TWI385844B - 儲能元件 - Google Patents
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Description
本發明係有關於一種儲能元件，特別是有關於一種在正極中混合有一聚丙烯酸酯水性黏著劑之儲能元件。
隨著可攜式電子產品與電動車輛的發展，兼具高能量、快速充放電、長使用時間等特性的儲能元件，已成為各方開發的主要目標。
一般來說，儲能元件可分為電池與電容器兩種。
電池本身為利用氧化還原所產生的化學能原理來儲存電能，其設計上是以正常使用情況下做長效性的小電流放電為主，故電極材料的開發是著重在長時間使用及高電量儲存方面，因此必須具備有高能量密度的特性。
而現階段有關電極材料黏著劑的使用，目前絕大部分使用於正極系統中的黏著劑還是以油性為主並且也已有一段時間，但基於有機系溶劑對環境造成的影響及含氟黏著劑成本昂貴的考量，水性黏著劑已有其發展必要性，因此，如何尋找適當的水性黏著劑並成功應用於鋰電池產業中，即成為目前開發正極材料所要面臨的課題之一。然而目前以商業化所使用的水性黏著劑，例如聚丙烯腈(polyacrylonitrile)及苯乙烯－丁二烯橡膠(SBR)等，使用於正極材料混漿中常常產生電池極板附著力不足，電極阻抗非常大的問題，進而使電池性能不佳。
本發明之一實施例，提供一種儲能元件，包括：一正極，混合有一聚丙烯酸酯(polyacrylate)水性黏著劑；一負極；以及電解液。
該正極係由LiCoO2
、LiMn2
O4
、LiFePO4
、LiNi1/3
Co1/3
Mn1/3
O2
或LiNiCoO2
所構成。該聚丙烯酸酯水性黏著劑具有下列化學式(I)：
其中X為碳數1~6之烷基，n為500~2,500，X更包括丙烯酸酯。該聚丙烯酸酯水性黏著劑之分子量介於10,000~200,000。該正極更包括混合有一聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑。該聚丙烯腈水性黏著劑具有下列化學式(II)：
其中n為500~3,500。該聚丙烯腈水性黏著劑之分子量介於20,000~150,000。該聚丙烯酸酯水性黏著劑與該聚丙烯腈水性黏著劑之比例介於1：9~5：5。該聚丙烯酸酯水性黏著劑於該正極中之重量百分比介於1~10%。該聚丙烯
酸酯水性黏著劑與該聚丙烯腈水性黏著劑於該正極中之重量百分比介於1~10%。
本發明藉由混合特定比例聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)而製得的水性黏著劑可有效改善一般水性黏著劑造成鋰電池正極材料附著力不佳的問題，且由於材料粒子與黏著劑間的極性問題獲得改善，亦可大幅降低極板阻值。此外，本發明添加的混成型水性黏著劑可有效維持電池電容量於140mAh/g左右，且在0.2C/0.2C循環壽命測試下，電池效率亦較使用一般水性黏著劑者為高，具有極佳電池特性。
為讓本發明之上述目的、特徵及優點能更明顯易懂，下文特舉一較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下：
本發明之一實施例，提供一種儲能元件，包括一正極，混合有一聚丙烯酸酯(polyacrylate)水性黏著劑，一負極，以及電解液。
儲能元件的正極可由LiCoO2
、LiMn2
O4
、LiFePO4
、LiNi1/3
Co1/3
Mn1/3
O2
或LiNiCoO2
所構成。上述聚丙烯酸酯水性黏著劑具有下列化學式(I)：
化學式(I)中，X可為碳數1~6的烷基，n可為500~2,500。本發明之一實施例中，X可更包括丙烯酸酯。上述聚丙烯酸酯水性黏著劑的分子量介於10,000~200,000。
本發明之一實施例中，正極可更包括混合有一聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑。此聚丙烯腈水性黏著劑具有下列化學式(II)：
化學式(II)中，n可為500~3,500。上述聚丙烯腈水性黏著劑的分子量介於20,000~150,000。
上述聚丙烯酸酯(polyacrylate)水性黏著劑與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的比例介於1：9~5：5。於正極材料中，聚丙烯酸酯水性黏著劑的重量百分比介於1~10%或聚丙烯酸酯水性黏著劑與聚丙烯腈水性黏著劑的重量百分比介於1~10%。
本發明藉由混合特定比例聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)而製得的水性黏著劑可有效改善一般水性黏著劑造成鋰電池正極材料附著力不佳的問題，且由於材料粒子與黏著劑間的極性問題獲得改善，亦可大幅降低極板阻值。此外，本發明添加的混成型水性黏
著劑可有效維持電池電容量於140mAh/g左右，且在0.2C/0.2C循環壽命測試下，電池效率亦較使用一般水性黏著劑者為高，具有極佳電池特性。
含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構之製備
首先，將91重量份之LiCoO2
、6重量份之聚丙烯腈(n＝1,300)及4重量份之乙炔黑(導電粉)分散於N－甲基吡咯酮(NMP)中，以形成一漿體。之後，塗佈漿體於一鋁箔。待乾燥後，壓縮並剪裁以製備成一正極。
混合2體積份之PC、3體積份之EC及5體積份之DEC作為電解質溶液之有機溶劑。此溶液之鋰鹽為LiPF6
，濃度為1M。接著，以一隔離膜(PP)將陽極及鋰陰極隔開，並於陽極及陰極之間的容置區域加入上述之電解質溶液。待封裝後，進行電化學測試。
含苯乙烯－丁二烯橡膠(SBR)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構之製備
首先，將91重量份之LiCoO2
、6重量份之苯乙烯－丁二烯橡膠與聚丙烯腈(n＝1,300)混合物(苯乙烯－丁二烯橡膠：聚丙烯腈＝3：7)及4重量份之乙炔黑(導電粉)分散於N－甲基吡咯酮(NMP)中，以形成一漿體。之後，塗佈漿體於一鋁箔。待乾燥後，壓縮並剪裁以製備成一正極。
混合2體積份之PC、3體積份之EC及5體積份之DEC
作為電解質溶液之有機溶劑。此溶液之鋰鹽為LiPF6
，濃度為1M。接著，以一隔離膜(PP)將陽極及鋰陰極隔開，並於陽極及陰極之間的容置區域加入上述之電解質溶液。待封裝後，進行電化學測試。
含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構之製備
首先，將91重量份之LiCoO2
、6重量份之聚丙烯酸酯(X為丁基,n＝1,500)與聚丙烯腈(n＝1,300)混合物(聚丙烯酸酯：聚丙烯腈＝3：7)及4重量份之乙炔黑(導電粉)分散於N－甲基吡咯酮(NMP)中，以形成一漿體。之後，塗佈漿體於一鋁箔。待乾燥後，壓縮並剪裁以製備成一正極。
混合2體積份之PC、3體積份之EC及5體積份之DEC作為電解質溶液之有機溶劑。此溶液之鋰鹽為LiPF6
，濃度為1M。接著，以一隔離膜(PP)將陽極及鋰陰極隔開，並於陽極及陰極之間的容置區域加入上述之電解質溶液。待封裝後，進行電化學測試。
含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構之製備
首先，將91重量份之LiCoO2
、6重量份之聚丙烯酸酯(X為丁基,n＝1,500)與聚丙烯腈(n＝1,300)混合物(聚丙烯酸酯：聚丙烯腈＝1：9)及4重量份之乙炔黑(導電粉)分散於N－甲基吡咯酮(NMP)中，以形成一漿體。之後，塗佈漿體
於一鋁箔。待乾燥後，壓縮並剪裁以製備成一正極。
混合2體積份之PC、3體積份之EC及5體積份之DEC作為電解質溶液之有機溶劑。此溶液之鋰鹽為LiPF6
，濃度為1M。接著，以一隔離膜(PP)將陽極及鋰陰極隔開，並於陽極及陰極之間的容置區域加入上述之電解質溶液。待封裝後，進行電化學測試。
含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構之製備
首先，將91重量份之LiCoO2
、6重量份之聚丙烯酸酯(X為丁基,n＝1,500)與聚丙烯腈(n＝1,300)混合物(聚丙烯酸酯：聚丙烯腈＝5：5)及4重量份之乙炔黑(導電粉)分散於N－甲基吡咯酮(NMP)中，以形成一漿體。之後，塗佈漿體於一鋁箔。待乾燥後，壓縮並剪裁以製備成一正極。
混合2體積份之PC、3體積份之EC及5體積份之DEC作為電解質溶液之有機溶劑。此溶液之鋰鹽為LiPF6
，濃度為1M。接著，以一隔離膜(PP)將陽極及鋰陰極隔開，並於陽極及陰極之間的容置區域加入上述之電解質溶液。待封裝後，進行電化學測試。
本發明正極結構附著力(adhesion strength)與表面阻值(surface resistance)之測試
第1圖為不同正極結構的附著力與表面阻值的測試結果，其中(a)為含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的
正極結構，(b)為含SBR與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的正極結構(3：7)，(c)為含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的正極結構(3：7)，(d)為含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的正極結構(1：9)，(e)為含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的正極結構(5：5)。由圖中可看出，本發明含聚丙烯酸酯(polyacrylate)水性黏著劑或含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑的正極結構在(a)~(e)的正極結構中均表現出較佳附著力與較低表面阻值。
本發明儲能元件放電曲線之測試
A.電池容量
將實施例1、4製備之電池以固定電流/電壓進行充/放電試驗。
首先，以0.6mA/cm2
之固定電流將電池充電至4.2V，直到電流小於或等於0.06mA。接著，以0.6mA/cm2
之固定電流將電池放電至截止電壓(2.75V)。之後，以3mA/cm2
之固定電流將電池充電至4.2V，直到電流小於或等於0.3mA。接著，以3mA/cm2
之固定電流將電池放電至截止電壓(2.75V)。之後，以9mA/cm2
之固定電流將電池充電至4.2V，直到電流小於或等於0.9mA。接著，以9mA/cm2
之固定電流將電池放電至截止電壓(2.75V)。
第2圖為不同儲能元件於不同放電速率下的放電曲線，其中(a)為含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件，(d)為含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)之混合水性黏著劑(3：7)正極結構的儲能元件。由圖中可看出，本發明含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件較習知含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件表現出較佳電池效率(例如於相同電壓下，具有較大電容值)，且隨放電速率的增加，元件間電池效率的差異愈為顯著。
本發明儲能元件循環穩定性(cycling stability)之測試
B.充/放電循環測試
將實施例1、4製備之電池以固定電流/電壓進行充/放電試驗。
首先，以0.6mA/cm2
之固定電流將電池充電至4.2V，直到電流小於或等於0.061mA。接著，以0.6mA/cm2
之固定電流將電池放電至截止電壓(2.75V)。重複上述過程30次。
第3圖為不同正極結構於不同循環壽命(cycle number)下的電容值，其中(a)為含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件，(d)為含聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)之混合水性黏著劑(3：7)正極結構的儲能元件。由圖中可看出，本發明含
聚丙烯酸酯(polyacrylate)與聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件於歷經不同循環壽命後，較習知含聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑正極結構的儲能元件能維持較大電容值，此即表示本發明儲能元件具有較佳可靠度。
雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何熟習此項技藝者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
第1圖為不同正極結構的附著力與表面阻值的測試結果。
第2圖為不同儲能元件於不同放電速率下的放電曲線。
第3圖為不同正極結構於不同循環壽命(cycle number)下的電容值。
Claims (9)
- 一種儲能元件，包括：一正極，混合有一聚丙烯酸酯(polyacrylate)水性黏著劑與一聚丙烯腈(polyacrylonitrile)水性黏著劑，其中該聚丙烯酸酯水性黏著劑與該聚丙烯腈水性黏著劑之重量比介於3：7~1：9；一負極；以及電解液。
- 如申請專利範圍第1所述之儲能元件，其中該正極係由LiCoO2 、LiMn2 O4 、LiFePO4 、LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3 O2 或LiNiCoO2 所構成。
- 如申請專利範圍第1項所述之儲能元件，其中該聚丙烯酸酯水性黏著劑具有下列化學式(I)：
- 如申請專利範圍第3項所述之儲能元件，其中X更包括丙烯酸酯。
- 如申請專利範圍第4項所述之儲能元件，其中該聚丙烯酸酯水性黏著劑之分子量介於10,000~200,000。
- 如申請專利範圍第1項所述之儲能元件，其中該聚丙烯腈水性黏著劑具有下列化學式(II)：
- 如申請專利範圍第6項所述之儲能元件，其中該聚丙烯腈水性黏著劑之分子量介於20,000~150,000。
- 如申請專利範圍第1項所述之儲能元件，其中該聚丙烯酸酯水性黏著劑於該正極中之重量百分比介於1~10%。
- 如申請專利範圍第1項所述之儲能元件，其中該聚丙烯酸酯水性黏著劑與該聚丙烯腈水性黏著劑於該正極中之重量百分比介於1~10%。
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