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TWI477555B - White reflective material and its manufacturing method - Google Patents

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TWI477555B
TWI477555B TW099120832A TW99120832A TWI477555B TW I477555 B TWI477555 B TW I477555B TW 099120832 A TW099120832 A TW 099120832A TW 99120832 A TW99120832 A TW 99120832A TW I477555 B TWI477555 B TW I477555B
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TW
Taiwan
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reflective material
white reflective
substrate
titanium oxide
film
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TW099120832A
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田崎益次
五十嵐直人
小田喜勉
吉田舞美
Original Assignee
朝日橡膠股份有限公司
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Publication date
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Application filed by 朝日橡膠股份有限公司 filed Critical 朝日橡膠股份有限公司
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Description

白色反射材料及其製造方法
本發明係關於一種白色反射材料及其製造方法，該白色反射材料可作為設置如半導體發光元件及太陽電池元件之類的半導體光學元件之基板，或容納這些光學元件而構成光學元件之周圍的反射板等之半導體光學元件之封裝的構件使用，該白色反射材料對光及熱線安定，不漏光並具有高反射效率，且能長時間安定維持這些效能並進行反射。
發光二極體(LED)被用來作為照明器具、信號機、液晶顯示板的背光等各式各樣發光裝置的光源。這些發光二極體，其中，特別又以高亮度發光二極體，因其比白熾燈泡、鹵素燈、水銀燈、螢光燈等之白色系列照明裝置耗電少且使用壽命長，所以被廣泛使用。
以往的發光裝置中被用來作為光源的LED，係如第12圖所示，發光元件33被設置於氧化鋁陶瓷製、或含玻璃纖維的環氧樹脂製、或雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製的基材40上，從發光元件33延伸出來的導線34a、34b分別與該基材40上的配線35a、35b連接。基材40上的發光元件33係被如聚醚、聚鄰苯二甲醯胺、聚醚醚酮之類的樹脂製，或如氧化鋁之類的高價陶瓷製之朝光的出射方向開口的數毫米(mm)至數釐米(cm)左右大小的小型白色系封裝成形體構件(反射板)30捲取，並與其等成一體化構成半導體發光裝置。
當該基材40或封裝成形體構件(反射板)30為此類樹脂製時，將半導體發光裝置固定於電路時會發生因無鉛回焊的溫度劣化，當光波長為紫外線時，會引起光劣化，特別是在使用高亮度發光二極體時，會因高亮度出射光或隨該出射光所產生的高熱逐漸引起黃變或褐變而劣化，其表面呈灰暗導致反射率變差。另一方面，當基材40或封裝成形體構件(反射板)30為陶瓷製時，雖不會有因紫外線的光劣化或因熱的劣化，但出射光會漏出無法取得充分的照度。
此外，於這些基板或封裝成形體構件的表面，雖施加為了讓光反射的鍍敷處理，但若為鍍銀時，雖顯示高反射率卻有因硫化而黑化且降低反射率的問題，若為鍍金時，雖顯示優良的耐硫化性和耐氧化性卻有不僅反射率低且高價欠缺通用性的問題，而且，對如此小型的基板或封裝成形體構件的表面必需進行高精度的鍍敷處理，所以在施加鍍敷時需要複雜的處理步驟，因此會有生產性降低的問題。
就即使不施加鍍敷處理也不易產生光劣化且光的漏出少之反射材料而言，於專利文獻1中揭示一種光反射材料，該光反射材料係由含有分解觸媒活性低之白色顏料的金紅石型氧化鈦、和芳香族聚碳酸酯樹脂的組成物所構成的光反射層，及於該光反射層之一面上具有具紫外線吸收能的耐候層，於另一面上具有遮光層。
能照射可視區域的底限附近之短波長區域、或紫外線區域之光的發光二極體已被製造出來。對從這種發光二極體所射出接近可視區域底限的波長區域360nm以上，特別是波長區域380~400nm的光，用含金紅石型氧化鈦的聚碳酸酯樹脂之類的塑膠製反射材料係無法充分進行反射。
於專利文獻2中雖揭示一種半導體發光裝置，該半導體發光裝置係經由將在廣波長區域下反射率佳的銳鈦礦型氧化鈦分散於環氧樹脂中的樹脂組成物，接合基板與發光元件，但其反射率的經時變化大，環氧樹脂會逐漸地劣化，隨時間經過會導致反射率下降。
此外，發光二極體係隨著發光波長的短波長化或高輸出化，大多使用在耐熱耐光性上表現優異的聚矽氧系封裝樹脂來作為封裝樹脂，但是，因其與以往所使用的聚醚、聚鄰苯二甲醯胺、聚醚醚酮之類的樹脂製封裝構件的收縮率等不同，會有接著性不完全的問題，所以需要有封裝的新設計。
因此，需要一種具有通用性的反射材料，其能有效地反射上述之以往的塑膠製反射材料所無法充分反射的380~400nm的波長區域或上述波長區域以上的可視光區域，更進一步長波長的紅外線區域的熱線，且不僅可用於出射光的照明器具，亦可用於對太陽光等進行光電轉換的太陽電池裝配，在耐熱、耐光性上表現優異、不會變色，且即使長時間使用也不會降低反射率。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]　日本特開2006-343445號公報
[專利文獻2]　日本特開2008-143981號公報
本發明係為了解決前述課題而被施行地，其目的係提供一種具有通用性的白色反射材料及白色反射材料的製造方法，進一步提供可用為將白色反射材料成形為膜狀用之油墨組成物的白色反射材料。該白色反射材料即使不施加以鍍敷處理所為之反射層等麻煩的表面加工，也能不漏光且充分反射380nm以上波長區域的近紫外線光及近紅外線光，且即使被近紫外線光照射也不黃變不劣化，在耐光性、耐熱性、耐候性上表現優異、且具有高機械性強度及優良的化學安定性，不僅能維持高白色度，而且能簡便地成形並能以高生產性低成本製造。
為了達成前述之目的所進行的本發明之申請專利範圍第1項所記載之白色反射材料，其特徵為，於聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠中使銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粒子分散並成形，且由含氧化鈦聚矽氧組成物所構成。
申請專利範圍第2項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第1項所記載者，其中，前述氧化鈦粒子的平均粒徑為0.05~50μm，相對於前述聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠100質量份，其係含有5~400質量份，且反射率至少為80%以上。
申請專利範圍第3項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第1項所記載者，其係被成形為立體形狀、膜狀、或板狀，使其朝應聚光或擴散的方向反射或漫射。
申請專利範圍第4項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第3項所記載者，其係板狀或模狀者，前述板狀或膜狀係於表面上設置有接續由發光元件或太陽電池元件所構成之半導體光學元件的導電金屬膜。
申請專利範圍第5項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第3項所記載者，其中，前述膜狀之基材被設置於前述導電金屬膜上，或前述導電金屬膜被設置於膜狀的基材上。
申請專利範圍第6項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第5項所記載者，其中，前述膜狀之基材或前述導電金屬膜上，於其光學元件的不安裝面側設置有支撐體。
申請專利範圍第7項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第6項所記載者，其中，於前述支撐體上設置有前述導電金屬膜，於前述導線金屬膜上設置有前述膜狀之基材。
申請專利範圍第8項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第3項所記載者，其中，膜狀的厚度為5μm~2000μm。
申請專利範圍第9項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第3項所記載者，其係封裝成形體構件，該構件係捲取由發光元件或太陽電池元件所構成的光學元件，且於光的入出射方向開口逐漸擴大成前述立體形狀，且容納該光學元件。
申請專利範圍第10項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第9項所記載者，其中，將接續於前述發光元件的導電金屬膜設置於表面上，且使安裝有該光學元件的基材與前述封裝成形體構件以接著劑接著，或透過化學鍵而鍵結。
申請專利範圍第11項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第10項所記載者，其中，前述基材係由聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠所形成。
申請專利範圍第12項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第10項所記載者，其中，前述基材中，係於前述光學元件的不安裝面側設置有支撐體。
申請專利範圍第13項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第10項所記載者，其中，前述基材中係含有選自玻璃布、玻璃紙及玻璃纖維中之至少一種以上的補強材料。
申請專利範圍第14項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第9項所記載者，其中，於前述基材中，將捲取前述光學元件之前述封裝成形體構件複數排列，並將具有前述光學元件的半導體發光裝置，或具有前述太陽電池元件的太陽電池一體地構成。
申請專利範圍第15項所記載之白色反射材料，係如申請專利範圍第1項所記載者，其中，前述聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠係具有含氫化矽烷基之矽烷基、含乙烯基之矽烷基、含烷氧矽烷基之矽烷基、含水解性基之矽烷基中之任一活性矽烷基。
申請專利範圍第16項所記載的白色反射材料，其特徵為，其係含有銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦及未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分，且為用於成形體加工之含氧化鈦的聚矽氧組成物。
申請專利範圍第17項所記載的白色反射材料的製造方法，其特徵為，其係將由非聚矽氧樹脂所構成的支撐體之表面進行表面活性化處理，且對經表面活性化處理之面塗佈已分散銳鈦礦型或金紅石型氧化鈦粒子於聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠中的液狀或可塑性含氧化鈦之聚矽氧組成物之後，經交聯硬化而形成層合體。
申請專利範圍第18項所記載之白色反射材料的製造方法，係如申請專利範圍第17項所記載者，其中，於經交聯硬化之含氧化鈦聚矽氧組成物層的上方，再設置金屬導電層。
申請專利範圍第19項所記載之白色反射材料的製造方法，其特徵為，於由非聚矽氧樹脂所構成的支撐體上設置金屬導電層，於該金屬導電層上形成配線電路，將半導體發光元件接線於該配線電路，且於該半導體發光元件的周圍部分性地設置已分散銳鈦礦型或金紅石型氧化鈦粒子於未交聯的聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠中的液狀或可塑性之含氧化鈦的聚矽氧組成物之後，使該組成物進行交聯硬化。
本發明之含氧化鈦的聚矽氧製白色反射材料，係藉由將銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粒子，其中，特別是銳鈦礦型氧化鈦粒子分散於聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠中，不僅對380~400nm的近紫外線波長區域而且對更長波長的可視區域的光，進一步對比其更長之長波長區域如紅外線之類780nm以上的熱線皆能以高反射率，不漏光且充分地反射。
並且，該反射材料係呈現遮蓋性良好的白色，且由於使用對光、熱或化學作用不易變質的硬質聚矽氧樹脂或軟質聚矽氧橡膠，所以即使曝露於高亮度發光二極體、紫外線發光二極體、或直射日光、或高溫下，又，即使含有具高光觸媒活性的銳鈦礦型氧化鈦，也不會發生黃變‧褐變或劣化，所以在耐光性、耐熱性、耐候性上表現優異。不但如此，由於顯示高機械性強度、具有優良的化學安定性、能維持高白色度且耐久性優異，所以作為用於使用半導體光學元件的半導體發光裝置或太陽電池裝置的用途上之材料係非常優良的。
該反射材料由於不需施加反射目的之鍍敷等之麻煩的表面加工，能以簡便的步驟，簡單地，精密、確實且大量地，以低成本製造出均質且高反射特性之材料，所以生產性高。
該反射材係可廣泛地用來作為不僅是發光元件還有如太陽電池元件之類的光電轉換元件等所使用的基材或封裝成形體構件等與半導體光學元件有關的各式領域之機器的反射材料。
該反射材可為板狀、立體形狀、或膜狀，可被形成為所欲形狀而作為提高反射效率的白色反射材料使用。例如，藉由在如以往所使用的環氧基材之類的聚矽氧以外的廉價樹脂製構件上形成膜狀，提高生產性且以低成本製造，而可以消除以往所用之基材的熱劣化、變色等。此時，在以往的樹脂基材上被層合為膜狀的白色反射材料上，藉由金屬箔或金屬鍍敷而形成導電金屬膜，接著經蝕刻等形成電路，而可作為電路基板使用。此外，於其之配線圖案上設置半導體光學元件或半導體光學裝置，藉由將發光元件與電路接線，而使反射材料露出之部分對發光元件的發光成為效率良好的反射面。
該反射材料係可形成如被覆由以往環氧樹脂或聚醯亞胺樹脂等之基材所構成的基板全面般的膜狀白色反射材料，亦可將在以往電路基板上所形成的配線圖案之一部分將發光元件的設置部分殘留，而形成如以油墨狀的反射材料被覆般的膜狀部分作為反射面。
就本發明之反射材料的另一形態而言，可將包含含氧化鈦之聚矽氧的白色反射膜形成用組成物作為油墨使用，對支撐體的種類並無限制，可藉由塗佈、印刷、噴塗、浸漬等手段，將具有平滑性優異而高反射率的薄膜形成於該支撐體表面上。於因熱產生黃變的環氧樹脂製或雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製的支撐體上，全面或欲賦予反射功能的部分，藉由上述手段形成薄膜，因此雖支撐體會變色但是因薄膜表面不會發生黃變，所以可以防止因黃變而導致反射率的下降。此外，藉由於陶瓷製的支撐體或反射板上形成薄膜，在遮蓋陶瓷的透明性防止出射光之漏出的同時還可增加反射光。
以下，針對實施本發明之形態作詳細地說明，但本發明之範圍並不限定於此些形態。
有關本發明的含氧化鈦聚矽氧製之白色反射材料之適宜的一形態，邊參照第1圖邊作詳細地說明。
如第1圖所示，白色反射材料係被組裝到半導體發光裝置1中，被用於安裝半導體發光元件13之基材16，及捲取該發光元件的封裝成形體構件10。
基材16係構成基板20之電路側之層的構件，係由含有氧化鈦粒子12b的聚矽氧樹脂所成形。於基材16之半導體發光元件13之安裝面側的表面上，設置作為導電金屬膜的銅膜15a、15b，並形成接續於電源(無圖示)的配線圖案。從發光二極體13延伸出來的二條導線14a、14b分別接續於銅膜15a和銅膜15b。於該基材16的表面上之配線圖案部位以外的部位係露出基材16，因其已含有的氧化鈦粒子12b，所以呈現白色，作為白色反射材料具有良好的遮蓋性所以不漏光。
於板狀基材16上之半導體發光元件13之非安裝面側的表面上，設置絕緣性的支撐體17，而形成基板20。封裝成形體構件10之出射方向側的開口部，係可用透光性材料封止，或者取代封止或在封止的同時用玻璃製或樹脂製的透明板或透明薄膜來被覆亦可。該封止或透明板或透明薄膜亦可含有能將其透過光的波長轉換成所欲波長的顏料、色素、螢光劑、磷光劑。此外，於封裝成形體構件10之出射方向側的開口部亦可用如凸透鏡、凹透鏡、菲涅爾透鏡之類的透鏡進行被覆(無圖示)。
封裝成形體構件10係由含有同於基材16所用之含氧化鈦粒子12a的聚矽氧樹脂所成形。封裝成形體構件10係捲取半導體發光元件13，且藉由傾斜的內壁11，朝向該光之出射方向開口逐漸擴大，透過接著劑層(無圖示)，一體地接著於半導體發光元件13之安裝面側之基材16的表面。
此外，作為另一形態的封裝成形體構件10，係如第2圖所示，亦可於朝向出射方向開口逐漸擴大的陶瓷製之封裝成形體構件10a之內壁，將銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粉末，及視需要含矽烷偶合劑之聚矽氧組成物塗佈成膜狀，經硬化形成塗膜18之封裝成形體構件10a。藉由該結構，除了陶瓷材質之優點的耐熱性及尺寸安定性之外，還可防止為其缺點之光的漏出。
該封裝成形體構件10，由於填充有氧化鈦粒子12a，所以呈現白色，而且因具有良好的遮蓋性所以無光漏，特別是對380nm以上，其中又以對400nm以上之波長的光具有極高的反射率。此外，該封裝成形體構件10係由化學上安定且不易變色的聚矽氧樹脂所形成，所以即使長時間曝露於近紫外線光或高亮度光也不會黃變且能維持白色，並且因具有堅硬的高機械性強度、顯示優良的耐光性、耐熱性、耐候性，所以耐久性優異。
使用這些白色反射材料的封裝成形體構件10之內壁11的表面，或基材16的表面，係可藉由研磨或化學蝕刻表面處理而更進一層提高反射率。
經如此所成的半導體發光裝置1，亦可為由安裝有半導體發光元件13之基板20與封裝成形體構件10之複數組四方整齊排列而成的照明器具。使用本發明之白色反射材料之半導體發光裝置1，不僅特別對380~400nm的近紫外線波長區域之波長區域，且對波長更長的可視光區域，對比其更長之長波長區域的紅外線之類的熱線的反射率也非常的高。
使用本發明之白色反射材料之半導體發光裝置1，係經過如下述之各個製造步驟而被製造。
(1)銅箔層合之白色反射基材16之製作： 銅箔之調製：
將厚度12~18μm的銅箔表面進行脫脂之後，藉由電暈放電處理、大氣壓電漿處理或紫外線處理施加表面處理，讓露出於銅箔表面的羥基生成。將該銅箔表面浸漬於乙烯基甲氧基矽氧烷同元聚合物，例如，CH2 =CH-Si(OCH3 )2 -O-[(CH2 =CH-)Si(-OCH3 )-O-]j -Si(OCH3 )2 -CH=CH2 (j為3~4)的溶液中後，經熱處理，再讓露出於銅箔表面的羥基與乙烯基甲氧基矽氧烷同元聚合物反應，形成矽烷基醚，生成含乙烯基矽烷基之矽烷基之活性矽烷基。為了提高反應性，將其浸漬於白金觸媒懸浮液，讓活性矽烷基中的乙烯基持有白金觸媒，準備所欲層合之銅箔。
聚矽氧組成物之調製：
接著，準備包括具有含氫化矽烷基的矽烷基之未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分與銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粉末之聚矽氧組成物。詳細內容後述。
對前述經表面處理過的銅箔之面，流動塗佈(flow coating)前述聚矽氧組成物，在加熱成形的同時進行交聯，則含乙烯基矽烷基的矽烷基之乙烯基會與含氫化矽烷基的矽烷基之氫化矽烷基進行加成型反應，即可製作銅箔層合之含氧化鈦之聚矽氧製白色反射材料(基材16)。
(2)電路形成與半導體發光元件之連接：
對基材16上層合之銅薄膜15，藉由使用光阻劑進行蝕刻形成所欲的電路，形成具有所欲配線圖案之配線15a、15b。將半導體發光元件13設置於配線圖案所定的位置上，再經超音波熔接導線14a、14b，而接續於半導體發光元件13與配線15a、15b。
(3)封裝成形體構件之製作：
另一方面，藉由將含有與前述同樣的未交聯之聚矽氧樹脂成分，及銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粉末，及視需要的矽烷偶合劑之聚矽氧組成物注入下模具，蓋上上模具，經加熱交聯，而成形作為含氧化鈦聚矽氧製白色反射材料之封裝成形體構件10。
且，對氧化鈦進行矽烷偶合劑之塗佈處理之後，加入矽氧烷化合物，經加熱或光照射讓矽烷偶合劑與矽氧烷化合物交聯，讓黏合劑的分子間內含充填物之聚矽氧樹脂在模具內成形即可取得強度更強之基板20或封裝成形體構件10。
(4)封裝成形體構件與基材的一體化：
將此封裝成形體構件10之寬口開口部朝上，不接觸半導體發光元件13與導線14a、14b，邊如捲取半導體發光元件13似的設置此封裝成形體構件10，邊以接著劑接著到含銅箔電路的一部分之基材16使其成一體化。接著，以聚矽氧透明樹脂封止封裝成形體構件10的開口部，即可取得半導體發光裝置1。
經此製造出來的半導體發光裝置1可如下述般使用。
若對半導體發光元件13，藉由陰極側銅箔電路(銅膜)15a及導線14a，與陽極側銅箔電路(銅膜)15b及導線14b施加電流，則半導體發光元件13會發光。已發光之光的一部分會從封裝成形體構件10之出射方向側的開口，直接照射到外界。已發光之光的另一部分會藉由封裝成形體構件10之內壁11，或基材16的表面上配線圖案以外露出的白色反射材料的部位反射後，再從出射方向側的開口照射到外界。
本發明的含氧化鈦聚矽氧製的白色反射材料，其亦包含用於製作已成形的白色反射材料的材料，此時的白色反射材料可為液體狀、可塑性體或半固體，其係未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分、銳鈦礦型、金紅石型或者其兩種的氧化鈦粉末，及視需要含有矽烷偶合劑之聚矽氧組成物(其同於白色反射材料形成用組成物。以下，單稱為「聚矽氧組成物」)。由此所構成的聚矽氧組成物，藉由塗佈成膜狀再經交聯，可讓會因熱劣化而著色之基板表面持有高反射率且維持白色，例如圖2所示，藉由於具透光性之陶瓷製反射板的反射面塗佈成膜狀，可防止光漏出。
本發明的白色反射材料亦可為，在由如鋁板之類不同材質所構成的支撐體17上，以塗佈聚矽氧組成物的方式所形成的膜狀之基材16。或者，亦可為成形為薄膜板狀膜狀之基材16，再藉接著劑層讓成形為薄膜板狀之基材16貼合於載支撐體17。此外，亦可係把支撐體17與基材16形成層合結構之後，於已層合之基材16的表面設置用於形成配線圖案之導電金屬膜(銅薄膜)15，而形成具有三層層合結構之基板20。或者，亦可係於支撐體17的表面上設置形成配線圖案之導電金屬膜(銅薄膜)15，形成印刷電路之後，藉由只對需要反射功能部分塗佈聚矽氧組成物而形成基材16所形成的基板20。如此這般，於基材16或支撐體17之任一面上設置銅箔等之導電金屬膜(銅薄膜)所形成的層合體之基板20，與只由含氧化鈦聚矽氧製之白色反射材料所形成的基板上設置銅箔所形成之基板20相比，其能補強聚矽氧樹脂之物性的弱點，即使為同一厚度的基板，也能顯著的提高基板的物性。特別是持有白色反射材料之反射特性，而且能以支撐體的剛直性補強聚矽氧樹脂之彎曲上的弱點，並且，支撐體的平滑面可以於薄的白色反射材料的表面上重現，所以非常適宜於電子電路基板的用途。
於此種層合結構中，作為白色反射材料之基材16與支撐體17或與導電金屬膜(銅薄膜)15之接著界面，由於強固地接著，所以不會發生歪斜或剝離。
這些基材16的厚度可視用途適宜調整。通常被調整於2μm~5mm的範圍內，其最好係5μm~2000μm，若為10μm~100μm就更佳。若厚度過薄，則會降低遮蓋性，無法取得適宜的反射率。又，若厚度過厚，由於反射材料表面的特性不會再更提升，故除期望機械性特性以外沒有必要那麼厚。
以第3(A)、(B)圖為例，詳細地說明具有膜狀基材16之基板20的製造方法。
首先，如第3(A)圖所示，於支撐體17之表面上，使用網版印刷法塗佈含有未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分，及銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦之含氧化鈦聚矽氧製白色反射膜形成用組成物，並使其交聯硬化而形成基材16(同於(A)圖中的(a)步驟)。對該基材16的表面進行電暈放電處理、大氣壓電漿處理或紫外線處理等表面處理使其生成羥基，再施加金屬蒸鍍處理或鍍敷處理，形成導電金屬膜之銅薄膜15(同於(A)圖中的(b)步驟)。遮蔽該銅薄膜15形成遮蔽層21a和21b(同於(A)圖中的(c)步驟)，接著進行酸處理經蝕刻而形成具有所欲配線圖案之配線15a、15b(同於(A)圖中的(d)步驟)。再經溶出而去除遮蔽層21a、21b(同於(A)圖中的(e)步驟)，將從半導體發光元件13延伸的導線14a、14b，藉由超音波熔接而接續於配線15a、15b(同於(A)圖中的(f)步驟)。配線圖案部位以外的部位係露出顯示高反射率之基材16。
此外，如第3(B)圖所示，於支撐體17之表面上，施加使經脫脂後施加電暈放電處理、大氣壓電漿處理或紫外線處理的表面處理之導電金屬膜(銅箔)接著之處理，或鍍敷處理而形成導電金屬膜之銅薄膜15(同於(B)圖中的(a)步驟)。遮蔽該導電金屬膜15而形成遮蔽層21a、21b(同於(B)圖中的(b)步驟)，接著進行酸處理經蝕刻而形成具有所欲配線圖案之配線15a、15b(同於(B)圖中的(c)步驟)。再經溶出而去除遮蔽層21a、21b(同於(B)圖中的(d)步驟)，對與從半導體發光元件13延伸的導線14a、14b接續的配線圖案部位以外的部位，使用網版印刷法塗佈包括未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分，及銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦之含氧化鈦聚矽氧製白色反射膜形成用組成物，而形成基材(塗膜)16a、16b、16c(同於(B)圖中的(e)步驟)。將半導體發光元件13置於所欲基材(塗膜)16b上，使用導線14a、14b藉由超音波熔接接續半導體發光元件13與配線15a、15b(同於(B)圖中的(f)步驟)。藉此半導體發光元件的發光會藉由基材(塗膜)反射。
白色反射材料之另一形態係如第4圖，作為太陽電池2之裝配而被組裝，被用於安裝有太陽電池元件24之光電轉換元件之封裝成形體構件10。
封裝成形體構件10係由含氧化鈦粒子12a之聚矽氧樹脂所構成，被重重排列並成形為如碗狀的複數窪下之列。太陽電池元件24係由內部略呈球狀的p型聚矽氧半導體24a和被覆其周圍PN接合之n型聚矽氧半導體24b所構成。n型聚矽氧半導體24b之下端經研磨呈缺口，p型聚矽氧半導體24a從該缺口露出。n型聚矽氧半導體24b係只接續於負電極的電極結構層之銅膜22b，另一方，p型聚矽氧半導體24a也只接續於正電極的電極結構層之銅膜22a。兩電極之銅膜22a和22b係，因被層合於其間的絕緣體層23而被隔離絕緣。封裝成形體構件10係捲取太陽電池元件24，並藉由碗狀地窪下的內壁11，朝該出射方向的開口逐漸擴大，於銅膜22b透過接著劑層(無圖示)一體地接著。
為了提高封裝成形體構件10之內壁11的表面與聚矽氧烷封裝樹脂的接著性，可施加表面處理。具體而言，可使用如上述「(1)銅箔層合之白色反射基材料16之製作」中所記載之接著方法。
於本發明之封裝成形體構件10及使用該構件之太陽電池裝配2係可如下述製造。使聚矽氧樹脂原材料，及銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粉末，及視需要含有矽烷偶合劑之聚矽氧形成用組成物於模具中硬化，製作成碗狀以等間隔周圍窪下的封裝成形體構件10。於碗狀凹底，事先挖通洞孔。在對應於封裝成形體構件10之碗狀凹底的洞孔之位置，在絕緣體23挖洞，將銅膜22a以接著劑接著於絕緣體23背面側，同時透過絕緣體23之洞孔所裝填的導電性物質而露出。將銅膜22b以接著劑接著於絕緣體23表面側，經蝕刻而形成配線圖案。其次，讓封裝成形體構件10之碗狀凹底的洞孔與從絕緣體23之洞孔露出的銅膜22a一致，並如覆蓋該銅膜22b般的以接著劑將封裝成形體構件10接著於銅膜22b。另一方面，製作於球狀p型聚矽氧結晶的周圍使用n型聚矽氧結晶形成薄膜的聚矽氧球。將該聚矽氧球的一部分研磨成平坦狀，使外周圍的n型聚矽氧半導體24b呈缺口，讓內部的p型聚矽氧半導體24a從該缺口處露出。讓從絕緣體23之洞孔露出的銅膜22a接觸於該p型聚矽氧半導體24a的露出部分。若讓n型聚矽氧半導體24b只接觸兼作為負電極之銅膜22b接著固定，則可取得太陽電池裝配2。
使用本發明之白色反射材料之太陽電池裝配2可如下述使用。如圖4所示，朝此太陽電池裝配2之太陽電池元件24入射光，例如太陽光。例如從正上方而來的入射太陽光係筆直地垂直入射到太陽電池元件24的頂部。稍微偏離正上方的入射太陽光，係藉由封裝成形體構件10之內壁11反射，略呈垂直地入射到太陽電池元件24的側面。這樣一來，入射到太陽電池裝配2的光，會有效地到達n型聚矽氧半導體24b與p型聚矽氧半導體24a之PN接合界面，引起光起電力，使其成電路則能使光電流流通。
當太陽電池裝配2所使用的封裝成形體構件10由陶瓷製等含氧化鈦聚矽氧製之白色反射材料以外之其他材料所構成的封裝成形體構件10時，使用本發明之白色反射材料成膜狀地被覆封裝成型結構部材10的表面，可將光反射到應該聚光的方向。
以下針對用於本發明之白色反射材料的各種原材料進行說明。用於形成該白色反射膜或所欲形狀之白色反射材料之未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分中使銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦分散之聚矽氧組成物係具熱硬化性，且係顯示有優良的耐熱性、耐久性、耐光性。且，該聚矽氧組成物可適當添加溶劑或添加劑，調整其黏度，使其不發生液滴，可形成所欲厚度之塗膜，或成形所欲形狀之成形物。因為該含氧化鈦之聚矽氧組成物係使用未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分，與以往所用具光硬化性需用盡的光阻劑相比，即使不用盡亦可添補稀釋劑等溶劑並使用，所以具有良好的保存性。作為稀釋劑可舉例如：商品名：ZEORORA(日本旭硝子股份有限公司製氟系溶劑)，二甲苯、甲苯、乙醚、稀釋劑、1-溴丙烷等。且，亦可使用經反應而成為聚矽氧硬化物之低黏度的聚矽氧稀釋劑。其中又以稀釋劑，因其容易取得，且黏度不會升高所以具有良好的加工性。
於本發明之聚矽氧組成物，相對於未交聯的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分100質量份，以含有5~400質量份之銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦為佳。使用該聚矽氧組成物所形成的本發明之白色反射材料，當少於5質量份時，無法取得充分的反射，特別是於長波長區域會發生反射率降低，另一方面，當超過400質量份時，氧化鈦的分散會變得困難。
於本發明之銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦，藉由使小粒徑和大粒徑組合使用，可增加摻配份數獲得最密充填，使用大粒徑的氧化鈦可以提高遮蓋力。該平均粒徑最好為0.05~50μm。該平均粒徑若小於0.05μm，則容易降低遮蓋性。此外，若大於50μm，則組成物的塗佈條件會變得不安定，塗佈後的表面品質也不安定。對氧化鈦的形狀無特別限制，可為任意的粒狀，例如，可使用薄片狀、不定形狀、或球狀的粒子，其粒徑最好為0.1~10μm，亦可為經Al2 O3 、ZrO2 、SiO2 等表面處理過的氧化鈦。由於銳鈦礦型氧化鈦之光觸媒作用強，故以進行前述表面處理者為佳。
進而，欲反射可視區域的光時，最好係金紅石型氧化鈦，欲反射380~400nm之波長區域的光時，最好係銳鈦礦型氧化鈦。其中，特別又以銳鈦礦型氧化鈦，其不僅係對380~400nm的波長區域，對大於其之可視光區域的光，與對比其更長之長波長區域如紅外線之類780nm以上的熱線皆能充分反射，所以令人滿意。
銳鈦礦型氧化鈦或金紅石型氧化鈦係於聚矽氧樹脂100質量份中，以含5~400質量份為佳，若能含10~200質量份則更佳。若含未達5質量份時其遮蓋力小無法確保反射率。若超過400質量份時會有塗佈變得困難的傾向。
銳鈦礦型氧化鈦粉末係作為分解塵埃等的附著異物之強力的光分解觸媒使用，所以，通常，若添加聚碳酸酯、聚鄰苯二甲醯胺、聚醚醚酮之類的熱可塑樹脂等之高分子化合物時，則其等會被分解導致黃變、劣化進而發生裂縫。但是，聚矽氧對銳鈦礦型氧化鈦也具化學安定性，所以白色反射材料能長期持續不變質也不變形。
第5圖中為顯示，在成形於聚矽氧中含有10質量%的銳鈦礦型氧化鈦與金紅石型氧化鈦及氧化鋁的各粉末之30μm白色反射膜的情況，照射波長與反射率的相關關係。第5圖明確顯示，於波長400nm，相對於金紅石型氧化鈦的反射率只有30%，銳鈦礦型氧化鈦的反射率卻超過80%。於波長380~400nm，銳鈦礦型氧化鈦比金紅石型氧化鈦，特別是反射率較高。另一方面，雖然氧化鋁反射膜從波長300nm附近即反射率提高，但於從380nm長波長區域的反射率最高也只不過80%左右，遠不及銳鈦型氧化鈦和金紅石型氧化鈦。
相對於銳鈦礦型氧化鈦之折射率為2.45~2.55，金紅石型氧化鈦之折射率為2.61~2.90，氧化鋁之折射率為約1.76。因銳鈦礦型氧化鈦和金紅石型氧化鈦之折射率皆比氧化鋁之折射率高所以反射率較高。
本發明之白色反射材料係亦可與氧化鈦一起，視如放熱用途或紫外線反射用途等適當添加氧化鋁或硫酸鋇、氧化鎂、氮化鋁、氮化硼(六方晶‧立方晶)，二氧化矽(結晶性二氧化矽‧熔融二氧化矽)，鈦酸鋇、高嶺土、滑石、鋁粉末之類的無機白色顏料。於聚矽氧中，即使只含有可使如氧化鋁或硫酸鋇之類的無機白色顏料分散之最大量，也會發生光的漏出，但是，若讓這些無機白色顏料與氧化鈦共存，則除不會發生光的漏出提高反射率之外，並附加放熱功能或紫外線的反射功能等之功能，所以令人滿意。
作為本發明之白色反射材料所用之聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠，並無特別限制，可使用硬質聚矽氧樹脂、軟質聚矽氧樹脂、硬質聚矽氧橡膠、軟質聚矽氧橡膠。舉例而言可如聚(二甲基矽氧烷)之類的聚(二烷基矽氧烷)或聚(二苯基矽氧烷)之類的聚(二芳基矽氧烷)所例示的聚矽氧烷化合物。
這些聚矽氧中，又以具低折射率的聚二甲矽氧為佳，可提高其反射率。聚二甲矽氧係由於不含造成黃變原因的苯基或所含的苯基極少，所以可以提高耐熱性和耐紫外線性。
此外，含苯基的苯基聚矽氧，由於可提高材料的硬度所以適於用來製作硬質白色反射材料。
這些聚矽氧係三次元交聯的聚矽氧，該三次元交聯的聚矽氧烷化合物，其中途的Si基係烷基矽烷基或二烷基矽烷基、乙烯基矽烷基或二乙烯基矽烷基、氫化矽烷基或二氫化矽烷基，藉由讓這些基複數存在，即所謂的網狀三次元交聯。矽氧烷化合物彼此，或矽氧烷化合物與視需要所添加之矽烷偶合劑，係指藉由各個烷基矽烷基或二烷基矽烷基彼此經脫醇反應進行縮合交聯，或者係讓乙烯基矽烷基或二乙烯基矽烷基，及氫化矽烷基或二氫化矽烷基於白金錯合物等之白金觸媒存在下，於無溶劑中，經加熱或光照射使其進行加成交聯。於矽氧烷化合物中，最好係能加成交聯的聚矽氧烷化合物。亦可為具有如二苯基矽烷氧基(-Si(C6 H5 )2 -O-)或二甲基矽烷氧基(-Si(CH3 )2 -O-)之類的重複單位的矽氧烷化合物。當矽氧烷化合物為，含有重複單位的二甲基矽烷氧基之烷基矽烷基、二烷基矽烷基、乙烯基矽烷基、二乙烯基矽烷基、氫化矽烷基、二氫化矽烷基之聚矽氧烷化合物時，因其很少發生變色所以更加令人滿意。
因為這些聚矽氧於-40℃~+200℃的廣域溫度範圍中，可具有橡膠彈性，所以層合於支撐體時，聚矽氧會隨著因支撐體溫度之熱膨脹、熱收縮之尺寸變化而變化，所以不會發生裂縫。其結果，可以將造成反射率降低的一個因素排除。
陶瓷塗層等耐熱性雖優異，但由於不會隨著支撐體之熱膨脹、熱收縮而變化，所以會發生裂縫，結果造成反射率降低。
若為聚矽氧橡膠的話，因其橡膠彈性和耐熱性，而能長期保有高反射率。此外，即使為硬質的聚矽氧樹脂之苯基聚矽氧，因具有於高溫時硬度降低的特性，所以也能充分地對應支撐體的線膨脹。
橡膠的硬度最好係蕭氏(SHORE)A硬度為30~90，蕭氏D硬度為5~80。
就用來形成膜狀白色反射材料的含氧化鈦之聚矽氧組成物之印刷方法而言，可舉例如：網版印刷法、移轉印刷法、平版印刷法、凹版印刷法、凸版印刷法等。就塗佈方法而言，可舉例如：噴墨法、散布法、噴塗法、軋輥法、刀塗佈、空氣噴嘴塗佈、浸漬塗佈、棒塗佈等。可以配合所欲電路基板的配線圖案形成白色反射膜的網版印刷法因其可使用網版或金屬遮罩所以令人滿意。
有關於本發明之視需要所使用之矽烷偶合劑，作為反應性官能基可舉例如：具有烷基或乙烯基或胺基或環氧基者。作為偶合劑，除了矽烷偶合劑之外，亦可為鈦酸酯或鋁酸酯的偶合劑。
若矽氧烷化合物中含有矽烷偶合劑，則比不含有矽烷偶合劑更緊牢地將氧化鈦取進到網狀結構中，所以能顯著增強聚矽氧樹脂的強度。
其中，特別是含有經矽烷偶合劑處理過的氧化鈦之聚矽氧製白色反射材料，其氧化鈦透過矽烷偶合劑與聚矽氧進行交聯，所以能提高其彎曲強度、潤濕性及分散性，成為高品質之物。這種矽烷偶合劑處理係例如：對氧化鈦添加1質量%的矽烷偶合劑，使用亨舍爾攪拌機(Henschel Mixer)攪拌進行表面處理之後，於100~130℃下，乾燥30~90分鐘。
有關本發明之白色反射材料的塗佈方法以外的成形方法係，使用模具，用如壓縮成形、射出成形、轉移成形、液態聚矽氧橡膠射出成形(LIMS)、擠出成形、延壓成形之類的方法成形。
於本發明中，有關封裝成形體構件10與基材16之接著，或封裝成形體構件10與如銅膜15a、15b、22a、22b之類的導電金屬膜之接著所使用的接著劑可舉例如：SE9185(商品名；日本Dow Corning Toray股份有限公司製)或SE9186(商品名；日本Dow Corning Toray股份有限公司製)。
於本發明之由如銅箔之類的導電金屬膜、封裝成形體構件、膜狀或板狀的白色反射基材及支撐體的組合之層合中，除了藉由表面處理使接著面活性化經化學鍵進行層合以外，亦可使用上述接著劑進行層合接著。
有關藉由表面處理使其接著的手段，更具體而言，係對金屬箔表面進行脫脂之後，施加電暈放電處理、大氣壓電漿處理或紫外線處理等表面處理，讓露出該金屬箔表面的羥基生成。將該金屬箔表面浸漬於乙烯基甲氧基矽氧烷同元聚合物，例如，CH2 =CH-Si(OCH3 )2 -O-[(CH2 =CH-)Si(-OCH3 )-O-]j -Si(OCH3 )2 -CH=CH2 (j為3~4)的溶液中之後，再經熱處理，讓在金屬箔表面上生成的羥基與乙烯基甲氧基矽氧烷同元聚合物反應，形成矽烷基醚，而生成含乙烯基矽烷基的矽烷基之活性矽烷基。為了提高反應性，將其浸漬於白金觸媒懸浮液中，讓活性矽烷基中的乙烯基持有白金觸媒。接著，將包含有具含氫化矽烷基之矽烷基的聚矽氧樹脂成分或聚矽氧橡膠成分與銳鈦礦型氧化鈦之聚矽氧原料組成物，與經表面處理過的金屬箔之一面接觸，經加熱加硫，則含乙烯基矽烷基的矽烷基之乙烯基會與含氫化矽烷基的矽烷基之氫化矽烷基進行加成型反應，其結果，金屬箔與白色反射材料會經由牢固地化學鍵接著被緊牢地鍵結。
在此，顯示了，使用活性基為乙烯基之乙烯基甲氧基矽氧烷同元聚合物將活性基鍵結到金屬膜，使用含有反應性基為氫化矽烷基之含氫化矽烷基的矽烷基的聚矽氧橡膠成分之聚矽氧組成物的用例，但活性基亦可為含氫化矽烷基的矽烷基、含乙烯基的矽烷基、含烷氧矽烷基的矽烷基、含水解性基的矽烷基中的任一活性矽烷基，反應性基亦可為前述聚矽氧橡膠成分或前述聚矽氧樹脂成分中的含氫化矽烷基的矽烷基、含乙烯基矽烷基的矽烷基、含烷氧矽烷基的矽烷基、含水解性基的矽烷基中的任一反應性矽烷基。有關活性基和反應性基之組合，可舉例如：當其中一個為含氫化矽烷基的矽烷基時，另一個為含乙烯基矽烷基的矽烷基，或當其中一個為含烷氧矽烷基的矽烷基時，另一個為含烷氧矽烷基的矽烷基或含水解性基的矽烷基，或皆為含水解性基的矽烷基。
這些活性矽烷基係皆藉由於金屬膜表面的羥基與機能性烷氧矽烷基化合物之烷氧矽烷基反應所形成之物。
在此顯示了，將白色反射材料使用於發光二極體封裝或太陽電池裝配的用例，但亦可用於反射光或熱線的基板，例如，半導體元件基板、積體電路基板、高頻電路基板、電路基板、太陽電池基板。亦可把它們作為外殼或外罩使用，形成一體化。
有關本發明之用於形成導電金屬膜的鍍敷處理，鍍敷的種類可舉例如：鍍鎳、鍍銅、鍍銀、鍍金、鍍鉻、鍍釩等，亦可組合這些鍍金屬而形成導電金屬膜。
對於支撐體17係無特別限制，可列舉陶瓷製、雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製、玻璃製、金屬鋁製、紙酚醛樹脂製、電木製，含玻璃纖維的環氧樹脂製、聚四氟乙烯製，紙環氧、聚醯胺製、聚醯亞胺製、聚矽氧樹脂製、聚矽氧橡膠製之支撐體，及於這些支撐體中包含選自玻璃纖維布、玻璃紙及玻璃纖維中之補強材料之支撐體。
[實施例]
以下，顯示試作本發明之含氧化鈦之聚矽氧製的白色反射材料，並組裝到半導體發光裝置的例子。
(實施例1)
於聚矽氧樹脂(商品名SR-7010；日本Dow Corning Toray股份有限公司製)100質量份中添加分散銳鈦礦型氧化鈦(商品名SA-1；日本SAKAI CHEMICAL INDUSTRY股份有限公司製)10質量份，經加熱加壓，於170℃下，經5分鐘的硬化條件，製作長70mm，寬70mm，厚度1mm的白色反射板。接著，於170℃下進行90分鐘的退火之後把其作為測定試樣。使用分光光度計UV-3150(SHIMADZU公司製)測定於150℃下經過1000小時之後的反射率。在此，反射率的測定係針對三種類的波長(380nm，550nm及780nm)之光進行。其測定結果顯示於下述表1。
[表1]
《高溫經時反射率的評價》
表1表明，經過1000小時之後也沒觀測到反射率的大幅低下，且不發生黃變或劣化，所以其在耐光性、耐熱性上表現優異，因此可得知其係一種有用的反射材料。
(實施例2及比較例1)
分別於雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂(BT樹脂)、玻璃環氧樹脂(GE樹脂)100質量份中添加分散金紅石型氧化鈦(商品名SR-1；日本SAKAI CHEMICAL INDUSTRY股份有限公司製)100質量份，並分別各製成一片膜厚度為50μm之基板。
另一方面，以與前述同樣的方法取得厚度為25μm之雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂基材及玻璃環氧樹脂基材。
於厚度為25μm之各個基材(BT樹脂製基材，GE樹脂製基材)上，使用印刷試驗機(barcoater)塗佈於實施例1所用之聚矽氧樹脂中添加分散金紅石型氧化鈦(商品名SR-1；日本SAKAI CHEMICAL INDUSTRY股份有限公司製)100質量份之聚矽氧組成物，製成具有厚度25μm之聚矽氧樹脂組成物塗膜之層合體，進而取得厚度50μm之白色反射板。
對如此所取得之4種類的白色反射板進行與實施例1同樣的評價。有關測定波長，係測定於200nm~1000nm之範圍的反射率。
加熱前的反射率結果顯示於第6圖，加熱後的反射率結果顯示於第7圖。
《以往基板與本發明之白色反射板之高溫經時後反射率之比較評價》
第6圖及第7圖表明，藉由在BT樹脂製基材和GE樹脂製基材上塗佈含氧化鈦之聚矽氧製白色反射膜形成用組成物，即可分別提高其反射率。並且，即使於熱處理後，塗佈含氧化鈦之聚矽氧製白色反射膜形成用組成物之層合型白色反射材料仍可維持高反射率。
(實施例3)
於以與實施例2同樣的方法製得的厚度25μm之BT樹脂製基材上，將相對於聚矽氧樹脂100質量份金紅石型氧化鈦的調配份數為10質量份(phr)、25phr、50phr、250phr之含氧化鈦之聚矽氧組成物分別塗佈成膜厚度為25μm的膜，而取得厚度50μm之層合型白色反射材料。與實施例2進行同樣的反射率測定，其照射波長與反射率的相關關係顯示於第8圖。此外，與實施例2進行同樣的熱處理及反射率測定，其照射波長與反射率的相關關係顯示於第9圖。
《BT樹脂製基材上經塗佈之塗膜厚度25μm之層合型白色反射板之金紅石型氧化鈦的各個添加份數的反射率評價與加熱後的反射率比較評價》
第8圖表明，添加分散金紅石型氧化鈦10phr所形成的層合型白色反射基材的反射率為90%以上。第9圖表明，若考慮到加熱經時變化，欲確保80%的反射率則必需添加25phr以上的金紅石型氧化鈦。由此可知，以10phr以上為佳，若考慮到加熱的經時變化，則以25phr以上更佳。
(實施例4)
於以與實施例2同樣的方法製得的厚度25μm之GE樹脂基材上，將相對於聚矽氧樹脂100質量份金紅石型氧化鈦的調配份數為10質量份(phr)、25phr、50phr、250phr之含氧化鈦之聚矽氧組成物分別塗佈成膜厚度為25μm的膜，而取得厚度50μm之層合型白色反射材料。與實施例2進行同樣的反射率測定，其照射波長與反射率的相關關係顯示於第10圖。此外，與實施例2進行同樣的熱處理及反射率測定，其照射波長與反射率的相關關係顯示於第11圖。
第10圖顯示，將金紅石型氧化鈦的調配份數為10phr、25phr、50phr、250phr之含氧化鈦之聚矽氧製白色反射膜形成用組成物分別塗佈於GE樹脂製基材上，其膜厚度為25μm之基板之照射波長與反射率的相關關係。此外，第11圖顯示，將金紅石型氧化鈦的調配份數為10phr、25phr、50phr、250phr之含氧化鈦之聚矽氧製白色反射膜形成用組成物分別塗佈於GE樹脂製基材上，其膜厚度為25μm之基板之熱處理後之照射波長與反射率的相關關係。
《GE樹脂製基材上經塗佈之塗膜厚度25μm之層合型白色反射板之金紅石型氧化鈦的各個添加份數的反射率評價與加熱後的反射率比較評價》
第10圖表明，添加分散金紅石型氧化鈦25phr所形成的層合型白色反射基材的反射率為80%以上。第11圖表明，若考慮到加熱經時變化，欲確保80%的反射率則必需添加50phr以上的金紅石型氧化鈦。由此可知，金紅石型氧化鈦的添加量係以25phr以上為佳，若考慮到加熱經時變化，則以50phr以上更佳。
如上所述，藉由於以往的基材上塗佈本發明之含氧化鈦之聚矽氧組成物，即可取得提高反射率之白色反射材料，至於加熱的經時變化，藉由調節金紅石型氧化鈦的含量即可取得比以往的反射率還高的白色反射基材。由此可知，其用來作為電路基板或半導體發光裝置的反射材料係有用地。
[產業上之利用可能性]
本發明之含氧化鈦之聚矽氧製白色反射材料，係可用於在基板上設置組裝有發光二極體(LED)之類的半導體發光裝置、光半導體封裝構件、半導體發光元件的電子電路基板，以及應用這些的照明器具、背光反射板。此外，該白色反射材料係可作為反射入射的光，讓光聚集到光電轉換元件用的基材，可適用於太陽電池的用途。
1．．．半導體發光裝置
2．．．太陽電池裝配
10．．．封裝成形體構件
10a．．．陶瓷製封裝成形體構件
11．．．內壁
12a、12b．．．銳鈦礦型氧化鈦粒子
13．．．半導體發光元件
14a、14b．．．導線
15、15a、15b．．．導電金屬膜(銅膜)
16、16a、16b、16c．．．白色反射材料之基材(塗膜)
17．．．支撐體
18．．．白色反射材料之塗膜
20．．．基板
21a、21b．．．遮蔽層
22a、22b．．．導電金屬膜(銅膜)
23．．．絕緣體
24．．．太陽電池元件
24a．．．p型聚矽氧半導體
24b．．．n型聚矽氧半導體
30．．．封裝成形體構件
33．．．半導體發光元件
34a、34b．．．導線
35a、35b．．．導電金屬膜(銅膜)
40．．．基材
[第1圖]
第1圖為顯示使用適用本發明之白色反射材料之半導體發光裝置的模式斷面圖。
[第2圖]
第2圖為顯示使用適用本發明之白色反射材料之封裝成形體構件的一構件(反射板)的模式斷面圖。
[第3圖]
第3圖為顯示使用適用本發明之白色反射材料之基板的製造步驟的模式斷面圖。
[第4圖]
第4圖為顯示使用適用本發明之白色反射材料之太陽電池的模式斷面圖。
[第5圖]
第5圖為顯示適用本發明之含銳鈦礦型氧化鈦聚矽氧製白色反射材料、含金紅石型氧化鈦之聚矽氧製白色反射材料，及本發明適用外之含氧化鋁的白色反射材料之照射波長與反射率的相關關係圖。
[第6圖]
第6圖為顯示適用本發明之塗膜狀形態的白色反射材料製基材，與本發明適用外之雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製基材及玻璃環氧樹脂製基材之照射波長與反射率的相關關係圖。
[第7圖]
第7圖為顯示適用本發明之塗膜狀形態的白色反射材料製基材，與本發明適用外之雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製基材及玻璃環氧樹脂製基材熱處理後的照射波長與反射率的相關關係圖。
[第8圖]
第8圖為顯示於適用本發明之雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製基材上形成白色反射材料塗膜之基板之照射波長與反射率的相關關係圖。
[第9圖]
第9圖為顯示於適用本發明之雙馬來醯亞胺-三氮雜苯樹脂製基材上形成白色反射材料塗膜之基板熱處理後的照射波長與反射率的相關關係圖。
[第10圖]
第10圖為顯示於適用本發明之玻璃環氧樹脂製基材上形成白色反射材料塗膜之基板之照射波長與反射率的相關關係圖。
[第11圖]
第11圖為顯示於適用本發明之玻璃環氧樹脂製基材上形成白色反射材料塗膜之基板熱處理後的照射波長與反射率的相關關係圖。
[第12圖]
第12圖為顯示使用本發明適用外之反射材料之以往的半導體發光裝置的模式斷面圖。
1．．．半導體發光裝置
10．．．封裝成形體構件
11．．．內壁
12a、12b．．．銳鈦礦型氧化鈦粒子
13．．．半導體發光元件
14a、14b．．．導線
15a、15b．．．導電金屬膜(銅膜)
16．．．白色反射材料之基材(塗膜)
17．．．支撐體
20．．．基板

Claims (19)

  1. 一種白色反射材料，其特徵為：於聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠中使經矽烷偶合劑、Al2 O3 、ZrO2 或SiO2 所表面處理之銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦粒子分散並成形，且由含氧化鈦之聚矽氧未交聯成分組成物進行交聯硬化而成。
  2. 如申請專利範圍第1項所記載之白色反射材料，其中，前述氧化鈦粒子之平均粒徑為0.05~50μm，相對於前述聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠100質量份，其係含有5~400質量份，且反射率至少為80%以上。
  3. 如申請專利範圍第1項所記載之白色反射材料，其係被成形為立體形狀、膜狀、或板狀，使其朝應聚光或擴散之方向反射或漫射。
  4. 如申請專利範圍第3項所記載之白色反射材料，其係板狀或膜狀者，前述板狀或前述膜狀係於表面上設置有用以接續於由發光元件或太陽電池元件所構成之半導體光學元件的導電金屬膜。
  5. 如申請專利範圍第3或4項所記載之白色反射材料，其中，前述膜狀或前述板狀者為基材且該基材係被設置於導電金屬膜上，或導電金屬膜被設置於作為前述膜狀或前述板狀之基材上。
  6. 如申請專利範圍第5項所記載之白色反射材料，其中，在前述膜狀或前述板狀之基材或前述導電金屬膜上，於其光學元件的不安裝面側設置有支撐體。
  7. 如申請專利範圍第6項所記載之白色反射材料，其中，於前述支撐體上設置有前述導電金屬膜，且於前述導電金屬膜上設置有前述膜狀或前述板狀之前述基材。
  8. 如申請專利範圍第3項所記載之白色反射材料，其中，前述膜狀或前述板狀的厚度為5μm~2000μm。
  9. 如申請專利範圍第3項所記載之白色反射材料，其係封裝成形體構件，該構件係捲取由發光元件或太陽電池元件所構成的光學元件，且於光的入出射方向開口逐漸擴大成前述立體形狀並容納該光學元件者。
  10. 如申請專利範圍第9項所記載之白色反射材料，其係封裝成形體構件，該構件係使接續於前述發光元件的導電金屬膜設置於表面上且安裝有該光學元件的前述基材與前述封裝成形體構件以接著劑接著，或透過化學鍵而鍵結者。
  11. 如申請專利範圍第10項所記載之白色反射材料，其中，前述基材係由聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠所形成。
  12. 如申請專利範圍第10項所記載之白色反射材料，其中，前述基材中，係於前述光學元件的不安裝面側設置有支撐體。
  13. 如申請專利範圍第10項所記載之白色反射材料，其中，前述基材中，係含有選自玻璃布、玻璃紙及玻璃纖維中之至少一種以上的補強材料。
  14. 如申請專利範圍第10項所記載之白色反射材料，其中，前述基材中，將捲取前述光學元件之前述封裝成 形體構件複數排列，並將具有前述光學元件的半導體發光裝置，或具有前述太陽電池元件的太陽電池一體地構成。
  15. 如申請專利範圍第1項所記載之白色反射材料，其中，前述聚矽氧樹脂或前述聚矽氧橡膠係具有含氫化矽烷基之矽烷基、含乙烯基之矽烷基、含烷氧矽烷基之矽烷基、含水解性基之矽烷基中之任一活性矽烷基。
  16. 一種白色反射材料，其特徵為：其係含有經矽烷偶合劑、Al2 O3 、ZrO2 或SiO2 所表面處理之銳鈦礦型或金紅石型的氧化鈦，及藉交聯硬化而成聚矽氧樹脂之未交聯的聚矽氧樹脂成分或藉交聯硬化而成聚矽氧橡膠之未交聯的聚矽氧橡膠成分，且為用於成形體成形加工之含氧化鈦之聚矽氧組成物。
  17. 一種白色反射材料的製造方法，其特徵為：其係將由非聚矽氧樹脂所構成的支撐體之表面進行表面活性化處理，且對經表面活性化處理之面塗佈已分散經矽烷偶合劑、Al2 O3 、ZrO2 或SiO2 所表面處理之銳鈦礦型或金紅石型氧化鈦粒子於藉交聯硬化而成聚矽氧樹脂之未交聯的聚矽氧樹脂成分或藉交聯硬化而成聚矽氧橡膠之未交聯的聚矽氧橡膠成分中的液狀、可塑性或半固體的含氧化鈦之聚矽氧未交聯成分組成物之後，藉由交聯硬化而形成既已成膜狀或板狀之層合體的白色反射材料，並使其層合為層合體。
  18. 如申請專利範圍第17項所記載之白色反射材料的製造方法，其中，於經交聯硬化之含氧化鈦之聚矽氧組 成物層的上方，再設置金屬導電層。
  19. 一種白色反射材料的製造方法，其特徵為：於由非聚矽氧樹脂所構成的支撐體上設置金屬導電層，於該金屬導電層上形成配線電路，將半導體發光元件接線於該配線電路，且於該半導體發光元件的周圍至少部分性地設置已分散經矽烷偶合劑、Al2 O3 、ZrO2 或SiO2 所表面處理之銳鈦礦型或金紅石型氧化鈦粒子於藉交聯硬化而成聚矽氧樹脂之未交聯的聚矽氧樹脂成分或藉交聯硬化而成聚矽氧橡膠之未交聯的聚矽氧橡膠成分中的液狀、可塑性或半固體之含氧化鈦之聚矽氧未交聯成分組成物之後，使該組成物進行交聯硬化而形成白色反射材料。
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