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TWI620651B - 壓花工具及其製備方法 - Google Patents

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TWI620651B
TWI620651B TW105127782A TW105127782A TWI620651B TW I620651 B TWI620651 B TW I620651B TW 105127782 A TW105127782 A TW 105127782A TW 105127782 A TW105127782 A TW 105127782A TW I620651 B TWI620651 B TW I620651B
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embossing tool
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gold
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義明 康
杜貴 黎
育 李
唐納德Ａ 裘茲
哈南 劉
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伊英克加利福尼亞有限責任公司
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Abstract

一種藉由以下製備的壓花工具：形成具有限定所述壓花工具的外形的非平面模具表面的模具；在所述模具表面上沉積金或其合金層；在所述金或其合金層上沉積卑金屬，以形成具有遠離所述模具表面的基本上平整的表面的卑金屬層；和從所述金或其合金層和所述卑金屬層移除所述模具，以形成一側具有三維結構而另一側具有基本上平整的表面的壓花工具。

Description

壓花工具及其製備方法
本發明係關於一種壓花(embossing)工具，一種用於製備這種壓花工具的組合件(assembly)，和一種用於製備這種壓花工具的方法。
壓花工具通常由鎳、銅、合金或其他類型的複合材料製成。鎳是最廣泛使用的用於壓花機製造的材料。
存在一些與當前可得的壓花工具有關的問題，尤其是壓花後固化的材料或熱壓花的材料從壓花工具的釋放不完全。
有許多用於使壓花工具的表面改性以降低壓花工具的表面與固化的或熱壓花的材料之間的黏著性的方法。這些方法可包括矽烷塗布、矽氧烷樹脂塗布、PTFE(聚四氟乙烯)塗布或鎳-PTFE複合鍍敷。不幸的是，它們全部都不能得到令人滿意的結果。
可經由濕塗將矽氧烷樹脂和PTFE施加到壓花工具的表面。然而，在乾燥和固化後，在微結構表面上的塗層的厚度均勻性差，這可能改變在壓花工具上得到的微結構的形狀。
當壓花工具的表面上的微結構具有高的深寬比(aspect ratio)時，經由物理氣相沉積(PVD)或化學氣相沉積(CVD)的PTFE塗層已經表現出分散能力(throwing power)差，還表現出覆蓋不均勻。此外，PTFE塗層的耐久性和機械強度差是另外的顧慮，尤其是如果壓花工具需要廣泛地用於大量生產時。
可藉由電鍍或無電鍍(electro-less plating)方法將鎳-PTFE複合塗層施加到壓花工具的表面。然而，最小的塗層厚度通常是幾微米。因此，如果壓花工具在其表面上具有小尺寸的微結構，尤其是窄槽，那麼這種塗層可能徹底改變微結構的輪廓和深寬比，使得壓花工作困難得多。
公開的第2016/0059442號美國專利申請和第104129779號臺灣申請描述了一種在其表面上具有微結構的壓花工具，使得用貴金屬或貴金屬合金塗布微結構的表面。該工具是藉由首先使用傳統光刻技術形成微結構，然後用貴金屬或貴金屬合金塗布這些微結構而製備。本發明係關於用於形成壓花工具的該方法的變型，和關於在該方法的過程中製備的結構。
因此，本發明提供了一種用於製備壓花工具的方法，所述方法包括：a)形成具有限定所述壓花工具的外形的非平面模具表面的模具；b)在所述模具表面上塗布金或其合金層； c)在所述金或其合金層上鍍敷卑金屬(base metal)，以形成具有遠離所述模具表面的基本上平整的表面的卑金屬層；和d)從所述金或其合金層和所述卑金屬層移除所述模具，以形成一側具有三維結構而另一側具有基本上平整的表面的壓花工具。在一個實施方式中，隨後將步驟d)中製備的所述壓花工具包裹在滾筒上。所述模具可以藉由以下形成：在基材上塗布光阻材料，將所述光阻材料暴露於輻射，和移除所述光阻的曝光的區域或未曝光的區域。
本發明還提供了一種用於製備壓花工具的組合件，所述組合件包括：具有非平面模具表面的模具；設置在所述模具表面上並且貼合所述模具表面的金或其合金層；和遠離所述模具表面而在所述金或其合金層的相對側上的卑金屬層，所述卑金屬層具有與所述金或其合金層接觸的三維結構，和在其遠離所述金或其合金層的一側上的基本上平整的表面。
11‧‧‧壓花工具
12‧‧‧可固化壓花組成物或可熱壓花材料
21‧‧‧壓花滾筒或套筒
22‧‧‧感光材料、乾膜光阻
23‧‧‧光源
24‧‧‧光罩
25‧‧‧圖案化感光材料
26‧‧‧鍍敷材料、沉積物
31‧‧‧貴金屬或其合金
41‧‧‧基材層或基材
42‧‧‧感光材料
43‧‧‧導電種晶層
44‧‧‧金屬或合金、鍍敷的材料、金屬片
51‧‧‧基材
52‧‧‧感光材料
53‧‧‧金或其合金層、金或合金塗層
54‧‧‧鍍敷的材料、金屬片
圖1A和圖1B示出了一般的壓花方法。
圖2示出了用於在壓花工具的表面上形成微結構的習知技術的方法。
圖3是貫穿如前文提到的US 2016/0059442中描述的習知技術的壓花工具的橫截面，所述壓花工具具有三維微結構和鍍敷於其表面上的貴金屬(例如金)。
圖4示出了前文提到的US 2016/0059442中描述的用於形成壓花工具的方法。
圖5示出了本發明的用於形成壓花工具的方法。
圖6A是顯示由使用傳統壓花工具的壓花製程製造的物體的表面的照片。
圖6B是顯示由使用本發明的壓花工具的壓花製程製造的物體的表面的照片。
圖1A和圖1B示出了使用壓花工具(11)的壓花製程，在壓花工具(11)表面上有三維微結構(被圈出的)。如圖1B中所示，在將壓花工具(11)施加到可固化壓花組成物或可熱壓花材料(12)，並且所述壓花組成物固化(例如通過輻射)或可熱壓花材料藉由熱和壓力變得有壓花之後，將固化的或熱壓花的材料從壓花工具釋放(見圖1B)。然而，使用傳統壓花工具時，由於固化的或熱壓花的材料與壓花工具的表面之間的不希望的強黏著性，固化的或熱壓花的材料有時不能從工具完全釋放。在這種情況下，可能有一些固化的或熱壓花的材料被轉移至壓花工具的表面或黏在壓花工具的表面上，在由該方法形成的物體上留下不均勻的表面。
如果該物體形成於諸如透明導電層或聚合物層的支撐層上，則該問題甚至更明顯。如果固化的或熱壓花的材料與支撐層之間的黏著性比固化的或熱壓花的材料與壓花工具的表面之間的黏著性更弱，那麼固化 的或熱壓花的材料從壓花工具釋放的過程就可能導致物體從支撐層分離。
在一些情況下，物體可形成於堆疊層上，而在這種情況下，如果任何兩個相鄰的層之間的黏著性比固化的或熱壓花的材料與壓花工具的表面之間的黏著性更弱，那麼固化的或熱壓花的材料從壓花工具釋放的過程就可以導致這兩個層之間的分裂。
當固化的壓花組成物或熱壓花的材料不能很好地黏附至某些支撐層時，上文描述的這些問題尤其會被顧慮。例如，如果支撐層是聚合物層，則在它們中的一個是親水的而另一個是疏水的情況下，聚合物層與固化的或熱壓花的壓花組成物之間的黏著性弱。因此，優選的是，壓花組成物和支撐層兩者都是疏水的，或者兩者都是親水的。
作為實例，用於形成壓花層或支撐層的合適的疏水組成物可以包括熱塑性材料、熱固性材料或其前驅物。熱塑性材料或熱固性材料前驅物的實例可以是多官能丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯、多官能乙烯基醚、多官能環氧化物和其寡聚物或聚合物。
用於形成壓花層或支撐層的合適的親水性組成物可以包括極性寡聚物或聚合物材料。如在第7,880,958號美國專利中所描述的，這樣的極性寡聚物或聚合物材料可以選自由以下組成的群組：具有至少一個諸如硝基(-NO2)、羥基(-OH)、羧基(-COO)、烷氧基(-OR，其中R是烷基)、鹵素(例如氟、氯、溴或碘)、氰基(-CN) 和磺酸基(sultanate)(-SO3)等的基團的寡聚物或聚合物。極性聚合物材料的玻璃化轉變溫度優選在約100℃以下，且更優選在約60℃以下。合適的極性寡聚物或聚合物材料的具體實例可包括但不限於，聚乙烯醇、聚丙烯酸、聚(甲基丙烯酸2-羥基乙酯)、多羥基官能化的聚酯丙烯酸酯(諸如BOE 1025，Bomar Specialties Co,Winsted,CT)或烷氧基化丙烯酸酯，諸如乙氧基化壬基苯酚丙烯酸酯(例如，SR504,Sartomer Company)，乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(例如，SR9035,Sartomer Company)或乙氧基化季戊四醇四丙烯酸酯(例如，來自Sartomer Company的SR494)。
方法1：
圖2示出了一種用於在壓花工具的表面上形成微結構的習知技術的方法。
本文使用的術語“壓花工具”可以是壓花套筒(embossing sleeve)、壓花滾筒(embossing drum)或其他形式的壓花工具。雖然僅有壓花套筒的製備示於圖2中，但該方法也可以用於製備壓花滾筒。術語“壓花”滾筒或套筒指的是在其外表面上具有三維微結構的滾筒或套筒。使用術語“壓花滾筒”，以將其與在外表面上不具有三維微結構的平滑滾筒(plain drum)區別開。
可以直接將壓花滾筒用作壓花工具。當將壓花套筒用於壓花時，通常將其安裝在平滑滾筒上，以允許壓花套筒轉動。
壓花滾筒或套筒(21)通常是由導電材料形成的，所述導電材料如金屬(例如鋁、銅、鋅、鎳、鉻、鐵、鈦或鈷等)、由上述金屬中的任何金屬得到的合金、或不銹鋼。可以使用不同的材料形成滾筒或套筒。例如，滾筒或套筒的中心可以由不銹鋼形成，並且將鎳層夾在不銹鋼和最外層之間，最外層可以是銅層。
供選擇地所述壓花滾筒或套筒(21)可由其外表面上具有導電塗層或導電種晶層(seed layer)的非導電材料形成。
在滾筒或套筒(21)的外表面上塗布感光材料(22)之前，如圖2的步驟B中所示，可使用精密研磨和拋光以確保滾筒或套筒的外表面的光滑度。
在步驟B中，將感光材料(22)，例如光阻，塗布在滾筒或套筒(21)的外表面上。感光材料可以是正型(positive tone)、負型(negative tone)或雙重型(dual tone)。感光材料也可以是化學增幅型光阻(chemically amplified photoresist)。可以使用浸塗、噴塗或環塗(ring coating)進行塗布。在乾燥和/或烘烤後，感光材料經歷暴露於輻射源，如步驟C中所示。
供選擇地，感光材料(22)可以是乾膜光阻(其通常是有市售的)，其被層壓到滾筒或套筒(21)的外表面上。當使用乾膜時，也可將其暴露於如下文所描述的輻射源。
在步驟C中，使用合適的光源(23)，例如IR、UV、電子束或鐳射，以對塗布於滾筒或套筒(21)上 的感光材料或層壓於滾筒或套筒(21)上的乾膜光阻(22)進行曝光。光源可以是連續光或者脈衝光。任選地使用光罩(24)以限定待形成的三維微結構。根據微結構，曝光可以是步進式、連續式或其組合。
曝光之後顯影之前，感光材料(22)可經歷曝光後處理，例如烘烤。根據感光材料的類型，藉由使用顯影劑來移除曝光的區域或未曝光的區域。顯影之後沉積(例如電鍍、無電鍍、物理氣相沉積、化學氣相沉積或濺射沉積)之前，在其外表面上具有圖案化感光材料(25)的滾筒或套筒(如步驟D中所示)可經歷烘烤或全面曝光。圖案化感光材料的厚度優選大於待形成的三維微結構的深度或高度。
可以將金屬或合金(例如，鎳、鈷、鉻、銅、鋅或由上述金屬中的任何金屬得到的合金)電鍍和/或無電鍍於滾筒或套筒上。將鍍敷材料(26)沉積在滾筒或套筒的外表面上未被圖案化感光材料覆蓋的區域中。沉積厚度優選小於感光材料的厚度，如步驟E中所示。藉由調節鍍敷條件，例如陽極與陰極(即滾筒或套筒)之間的距離(如果使用電鍍)，滾筒或套筒的轉動速度和/或鍍敷溶液的循環，可將沉積物在整個滾筒或套筒區域上的厚度變化控制為小於1%。
供選擇地，在使用電鍍以沉積鍍敷材料(26)的情況下，藉由在陰極(即滾筒或套筒)與陽極之間插入非導電厚度均勻器(thickness uniformer)，可以控制沉積物在滾筒或套筒的整個表面上的厚度變化，如第8,114,262號美國專利中所描述的。
在鍍敷後，可藉由剝離劑(例如有機溶劑或水溶液)剝離圖案化感光材料(25)。可以任選地採用精密拋光，以確保沉積物(26)在整個滾筒或套筒上的可接受的厚度變化和粗糙度。
圖2的步驟F示出了貫穿具有在其上形成的三維圖案微結構的壓花滾筒或套筒的橫截面。
如上述US 2016/0059442中所述，已經發現，如果用貴金屬或其合金塗布壓花工具的表面，則壓花工具可以具有改善的釋放性能。換句話說，作為在壓花工具的表面上形成三維微結構之後的後處理步驟，可以將貴金屬或其合金(31)塗布於壓花工具的整個表面上，如圖3中所示。
術語“貴金屬”可以包括金、銀、鉑、鈀和其他更不常見的金屬，諸如釕、銠、鋨或銥。在這些貴金屬中，本發明人已經發現金及其合金在降低固化的或熱壓花的材料與壓花工具的表面之間的黏附力方面是最有效的。當固化的或熱壓花的材料具有以下成分中的一種或多種時，該優點尤其明顯：聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚甲基丙烯酸乙酯(PEMA)、聚碳酸脂(PC)、聚氯乙烯(PVC)、聚苯乙烯(PS)、聚酯、聚醯胺、聚胺甲酸酯、聚烯烴、聚乙烯縮丁醛和其共聚物。在這些固化的或熱壓花的材料中，特別優選基於丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的聚合物。
在本發明中，也可以使用一種或多種貴金屬和非貴金屬的合金。合金中合適的非貴金屬可以包括 但不限於，銅、錫、鈷、鎳、鐵、銦、鋅或鉬。在合金中，也可以存在多於一種的貴金屬和/或多於一種的非貴金屬。合金中非貴金屬的總重量百分比可以在0.001%-50%的範圍內，優選在0.001%-10%的範圍內。
可以藉由電鍍、化學沉積、濺射塗膜或氣相沉積實現貴金屬或合金的塗布。在一個實施方式中，可以在30-70℃的溫度下和在3-8的pH範圍內使用基於氰化物的中性金、酸性硬金或金衝擊鍍電解質(gold strike plating electrolytes)。可以在40-70℃的溫度下和在0.1-3的pH範圍內用酸性氯化物電解質鍍敷鉑和鈀。一些貴金屬或其合金的鹼性電解質可商購得到，且也可用於本發明。
表面上的貴金屬或其合金優選具有次微米級厚度，因此其不導致對微結構的輪廓的任何顯著改變。貴金屬或其合金的厚度可以在0.001-10微米的範圍內，優選在0.001-3微米的範圍內。
方法2：
供選擇地，如上述US 2016/0059442中所描述的，三維微結構可以在平整基材上形成，如圖4中所示。
在圖4的步驟A中，將感光材料(42)塗布於基材層(41)(例如玻璃基材)上。如上所述，感光材料可以是正型、負型或雙重型。感光材料也可以是化學增幅型光阻。可以使用浸塗、噴塗、狹縫模頭塗布或旋轉塗布進行塗布。在乾燥和/或烘烤之後，使感光材料藉由光罩(未示出)暴露於合適的光源(未示出)。
供選擇地，感光材料(42)可以是被層壓於基材(41)上的乾膜光阻(其通常是可商購的)。也可將乾膜暴露於如上所述的光源。
在步驟B中，在曝光後，根據感光材料的類型，藉由使用顯影劑來移除感光材料的曝光區域或未曝光區域。在顯影後在步驟C之前，具有剩餘的感光材料(42)的基材層(41)可以經歷烘烤或全面曝光。剩餘的感光材料的厚度應當與待形成的三維微結構的深度或高度相同。
在步驟C中，將導電種晶層(43)塗布於剩餘的感光材料(42)上和基材(41)上未被感光材料佔據的區域中。導電種晶層通常由銀形成。
在步驟D中，將金屬或合金(44)(例如，鎳、鈷、鉻、銅、鋅或由上述金屬中的任何金屬得到的合金)電鍍和/或無電鍍於被導電種晶層覆蓋的表面上，並且進行鍍敷製程直到在圖案化的感光材料上有足夠的鍍敷的材料厚度(h)。圖4中的厚度(h)優選為25-5000微米，且更優選為25-1000微米。
在鍍敷後，將鍍敷的材料(44)與被剝落的基材層(41)分離。感光材料(42)連同導電種晶層(43)一起被移除。可以藉由剝離劑(例如有機溶劑或水溶液)將感光材料移除。可以藉由酸性溶液(例如含硫/含氮混合物)或可商購的化學剝離劑將導電種晶層(43)移除，只留下一側具有三維結構且另一側平整的金屬片(44)。
可將精密拋光應用於金屬片(44)，此後，可以直接使用平滑的墊片(shim)用於壓花。供選擇地，可以將其安裝(例如包裹)在外表面上具有三維微結構的滾筒上，以形成壓花工具。
如上文所述，貴金屬或其合金最終被塗布在壓花工具的整個表面上。如上所述，金或其合金相比其他貴金屬和合金是優選的。
方法3：
圖5示出了本發明的方法。該方法與圖4的方法類似，但經過簡化。圖5的步驟A和步驟B與圖4的相對應步驟相同。然而，在圖5的步驟C中，塗布金或其合金層(53)而不是諸如銀的導電種晶層。
因此，在圖5的步驟E中，在將鍍敷的材料(54)從基材(51)分離之後，只有感光材料(52)需要被移除，金或合金塗層(53)與在一側上具有三維結構，而另一側上是平整表面的金屬片(54)保留在一起。
可以直接使用金屬片用於壓花。供選擇地，可將其安裝於滾筒上。在本發明的該方法中，不需要有單獨的塗布步驟以在壓花工具的表面上形成金或合金層。
本發明的壓花工具適用於如第6,930,818號美國專利中所描述的微壓花方法。微壓花方法製造被間隔壁分開的杯狀微胞(microcells)，諸如MICROCUPS(註冊商標)。這些微胞可填充有包含分散於溶劑或溶劑混合物中的帶電粒子的電泳流體。填充的微 胞形成電泳顯示膜。當夾在電極層之間時，電泳顯示膜形成電泳裝置。
實施例
實施例1
在該實施例中，製備了兩種壓花工具(即陽模)。這些模具依據上文所述的方法中的一種由鎳形成。
這些鎳模具中的一種的表面未處理。在50℃的溫度和pH5下，進一步用基於氰化物的鍍金電解質對形成的其他鎳模具進行電鍍，以在其表面上得到具有0.5微米的厚度的金塗層。
為了測試這兩種壓花模具，製備基於水的聚合物層流體和壓花組成物。聚合物層流體是根據第7,880,958號美國專利製備的，並且其具有聚乙烯醇作為主要成分。該壓花組成物是根據第7,470,386號美國專利製備的，並且其具有多官能丙烯酸酯作為主要成分。
首先使用3號Meyer刮塗棒(drawdown bar)將聚合物流體塗布在PET(聚對苯二甲酸乙二酯)基材上。乾燥的聚合物層具有0.5微米的厚度。
用甲乙酮(MEK)稀釋壓花組成物，然後將其塗在PET基材的聚合物層側上，目標乾燥厚度25微米。
使用這兩種壓花模具，在160℉(71℃)下在50psi(350kPa)的壓力下用通過PET基材背面的UV曝光(0.068J/cm2,Fusion UV,D燈)分別地對塗層進行乾燥和壓花。
圖6A是藉由使用鎳壓花模具製備的膜的表面的顯微照片。可以看出，因為固化的材料與鎳金屬之間的強黏附力，得到的膜上的一些固化的材料已經被轉移至鎳模具或黏在鎳模具上，在得到的膜上留下不均勻的表面。
使用鍍金的鎳模具時，固化的壓花材料與金金屬表面完全分開，在得到的膜上留下光滑的表面，如圖6B中所示。這是由於以下事實：鍍金的表面降低了模具表面與固化的材料之間的黏附力，使得模具更容易從固化的材料釋放。
實施例2
在該實施例中，製備了幾種壓花工具(即陽模)。這些模具根據上文所述的方法中的一種由鎳形成。用與實施例1中使用的電解質浴(electrolyte bath)相同的電解質浴以0.5微米的金對形成的鎳模具中的一個進一步進行電鍍。
對形成的鎳模具中的三個進一步進行矽烷表面處理。就矽烷處理而言，將聚二甲基矽氧烷(Gelest,Inc.)添加到95%正丙醇和5%DI水的混合物中，預先用乙酸將該混合物調到pH 4.5。分別製備0.25%、1%和2wt%的三種濃度的聚二甲基矽氧烷溶液。將鎳模具分別浸入不同濃度的矽烷溶液中10分鐘，然後在100℃下烘烤過夜，以在微結構的表面上得到矽烷塗層。
壓花測試材料和條件與實施例1中所使用者相同。使用鍍金的鎳模具時，所有的固化的壓花材料 完全地從金金屬表面分離。然而，無論處理溶液中的聚二甲基矽氧烷濃度如何，得到的膜上的固化的壓花材料多於約50%的區域已經被轉移至經矽烷處理的鎳模具表面或黏在經矽烷處理的鎳模具表面上。
該實施例顯示固化的材料從鍍金的表面比從矽烷處理的表面更容易釋放。

Claims (15)

  1. 一種用於製備壓花工具的方法，所述方法包括：a)形成具有限定所述壓花工具的外形的非平面模具表面的模具；b)在所述模具表面上沉積金合金層，其中該金合金包含金以及一種以上的非貴金屬，且在該金合金中的該一種以上的非貴金屬的總重量在0.001-50%的範圍內；c)在所述金合金層上沉積卑金屬，以形成具有遠離所述模具表面的基本上平整的表面的卑金屬層；和d)從所述金合金層和所述卑金屬層移除所述模具，以形成一側具有三維結構而另一側具有基本上平整的表面的壓花工具。
  2. 如請求項1所述的方法，其中然後將步驟d)中製備的所述壓花工具包裹在滾筒上。
  3. 如請求項1所述的方法，其中所述模具藉由以下而形成：在基材上塗布光阻材料，將所述光阻材料暴露於輻射，和移除所述光阻的曝光的區域或未曝光的區域。
  4. 如請求項1所述的方法，其中所述一種以上的非貴金屬係選自由下列所組成之群組：銅、錫、鈷、鎳、鐵、銦、鋅和鉬。
  5. 如請求項1所述的方法，其中所述合金中的非貴金屬的總重量在0.001-10%的範圍內。
  6. 如請求項1所述的方法，其中所述金合金層具有0.001-10微米的厚度。
  7. 如請求項1所述的方法，其中所述金合金層具有0.001-3微米的厚度。
  8. 如請求項1所述的方法，其中所述卑金屬包括鎳、鈷、鉻、銅和鋅中的任一種或多種。
  9. 如請求項1所述的方法，其中所述卑金屬層的最小厚度在25-5000微米的範圍內。
  10. 如請求項1所述的方法，其中所述卑金屬層的最小厚度在25-1000微米的範圍內。
  11. 一種用於製備壓花工具的組合件(assembly)，所述組合件包括：具有非平面模具表面的模具；設置在所述模具表面上和並且貼合所述模具表面的金合金層，其中該金合金包含金以及一種以上的非貴金屬，且在該金合金中的該一種以上的非貴金屬的總重量在0.001-50%的範圍內；和遠離所述模具表面且在所述金合金層的相對側上的卑金屬層，所述卑金屬層具有與所述金合金層接觸的三維結構，並具有在其遠離所述金合金層的一側上的基本上平整的表面。
  12. 如請求項11所述的組合件，其中所述一種以上的非貴金屬係選自由下列所組成之群組：銅、錫、鈷、鎳、鐵、銦、鋅和鉬。
  13. 如請求項11所述的組合件，其中所述金合金層具有在0.001-10微米範圍內的厚度。
  14. 如請求項11所述的組合件，其中所述卑金屬包含鎳、鈷、鉻、銅和鋅中的任一種或多種。
  15. 如請求項11所述的組合件，其中所述卑金屬層的最小厚度在25-5000微米的範圍內。
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