TWI689783B - 感光性樹脂組成物、感光性元件、抗蝕劑圖案的形成方法以及印刷電路板的製造方法 - Google Patents
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Abstract
感光性樹脂組成物含有黏合劑聚合物、光聚合性化合物、及光聚合起始劑。黏合劑聚合物包括：源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元、以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元。光聚合性化合物包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯。
Description
本發明是有關於一種感光性樹脂組成物、感光性元件、抗蝕劑圖案的形成方法以及印刷電路板的製造方法。
於印刷電路板的製造領域中，蝕刻處理或者鍍敷處理中使用的抗蝕劑材料廣泛使用感光性樹脂組成物。感光性樹脂組成物經常用作感光性元件(積層體)，所述感光性元件包括支持體、以及使用感光性樹脂組成物而形成於該支持體上的層(以下亦稱為「感光性樹脂組成物層」)。
印刷電路板例如是以如下方式來製造。首先，準備包括支持體及感光性樹脂組成物層的感光性元件，將感光性元件的感光性樹脂組成物層形成於電路形成用的基板上(感光層形成步驟)。繼而，對感光性樹脂組成物層的既定部分照射光化射線而使曝光部分硬化(曝光步驟)。
然後，藉由將未曝光部分自基板上去除(顯影)，而於基板上形成作為感光性樹脂組成物的硬化物(以下亦稱為「抗蝕
劑硬化物」)的抗蝕劑圖案(顯影步驟)。對所得的抗蝕劑圖案實施蝕刻處理及鍍敷處理的至少一者，於基板上形成電路後(電路形成步驟)，最終將抗蝕劑剝離去除而製造印刷電路板(剝離步驟)。
作為曝光的方法，先前使用將水銀燈作為光源且經由光罩來曝光的方法。另外，近年來，提出有稱為數位光處理(Digital Light Processing，DLP)或者雷射直接成像(Laser Direct Imaging，LDI)的直接描畫曝光法，所述直接描畫曝光法基於圖案的數位資料，不經由光罩，而是於感光性樹脂組成物層上直接描畫。較經由光罩的曝光法而言，該直接描畫曝光法的對準精度良好，且可獲得高精細的圖案，因此為了製作高密度封裝基板而不斷被導入。
通常於曝光步驟中，為了提高生產效率，而期望縮短曝光時間。但是，於所述的直接描畫曝光法中，除了對光源使用雷射等單色光以外，一邊掃描基板一邊照射光線，因此與現有的經由光罩的曝光方法相比，存在需要大量的曝光時間的傾向。因此，為了縮短曝光時間來提高生產效率，必須較先前而言提高感光性樹脂組成物的感度。
另一方面，隨著近年來的印刷電路板的高密度化，對於可形成解析度(解析性)及密合性優異的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物的要求提高。特別要求於製作封裝基板時可形成L/S(線寬/空間寬)為10/10(單位：μm)以下的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物。
另外，通常，抗蝕劑圖案的高解析度化是藉由例如提高感光性樹脂組成物的硬化後的交聯密度來達成。但是，若使交聯密度提高，則抗蝕劑圖案變硬、變脆，容易產生搬送步驟等中的抗蝕劑圖案的缺陷的問題。解決該問題的方法有提高抗蝕劑圖案的彎曲性的方法。但是，若提高彎曲性，則抗蝕劑圖案容易倒塌，其結果為存在解析性下降的傾向。因此，所形成的抗蝕劑圖案的高解析度化與彎曲性可以說是彼此相反的特性。
進而於顯影步驟中，為了提高生產效率，而期望縮短未硬化部分的感光性樹脂組成物的去除時間(亦稱為「顯影時間」)。
針對該些要求，先前對多種感光性樹脂組成物進行研究。例如，於日本專利特開2005-301101號公報、日本專利特開2007-114452號公報、日本專利特開2007-122028號公報、國際公開第08/078483號、國際公開第10/098175號、國際公開第10/098183號、以及國際公開第12/067107號中，揭示有如下的感光性樹脂組成物，其藉由使用特定的黏合劑聚合物、光聚合性化合物、光聚合起始劑、以及增感色素，來提高所述要求的特性。
然而，現有的感光性樹脂組成物中，於維持所形成的抗蝕劑圖案的解析度及密合性的狀態下，彎曲性優異，進而在改良顯影性的方面，仍然存在改善的餘地。
本發明的目的在於提供一種可以優異的顯影性來形成
解析度、密合性及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物，以及使用該感光性樹脂組成物的感光性元件、抗蝕劑圖案的形成方法及印刷電路板的製造方法。
本發明者等人為了解決所述課題而反覆進行了積極研究，結果發現，藉由將黏合劑聚合物與光聚合性化合物進行組合，其中所述黏合劑聚合物包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元，並且所述光聚合性化合物包括結構單元數為1~20的伸乙基氧基以及結構單元數為0~7的伸丙基氧基，且具有雙酚型結構及2個乙烯性不飽和鍵，藉此獲得可以優異的顯影性來形成解析度、密合性及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物，從而完成本發明。
即，本發明的第一態樣為一種感光性樹脂組成物，其含有：黏合劑聚合物，包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；光聚合性化合物，包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯；以及光聚合起始劑。
藉由感光性樹脂組成物採取所述態樣，可以優異的顯影性來形成解析度、密合性及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案。利用所述感光性樹脂組成物，可形成L/S(線寬/空間寬)為
10/10(單位：μm)以下的抗蝕劑圖案。
本發明的第二態樣為一種感光性元件，其包括：支持體；以及感光性樹脂組成物層，設置於所述支持體上且由第一態樣的感光性樹脂組成物所形成。藉由使用此種感光性元件，尤其可以優異的顯影性來有效率地形成解析度、密合性及彎曲性優異的抗蝕劑圖案。
本發明的第三態樣為一種抗蝕劑圖案的形成方法，其包括：感光層形成步驟，使用第一態樣的感光性樹脂組成物而於基板上形成感光性樹脂組成物層；曝光步驟，對所述感光性樹脂組成物層的至少一部分區域照射光化射線，使所述區域進行光硬化而形成硬化物區域；以及顯影步驟，將所述感光性樹脂組成物層的所述硬化物區域以外的區域自所述基板上去除，於所述基板上形成作為所述硬化物區域的抗蝕劑圖案。利用該抗蝕劑圖案的形成方法，可以優異的顯影性來有效率地形成解析度、密合性及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案。
於抗蝕劑圖案的形成方法中，所照射的光化射線的波長較佳為設為340nm~430nm的範圍內。藉此，可以優異的感度及顯影性來更有效率地形成解析度、密合性、彎曲性及抗蝕劑形狀更良好的抗蝕劑圖案。
本發明的第四態樣為一種印刷電路板的製造方法，其包括對利用所述抗蝕劑圖案的形成方法而形成有抗蝕劑圖案的基板進行蝕刻處理及鍍敷處理的至少一者的步驟。利用該製造方法，
可以優異的精度來生產性良好且有效率地製造如高密度封裝基板之類的具有高密度化的電路的印刷電路板。
依據本發明，能夠提供一種可以優異的顯影性來形成解析度、密合性及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物，以及使用該感光性樹脂組成物的感光性元件、抗蝕劑圖案的形成方法以及印刷電路板的製造方法。
1‧‧‧感光性元件
2‧‧‧支持體
3‧‧‧感光性樹脂組成物層
4‧‧‧保護層
10‧‧‧導體層
15‧‧‧絕緣層
20‧‧‧遮罩
30‧‧‧抗蝕劑圖案
32‧‧‧感光性樹脂組成物層
40‧‧‧電路圖案
42‧‧‧鍍敷層
50‧‧‧光化射線
圖1是表示本發明的感光性元件的一實施形態的示意剖面圖。
圖2的(a)~圖2的(f)是示意性地表示利用半加成製程的印刷電路板的製造步驟的一例的立體圖。
以下，對用以實施本發明的形態進行詳細說明。但，本發明並不限定於以下的實施形態。於以下的實施形態中，其構成要素(亦包含要素步驟等)除了特別明示的情況以及在原理上明確認為必需的情況等以外，未必為必需。這一點在數值及範圍方面亦相同，並非不合理地限制本發明。
此外，本說明書中，所謂(甲基)丙烯酸是指丙烯酸或者甲基丙烯酸，所謂(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯或者與其對應的甲基丙烯酸酯，所謂(甲基)丙烯醯基氧基是指丙烯醯基氧基或者甲基丙烯醯基氧基。所謂(聚)伸乙基氧基是指伸乙基氧基或2個以上的伸乙基
由醚鍵連結而成的伸乙基氧基以及聚伸乙基氧基的至少1種。此外，所謂伸乙基氧基為(-CH2CH2-O-)所表示的基團，亦稱為氧伸乙基或者環氧乙烷基。所謂(聚)伸丙基氧基是指伸丙基氧基或2個以上的伸丙基由醚鍵連結而成的伸丙基氧基以及聚伸丙基氧基的至少1種。此外，所謂伸丙基氧基為(-CHCH3CH2-O-)所表示的基團、(-CH2CHCH3-O-)所表示的基團或者(-CH2CH2CH2-O-)所表示的基團，亦稱為氧伸丙基或者環氧丙烷基。進而，所謂「環氧乙烷(ethylene oxide，EO)改質」是指具有(聚)伸乙基氧基的化合物，所謂「環氧丙烷(propylene oxide，PO)改質」是指具有(聚)伸丙基氧基的化合物，所謂「EO．PO改質」是指具有(聚)伸乙基氧基以及(聚)伸丙基氧基這兩者的化合物。
本說明書中所謂「步驟」的用語不僅包含獨立的步驟，即便是無法與其他步驟明確區分的情況，只要達成該步驟的所期望的目的，則亦包含於本用語中。另外，使用「~」來表示的數值範圍表示包含「~」的前後所記載的數值來分別作為最小值及最大值的範圍。進而，於組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，只要無特別說明，則組成物中的各成分的含量是指組成物中所存在的該多種物質的合計量。另外，所謂「層」的用語，當作為平面圖來觀察時，除了形成於整個面上的形狀的結構以外，亦包含形成於一部分的形狀的結構。另外，所謂「積層」的用語表示將層堆積，可為兩層以上的層結合，亦可為兩層以上的層可脫附。
<感光性樹脂組成物>
本實施形態的感光性樹脂組成物含有：(A)成分：黏合劑聚合物，包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；(B)成分：光聚合性化合物，包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且所述伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯；以及(C)成分：光聚合起始劑。感光性樹脂組成物亦可視需要而更包含其他成分。
藉由包含包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元的黏合劑聚合物，以及作為光聚合性化合物的伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯，能夠構成可以優異的顯影性來形成解析度、密合性、及彎曲性的任一者均優異的抗蝕劑圖案的感光性樹脂組成物。發揮所述效果的詳細原因未必明確，但可考慮如下。藉由除了源自在疏水性且低膨潤性方面具有效果的苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以外，還包括源自柔軟性優異的具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元，可形成具有低膨潤性且柔軟的抗蝕劑圖案(硬化膜)，推測為能夠平衡性良好地提高密合性與顯影性的彼此相反的特性。進而推測，藉由將所述黏合劑聚合物與所述光聚合性化合物進行組合，則解析度及彎曲性提高。
感光性樹脂組成物包含黏合劑聚合物(以下亦稱為「特定黏合劑聚合物」)作為(A)成分，所述黏合劑聚合物至少包括：源自(甲基)丙烯酸的結構單元的至少1種、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元、以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元的至少1種。(A)成分亦可視需要而更包含特定黏合劑聚合物以外的黏合劑聚合物。
源自(甲基)丙烯酸的結構單元較佳為下述通式(1)所表示的結構單元，源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元較佳為下述通式(2)所表示的結構單元，源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元較佳為下述通式(3)所表示的結構單元。
通式(1)~通式(3)中，R1、R2及R3分別獨立地表示氫原子或者甲基，R1及R3較佳為均為甲基，R2較佳為氫原子。
另外，通式(3)中，R4為碳數為1~12的伸烷基，OH基可鍵結於R4的任意位置。
就密合性及剝離性更優異的方面而言，以構成特定黏合劑聚合物的聚合性單體的總質量為基準，特定黏合劑聚合物中的源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元的含有率較佳為10質量%~70質量%，更佳為15質量%~60質量%，尤佳為20質量%~55質量%。就密合性更優異的方面而言，該含有率較佳為10質量%以上，更佳為15質量%以上，尤佳為20質量%以上。另外，就剝離性更優異的方面而言，該含有率較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，尤佳為55質量%以下。
就解析度及剝離性更優異的方面而言，以構成特定黏合劑聚合物的聚合性單體的總質量為基準，特定黏合劑聚合物中的源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元的含有率較佳為1質量%~50質量%，更佳為2質量%~30質量%，尤佳為2質量%~20質量%。就解析度更優異的方面而言，該含有率較佳為50質量%以下，更佳為30質量%以下，尤佳為20質量%以下，特佳為15質量%以下，極佳為10質量%以下。另外，就剝離性及密合性更優異的方面而言，該含有率較佳為1質量%以上，更佳為2質量%以上，尤佳為3質量%以上。
(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的羥基烷基為碳數為1~12的羥基烷基，較佳為碳數為1~8的羥基烷基，更佳為碳數為1~6的羥基烷基，尤佳為碳數為1~4的羥基烷基。藉由設為所述範圍，
可平衡性良好地提高解析度、密合性及彎曲性。另外，若碳數為4以下，則可進一步提高解析性。
特定黏合劑聚合物亦可包括所述結構單元以外的其他結構單元。其他的結構單元例如可列舉源自下述的其他聚合性單體的結構單元。
其他聚合性單體只要是可與(甲基)丙烯酸、苯乙烯或α-甲基苯乙烯以及(甲基)丙烯酸羥基烷基酯進行聚合，且與(甲基)丙烯酸、苯乙烯或α-甲基苯乙烯以及(甲基)丙烯酸羥基烷基酯不同的聚合性單體，則並無特別限制。其他聚合性單體可列舉：(甲基)丙烯酸烷基酯、(甲基)丙烯酸環烷基酯、(甲基)丙烯酸苄基酯、(甲基)丙烯酸糠基酯、(甲基)丙烯酸四氫糠基酯、(甲基)丙烯酸異冰片基酯、(甲基)丙烯酸金剛烷基酯、(甲基)丙烯酸二環戊基酯、(甲基)丙烯酸二甲基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、(甲基)丙烯酸2,2,2-三氟乙酯、(甲基)丙烯酸2,2,3,3-四氟丙酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸二環戊基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸異冰片基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸環己基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸金剛烷基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯基氧基丙基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸二環戊基氧基丙基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸金剛烷基氧基丙基氧基乙酯等(甲基)丙烯酸酯；α-溴丙烯酸、α-氯丙烯酸、β-呋喃基(甲基)丙烯酸、β-苯乙烯基(甲基)丙烯酸等(甲基)丙烯酸衍生物；於芳香族環中經取代的可聚合的苯乙烯衍生物；二丙酮丙烯醯胺等丙烯醯胺；丙烯腈；
乙烯基-正丁醚等乙烯醇的醚化合物；順丁烯二酸；順丁烯二酸酐；順丁烯二酸單甲酯、順丁烯二酸單乙酯、順丁烯二酸單異丙酯等順丁烯二酸單酯；反丁烯二酸、肉桂酸、α-氰基肉桂酸、衣康酸、丁烯酸、丙炔酸等不飽和羧酸衍生物等。該些化合物可單獨使用1種或者將2種以上任意組合來使用。
另外，就提高顯影性及剝離特性的觀點而言，黏合劑聚合物較佳為更包括源自(甲基)丙烯酸烷基酯的結構單元。
(甲基)丙烯酸烷基酯較佳為具有碳數為1~12的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯，更佳為具有碳數1~8的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯。(甲基)丙烯酸烷基酯例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯以及(甲基)丙烯酸十二烷基酯。該些化合物可單獨使用1種或者將2種以上任意組合來使用。
於特定黏合劑聚合物包括源自(甲基)丙烯酸烷基酯的結構單元的情況下，就剝離性、解析度及密合性更優異的方面而言，以構成黏合劑聚合物的聚合性單體的總質量(100質量%)為基準，所述源自(甲基)丙烯酸烷基酯的結構單元的含有率較佳為1質量%~30質量%，更佳為1質量%~20質量%，尤佳為2質量%~10質量%。就剝離性更優異的方面而言，該含量較佳為1質量%以上，更佳為2質量%以上。另外，就解析度及密合性更優異的方
面而言，該含量較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下，尤佳為10質量%以下。
特定黏合劑聚合物例如是藉由利用常法，使作為聚合性單體(單體(monomer))的(甲基)丙烯酸、苯乙烯或α-甲基苯乙烯、(甲基)丙烯酸羥基烷基酯以及視需要使用的其他聚合性單體進行自由基聚合而獲得。
(A)成分可單獨使用1種特定黏合劑聚合物，亦可將2種以上的特定黏合劑聚合物任意地組合使用。另外，亦可將特定黏合劑聚合物以外的其他黏合劑聚合物與特定黏合劑聚合物一併使用。
就顯影性及密合性的平衡性良好且優異的方面而言，黏合劑聚合物的酸值較佳為90mgKOH/g~250mgKOH/g，更佳為100mgKOH/g~240mgKOH/g，尤佳為120mgKOH/g~235mgKOH/g，特佳為130mgKOH/g~230mgKOH/g。就進一步縮短顯影時間的方面而言，該酸值較佳為90mgKOH/g以上，更佳為100mgKOH/g以上，尤佳為120mgKOH/g以上，特佳為130mgKOH/g以上。另外，就進一步提高感光性樹脂組成物的硬化物的密合性的方面而言，該酸值較佳為250mgKOH/g以下，更佳為240mgKOH/g以下，尤佳為235mgKOH/g以下，特佳為230mgKOH/g以下。
於利用凝膠滲透層析法(Gel Permeation Chromatography，GPC)進行測定(根據使用標準聚苯乙烯的標準
曲線來換算)的情況下，就顯影性及密合性的平衡性良好且優異的方面而言，黏合劑聚合物的重量平均分子量(Mw)較佳為10000~200000，更佳為15000~100000，尤佳為20000~80000，特佳為23000~60000。就顯影性更優異的方面而言，較佳為200000以下，更佳為100000以下，尤佳為80000以下，特佳為60000以下。就密合性更優異的方面而言，較佳為10000以上，更佳為15000以上，尤佳為20000以上，特佳為23000以上，極佳為25000以上。
就解析度及密合性更優異的方面而言，黏合劑聚合物的分散度(重量平均分子量/數量平均分子量)較佳為3.0以下，更佳為2.8以下，尤佳為2.5以下。
黏合劑聚合物亦可視需要而於其分子內具有如下的特性基，所述特性基對具有340nm~430nm範圍內的波長的光具有感光性。特性基可列舉自後述的增感色素中去除至少1個氫原子而構成的基團。
就提高膜形成性、感度及解析度的方面而言，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，感光性樹脂組成物中的(A)成分的含量較佳為30質量份~70質量份，更佳為35質量份~65質量份，尤佳為40質量份~60質量份。就提高膜(感光性樹脂組成物層)的形成性的方面而言，該含量較佳為30質量份以上，更佳為35質量份以上，尤佳為40質量份以上。另外，就獲得更充分的感度及解析度的方面而言，該含量較佳為70質量份以下，更
佳為65質量份以下，尤佳為60質量份以下。
繼而，對光聚合性化合物(以下亦稱為「(B)成分」)進行說明。作為(B)成分的光聚合性化合物包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯(以下亦稱為「特定聚合性化合物」)的至少1種作為必需成分。(B)成分亦可視需要而更包含雙酚型二(甲基)丙烯酸酯以外的光聚合性化合物。
特定聚合性化合物中，伸乙基氧基的結構單元數為1~20。此處，所謂伸乙基氧基的結構單元數，亦是指表示於分子中加成有哪種程度的伸乙基氧基的數量。因此，對於單一的分子表示整數值，但作為多種分子的聚集體，則表示作為平均值的有理數。
就顯影性更優異的方面而言，特定聚合性化合物中的伸乙基氧基的結構單元數較佳為4以上，更佳為6以上，尤佳為8以上。另外，就解析性更優異的觀點而言，較佳為16以下，更佳為14以下。
特定聚合性化合物中，伸丙基氧基的結構單元數為0~7。此處，所謂伸丙基氧基的結構單元數，亦是指表示分子中的伸丙基氧基的加成數的數量。因此，對於單一的分子表示整數值，但作為多種分子的聚集體，則表示作為平均值的有理數。於伸丙基氧基的結構單元數為0的情況下，表示特定聚合性化合物不具
有伸丙基氧基。
就抗蝕劑的解析性更優異的方面而言，特定聚合性化合物中的伸丙基氧基的結構單元數較佳為2以上，更佳為3以上。另外，就顯影性更優異的觀點而言，尤佳為5以下。
特定聚合性化合物較佳為下述通式(4a)所表示的化合物。
通式(4a)中，R41及R42分別獨立地表示氫原子或甲基。XO及YO分別獨立地表示伸乙基氧基或者伸丙基氧基。於通式(4a)所表示的化合物的分子內，XO及YO可分別連續地嵌段存
在，亦可無規地存在。
(XO)m1、(XO)m2、(YO)n1及(YO)n2分別表示(聚)伸乙基氧基或者(聚)伸丙基氧基。m1、m2、n1及n2分別獨立地可採取0~20的數值。於XO為伸乙基氧基且YO為伸丙基氧基的情況下，m1+m2為1~20，n1+n2為0~7。於XO為伸丙基氧基且YO為伸乙基氧基的情況下，m1+m2為0~7，n1+n2為1~20。m1、m2、n1及n2表示結構單元的結構單元數。因此，於單一的分子中表示整數值，作為多種分子的聚集體則表示作為平均值的有理數。以下，關於結構單元的結構單元數為相同。
所述化合物的市售品可列舉：2,2-雙(4-(甲基丙烯醯氧基二乙氧基)苯基)丙烷(日立化成(股)，「FA-324M」等)、2,2-雙(4-(甲基丙烯醯氧基聚乙氧基聚丙氧基)苯基)丙烷(伸乙基氧基平均為12mol以及伸丙基氧基平均為4mol加成物)(日立化成(股)，「FA-3200MY」等)等。
就光硬化後，藉由抑制交聯網路中的分子運動來抑制膨潤的觀點而言，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，感光性樹脂組成物中的特定聚合性化合物的含量較佳為1質量份~60質量份，更佳為5質量份~55質量份，尤佳為10質量份~50質量份。
感光性樹脂組成物可包含特定聚合性化合物以外的其他的光聚合性化合物作為(B)成分。其他的光聚合性化合物只要是可進行光聚合的化合物，則並無特別限制。其他的光聚合性化
合物較佳為具有乙烯性不飽和鍵的化合物。具有乙烯性不飽和鍵的化合物可列舉：分子內具有1個乙烯性不飽和鍵的化合物、分子內具有2個乙烯性不飽和鍵的化合物、分子內具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的化合物等。
於(B)成分包含其他的光聚合性化合物的情況下，就利用交聯網路中的體積來進一步物理性地抑制膨潤的觀點而言，於(B)成分的總量100質量份中，(B)成分中的特定聚合性化合物的含量較佳為1質量份~60質量份，更佳為6質量份~50質量份，尤佳為10質量份~40質量份。
(B)成分較佳為包含分子內具有2個乙烯性不飽和鍵的化合物的至少1種作為其他的光聚合性化合物。於(B)成分包含分子內具有2個乙烯性不飽和鍵的化合物作為其他的光聚合性化合物的情況下，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述分子內具有2個乙烯性不飽和鍵的化合物的含量較佳為5質量份~60質量份，更佳為5質量份~55質量份，尤佳為10質量份~50質量份。
分子內具有2個乙烯性不飽和鍵的化合物例如可列舉：與特定聚合性化合物不同的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯化合物、氫化雙酚A型二(甲基)丙烯酸酯化合物、分子內具有胺基甲酸酯鍵的二(甲基)丙烯酸酯化合物、分子內具有(聚)伸乙基氧基及(聚)伸丙基氧基此兩者的聚二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯等。
於感光性樹脂組成物更包含與特定聚合性化合物不同的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯化合物作為(B)成分的情況下，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述雙酚型二(甲基)丙烯酸酯化合物的含量較佳為1質量份~50質量份，更佳為5質量份~50質量份，尤佳為10質量份~45質量份。
氫化雙酚A型二(甲基)丙烯酸酯化合物可列舉2,2-雙(4-(甲基丙烯醯氧基五乙氧基)環己基)丙烷。於感光性樹脂組成物包含氫化雙酚A型二(甲基)丙烯酸酯化合物的情況下，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述氫化雙酚A型二(甲基)丙烯酸酯化合物的含量較佳為1質量份~50質量份，更佳為5質量份~40質量份。
就提高抗蝕劑圖案的彎曲性的觀點而言，(B)成分較佳為包含聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯的至少1種作為其他的光聚合性化合物。於感光性樹脂組成物包含聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯的情況下，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯的含量較佳為5質量份~30質量份，更佳為10質量份~25質量份。
聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯化合物較佳為分子內具有(聚)伸乙基氧基及(聚)伸丙基氧基此兩者的聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯。於聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯的分子內，(聚)伸乙基氧基及(聚)伸丙基氧基可分別連續地嵌段存在，亦可無規地存在。此外，(聚)伸丙基氧基中的伸丙基氧基可為伸正丙基氧基或者伸異丙基
氧基的任一種。另外，於(聚)伸異丙基氧基中，可為伸丙基的二級碳鍵結於氧原子上，亦可為一級碳鍵結於氧原子上。
聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯亦可具有(聚)伸正丁基氧基、(聚)伸異丁基氧基、(聚)伸正戊基氧基、(聚)伸己基氧基、該些基團的結構異構物等即碳原子數4~6左右的(聚)伸烷基氧基。
(B)成分亦可包含分子內具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物的至少1種作為其他的光聚合性化合物。
具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的化合物例如可列舉：三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO改質三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯(伸乙基氧基的結構單元數為1~5者)、PO改質三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO．PO改質三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯及四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、EO改質季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯或二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯。該些化合物可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。
所述具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的化合物中，可在商業上獲取的化合物可列舉：四羥甲基甲烷三丙烯酸酯(新中村化學工業(股)，「A-TMM-3」等)、EO改質三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(日立化成(股)，「TMPT21E」、「TMPT30E」等)、季戊四醇三丙烯酸酯(沙多瑪(Sartomer)(股)，「SR444」等)、二季戊四醇六丙烯酸酯(新中村化學工業(股)，「A-DPH」等)、EO改質季戊四醇四丙烯酸酯(新中村化學工業(股)，「ATM-35E」
等)等。
於(B)成分包含分子內具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物作為其他的光聚合性化合物的情況下，就平衡性良好地提高解析度、密合性、抗蝕劑形狀以及硬化後的剝離特性的觀點而言，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述分子內具有3個以上的乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物的含量較佳為3質量份~30質量份，更佳為5質量份~25質量份，尤佳為5質量份~20質量份。
就平衡性良好地提高解析度、密合性、抗蝕劑形狀以及硬化後的剝離特性的方面、或者進一步抑制浮渣產生的方面而言，(B)成分亦可包含分子內具有1個乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物作為其他的光聚合性化合物。
分子內具有1個乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物例如可列舉：壬基苯氧基聚伸乙基氧基丙烯酸酯、鄰苯二甲酸化合物以及(甲基)丙烯酸烷基酯。所述化合物中，就平衡性良好地提高解析度、密合性、抗蝕劑形狀以及硬化後的剝離特性的觀點而言，較佳為包含壬基苯氧基聚伸乙基氧基丙烯酸酯或者鄰苯二甲酸化合物。
於(B)成分包含分子內具有1個乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物作為其他的光聚合性化合物的情況下，於(A)成分及(B)成分的總量100質量份中，所述分子內具有1個乙烯性不飽和鍵的光聚合性化合物的含量較佳為1質量份~20質量份，更
佳為3質量份~15質量份，尤佳為5質量份~12質量份。
相對於(A)成分及(B)成分的總量100質量份，感光性樹脂組成物中的(B)成分整體的含量較佳為設為30質量份~70質量份，更佳為設為35質量份~65質量份，尤佳為設為35質量份~50質量份。若該含量為30質量份以上，則存在容易獲得更充分的感度及解析度的傾向。若為70質量份以下，則存在更容易形成膜(感光性樹脂組成物層)的傾向，另外，存在容易獲得更良好的抗蝕劑形狀的傾向。
感光性樹脂組成物包含光聚合起始劑的至少1種作為(C)成分。作為(C)成分的光聚合起始劑並無特別限制，可自通常使用的光聚合起始劑中適當選擇。光聚合起始劑可列舉：二苯甲酮、2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-嗎啉基苯基)-丁酮-1、2-甲基-1-[4-(甲基硫基)苯基]-2-嗎啉基-丙酮-1等芳香族酮；烷基蒽醌等醌化合物；安息香烷基醚等安息香醚化合物；安息香、烷基安息香等安息香化合物；苄基二甲基縮酮等苄基衍生物；2-(2-氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物、2-(2-氟苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物等2,4,5-三芳基咪唑二聚物；9-苯基吖啶、1,7-(9,9'-吖啶基)庚烷等吖啶衍生物等。該些化合物可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。
就提高感度及密合性的方面而言，(C)成分較佳為包含2,4,5-三芳基咪唑二聚物的至少1種，更佳為包含2-(2-氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物。2,4,5-三芳基咪唑二聚物的結構可為對稱，亦
可為非對稱。
相對於(A)成分及(B)成分的總量100質量份，感光性樹脂組成物中的(C)成分的含量較佳為0.1質量份~10質量份，更佳為1質量份~7質量份，尤佳為2質量份~6質量份，特佳為3質量份~5質量份。若(C)成分的含量為0.1質量份以上，則存在容易獲得更良好的感度、解析度或者密合性的傾向，若為10質量份以下，則存在容易獲得更良好的抗蝕劑形狀的傾向。
本發明的感光性樹脂組成物較佳為除了含有所述(A)成分~(C)成分以外，還含有(D)增感色素及/或(E)供氫體。
感光性樹脂組成物較佳為包含增感色素的至少1種作為(D)成分。增感色素可有效地利用曝光中所使用的光化射線的吸收波長，較佳為極大吸收波長為340nm~420nm的化合物。
增感色素可列舉：吡唑啉化合物、蒽化合物、香豆素化合物、氧雜蒽酮化合物、噁唑化合物、苯并噁唑化合物、噻唑化合物、苯并噻唑化合物、三唑化合物、二苯乙烯化合物、三嗪化合物、噻吩化合物、萘二甲醯亞胺化合物等。尤其就可提高解析度、密合性及感度的觀點而言，較佳為包含吡唑啉化合物或者蒽化合物。作為(D)成分的增感色素可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。
於感光性樹脂組成物含有(D)成分的情況下，相對於(A)成分及(B)成分的總量100質量份，感光性樹脂組成物中
的(D)成分的含量較佳為設為0.01質量份~10質量份，更佳為設為0.05質量份~5質量份，尤佳為設為0.1質量份~3質量份。若該含量為0.01質量份以上，則存在容易獲得更良好的感度及解析度的傾向，若為10質量份以下，則存在容易充分獲得良好的抗蝕劑形狀的傾向。
為了使曝光部分與未曝光部分的對比度(亦稱為「成像性」)良好，感光性樹脂組成物較佳為含有可於曝光部分的反應時對光聚合起始劑提供氫的供氫體的至少1種來作為(E)成分。供氫體可列舉：雙[4-(二甲基胺基)苯基]甲烷、雙[4-(二乙基胺基)苯基]甲烷、隱色結晶紫(leuco crystal violet)等。該些化合物可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。
於感光性樹脂組成物包含(E)成分的情況下，相對於(A)成分及(B)成分的總量100質量份，所述(E)成分的含量較佳為設為0.01質量份~10質量份，更佳為設為0.05質量份~5質量份，尤佳為設為0.1質量份~2質量份。若該含量為0.01質量份以上，則存在容易獲得充分的感度的傾向。若為10質量份以下，則存在抑制於膜形成後過剩的(E)成分作為異物而析出的傾向。
感光性樹脂組成物亦可視需要而含有：分子內具有至少1個可進行陽離子聚合的環狀醚基的光聚合性化合物(氧雜環丁烷化
合物等)、陽離子聚合起始劑，孔雀綠(malachite green)、維多利亞豔藍(victoria pure blue)、亮綠(brilliant green)、甲基紫(methyl violet)等染料，三溴苯基碸、二苯基胺、苄胺、三苯基胺、二乙基苯胺、2-氯苯胺等光致顯色劑(photochromic agent)、熱致顯色防止劑，4-甲苯磺醯胺等塑化劑、顏料、填充劑、消泡劑、阻燃劑、穩定劑、密合性賦予劑、調平劑、剝離促進劑、抗氧化劑、香料、成像劑、熱交聯劑等。該些成分可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。於感光性樹脂組成物包含其他成分的情況下，相對於(A)成分及(B)成分的總量100質量份，該些其他成分的含量分別較佳為設為0.01質量份~20質量份左右。
進而視需要為了調整黏度，本實施形態的感光性樹脂組成物亦可更包含有機溶劑的至少1種。有機溶劑可列舉：甲醇、乙醇等醇溶劑；丙酮、甲基乙基酮等酮溶劑；甲基溶纖劑、乙基溶纖劑、丙二醇單甲醚等二醇醚溶劑；甲苯等芳香族烴溶劑；N,N-二甲基甲醯胺等非質子性極性溶劑等。該些有機溶劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。感光性樹脂組成物中所含的有機溶劑的含量可根據目的等來適當選擇。例如，感光性樹脂組成物可作為固體成分成為30質量%~60質量%左右的溶液來使用。以下，將包含有機溶劑的感光性樹脂組成物亦稱為「塗佈液」。
藉由將所述塗佈液賦予(例如塗佈)於後述支持體、金屬板等的表面上，使其乾燥，可使用感光性樹脂組成物來形成感
光性樹脂組成物層。金屬板並無特別限制，可根據目的等來適當選擇。金屬板可列舉：銅、含銅合金、鎳、鉻、鐵、不鏽鋼等含鐵合金等的金屬板。金屬板較佳為可列舉銅、含銅合金、含鐵合金等的金屬板。
所形成的感光性樹脂組成物層的厚度並無特別限制，可根據其用途來適當選擇。例如較佳為以乾燥後的厚度計為1μm~100μm。於在金屬板上形成感光性樹脂組成物層的情況下，亦可將感光性樹脂組成物層的與金屬板相反側的表面以保護層來被覆。保護層可列舉聚乙烯、聚丙烯等聚合物膜等。
感光性樹脂組成物可適用於形成後述感光性元件的感光性樹脂組成物層。即，本發明的另一實施形態為一種感光性樹脂組成物於感光性元件中的應用，所述感光性樹脂組成物含有：(A)成分：黏合劑聚合物，包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；(B)成分：光聚合性化合物，包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯；以及(C)成分：光聚合起始劑。
另外，本實施形態的感光性樹脂組成物可用於後述抗蝕劑圖案的形成方法。即，本發明的另一實施形態為一種感光性樹脂組成物於抗蝕劑圖案的形成方法中的應用，所述感光性樹脂組成物含有：(A)成分：黏合劑聚合物，包括源自(甲基)丙烯酸的
結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；(B)成分：光聚合性化合物，包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯；以及(C)成分：光聚合起始劑。
本發明的感光性元件包括：支持體；以及感光性樹脂組成物層，設置於該支持體上且由所述感光性樹脂組成物所形成。此外，所述感光性樹脂組成物層亦可為塗膜。本說明書所謂的塗膜是感光性樹脂組成物為未硬化狀態的塗膜。感光性元件亦可視需要而包括保護層等其他的層。
圖1中表示感光性元件的一實施形態。圖1所示的感光性元件1中，依次積層有支持體2、由感光性樹脂組成物所形成的感光性樹脂組成物層3、以及保護層4。感光性元件1例如可以如下方式來獲得。藉由在支持體2上塗佈塗佈液(即，包含有機溶劑的感光性樹脂組成物)來形成塗佈層，使其乾燥而形成感光性樹脂組成物層3。繼而，藉由將感光性樹脂組成物層3的與支持體2相反側的面以保護層4來被覆，從而獲得包括支持體2、形成於該支持體2上的感光性樹脂組成物層3、以及積層於該感光性樹脂組成物層3上的保護層4的本實施形態的感光性元件1。感光性元件1亦可未必包括保護層4。
支持體可使用：聚對苯二甲酸乙二酯等聚酯，聚丙烯、
聚乙烯等聚烯烴等具有耐熱性及耐溶劑性的聚合物膜。
支持體(聚合物膜)的厚度較佳為1μm~100μm，更佳為5μm~50μm，尤佳為5μm~30μm。藉由支持體的厚度為1μm以上，則可抑制將支持體剝離時支持體破裂。另外，藉由支持體的厚度為100μm以下，則抑制解析度的下降。
保護層較佳為對感光性樹脂組成物層的黏接力小於支持體對感光性樹脂組成物層的黏接力的層。另外，較佳為低魚眼(low fisheye)的膜。此處，所謂「魚眼」，是指當使材料進行熱熔融，利用混練、擠出、雙軸延伸、澆鑄法等來製造膜時，材料的異物、未溶解物、氧化劣化物等進入膜中者。即，所謂「低魚眼」，是指膜中的異物等少。
具體而言，保護層可使用：聚對苯二甲酸乙二酯等聚酯，聚丙烯、聚乙烯等聚烯烴等具有耐熱性及耐溶劑性的聚合物膜。市售聚合物膜可列舉：王子製紙(股)的阿爾方(Alphan)MA-410、E-200，信越膜(股)等的聚丙烯膜，帝人(股)的PS-25等PS系列的聚對苯二甲酸乙二酯膜。此外，保護層4亦可為與支持體2相同的層。
保護層的厚度較佳為1μm~100μm，更佳為5μm~50μm，尤佳為5μm~30μm，特佳為15μm~30μm。若保護層的厚度為1μm以上，則當一邊將保護層剝離一邊將感光性樹脂組成物層及支持體層壓於基板上時，可抑制保護層破裂。若為100μm以下，則操作性及廉價性優異。
具體而言，本實施形態的感光性元件例如可以如下方式來製造。可利用包括以下步驟的製造方法來製造：準備將(A)成分：黏合劑聚合物、(B)成分：光聚合性化合物、以及(C)光聚合起始劑溶解於有機溶劑中而成的塗佈液的步驟；將所述塗佈液賦予(例如塗佈)至支持體上而形成塗佈層的步驟；以及將所述塗佈層乾燥而形成感光性樹脂組成物層的步驟。
塗佈液於支持體上的塗佈可利用輥塗佈、缺角輪塗佈、凹版塗佈、氣刀塗佈、模具塗佈、棒塗佈等公知的方法來進行。
塗佈層的乾燥只要可自塗佈層上去除有機溶劑的至少一部分，則並無特別限制，例如較佳為於70℃~150℃下乾燥5分鐘~30分鐘。乾燥後，就防止後述步驟中的有機溶劑的擴散的觀點而言，感光性樹脂組成物層中的殘存有機溶劑量較佳為設為2質量%以下。
感光性元件中的感光性樹脂組成物層的厚度可根據用途來適當選擇。較佳為以乾燥後的厚度計為1μm~100μm，更佳為1μm~50μm，尤佳為5μm~40μm。藉由感光性樹脂組成物層的厚度為1μm以上，則工業性的塗佈變得容易。若為100μm以下，則存在充分獲得密合性及解析度的傾向。
感光性樹脂組成物層對於紫外線的透過率較佳為相對於波長為350nm~420nm範圍的紫外線而為5%~75%，更佳為10%~65%，尤佳為15%~55%。若該透過率為5%以上，則存在容易獲得充分的密合性的傾向。若為75%以下，則存在容易獲得
充分的解析度的傾向。此外，可利用紫外線(ultraviolet，UV)分光計來測定透過率。UV分光計可列舉日立製作所(股)的228A型W光束分光光度計(W beam spectrophotometer)。
感光性元件亦可更包括緩衝層、黏接層、光吸收層、阻氣層等中間層等。作為該些中間層，例如亦可將日本專利特開2006-098982號公報中記載的中間層應用於本發明中。
所得的感光性元件的形態並無特別限制。例如，可為片狀，或者亦可為於卷芯上捲繞為輥狀的形狀。於捲繞為輥狀的情況下，較佳為以支持體成為外側的方式來捲繞。卷芯可列舉：聚乙烯樹脂、聚丙烯樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚氯乙烯樹脂、ABS樹脂(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物)等塑膠等。於以所述方式獲得的輥狀的感光性元件輥的端面上，就保護端面的見解而言，較佳為設置端面分離膜，就耐邊緣融合的見解而言，較佳為設置防濕端面分離膜。作為捆包方法，較佳為由透濕性小的黑鋼板(black sheet)來包裝。
本實施形態的感光性元件可適合應用於例如後述抗蝕劑圖案的形成方法。
可使用所述感光性樹脂組成物來形成抗蝕劑圖案。本實施形態的抗蝕劑圖案的形成方法包括：(i)感光層形成步驟，於基板上使用所述感光性樹脂組成物而形成感光性樹脂組成物層；(ii)曝光步驟，對所述感光性樹脂組成物層的至少一部分區域照射光化
射線，使所述區域進行光硬化而形成硬化物區域；以及(iii)顯影步驟，將所述感光性樹脂組成物層的所述硬化物區域以外的區域自所述基板上去除，於所述基板上形成作為所述硬化物區域的抗蝕劑圖案。抗蝕劑圖案的形成方法亦可視需要而更包括其他步驟，感光層形成步驟中的感光性樹脂組成物層亦可為塗膜。
首先，使用所述感光性樹脂組成物而將感光性樹脂組成物層形成於基板上。基板可使用包括絕緣層以及形成於該絕緣層上的導體層的基板(電路形成用基板)。
例如於所述感光性元件具有保護層的情況下，感光性樹脂組成物層於基板上的形成是藉由將保護層去除後，將感光性元件的感光性樹脂組成物層一邊加熱一邊壓接於基板上來進行。藉此，獲得基板、感光性樹脂組成物層及支持體依次積層而成的積層體。
就密合性及追隨性的見解而言，該感光層形成步驟較佳為於減壓下進行。對於壓接時的感光性樹脂組成物層以及基板的至少一者的加熱較佳為於70℃~130℃的溫度下進行，且較佳為以0.1MPa~1.0MPa左右(1kgf/cm2~10kgf/cm2左右)的壓力進行壓接。對該些條件並無特別限制，可視需要來適當選擇。此外，若將感光性樹脂組成物層加熱至70℃~130℃，則亦可不預先對基板進行預熱處理。藉由進行電路形成用基板的預熱處理，可進一步提高密合性及追隨性。
曝光步驟中，藉由以所述方式對形成於基板上的感光性樹脂組成物層的至少一部分區域照射光化射線，則光化射線所照射到的曝光部分進行光硬化而形成潛像。此時，於存在於感光性樹脂組成物層上的支持體對光化射線為透明的情況下，可通過支持體來照射光化射線。另一方面，於支持體對光化射線顯示出遮光性的情況下，將支持體去除後對感光性樹脂組成物層照射光化射線。
曝光方法可列舉通過稱為原圖(artwork)的負型遮罩或者正型遮罩圖案，以圖像狀來照射光化射線的方法(遮罩曝光法)。另外，亦可採用如下方法：利用雷射直接成像(Laser Direct Imaging，LDI)曝光法或者數位光處理(Digital Light Processing，DLP)曝光法等直接描畫曝光法，以圖像狀來照射光化射線。
光化射線的光源並無特別限制，可使用公知的光源。例如可使用：碳弧燈、水銀蒸氣弧燈、高壓水銀燈、氙燈、氬雷射等氣體雷射，釔鋁石榴石(yttrium aluminum garnet，YAG)雷射等固體雷射，半導體雷射以及氮化鎵等藍紫色雷射等有效放射出紫外線、可見光等的光源。
就更確實地獲得本發明的效果的觀點而言，光化射線的波長(曝光波長)較佳為設為340nm~430nm的範圍內，更佳為設為350nm~420nm的範圍內。
顯影步驟中，藉由利用顯影處理，將感光性樹脂組成物層的
未硬化部分自電路形成用基板上去除，則感光性樹脂組成物層進行光硬化而成的硬化物即抗蝕劑圖案形成於基板上。於在感光性樹脂組成物層上存在支持體的情況下，將支持體去除後進行未曝光部分的去除(顯影)。顯影處理中有濕式顯影及乾式顯影，但廣泛使用濕式顯影。
於利用濕式顯影的情況下，使用與感光性樹脂組成物對應的顯影液，利用公知的顯影方法來顯影。顯影方法可列舉使用浸漬方式、覆液方式、噴射方式、刷洗、拍擊、擦洗、搖動浸漬等的方法，就解析度提高的觀點而言，較佳為高壓噴射方式。亦可將該些2種以上的方法加以組合來進行顯影。
顯影液可根據感光性樹脂組成物的構成來適當選擇。顯影液可列舉鹼性水溶液、有機溶劑顯影液等。
鹼性水溶液於用作顯影液的情況下，安全且穩定，操作性良好。鹼性水溶液的鹼可使用：鋰、鈉或鉀的氫氧化物等氫氧化鹼；鋰、鈉、鉀或銨的碳酸鹽或碳酸氫鹽等碳酸鹼；磷酸鉀、磷酸鈉等鹼金屬磷酸鹽；焦磷酸鈉、焦磷酸鉀等鹼金屬焦磷酸鹽，除此以外可使用：硼砂(四硼酸鈉)、偏矽酸鈉、氫氧化四甲基銨、乙醇胺、乙二胺、二伸乙三胺、2-胺基-2-羥基甲基-1,3-丙烷二醇、1,3-二胺基-2-丙醇、嗎啉等。
顯影中使用的鹼性水溶液較佳為：0.1質量%~5質量%碳酸鈉的稀薄溶液、0.1質量%~5質量%碳酸鉀的稀薄溶液、0.1質量%~5質量%氫氧化鈉的稀薄溶液、0.1質量%~5質量%四硼
酸鈉的稀薄溶液等。鹼性水溶液的pH值較佳為設為9~11的範圍。另外，其溫度可根據感光性樹脂組成物層的鹼顯影性來調節。鹼性水溶液中亦可混入界面活性劑、消泡劑、用以促進顯影的少量有機溶劑等。
鹼性水溶液亦可包含1種以上的有機溶劑。所使用的有機溶劑可列舉：丙酮、乙酸乙酯、具有碳原子數1~4的烷氧基的烷氧基乙醇、乙醇、異丙醇、丁醇、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丁醚等。該些有機溶劑可單獨使用1種或者將2種以上組合使用。於鹼性水溶液包含有機溶劑的情況下，以鹼性水溶液為基準，有機溶劑的含有率較佳為設為2質量%~90質量%。另外，其溫度可根據鹼顯影性來調整。顯影中使用的鹼性水溶液中亦可混入少量的界面活性劑、消泡劑等。
有機溶劑顯影液中使用的有機溶劑可列舉：1,1,1-三氯乙烷、N-甲基吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺、環己酮、甲基異丁基酮、γ-丁內酯等。該些有機溶劑中，為了防止引火，較佳為以1質量%~20質量%的範圍來添加水而製成有機溶劑顯影液。
抗蝕劑圖案的形成方法中亦可更包括如下步驟：將未曝光部分去除後，視需要於60℃~250℃下進行加熱或者以0.2J/cm2~10J/cm2的能量的量來進行曝光，由此使抗蝕劑圖案進一步硬化。
本發明的印刷電路板的製造方法包括如下步驟：於包括絕緣
層及形成於該絕緣層上的導體層的基板(電路形成用基板)的該導體層上，對利用所述抗蝕劑圖案的形成方法而形成有抗蝕劑圖案的基板進行蝕刻處理及鍍敷處理的至少一者，形成導體圖案。印刷電路板的製造方法亦可視需要而包括抗蝕劑去除步驟等其他步驟。將所形成的抗蝕劑圖案作為遮罩，對基板的導體層等進行基板的蝕刻處理或者鍍敷處理。
蝕刻處理中，將形成於基板上的抗蝕劑圖案(硬化抗蝕劑)作為遮罩，將未經硬化抗蝕劑所被覆的電路形成用基板的導體層進行蝕刻去除，形成導體圖案。蝕刻處理的方法可根據應去除的導體層來適當選擇。蝕刻液可列舉：氯化銅水溶液、氯化鐵水溶液、鹼蝕刻溶液、過氧化氫蝕刻液等。該些蝕刻液中，就蝕刻因子(etch factor)良好的方面而言，較佳為使用氯化鐵水溶液。
另一方面，於鍍敷處理中，將形成於基板上的抗蝕劑圖案(硬化抗蝕劑)作為遮罩，於未經硬化抗蝕劑被覆的電路形成用基板的導體層上鍍敷銅、焊料等。於鍍敷處理後，將硬化抗蝕劑去除，進而對由該硬化抗蝕劑被覆的導體層進行蝕刻處理，形成導體圖案。鍍敷處理的方法可為電解鍍敷處理，亦可為無電解鍍敷處理。鍍敷處理可列舉：硫酸銅鍍敷、焦磷酸銅鍍敷等銅鍍敷，高拋焊料鍍敷(high-throw solder plating)等焊料鍍敷，瓦特浴(Watt bath)(硫酸鎳-氯化鎳)鍍敷、磺胺酸鎳等鎳鍍敷，鍍硬金(hard gold plating)、鍍軟金(soft gold plating)等鍍金等。
於蝕刻處理及鍍敷處理後，基板上的抗蝕劑圖案被去除
(剝離)。抗蝕劑圖案的去除例如可使用較顯影步驟中使用的鹼性水溶液而言鹼性更強的水溶液來進行。該強鹼性的水溶液可使用1質量%~10質量%氫氧化鈉水溶液、1質量%~10質量%氫氧化鉀水溶液等。其中，較佳為使用1質量%~10質量%氫氧化鈉水溶液或者1質量%~10質量%氫氧化鉀水溶液，更佳為使用1質量%~5質量%氫氧化鈉水溶液或者1質量%~5質量%氫氧化鉀水溶液。強鹼性的水溶液對抗蝕劑圖案的賦予方式可列舉浸漬方式、噴射方式等，該些方式可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
於實施鍍敷處理後將抗蝕劑圖案去除的情況下，進一步藉由蝕刻處理來去除由硬化抗蝕劑被覆的導體層，形成導體圖案，由此可製造所需的印刷電路板。蝕刻處理的方法可根據應去除的導體層來適當選擇。例如可應用所述蝕刻液。
本發明的印刷電路板的製造方法不僅可應用於製造單層印刷電路板，而且亦可應用於製造多層印刷電路板，另外，亦可應用於製造具有小徑通孔的印刷電路板等。
本實施形態的感光性樹脂組成物可適合用於製造電路板。即，本發明的較佳實施形態之一為感光性樹脂組成物於印刷電路板的製造中的應用，所述感光性樹脂組成物含有：(A)成分：黏合劑聚合物，包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；(B)成分：光聚合性化合物，包含伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結
構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯；以及(C)成分：光聚合起始劑。
另外，更佳的實施形態為所述感光性樹脂組成物於高密度封裝基板的製造中的應用，且為所述感光性樹脂組成物於半加成製程中的應用。以下，對於利用半加成製程的電路板的製造步驟的一例，參照圖式來進行說明。
圖2的(a)中，準備於絕緣層15上形成有導體層10的基板(電路形成用基板)。導體層10例如為金屬銅層。圖2的(b)中，藉由所述感光層形成步驟而於基板的導體層10上形成感光性樹脂組成物層32。圖2的(c)中，於感光性樹脂組成物層32上配置遮罩20，藉由所述曝光步驟，對感光性樹脂組成物層32照射光化射線50，對配置有遮罩20的區域以外的區域進行曝光，於感光性樹脂組成物層32上形成光硬化部。圖2的(d)中，於感光性樹脂組成物層32中，藉由顯影步驟，將光硬化部以外的區域自基板上去除，藉此於基板上形成作為光硬化部的抗蝕劑圖案30。圖2的(e)中，藉由將作為光硬化部的抗蝕劑圖案30來作為遮罩的鍍敷處理，於導體層10上形成鍍敷層42。圖2的(f)中，利用強鹼的水溶液將作為光硬化部的抗蝕劑圖案30剝離後，藉由閃蝕(flash etching)處理，將鍍敷層42的一部分與由抗蝕劑圖案30遮蔽的導體層10去除而形成電路圖案40。導體層10與鍍敷層42的材質可相同，亦可不同。圖2的(a)~圖2的(f)中對使用遮罩20來形成抗蝕劑圖案30的方法進行了說明，亦可不
使用遮罩20而利用直接描畫曝光法來形成抗蝕劑圖案30。
以下，藉由實施例來對本發明進行具體說明，但本發明並不限定於該些實施例。
將表2及表3中所示的(A)成分~(E)成分以及染料，以所述表中所示的調配量(g單位)，與丙酮9g、甲苯5g及甲醇5g一起混合，藉此分別製備實施例1~實施例3以及比較例1~比較例3的感光性樹脂組成物的溶液。表2及表3中所示的(A)成分的調配量為不揮發分的質量份(固體成分量)。表2及表3中所示的各成分的詳情如以下所述。此外，「-」是指未調配。
將作為聚合性單體(單體(monomer))的甲基丙烯酸81g、甲基丙烯酸2-羥基乙酯15g、苯乙烯135g以及甲基丙烯酸苄基酯69g(質量比為27/5/45/23)、及偶氮雙異丁腈1.5g進行混合，將所得的溶液作為「溶液a」。
於甲基溶纖劑60g及甲苯40g的混合液(質量比為3：2)100g中溶解偶氮雙異丁腈0.5g，將所得的溶液作為「溶液b」。
於具備攪拌機、回流冷卻器、溫度計、滴加漏斗及氮氣導入管的燒瓶中，投入甲基溶纖劑180g及甲苯120g的混合液(質
量比為3：2)300g，向燒瓶內吹入氮氣，並且一邊攪拌一邊加熱，升溫至80℃。
於燒瓶內的所述混合液中，花4小時，使滴加速度固定來滴加所述溶液a後，於80℃下攪拌2小時。繼而，於燒瓶內的溶液中，花10分鐘，使滴加速度固定來滴加所述溶液b後，將燒瓶內的溶液於80℃下攪拌3小時。進而，花30分鐘，將燒瓶內的溶液一邊攪拌一邊升溫至90℃，於90℃下攪拌2小時後，冷卻至室溫來停止攪拌，獲得黏合劑聚合物(A-1)的溶液。此外，本說明書所謂的室溫，是指25℃。
黏合劑聚合物(A-1)的不揮發分(固體成分)為41.2質量%，重量平均分子量為28000，酸值為176mgKOH/g，分散度為1.7。
此外，重量平均分子量是藉由利用凝膠滲透層析法(GPC)來測定，並使用標準聚苯乙烯的標準曲線進行換算而導出。以下示出GPC的條件。
GPC條件
泵：日立L-6000型(日立製作所(股))
管柱：以下共計3根，管柱規格：10.7mmΦ×300mm
Gelpack GL-R440
Gelpack GL-R450
Gelpack GL-R400M(以上，日立化成(股))
溶離液：四氫呋喃(tetrahydrofuran，THF)
試樣濃度：採集固體成分為41.2質量%的黏合劑聚合物溶液120mg，溶解於5mL的THF中來製備試樣。
測定溫度：40℃
注入量：200μL
壓力：49Kgf/cm2(4.8MPa)
流量：2.05mL/分鐘
檢測器：日立L-3300型RI(日立製作所(股))
除了以表1所示的質量比來使用表1所示的材料作為聚合性單體(單體(monomer))以外，以與獲得黏合劑聚合物(A-1)的溶液相同的方式獲得黏合劑聚合物(A-2)、黏合劑聚合物(A-3)的溶液。
除了將使作為聚合性單體(單體(monomer))的甲基丙烯酸81g、甲基丙烯酸甲酯15g、苯乙烯135g及甲基丙烯酸苄基酯69g(質量比為27/5/45/23)與偶氮雙異丁腈1.0g混合而獲得的溶液作為「溶液c」，且代替溶液a而使用溶液c以外，以與獲得黏合劑聚合物(A-1)的溶液相同的方式，獲得比較的黏合劑聚合物(A-4)的溶液。
除了將使作為聚合性單體(單體(monomer))的甲基丙烯酸72g、甲基丙烯酸丁酯15g、苯乙烯135g及甲基丙烯酸苄基酯78
g(質量比為24/5/45/26)與偶氮雙異丁腈1.5g混合而獲得的溶液作為「溶液d」，且代替溶液a而使用溶液d以外，以與獲得黏合劑聚合物(A-1)的溶液相同的方式，獲得比較的黏合劑聚合物(A-5)的溶液。
關於黏合劑聚合物(A-1)~黏合劑聚合物(A-3)、比較的黏合劑聚合物(A-4)、比較的黏合劑聚合物(A-5)，將聚合性單體(單體(monomer))的質量比(%)、酸值以及重量平均分子量及分散度示於表1中。
．FA-324M：2,2-雙(4-(甲基丙烯醯氧基二乙氧基)苯基)丙烷(日立化成(股)，「FA-324M」)
．FA-3200MY：2,2-雙(4-(甲基丙烯醯氧基多乙氧基多丙氧基)苯基)丙烷(伸乙基氧基平均為12mol以及伸丙基氧基平均為4mol的加成物)(日立化成(股)，「FA-3200MY」)
．FA-023M：(EO)(PO)(EO)改質聚丙二醇#700二甲基丙烯
酸酯(日立化成(股)，「FA-023M」，比較的光聚合性化合物)
．B-CIM：2,2'-雙(2-氯苯基)-4,4',5,5'-四苯基雙咪唑[2-(2-氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物](漢福德(Hampford)公司，「B-CIM」)
．PYR-1：1-苯基-3-(4-甲氧基苯乙烯基)-5-(4-甲氧基苯基)吡唑啉(日本化學工業所(股)，「PYR-1」)
．LCV：隱色結晶紫(山田化學(股)，「LCV」)
．MKG：孔雀綠(大阪有機化學工業(股)，「MKG」)
將所述獲得的感光性樹脂組成物的溶液分別均勻地塗佈於厚度為16μm的聚對苯二甲酸乙二酯膜(東麗(Toray)(股)，「FB-40」)(支持體)上，利用70℃及110℃的熱風對流式乾燥器依次進行乾燥處理，形成乾燥後的膜厚為25μm的感光性樹脂組成物層。於該感光性樹脂組成物層上貼合聚丙烯膜(王子製紙(股)，「E-200K」)(保護層)，分別獲得依次積層有支持體、感光性樹脂組成物層、及保護層的感光性元件。
將包括玻璃環氧材料、及形成於其兩面的銅箔(厚度為16μm)的敷銅層板(日立化成(股)，「MCL-E-679F」)(以下稱為「基板」)進行加熱而升溫至80℃後，使用實施例1~實施例3及比較例1
~比較例3的感光性元件，分別於基板的銅表面上形成(層壓)感光性樹脂組成物層。一邊將保護層去除，一邊以各感光性元件的感光性樹脂組成物層密合於基板的銅表面的方式，於溫度為120℃、層壓壓力為4kgf/cm2(0.4MPa)的條件下進行層壓。以所述方式獲得於基板的銅表面上積層有感光性樹脂組成物層及支持體的積層基板。
將所得的積層基板放置冷卻至23℃。繼而，於積層基板的支持體上配置具有41級梯形板(step tablet)的光工具(photo tool)，所述41級梯形板的濃度區域0.00~2.00、濃度階梯為0.05、板的大小為20mm×187mm、各階梯的大小為3mm×12mm。使用將波長為405nm的藍紫色雷射二極體作為光源的直描曝光機(日立維亞機械(Hitachi Via Mechanics)(股)，「DE-1UH」)，以100mJ/cm2的能量的量(曝光量)，經由光工具及支持體來對感光性樹脂組成物層進行曝光。此外，照度的測定時使用應用405nm對應探針的紫外線照度計(牛尾(Ushio)電機(股)，「UIT-150」)。
曝光後，自積層基板上剝離支持體，使感光性樹脂組成物層露出，將30℃的1質量%碳酸鈉水溶液噴射60秒，藉此進行顯影處理，將未曝光部分去除。以所述方式於基板的銅表面上形成作為感光性樹脂組成物的硬化物的抗蝕劑圖案。藉由測定作為抗蝕劑圖案(硬化膜)而獲得的梯形板的殘存級數(階梯級數)，來評價感光性樹脂組成物的感度。感度是由所述階梯級數來表示，該
級數越高，是指感度越良好。將結果示於表4及表5中。
使用線寬(L)/空間寬(S)(以下記作「L/S」)為3/3~30/30(單位：μm)的描畫圖案，以41級梯形板的殘存級數成為16級的能量的量，對所述積層基板的感光性樹脂組成物層進行曝光(描畫)。曝光後，進行與所述感度的評價相同的顯影處理。
顯影後，根據空間部分(未曝光部分)被徹底去除且線部分(曝光部分)未產生彎曲、缺陷等不良而形成的抗蝕劑圖案中的線寬/空間寬的值中的最小值，來評價解析度及密合性。該數值越小，是指解析度及密合性均越良好。此外，對於所得的抗蝕劑圖案，藉由使用顯微鏡，以倍率1000倍來放大觀察，從而確認不良的有無。將結果示於表4及表5中。
藉由以如下方式測定最短顯影時間(秒)，來評價感光性樹脂組成物層的顯影性。將所述積層基板切斷為5cm見方，作為顯影性評價用的試驗片。自試驗片上剝離支持體後，使用30℃的1質量%碳酸鈉水溶液，以0.15MPa的壓力對未曝光的感光層進行噴射顯影，將以目視能夠確認到1mm以上的未曝光部分被去除的最短時間作為最短顯影時間。噴嘴是使用完頂體(full cone)類型。所述試驗片與噴嘴前端的距離為6cm，以試驗片的中心與噴嘴的中心一致的方式來配置。最短顯影時間越短，是指顯影性越良好。將結果示於表4及表5中。
以如下方式來評價抗蝕劑圖案的彎曲性。使用撓性印刷電路(Flexible Printed Circuit，FPC)基板(尼關工業(Nikkan Industries)(股)，「F-30VC1」，基板厚：25μm，銅厚：18μm)。將FPC基板加溫至80℃後，使用實施例1~實施例3以及比較例1~比較例3的感光性元件，分別層壓於FPC基板上的銅表面，藉此於FPC基板上形成感光性樹脂組成物層。一邊將保護層剝離，一邊以各感光性元件的感光性樹脂組成物層與FPC基板側對向的方式，於加熱輥溫度為110℃、層壓速度為1.5m/分鐘、層壓壓力為4kgf/cm2(0.4MPa)的條件下進行層壓。以所述方式獲得的積層有感光性樹脂組成物層及支持體的FPC基板作為用以評價彎曲性的試驗片。對於所述試驗片，使用將405nm的藍紫色雷射二極體作為光源的直描曝光機(日立維亞機械(股)，「DE-1UH」)，以41級梯形板的顯影後的殘存階梯級數成為16級的能量的量進行全面曝光，使感光性樹脂組成物層進行光硬化。繼而，將支持體剝離後，以與所述感度的評價相同的方式進行顯影處理，獲得於FPC基板的一面上積層有硬化抗蝕劑的彎曲性評價用基板。
藉由心軸試驗來評價彎曲性，將彎曲性評價用基板切斷為寬2cm、長10cm的長條狀，於圓筒狀的棒上以180°擦拭5個來回。然後，求出FPC基板與硬化抗蝕劑之間無剝離的最小圓筒直徑(mm)，作為彎曲性評價的指標。此外，以2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、15及20(單位：mm)來評價圓筒的
直徑。圓筒的直徑越小，是指彎曲性越優異。將結果示於表4及表5中。
如表4及表5所明示，由如下的黏合劑聚合物與如下的感光性樹脂組成物來形成的抗蝕劑圖案的解析度、密合性及彎曲性的任一者均為優異，所述黏合劑聚合物包括源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元，且所述感光性樹脂組成物含有具有結構單元數為1~20的伸乙基氧基以及結構單元數為0~7的伸丙基氧基的雙酚型二(甲基)
丙烯酸酯。進而，感光性樹脂組成物的顯影性優異。
此外，日本申請2013-271831的揭示藉由參照而完整地併入本說明書中。
本說明書中記載的所有文獻、專利申請、以及技術規格是與具體且分別記載各個文獻、專利申請、以及技術規格藉由參照而併入的情況相同程度地藉由參照而併入本說明書中。
1:感光性元件
2:支持體
3:感光性樹脂組成物層
4:保護層
Claims (5)
- 一種感光性樹脂組成物，其含有：黏合劑聚合物，包括：源自(甲基)丙烯酸的結構單元、源自苯乙烯或α-甲基苯乙烯的結構單元以及源自具有碳數為1~12的羥基烷基的(甲基)丙烯酸羥基烷基酯的結構單元；光聚合性化合物，包含至少兩種伸乙基氧基的結構單元數為1~20且伸丙基氧基的結構單元數為0~7的雙酚型二(甲基)丙烯酸酯，其中一種雙酚型二(甲基)丙烯酸酯不具有伸丙基氧基，另一種雙酚型二(甲基)丙烯酸酯具有伸丙基氧基；以及光聚合起始劑。
- 一種感光性元件，其包括：支持體；以及感光性樹脂組成物層，設置於所述支持體上且由如申請專利範圍第1項所述的感光性樹脂組成物所形成。
- 一種抗蝕劑圖案的形成方法，其包括：感光層形成步驟，於基板上，使用如申請專利範圍第1項所述的感光性樹脂組成物而形成感光性樹脂組成物層；曝光步驟，對所述感光性樹脂組成物層的至少一部分區域照射光化射線，使所述區域進行光硬化而形成硬化物區域；以及顯影步驟，將所述感光性樹脂組成物層的所述硬化物區域以外的區域自所述基板上去除，於所述基板上形成作為所述硬化物區域的抗蝕劑圖案。
- 如申請專利範圍第3項所述的抗蝕劑圖案的形成方法，其中所述光化射線的波長在340nm~430nm的範圍內。
- 一種印刷電路板的製造方法，其包括：對利用如申請專利範圍第3項或第4項所述的抗蝕劑圖案的形成方法而形成有抗蝕劑圖案的基板，進行蝕刻處理及鍍敷處理的至少一者的步驟。
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