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TW201825578A - 橡膠組成物及充氣輪胎 - Google Patents

橡膠組成物及充氣輪胎 Download PDF

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TW201825578A
TW201825578A TW106142138A TW106142138A TW201825578A TW 201825578 A TW201825578 A TW 201825578A TW 106142138 A TW106142138 A TW 106142138A TW 106142138 A TW106142138 A TW 106142138A TW 201825578 A TW201825578 A TW 201825578A
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TW
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mass
range
monomer unit
hydrocarbon resin
rubber composition
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TW106142138A
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Inventor
野澤淳
龜山涼嗣
丸山祥史
Original Assignee
日商日本瑞翁股份有限公司
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Abstract

本發明之主要目的，在於提供加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力（wet grip）性能均取得優越平衡的橡膠組成物。本發明係藉由提供一種橡膠組成物而解決上述課題，此橡膠組成物係相對於二烯系橡膠100質量份，摻合烴樹脂1質量份～30質量份及矽石80質量份～200質量份而成之橡膠組成物，其特徵在於上述烴樹脂包含脂肪族單體單元與芳族單體單元，上述芳族單體單元中，具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元在上述芳族單體單元中的含量為50質量%以上，上述烴樹脂之重量平均分子量（Mw）在700～6000的範圍內，且軟化點在80℃～150℃的範圍內。

Description

橡膠組成物及充氣輪胎
本發明係關於提供加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力（wet grip）性能均取得優越平衡之橡膠組成物。
近年來，因環境問題及資源問題，而強烈要求汽車用輪胎的低燃耗性，另一方面，從安全性方面而言，則要求例如提升濕地抓地力性。相較於摻合碳黑而成之橡膠組成物的交聯物，在橡膠成分中摻合矽石作為填充劑而成之橡膠組成物的交聯物（以下，有簡稱為橡膠交聯物的情況），其在構成輪胎時的滾動阻力變小。因此，藉由使用摻合矽石而成之橡膠組成物的交聯物構成輪胎，可獲得低燃耗性優異的輪胎。
然而，即使在以往的橡膠成分中摻合矽石，因橡膠成分與矽石之間的親和性不足，故會因此等易分離，而導致交聯前之橡膠組成物的加工性差，並且，將此進行交聯所得之橡膠交聯物，其有構成輪胎時的滾動阻力不足等不良狀況。
並且，在專利文獻1（日本專利公開2010-241965號公報）中揭示，以追求提升輪胎的滾動阻力及濕地抓地力性為目的，而在橡膠成分中同時摻合特定量之特定結構的軟化劑以及特定量之特定結構的烴樹脂。
專利文獻1所記載之特定結構的軟化劑及烴樹脂，在藉由添加此等所獲得之橡膠交聯物而製造輪胎之情形中，確實能提升濕地抓地力性及滾動阻力此兩種特性，但仍有不充分等問題。
本發明係鑑於上述問題點而完成者，且主要目的在於提供加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
本發明人等專心致志針對賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂進行探討，結果發現一種烴樹脂，其與橡膠組成物之加工性提升、滾動阻力及濕地抓地力性能此兩種性能之平衡的向上提升相關，進而完成本發明，此烴樹脂係以指定的比例包含單體單元，且具有指定範圍內的重量平均分子量等指定特性，其中此單體單元係具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構。
由此，根據本發明，可提供一種橡膠組成物，其係相對於二烯系橡膠100質量份，摻合烴樹脂1質量份～30質量份及矽石80質量份～200質量份而成之橡膠組成物，其特徵在於，上述烴樹脂係為：包含脂肪族單體單元與芳族單體單元；上述芳族單體單元中，具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元在上述芳族單體單元中的含量為50質量%以上；上述烴樹脂的重量平均分子量Mw在700～6000的範圍內，且上述烴樹脂的軟化點在80℃～150℃的範圍內。
上述烴樹脂較佳為包含1,3-戊二烯單體單元10質量%～60質量%、碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元1質量%～30質量%、碳數4～8的非環式單烯烴單體單元1質量%～50質量%、脂環式二烯烴（alicyclic diolefin）單體單元0質量%～10質量%以及上述芳族單體單元0.1質量%～50質量%，且數量平均分子量（Mn）在400～3000的範圍內，Z平均分子量（Mz）在1500～20000的範圍內，並且重量平均分子量相對於數量平均分子量之比（Mw／Mn）在1.0～4.0的範圍內，Z平均分子量相對於重量平均分子量之比（Mz／Mw）在1.0～4.0的範圍內。
上述具有二個以上之環狀結構結合而成之結構的單體，較佳為選自包含萘化合物、茀化合物、聯苯化合物、蒽化合物、菲化合物、茚化合物及苯并噻吩化合物之群組的至少一種。
上述烴樹脂，較佳為利用苯胺、甲基環己烷及上述烴樹脂的混合液（體積比2:1:1）以均勻溶液的狀態存在之最低溫度所量測之混合苯胺點的值在25℃～100℃的範圍內。
並且，根據本發明，可提供一種充氣輪胎，其特徵在於將上述橡膠組成物使用於胎面（tread）。
本發明發揮以下效果：可提供加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
本發明係關於橡膠組成物及將其使用於胎面之充氣輪胎。以下針對本發明之橡膠組成物及充氣輪胎進行詳細說明。
I.橡膠組成物
本發明之橡膠組成物，其係相對於二烯系橡膠100質量份，摻合烴樹脂1質量份～30質量份及矽石80質量份～200質量份而成之橡膠組成物，其特徵在於，上述烴樹脂係為：包含脂肪族單體單元與芳族單體單元；上述芳族單體單元之中具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元在上述芳族單體單元中的含量為50質量%以上；重量平均分子量（Mw）在700～6000的範圍內，且軟化點在80℃～150℃的範圍內。
根據本發明，橡膠組成物係以相對於二烯系橡膠之指定量包含矽石及具有指定重量平均分子量、軟化點等特性之烴樹脂，藉此可獲得加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物，其中所述烴樹脂包含脂肪族單體單元與芳族單體單元，且於上述芳族單體單元中以指定比例包含具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元。
於此，藉由使用上述烴樹脂而可獲得加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之理由雖未明確，但推測係如以下所述。亦即，使用烴樹脂，此烴樹脂係以指定比例包含上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元作為芳族單體單元，且具有上述指定特性，藉此上述烴樹脂可作成為重量平均分子量（Mw）適當低且軟化點適當高者。因此，上述烴樹脂成為與二烯系橡膠之相溶性優異者，例如，因容易與二烯系橡膠均勻混合等，故所得之橡膠組成物係加工性優異，並且，關於所得之橡膠組成物，可降低其交聯物在60℃的損耗係數tan δ，並可適當提高在0℃的損耗係數tan δ。其結果，例如在製造將此種橡膠組成物使用於胎面之充氣輪胎的情形中，能形成滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的充氣輪胎等。
由以上所述，藉由相對於二烯系橡膠包含指定量之上述烴樹脂，而可獲得加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
並且，上述橡膠組成物藉由更包含指定量之矽石，而可獲得滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。相對於此，上述矽石的摻合量若未達80質量份，則濕地抓地力性能會惡化，若超過200質量份，則滾動阻力會惡化。另一方面，在矽石的摻合量成為80質量份以上之情形中，加工性會惡化。於是，上述橡膠組成物係藉由與矽石一起包含指定量之上述烴樹脂，而可抑制加工性的降低且改善滾動阻力及濕地抓地力性能之平衡。
由此種狀況，上述橡膠組成物亦藉由相對於二烯系橡膠以指定量包含上述烴樹脂及矽石，而成為加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡者。
本發明之橡膠組成物係包含二烯系橡膠、烴樹脂及矽石者。以下針對本發明之橡膠組成物所含之各成分進行詳細說明。
A.烴樹脂
上述烴樹脂係包含脂肪族單體單元與芳族單體單元者。
1.芳族單體單元
本發明中之芳族單體單元係包含具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元者。
作為構成具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元之單體，通常較佳使用在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵以及具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構者。於此，作為二個以上的環狀結構所結合而成之結構，只要二個以上的環狀結構中包含一個以上的芳環者即可，可為僅包含芳環者，亦可為包含芳環及非芳族性之環結構者。
作為上述脂肪族碳-碳不飽和鍵，只要為具有自由基聚合性者即可，可較佳使用乙烯基。
上述脂肪族碳-碳不飽和鍵，可如茚的五員環所含之伸乙烯基，係被包含作為上述環狀結構的一部分者，亦可如1-乙烯基萘（1- vinylnaphthalene）所含之乙烯基，係結合於環狀結構者。在本發明中，其中較佳為上述脂肪族碳-碳不飽和鍵係被包含作為環狀結構的一部分者。其原因在於，藉此作成聚合性、分子量及軟化點之控制性優異者。此外，在脂肪族碳-碳不飽和鍵係被包含作為環狀結構的一部分者之情形中，其環狀結構為非芳族性的環結構。
在上述脂肪族碳-碳不飽和鍵係被包含作為環狀結構的一部分者之情形中，包含上述脂肪族碳-碳不飽和鍵作為其一部分之環狀結構的碳數，只要能形成具有所期望的特性之烴樹脂者即可，例如可設定在4~8的範圍內，但尤以在4~6的範圍內為佳。此外，在具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體為茚之情形中，如上所述，脂肪族碳-碳不飽和鍵被包含作為茚的五員環的一部分，且包含上述脂肪族碳-碳不飽和鍵作為其一部分的環狀結構的碳數為5個。
在上述脂肪族碳-碳不飽和鍵係結合於環狀結構者之情形中，上述脂肪族碳-碳不飽和鍵可如1-乙烯基萘所含之乙烯基般，係直接環狀結構形成鍵結者，亦可如烯丙萘（allyl naphthalene）所含之烯丙基般，係透過間隔物（spacer）而結合於上述環狀結構者。
作為上述間隔物，可列舉：2-丙烯基（烯丙基）、1-丁烯基等與乙烯基形成鍵結之烴基；丙烯醯基、甲基丙烯醯基等與乙烯基形成鍵結之羰基等。
關於上述間隔物的碳數，只要是能形成具有所期望之特性的烴樹脂者即可，例如可設定在1～3的範圍內。
作為具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體所含之上述脂肪族碳-碳不飽和鍵的數量，通常為一個以上，例如可設定在1～2的範圍內，但以一個為佳。此外，在包含二種以上的單體作為上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體之情形中，上述脂肪族碳-碳不飽和鍵的數量係指各個單體所含之脂肪族碳-碳不飽和鍵的數量。
並且，作為二個以上的環狀結構所結合而成之結構，可列舉：如萘結構、茀結構、蒽結構、菲結構、苯并噻吩結構、茚結構等，環狀結構彼此形成縮合環基之結構；如聯苯結構、聯三苯結構等，環狀結構彼此以單鍵形成直接相連之基之結構；或者，包含以下兩種結構之結構：環狀結構彼此形成縮合環基之結構、以及環狀結構彼此以單鍵形成直接相連之基之結構。
並且，作為二個以上的環狀結構所結合而成之結構係僅包含芳環者，可列舉例如：萘結構、聯苯結構、蒽結構、菲結構及苯并噻吩結構等；作為包含芳環及非芳族性之環結構者，可列舉例如：茀結構、茚結構等。
在本發明中，其中較佳為上述二個以上的環狀結構所結合而成之結構係包含芳環及非芳族性之環結構者。其原因在於，藉由上述二個以上的環狀結構所結合而成之結構係包含芳環及非芳族性之環結構作為環狀結構者，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
上述環狀結構，除了如萘結構、茀結構、聯苯結構、蒽結構、菲結構等僅由碳形成環狀結構者以外，亦可如苯并噻吩結構等具有包含氧、氮、硫等碳以外之原子的雜環者。
並且，上述環狀結構亦可具有取代基。作為取代基的例，可列舉以下作為代表例：鹵素原子（F、Cl、Br、I）、羥基、羧基、氰基、胺基、硝基、磺酸基、胺甲醯基、胺磺醯基、脲基、烷基、烯基、炔基、脂肪族醯基、脂肪族醯氧基、烷氧基、烷氧羰基（alkoxycarbonyl group）、烷氧羰基胺基（alkoxycarbonylamino group）、烷硫基（alkylthio group）、烷磺醯基（alkylsulfonyl group）、脂肪族醯胺基、脂肪族磺醯胺基、脂肪族取代胺基、脂肪族取代胺甲醯基、脂肪族取代胺磺醯基、脂肪族取代脲基等。
作為上述二個以上的環狀結構所結合而成之結構所含之上述環狀結構的數量，只要為2以上即可，可設定在2～6的範圍內，但以在2～3的範圍內為佳。
此外，作為具有二個環狀結構所結合而成之結構的單體，具體而言，可列舉：1-乙烯基萘、4-乙烯基聯苯、茚等。並且，作為具有三個環狀結構所結合而成之結構的單體，具體而言，可列舉：2,7-二乙烯基茀(2,7-divinylfluorene)、9-乙烯基蒽等。
在本發明中，上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體，係以萘化合物、茀化合物、聯苯化合物、蒽化合物、菲化合物、茚化合物及苯并噻吩化合物為佳，其中，以茚化合物為佳，尤以茚為佳。其原因在於，藉由上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體係上述化合物，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
作為上述萘化合物，可舉出：萘結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：1-乙烯基萘、2-乙烯基萘、烯丙萘（allyl naphthalene）、丁烯基萘（butenyl naphthalene）等。
作為上述茀化合物，可舉出：茀結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：2,7-二乙烯基茀、2-乙烯基茀、烯丙茀（allyl fluorene）、丁烯基茀(butenyl fluorene)等。
作為上述聯苯化合物，可舉出：聯苯結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：4-乙烯基聯苯、4-乙烯基對聯三苯等。
作為上述蒽化合物，可舉出：蒽結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：9-乙烯基蒽、2-乙烯基蒽、9,10-二乙烯基蒽、烯丙蒽、丁烯基蒽(butenyl anthracene)等。
作為上述菲化合物，可舉出：菲結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：9-乙烯基菲、3-乙烯基菲等。
作為上述茚化合物，只要是在其分子結構中具有茚結構者即可，可列舉例如：茚、甲茚、乙茚、丙茚、丁茚、三級丁茚、二級丁茚、正戊茚、2-甲基-丁基茚(2-methyl-butylindene)、3-甲基-丁基茚(3-methyl-butylindene)、正己茚、2-甲基-戊基茚(2-methyl-pentylindene)、3-甲基-戊基茚(3-methyl-pentylindene)、4-甲基-戊基茚(4-methyl-pentylindene)等烷基取代茚等。
作為上述苯并噻吩化合物，可舉出：苯并噻吩結構、以及在其分子結構中具有一個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵者，可列舉例如：5-乙烯基苯并噻吩、2-乙烯基二苯并噻吩等。
上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體，可為僅包含一種的單體者，亦可為包含混合二種以上的單體者。例如，上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體，可為9-乙烯基蒽與9-乙烯基菲的混合物等，其中9-乙烯基蒽為蒽化合物，9-乙烯基菲為菲化合物。
上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元在芳族單體單元中的含量，只要為50質量%以上即可，以在55質量%～99.9質量%的範圍內為佳，其中以在58質量%～99.85質量%的範圍內為較佳，尤以在60質量%～99.8質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
上述芳族單體單元係包含上述具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元者，但亦可為既包含具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元、尚包含僅包含一個環狀結構的單體單元，亦即尚包含僅包含一個芳環作為環狀結構的單體單元者。作為構成上述僅包含一個環狀結構的單體單元之單體，可列舉例如：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯（vinyltoluene）等。
作為上述芳族單體單元在烴樹脂中的含量，只要為烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物者即可，例如可設定在0.1質量%～50質量%的範圍內，以在5質量%～45質量%的範圍內為佳，其中以在8質量%～43質量%的範圍內為較佳，尤以在10質量%～40質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
2.脂肪族單體單元
作為本發明中之脂肪族單體單元，只要能形成顯示上述指定特性、並可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂者即可。
作為此種脂肪族單體單元，只要為不含有芳環者即可，較佳可包含例如：1,3-戊二烯單體單元、碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元、碳數4～8的非環式單烯烴單體單元、脂環式二烯烴單體單元等。例如，作為脂肪族單體單元，可為在烴樹脂中包含1,3-戊二烯單體單元10質量%～60質量%、碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元1質量%～30質量%、碳數4～8的非環式單烯烴單體單元1質量%～50質量%及脂環式二烯烴單體單元0質量%～10質量%者。
作為1,3-戊二烯單體單元在烴樹脂中的含量，只要為可獲得可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂者即可，例如可設定在10質量%～60質量%的範圍內，以在15質量%～55質量%的範圍內為佳，其中以在20質量%～50質量%的範圍內為佳，尤以在25質量%～48質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
此外，1,3-戊二烯中之順式／反式異構物比可為任意的比，並未特別限定。
碳數4～6的脂環式單烯烴，其係在分子結構中具有一個脂肪族碳-碳不飽和鍵及具有非芳族性的環結構之碳數為4～6的烴化合物。作為碳數4～6的脂環式單烯烴的具體例，可列舉：環丁烯、環戊烯、環己烯、甲基環丁烯、甲基環戊烯。
作為碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元在烴樹脂中的含量，只要為可獲得可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物的烴樹脂者即可，例如可設定在1質量%～30質量%的範圍內，以在3質量%～28質量%的範圍內為佳，其中以在5質量%～26質量%的範圍內為較佳，尤以在7質量%～25質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
此外，在碳數4～6的脂環式單烯烴中，與此相符的各化合物的比例可為任意的比例，並未特別限定，但以至少包含環戊烯為佳，以環戊烯在碳數4～6的脂環式單烯烴中所佔的比例為50質量%以上為較佳。
碳數4～8的非環式單烯烴，其係在分子結構中具有一個脂肪族碳-碳不飽和鍵且不具有環結構之碳數為4～8的鏈狀烴化合物。作為碳數4～8的非環式單烯烴的具體例，可列舉：1-丁烯、2-丁烯、異丁烯（2-甲基丙烯）等丁烯類；1-戊烯、2-戊烯、2-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基-2-丁烯等戊烯類；1-己烯、2-己烯、2-甲基-1-戊烯等己烯類；1-庚烯、2-庚烯、2-甲基-1-己烯等庚烯類；1-辛烯、2-辛烯、2-甲基-1-庚烯、二異丁烯（2,4,4-三甲基-1-戊烯及2,4,4-三甲基-2-戊烯）等辛烯類。
作為碳數4～8的非環式單烯烴單體單元在烴樹脂中的含量，只要為可獲得可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂者即可，例如可設定在1質量%～50質量%的範圍內，以在5質量%～45質量%的範圍內為佳，其中以在10質量%～42質量%的範圍內為較佳，尤以在15質量%～40質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
此外，在碳數4～8的非環式單烯烴中，與此相符的各化合物（包含異構物）的比例可為任意比例，並未特別限定，但以至少包含選自由2-甲基-2-丁烯、異丁烯及二異丁烯而成之群組的至少一種為佳，以碳數4～8的非環式單烯烴中2-甲基-2-丁烯、異丁烯及二異丁烯的合計量所佔之比例為50質量%以上為較佳。
烴樹脂亦可在其原料中包含脂環式二烯烴。脂環式二烯烴係在其分子結構中具有二個以上的脂肪族碳-碳不飽和鍵及具有非芳族性的環結構之烴化合物。作為脂環式二烯烴的具體例，可列舉：環戊二烯、雙環戊二烯等環戊二烯之多聚體（multimer）、甲基環戊二烯、甲基環戊二烯之多聚體。
作為脂環式二烯烴單體單元在烴樹脂中的含量，只要為可獲得可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂者即可，例如可設定在0質量%～10質量%的範圍內，以在0質量%～7質量%的範圍內為佳，其中以在0質量%～5質量%的範圍內為較佳，尤以在0質量%～3質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
上述脂肪族單體單元，除了1,3-戊二烯單體單元、碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元、碳數4～8的非環式單烯烴單體單元、脂環式二烯烴單體單元之外，在可獲得賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物之烴樹脂的範圍內，亦可包含其他單體單元。為了構成此種其他單體單元所使用之其他單體，只要係前述單體以外且具有可與1,3-戊二烯等加成共聚合之加成聚合性的化合物即可，並未特別限定。上述其他單體中，包含例如：1,3-丁二烯、1,2-丁二烯、異戊二烯、1,3-己二烯、1,4-戊二烯等1,3-戊二烯以外之碳數4～6的不飽和烴；環庚烯等碳數7以上的脂環式單烯烴；乙烯、丙烯、壬烯等碳數4～8以外的非環式單烯烴等。
但是，作為烴樹脂中之上述其他單體單元在烴樹脂中的含量，只要為可獲得具有上述指定特性之烴樹脂者即可，具體而言，通常在0質量%～30質量%的範圍內，以在0質量%～25質量%的範圍內為佳，以在0質量%～20質量%的範圍內為較佳。其原因在於，上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
作為上述脂肪族單體單元在烴樹脂中的含量，只要為烴樹脂為可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物者即可，例如可設定在50質量%～99.9質量%的範圍內，以在60質量%～90質量%的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述含量在上述範圍內，而上述烴樹脂可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。
3.烴樹脂
上述烴樹脂的重量平均分子量（Mw），只要在700～6000的範圍內則未特別限定，但其中以在900～5000的範圍內為佳，尤以在1000～4000的範圍內為佳。其原因在於，藉由重量平均分子量（Mw）在上述範圍內，而烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。且其原因在於，其結果，關於橡膠組成物的交聯物，烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，且可作成為滾動阻力優異者。且其原因亦在於，藉由重量平均分子量（Mw）在上述範圍內，烴樹脂係容易提高在0℃的損耗係數tan δ，故可獲得優異之滾動阻力。
上述烴樹脂的數量平均分子量（Mn）可設定在400～3000的範圍內，其中以在450～2500的範圍內為佳，尤以在500～2000的範圍內為佳。其原因在於，藉由數量平均分子量（Mn）在上述範圍內，而烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。且其結果，關於橡膠組成物的交聯物，由於烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，故可獲得優異之滾動阻力。
上述烴樹脂的Z平均分子量（Mz）可設定在1500～20000的範圍內，其中以在1800～15000的範圍內為佳，尤以在2000～10000的範圍內為佳。其原因在於，藉由Z平均分子量（Mz）在上述範圍內，而烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。且其結果，關於橡膠組成物的交聯物，由於烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，故可獲得優異之滾動阻力。
此外，在本發明中，烴樹脂的數量平均分子量（Mn）、重量平均分子量（Mw）及Z平均分子量（Mz）係求取利用高效液相層析術的量測所得之聚苯乙烯換算值。更具體而言，數量平均分子量、重量平均分子量及Z平均分子量的量測，可使用Tosoh公司製「HLC-8320GPC」作為量測裝置，管柱係使用連接三根Tosoh公司製之「TSKgel SuperMultiporeHZ」而成者，並將四氫呋喃作為溶劑，以40℃、1.0 mL／min的流量進行量測。
上述烴樹脂的重量平均分子量相對於數量平均分子量之比（Mw／Mn）可設定在1.0～4.0的範圍內，其中以在1.1～3.5的範圍內為佳，尤以在1.2～3.0的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述比在上述範圍內，烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。並且，其結果，關於橡膠組成物的交聯物，烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，且可作成為濕地抓地力性能優異者。
上述烴樹脂的Z平均分子量相對於重量平均分子量之比（Mz／Mw）可設定在1.0～4.0的範圍內，其中以在1.1～3.5的範圍內為佳，尤以在1.2～3.0的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述比在上述範圍內，而烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。且其結果，關於橡膠組成物的交聯物，由於烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，故可獲得優異之濕地抓地力性能。
上述烴樹脂的軟化點只要在80℃～150℃的範圍內則無特別限定，但其中以在85℃～145℃的範圍內為佳，尤以在90℃～140℃的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述軟化點在上述範圍內，而使烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。並且，其結果，關於橡膠組成物的交聯物，烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，且可作成為滾動阻力優異者。且其原因亦在於，藉由軟化點在上述範圍內，而烴樹脂係容易提高在0℃的損耗係數tan δ，故可獲得優異之濕地抓地力性能。
此外，本發明中之軟化點，係例如依循JIS K 6863而針對烴樹脂進行量測之值。
上述烴樹脂之混合苯胺點（MMAP）可設定在25℃～100℃的範圍內，其中以在27℃～90℃的範圍內為佳，尤以在30℃～75℃的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述混合苯胺點在上述的範圍內，而烴樹脂可作成為與二烯系橡膠之相溶性優異者。並且，其結果，關於橡膠組成物的交聯物，烴樹脂容易降低在60℃的損耗係數tan δ，且可作成為滾動阻力優異者。且其原因亦在於，藉由混合苯胺點在上述範圍內，由於烴樹脂係容易提高在0℃的損失係数tan δ，故可獲得優異之濕地抓地力性能。
此外，本發明中之混合苯胺點，係利用苯胺、甲基環己烷及上述烴樹脂的混合液（體積比2:1:1）以均勻溶液的狀態存在之最低溫度所量測之溫度，例如，針對烴樹脂，依循JIS K 2256，使用甲基環己烷取代庚烷進行量測之值。
上述烴樹脂之摻合量，只要相對於二烯系橡膠100質量份為1質量份～30質量份則無特別限定，但以相對於二烯系橡膠100質量份在5質量份～20質量份的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述摻合量在上述範圍內，而橡膠組成物成為加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡者。
並且，上述烴樹脂之摻合量係以在矽石之摻合量的1質量%～30質量%的範圍內為佳，其中以在3質量%～25質量%的範圍內為佳。
4.烴樹脂的製造方法
上述烴樹脂的製造方法，只要為可獲得包含脂肪族單體單元與芳族單體單元之烴樹脂的方法即可，可舉出以下方法：將具有能構成上述脂肪族單體單元及芳族單體單元之單體的聚合性成分（單體混合物A），適當進行加成聚合之方法。
例如，藉由使用夫里德耳-夸夫特（Friedel-Crafts）型之陽離子聚合觸媒的加成聚合，而可獲得烴樹脂。作為用以製造烴樹脂而較佳使用之方法，可舉出具有以下所述之聚合步驟的方法：將鹵化鋁（A）與鹵化烴（B）進行組合以作為聚合觸媒，並將包含上述脂肪族單體及芳族單體的單體混合物A進行聚合，其中鹵化烴（B）係選自包含三級碳原子與鹵素原子形成鍵結而成之鹵化烴（B1）、及鄰接於碳-碳不飽和鍵之碳原子與鹵素原子形成鍵結而成之鹵化烴（B2）的群組。
並且，上述單體混合物A所含之各單體的添加量，可設定為與烴樹脂中之各單體單元的含量為同樣。
因此，在製造包含1,3-戊二烯單體單元10質量%～60質量%、碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元1質量%～30質量%、碳數4～8的非環式單烯烴單體單元1質量%～50質量%及脂環式二烯烴單體單元0質量%～10質量%作為脂肪族單體單元，且包含0.1質量%～50質量%的芳族單體單元之烴樹脂的情形中，上述製造方法，更具體而言，可設定為具有以下聚合步驟者：將包含1,3-戊二烯單體10質量%～60質量%、碳數4～6的脂環式單烯烴單體1質量%～30質量%、碳數4～8的非環式單烯烴單體1質量%～50質量%、脂環式二烯烴單體0質量%～10質量%、以及具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體之含量為芳族單體中50質量%以上的上述芳族單體0.1質量%～50質量%的單體混合物A進行聚合。
作為鹵化鋁（A）的具體例，可列舉氯化鋁（AlCl3 ）、溴化鋁（AlBr3 ）等。其中從通用性等觀點而言，較佳為使用氯化鋁。
鹵化鋁（A）的使用量並未特別限定，但相對於聚合性成分（單體混合物A）100質量份，以在0.05質量份～10質量份的範圍內為佳，以在0.1質量份～5質量份的範圍內為較佳。
藉由將鹵化烴（B）與鹵化鋁（A）併用，而可成為聚合觸媒的活性極良好者。
作為三級碳原子與鹵素原子形成鍵結而成之鹵化烴（B1）的具體例，可列舉：三級氯丁烷（t-butyl chloride）、三級溴丁烷（t-butyl bromide）、2-氯-2-甲基丁烷、三苯氯甲烷（triphenylchloromethane）。此等之中，就取得活性與操作容易度之優越平衡的觀點而言，尤以使用三級氯丁烷為佳。
作為鄰接於碳-碳不飽和鍵之碳原子與鹵素原子形成鍵結而成之鹵化烴（B2）中之不飽和鍵，可舉出碳-碳雙鍵及碳-碳三鍵，亦為包含芳環等中之碳-碳共軛雙鍵者。作為此種化合物的具體例，可列舉：α-氯甲苯（benzyl chloride）、α-溴甲苯（benzyl bromide）、(1-氯乙基)苯（(1-chloroethyl)benzene）、烯丙氯、3-氯-1-丙炔、3-氯-1-丁烯、3-氯-1-丁炔、肉桂醯氯（cinnamic chloride）。此等之中，就活性與操作容易度均取得優越平衡的觀點而言，較佳為使用α-氯甲苯。此外，鹵化烴（B）可使用一種，亦可組合二種以上而使用。
鹵化烴（B）的使用量，以相對於鹵化鋁（A）之莫耳比計，係以在0.05～50的範圍內為佳，以在0.1～10的範圍內為較佳。
在進行聚合反應中，並未特別限定將單體混合物及聚合觸媒之各成分添加至聚合反應器的順序，雖以任意的順序進行添加即可，但從良好控制聚合反應且以較佳的精確度控制重量平均分子量等之觀點而言，較佳為將單體混合物與聚合觸媒的成分之一部分添加至聚合反應器，且在開始聚合反應後，將聚合觸媒的殘餘部分添加至聚合反應器。
在烴樹脂的製造中，包含脂環式單烯烴單體單元作為脂肪族單體單元之情形中，以首先將鹵化鋁（A）與脂環式單烯烴進行混合為佳。其原因在於，藉由將鹵化鋁（A）與脂環式單烯烴進行接觸處理，可防止凝膠生成，而獲得以較佳精確度控制重量平均分子量等之烴樹脂。
與鹵化鋁（A）進行混合之脂環式單烯烴的量，係以鹵化鋁（A）的量之至少5倍（質量比）為佳。若脂環式單烯烴的量過少，則有防止凝膠生成的效果不充分之虞。脂環式單烯烴與鹵化鋁（A）之質量比，係以5：1～120：1為佳，以10：1～100：1為較佳，以15：1～80：1為更佳。若使用較此比例更多的脂環式單烯烴，則有觸媒活性降低且無法充分進行聚合之虞。
在將鹵化鋁（A）與脂環式單烯烴進行混合之際，投入順序並未特別限制，可在脂環式單烯烴中投入鹵化鋁（A），反之，亦可在鹵化鋁（A）中投入脂環式單烯烴。混合通常伴隨著產熱，故亦可使用適當的稀釋劑。作為稀釋劑，可使用後述之溶劑。
作為脂肪族單體單元，在除了脂環式單烯烴單體單元之外還包含1,3-戊二烯單體單元、非環式單烯烴單體單元等之情形中，較佳為如上述般進行，並在調製鹵化鋁（A）與脂環式單烯烴之混合物M後，將至少包含1,3-戊二烯及非環式單烯烴之混合物a與混合物M進行混合。前述混合物a中亦可包含脂環式二烯烴。
混合物a的調製方法並未特別限定，可分別混合純化合物而獲得目標混合物a，亦可使用例如包含源自石油腦裂解物的餾分等之目標單體的混合物而獲得目標混合物a。例如，為了在混合物a中摻合1,3-戊二烯等，較佳可使用萃取異戊二烯及環戊二烯（包含其多聚體）後之C5餾分。
較佳為再將鹵化烴（B）與混合物a及混合物M進行混合。此等三者的投入順序並未特別限制。
從更良好控制聚合反應之觀點而言，以在聚合反應系統中添加溶劑並進行聚合反應為佳。溶劑的種類，只要為不妨礙聚合反應者則無特別限制，但較佳為飽和脂族烴或芳香烴。就被使用作為溶劑之飽和脂族烴而言，可列舉例如：正戊烷、正己烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、正庚烷、2-甲基己烷、3-甲基己烷、3-乙基戊烷、2,2-二甲基戊烷、2,3-二甲基戊烷、2,4-二甲基戊烷、3,3-二甲基戊烷、2,2,3-三甲基丁烷、2,2,4-三甲基戊烷等碳數5～10的鏈狀飽和脂族烴；環戊烷、環己烷、環庚烷、環辛烷等碳數在5～10的範圍內之環狀飽和脂族烴。就被使用作為溶劑之芳香烴而言，可列舉例如：苯、甲苯、二甲苯等碳數在6～10的範圍內之芳香烴。溶劑可使用單獨一種，亦可使用二種以上的混合溶劑。溶劑的使用量並未特別限定，但相對於聚合性成分（單體混合物A）100質量份，以在10質量份～1,000質量份的範圍內為佳，以在50質量份～500質量份的範圍內為較佳。此外，亦可例如在聚合反應系統中添加如源自C5餾分之環戊烷與環戊烯之混合物般的加成聚合性成分與非加成聚合性成分之混合物，且加成聚合性成分係使用作為單體混合物的成分，非加成聚合性成分係使用作為溶劑。
進行聚合反應時的聚合溫度並未特別限定，但以在-20℃～100℃的範圍內為佳，以在0℃～75℃的範圍內為較佳。若聚合溫度過低，則有聚合活性降低而生產性差之可能性，若聚合溫度過高，則有所得之烴樹脂的重量平均分子量等之控制性差之虞。進行聚合反應時的壓力，可為在大氣壓下亦可為在加壓下。聚合反應時間可適當選擇，但通常在10分鐘～12小時的範圍內進行選擇，以在30分鐘～6小時的範圍內進行選擇為佳。
聚合反應可藉由在獲得所期望之聚合轉化率的時間點，在聚合反應系統中添加甲醇、氫氧化鈉水溶液、氨水溶液等聚合終止劑而停止。
上述烴樹脂的製造方法，係至少具有上述聚合步驟者，但視需要亦可係具有其他步驟者。作為上述其他步驟，例如可具有：在聚合步驟後，藉由進行過濾等，去除在聚合步驟中添加聚合終止劑而在使聚合觸媒不活性化時所生成之不溶於溶劑的觸媒殘渣之觸媒殘渣去除步驟；在聚合步驟所致之聚合反應停止後，去除未反應之單體與溶劑，再藉由水蒸氣蒸餾等去除低分子量的寡聚物成分，並進行冷卻，藉此獲得固體狀的樹脂之回收步驟等。
B.二烯系橡膠
作為上述二烯系橡膠，可使用可與烴樹脂及矽石一起摻合至橡膠組成物之任意的二烯系橡膠。作為此種二烯系橡膠，例如可使用日本專利公開2015-189873號公報所記載之二烯系橡膠。上述二烯系橡膠，更具體而言，可列舉：天然橡膠（NR）、異戊二烯橡膠（IR）、丁二烯橡膠（BR）、苯乙烯—丁二烯共聚物橡膠（SBR）、丙烯腈—丁二烯共聚橡膠（NBR）、乙烯—丙烯—二烯三元共聚橡膠（EPDM）等，其中以苯乙烯—丁二烯共聚橡膠、天然橡膠等為佳。其原因在於，藉由係上述二烯系橡膠，而可獲得加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物。上述二烯系橡膠可為至少包含一種者，亦可為僅包含一種者，亦可混合二種以上使用。
並且，上述二烯系橡膠，其分子量及微結構並未特別限制，可利用胺、醯胺、矽基、烷氧基矽基（alkoxysilyl）、羧基、羥基等進行末端改質，亦可進行環氧化。上述二烯系橡膠可為經氫加成者，但以未進行氫加成者為佳。
C.矽石
上述矽石係與二烯系橡膠及上述烴樹脂一起摻合至橡膠組成物中者。
作為此種矽石，只要係藉由與二烯系橡膠及上述烴樹脂一起摻和至橡膠組成物中而可賦予加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物者即可，例如可使用與日本專利公開2016-3274號公報所記載之矽石為同樣者。上述矽石，更具體而言，可使用乾式矽石、濕式矽石、矽酸膠及沉澱矽石等。並且，上述矽石的種類可為單獨或組合二種以上。
上述矽石的BET比表面積（遵循ISO5794/1進行量測）可設定在100m2 /g～400m2 /g的範圍內，其中以在150m2 /g～350m2 /g的範圍內為佳。
上述矽石的摻合量只要相對於二烯系橡膠100質量份為80質量份～200質量份則未特別限定，但其中以相對於二烯系橡膠100質量份為在90質量份～150質量份的範圍內為佳。其原因在於，藉由上述摻合量在上述範圍內，橡膠組成物成為加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡者。
D.其他成分
本發明之橡膠組成物係包含二烯系橡膠、烴樹脂及矽石者，但視需要亦可為包含其他成分者。作為上述其他成分，可分別摻合必須量的摻合劑，此摻合劑係例如：矽烷偶合劑、交聯劑、交聯促進劑、交聯活性化劑、抗老化劑、活性劑、加工處理油（process oil）、塑化劑、潤滑劑、賦黏劑等。此外，作為此種其他成分及其含量，例如可設定為與日本專利公開2016-30795號公報所記載之內容為同樣。
上述其他成分可包含矽石以外的填料。作為上述矽石以外的填料，可使用橡膠組成物所通常使用者，例如可列舉碳黑、黏土、矽藻土、滑石、硫酸鋇、碳酸鈣、碳酸鎂、金屬氧化物、雲母、氫氧化鋁、各種金屬粉、木粉、玻璃粉、陶瓷粉等以外，還可列舉：中空玻璃球（glass balloon）、中空矽石球（silica balloon）等無機中空填料；包含聚苯乙烯、聚二氟亞乙烯、聚二氟亞乙烯共聚物等之有機中空填料等。此等填料之中，例如關於碳黑等，可使用日本專利公開2016-30795號公報所記載者。
在本發明中，其中，上述填料以碳黑等為佳。其原因在於，藉由為上述填料，而橡膠組成物為濕地抓地力性優異者。
並且，填料只要為至少包含一種者即可，可為僅包含一種類者，亦可混合二種類以上而使用。
作為上述矽石以外的填料的含量，只要為可獲得加工性優異且滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡的橡膠組成物者即可。上述含量，例如以相對於二烯系橡膠100質量份之比例計，可設定為120質量份以下。
E.橡膠組成物
本發明之橡膠組成物的製造方法，只要依循常法混煉各成分即可，例如將去除交聯劑或交聯促進劑等對熱為不穩定之成分而得之成分與二烯系橡膠進行混煉後，在其混煉物中混合交聯劑或交聯促進劑等對熱為不穩定之成分，而可獲得目標組成物。去除對熱為不穩定之成分而得之成分與二烯系橡膠的混煉溫度，係以在80℃～200℃的範圍內為佳，以在120℃～180℃的範圍內為較佳，其混煉時間係以30秒鐘～30分鐘為佳。並且，其混煉物與對熱為不穩定之成分的混合，通常在冷卻至100℃以下後進行，以在冷卻至80℃以下後進行為佳。
作為將本發明之橡膠組成物作成為橡膠交聯物之交聯方法，可使用公知的交聯方法，可舉出例如：藉由對應於所期望之形狀的成形機，例如：擠壓機、射出成形機、壓縮機、輥等而進行成形，並藉由加熱而進行交聯反應，以將形狀進行固定化而作為交聯物的方法。在此情形中，即使在預先進行成形後進行交聯，亦可同時進行成形與交聯。成形溫度係通常在10℃～200℃的範圍內，以在25℃～120℃的範圍內為佳。交聯溫度係通常在100℃～200℃的範圍內，以在130℃～190℃的範圍內為佳，交聯時間係通常在1分鐘～24小時的範圍內，以在2分鐘～12小時的範圍內為佳，以在3分鐘～6小時的範圍內為較佳。
並且，依據橡膠交聯物的形狀、大小等，而有即使表面進行交聯但內部亦尚未充分進行交聯之情形，故上述交聯方法亦可再進行加熱而進行二次交聯。
作為加熱方法，只要適當選擇加壓（press）加熱、蒸汽加熱、烘箱加熱、熱風加熱等橡膠組成物的交聯所使用之一般方法即可。
本發明之橡膠組成物係滾動阻力及濕地抓地力性能均取得優越平衡者。而且，本發明之橡膠組成物，活用此種特性，而以使用於例如輪胎之胎面（胎面行駛面、胎面基部）、胎體（carcass）、胎邊（sidewall）、胎唇（bead）部等輪胎各部位材料為佳，其中，在四季通用輪胎（all-season tire）、高性能輪胎及雪胎（studless tire）等各種輪胎中，可較佳使用在胎面、胎體、胎邊及胎唇部等輪胎各部位，尤其因低發熱性優異，故可特別適用於作為低燃耗輪胎之胎面用，其中，尤以使用於胎面行駛面為佳。
II.充氣輪胎
接下來，針對本發明之充氣輪胎進行說明。本發明之充氣輪胎係以將上述橡膠組成物使用於胎面為特徵者。
上述胎面係使用上述橡膠組成物而成者，亦即係使用上述橡膠組成物所形成者，通常係包含上述橡膠組成物之交聯物者。
關於被使用於形成此種胎面之橡膠組成物及其交聯物，可設定為與上述「I.橡膠組成物」之項中所記載之內容為同樣，故在此省略說明。
上述充氣輪胎只要其胎面係使用上述橡膠組成物所形成者即可，亦可為其他部位亦為使用上述橡膠組成物所形成者。
使用上述橡膠組成物所形成之胎面，其可為胎面的一部分，亦可為胎面的整體，但以至少包含胎面行駛面為佳。
並且，作為本發明之充氣輪胎的製造方法，只要為可製造具有使用上述組成物所形成之胎面的充氣輪胎之方法即可，可使用公知之充氣輪胎的製造方法。
本發明並未被限定於上述實施形態。上述實施形態為例示，具有實質上與本發明之申請專利範圍所記載之技術思想相同之構成且發揮同樣作用效果者，皆包含在本發明之技術範圍中。
以下說明實施例。
以下列舉實施例及比較例，並針對本發明進行具體說明。此外，各例中的份及%，只要沒有特別限定，則係質量基準。
關於各種的量測，係依據以下方法進行。
〔數量平均分子量、重量平均分子量、Z平均分子量及分子量分布〕
針對作為試料之烴樹脂，進行凝膠滲透層析術分析，求取標準聚苯乙烯換算值之數量平均分子量（Mn）、重量平均分子量（Mw）及Z平均分子量（Mz），且分子量分布係以Mw／Mn的比及Mz／Mw的比表示。此外，凝膠滲透層析術分析，係使用Tosoh公司製「HLC-8320GPC」作為量測裝置，管柱係使用連接三根Tosoh公司製「TSKgel SuperMultiporeHZ」而成者，將四氫呋喃作為溶劑，以40℃、1.0mL／min的流量進行量測。
〔軟化點（℃）〕
針對作為試料之烴樹脂，依循JIS K 6863進行量測。
〔混合苯胺點（℃）〕
針對作為試料之烴樹脂，依循JIS K 2256，使用甲基環己烷取代庚烷進行量測。
〔慕尼黏度（Mooney viscosity）（ML1＋4）〕
針對作為試料之橡膠組成物，依循JIS K 6300-1：2001，利用以下的條件進行量測。針對此特性，以將基準樣本（後述的比較例1）設為100之指數表示。 ・試驗溫度：100℃ ・轉子的種類：L形 ・使用試驗機：島津製作所（股）製之島津慕尼黏度計SMV-300J
〔抗拉強度（MPa）及伸長（%）〕
針對作為試料之橡膠交聯物的試驗片，依循JIS K 6251：2010，利用以下條件量測抗拉強度（tensile strength（MPa））及伸長（elongation（%））。針對此等特性，以將基準樣本（後述的比較例1）設定為100之指數表示。 ・試驗片製作方法：藉由加壓硫化而製作薄片後，進行衝孔（punching）加工 ・試驗片形狀：啞鈴狀3號形 ・試驗片採取方向：相對於紋理（grain）為平行方向 ・試驗片數：3 ・量測溫度：23℃ ・試驗速度：500 mm／min ・使用試驗機：ALPHA TECHNOLOGIES公司製TENSOMETER 10k ・試驗機容量：荷重元（load cell）式 1kN
〔損耗正切tan δ〕
針對作為試料之橡膠交聯物的試驗片，依循JIS K 7244-4，利用以下的量測條件，且利用動態應變0.5%、10Hz的條件，量測在0℃及60℃的損耗正切tan δ。針對此特性，以將基準樣本（後述的比較例1）設定為100之指數表示。此外，在0℃的損耗正切tan δ愈高，濕地抓地力性能愈優異，而在60℃的損耗正切tan δ愈低，滾動阻力愈優異。 量測項目：動態儲存彈性模數(dynamic storage elastic modulus)E’ ：動態損耗彈性模數(dynamic loss elastic modulus)E’’ ：損耗正切tan δ ・試料調製方法：將薄片衝孔加工 ・試驗片形狀：長度50 mm×幅寬2 mm×厚度2 mm ・試驗片數：1 ・夾具（clamp）間距：20mm
〔製造例1〕
在聚合反應器中，將環戊烷56.1份及環戊烯15.5份之混合物裝填至聚合反應器，在升溫至70℃後，添加氯化鋁0.75份（混合物M1 ）。接下來，將包含1,3-戊二烯46.7份、異丁烯18.4份、二異丁烯0.1份、雙環戊二烯0.1份、C4-C6不飽和烴0.2份、C4-C6飽和烴7.2份及芳族單烯烴19.0份之混合物a1 ，維持溫度（70℃）60分鐘，連續添加至包含前述混合物M1 之聚合反應器且同時進行聚合。其後，將氫氧化鈉水溶液添加至聚合反應器，停止聚合反應。此外，統整聚合反應時之聚合反應器中的成分之種類及量並示於表1。藉由過濾而去除因聚合停止所生成之沉澱物後，將所得之聚合物溶液裝填至蒸餾釜，在氮氣環境下進行加熱，去除聚合溶劑與未反應單體。接下來，在240℃以上，吹入飽和水蒸氣且同時將低分子量的寡聚物成分蒸餾去除，而獲得製造例1的烴樹脂。針對所得之製造例1的烴樹脂，量測數量平均分子量、重量平均分子量、Z平均分子量、分子量分布、軟化點及混合苯胺點。統整此等量測結果並示於下述表1。
此外，混合物a1 所含之芳族單烯烴，係被包含作為芳族單體者。並且，作為芳族單烯烴，係使用苯乙烯0.95份（芳族單體中5.0質量%）及1-乙烯基萘18.05份（芳族單體中95.0質量%）。
〔製造例2～6〕
除了如下述表1所示分別變更添加至聚合反應器之成分的種類及量以外，其餘比照製造例1，而獲得烴樹脂。針對所得之製造例2～6的烴樹脂，亦與製造例1的烴樹脂同樣地量測數量平均分子量、重量平均分子量、Z平均分子量、分子量分布、軟化點及混合苯胺點。統整此等量測結果並示於下述表1。
此外，在製造例2～6中，作為具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體以外之芳族單體，與製造例1同樣地，係使用苯乙烯者。並且，在製造例4中，係不包含芳族單體者。
[表1]
〔實施例1〕
在班布里混合機（Banbury mixer）中，將充油（oil-extended）乳化聚合苯乙烯丁二烯橡膠（E-SBR）（商品名「Nipol 1739」，日本瑞翁公司製，結合之苯乙烯量：40%，丁二烯單元部分的乙烯基鍵結含量：13.5莫耳%，重量平均分子量：690,000，分子量分布（Mw／Mn）：3.98，玻璃轉移溫度（Tg）：−35℃，含有相對於橡膠成分100份為37.5份的填充油（extender oil））96.3份（橡膠成份的含量：70份，填充油的含量：26.3份）、溶液聚合苯乙烯丁二烯橡膠（S-SBR）（商品名「Nipol NS 616」，日本瑞翁公司製，慕尼黏度（ML1+4，100℃）：62）15.0份、以及天然橡膠（NR）（SIR20）15.0份，進行捏練30秒鐘，接下來，添加矽石（Rhodia公司製，商品名「Zeosil1165MP」）60.0份、碳黑（Cabot Japan（股）公司製，商品名「N234」）20.0份、矽烷偶合劑：四硫化雙[3-(三乙氧基矽)丙烷]（bis[3-(triethoxysilyl)propyl]tetrasulfide）（Degussa公司製，商品名「Si69」）9.0份及由製造例1所得之烴樹脂10.0份，混煉90秒鐘後，添加矽石（Rhodia公司製，商品名「Zeosil1165MP」）40.0份、氧化鋅3.0份、硬脂酸2.0份以及抗老化劑：N-苯基-N’-(1,3-二甲基丁基)-p-苯二胺（大內新興公司製，商品名「NOCRAC6C」）2.0份，再混煉90秒鐘，接下來，投入加工處理油（新日本石油公司製，商品名「Aromax T-DAE」）15.0份。之後，將開始溫度設為90℃並進行混煉，在145℃～155℃混煉60秒鐘以上（一次混合（primary mixing））後，自混合機排出混煉物。
將所得之混煉物冷卻至室溫後，再次在班布里混合機中，將開始溫度設定為90℃並進行混煉2分鐘（二次混合（secondary mixing））後，自混合機排出混煉物。混煉結束時之混煉物的溫度為145℃。
接下來，利用二根50℃之輥，對所得之混煉物添加硫1.7份、硫化促進劑：N-環己-2-苯并噻唑次磺醯胺（N-cyclohexyl-2-benzothiazolesulfenamide）（CBS商品名「NOCCELERCZ-G」，大內新興化學工業公司製）1.8份、以及二苯胍（DPG商品名「NOCCELER D」，大內新興化學工業公司製）1.7份，將此等進行混煉（硫化劑混煉）後，取出薄片狀的橡膠組成物。
此外，一次混合、二次混合及加硫劑混煉的混煉條件係設定為以下所示之條件。
（一次混合及二次混合之混煉條件） ・試驗機：東洋精機製作所（股）製LABO PLASTOMILL班布里混合機B-600 ・填充率：70～75vol% ・轉子旋轉數：50rpm ・試驗開始設定溫度：90℃
（硫化劑混煉之混煉條件） ・試驗機：池田機械工業（股）製電加熱式高溫輥機 ・輥尺寸：6φ×16 ・前輥旋轉數：24rpm ・前後輥旋轉比：1：1.22 ・輥溫度：50℃±5℃ ・翻轉次數：左右各2次 ・捲成筒狀通過（passing rounding）幅寬：輥間隔約0.8 mm ・捲成筒狀通過次數：5次
〔實施例2～3及比較例1～3〕
除了如下述表2所示使用製造例2~6所得之烴樹脂取代製造例1所得之烴樹脂以外，其餘比照實施例1，而獲得橡膠組成物。
〔評價〕
將實施例及比較例所得之橡膠組成物，以加壓壓力約8MPa、加壓溫度160℃，進行40分鐘的加壓交聯，之後再於23℃的恆溫室中熟成一晩後，製作150mm×150mm×厚度2mm之橡膠交聯物的試驗片。
針對實施例及比較例所得之橡膠組成物及橡膠交聯物，量測橡膠組成物之慕尼黏度、橡膠交聯物之抗拉強度（MPa）、伸長（%）及損耗正切tan δ。將結果示於下述表2。
[表2]
由表1及表2可確認，在實施例中，形成在0℃的損耗正切tanδ高且在60℃的損耗正切tanδ低者。由此結果可確認，兼具優異之滾動阻力及濕地抓地力性能。
並且，在包含二烯系橡膠及烴樹脂之情形中，因成為兼具優異之滾動阻力及濕地抓地力性能，故可確認橡膠組成物係兩者以極佳的相溶性進行混合而具有優異的作成為加工性優異者。並且可確認，上述橡膠組成物，即使在包含矽石等填料之情形中，矽石的分散性亦良好、且具有優異之加工性。
亦即，由表1及表2可確認，以指定的比例包含具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元，且具有指定的重量平均分子量（Mw）及軟化點等特性者，尤其例如相對於二烯系橡膠，包含指定量之烴樹脂及矽石，此烴樹脂係重量平均分子量（Mw）、以及重量平均分子量與數量平均分子量（Mn）之比（Mw／Mn）為適度低且軟化點為適度高之烴樹脂，藉此，橡膠組成物可成為加工性優異、且兼具優異之滾動阻力及濕地抓地力性能。
無。

Claims (5)

  1. 一種橡膠組成物，其係相對於二烯系橡膠100質量份，摻合烴樹脂1質量份～30質量份及矽石80質量份～200質量份而成之橡膠組成物，其特徵在於，該烴樹脂係為：包含脂肪族單體單元與芳族單體單元；該芳族單體單元之中具有二個以上的環狀結構所結合而成之結構的單體單元在該芳族單體單元中的含量為50質量%以上；重量平均分子量（Mw）在700～6000的範圍內，且軟化點在80℃～150℃的範圍內。
  2. 如請求項1所述之橡膠組成物，其中該烴樹脂包含： 1,3-戊二烯單體單元10質量%～60質量%、 碳數4～6的脂環式單烯烴單體單元1質量%～30質量%、 碳數4～8的非環式單烯烴單體單元1質量%～50質量%、 脂環式二烯烴（alicyclic diolefin）單體單元0質量%～10質量%、以及 該芳族單體單元0.1質量%～50質量%， 數量平均分子量（Mn）在400～3000的範圍內， Z平均分子量（Mz）在1500～20000的範圍內， 重量平均分子量相對於數量平均分子量之比（Mw／Mn）在1.0～4.0的範圍內， Z平均分子量相對於重量平均分子量之比（Mz／Mw）在1.0～4.0的範圍內。
  3. 如請求項1或2所述之橡膠組成物，其中該具有二個以上的環狀結構結合而成之結構的單體係選自包含萘化合物、茀化合物、聯苯化合物、蒽化合物、菲化合物、茚化合物及苯并噻吩化合物之群組中的至少一種。
  4. 如請求項1或2所述之橡膠組成物，其中該烴樹脂係利用苯胺、甲基環己烷及該烴樹脂之混合液（體積比2:1:1）以均勻溶液的狀態存在之最低溫度所量測之混合苯胺點的值在25℃～100℃的範圍內。
  5. 一種充氣輪胎，其特徵在於將如請求項1或2所述之橡膠組成物使用於胎面（tread）。
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