～１０がより好ましい。環状のアルキル基の炭素原子数は、通常３～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から３～２０が好ましく、３～１０がより好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などが挙げられる。

　前記アルケニル基は、直鎖状でも分岐状でも環状でもよい。直鎖状および分岐状のアルケニル基の炭素原子数は、通常２～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から２～２０が好ましく、２～１０がより好ましい。環状のアルケニル基の炭素原子数は、通常３～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から３～２０が好ましく、３～１０がより好ましい。アルケニル基としては、例えば、エテニル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ノネニル基、デセニル基などが挙げられる。

　前記アルキニル基は、直鎖状でも分岐状でも環状でもよい。直鎖状および分岐状のアルキニル基の炭素原子数は、通常２～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から２～２０が好ましく、２～１０がより好ましい。環状のアルキニル基の炭素原子数は、通常３～３０であり、可視光透過性を高く保つ観点から３～２０が好ましく、３～１０がより好ましい。アルキニル基としては、例えば、エチニル基、プロピニル基、ブチニル基、ペンチニル基、ヘキシニル基などが挙げられる。

　前記アリール基は、芳香族炭化水素から芳香環を構成する炭素原子に直接結合した水素原子１個を除いた残りの原子団であり、ヒドロキシ基や前記アルキル基、前記アルケニル基、前記アルキニル基を官能基として有するものを含む。アリール基の炭素原子数は、通常、６～３０であり、６～２０が好ましい。アリール基としては、例えば、フェニル基、ヒドロキシフェニル基、アルキルフェニル基、アルキルヒドロキシフェニル基などが挙げられる。可視光透過性および耐熱性のバランスを取る観点から、ヒドロキシフェニル基、アルキルヒドロキシフェニル基が好ましい。アルキルフェニル基としては、例えば、メチルフェニル基、エチルフェニル基、ジメチルフェニル基、プロピルフェニル基、メチルエチルフェニル基、プロピルフェニル基、イソプロピルフェニル基、ブチルフェニル基、イソブチルフェニル基、ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、ペンチルフェニル基、ヘキシルフェニル基、シクロヘキシルフェニル基、ヘプチルフェニル基、オクチルフェニル基、ノニルフェニル基、デシルフェニル基などが挙げられる。アルキルヒドロキシフェニル基としては、例えば、メチルヒドロキシフェニル基、エチルヒドロキシフェニル基、ジメチルヒドロキシフェニル基、プロピルヒドロキシフェニル基、メチルエチルヒドロキシフェニル基、プロピルヒドロキシフェニル基、イソプロピルヒドロキシフェニル基、ブチルヒドロキシフェニル基、イソブチルヒドロキシフェニル基、ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキシフェニル基、ペンチルヒドロキシフェニル基、ヘキシルヒドロキシフェニル基、シクロヘキシルヒドロキシフェニル基、ヘプチルヒドロキシフェニル基、オクチルヒドロキシフェニル基、ノニルヒドロキシフェニル基、デシルヒドロキシフェニル基などが挙げられる。

　可視光透過性および耐熱性のバランスを取る観点から、Ｒ^２、Ｒ^３、およびＲ^４の少なくとも一つがアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基であることが好ましい。さらに好ましくは、アルキル基とヒドロキシフェニル基および／またはアルキルヒドロキシフェニル基とを共に含むことである。

　硬化物が、イミド環構造を有する化合物、インデン構造を有する化合物、式（２）で示される構造を有する化合物および式（１）で示される構造を有する化合物を有することで、厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、厚み１．５μｍでのイエローインデックスが０．１以上７．０以下の硬化物が得られやすくなる。

　本発明の硬化物の第二の態様は、厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下である。透過型有機ＥＬディスプレイやモバイル端末のディスプレイ直下にカメラを配置するなど設計／デザインの多様化の観点から、可視光透過性は高い方が好ましい。具体的には硬化物の可視光透過率が、８５％以上であることがさらに好ましく、８８％以上であることがより好ましく、９０％以上であることが特に好ましい。透過率の上限は、特に限定されないが、例えば９９％、９８％、９７％であってもよい。

　本発明の硬化物の第二の態様は、厚み１．５μｍでのイエローインデックスが７．０以下である。透過型有機ＥＬディスプレイやモバイル端末のディスプレイ直下にカメラを配置するなど設計／デザインの多様化の観点から、硬化物のイエローインデックスは低い方が好ましく、具体的には５．０以下であることが好ましい。硬化物のイエローインデックスは、３．０以下であることが特に好ましい。イエローインデックスの下限は、特に限定されないが、例えば０．１、０．２、０．３であってもよい。

　本発明の硬化物の第二の態様は、上述のとおり、硬化物がイミド環構造を有する化合物、インデン構造を有する化合物、式（２）で示される構造を有する化合物および式（１）で示される構造を有する化合物を含有することで、硬化物の可視光透過性を高く保ちやすくすることが出来る。

　本発明の硬化物の第二の態様に含まれる化合物について説明する。イミド環構造を有する化合物は、例えば、（Ａ）ポリイミド樹脂に由来する構造もしくはその残基、インデン構造を有する化合物は、例えば、（Ｂ）光酸発生材として含まれるナフトキノンジアジドスルホン酸エステルに由来する構造もしくはその残基、式（２）で示される構造を有する化合物は、例えば、（Ｃ）成分に由来する構造もしくはその残基、および式（１）で示される構造を有する化合物は、例えば、（Ｄ）式（１）で示される化合物に由来する構造もしくはその残基として得ることができる。

　本発明の硬化物は、有機ＥＬ表示装置や半導体装置、多層配線板等に使用することができる。より好適には、有機ＥＬ表示装置の絶縁層、有機ＥＬ表示装置の駆動回路付き基板の平坦化層、半導体装置の再配線間の層間絶縁膜、半導体のパッシベーション膜、半導体装置の保護膜、高密度実装用多層配線の層間絶縁膜、回路基板の配線保護絶縁層、固体撮像素子のオンチップマイクロレンズや各種ディスプレイ・固体撮像素子用平坦化層などの用途に用いられる。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、本発明の硬化物を具備する。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、少なくとも基板、第一電極、第二電極、有機ＥＬ層、平坦化層及び画素分割層を有し、本発明の硬化物を平坦化層および／または画素分割層に含むことが好ましい。アクティブマトリックス型の表示装置を例に挙げると、ガラスや樹脂フィルムなどの基板上に、ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）と、ＴＦＴの側方部に位置しＴＦＴと接続された配線とを有し、その上に凹凸を覆うようにして平坦化層を有し、さらに平坦化層上に表示素子が設けられている。表示素子と配線とは、平坦化層に形成されたコンタクトホールを介して接続される。本発明の硬化物は可視光透過性に優れるため、平坦化層および／または画素分割層に好ましく用いられる。特に、近年、有機ＥＬ表示装置のフレキシブル化が主流になっており、前述の駆動回路を有する基板が樹脂フィルムからなる有機ＥＬ表示装置であってもよい。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いられることが好ましい。本発明の有機ＥＬ表示装置は、本発明の硬化物を具備するため、有機ＥＬ表示装置の可視光透過率が向上し、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアに効率的に可視光の光を通すことが可能になり、該アクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に好適に用いることが出来る。また、透過型有機ＥＬディスプレイなど多様な設計／デザインに対応しやすくなる。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、平坦化層および画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、平坦化層および前記画素分割層を形成する各層の硬化物の積層界面において、積層界面を形成している硬化物間の波長５５０ｎｍに対する屈折率差が、全ての積層界面において０．３以下であることが好ましい。屈折率差は、０．２以下であることがより好ましく、０．１以下であることがさらに好ましく、０．０５以下であることが特に好ましい。さらには、屈折率差が無いことが最も好ましい。近年の有機ＥＬ表示装置設計の高度化に伴い、平坦化層および画素分割層は多層構成とすることが主流となっている。特に、多層構成を適応する場合、前記平坦化層および前記画素分割層を形成する各層の硬化物の積層界面において、積層界面を形成している硬化物間の屈折率差を上記範囲とすることにより、界面での反射が起こりにくくなるため、有機ＥＬ表示装置の可視光透明性がより向上しやすくなる。屈折率差を小さくするためには、前記積層界面を形成している硬化物間の屈折率を近づけることで達成できる。例えば、前記積層界面を形成している硬化に含まれる樹脂の種類を揃えるなどの方法が挙げられ、最も好ましくは、各層を形成している硬化物を同一の感光性樹脂組成物を用いて作製する方法である。

　本発明の有機ＥＬ表示装置は、ポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を具備することができる。ポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物とは、少なくとも前記ポリシロキサンおよび前記（Ｂ）光酸発生材を含む感光性樹脂組成物を、例えば、前記硬化物の製造方法に記載の方法によって硬化することにより得られる硬化物である。

　本発明の有機ＥＬ表示装置の第一の好適な態様は、前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層が前記硬化物を含み、前記画素分割層がポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を含む。ポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物は、一般的に可視光透過性を高めやすいため、前記画素分割層として前記ポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を具備することで、前記有機ＥＬ表示装置の可視光透明性を向上させやすい。また、平坦化層が前記硬化物を含むことにより有機ＥＬ表示装置の柔軟性が向上しやすいため、前記平坦化層が前記硬化物を含む前記第一の好適な態様とすることで、前記有機ＥＬ表示装置の可視光透明性を向上させやすく、さらに前記有機ＥＬ表示装置の柔軟性を高めることができる。

　本発明の有機ＥＬ表示装置の第二の好適な態様は、前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層がポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を含み、前記画素分割層が前記硬化物を含む。ポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物は、一般的に有機ＥＬ表示装置のＴＦＴとＴＦＴの側方部に位置しＴＦＴと接続された配線の凹凸を平坦化する性能が高くなりやすい。そのため、前記第二の好適な態様とすることで、前記有機ＥＬ表示装置の可視光透明性を向上させやすく、さらに前記有機ＥＬ表示装置のＴＦＴとＴＦＴの側方部に位置しＴＦＴと接続された配線の凹凸の平坦性を向上させることができる。

　本発明の有機ＥＬ表示装置の第三の好適な態様は、前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層および前記画素分割層が前記硬化物を含む。前記平坦化層および前記画素分割層が前記硬化物を含むことで、前記硬化物の可視光透過性が高いことに加えて、前記平坦化層および前記画素分割層を形成する各層の硬化物の積層界面において、積層界面を形成している硬化物間の屈折率差を最小に抑えることができるため、前記有機ＥＬ表示装置の可視光透過性を向上させることができる。また、前記平坦化層が前記硬化物を含むため、前記有機ＥＬ表示装置の柔軟性を高めることができ、前記有機ＥＬ表示装置のＴＦＴとＴＦＴの側方部に位置しＴＦＴと接続された配線の凹凸の平坦性を適度に高めることができる。

　本発明の半導体装置は、本発明の硬化物を具備する。

　本発明の半導体装置は、絶縁膜および／または保護膜に本発明の硬化物を含むことが好ましい。半導体装置としては、公知の構造を有する半導体装置が挙げられる。本発明の硬化物は可視光透過性に優れるため、上記の絶縁膜および／または保護膜に好ましく用いられる。

　以下、実施例等をあげて本発明を説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。なお、実施例中の感光性樹脂組成物の評価は以下の方法により行った。

　（１）膜厚の測定方法
　＜膜厚測定方法＞
　大日本スクリーン製造（株）製ラムダエースＳＴＭ－６０２を使用し、プリベーク後、現像後、キュア後の膜厚を、屈折率１．６２９として測定した。

　（２）可視光透過性の評価方法
　＜硬化物の作製＞
　５０×５０ｍｍの無アルカリガラス基板に、後述の各実施例および比較例に即した感光性樹脂組成物（ワニス）をスピンコート法により塗布し、１２０℃のホットプレート（ＤＩＧＩＴＡＬ　ＨＯＴ　ＰＬＡＴＥ　ＨＰ－１８Ａ；アズワン（株）製）で２分間プリベークした。この膜を２．３８質量％のテトラメチルアンモニウム水溶液（以下、ＴＭＡＨ、多摩化学工業（株）製）で６０秒現像し、純水でリンスした。続いて、現像膜を、高温イナートガスオーブン（ＩＮＨ－９ＣＤ－Ｓ；光洋サーモシステム（株）製）を用いて、窒素雰囲気下（酸素濃度：１００ｐｐｍ以下）にて、５℃／分で２５０℃まで昇温し、２５０℃で１時間加熱処理する熱硬化工程を行い、ワニスの硬化物を作製した。その硬化物の厚さは約１．５μｍであった。なお、実施例２５および２６は、５℃／分で２３０℃まで昇温し、２３０℃で１時間加熱処理する熱硬化工程を行い、ワニスの硬化物を作製した。

　＜可視光透過率測定＞
　上記で作製したワニスの硬化物について、波長３００ｎｍ～８００ｎｍの波長について、分光光度計（日立製作所社の「ダブルビーム分光光度計Ｕ－２９００」）を用いて測定して評価した。測定結果から、波長４００ｎｍにおける透過率を読み取り、可視光透過性を評価した。また、特段記載のない限り、各測定結果については、４００ｎｍ～８００ｎｍの波長域での透過率は、４００ｎｍにおける透過率が最も低く、４０１ｎｍ以上、８００ｎｍ未満の領域では、４００ｎｍにおける透過率よりも高い透過率が得られた。
得られた４００ｎｍにおける透過率に対して、以下の基準で判定した。Ｃ以上を透過率が良好として「合格」、Ｄ以下を「不合格」とした。

　Ａ：９０％以上
　Ｂ：８５％以上９０％未満
　Ｃ：８０％以上８５％未満
　Ｄ：７５％以上８０％未満
　Ｅ：７０％以上７５％未満
　Ｆ：７０％未満
　（３）イエローインデックス測定方法
　＜イエローインデックス測定＞
前記可視光透過性の評価方法に記載の＜硬化物の作製＞と同じ方法でワニス硬化物を作製し、スガ試験機株式会社製のカラーコンピューター（Ｃｏｌｏｒ　Ｃｏｍｐｕｔｏｒ　Ｍｏｄｅｌ　ＳＭ－７－ＣＨ）を用いて、Ｃ光源透過法によりイエローインデックスを測定した。

　（４）感度評価
　＜露光感度の算出＞
　各実施例および比較例により得られた感光性樹脂組成物を塗布現像装置ＡＣＴ－８（東京エレクトロン（株）製）を用いて、８インチシリコンウェハ上にスピンコート法で塗布し、１２０℃で３分間ホットプレートにてベークをして膜厚３．０μｍのプリベーク膜を作製した。なお、膜厚は＜膜厚測定方法＞に記載の方法で測定した。その後、露光機ｉ線ステッパーＮＳＲ－２００５ｉ９Ｃ（ニコン社製）を用い、１０μｍのコンタクトホールのパターンを有するマスクを介して、６０～３００ｍＪ／ｃｍ^２の露光量にて１０ｍＪ／ｃｍ^２ステップで露光した。露光後、前記ＡＣＴ－８の現像装置を用いて、２．３８質量％ＴＭＡＨ水溶液を用いて現像時の膜減りが０．５μｍになる時間で現像した後、蒸留水でリンス後、振り切り乾燥し、パターンを得た。

　得られた現像膜のパターンをＦＤＰ顕微鏡ＭＸ６１（オリンパス（株）社製）を用いて倍率２０倍で観察し、コンタクトホールの開口径が１０μｍに達した最低必要露光量を求め、これを露光感度とした。Ｃ以上を露光感度が良好として「合格」、Ｄ以下を「不合格」とした。

　Ａ：９０以下
　Ｂ：９０より大きく１２０以下
　Ｃ：１２０より大きく１４０以下
　Ｄ：１４０より大きく１６０以下
　Ｅ：１６０より大きく１８０以下
　Ｆ：１８０より大きい
　（５）耐薬品性評価
　＜硬化物の作製＞
　４インチシリコンウェハ上に、後述の各実施例および比較例に即した感光性樹脂組成物（ワニス）をスピンコート法により塗布し、１２０℃のホットプレート（ＤＩＧＩＴＡＬ　ＨＯＴ　ＰＬＡＴＥ　ＨＰ－１８Ａ；アズワン（株）製）で２分間プリベークした。この膜を２．３８質量％ＴＭＡＨ水溶液で現像し、純水でリンスした。続いて、現像膜を、高温イナートガスオーブン（ＩＮＨ－９ＣＤ－Ｓ；光洋サーモシステム（株）製）を用いて、窒素雰囲気下（酸素濃度：１００ｐｐｍ以下）にて、５℃／分で２５０℃まで昇温し、２５０℃で１時間加熱処理する熱硬化工程を行い、ワニスの硬化物を作製した。その硬化物の厚さは約２．０μｍであった。なお、実施例２５および２６は、５℃／分で２３０℃まで昇温し、２３０℃で１時間加熱処理する熱硬化工程を行い、ワニスの硬化物を作製した。

　＜耐薬品性の評価＞
　得られた硬化膜を有機薬液（ジメチルスルホキシド：Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）：エタノールアミン＝７０：２０：１０）に７０℃で１分間浸漬させ、剥がれや溶出の有無を観察した。浸漬前後の膜厚変化が０．０５μｍ以下の場合は極めて良好として「Ａ」、膜厚変化が０．０５μｍ以上０．１５μｍ以下の場合は良好として「Ｂ」、膜厚変化が０．１５μｍ以上の場合や剥がれ、溶解やクラックが観測された場合は不良として「Ｃ」、と評価した。膜厚変化率の数値が小さければより耐薬品性が良いことを示す。

　（６）保存安定性評価
　＜保存安定性の評価＞
　各実施例および比較例により得られたワニスを、＜露光感度の算出＞に記載の方法で、露光感度を求めた。前記ワニスを２３℃で保管し、０日目の感度から１５％以上感度が変化した日数を調べた。変化した日数が、３０日以上の場合は極めて良好として「Ａ」、１５日以上３０日未満の場合は良好として「Ｂ」、１５日未満の場合は不良として「Ｃ」、と評価した。

　（７）硬化物の組成分析
　硬化物中に含まれる成分の分析方法を示すが、組成分析が可能な手法であれば良く、記載の手法に限定されるものではない。

　＜組成分析用硬化物の作製＞
　各実施例および比較例により得られた感光性樹脂組成物を塗布現像装置ＡＣＴ－８（東京エレクトロン（株）製）を用いて、８インチシリコンウェハ上にスピンコート法で塗布し、１２０℃で３分間ホットプレートにてベークをした。その後、前記ＡＣＴ－８の現像装置を用いて、２．３８質量％ＴＭＡＨ水溶液を用いて現像し、蒸留水でリンス後、振り切り乾燥した。続いて、現像膜を、高温イナートガスオーブン（ＩＮＨ－９ＣＤ－Ｓ；光洋サーモシステム（株）製）を用いて、窒素雰囲気下（酸素濃度：１００ｐｐｍ以下）にて、５℃／分で２５０℃まで昇温し、２５０℃で１時間加熱処理する熱硬化工程を行い、ワニスの硬化物を作製した。その硬化膜の厚さは約３．０μｍであった。

　＜ＦＴ－ＩＲによる組成分析＞
　得られた硬化膜に対して、赤外顕微鏡Ｎｉｃｏｌｅｔ　ｉＮ１０（Ｔｈｅｒｍｏ　Ｆｉｓｈｅｒ　ＳＣＩＥＮＴＩＦＩＣ製）を使用して、波数４０００～６５０ｃｍ^－１の範囲に対して、検出器はＭＣＴを使用し、分解能は８ｃｍ^－１とし、積算回数６４回にて、測定モードは１回反射ＡＴＲ法（Ｇｅ、４５°）によりＩＲスペクトルを得た。

　＜熱分解ＧＣ／ＭＳによる組成分析＞
　得られた硬化膜に対して、マルチショット・パイロライザー　ＰＹ－３０３０Ｄ（フロンティアラボ製）を使用して、加熱温度６００℃の条件で、熱分解を行い、ガスクロマトグラフ質量分析計ＪＭＳ－Ｑ１０５０ＧＣ（日本電子製）を使用して、ＧＣカラムはステンレスキャピラリーカラム（０．２５ｍｍ内径×３０ｍ、固定相；５％フェニルポリジメチルシロキサン）を用い、ＧＣ温度は４０℃（３分保持）から２０℃／分の速度で３２０℃まで昇温し、注入口温度は３００℃、カラム流量は１．５ｍＬ／分、イオン化法はＥＩ（電子イオン化）法、質量数範囲はｍ／ｚ１０～８００とし、スキャン速度０．５ｓｅｃ／ｓｃａｎとして分析を行った。

　合成例１　ヒドロキシル基含有ジアミン化合物の合成
　２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン（以降ＢＡＨＦと呼ぶ）１８．３ｇ（０．０５モル）をアセトン１００ｍＬ、プロピレンオキシド１７．４ｇ（０．３モル）に溶解させ、－１５℃に冷却した。ここに３－ニトロベンゾイルクロリド２０．４ｇ（０．１１モル）をアセトン１００ｍＬに溶解させた溶液を滴下した。滴下終了後、－１５℃で４時間反応させ、その後室温に戻した。析出した白色固体をろ別し、５０℃で真空乾燥した。

　固体３０ｇを３００ｍＬのステンレスオートクレーブに入れ、メチルセロソルブ２５０ｍＬに分散させ、５％パラジウム－炭素を２ｇ加えた。ここに水素を風船で導入して、還元反応を室温で行なった。約２時間後、風船がこれ以上しぼまないことを確認して反応を終了させた。反応終了後、濾過して触媒であるパラジウム化合物を除き、ロータリーエバポレーターで濃縮し、下記式で表されるヒドロキシル基含有ジアミン化合物を得た。

　合成例２　ポリイミド前駆体（Ａ－１）の合成
　乾燥窒素気流下、３，３’，４，４’－ジフェニルエーテルテトラカルボン酸二無水物（以降ＯＤＰＡと呼ぶ）３１．０ｇ（０．１０モル）をＮＭＰ５００ｇに溶解させた。ここに合成例１で得られたヒドロキシル基含有ジアミン化合物４５．３５ｇ（０．０７５モル）と１，３－ビス（３－アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン１．２４ｇ（０．００５モル）をＮＭＰ５０ｇとともに加えて、２０℃で１時間反応させ、次いで５０℃で２時間反応させた。次に末端封止剤として４－アミノフェノール４．３６ｇ（０．０４モル）をＮＭＰ５ｇとともに加え、５０℃で２時間反応させた。その後、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドジメチルアセタール２８．６ｇ（０．２４モル）をＮＭＰ５０ｇで希釈した溶液を投入した。投入後、５０℃で３時間撹拌した。撹拌終了後、溶液を室温まで冷却した後、溶液を水３Ｌに投入して白色沈殿を得た。この沈殿を濾過で集めて、水で３回洗浄した後、８０℃の真空乾燥機で２４時間乾燥し、目的のアルカリ可溶性樹脂であるポリイミド前駆体（Ａ－１）を得た。

　合成例３　ポリイミド（Ａ－２）の合成
　乾燥窒素気流下、ＢＡＨＦ２９．３ｇ（０．０８モル）、１，３－ビス（３－アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン１．２４ｇ（０．００５モル）、末端封止剤として、３－アミノフェノール３．２７ｇ（０．０３モル）をＮＭＰ１５０ｇに溶解した。ここにＯＤＰＡ３１．０ｇ（０．１モル）をＮＭＰ５０ｇとともに加えて、２０℃で１時間撹拌し、次いで５０℃で４時間撹拌した。その後、キシレンを１５ｇ添加し、水をキシレンとともに共沸しながら、１５０℃で５時間撹拌した。撹拌終了後、溶液を水３Ｌに投入して白色沈殿を集めた。この沈殿をろ過で集めて、水で３回洗浄した後、８０℃の真空乾燥機で２４時間乾燥し、アルカリ可溶性樹脂であるポリイミド（Ａ－２）を得た。

　合成例４　ポリベンゾオキサゾール前駆体（Ａ－３）の合成
　乾燥窒素気流下、ＢＡＨＦ１８．３ｇ（０．０５モル）をＮＭＰ５０ｇ、グリシジルメチルエーテル２６．４ｇ（０．３モル）に溶解させ、溶液の温度を－１５℃まで冷却した。ここにジフェニルエーテルジカルボン酸ジクロリド（日本農薬（株）製）７．４ｇ（０．０２５モル）、イソフタル酸クロリド（東京化成（株）製）５．１ｇ（０．０２５モル）をγ－ブチロラクトン（ＧＢＬ）２５ｇに溶解させた溶液を内部の温度が０℃を越えないように滴下した。滴下終了後、－１５℃で６時間撹拌を続けた。反応終了後、メタノールを１０質量％含んだ水３Ｌに溶液を投入して白色の沈殿を集めた。この沈殿を濾過で集めて、水で３回洗浄した後、８０℃の真空乾燥機で２４時間乾燥し、目的のアルカリ可溶性樹脂であるポリベンゾオキサゾール（ＰＢＯ）前駆体（Ａ－３）を得た。

　合成例５　ポリシロキサン（Ａ－４）の合成
　５００ｍｌの三口フラスコに、ｐ－スチリルトリメトキシシラン（Ｓｔ）を４４．８６ｇ（０．２００ｍｏｌ）、フェニルトリメトキシシラン（Ｐｈ）を３９．６６ｇ（０．２００ｍｏｌ）、メチルトリメトキシシラン（Ｍｅ）６．８１ｇ（０．０５０ｍｏｌ）、３－トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物（Ｓｕｃ）を１３．１２ｇ（０．０５０ｍｏｌ）、ＴＢＣを０．５２２ｇ、プロピレングリコールモノメチルエーテル（以下ＰＧＭＥという場合がある）を７４．５８ｇ仕込み、室温で撹拌しながら、水２７．９０ｇにリン酸０．４４８ｇ（仕込みモノマーに対して０．５０質量％）を溶かしたリン酸水溶液を３０分間かけて添加した。その後、三口フラスコを７０℃のオイルバスに浸けて９０分間撹拌した後、オイルバスを３０分間かけて１１５℃まで昇温した。昇温開始１時間後に三口フラスコの内温（溶液温度）が１００℃に到達し、そこから２時間加熱撹拌し（内温は１００～１１０℃）、ポリシロキサン溶液を得た。なお、昇温および加熱撹拌中、窒素を０．０５リットル／分流した。反応中に、副生成物であるメタノールおよび水が合計５８．９０ｇ留出した。得られたポリシロキサン溶液に、固形分濃度が４０質量％となるようにＰＧＭＥを追加し、ポリシロキサン（Ａ－４）溶液を得た。

　合成例６　ナフトキノンジアジド－５－スルホン酸エステル化合物（Ｂ－１）の合成
　乾燥窒素気流下、ＴｒｉｓＰ－ＰＡ（商品名、本州化学工業（株）製）２１．２２ｇ（０．０５モル）とナフトキノンジアジド－５－スルホニル酸クロリド３６．２７ｇ（０．１３５モル）を１，４－ジオキサン４５０ｇに溶解させ、室温にした。ここに、１，４－ジオキサン５０ｇと混合したトリエチルアミン１５．１８ｇを、系内が３５℃以上にならないように滴下した。滴下後３０℃で２時間撹拌した。トリエチルアミン塩を濾過し、ろ液を水に投入した。その後、析出した沈殿をろ過で集めた。この沈殿を真空乾燥機で乾燥させ、下記式で表されるキノンジアジド化合物（Ｂ－１）を得た。

　実施例および比較例に使用した化合物を下記に示す。
Ｂ－２：ＰＡＧ－１０３（商品名、ＢＡＳＦジャパン（株）製）
Ｃ－１：ＴｅｋＰ－４ＨＢＰＡ（商品名、本州化学工業（株）製）
Ｃ－２：１，１－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン（東京化成工業（株）製）
Ｃ－３：２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン（東京化成工業（株）製）
Ｃ－４：ＴｒｉｓＰ－ＰＡ（商品名、本州化学工業（株）製）
Ｃ－５：ビスフェノールＰ（東京化成工業（株）製）
Ｃ－６：ビスフェノールＭ（東京化成工業（株）製）
Ｃ－７：１，１，１－トリス（４－ヒドロキシフェニル）エタン（東京化成工業（株）製）
Ｃ－８：４，４‘，４’‘－トリヒドロキシトリフェニルメタン（東京化成工業（株）製）
Ｃ－９：ビスフェノールＡ（東京化成工業（株）製）
Ｃ－１０：ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホン（東京化成工業（株）製）

Ｄ－１：“アロニックス（登録商標）”Ｍ－９２３（商品名、東亞合成（株）製）
Ｄ－２：Ａ－９３００（商品名、新中村化学工業（株）製）
Ｄ－３：ＴＥＰＩＣ－Ｌ（商品名、日産化学工業（株）製）
Ｄ－４：ＴＥＰＩＣ－ＶＬ（商品名、日産化学工業（株）製）
Ｅ－１：ＨＭＯＭ－ＴＰＨＡＰ（商品名、本州化学工業（株）製）
Ｅ－２：“テクモア（登録商標）“ＶＧ３１０１Ｌ（商品名、（株）プリンテック製）

　実施例１
　前記合成例２で得られたポリイミド前駆体（Ａ－１）１０．０ｇ、（Ｂ－１）１．７ｇ、（Ｃ－７）０．９ｇおよび（Ｄ－３）１．５ｇをＰＧＭＥ５６．４ｇとγ－ブチロラクトン（以下ＧＢＬと呼ぶ）１４．１ｇに溶解した後、０．２μｍのポリテトラフルオロエチレン製のフィルター（住友電気工業（株）製）で濾過して感光性樹脂組成物Ａを得た。

　得られた感光性樹脂組成物を用い、前記＜可視光透過率測定＞、＜イエローインデックス測定＞、＜耐薬品性の評価＞および＜保存安定性の評価＞に記載の方法で、それぞれ、４００ｎｍにおける透過率、イエローインデックス、露光感度、耐薬品性および保存安定性を求めた。
実施例２～２６、比較例１～１２
　実施例１と同様の方法で、化合物の種類と量は表１～３に記載の通りでワニスＢ～Ｙおよびａ～ｌを得た。また実施例１と同様の方法で４００ｎｍにおける透過率（可視光透過率）、イエローインデックス、露光感度、耐薬品性および保存安定性を求めた。評価結果を表１～３に示す。

　実施例２７
　前記＜ＦＴ－ＩＲによる組成分析＞に記載の方法で、感光性樹脂組成物Ｔの硬化膜のＩＲスペクトルを測定した。得られたＩＲスペクトルより、１７７５～１７８０ｃｍ^－１および１７２０～１７２５ｃｍ^－１にイミド環構造中のカルボニル基伸縮振動に由来するピークが得られた。また、式（１）で示される構造中のカルボニル基伸縮振動に由来するピークが、１６９５～１７０５ｃｍ^－１および１４３０～１４７５ｃｍ^－１に得られた。

　前記＜熱分解ＧＣ／ＭＳによる組成分析＞に記載の方法で、感光性樹脂組成物Ｔの硬化膜の熱分解物を分析した。分析の結果、硬化膜中により得られた構造を下記に示しており、式（６）で示すインデンに帰属されるピーク（４５０～４５５秒）、式（７）で示すイミド環構造に帰属されるピーク（８４０～８５０秒）、式（８）で示す構造に帰属されるピーク（１０３５～１０４５秒）が得られた。

　これらの結果から、感光性樹脂組成物Ｔの硬化膜は、膜中にイミド環構造、インデン構造、式（２）で示される構造および式（１）で示される構造を含有することを確認した。

Claims

（Ａ）アルカリ可溶性樹脂、
（Ｂ）光酸発生材、及び
（Ｃ）オクタノール／水分配係数（ＬｏｇＰ）が４．６～２０．０であるフェノール性水酸基を有する化合物（以下、（Ｃ）成分という）
を含有する感光性樹脂組成物であって、熱硬化後の厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７．０以下である感光性樹脂組成物。
さらに、（Ｄ）式（１）で示される化合物を含有する請求項１に記載の感光性樹脂組成物。

（Ｒ^１は各々独立に、ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～２０の１価の有機基である。）
有機ＥＬ表示装置の平坦化層および／または画素分割層に用いられる請求項１または２に記載の感光性樹脂組成物。
前記有機ＥＬ表示装置が、有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いられる請求項３に記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｃ）成分のＬｏｇＰが、８．０～１５．０である請求項１～４のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｃ）成分がシクロヘキサン環構造を分子内に２以上含む化合物を含有する請求項１～５のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｃ）成分が、式（３）で示される化合物および式（４）で示される化合物からなる群より選択される１種類以上を含有する、請求項１～６のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。

（式（３）中、Ｒ^１７は、それぞれ独立に、メチル基または式（５）で示される基であり、少なくとも１つのＲ^１７は式（５）で示される基である。式（５）中、ｃは１～４の整数である。＊は結合位を示す。
　式（４）中、Ｒ^１８は、炭素数１～１０の２価の有機基である。ａおよびｂは、それぞれ独立に０～４の整数であり、ａ＋ｂは１以上である。）
前記（Ｃ）成分と、前記（Ｄ）式（１）で示される化合物の、前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂の総量１００質量部に対する含有量（質量部）をそれぞれ、ＣｍおよびＤｍとしたときに、含有量の合計（Ｃｍ＋Ｄｍ）が、２０質量部以上１１０質量部以下であって、含有量の比率（Ｄｍ／Ｃｍ）が、１／９～９／１である、請求項２～７のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｄ）式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ａ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがエポキシ基を含有する１価の基である化合物、および／または（Ｄ－ｂ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがアクリル基および／または水酸基を含有する１価の基である化合物を含有する、請求項２～８のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｄ）式（１）で示される化合物が、（Ｄ－ａ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがエポキシ基を含有する１価の基である化合物と、（Ｄ－ｂ）式（１）中のＲ^１の少なくとも２つがアクリル基および／または水酸基を含有する１価の基である化合物とを含有し、その質量比率（Ｄ－ａ）／（Ｄ－ｂ）が、１／９～９／１である、請求項２～９のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ａ）アルカリ可溶性樹脂が、ポリイミド、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾオキサゾール前駆体およびそれらの共重合体からなる群より選択される１種類以上のアルカリ可溶性樹脂を含有する請求項１～１０のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
前記（Ｂ）光酸発生材が、ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルを含有する請求項１～１１のいずれかに記載の感光性樹脂組成物。
請求項１～１２のいずれかに記載の感光性樹脂組成物を硬化した硬化物。
請求項１～１２のいずれかに記載の感光性樹脂組成物を基板に塗布して樹脂膜を形成する工程、該樹脂膜を乾燥する工程、乾燥した樹脂膜を露光する工程、露光した樹脂膜を現像する工程および現像した樹脂膜を加熱処理して硬化物を得る工程を含む硬化物の製造方法。
厚み１．５μｍでの４００ｎｍにおける透過率が８０％以上９９％以下、イエローインデックスが０．１以上７以下であって、イミド環構造を有する化合物、インデン構造を有する化合物、式（２）で示される構造を有する化合物および式（１）で示される構造を有する化合物を含有する硬化物。

（式（２）中、Ｒ^２、Ｒ^３、およびＲ^４は、それぞれ独立に水素原子またはヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～３０の１価の有機基である。）

（Ｒ^１は各々独立に、ヘテロ原子を含んでもよい炭素数１～２０の１価の有機基である。）
請求項１３または１５に記載の硬化物を具備する有機ＥＬ表示装置。
少なくとも基板、第一電極、第二電極、有機ＥＬ層、平坦化層及び画素分割層を具備し、前記硬化物を平坦化層および／または画素分割層に含む、請求項１６に記載の有機ＥＬ表示装置。
有機ＥＬ表示装置のアクティブエリアの直下にカメラおよび／またはセンサを備えたモバイル装置に用いられる、請求項１６または１７に記載の有機ＥＬ表示装置。
前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層および前記画素分割層を形成する各層の硬化物の積層界面において、積層界面を形成している硬化物間の波長５５０ｎｍに対する屈折率差が、全ての積層界面において０．３以下である、請求項１７または１８に記載の有機ＥＬ表示装置。
前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層が前記硬化物を含み、前記画素分割層がポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を含む、請求項１７～１９のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層がポリシロキサンを含む感光性樹脂組成物の硬化物を含み、前記画素分割層が前記硬化物を含む、請求項１７～１９のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
前記平坦化層および前記画素分割層がそれぞれ単層または複数の層から構成されており、前記平坦化層および前記画素分割層が前記硬化物を含む、請求項１７～１９のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
請求項１３または１５に記載の硬化物を具備する半導体装置。