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TWI883209B - 高頻率電路基板用之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體 - Google Patents

高頻率電路基板用之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體 Download PDF

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TWI883209B
TWI883209B TW110122350A TW110122350A TWI883209B TW I883209 B TWI883209 B TW I883209B TW 110122350 A TW110122350 A TW 110122350A TW 110122350 A TW110122350 A TW 110122350A TW I883209 B TWI883209 B TW I883209B
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小泉昭紘
片桐航
権田貴司
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日商信越聚合物股份有限公司
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Abstract

本發明為提供一種不會降低以聚伸芳基醚酮樹脂製造之薄膜的低介電特性與耐熱性，可提昇加熱尺寸安定性，可抑制因高濕導致之比介電率或tanδ的上昇之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體。
本發明為含有聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂及合成雲母，使用在印刷配線板(1)等之樹脂薄膜(2)，將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量定為100質量份，並且將合成雲母的含量定為10質量份以上80質量份以下，將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率設定在聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~50/50，將聚伸芳基醚酮樹脂之相對結晶化度定為80%以上。

Description

高頻率電路基板用之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體
本發明係關於可提昇加熱尺寸安定性，或有助於吸水率等之減低之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體。
於電氣、電子、電信、精密機器等之領域，雖正研究比介電率與介電正切低的材料，但於移動體電信的領域，為了製造5G移動通訊系統(5G)用之高頻率電路基板，正強烈尋求比介電率與介電正切低的材料(參照專利文獻1、2)。根據此需求，努力研究比介電率與介電正切低的材料，其結果，提案聚伸芳基醚酮(亦稱為芳香族聚醚酮，PAEK)樹脂正受到注目。
聚伸芳基醚酮樹脂係電絕緣性質、機械性性質、耐熱性、耐藥品性、耐放射線性、耐加水分解性、低吸水性、回收性等優異之熱塑性的結晶性樹脂。鑑於此優異之性質，聚伸芳基醚酮樹脂除了電氣、電子、電信、精密機器等之領域外，正從音響、汽車、能量、半導體、醫療、航空．宇宙等之廣泛範圍的領域受到注目。
若藉由此聚伸芳基醚酮樹脂，製造例如高頻率電路基板用之樹脂薄膜，係樹脂薄膜在頻率數800MHz以上100GHz以下的範圍之比介電率為3.5以下，介電正切成為0.007以下，可得到優異之低介電特性。又，亦可得到即使於288℃之焊接浴浮動10秒，亦不變形的優異之耐熱性。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特表2017-502595號公報
[專利文獻2]日本特公平6-27002號公報
然而，聚伸芳基醚酮樹脂製之樹脂薄膜雖得到優異之低介電特性、耐熱性、低吸水性等，但由於加熱尺寸安定性劣化，故層合金屬層時，由於與此金屬層的加熱尺寸特性大不相同，故變成新產生捲曲層合體或變形之問題。
作為改良聚伸芳基醚酮樹脂製之樹脂薄膜的加熱尺寸安定性的方法，認為有(1)藉由包含聚伸芳基醚酮樹脂、六方晶氮化硼及滑石之成形材料，成形成樹脂薄膜之方法(參照日本專利第5896822號公報)、(2)雙軸拉伸 處理以90質量%以上含有聚醚醚酮的樹脂薄膜之方法(參照日本專利第5847522號公報)等之方法。
惟，為(1)之方法的情況下，由於六方晶氮化硼為均一分散性劣化，新產生機械性特性或介電特性的品質未安定的問題。又，為(2)之方法的情況下，雖有可能於樹脂薄膜上形成金屬層時，將樹脂薄膜與金屬層以接著劑接著，或於樹脂薄膜將金屬層透過種晶層進行層合形成，但樹脂薄膜與金屬層的熱融合，藉由樹脂薄膜的熔融導致雙軸拉伸脫落，變成導致層合後，於層合體產生捲曲或變形。
另一方面，聚伸芳基醚酮樹脂製之樹脂薄膜雖原本為低吸水性，但若進一步降低吸水率，可抑制因高濕導致之比介電率或tanδ的上昇，藉由此抑制，可期待傳送特性之惡化防止。
本發明係鑑於上述而完成者，且以提供一種不會降低藉由聚伸芳基醚酮樹脂製造之薄膜的低介電特性與耐熱性，可提昇加熱尺寸安定性，而且，可抑制因高濕導致之比介電率或tanδ的上昇之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體作為目的。
本發明者等經努力研究的結果，專注在聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂及合成雲母的組合，使用等而完成本發明。
亦即，在本發明，為了解決上述課題，為一種樹脂薄膜，其特徵為將含有聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂及合成雲母，且將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量定為100質量份，並且將合成雲母的含量定為10質量份以上80質量份以下，將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率設定在聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~50/50，將聚伸芳基醚酮樹脂之相對結晶化度定為80%以上。
尚，氟系樹脂較佳為全氟烷氧基烷烴樹脂、聚四氟乙烯樹脂、四氟乙烯．全氟烷基乙烯基醚共聚物，及乙烯-四氟乙烯共聚物樹脂之至少任一種。
又，氟系樹脂較佳為具有酯基、碳酸酯基、羥基、環氧基、羧基、二氧化羰基、碳醯氟化物基、酸酐殘基、羰基、烷氧基羰基、甲醯鹵基及氰酸酯基的官能基當中，至少1種之官能基。
又，氟系樹脂之熔點較佳為200℃以上400℃以下。
又，合成雲母較佳為平均粒子徑為0.5μm以上50μm以下。
又，合成雲母的寬高比較佳為5以上200以下。
又，合成雲母的含量可定為25質量份以上60質量份以下。
又，聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率可定為聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~70/30。
又，在本發明，為了解決上述課題，為一種樹脂薄膜之製造方法，其係如請求項1至8中任一項所記載之樹脂薄膜之製造方法，其特徵為至少含有聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂及合成雲母，且藉由熔融混煉將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量定為100質量份，並且將合成雲母的含量定為10質量份以上80質量份以下的成形材料，並將此成形材料藉由擠出成形機的模具擠出成形成樹脂薄膜，使此樹脂薄膜與冷卻輥接觸而冷卻，而將樹脂薄膜的相對結晶化度定為80%以上。
又，在本發明，為了解決上述課題，為一種印刷配線板，其特徵為具有如請求項1至8中任一項所記載之樹脂薄膜。
又，在本發明，為了解決上述課題，為一種覆蓋膜，其特徵為具有如請求項1至8中任一項所記載之樹脂薄膜。
又，在本發明，為了解決上述課題，為一種層合體，其特徵為具有如請求項1至8中任一項所記載之樹脂薄膜、與於此樹脂薄膜的兩面當中，至少層合在單面之接著層。
進而，在本發明，為了解決上述課題，為一種層合體，其特徵為具有如請求項1至8中任一項所記載之樹脂薄膜、與於此樹脂薄膜的兩面當中，至少層合在單面之金屬層。
於此，在申請專利範圍之合成雲母雖分類成非膨潤性、膨潤性、親油性等，但較佳為非膨潤性。又， 樹脂薄膜中，除了樹脂薄膜之外，包含樹脂片，為透明、不透明、半透明、無拉伸薄膜、單軸拉伸薄膜、雙軸拉伸薄膜並無特別問題。此樹脂薄膜除了印刷配線板、覆蓋膜、層合體之外，亦可利用在含浸用、音響之振動板用、溫濕度傳感器用等。進而，層合體之接著層係絕緣性或導電性並無特別問題，可層合接著在對向之金屬層上。
根據本發明，由於聚伸芳基醚酮樹脂之相對結晶化度為80%以上，不會降低樹脂薄膜之低介電特性與耐熱性，可提昇加熱尺寸安定性。又，藉由氟系樹脂之摻合，可降低樹脂薄膜之吸水率，可抑制因高濕導致之比介電率或介電正切(tanδ)之上昇。進而，藉由合成雲母的摻合，可期待樹脂薄膜之線膨脹係數的低下。
根據本發明，有不會降低藉由聚伸芳基醚酮樹脂製造之薄膜的低介電特性與耐熱性，可提昇加熱尺寸安定性的效果。又，藉由氟系樹脂之摻合，可抑制因高濕導致之比介電率或介電正切(tanδ)之上昇，或可降低比介電率。
根據請求項2所記載之發明，由於容易分散，且難以引起樹脂薄膜的成形不良，故可成形成良好的樹脂薄膜，並可賦予低吸水性。
根據請求項3所記載之發明，可提昇與樹脂薄膜之金屬的密著性。
根據請求項4所記載之發明，氟系樹脂之熔點為200℃以上的情況下，抑制於樹脂薄膜的成形時伴隨樹脂之分解的氣體的發生，可防止樹脂薄膜的成形不良。又，氟系樹脂之熔點為400℃以下的情況下，減少氟系樹脂之未熔融物，且使得樹脂薄膜的成形變容易。
根據請求項5所記載之發明，由於合成雲母的平均粒子徑為0.5μm以上50μm以下，故可於聚伸芳基醚酮樹脂中略均一分散合成雲母，可期待防止樹脂薄膜之韌性的低下。又，使得防止合成雲母從樹脂薄膜突出，樹脂薄膜粗糙變可能。
根據請求項6所記載之發明，由於合成雲母的寬高比為5以上200以下，使得更加減低線膨脹係數變可能。
根據請求項7所記載之發明，由於合成雲母的含量為25質量份以上60質量份以下，故除了線膨脹係數的減低外，亦可使與金屬層的密著性變更加良好。
根據請求項8所記載之發明，由於聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率為聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~70/30，可期待與如銅箔之金屬層的密著性提昇。又，可最低限抑制因氟樹脂的分解導致之腐蝕性氣體的發生，變成亦可抑制樹脂薄膜之製造裝置之擠出機或T型模具之腐蝕劣化。
根據請求項9所記載之發明，由於將樹脂薄膜藉由熔融擠出成形法成形，可提昇樹脂薄膜的厚度精度、生產性、操作性，或可簡略化製造設備。
根據請求項10所記載之發明，可得到可高速且可送受信大容量之高頻率信號的高頻率電路用之印刷配線板。又，藉由有關之印刷配線板的使用，可有助於5G移動通訊系統的實現。
根據請求項11所記載之發明，使得將電路基板之配線圖型藉由覆蓋膜，電氣性、機械性、化學性、熱能性保護變可能。
根據請求項12所記載之發明，由於在樹脂薄膜的至少單面層合接著層，使得得到由本發明之樹脂薄膜及具有與金屬層的接著性之熱塑性樹脂及/或熱硬化性樹脂組成物所構成之層合體變可能。
根據請求項13所記載之發明，由於在樹脂薄膜的至少單面層合接著層，可得到由覆銅層合板或導電性的複合材料等所構成之層合體。
1:印刷配線板
2:樹脂薄膜
3:金屬層
4:成形材料
5:電路基板
6:配線圖型
8:覆蓋膜
9:接著層
10:熔融擠出成形機(擠出成形機)
13:T型模具(模具)
16:冷卻輥
17:壓接輥
30:層合體
[圖1]示意性表示有關本發明之樹脂薄膜與印刷配線板的實施形態之剖面說明圖。
[圖2]示意性表示有關本發明之樹脂薄膜及其製造方法的實施形態之全體說明圖。
[圖3]示意性表示有關本發明之樹脂薄膜與印刷配線板的第2實施形態之剖面說明圖。
[圖4]示意性表示有關本發明之覆蓋膜的實施形態之 剖面說明圖。
[圖5]示意性表示有關本發明之層合體的實施形態之剖面說明圖。
以下，參照圖面，說明本發明之較佳的實施形態時，在本實施形態之印刷配線板1如圖1或圖2所示，係於層合構造具備薄帶形之樹脂薄膜2、與層合在此樹脂薄膜2之金屬層3的5G移動通訊系統(5G)用之高頻率電路基板，樹脂薄膜2係藉由含有熱塑性樹脂之聚伸芳基醚酮樹脂、低吸水性等優異之氟系樹脂、電絕緣性等優異之雲母的成形材料4所製造，作為與氟系樹脂相容性良好之雲母，選擇有助於尺寸安定性之合成雲母。
樹脂薄膜2係藉由使用含有聚伸芳基醚酮(PAEK)樹脂之成形材料4的成形法，成形成2μm以上1000μm以下的厚度之薄膜。成形材料4係藉由添加聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量100質量份，有助於尺寸安定性之非膨潤性的合成雲母10質量份以上80質量份以下來調製。此成形材料4中於不損害本發明之特性的範圍，除了上述樹脂或合成雲母之外，可選擇性添加碳酸鈣、非晶質矽、滑石、氮化硼、抗氧化劑、光安定劑、紫外線吸收劑、可塑劑、潤滑劑、阻燃劑、抗靜電劑、耐熱提昇劑、無機化合物、有機化合物等。
成形材料4之聚伸芳基醚酮樹脂為由伸芳 基、醚基及羰基所構成之結晶性的樹脂，具有較氟系樹脂更高之熔點Tm，例如可列舉日本專利5709878號公報或日本專利第5847522號公報，或文獻[旭Research Center股份有限公司：於先端用途成長之超級步驟塑膠(Super Enpla)．PEEK(上)]等所記載之樹脂。此聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂之摻合質量比率設定在聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~50/50，較佳為聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~70/30。聚伸芳基醚酮樹脂從實驗結果來看，使用60質量份以上96質量份以下，較佳為60質量份以上95質量份以下即可。
作為聚伸芳基醚酮樹脂的具體例，例如可列舉具有化學式(1)表示之化學構造式的聚醚醚酮(PEEK)樹脂、具有化學式(2)表示之化學構造的聚醚酮(PEK)樹脂、具有化學式(3)表示之化學構造的聚醚酮酮(PEKK)樹脂、具有化學式(4)之化學構造的聚醚醚酮酮(PEEKK)樹脂，或具有化學式(5)之化學構造的聚醚酮醚酮酮(PEKEKK)樹脂等。
Figure 110122350-A0305-12-0010-1
Figure 110122350-A0305-12-0011-2
Figure 110122350-A0305-12-0011-3
Figure 110122350-A0305-12-0011-4
Figure 110122350-A0305-12-0011-5
此等聚伸芳基醚酮樹脂當中，從易取得性、成本及樹脂薄膜2之成形性的觀點來看，較佳為聚醚醚酮樹脂與聚醚酮酮樹脂。作為聚醚醚酮樹脂的具體例，可列舉 Victrex公司製之製品名：Victrex Powder系列、Victrex Granules系列、Daicel-Evonik公司製之製品名：VESTAKEEP系列、Solvay Specialty Polymers公司製之製品名：KetaSpire PEEK系列。又，作為聚醚酮酮樹脂的具體例，適用阿科瑪公司製之製品名：KEPSTAN系列。
聚伸芳基醚酮樹脂可1種單獨使用，亦可混合2種以上使用。又，聚伸芳基醚酮樹脂可為具有2個以上化學式(1)~(5)表示之化學構造的共聚物。聚伸芳基醚酮樹脂通常以粉狀、顆粒狀、粒(pellet)狀等之適合在成形加工的形態使用。又，作為聚伸芳基醚酮樹脂之製造方法，雖並非被特別限定者，但例如可列舉文獻[旭Research Center股份有限公司：於先端用途成長之超級步驟塑膠(Super Enpla)．PEEK(上)]所記載之製法。
成形材料4之氟系樹脂係包含氟原子之樹脂，分類成聚四氟乙烯(PTFE)樹脂、全氟烷氧基烷烴(PFA)樹脂、四氟乙烯．全氟烷基乙烯基醚共聚物、乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE)樹脂、全氟乙烯-丙烯共聚物(FEP)樹脂、二氟乙烯(PVDF)樹脂、聚氯三氟乙烯(PCTFE)樹脂、乙烯-氯三氟乙烯共聚物(ECTFE)樹脂。
此等當中，以全氟烷氧基烷烴樹脂、與四氟乙烯．全氟烷基乙烯基醚共聚物、乙烯-四氟乙烯共聚物樹脂與聚伸芳基醚酮樹脂混煉時容易分散的點來看較佳。又，聚四氟乙烯於此等之氟系樹脂當中，由於熔點比較高，與聚伸芳基醚酮樹脂混鍊成形成樹脂薄膜2時，以難 以引起因氟系樹脂之分解導致之發泡或薄膜穿孔之所謂成形不良的點來看較佳。
氟系樹脂由於提昇與金屬層3的密著性，故具有酯基、碳酸酯基、羥基、環氧基、羧基、二氧化羰基、碳醯氟化物基、酸酐殘基、羰基、烷氧基羰基、甲醯鹵基及氰酸酯基的官能基當中，至少1種的官能基。作為具有此等之官能基的氟系樹脂，例如可列舉AGC公司之接著性或分散性優異之製品名EA-2000、AH-2000、AH-5000等。又，作為具有此等之官能基的氟系樹脂的種類，以全氟烷氧基烷烴樹脂、與四氟乙烯．全氟烷基乙烯基醚共聚物、乙烯-四氟乙烯共聚物樹脂可保持與聚伸芳基醚酮樹脂混煉時之分散性、與金屬層3的密著性的點來看較佳。
氟系樹脂的含量定為2質量份以上50質量份以下，較佳為2質量份以上30質量份以下，更佳為5質量份以上10質量份以下。此係因為氟系樹脂的含量未滿2質量份的情況下，無法得到樹脂薄膜2之比介電率或吸水率減低的效果。反之，是因為含量超過50質量份的情況下，良好地製膜樹脂薄膜2變困難，降低與金屬層3的密著性或分散性。針對樹脂薄膜2之吸水率，以JIS K 7209A法將於水浸漬前後之試驗片的重量以電子天秤測定，將其重量的變化率定為吸水率。
氟系樹脂之吸水率為0.30%以下，較佳為0.28%以下，更佳為0.27%以下即可。此是因為若吸水率為0.30%以下，可期待抑制於高濕環境之比介電率或tanδ之 上昇。吸水率的下限並非被特別限定者。
氟系樹脂之熔點Tm較佳為200℃以上400℃以下，更佳為200℃以上360℃以下，再更佳為220℃以上340℃以下即可。此係因為氟系樹脂之熔點Tm為200℃以上的情況下，最低限抑制於樹脂薄膜2之成形時伴隨樹脂之分解之氣體的發生，可防止樹脂薄膜2之成形不良。又，是因為氟系樹脂之熔點Tm為400℃以下的情況下，減少氟系樹脂之未熔融物，樹脂薄膜2之成形變容易。作為這般的氟系樹脂的具體例，例如可列舉AGC公司之接著性或分散性優異之製品名EA-2000、可期待安定之電氣特性的AH-2000或AH-5000、L-173JE等。
尚，將樹脂材料藉由熱重量測定法(TGA)以昇溫速度10℃/min測定時，若以測定試料的重量減少率未滿5%的溫度進行成形加工，則可抑制樹脂薄膜2之成形不良。
成形材料4之雲母(亦稱為Mica)係屬於葉酸礦物雲母族之板狀結晶，具有底面完全劈開為特徵的礦物。此雲母分類成於自然界產出之天然雲母(白雲母、黑雲母、金雲母等)、與將滑石作為主原料，人工性製造之合成雲母的2種類，被作為工業上優異之電絕緣材料廣泛使用。
天然雲母因其產地使得組成或構造不同，此外由於包含大量雜質，故於品質安定之高頻率電路基板用之樹脂薄膜2的製造並不適當。對此，由於合成雲母係人 工製造之雲母，且組成或構造為一定，雜質亦少，適合在加熱尺寸安定性等安定之高品質之高頻率電路基板用之樹脂薄膜2的製造。又，合成雲母由於羥基被氟[F基]取代，較天然雲母，耐熱性或低吸水性更優異。據此，於本發明使用之雲母相較天然雲母，合成雲母較佳。
雲母為合成雲母時，藉由優異之分散性，使得線膨脹係數的減低變容易，而且，抑制成形品的部分性特性值之差異變可能。針對此點說明時，包含氟系樹脂時，雖有無機填料或其他樹脂材料的分散變困難的傾向，但合成雲母即使在聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的混煉，亦有充分分散的傾向。此被認為是因為由於合成雲母具有F基，於具有F原子之氟系樹脂所包含之樹脂材料中進行相互作用，確保分散性。
又，氟系樹脂具有官能基時，有進一步提昇分散性的傾向。此被認為是因為氟系樹脂之官能基的極性、與合成雲母所具有之金屬種或極性基進行相互作用。又，提昇分散性時，可抑制於樹脂薄膜表面凝聚物突出之成形不良。又，由於有助於線膨脹係數的減低之無機填料的合成雲母分散，故可助於樹脂薄膜2之線膨脹係數的減低，此外，縮小成形品之樹脂薄膜2之部分性特性值的差異。尤其是縮小樹脂薄膜2之介電特性與線膨脹係數的部分性差異。
合成雲母藉由對於水的行為的不同，分類成非膨潤性雲母、與膨潤性雲母。非膨潤雲母係即使與水接 觸，於尺寸安定性等亦難以產生變化之型的合成雲母。對此，膨潤性雲母係吸收空氣中之水分等而膨潤，並導致劈開之性質的合成雲母。使用膨潤性雲母時，由於膨潤性雲母包含水分，故有高頻率電路基板用之樹脂薄膜2於成形中發泡之虞。因此，可於本發明使用之合成雲母，最適合較佳為加熱尺寸安定性或耐水性優異之非膨潤性雲母，更佳為於600℃以上實施熱處理之合成雲母。
作為非膨潤性之合成雲母，雖並未特別限定，但適合使用下述一般式表示之合成雲母。
一般式：X1/3~1.0Y2~3(Z4O10)F1.5~2.0
於此，X為關閉配位數12之層間之陽離子，Y為關閉配位數6之八面體席之陽離子，Z為關閉配位數4之四面體之陽離子，分別以以下之1種或2種以上的離子取代之[X：Na+、K+、Li+、Rb+、Ca2+、Ba2+及Sr2+、Y：Mg2+、Fe2+、Ni2+、Mn2+、Co2+、Zn2+、Ti2+、Al3+、Cr3+、Fe3+、Li+、Z：Al3+、Fe3+、Si4+、Ge4+、B3+]。
作為非膨潤性之合成雲母，例如可列舉金雲母(KMg3(AlSi3O10)F2)、氟四矽雲母(KMg2.5(Si4O10)F2)、鉀鹼沸石(Potassium Teniolite)(KMg2Li(Si4O10)F2)。此等當中，最適合非膨潤性之氟四矽雲母。作為此合成雲母的具體例，可列舉耐熱性優異之高純度且微粉末之片倉Coop Agri公司製之非膨潤性的氟四矽雲母[製品名：Micro mica MK系列]。又，作為氟金雲母的具體例，可列舉TOPY工業公司製之氟金雲母[PDM系列]等。
作為合成雲母之製造方法，可列舉(1)熔融法、(2)固相反應法、(3)嵌入(Intercalation)法等之方法。(1)之熔融法係矽、氧化鎂、氧化鋁、氟化物、長石、可蘭岩、於其組合各種金屬之氧化物或碳鹽等之原料混合，並以1300℃之以上的高溫熔融而緩慢冷卻之製造法、(2)之固相反應法係將滑石作為主原料，並於此滑石，加入氟化鹼、矽氟化鹼，進而加入包含過渡金屬之各種金屬的氧化物或碳酸鹽等並混合，於1000℃前後反應之製造法、(3)之嵌入法係藉由將滑石作為主原料之嵌入法製造之製造法。
合成雲母的平均粒子徑為0.5μm以上50μm以下，較佳為1μm以下30μm以下，更佳為2μm以上20μm以下，再更佳為3μm以上10μm以下即可。此係因為合成雲母的平均粒子徑未滿0.5μm的情況下，容易凝聚合成雲母粒子，降低在聚伸芳基醚酮樹脂中之均一分散性。
對此，係因為合成雲母的平均粒子徑超過50μm的情況下，有降低樹脂薄膜2之韌性的情況。又，係因為合成雲母的平均粒子徑超過50μm的情況下，合成雲母從樹脂薄膜2的表面突出，樹脂薄膜2的表面粗糙，干擾傳送特性。
合成雲母之寬高比為5以上200以下即可。於此，寬高比係指合成雲母為鱗片狀粉末時，將粒子之徑除以厚度之值。合成雲母之具體的寬高比為5以上200以下，較佳為10以上150以下，更佳為30以上100以下，再更佳為 35以上90以下即可。
此係是根據寬高比未滿5的情況下，降低加熱尺寸安定性之改良效果，而且，樹脂薄膜2之擠出方向與寬度方向之機械性特性及加熱尺寸安定性之各向異性增大，為不適當的理由。對此，係根據寬高比超過200的情況下，降低樹脂薄膜2之韌性的理由。合成雲母之寬高比可藉由SEM(掃描型電子顯微鏡)之測量，從合成雲母之面方向的長度與厚度的測定值的平均求出。
合成雲母係相對於聚伸芳基醚酮樹脂100質量份，為10質量份以上80質量份以下，較佳為15質量份以上75質量份以下，更佳為20質量份以上70質量份以下，再更佳為從密著性之提昇的觀點來看，以25質量份以上65質量份以下的範圍添加。此係根據合成雲母的添加量未滿10質量份的情況下，樹脂薄膜2之加熱尺寸安定性之調製效果變不足夠的理由。
對此，係根據合成雲母的添加量超過80質量份的情況下，於成形材料4之調製中顯著發熱，有熱分解聚伸芳基醚酮樹脂之虞的理由。又，係根據失去由成形材料4所得之樹脂薄膜2的韌性且顯著變脆，有樹脂薄膜2於成形中損傷之虞的理由。又，係根據藉由添加量的增加，合成雲母於樹脂中無法充分分散，於樹脂薄膜表面有導致作為凝聚物一部分突出的傾向的理由。又，是因為由於合成雲母的添加量增多，導致比介電率或介電正切(tanδ)上昇至必要以上。進而，是因為合成雲母的添加量超過65質 量份的情況下，有樹脂薄膜2之母材強度變弱，變成減弱實施例所記載之密著性的情況。
合成雲母在不損害樹脂薄膜2之特性的範圍，例如可用由矽烷耦合劑[乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、p-苯乙烯基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、N-2(胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(乙烯基苄基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷之鹽酸鹽、3-醯脲丙基三乙氧基矽烷、3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷、參-(三甲氧基矽烷基丙基)異氰脲酸酯、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷等]、矽烷劑[甲基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、苯基矽烷、二甲氧基二苯基矽烷、n-丙基三甲氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、1,6-雙(三甲氧基矽烷基矽烷)己烷、三氟丙基甲氧基 矽烷、四乙氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、二甲基三乙氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、n-丙基三乙氧基矽烷、己基三乙氧基矽烷、辛基三乙氧基矽烷、六甲基二矽氮烷、咪唑矽烷等]、鈦酸鹽系耦合劑[異丙基三異硬脂醯基鈦酸鹽、異丙基參(二辛基焦磷酸鹽)鈦酸鹽、異丙基三(N-胺基乙基-胺基乙基)鈦酸鹽、四辛基雙(二-十三烷基亞磷酸鹽)鈦酸鹽、四(2,2-二烯丙氧基-1-丁基)雙(二-十三烷基)亞磷酸鹽鈦酸鹽、雙(二辛基焦磷酸鹽)氧基乙酸鹽鈦酸鹽、雙(二辛基焦磷酸鹽)氧基乙酸鹽鈦酸鹽、異丙基三辛醯基鈦酸鹽、異丙基二甲基丙烯醯基異硬脂醯基鈦酸鹽、異丙基三十二烷基苯磺醯基鈦酸鹽、異丙基異硬脂醯基二丙烯醯基鈦酸鹽、異丙基三(二辛基磷酸鹽)鈦酸鹽、異丙基三異丙苯基苯基鈦酸鹽、四異丙基雙(二辛基亞磷酸鹽)鈦酸鹽等]、鋁酸鹽系耦合劑[乙醯烷氧基二異丙酸鋁等]等所構成之各種耦合劑實施處理。
聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母雖預定的時間進行熔融混煉，而成為樹脂薄膜2用之成形材料4，但作為調製此成形材料4之方法，可列舉(1)不會攪拌混合聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、微粉末之合成雲母，於熔融之聚伸芳基醚酮中添加氟系樹脂與合成雲母，熔融混煉此等，來調製成形材料4之方法、(2)將聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、微粉末之合成雲母於室溫(0℃以上50℃以下左右的溫度)攪拌混合後進行熔融混煉，並調製成形材料4之方法。此等(1)、(2)之方法雖任一種皆可，但 從分散性或作業性的觀點來看時，最適合(1)之方法。
針對(1)之方法進行具體說明時，為了調製成形材料4，首先，藉由將聚伸芳基醚酮樹脂以混合輥、加壓捏合機、班伯里攪拌機單軸擠出機、多軸擠出機(雙軸擠出機、三軸擠出機、四軸擠出機等)等之熔融混煉機進行熔融，並於此聚伸芳基醚酮樹脂添加氟系樹脂與合成雲母，使其熔融混煉分散，來調製成形材料4。
熔融混煉機之調製時的溫度若為可熔融混煉分散，且為不會分解聚伸芳基醚酮樹脂的溫度，雖並未特別限制，但為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上且未滿熱分解溫度的範圍。具體而言，為350℃以上420℃以下，較佳為370℃以上400℃以下的範圍即可。
此是根據聚伸芳基醚酮樹脂之熔點未滿的情況下，由於聚伸芳基醚酮樹脂未熔融，無法熔融擠出成形含有聚伸芳基醚酮樹脂之成形材料4，反之，超過熱分解溫度的情況下，有激烈分解聚伸芳基醚酮樹脂之虞的理由。被調製之成形材料4通常為擠出成塊狀、條狀、片狀、棒狀後，再以粉碎機或切割機成為適合在塊狀、顆粒狀、粒狀等之成形加工的形態使用。
其次，針對(2)之方法進行具體說明時，為了攪拌混合聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母，而得到攪拌混合物，可使用滾筒攪拌機、亨舍爾攪拌機、V型混合機、諾特攪拌機、帶式混合機或萬能攪拌攪拌機等。此時，聚伸芳基醚酮樹脂之形狀較佳為可更均一分散 氟系樹脂或合成雲母之粉體狀。作為粉碎成粉體之方法，例如可列舉剪斷粉碎法、衝擊粉碎法、碰撞粉碎法、冷凍粉碎法、溶液粉碎法等。
成形材料4係藉由將聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母之攪拌混合物以混合輥、加壓捏合機、班伯里攪拌機、單軸擠出機、多軸擠出機(雙軸擠出機、三軸擠出機、四軸擠出機等)等之熔融混煉機進行熔融混煉並分散來調製。
在此調製時之熔融混煉機的溫度，若為可熔融混煉分散，且不分解聚伸芳基醚酮樹脂的溫度，雖並未特別限制，但為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上且未滿熱分解溫度的範圍。具體而言，由與(1)之方法的情況相同的理由來看，為350℃以上420℃以下，較佳為370℃以上400℃以下的範圍即可。調製之成形材料4通常為擠出成塊狀、條狀、片狀、棒狀後，再以粉碎機或切割機成為適合在塊狀、顆粒狀、粒狀等之成形加工的形態使用。
成形材料4係藉由熔融擠出成形法、輪壓成形法，或鑄造成形法等之各種成形法，成形成樹脂薄膜2。此等之成形法當中，從操作性之提昇或設備之簡略化的觀點來看，最適合熔融擠出成形法。此熔融擠出成形法如圖2所示，係以單軸擠出成形機或雙軸擠出成形機等之熔融擠出成形機10熔融混煉成形材料4，並從熔融擠出成形機10之T型模具13向複數個冷卻輥16與壓接輥17方向，連續性擠出成形帶形之樹脂薄膜2之方法。
熔融擠出成形機10如圖2所示，係由例如單軸擠出成形機或雙軸擠出成形機等所構成，熔融混煉被投入之成形材料4，以向T型模具13方向擠出的方式進行機能。於此熔融擠出成形機10之上流側的上部後方，設置成形材料4用之原料投入口11，並於此原料投入口11，連接如有必要供給氦氣體、氖氣體、氬氣體、氪氣體、氮氣體、二氧化碳氣體等之惰性氣體的惰性氣體供給管12，藉由由此惰性氣體供給管12之惰性氣體的流入，有效地防止成形材料4之聚伸芳基醚酮樹脂之氧化劣化或氧交聯。
熔融擠出成形機10的溫度若為樹脂薄膜2之成形可能，且不分解聚伸芳基醚酮樹脂的溫度，雖並非被特別限制者，但為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上且未滿熱分解溫度的範圍即可。具體而言，調整至350℃以上420℃以下，較佳為調整至370℃以上400℃以下。此是因為熔融擠出成形機10的溫度未滿聚伸芳基醚酮樹脂之熔點的情況下，聚伸芳基醚酮樹脂無法熔融，樹脂薄膜2之成形變困難，反之，為熱分解溫度以上的情況下，激烈分解聚伸芳基醚酮樹脂。
T型模具13係於熔融擠出成形機10之先端部透過連結管14安裝，以將帶形之樹脂薄膜2連續性往下方擠出的方式進行機能。此T型模具13之擠出時的溫度為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上且未滿熱分解溫度的範圍。具體而言，調整至350℃以上420℃以下，較佳為調整至370℃以上400℃以下。此是因為於未滿聚伸芳基醚酮樹脂之 熔點的情況下，干擾含有聚伸芳基醚酮樹脂之成形材料4之熔融擠出成形，反之，於超過熱分解溫度的情況下，有激烈分解聚伸芳基醚酮樹脂之虞。
於T型模具13之上流的連結管14中，較佳為安裝齒輪泵15。此齒輪泵15係藉由熔融擠出成形機10，將被熔融混煉之成形材料4以一定的流量且高精度移送至T型模具13。
複數個冷卻輥16係由例如較壓接輥17更可擴徑回轉之金屬輥所構成，從T型模具13之下方向其下流方向被配列軸支撐成一列，挾持在相鄰被擠出之樹脂薄膜2之壓接輥17之間，並且挾持在相鄰之冷卻輥16與冷卻輥16之間，並一邊與壓接輥17一起冷卻樹脂薄膜2，一邊將其厚度控制在預定的範圍內。
各冷卻輥16係調整至聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+20℃]以上且未滿聚伸芳基醚酮樹脂之熔點，較佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+30℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+160℃]以下，更佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+50℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+140℃]以下，再更佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+60℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+120℃]的溫度範圍，與樹脂薄膜2滑動接觸。
針對此點進行說明時，各冷卻輥16的溫度為未滿聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+20℃]的情況下，樹脂薄膜2之相對結晶化度變成未滿80%，產生得不到良 好之加熱尺寸安定性或焊接耐熱性的問題。對此，各冷卻輥16的溫度為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上的情況下，於樹脂薄膜2之製造中樹脂薄膜2貼附在冷卻輥16，有斷裂之虞。各冷卻輥16的溫度調整或冷卻方法，可列舉藉由空氣、水、油等之熱媒體的方法或電氣加熱器或感應加熱等。
複數個壓接輥17係從熔融擠出成形機10之T型模具13下方，向其下流方向可回轉軸支撐一對，並挾持排成一列之複數個冷卻輥16，並於冷卻輥16壓接樹脂薄膜2。此一對之壓接輥17於位在下流側之壓接輥17的下流，設置樹脂薄膜2用之繞線機18，並於此繞線機18之繞線管19之間，至少可昇降地配置於樹脂薄膜2之側部形成狹縫之狹縫刀片20，並於此狹縫刀片20與繞線機18之間，於樹脂薄膜2使張力(Tension)進行作用，使得可回轉必要數軸支撐在用以圓滑地捲繞之張力輥21。
於各壓接輥17的周面，為了提昇樹脂薄膜2與冷卻輥16的密著性，如有必要至少被覆形成天然橡膠、異戊二烯橡膠、丁二烯橡膠、降莰烯橡膠、丙烯腈丁二烯橡膠、腈橡膠、胺基甲酸酯橡膠、聚矽氧橡膠、氟橡膠等之橡膠層，並於此橡膠層中選擇性添加矽或氧化鋁等之無機化合物。此等當中，較佳為耐熱性優異之聚矽氧橡膠或氟橡膠的採用。
壓接輥17如有必要使用表面為金屬之金屬彈性輥，使用此金屬彈性輥的情況下，使得表面係平滑性優異 之聚伸芳基醚酮樹脂薄膜2之成形變可能。作為此金屬彈性輥的具體例，適用金屬套輥(sleeve roll)、氣刀輥[DYMCO公司製：製品名]、UF輥(Roll)[日立造船公司製：製品名]等。
這般的壓接輥17係與冷卻輥16相同，調整至聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+20℃]以上且未滿聚伸芳基醚酮樹脂之熔點，較佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+30℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+160℃]以下，更佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+50℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+140℃]以下，再更佳為聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+60℃]以上聚伸芳基醚酮樹脂之[玻璃轉移點+120℃]的溫度範圍，與樹脂薄膜2滑動接觸。
壓接輥17的溫度調整至相關之溫度範圍，是因為將樹脂薄膜2之相對結晶化調整至80%以上。亦即，壓接輥17的溫度為未滿聚伸芳基醚酮樹脂薄膜2之[玻璃轉移點+20℃]的情況下，聚伸芳基醚酮樹脂薄膜2之相對結晶化度成為未滿80%，產生得不到良好之加熱尺寸安定性或焊接耐熱性的問題。又，壓接輥17的溫度為聚伸芳基醚酮樹脂之熔點以上的情況下，於樹脂薄膜2之製造中樹脂薄膜2貼附在冷卻輥16，有斷裂之虞。
作為各壓接輥17之溫度調整或冷卻方法，與冷卻輥16相同並非被限定者，例如可列舉藉由空氣、水、油等之熱媒體之方法，或電氣加熱器或介電加熱等。
在上述，製造高頻率電路基板用之樹脂薄膜 2的情況，如圖2所示，首先，於熔融擠出成形機10之原料投入口11，一邊供給於同圖以箭頭表示成形材料4之惰性氣體一邊投入，藉由熔融擠出成形機10，熔融混煉成形材料4之聚伸芳基醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母，從T型模具13將高溫之樹脂薄膜2連續地擠出成帶形。
此時，在成形材料4之熔融擠出前之含水率調整至2000ppm以下，較佳為1000ppm以下，更佳為100ppm以上500ppm以下。此是因為含水率超過2000ppm的情況下，剛從T型模具13擠出後，有聚伸芳基醚酮樹脂發泡之虞。
若擠出樹脂薄膜2，則依順序繞組在壓接輥17、複數個冷卻輥16、壓接輥17、張力輥21、繞線機18之繞線管19，將高溫之樹脂薄膜2藉由冷卻輥16冷卻後，若將樹脂薄膜2之兩側部分別以狹縫刀片20切斷，並且依順序繞組在繞線機18之繞線管19，則可製造高頻率電路基板用之樹脂薄膜2。此樹脂薄膜2製造時，在樹脂薄膜2的表面，於不失去本發明之效果的範圍可形成微細之凹凸，並可降低樹脂薄膜2表面之摩擦係數。
樹脂薄膜2的厚度若為2μm以上1000μm以下，雖並非被特別限定者，但從高頻率電路基板的厚度的充分確保、操作性或薄型化的觀點來看時，較佳為10μm以上700μm以下，更佳為20μm以上400μm以下，再更佳為25μm以上125μm以下即可。
樹脂薄膜2在頻率數800MHz以上100GHz以 下，較佳為1GHz以上90GHz以下，更佳為10GHz以上85GHz以下，再更佳為25GHz以上80GHz以下的範圍之比介電率，從活用高頻率段之高速通訊的實現的觀點來看，為3.6以下，較佳為3.3以下，更佳為3.1以下，再更佳為3.0以下即可。此比介電率的下限雖並非被特別限制者，但實用上為1.5以上。
具體而言，較佳為樹脂薄膜2在頻率數1GHz之比介電率為3.4以下，在頻率數28GHz附近之比介電率為3.5以下，在頻率數76.5GHz之比介電率為3.6以下。此是因為樹脂薄膜2在頻率數800MHz以上100GHz以下的範圍之比介電率超過3.7時，由於電氣信號之傳搬速度降低，產生對高速通訊不適合的問題。
樹脂薄膜2在頻率數800MHz以上100GHz以下，較佳為1GHz以上90GHz以下，更佳為10GHz以上85GHz以下，再更佳為25GHz以上80GHz以下的範圍之介電正切，由於實現活用高頻率段之高速通訊，故為0.007以下，較佳為0.006以下，更佳為0.005以下，再更佳為0.0043以下即可。此介電正切的下限雖並非被特別限定者，但實用上為0.0001以上。
具體而言，樹脂薄膜2在頻率數1GHz之介電正切為0.004以下，在頻率數28GHz附近之介電正切為0.005以下，在頻率數76.5GHz附近之介電正切為0.007以下即可。此等是根據在頻率數800MHz以上100GHz以下的範圍之介電正切超過0.007的情況，由於損失變大，降低 信號傳達率，故於大容量通訊並不適當的理由。
作為此等比介電率與介電正切之測定方法，雖並非被特別制約者，但可列舉同軸探頭法、同軸S參數法、波導管S參數法、可用空間S參數法等之反射．傳送(S參數)法、使用帶狀線(環)諧振器之測定法、使用腔體諧振器微擾法、分裂柱(Split post)介電體諧振器之測定法、使用圓筒型(分裂圓柱(Split cylinder))腔體諧振器之測定法、使用多頻率數平衡形圓板諧振器之測定法、使用遮斷圓筒波導管腔體諧振器之測定法、使用法布里-珀羅諧振器之開放型諧振器法等之諧振器法等之方法。
又，可列舉使用干涉儀開放型之法布里-珀羅法、藉由腔體諧振器微擾法求出高頻率數之比介電率及介電正切之方法、藉由互電感電橋電路之3端子測定法等。此等當中，最適合高分解性優異之法布里-珀羅法或腔體諧振器微擾法的選擇。
樹脂薄膜2之相對結晶化度為80%以上，較佳為90%以上，更佳為95%以上，再更佳為100%即可。此是因為樹脂薄膜2之相對結晶化度未滿80%的情況下，於樹脂薄膜2之加熱尺寸安定性或焊接耐熱性產生問題。又，是因為若相對結晶化度為80%以上，可期待可作為高頻率電路基板使用之加熱尺寸安定性的確保。
樹脂薄膜2之結晶化度可藉由相對結晶化度表示。此樹脂薄膜2之相對結晶化度係根據使用差示掃描熱量計，以10℃/分鐘的昇溫速度測定的熱分析結果，藉 由以下之式算出。
相對結晶化度(%)={(｜△Hm｜-｜△Hc｜)/△Hm)}×100
△Hc：再結晶化峰值的熱量(J/g)
△Hm：熔解峰值的熱量(J/g)
樹脂薄膜2之加熱尺寸安定性可藉由線膨脹係數表示。此線膨脹係數於與樹脂薄膜2之擠出方向與寬度方向(擠出方向與直角方向)一起為1ppm/℃以上50ppm/℃以下，較佳為10ppm/℃以上50ppm/℃以下，更佳為10ppm/℃以上49ppm/℃以下，再更佳為22ppm/℃以上48ppm/℃以下即可。此是因為線膨脹係數從1ppm/℃以上50ppm/℃以下的範圍脫離時，於樹脂薄膜2與金屬層3的層合時變容易產生捲曲或翹曲，而且，有導致樹脂薄膜2與金屬層3剝離之虞。
樹脂薄膜2之機械性特性可用在23℃之拉伸彈性率評估。樹脂薄膜2在23℃之拉伸彈性率最適合為3500N/mm2以上10000N/mm2以下，較佳為3800N/mm2以上8880N/mm2以下，更佳為3900N/mm2以上6300N/mm2以下的範圍。此是因為拉伸彈性率未滿3500N/mm2的情況下，由於樹脂薄膜2剛性劣化，於高頻率電路基板之製造中，於樹脂薄膜2產生皺紋，有招致樹脂薄膜2的變形之虞。反之，是根據超過10000N/mm2的情況下，於樹脂薄膜2之成形需要長時間，且無法期待成本的削減的理由。
樹脂薄膜2之耐熱性考量高頻率電路基板之 製造的便宜時，期望以焊接耐熱性評估。具體而言，將樹脂薄膜2於288℃之焊接浴浮動10秒，於樹脂薄膜2觀察到變形或皺紋的發生的情況下，於耐熱性被評估為有問題，於樹脂薄膜2未觀察到變形或皺紋的發生的情況下，於耐熱性被評估為無問題。
接著，製造高頻率電路基板的情況下，若於製造之樹脂薄膜2上形成金屬層3，然後，於金屬層3形成導電電路的配線圖型，則可製造高頻率電路基板。金屬層3可形成在樹脂薄膜2之表背兩面、表面、背面之任一個面，從後形成導電電路的配線圖型。作為使用在此金屬層3之導電體，通常例如可列舉電阻小之銅、金、銀、鉻、鐵、鋁、鎳、錫等之金屬，或由此等金屬所構成之合金。
作為金屬層3之形成方法，可列舉(1)熱融合樹脂薄膜2與銅箔等之金屬薄膜，形成金屬層3之方法、(2)藉由將樹脂薄膜2與銅箔等之金屬薄膜以接著劑接著，形成金屬層3之方法、(3)於樹脂薄膜2上形成種晶層，並且於此種晶層上層合形成金屬薄膜，並將此等種晶層與金屬薄膜作為金屬層3之方法等。
(1)之方法係將樹脂薄膜2與金屬薄膜挾在沖壓成形機或輥間，進行加熱．加壓而形成金屬層3之方法。為此方法時，金屬薄膜的厚度為1μm以上100μm以下，較佳為5μm以上80μm以下，更佳為10μm以上40μm以下的範圍內即可。
樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面由於提昇熱融 合時之融合強度，可形成微細之凹凸。又，可將樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面以電暈照射處理、紫外線照射處理、電漿照射處理、框架照射處理、ITRO照射處理、氧化處理、髮際線(Hairline)加工、砂墊加工等進行表面處理。又，亦可將樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面用矽烷耦合劑、矽烷劑、鈦酸鹽系耦合劑或鋁酸鹽系耦合劑處理。
(2)之方法係於樹脂薄膜2與金屬薄膜之間，配置環氧樹脂系接著劑、雙馬來醯亞胺樹脂系接著劑、酚樹脂系接著劑、矽氧烷改質聚醯胺醯亞胺樹脂系接著劑等之接著劑，挾在沖壓成形機或輥間後，進行加熱．加壓，將金屬薄膜形成在樹脂薄膜2上之方法。為此方法時，金屬薄膜的厚度為1μm以上100μm以下，較佳為5μm以上80μm以下，更佳為10μm以上40μm以下的範圍內即可。又，接著劑的厚度為0.3μm以上100μm以下，較佳為1μm以上50μm以下，更佳為3μm以上30μm以下的範圍內即可。
樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面與上述相同，從提昇接著強度的觀點來看，可形成微細之凹凸。又，將樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面以電暈照射處理、紫外線照射處理、電漿照射處理、框架照射處理、ITRO照射處理、氧化處理、髮際線(Hairline)加工、砂墊加工等實施表面處理亦無妨。又，亦可將樹脂薄膜2或金屬薄膜的表面與上述相同，以矽烷耦合劑、矽烷劑、鈦酸鹽系耦合劑或鋁酸鹽系耦合劑處理。
(3)之方法係於樹脂薄膜2上將接著用之種晶 層藉由濺鍍法、蒸鍍法或鍍敷法等之方法形成，並於此種晶層上將金屬薄膜藉由熱融合法或蒸鍍法、鍍敷法形成，將此等種晶層與金屬薄膜作為金屬層3之方法。作為種晶層，例如可使用銅、金、銀、鉻、鐵、鋁、鎳、錫、鋅等之金屬，或由此等金屬所構成之合金。種晶層的厚度通常為0.1μm以上2μm以下的範圍。
於樹脂薄膜2上形成種晶層時，可以改良此等之接著強度為目的形成錨層。此錨層雖可列舉鎳或鉻等之金屬，但較佳為最適合環境性優異之鎳。
作為金屬薄膜，例如可使用銅、金、銀、鉻、鐵、鋁、鎳、錫、鋅等之金屬或由此等金屬所構成之合金。此金屬薄膜可為僅由1種類的金屬所構成之單層，亦可為由2種類以上的金屬所構成之複層或多層。金屬薄膜的厚度雖並非被特別限定者，但0.1μm以上50μm以下，較佳為1μm以上30μm以下即可。
由種晶層與金屬薄膜所構成之金屬層3為0.2μm以上50μm以下，較佳為1μm以上30μm以下，更佳為5μm以上20μm以下，再更佳為5μm以上10μm以下的範圍內即可。種晶層與金屬薄膜可為相同金屬，亦可為不同金屬。又，於金屬薄膜的表面上，為了防止表面的腐蝕，可被覆形成金或鎳等之金屬保護層。
此等之金屬層3之形成方法當中，最適合樹熱融合脂薄膜2與金屬薄膜之(1)之方法。此是因為(2)之方法的情況下，由於有必要將樹脂薄膜2與金屬薄膜以接著 劑接著，包含反映接著劑的介電特性，導致上昇高頻率電路基板之比介電率或介電正切者，或又由於有必要形成接著層，招致該分成本高。又，根據為(3)之方法的情況下，金屬層3之形成步驟變繁雜，招致成本高的理由。
導電電路的配線圖型可藉由蝕刻法、鍍敷法或印刷法等必要數形成。此配線圖型的形成方法中，將底切或配線細微的發生停在最小限，良好之配線形成變可能之硫酸-過氧化氫系、氯化鐵之蝕刻劑等的使用為可能。若形成這般的預定形狀之配線圖型，可製造低介電性優異，可抑制信號的損失之高頻率電路基板。
根據上述，由於樹脂薄膜2或聚伸芳基醚酮樹脂之相對結晶化度為80%以上，故可大幅提昇加熱尺寸安定性。據此，假設即使層合金屬層3，亦可防止高頻率電路基板捲曲或變形。又，藉由氟系樹脂之摻合，由於可降低樹脂薄膜2之吸水率，可抑制因高濕導致之比介電率或tanδ之上昇，藉由此抑制，可大幅期待傳送特性之惡化防止。
又，由於將樹脂薄膜2藉由含有聚伸芳基醚酮樹脂之成形材料4成形，除了可得到優異之耐熱性外，使得樹脂薄膜2在頻率數800MHz以上100GHz以下的範圍之比介電率成為3.6以下，且介電正切成為0.007以下，將比介電率與介電正切之值成為較以往更低變可能。據此，使得得到將大容量之高頻率信號以高速可送受信之高頻率電路基板變可能。
又，藉由高頻率電路基板的使用，使得大幅有助於5G移動通訊系統的實現變可能。又，由於較聚伸芳基醚酮樹脂，氟系樹脂之熔融溫度更低，故可將成形材料4之熔融溫度降低至較聚伸芳基醚酮樹脂單體的熔融溫度更低。藉由此低溫化，製造例如二層之覆銅層合板(CCL)時，可於低溫進行層合製造。
進而，由於在成形材料4摻合非膨潤性之合成雲母，可期待線膨脹係數之低下。據此，提昇樹脂薄膜2之加熱尺寸安定性，可抑制與由銅箔等所構成之金屬層3的加熱尺寸特性的差異，層合金屬層3製造高頻率電路基板時，可有效地防止高頻率電路基板捲曲或變形。
接著，由於圖3表示本發明之第2之實施形態，此情況下，於樹脂薄膜2之表背兩面，分別將由配線圖型用之銅箔等所構成之金屬薄膜藉由熱融合法層合，並藉由此一對之金屬薄膜，以形成金屬層3的方式進行。針對其他部分，由於與上述實施形態相同故省略說明。
在本實施形態，亦可期待與上述實施形態相同的作用效果，而且，由於分別於樹脂薄膜2之兩面形成金屬層3，故非常清楚高頻率電路基板之配線的高密度化或高頻率電路基板的多層化變容易。
接著，由於圖4表示本發明之第3之實施形態，此情況下，於電路基板5的表面，將被覆配線圖型6之樹脂薄膜2藉由接著劑層7層合接著，並將樹脂薄膜2以成為電路保護用之覆蓋膜8的方式進行。針對其他部分，由 於與上述實施形態相同故省略說明。
在本實施形態，亦可期待與上述實施形態相同的作用效果，而且，非常清楚可將電路基板5之配線圖型6藉由覆蓋膜8進行電氣性、機械性、化學性、熱能性保護。
接著，由於圖5表示本發明之第4之實施形態，此情況下，於樹脂薄膜2的表面，層合接著層9，形成可撓性之二層構造的層合體30，並於此層合體30之接著層9層合接著由銅箔等所構成之金屬層3，將此金屬層3以成為與電路基板5之配線圖型6的電氣性連接使用的方式進行。
接著層9雖藉由具有接著性之熱塑性樹脂組成物或由熱硬化性樹脂組成物所構成之接著劑的印刷或塗佈層合，但並非被特別限定者。又，可為摻合導電性聚合物等之導電型。針對其他部分，由於與上述實施形態相同故省略說明。
在本實施形態，亦可期待與上述實施形態相同的作用效果，而且，可擴大樹脂薄膜2之用途。又，僅於二層構造之層合體30之接著層9接著金屬層3，可輕易得到於表面具有金屬層3之三層構造的層合體30。
尚，於上述實施形態，雖單獨使用合成雲母1種類，但亦可併用2種以上。又，於一枚之樹脂薄膜2層合金屬層3並未受到任何限定，可於層合構造之複數枚的樹脂薄膜2重新層合金屬層3。又，於樹脂薄膜2的表面將金屬層3藉由熱融合法層合，層合形成金屬層3，但並未受 到任何限定，可藉由蒸鍍法或鍍敷法層合形成。
又，可將印刷配線板1或樹脂薄膜2使用在汽車之防撞毫米波雷達裝置、先進運轉支援系統(ADAS)、人工智能(AI)等。進而，於樹脂薄膜2的表面層合由銅箔等所構成之金屬層3，可形成可彎曲之導電性的層合體30，且於樹脂薄膜2的表面，亦可層合接著層9，形成可彎曲之絕緣性之層合體30。
[實施例]
以下，將有關本發明之樹脂薄膜及其製造方法的實施例與比較例一起說明。
[實施例1]
首先，為了製造高頻率電路基板用之樹脂薄膜，作為聚伸芳基醚酮樹脂，係準備市售之聚醚醚酮樹脂[Victrex 公司製、製品名：Victrex Granules 381G(以下簡稱為「381G」)]，將聚醚醚酮樹脂以加熱至160℃之除濕熱風乾燥器乾燥12小時以上。
如此若使聚醚醚酮樹脂乾燥，則將此聚醚醚酮樹脂投入設置在同方向回轉雙軸擠出機[Φ42mm、L/D=38、Belstruf公司製 製品名：K660]之螺桿根部附近的第一供給口之漏斗。
又，由就在同方向回轉雙軸擠出機之大氣壓所開放之排氣口的隔壁之側進料器的第二供給口，強制壓 入氟系樹脂與非膨潤性之合成雲母。作為氟系樹脂，選擇具有官能基之PFA樹脂即熔點300℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：EA-2000]。又，作為非膨潤性之合成雲母，選擇市售中之平均粒子徑3μm且寬高比35之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100DS]。
投入聚醚醚酮樹脂，若壓入氟系樹脂與非膨潤性之合成雲母，將此等以同方向回轉雙軸擠出機之桶的溫度：350℃~370℃、螺桿之回轉數：150rpm、每一小時的排出量：20kg/hr的條件下進行熔融混煉，並擠出成條狀。
聚醚醚酮樹脂之熔融狀態係從同方向回轉雙軸擠出機之排氣口，藉由目視觀察。此聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母25質量份的方式添加。若由同方向回轉雙軸擠出機，擠出條狀之擠出成形物，則此空冷固化擠出成形物後，切割成粒狀，來製作成形材料。
接著，將所得之成形材料投入附寬度900mm之T型模具的單軸擠出成形機並進行熔融混煉，將此經熔融混煉之成形材料從T型模具連續性擠出，以將高頻率電路基板用之樹脂薄膜擠出成形成帶形。單軸擠出成形機定為L/D=32、壓縮比：2.5、螺桿：全螺線螺桿之型。又，單軸擠出成形機的溫度為380~400℃，T型模具的溫度為400℃，連結單軸擠出成形機與T型模具之連結管與齒輪泵的溫度調整為400℃。於此單軸擠出成形機投入成形材料 時，藉由惰性氣體供給管供給氮氣體18L/分鐘。
如此若成形成高頻率電路基板用之樹脂薄膜，則藉由將此樹脂薄膜依順序繞組在如圖2所示之聚矽氧橡膠製之一對壓接輥、200℃、230℃、250℃的冷卻輥之複數個金屬輥，及位在此等之下流的繞線機之6英吋的繞線管，並且挾持在壓接輥與金屬輥，並將連續之樹脂薄膜的兩側部以狹縫刀片裁斷，依順序繞組在繞線管，製造長度100m、寬度650mm、厚度50μm之樹脂薄膜。於壓接輥與繞線管之間可昇降配置切斷樹脂薄膜之兩側部的狹縫刀片，並於繞線管與狹縫刀片之間可回轉軸支撐於樹脂薄膜使張力作用之張力輥。
若製造樹脂薄膜，則分別評估此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表1。介電特性係以比介電率與介電正切評估，加熱尺寸安定性以線膨脹係數評估，耐熱性以焊接耐熱性評估。
．樹脂薄膜之吸水率
樹脂薄膜之吸水率係根據JIS K 7209A法，以23℃水浸漬×336h的條件測定。
．樹脂薄膜之介電特性[頻率數：1GHz附近]
樹脂薄膜之頻率數：在1GHz附近之介電特性係使用網絡分析儀[Anritsu公司製Network analyzer MS46122B]， 藉由腔體諧振器微擾法測定。在1GHz附近之介電特性的測定，除了將腔體諧振器變更為腔體諧振器1GHz[Keycom公司製型式；TMR-IA]之外，其他依照ASTMD2520實施。介電特性之測定係以溫度：23℃±1℃、濕度10%RH±5%RH環境下實施。
．樹脂薄膜之介電特性[頻率數：28GHz附近]
高頻率電路基板用之樹脂薄膜的頻率數：28GHz附近的介電特性係使用網絡分析儀[Anritsu公司製Network analyzer MS46122B]，藉由開放型諧振器法的一種之法布里-珀羅(Fabry-Pérot)法測定。諧振器使用開放型諧振器[Keycom公司製：法布里-珀羅諧振器Model No.DPS03]。
進行測定時，於開放型諧振器冶具的試料台上載放高頻率電路基板用之樹脂薄膜，使用向量網絡分析儀，以開放型諧振器法的一種之法布里-珀羅法測定。具體而言，藉由利用於試料台之上未載放樹脂薄膜的狀態、與載放樹脂薄膜的狀態之共振頻率數的差之共振法，測定比介電率與介電正切。介電特性之測定所使用之具體的頻率數為28.29GHz。
介電特性之測定具體而言，28GHz附近之介電特性係以溫度：24℃、濕度10%環境下藉由預定的測定裝置測定。作為預定之測定裝置，係於28GHz附近使用網絡分析儀[Anritsu公司製Network analyzer MS46122B]。
．樹脂薄膜之相對結晶化度
針對樹脂薄膜的相對結晶化度，從樹脂薄膜秤量測定試料約8mg，使用差示掃描熱量計[SII Nano Technologies公司製 製品名：EXSTAR7000系列X-DSC7000]，以昇溫速度10℃/分鐘、測定溫度範圍從20℃至380℃來測定。由此時所得之結晶熔解峰值的熱量(J/g)、再結晶化峰值的熱量(J/g)，使用以下之式算出。
相對結晶化度(%)={(｜△Hm｜-｜△Hc｜)/△Hm)}×100
於此，△Hc表示於樹脂薄膜之10℃/分鐘的昇溫條件下之再結晶化峰值的熱量(J/g)，△Hm表示於樹脂薄膜之10℃/分鐘的昇溫條件下之結晶熔解峰值的熱量(J/g)。
．樹脂薄膜之拉伸彈性率
針對樹脂薄膜之拉伸彈性率，依照JIS K 7127，以拉伸速度50mmm/min、測定環境23℃的條件下，從樹脂薄膜做成5本之試驗片並測定，作為其平均值。測定係以樹脂薄膜的擠出方向與寬度方向實施。
．樹脂薄膜之線膨脹係數
樹脂薄膜之線膨脹係數係針對樹脂薄膜的擠出方向與寬度方向(擠出方向的直角方向)測定。具體而言，測定樹脂薄膜的擠出方向之線膨脹係數的情況下，測定擠出方向20mm×寬度方向4mm、寬度方向之線膨脹係數的情況下， 切出擠出方向4mm×寬度方向20mm的大小並測定。進行線膨脹係數之測定時，藉由使用熱機械分析裝置[日立高新技術公司製 製品名：SII//SS7100]的拉伸模式，以荷重：50mN、昇溫速度：5℃/min.的比例從25℃至250℃以昇溫速度：5℃/min.的比例昇溫，來測定尺寸的溫度變化，並藉由從25℃至125℃的範圍的斜度，求出線膨脹係數[ppm/℃]。
．樹脂薄膜之焊接耐熱性
樹脂薄膜之焊接耐熱性係將樹脂薄膜於288℃之焊接浴浮動10秒，並冷卻至室溫後，將樹脂薄膜的變形或皺紋的發生之有無藉由目視觀察，並評估○×。
○：於樹脂薄膜未觀察到變形或皺紋的發生的情況
×：於樹脂薄膜觀察到變形或皺紋的發生的情況
．樹脂薄膜的分散性
樹脂薄膜的分散性係從成形之樹脂薄膜準備10m分，目視此樹脂薄膜的外觀，觀察突出之凝聚物的有無，有凝聚物的情況下，藉由測厚儀[三豐股份有限公司製型號：547-401]測定，測定包含凝聚物之樹脂薄膜的厚度，並評估○×。於此所謂凝聚物，係指從樹脂薄膜突起之物。
○：無凝聚物，或相對於包含凝聚物之樹脂薄膜的厚度不存在凝聚物的部分之樹脂薄膜的厚度X，未滿X±10μm
×：相對於包含凝聚物之樹脂薄膜的厚度不存在凝聚物的部分之樹脂薄膜的厚度X，為X±10μm以上
．樹脂薄膜的密著性
樹脂薄膜的密著性用以下之順序測定。首先，藉由準備切成320mm×230mm之銅箔[三井金屬礦業股份有限公司製 製品名TQ-M7-VSP厚度12μm]，並於切成300×210mm之樹脂薄膜的兩面重疊銅箔的泥(Mud)面並層合，並將此等之層合體以厚度1mm之SUS板夾住，並將熱板以設定在345℃之熱沖壓機，以面壓4MPa、5分鐘的條件進行熱壓接並取出，來製作層合體。
若製作層合體，則藉由切出層合體作為寬度25mm之試驗體，將JIS Z 0237：2009(黏著膠帶．黏著片試驗方法)為參考，在剝離速度0.3mm/min、剝離角180°，將試驗體固定在支持體，並且將銅箔固定在拉伸治具，測定從試驗體拉伸銅箔時之剝離強度，來測定密著強度(密著性)。針對具體的密著性，係根據以下之基準評估◎○△×。
◎：密著性為9N/cm以上，且在電路基板製作步驟之信賴性非常高。
○：密著性為7N/cm以上，且實用上無問題。
△：密著性為5N/cm以上且未滿7N/cm，且實用上雖無問題，但暗示有發生問題的危險性。
×：密著性未滿5N/cm，且實用上發生問題。
[實施例2]
基本上雖與實施例1相同，但將非膨潤性之合成雲母的添加量變更為45質量份。
[實施例3]
基本上雖與實施例1相同，但將非膨潤性之合成雲母定為市售中之平均粒子徑5μm且寬高比40之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100]45質量份。
[實施例4]
基本上雖與實施例1相同，但將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂95質量份，成為氟系樹脂5質量份、合成雲母45質量份的方式變更。
[實施例5]
基本上雖與實施例1相同，但將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂75質量份，成為氟系樹脂25質量份、合成雲母45質量份的方式添加。
[實施例6]
基本上雖與實施例1相同，但將聚伸芳基醚酮樹脂變更 為市售之聚醚醚酮樹脂[Victrex公司製、製品名：Victrex Granules 450G(以下簡稱為「450G」)]。又，將非膨潤性之合成雲母變更為市售中之平均粒子徑12μm且寬高比90之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-300]。
Micro mica MK-300係藉由公知之粒子分級法，通過325mesh之篩的粒子粉末。而且，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母45質量份的方式添加。
Figure 110122350-A0305-12-0046-6
[實施例7]
基本上雖與實施例1相同，但將非膨潤性之合成雲母的添加量變更為65質量份。若製造樹脂薄膜，則分別評估 此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表2。
[實施例8]
基本上雖與實施例1相同，但將氟系樹脂變更為具有官能基之熔點240℃之中熔點型[AGC公司製、製品名：AH-2000]。又，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母45質量份的方式添加。若製造樹脂薄膜，則分別評估此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表2。
[實施例9]
基本上雖與實施例1相同，但將氟系樹脂變更為熔點為328℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：L-173JE]。此L-173JE為聚四氟乙烯(PTFE)樹脂之二次凝聚體，具有9.3μm的平均粒子徑。又，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母45質量份的方式添加。若製造樹脂薄膜，則分別評估此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表2。
[實施例10]
基本上雖與實施例1相同，但將氟系樹脂變更為熔點為328℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：L-173JE]。又，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂60質量份，成為氟系樹脂40質量份、合成雲母35質量份的方式添加。
此等聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母係以同方向回轉雙軸擠出機之桶的溫度：330℃~350℃、螺桿之回轉數：150rpm、每一小時的排出量：20kg/hr的條件下進行熔融混煉，來調製成形材料。若製造樹脂薄膜，則分別評估此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表2。
[實施例11]
基本上雖與實施例1相同，但將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂60質量份，成為氟系樹脂40質量份、合成雲母35質量份的方式添加。
此等聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母係以同方向回轉雙軸擠出機之桶的溫度：330℃~350℃、螺桿之回轉數：150rpm、每一小時的排出量：20kg/hr的條件下進行熔融混煉，來調製成形材料。若製造樹脂薄膜，則分別評估此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安 定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性並集中在表2。
Figure 110122350-A0305-12-0049-7
[比較例1]
首先，為了製造高頻率電路基板用之樹脂薄膜，作為聚伸芳基醚酮樹脂，係準備市售之聚醚醚酮樹脂[Victrex公司製、製品名：Victrex Granules 381G(以下點稱為「381G」)]，將此聚醚醚酮樹脂以加熱至160℃之除濕熱風乾燥器乾燥12小時以上。
如此若使聚醚醚酮樹脂乾燥，則將此聚醚醚酮樹脂投入設置在同方向回轉雙軸擠出機[Φ42mm、L/D=38、Belstruf公司製 製品名：K660]之螺桿根部附近的第一供給口之漏斗。
又，由就在同方向回轉雙軸擠出機之大氣壓所開放之排氣口的隔壁之側進料器的第二供給口，僅強制壓入非膨潤性之合成雲母，省略氟系樹脂。非膨潤性之合成雲母選擇市售中之平均粒子徑3μm之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100DS]。
若投入聚醚醚酮樹脂，壓入非膨潤性之合成雲母，則將此等以同方向回轉雙軸擠出機之桶的溫度：350℃~370℃、螺桿之回轉數：150rpm、每一小時的排出量：20kg/hr的條件下進行熔融混煉，並擠出成條狀。
聚醚醚酮樹脂之熔融狀態係從同方向回轉雙軸擠出機之排氣口，藉由目視觀察。此聚醚醚酮樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂100質量份，成為合成雲母45質量份的方式添加。若由同方向回轉雙軸擠出機，擠出條狀之擠出成形物，則此空冷固化擠出成形物後，切割成粒狀，來製作成形材料。
接著，將所得之成形材料投入附寬度900mm之T型模具的單軸擠出成形機，進行熔融混煉，並將此熔融混煉之成形材料從T型模具連續性擠出，將高頻率電路基板用之樹脂薄膜擠出成形成帶形。單軸擠出成形機定為L/D=32、壓縮比：2.5、螺桿：全螺線螺桿之型。又，單軸擠出成形機的溫度為380~400℃，T型模具的溫度為400℃，連結單軸擠出成形機與T型模具之連結管與齒輪泵的溫度調整為400℃。於此單軸擠出成形機投入成形材料時，藉由惰性氣體供給管供給氮氣體18L/分鐘。
如此若成形成高頻率電路基板用之樹脂薄膜，則藉由將此樹脂薄膜依順序繞組在如圖2所示之聚矽氧橡膠製之一對壓接輥、200℃、230℃、250℃的冷卻輥之複數個金屬輥，及位在此等之下流的繞線機之6英吋的繞線管，並且挾持在壓接輥與金屬輥，並將連續之樹脂薄膜的兩側部以狹縫刀片裁斷，依順序繞組在繞線管，製造長度100m、寬度650mm、厚度50μm之樹脂薄膜。於壓接輥與繞線管之間可昇降配置切斷樹脂薄膜之兩側部的狹縫刀片，並於繞線管與狹縫刀片之間可回轉軸支撐於樹脂薄膜使張力作用之張力輥。
若製造樹脂薄膜，則將此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性與實施例相同，分別評估，並記載於表3。介電特性以比介電率與介電正切評估，加熱尺寸安定性以線膨脹係數評估，耐熱性以焊接耐 熱性評估。
[比較例2]
基本上雖與比較例1相同，但將非膨潤性之合成雲母變更為市售中之平均粒子徑5μm之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100]45質量份。
[比較例3]
基本上雖與比較例1相同，但作為成形材料，係採用聚醚醚酮樹脂與氟系樹脂，並省略非膨潤性之合成雲母。氟系樹脂定為熔點為300℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：EA-2000]。而且，將聚醚醚酮樹脂與氟系樹脂以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份的方式添加。
[比較例4]
基本上雖與比較例1相同，但準備聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、非膨潤性之合成雲母，將此等以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母100質量份的方式添加。氟系樹脂定為熔點為300℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：EA-2000]。又，非膨潤性之合成雲母選擇市售中之平均粒子徑3μm之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100DS]。
[比較例5]
基本上雖與比較例4相同，但由就在同方向回轉雙軸擠出機之大氣壓所開放之排氣口的隔壁之側進料器的第二供給口，強制壓入氟系樹脂與非膨潤性之合成雲母。非膨潤性之合成雲母變更為市售中之平均粒子徑5μm之氟四矽雲母[片倉Coop Agri公司製、製品名：Micro mica MK-100]。
將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、合成雲母45質量份的方式添加。又，將冷卻輥之複數個金屬輥的冷卻溫度全部變更為150℃，製造相對結晶化度為60%之樹脂薄膜。
Figure 110122350-A0305-12-0054-8
[比較例6]
基本上雖與比較例4相同，但將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂40質量份，成為氟系樹脂60質量份、合成雲母30質量份的方式添加。此等聚 醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母係以同方向回轉雙軸擠出機之桶的溫度：330℃~350℃、螺桿之回轉數：150rpm、每一小時的排出量：20kg/hr的條件下進行熔融混煉，來調製成形材料。雖藉由此成形材料，製造樹脂薄膜，但於樹脂薄膜開孔，無法製膜樹脂薄膜。
[比較例7]
基本上雖與比較例6相同，但將氟系樹脂變更為熔點為328℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：L-173JE]。此L-173JE為聚四氟乙烯(PTFE)樹脂之二次凝聚體，具有9.3μm的平均粒子徑。又，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、合成雲母以相對於聚醚醚酮樹脂40質量份，成為氟系樹脂60質量份、合成雲母30質量份的方式添加。
[比較例8]
基本上雖與比較例1相同，但由就在同方向回轉雙軸擠出機之大氣壓所開放之排氣口的隔壁之側進料器的第二供給口，強制壓入氟系樹脂與碳酸鈣，省略合成雲母。氟系樹脂定為熔點為300℃之高熔點型[AGC公司製、製品名：EA-2000]。又，將碳酸鈣定為市售中之平均粒子徑2.5μm且寬高比為8之WHITONP-10[東洋Fine Chemical公司製、製品名]。而且，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、碳酸鈣以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、碳酸鈣43質量份的方式添加。
若製造樹脂薄膜，則將此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性與實施例相同，分別評估並記載於表4。
[比較例9]
基本上雖與比較例8相同，但由就在同方向回轉雙軸擠出機之大氣壓所開放之排氣口的隔壁之側進料器的第二供給口，強制壓入氟系樹脂與天然雲母，省略合成雲母。將白雲母之天然雲母(KAl2(AlSi3)O10(OH)2)定為市售中之平均粒子徑4.4μm且寬高比為35之SJ-005[Yamaguchi Mica公司製、製品名]。而且，將聚醚醚酮樹脂、氟系樹脂、天然雲母以相對於聚醚醚酮樹脂90質量份，成為氟系樹脂10質量份、天然雲母45質量份的方式添加。
若製造樹脂薄膜，則將此樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性與實施例相同，分別評估並記載於表4。
Figure 110122350-A0305-12-0057-9
[評估]
為各實施例之樹脂薄膜時，可得到優異之樹脂薄膜之吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性。為實施例7、10之樹脂薄膜時，密著性雖稍微低下，但為實用上無問題的範圍。
對此，為各比較例之樹脂薄膜時，於吸水率、介電特性、加熱尺寸安定性、相對結晶化度、拉伸彈性率、耐熱性、分散性、密著性產生問題。尤其是比較例3之樹脂薄膜時，由於省略非膨潤性之合成雲母，故線膨脹係數之值變大，產生重大之問題。又，為比較例4之樹脂薄膜時，雖減低樹脂薄膜之線膨脹係數，但合成雲母當中，無法分散在聚醚醚酮樹脂或氟系樹脂中之合成雲母出現在樹脂薄膜的表面，已成為相對於脂薄膜的厚度為10μm以上之凝聚物。又，藉由韌性之低下，使得樹脂薄膜變成非常容易破裂，於與銅箔的密著性亦產生問題，此外，比介電率已變高。
為比較例6時，由於氟樹脂超過50質量份且包含60質量份，假使將分散性優異之合成雲母作為填料使用，因單軸擠出成形機導致之混鍊時的發熱非常高，或於伴隨氟系樹脂之氣體化的樹脂薄膜，孔開始打開，最終無法製膜樹脂薄膜。又，為比較例7時，樹脂薄膜的製膜雖可能，但由於聚四氟乙烯包含超過50質量份，招致分散性之低下與密著性之惡化。進而，為比較例9時，由於並非添加合成雲母，而是添加天然雲母，故招致分散性之低下，樹脂薄膜之線膨脹係數惡化。
[產業上之可利用性]
有關本發明之樹脂薄膜及其製造方法、印刷配線板、覆蓋膜，以及層合體，係於音響、電氣、電子、 電信、精密機器、汽車、能量、半導體、醫療、航空．宇宙等之領域使用。
1:印刷配線板
2:樹脂薄膜
3:金屬層

Claims (13)

  1. 一種高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其特徵為含有聚伸芳基醚酮樹脂、吸水率為0.30%以下之氟系樹脂及合成雲母，且將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量定為100質量份，並且將合成雲母的含量定為10質量份以上80質量份以下，將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率設定為聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~50/50，將聚伸芳基醚酮樹脂之相對結晶化度定為80%以上。
  2. 如請求項1之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，氟系樹脂為全氟烷氧基烷烴樹脂、聚四氟乙烯樹脂、四氟乙烯．全氟烷基乙烯基醚共聚物及乙烯-四氟乙烯共聚物樹脂之至少任一種。
  3. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，氟系樹脂係具有酯基、碳酸酯基、羥基、環氧基、羧基、二氧化羰基、碳醯氟化物(Carbonyl fluoride)基、酸酐殘基、羰基、烷氧基羰基、甲醯鹵基(haloformyl)及氰酸酯基的官能基當中，至少1種之官能基。
  4. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，氟系樹脂之熔點為200℃以上400℃以下。
  5. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，合成雲母為平均粒子徑為0.5μm以上50μm以下。
  6. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，合成雲母的寬高比為5以上200以下。
  7. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，合成雲母的含量為25質量份以上60質量份以下。
  8. 如請求項1或2之高頻率電路基板用之樹脂薄膜，其中，聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的質量比率為聚伸芳基醚酮樹脂/氟系樹脂=98/2~70/30。
  9. 一種高頻率電路基板用之樹脂薄膜之製造方法，其係如請求項1至8中任一項之高頻率電路基板用之樹脂薄膜之製造方法，其特徵為至少含有聚伸芳基醚酮樹脂、吸水率為0.30%以下之氟系樹脂及合成雲母，且熔融混煉將聚伸芳基醚酮樹脂與氟系樹脂的合計含量定為100質量份，並且將合成雲母的含量定為10質量份以上80質量份以下的成形材料，並將此成形材料藉由擠出成形機的模具擠出成形成高頻率電路基板用之樹脂薄膜，使此樹脂薄膜與冷卻輥接觸而冷卻，藉此將樹脂薄膜的相對結晶化度定為80%以上。
  10. 一種印刷配線板，其特徵為具有如請求項1至8中任一項之高頻率電路基板用之樹脂薄膜。
  11. 一種覆蓋膜，其特徵為具有如請求項1至8中任一項所記載之高頻率電路基板用之樹脂薄膜。
  12. 一種層合體，其特徵為具有如請求項1至8中任一項之高頻率電路基板用之樹脂薄膜、與此高頻 率電路基板用之樹脂薄膜的兩面當中，至少層合在單面之接著層。
  13. 一種層合體，其特徵為具有如請求項1至8中任一項之高頻率電路基板用之樹脂薄膜、與此高頻率電路基板用之樹脂薄膜的兩面當中，至少層合在單面之金屬層。
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