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WO2006035691A1 - 非水電解質電池用リード線及び非水電解質電池 - Google Patents

非水電解質電池用リード線及び非水電解質電池 Download PDF

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WO2006035691A1
WO2006035691A1 PCT/JP2005/017589 JP2005017589W WO2006035691A1 WO 2006035691 A1 WO2006035691 A1 WO 2006035691A1 JP 2005017589 W JP2005017589 W JP 2005017589W WO 2006035691 A1 WO2006035691 A1 WO 2006035691A1
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salt
electrolyte battery
metal
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Keitaro Miyazawa
Kousuke Tanaka
Hideo Kuroda
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Sumitomo Electric Industries Ltd
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Sumitomo Electric Industries Ltd
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Definitions

  • the present invention relates to a lead wire connected to an electrode and drawn from an enclosure in a nonaqueous electrolyte battery in which a positive electrode, a negative electrode, and an electrolytic solution are contained in an enclosure, and a nonaqueous electrolyte including the lead wire
  • the present invention relates to an electrolyte battery.
  • a nonaqueous electrolyte battery has a structure in which a positive electrode, a negative electrode, and an electrolytic solution are stored in, for example, a bag-shaped enclosure made of a laminated film containing a metal foil, and lead wires connected to the electrodes are drawn to the outside. This is disclosed in Japanese Patent No. 3505905.
  • Lead wires connected to the positive and negative electrodes are covered with an insulator so that an electrical short circuit does not occur between the lead portion and the metal foil of the laminated film. Also, the lead wire lead-out portion is sealed at a predetermined position on the edge of the encapsulant formed by fusing the laminated film, and the lead wire is pulled out of the encapsulant while maintaining the sealed state of the encapsulant. .
  • the lead wire insulator is formed of two layers, an inner insulating layer and an outer insulating layer that has a higher melting point than that and does not melt at a temperature at which the laminated film is heat-sealed.
  • the insulator is bonded by heating and melting the inner insulating layer at a location where the lead metal is to be drawn.
  • the lead wire to which the insulator is attached is sandwiched between the outlets of the sealant so that the insulator is located at the seal portion at the edge of the laminate film, and the laminate film is sealed by heat sealing.
  • the outer insulating layer does not melt at the temperature at the time of heat sealing, and the lead wire metal is not exposed at the time of heat sealing and is not electrically short-circuited with the metal foil in the laminated film.
  • Aluminum, nickel (including nickel plating), and copper are used for the lead wire metal.
  • a chromium-based chemical conversion treatment is useful and has been used in many fields.
  • due to environmental pollution problems chromium-free chemical conversion technology has been developed in each field, and it is expected that non-chromium chemical conversion will be required in the future.
  • Patent Document 1 Japanese Patent No. 3505905
  • Patent Document 1 Japanese Patent 2002-216741
  • An object of the present invention is to provide a nonaqueous electrolyte battery and a lead wire that are surface-treated with non-chromium and have excellent resistance to hydrogen fluoride acidity.
  • a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery in which a positive electrode, a negative electrode, and an electrolytic solution are housed in an encapsulant made of a laminated film including a metal foil.
  • These lead wires are (1) nickel, nickel-plated copper or lead metal with copper strength, (2) lead wire metal A composite coating layer formed by applying a treatment liquid containing a resin component containing polyacrylic acid and a zirconium salt, titanium salt, or molybdenum salt in a portion to be sealed to the encapsulant on the surface.
  • the lead of the present invention connected to the positive electrode, negative electrode and electrolyte, positive electrode, negative electrode accommodated in the laminated film and drawn out of the enclosure, respectively, A non-aqueous electrolyte battery is provided.
  • a composite coating layer that does not contain hexavalent chromium, which is an environmental pollutant, and trivalent chromium that may be regulated in the future can be formed on the surface of the lead wire.
  • this composite coating layer it is possible to seal lead wires with excellent acid resistance to hydrogen fluoride, and to realize a non-aqueous electrolyte battery with stable characteristics and long life without liquid leakage. .
  • FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of a nonaqueous electrolyte battery according to the present invention.
  • the nonaqueous electrolyte battery of the embodiment is thin.
  • the lead-out portions of the pair of lead wire metals 2 are each covered with an insulator 6, and are drawn out from the seal portion 3 a of the enclosure 3 to the outside.
  • the encapsulant 3 is formed by forming a seal portion 3a at the edge into a bag shape by heat sealing by heat sealing.
  • the inclusion body 3 includes a single electrochemical containing a positive electrode, a negative electrode, a diaphragm, etc., and a non-aqueous electrolyte in which an electrolyte (for example, a lithium compound) is dissolved in a non-aqueous solvent (for example, an organic solvent).
  • an electrolyte for example, a lithium compound
  • a non-aqueous solvent for example, an organic solvent
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the nonaqueous electrolyte battery and the lead wire of FIG. 1, and FIG. 2A is a cross-sectional view showing a directional force perpendicular to the thickness direction of the nonaqueous electrolyte battery.
  • Inclusion body 3 is contained in the resin film. It is formed of a laminated film 4 having a metal foil 4a. Laminated film 4 is formed by laminating metal foil 4a, which has aluminum, copper, stainless steel, etc., between the inner layer film and the outer layer film in a sandwich shape, and has a sealing property against the electrolyte contained in enclosure 3 Is increasing.
  • the laminated film 4 may be composed of, for example, a laminate of 3 to 5 layers.
  • the innermost layer film is not dissolved by the electrolytic solution and prevents leakage of the electrolytic solution from the seal part.
  • it is formed of acid-modified polyolefin (for example, maleic anhydride-modified low-density polyethylene). Is done.
  • the outermost layer film protects the inner metal foil 4a from damage, and is made of, for example, polyethylene terephthalate.
  • the electrolyte contained in the inclusion body 3 includes organic solvents such as propylene carbonate, ethylene carbonate, jetyl carbonate, dimethyl carbonate, 1,2-dimethoxyethane, and tetrahydrofuran, and LiCIO, LiBF, and LiPF. , Non-dissolved LiAsF etc.
  • organic solvents such as propylene carbonate, ethylene carbonate, jetyl carbonate, dimethyl carbonate, 1,2-dimethoxyethane, and tetrahydrofuran, and LiCIO, LiBF, and LiPF. , Non-dissolved LiAsF etc.
  • a water electrolyte or a lithium ion conductive solid electrolyte is used.
  • the electrode is composed of a metal base material called a current collector or an expanded metal base material and an active material layer on the base material.
  • the positive electrode 9 is composed of an active material layer 12 made of a reduced oxide powder, a carbon powder, and a binder on an aluminum electrode conductor 11.
  • the negative electrode 9 ′ is composed of an active material layer 12 ′ made of carbon powder and a binder on an electrode conductor 11 ′ made of copper or nickel.
  • a diaphragm 10 is disposed between the positive electrode 9 and the negative electrode 9 ′.
  • the diaphragm 10 is formed of a polyolefin-based porous film that retains electrical insulation and ion conductivity.
  • a connecting piece is integrally formed from the electrode conductors 11, 11 ', and the connecting piece is connected to the lead metal 2 by spot welding, ultrasonic welding, etc., and the positive electrode 9 and the negative electrode 9' are electrically connected. Connected to the outside. Since the lead wire metal 2 connected to the positive electrode 9 has a positive high potential, it is formed of the same aluminum as the electrode conductor 11 or an alloy thereof so that the lead metal 2 is not dissolved by contact with the electrolytic solution. Is preferred. The lead metal 2 connected to the negative electrode 9 ′ is liable to form an alloy with lithium, which is difficult to be corroded by lithium, because lithium is deposited by overcharge and the potential becomes high by overdischarge. It is preferable that the electrode conductor is made of the same copper, nickel, or an alloy thereof as the electrode conductor 11 ′, which is difficult to be dissolved.
  • the lead metal 2 can be a round conductor or a flat conductor.
  • the diameter becomes large, and the sealing performance of the drawn-out portion from the enclosure 3 may be reduced. For this reason, even if the battery capacity increases, the width dimension will be increased! By doing so, the rectangular conductor that does not require much increase in thickness can be pulled out of the enclosure without reducing the sealing performance than the round conductor. Further, even when welding with the electrode conductors 11 and 11 ′, the lead wire using the flat conductor can increase the contact area, and a connection with excellent reliability can be performed.
  • FIG. 2B is an aa cross-sectional view of FIG. 2A
  • FIG. 2C is a bb cross-sectional view of FIG. 2A
  • the insulator 6 that covers the lead portion of the lead metal 2 and electrically insulates the metal foil 4a of the laminated film 4 is composed of two layers, an adhesive layer 7 and an insulating layer 8.
  • the adhesive layer 7 is formed of a resin material having a relatively low melting temperature, and is fused to the composite film layer 5 described later formed on the surface of the lead wire metal 2 to seal and bond the insulating layer 8.
  • the adhesive layer 7 is made of, for example, thermoplastic polyolefin resin, preferably low-density polyethylene or acid-modified low-density polyethylene (for example, thickness 40 m, melting point 110 ° C.). It is heat-sealed to the composite coating layer 5.
  • thermoplastic polyolefin resin preferably low-density polyethylene or acid-modified low-density polyethylene (for example, thickness 40 m, melting point 110 ° C.). It is heat-sealed to the composite coating layer 5.
  • the insulating layer 8 is formed of a resin material that does not melt at the heat sealing temperature of the encapsulant 3, and is fused to the encapsulant 3 to draw out the lead wire metal 2 in a sealed state.
  • a crosslinked polyolefin resin preferably a crosslinked low-density polyethylene or an ethylene butyl alcohol polymer (for example, ethylene ratio 44%, thickness 100 ⁇ m, melting point 165 ° C.) is used.
  • the sealing portion 3a is heat-sealed at about 110 ° C. At this heat-sealing temperature, the insulating layer 8 is not melted and the lead wire metal 2 can secure electrical insulation from the metal foil 4a of the laminated film 4 at the lead-out portion.
  • the surface of the lead wire metal 2 that is nickel, nickel-plated copper, or copper is coated with polyacrylic acid or poly Surface treatment is carried out with a composite coating layer containing a resin component containing acrylic acid and a salt containing a metal such as a zirconium salt, a titanium salt, or a molybdenum salt.
  • a metal such as a zirconium salt, a titanium salt, or a molybdenum salt.
  • the salt containing metal does not contain chromium, which is a problem of environmental pollution.
  • Zirconium salts include fluorinated zirconate and charcoal.
  • Zirconium acid salt, zirconium phosphate salt and the like can be used.
  • Chelate organic titanium can be used as the titanium salt.
  • Molybdate can be used as the molybdenum salt.
  • the composite coating layer 5 is preferably formed with a resin component of 1 to 200 mg / m 2 and a zirconium salt, titanium salt or molybdenum salt of 0.5 to 50 mg Zm 2 . If the resin component is less than lmgZ m 2 , the flexibility of the composite coating layer 5 is reduced and cracks are likely to occur, and if it exceeds 200 mg Zm 2 , the adhesion to the insulator 6 (adhesion layer 7) is reduced. To do. Also, if the salt strength containing metal is less than 0.5 mgZm 2 , the acid resistance to hydrogen fluoride is insufficient, and if it exceeds 50 mgZm 2 , a brittle crust layer is formed.
  • the composite coating layer 5 preferably has a ratio of the resin component to the zirconium salt, titanium salt or molybdenum salt in a ratio of 1: 3 to 6: 1. If the ratio of the resin component to the metal-containing salt is less than 1: 3, the resin component embraces the metal-containing salt, resulting in poor adhesion, and the hydrogen fluoride acid resistance cannot be satisfied. However, if the ratio exceeds 6: 1, the relative amount of the metal-containing salt in the composite coating layer decreases, so that the acid resistance to hydrogen fluoride cannot be satisfied.
  • lead wire metal 2 aluminum, nickel, nickel-plated copper, or copper is generally used. In the present invention, it has been found useful also for nickel or nickel-plated copper, or copper.
  • Table 1 shows chemical processing solutions containing lead wire materials, resin components for forming composite skin layers, and salts containing metals in Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 5 according to the present invention. And the ratio of the rosin component to the salt containing the metal.
  • a metal foil having a thickness of 80 m was used as the lead wire metal.
  • the chemical conversion solution having the blending ratio shown in Table 1 was applied to both sides of the metal foil with a gravure coater so that the thickness was 5 g / m 2 (wet). Then, it was dried by heating so that the metal surface was 100 ° C.
  • Comparative Examples 1 to 3 are examples in which no composite coating layer is provided.
  • the oil component of the liquid contains polyacrylic acid and polyacrylic acid amide, and the metal salt is a zirconium salt (ammonium carbonate ((NH)) Zr (OH) (CO)))
  • titanium salt (chelating organic titanium).
  • Comparative Examples 1 to 3 which did not form a composite coating layer, More than 80% of the insulators were peeled after a week, and after 2 weeks all the lead wires were peeled. This clearly shows that it is not sufficient as acid resistance to hydrogen fluoride to seal and bond the insulator without any treatment to the lead metal. Further, in Comparative Examples 4 to 5, the insulator exfoliation occurred in 10 to 25% after 2 weeks, and the exfoliation occurred in 80% or more after 4 weeks.
  • a composite coating layer that does not contain hexavalent chromium, which is an environmental pollutant, and trivalent chromium that may be regulated in the future can be formed on the surface of the lead wire.
  • the lead wire seal with excellent acid resistance to hydrogen fluoride can be obtained, and there is no liquid leakage!
  • a non-aqueous electrolyte battery with stable characteristics and long life can be realized.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of a nonaqueous electrolyte battery according to the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the nonaqueous electrolyte battery and lead wire of FIG. 1, FIG. 2A is a cross-sectional view, FIG. 2B is a cross-sectional view of FIG. 2A aa, and FIG. 2C is a cross-sectional view of FIG. It is.
  • Electrode conductor layer 1 ⁇ Lead wire, 2 ⁇ Lead wire metal, 3 ... enclosure, 3a ⁇ Sealing portion, 4 ⁇ Laminated film, 4a ⁇ Metal foil, ⁇ Composite film layer, 6 ⁇ Insulator, 7 ⁇ Adhesive layer, 8 ⁇ Insulating layer, 9 ⁇ Positive electrode, 9 ⁇ Negative electrode, 10 ⁇ Diphragm, 11, 11 ' ⁇ Electrode conductor layer.

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Abstract

　ノンクロムで表面処理され、耐フッ化水素酸性に優れた非水電解質電池及びリード線を提供する。リード線は、（１) ニッケル、ニッケルメッキ銅又は銅からなるリード線金属、（２) 前記リード線金属表面の前記封入体に封着される部分にある、ポリアクリル酸を含む樹脂成分とジルコニウム塩、チタン塩またはモリブデン塩とを含む処理液を塗布して形成された複合皮膜層、（３)前記複合皮膜層の外側にあり前記封入体に封着される絶縁体、からなる。非水電解質電池は、金属箔を含む積層フィルムからなる封入体、前記積層フィルムに収納されている正電極、負電極及び電解液、前記正電極、前記負電極それぞれに接続され封入体外部に引き出される本発明のリード線からなる。

Description

明 細 書
非水電解質電池用リード線及び非水電解質電池
技術分野
[0001] 本発明は、正電極、負電極及び電解液を封入体に収納してなる非水電解質電池 において電極に接続され封入体から引き出されるリード線、及び、そのリード線を含 む非水電解質電池に関する。
背景技術
[0002] 電子機器の小型化と共に電源としての電池の小型化、軽量ィ匕が求められている。
また、高エネルギー密度化、高エネルギー効率ィ匕に対する要求もあり、このような要 求を満たすものとして、リチウムイオン電池などの非水電解質電池への期待が高まつ ている。非水電解質電池としては、正電極、負電極及び電解液を、例えば、金属箔を 含む積層フィルムカゝらなる袋状の封入体に収納し、電極に接続したリード線を外部に 引き出す構造のものが日本特許 3505905号公報で開示されている。
[0003] 正負電極に接続されるリード線は、引き出し部分と積層フィルムの金属箔との間で 電気的短絡が生じないように、引き出し部分が絶縁体で覆われる。また、積層フィル ムが融着されて形成される封入体の縁部の所定位置にリード線の引き出し部分が封 止され、リード線は封入体の密封状態を保ちつつ封入体の外部に引き出される。
[0004] リード線の絶縁体は、内側絶縁層とこれよりは融点が高く積層フィルムをヒートシ一 ルする温度では溶融しない外側絶縁層の 2層で形成される。絶縁体は、リード線金 属の引き出し部分となる箇所に内側絶縁層を加熱溶融して接着される。絶縁体が接 着されたリード線は積層フィルムの縁部のシール部分に絶縁体が位置するように封 入体の引き出し口に挟み込まれ、積層フィルムがヒートシールで封止される。外側絶 縁層はヒートシール時の温度では溶融せず、ヒートシール時にリード線金属は剥き出 しにならず積層フィルム内の金属箔と電気的に短絡しないとされている。リード線金 属には、アルミ、ニッケル (ニッケルメツキを含む）、銅が用いられる。
[0005] しかし、積層フィルムのシール部とリード線の引き出し部の密封接着が不十分であ ると、電池内に外部から水分が浸入する。すると、内部の電解液と水分との反応によ りフッ化水素酸が発生する。この場合、リード線金属は、封入体力ゝらの引き出し口で は絶縁体により表面を密封封止されているとしても、その表面は長期にわたってフッ 化水素酸により徐々に腐食され、絶縁体との接着部分が破壊されて封入体の密閉性 が悪くなると共に特性が低下する。
[0006] これを改善する方法として、日本特許特開 2002— 216741号公報に開示のように 、絶縁体で封止されるリード線金属（タブ）の表面部分を化成処理層で覆う方法があ り、リン酸塩を含むクロム酸水溶液でィ匕学的に皮膜を生成させる一般的なリン酸クロメ ート処理が開示されている。また、フエノール榭脂を含む榭脂からなりチタン、ジルコ ン等の金属塩を含む化成処理液に浸して化成皮膜を形成することも記載されている
。このように、耐フッ化水素酸に対しての化成処理としては、クロム系の化成処理が有 用で、多くの分野で使用されてきた。しかし、環境汚染の問題から、各分野でクロムフ リーの化成処理技術が開発されるようになり、将来的には全面的にノンクロムでのィ匕 成処理が求められるものと予想される。
[0007] また、非水電解質電池のリード線以外の分野では、ジルコユア系、チタン系の金属 を含む塩は、クロムに代わる皮膜として既に実用化が多く試みられており、ポリアタリ ル酸と配合させて皮膜としての使用も試みられ、アルミニウムに皮膜しても密着性の 点で問題なぐ耐食性の点で有効であることが報告されている（日本国特許庁ホーム ページ、 2003年 3月 28日報告記事)。
特許文献 1：日本特許 3505905号公報
特許文献 1 :日本特許 2002— 216741号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0008] 本発明の目的は、ノンクロムで表面処理され、耐フッ化水素酸性に優れた非水電解 質電池及びリード線を提供することである。
課題を解決するための手段
[0009] 目的を達成するため、金属箔を含む積層フィルムからなる封入体に正電極、負電 極及び電解液を収納してなる非水電解質電池用のリード線が提供される。このリード 線は、（1)ニッケル、ニッケルメツキ銅又は銅力もなるリード線金属、（2)リード線金属 表面の封入体に封着される部分にある、ポリアクリル酸を含む榭脂成分とジルコユウ ム塩、チタン塩またはモリブデン塩とを含む処理液を塗布して形成された複合皮膜層
、（3)複合皮膜層の外側にあり封入体に封着される絶縁体、からなる。
カロえて、金属箔を含む積層フィルムからなる封入体、積層フィルムに収納されてい る正電極、負電極及び電解液、正電極、負電極それぞれに接続され封入体外部に 引き出される本発明のリード線カゝらなる非水電解質電池が提供される。
発明の効果
[0010] 環境汚染物質である 6価クロム、更には将来規制される可能性のある 3価クロムも含 まない複合皮膜層をリード線表面に形成することができる。この複合皮膜層を形成す ることにより、耐フッ化水素酸性に優れたリード線の封止が得られ、液漏れのない安 定した特性と長寿命の非水電解質電池を実現することができる。
発明を実施するための最良の形態
[0011] 本発明の実施形態が、以下において、図面を参照して説明される。図面は、説明を 目的とし、発明の範囲を限定しょうとするものではない。図面において、説明の重複 を避けるため、同じ符号は同一部分を示す。図面中の寸法の比率は、必ずしも正確 ではない。
[0012] 図 1は、本発明による非水電解質電池の実施形態を示す斜視図である。実施形態 の非水電解質電池は、薄型のものである。リード線 1は、一対のリード線金属 2の引き 出し部分をそれぞれ絶縁体 6で覆ったものであり、封入体 3のシール部 3aから外部に 引き出される。封入体 3は、縁部のシール部 3aをヒートシールによる熱融着で袋状と したものである。封入体 3内には、正電極、負電極、隔膜等と非水の溶媒 (例えば、有 機溶媒）に電解質 (例えばリチウム化合物）が溶解された非水電解液とを含む単一の 電気化学セルが、密封収納されている。
[0013] リード線金属 2の引き出し部分は、少なくとも積層フィルム 4と封着される表面に化成 処理による複合皮膜層 5が形成され、その外面は絶縁体 6で被覆絶縁されている。絶 縁体 6の外面には積層フィルム 4が封着されて 、る。
[0014] 図 2は、図 1の非水電解質電池とリード線を説明する図であり、図 2Aは非水電解質 電池の厚さ方向と垂直な方向力も見た断面図である。封入体 3は、榭脂フィルム内に 金属箔 4aを有する積層フィルム 4で形成される。積層フィルム 4は、内層フィルムと外 層フィルムとの間にアルミ、銅、ステンレス等力もなる金属箔 4aをサンドイッチ状に貼 り合わせて形成され、封入体 3内に収納される電解液に対する密封性を高めている。
[0015] また、積層フィルム 4は、例えば、 3〜5層の積層体からなるものでもよい。その最内 層フィルムは、電解液で溶解されずシール部分カゝら電解液が漏出するのを防止する ものであり、例えば、酸変性ポリオレフイン (例えば、無水マレイン酸変性低密度ポリ エチレン)で形成される。最外層フィルムは、内側の金属箔 4aを外傷から保護するも のであり、例えば、ポリエチレンテレフタレートで形成される。
[0016] 封入体 3内に収容される電解質としては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボ ネート、ジェチルカーボネート、ジメチルカーボネート、 1, 2—ジメトキシェタン、テトラ ヒドロフランなどの有機溶媒に、 LiCIO、 LiBF、 LiPF、 LiAsF等を溶解させた非
4 4 6 6
水電解液や、リチウムイオン伝導性の固体電解質などが用いられる。
[0017] 電極は、集電体と呼ばれる金属箔又はエキスパンドメタルの金属基材と基材上の 活性物質層とで構成される。具体的には、正電極 9は、アルミの電極導電体 11上に 還元酸ィ匕物粉末とカーボン粉末とバインダーとからなる活性物質層 12とから構成さ れる。負電極 9'は、銅又はニッケル力 なる電極導電体 11 '上にカーボン粉末とバイ ンダ一とからなる活性物質層 12'とから構成される。正電極 9と負電極 9'との間には 隔膜 10が配置される。隔膜 10は、電気的絶縁性を保持し、且つ、イオン伝導性を保 持するポリオレフイン系の多孔膜で形成される。
[0018] 電極導電体 11、 11 'から接続片が一体に形成され、スポット溶接や超音波溶接等 により接続片がリード線金属 2に接続して、正電極 9、負電極 9'が電気的に外部に接 続される。正電極 9に接続されるリード線金属 2は、正の高電位となるので電解液との 接触により溶解が生じないように、電極導電体 11と同じアルミ或いはこれらの合金で 形成されているのが好ましい。負電極 9'に接続されるリード線金属 2は、過充電でリ チウムが析出し過放電で電位が高くなることから、リチウムに腐食されにくぐリチウム と合金が形成されにくぐ且つ、高電位で溶解されにくい電極導電体 11 'と同じ銅又 はニッケル或いはこれらの合金で形成されて 、るのが好まし 、。
[0019] リード線金属 2には、丸型導体や平角導体の単線を用いることができる力 丸型導 体の場合、電池容量が大きいと太径となるため、封入体 3からの引き出し部分の密封 性が低下する恐れがある。このため、電池容量が大きくなつても、幅寸法を増力！]させ ることで厚みをあまり増加させずにすむ平角導体の方が丸型導体よりも、密封性を低 下させずに封入体から引き出すことができる。また、電極導電体 11、 11 'との溶接に 際しても、平角導体を用いたリード線の方が接触面積を大きくすることができ、信頼性 に優れた接続を行なうことができる。
[0020] 図 2Bは図 2Aの a— a断面図、図 2Cは図 2Aの b— b断面図である。図 2B及び 2Cに 示すように、リード線金属 2の引き出し部分を覆って積層フィルム 4の金属箔 4aとの電 気的絶縁を行なう絶縁体 6は、接着層 7と絶縁層 8の 2層で形成するのが好ましい。そ して、接着層 7は、比較的溶融温度が低い榭脂材料で形成され、リード線金属 2の表 面に形成された後述する複合皮膜層 5に融着して絶縁層 8を密封接着させる。この 接着層 7には、例えば、熱可塑性ポリオレフイン榭脂等、好ましくは低密度ポリエチレ ン或いは酸変性低密度ポリエチレン (例えば、厚み 40 m、融点 110°C)が用いられ 、リード線金属 2上の複合皮膜層 5に熱融着される。
[0021] 絶縁層 8は、封入体 3のヒートシール温度では溶融しな ヽ榭脂材料で形成され、封 入体 3に融着してリード線金属 2を密封状態で引き出す。この絶縁層 8には、例えば、 架橋ポリオレフイン榭脂、好ましくは架橋された低密度ポリエチレン或いはエチレン ビュルアルコール重合体（例えば、エチレン比率 44%、厚み 100 μ m、融点 165°C) が用いられる。封入体 3の最内層フィルムが酸変性低密度ポリエチレンで形成されて いる場合、シール部 3aは 110°C程度でヒートシールされる力 このヒートシール温度 では絶縁層 8は溶融されず、リード線金属 2は、その引き出し部分において、積層フィ ルム 4の金属箔 4aとの電気的絶縁を確保することができる。
[0022] 本実施形態においては、リード線金属 2がフッ化水素酸による腐食されるのを防止 するために、リード線金属 2であるニッケルもしくはニッケルメツキ銅または銅の表面を ポリアクリル酸又はポリアクリル酸を含む榭脂成分と、ジルコニウム塩，チタン塩，また はモリブデン塩である金属を含む塩とを含む複合皮膜層で表面処理して 、る。これ により、リード線の耐フッ化水素酸性を向上させている。この場合の金属を含む塩は、 環境汚染の問題あるクロムを含まな 、。ジルコニウム塩にはフッ化ジルコン酸塩や炭 酸ジルコニウム塩、リン酸ジルコニウム塩などを使用することができる。チタン塩には キレート系の有機チタンなどを使用することができる。モリブデン塩にはモリブデン酸 塩を使用することができる。
[0023] リード線金属に対する複合皮膜層 5の榭脂成分として、ポリアクリル酸に加えてポリ アクリル酸アミドを含ませた処理液を用いると、ポリアクリル酸のみを用いる場合と比 ベて、耐フッ化水素酸性に優れ、より有用性が高いものであることも判明した。
[0024] 複合皮膜層 5は、榭脂成分が l〜200mg/m2、ジルコニウム塩、チタン塩またはモリ ブデン塩が 0. 5〜50mgZm2で形成されていることが好ましい。榭脂成分が lmgZ m2未満であると、複合皮膜層 5の柔軟性が低下し、クラックが発生しやすくなり、 200 mgZm2を越えると絶縁体 6 (接着層 7)との接着性が低下する。また、金属を含む塩 力 S0.5mgZm2未満では耐フッ化水素酸性が不足し、 50mgZm2を越えると脆 ヽ皮 膜層となってしまう。
[0025] また、複合皮膜層 5は、榭脂成分とジルコニウム塩、チタン塩またはモリブデン塩の 比率が 1 : 3〜6 : 1の割合であるのが好ましい。榭脂成分の金属を含む塩に対する比 率が 1 : 3を下回ると、榭脂成分が金属を含む塩を抱き込んで接着力が劣り、耐フッ化 水素酸性を満足させることができない。しかし、 6 : 1を上回ると、複合皮膜層中の金属 を含む塩の相対量が低下するため、同じく耐フッ化水素酸性を満足させることができ ない。
[0026] リード線金属 2には、一般にアルミ、ニッケルもしくはニッケルメツキ銅、又は銅が用 いられる。本発明においては、ニッケルもしくはニッケルメツキ銅、又は銅に対しても 有用であることが判明している。
[0027] 表 1に、本発明による実施例 1〜5と比較例 1〜5におけるリード線の材質、複合皮 膜層を形成するための榭脂成分と金属を含む塩とを含む化学処理液の組成、およ び、榭脂成分と金属を含む塩との比を示す。何れの例においても、リード線金属とし て厚さ 80 mの金属箔を用いた。実施例 1〜5、比較例 4、 5においては、金属箔の 両面に表 1で示した配合割合の化成処理液をグラビアコ一ターで厚さ 5g/m2 (wet) となるように塗布した後、金属表面が 100°Cになるように加熱乾燥した。比較例 1〜3 は複合皮膜層を設けない例である。実施例 1〜5、比較例 4、 5で使用した化成処理 液の榭脂成分は、ポリアクリル酸及びポリアクリル酸アミドを含むものであり、金属塩は ジルコニウム塩（炭酸水酸化ジルコニウムアンモニゥム（（NH ) Zr (OH) (CO ) ) )
4 3 3 3 またはチタン塩 (キレート系の有機チタン)である。
[0028] [表 1]
Figure imgf000009_0001
[0029] 次いで、この各例の金属箔を 5mm幅にスリットし、熱可塑性ポリオレフイン樹脂の接 着層と架橋ポリオレフイン樹脂の絶縁層カゝらなる絶縁体を熱融着してリード線を作製 した。そして、このリード線を、電解液 (エチレンカーボネート：ジェチルカーボネート： ジメチルカーボネート = 1： 1： 1の液に、 6フッ化リン酸リチウム塩を lmol添加）に浸漬 し、 80°Cの恒温槽に 4週間保管し、絶縁体のリード線金属からの剥離状態を目視に より確認した。
[0030] [表 2]
Figure imgf000009_0002
この結果、表 2に示すように、実施例 1〜5については絶縁体の剥離発生が全く無く 、良好な結果を示した。これに対し、複合皮膜層を形成しなカゝつた比較例 1〜3は、 1 週間後には 80%以上に絶縁体の剥離発生が生じ、 2週間後にはすべてのリード線 で剥離が生じていた。これは、リード線金属に何の処理も行なわずに絶縁体を密封 接着するだけでは、耐フッ化水素酸性として不十分であることを明示している。また、 比較例 4〜5は、 2週間後には、 10〜25%に絶縁体の剥離発生が生じ、 4週間後に は 80%以上に剥離が生じている。これは、複合皮膜層の榭脂成分と金属塩の配合 割合が所定値以下または以上である場合は、たとえ、複合皮膜層を形成したとしても 、長期の使用でフッ化水素酸による腐食で液漏れが生じる恐れがあることを示してい る。
[0032] 曰本特許出願 2004— 286740 (2004年 9月 30曰出願）の明細書、クレーム、図 面、要約書を含むすべての開示は、本明細書に統合される。
産業上の利用可能性
[0033] 環境汚染物質である 6価クロム、更には将来規制される可能性のある 3価クロムも 含まない複合皮膜層をリード線表面に形成することができる。耐フッ化水素酸性に優 れたリード線の封止が得られ、液漏れのな!、安定した特性と長寿命の非水電解質電 池を実現することができる。
図面の簡単な説明
[0034] [図 1]本発明による非水電解質電池の実施形態を示す斜視図である。
[図 2]図 1の非水電解質電池とリード線を説明する図であり、図 2Aは断面図、図 2Bは 図 2Aの a— a断面図、図 2Cは図 2Aの b— b断面図である。
符号の説明
[0035] 1· ··リード線、 2· ··リード線金属、 3…封入体、 3a…シール部、 4…積層フィルム、 4a …金属箔、 5· ··複合皮膜層、 6· ··絶縁体、 7· ··接着層、 8· ··絶縁層、 9· ··正電極、 9， …負電極、 10…隔膜、 11、 11 '…電極導電体、 12, 12'…活性物質層。

Claims

請求の範囲 [1] 金属箔を含む積層フィルムからなる封入体に正電極、負電極及び電解液を収納し てなる非水電解質電池用のリード線であって、
(1)ニッケル、ニッケルメツキ銅又は銅力 なるリード線金属、
(2)前記リード線金属表面の前記封入体に封着される部分にある、ポリアクリル酸 を含む榭脂成分とジルコニウム塩、チタン塩またはモリブデン塩とを含む処理液を塗 布して形成された複合皮膜層、
(3)前記複合皮膜層の外側にあり前記封入体に封着される絶縁体、
力 なる非水電解質電池用リード線。
[2] 前記榭脂成分は、ポリアクリル酸とポリアクリル酸アミドを含んで 、る請求項 1に記載 の非水電解質電池用リード線。
[3] 前記複合皮膜層は、前記榭脂成分が l〜200mgZm2、前記ジルコニウム塩、チタ ン塩またはモリブデン塩が 0. 5〜50mgZm2である請求項 1又は 2に記載の非水電 解質電池用リード線。
[4] 前記榭脂成分と前記ジルコニウム塩、チタン塩またはモリブデン塩の比率が 1： 3〜 6： 1の割合である請求項 3に記載の非水電解質電池用リード線。
[5] 金属箔を含む積層フィルムからなる封入体、前記積層フィルムに収納されている正 電極、負電極及び電解液、前記正電極、前記負電極それぞれに接続され封入体外 部に引き出されるリード線を有する非水電解質電池であって、
前記リード線は、
(1)ニッケル、ニッケルメツキ銅又は銅力 なるリード線金属、
(2)前記リード線金属表面の前記封入体に封着される部分にある、ポリアクリル酸 を含む榭脂成分とジルコニウム塩、チタン塩またはモリブデン塩とを含む処理液を塗 布して形成された複合皮膜層、
(3)前記複合皮膜層の外側にあり前記封入体に封着される絶縁体、
力 なる非水電解質電池。
前記絶縁体が前記封入体に封着されていることを特徴とする非水電解質電池。
[6] 前記榭脂成分は、ポリアクリル酸及びポリアクリル酸アミドを含んでいることを特徴と する請求項 5に記載の非水電解質電池。
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