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TW201716318A - 樹脂組合物 - Google Patents

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TW201716318A
TW201716318A TW105127396A TW105127396A TW201716318A TW 201716318 A TW201716318 A TW 201716318A TW 105127396 A TW105127396 A TW 105127396A TW 105127396 A TW105127396 A TW 105127396A TW 201716318 A TW201716318 A TW 201716318A
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TW
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ene
hept
resin composition
compound
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TW105127396A
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English (en)
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Takashi Tsutsumi
Takayuki Saito
Makoto Fujimura
Original Assignee
Zeon Corp
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Abstract

提供一種含有黏結劑樹脂(A)、下述通式(1)表示之芳香族化合物(B)、及交聯劑(C)之樹脂組合物。□(上述通式(1)中，R1~R8各自獨立為氫原子、羥基、羧基、可具有取代基之碳數1~12的脂肪族烴基、可具有取代基之碳數6~12的芳香族烴基。m=0~2的整數，m=0時，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基，m=1或2時，R1~R8的至少2個為羥基，m為2以上時，不管通式(1)表示的構造如何，存在3個以上的苯環可以是互相在任意位置縮合而成者)。

Description

樹脂組合物
本發明係有關於一種具備樹脂組合物及由該樹脂組合物所構成的樹脂膜之電子零件，更詳言之，係有關於一種能夠供給具有優異的耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性及耐溶劑性的樹脂膜之樹脂組合物及具備由該樹脂組合物所構成的樹脂膜之電子零件。
有機EL元件、液晶顯示元件等的各種顯示元件、積體電路元件、固態攝影元件、彩色濾光片、黑色矩陣等的電子零件，係設置有用以防止其劣化和損傷的表面保護膜、用以將元件表面和配線平坦化的平坦化膜、及用以使配置成為層狀的配線之間絕緣的層間絕緣膜等的各種樹脂膜。
先前，作為用以形成該等樹脂膜之樹脂材料，係廣泛地應用環氧樹脂、聚醯亞胺、聚苯并唑等的熱硬化性樹脂材料。近年來，隨著配線和組件的高密度化，該等樹脂材料亦被要求開發一種具有優異的低介電性等的電特性之新穎樹脂材料。
為了因應該等要求，例如，專利文獻1係揭示一種樹脂組合物，其包含具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物(A)、交聯劑(B)及放射線敏感化合物(C)；相對於環狀烯烴聚合 物(A)100重量份，放射線敏感化合物(C)的含量為10~45重量份。但是，依據該專利文獻1所記載的放射線敏感樹脂組合物，雖然是具有優異的低介電性等的電特性且能夠形成具有優異的耐熱性及耐溶劑性之樹脂膜者，但是耐水性及耐熱衝擊性為不充分，因此被期望改善耐水性及耐熱衝擊性。
先前技術文獻 專利文獻
[專利文獻1]日本特開2009-295374號公報
本發明之目的，係提供一種具備能夠供給具有優異的耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性及耐溶劑性的樹脂膜之樹脂組合物、及由此種樹脂組合物所構成的樹脂膜之電子零件。
為了達成上述目的，本發明者等專心研究之結果，發現藉由在黏結劑樹脂調配具有2個以上的酚性羥基之特定芳香族化合物及交聯劑而得到之樹脂組合物，能夠達成上述目的而完成了本發明。
亦即，依照本發明，能夠提供[1]一種樹脂組合物，含有黏結劑樹脂(A)、下述通式(1)表示之芳香族化合物(B)、及交聯劑(C)，
(上述通式(1)中，R1~R8各自獨立為氫原子、羥基、羧基、可具有取代基之碳數1~12的脂肪族烴基、可具有取代基之碳數6~12的芳香族烴基。m=0~2的整數，m=0時，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基，m=1或2時，R1~R8的至少2個為羥基，m為2以上時，不管通式(1)表示的構造如何，存在3個以上的苯環可以是互相在任意位置縮合而成者)。
[2]如前述[1]所述之樹脂組合物，進一步含有光酸產生劑(D)，[3]如前述[2]所述之樹脂組合物，其中前述光酸產生劑(D)為醌二疊氮化合物，[4]如前述[1]至[3]項中任一項所述之樹脂組合物，其中前述黏結劑樹脂(A)為具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物，[5]如前述[1]至[4]項中任一項所述之樹脂組合物，其中前記芳香族化合物(B)係下述通式(2)表示之化合物，
(上述通式(2)中，R1~R4、R6、R7與上述通式(1)相同，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基)。
[6]如前述[5]所述之樹脂組合物，其中前述芳香族化合物(B)係在前述通式(2)，R1~R4、R6、R7之中，2個為羥基，1個為碳數1~12的脂肪族烴基，剩餘部分為氫原子之化合物，或者在前述通式(2)，R1~R4、R6、R7之中，3個為羥基，剩餘部分為氫原子之化合物，[7]如前述[1]至[6]項中任一項所述之樹脂組合物，其中相對於前述黏結劑樹脂(A)100重量份，前述芳香族化合物(B)的含量為0.01~30重量份，[8]如前述[1]至[7]項中任一項所述之樹脂組合物，其中前述交聯劑(C)為含環氧基交聯劑，以及[9]一種電子零件，係具備由如前述[1]至[8]項中任一項所述之樹脂組合物所構成之樹脂膜。
依照本發明，能夠提供一種具備能夠供給具有優異的耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性及耐溶劑性的樹脂膜之樹脂組合物、及由此種樹脂組合物所構成的樹脂膜之電子零件。
用以實施發明之形態
本發明的樹脂組合物係含有黏結劑樹脂(A)、後述通式(1)表示之芳香族化合物(B)、及交聯劑(C)而成。
(黏結劑樹脂(A))
作為在本發明所使用的黏結劑樹脂(A)，係沒有特別限 定，以具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物(A1)、丙烯酸樹脂(A2)、聚醯亞胺或其前驅物(A3)、聚苯并唑或其前驅物(A4)、聚矽氧烷(A5)、或酚樹脂(A6)為佳，該等之中，從進一步提高本發明的樹脂組合物的耐水性之觀點而言，以具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物(A1)為特佳。
該等黏結劑樹脂(A)，可各自單獨使用，亦可併用2種以上。
作為具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物(A1)(以下，簡稱為「環狀烯烴聚合物(A1)」)，可舉出1或2個以上的環狀烯烴單體之聚合物、或者是，1或2個以上的環狀烯烴單體和能夠與其共聚合的單體之共聚物，在本發明，作為用以形成環狀烯烴聚合物(A1)之單體，以使用至少具有質子性極性基之環狀烯烴單體(a)為佳。
在此，所謂質子性極性基，係指含有屬於周期表第15族或第16族的原子且在該原子直接鍵結有氫原子之基。屬於周期表第15族或第16族的原子之中，以屬於周期表第15族或第16族的第1或第2周期之原子為佳，以氧原子、氮原子或硫原子為較佳，以氧原子為特佳。
作為此種質子性極性基之具體例，可舉出羥基、羧基(羥羰基)、磺酸基、磷酸基等具有氧原子的極性基；第一級胺基、第二級胺基、第一級醯胺基、第二級醯胺基(醯亞胺基)等具有氮原子的極性基；硫醇基等具有硫原子的極性基等。該等之中，以具有氧原子者為佳，以羧基為較佳。
在本發明，鍵結在具有質子性極性基的環狀烯烴樹脂之質 子性極性基的數目，係沒有特別限定，又，亦可含有不同種類的質子性極性基。
作為具有質子性極性基的環狀烯烴單體(a)(以下，適當地稱為「單體(a)」)之具體例，可舉出2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羧甲基-2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-甲氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-乙氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-丙氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-丁氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-戊氧基羰基甲基雙環[2.2,1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-己氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-環己氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-苯氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-萘氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-聯苯氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-苄氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-2-羥乙氧基羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2,3-二羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-甲氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-乙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-丙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-丁氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-戊氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-己氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-環己氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-苯氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-萘氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-聯苯氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-苄氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰 基-3-羥乙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基-3-羥羰基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、3-甲基-2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、3-羥甲基-2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥羰基三環[5.2.1.02,6]癸-3,8-二烯、4-羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4,5-二羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-羧甲基-4-羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、N-(羥羰基甲基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(羥羰基乙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(羥羰基戊基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(二羥羰基乙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(二羥羰基丙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(羥羰基苯乙基)雙環[2,2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-(4-羥苯基)-1-(羥羰基)乙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(羥羰基苯基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺等的含羧基環狀烯烴；2-(4-羥苯基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-(4-羥苯基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、4-(4-羥苯基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-(4-羥苯基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、2-羥基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-羥乙基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-羥甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2,3-二羥甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-(羥乙氧基羰基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-(羥乙氧基羰基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-(1-羥基-1-三氟甲基-2,2,2-三氟乙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-(2-羥基-2-三氟甲基-3,3,3-三氟丙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、3-羥基三環[5.2.1.02,6]癸-4,8-二烯、3-羥甲基三環[5.2.1.02,6]癸-4,8-二烯、 4-羥基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-羥甲基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4,5-二羥甲基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-(羥乙氧基羰基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-(羥乙氧基羰基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、N-(羥乙基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(羥苯基)雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺等的含羥基環狀烯烴等。該等之中，從所得到的樹脂膜之密著性變高的觀點而言，以含羧基環狀烯烴為佳，以4-羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯為特佳。該等單體(a)，可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
在環狀烯烴聚合物(A1)中，單體(a)單元的含有比例，係相對於總單體單元，以10~90莫耳%為佳，以20~80莫耳%為較佳，以30~70莫耳%為更佳。藉由使單體(a)單元的含有比例成為上述範圍，環狀烯烴聚合物(A1)在極性溶劑之溶解性成為良好，同時能夠進一步提高所得到的樹脂膜之耐熱性。
又，在本發明所使用的環狀烯烴聚合物(A1)，亦可為具有質子性極性基的環狀烯烴單體(a)和能夠與其共聚合的單體(b)共聚合而得到之共聚物。作為此種能夠共聚合的單體，可舉出具有質子性極性基以外的極性基之環狀烯烴單體(b1)、不具有極性基的環狀烯烴單體(b2)、及環狀烯烴以外的單體(b3)(以下，適當地稱為「單體(b1)」、「單體(b2)」、「單體(b3)」)。
作為具有質子性極性基以外的極性基之環狀烯烴單體(b1)，例如，可舉出具有N-取代醯亞胺基、酯基、氰基、酸酐基或鹵素原子之環狀烯烴。
作為具有N-取代醯亞胺基之環狀烯烴，例如，可舉出下述通式(3)表示之單體。
(上述通式(3)中，R9係表示氫原子或碳數1~16的烷基或芳基。n係表示1或2的整數)。
在上述通式(3)中，R9為碳數1~16的烷基或芳基，作為烷基的具體例，可舉出甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一基、正十二基、正十三基、正十四基、正十五基、正十六基等的直鏈烷基；環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基、環壬基、環癸基、環十一基、環十二基、降莰基、莰基、異莰基、十氫萘基、三環癸基、金剛烷基等的環狀烷基；2-丙基、2-丁基、2-甲基-1-丙基、2-甲基-2-丙基、1-甲基丁基、2-甲基丁基、1-甲基戊基、1-乙基丁基、2-甲基己基、2-乙基己基、4-甲基庚基、1-甲基壬基、1-甲基十三基、1-甲基十四基等的分枝狀烷基等。又，作為芳基的具體例，可舉出苯基、苄基等。該等之中，從耐熱性及對極性溶劑的溶解性較優異的觀點而言，以碳數6~14的烷基及芳基為佳，以碳數6~10的烷基及芳基為較佳。碳數為4以下時，對極性溶劑的溶解性較差，碳數為17以上時，耐熱性較差，而且將樹脂膜圖案化時，因熱而熔融而有使圖案消失掉之問題。
作為上述通式(3)表示的單體之具體例，可舉出雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-苯基-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-乙基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-丙基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-丁基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-環己基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-金剛烷基雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基丁基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-甲基丁基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-甲基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-乙基丁基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-乙基丁基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-甲基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-甲基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-丁基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-丁基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-甲基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-甲基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(4-甲基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-乙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-乙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-乙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-丙基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-丙基戊基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧 醯亞胺、N-(1-甲基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-甲基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-甲基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(4-甲基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-乙基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-乙基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-乙基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(4-乙基庚基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-丙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-丙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-丙基己基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基壬基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-基壬基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-甲基壬基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(4-甲基壬基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(5-甲基壬基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-乙基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(2-乙基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(3-乙基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(4-乙基辛基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基癸基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十二基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十一基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十二基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十三基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十四基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-(1-甲基十五基)-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺、N-苯基-四 環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯-4,5-二羧醯亞胺、N-(2,4-二甲氧基苯基)-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯-4,5-二羧醯亞胺等。又，該等可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
又，上述通式(3)表示之單體，例如，能夠藉由對應的胺、與5-降莰烯-2,3-二羧酸酐的醯亞胺化反應來得到。又，所得到的單體，能夠藉由習知方法將醯亞胺化反應的反應液進行分離‧精製而效率良好地離析。
作為具有酯基之環狀烯烴，例如，可舉出2-乙醯氧基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-乙醯氧基甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-乙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-丙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-丁氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-環己氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-甲氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-乙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-丙氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-丁氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-環己氧基羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-(2,2,2-三氟乙氧基羰基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-(2,2,2-三氟乙氧基羰基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲氧基羰基三環[5.2.1.02,6]癸-8-烯、2-乙氧基羰基三環[5.2.1.02,6]癸-8-烯、2-丙氧基羰基三環[5.2.1.02,6]癸-8-烯、4-乙醯氧基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-乙氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-丙氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-丁氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-甲氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-乙氧基羰基四環 [6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-丙氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-丁氧基羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-(2,2,2-三氟乙氧基羰基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-(2,2,2-三氟乙氧基羰基)四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯等。
作為具有氰基之環狀烯烴，例如，可舉出4-氰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-氰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4,5-二氰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、2-氰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-甲基-2-氰基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2,3-二氰基雙環[2.2.1]庚-5-烯等。
作為具有酸酐基之環狀烯烴，例如，可舉出四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯-4,5-二羧酸酐、雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧酸酐、2-羧甲基-2-羥羰基雙環[2.2.1]庚-5-烯酐等。
作為具有鹵素原子之環狀烯烴，例如，可舉出2-氯雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-氯甲基雙環[2.2.1]庚-5-烯、2-(氯苯基)雙環[2.2.1]庚-5-烯、4-氯四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯、4-甲基-4-氯四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯等。
該等單體(b1)，可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
作為不具有極性基的環狀烯烴單體(b2)，可舉出雙環[2.2.1]庚-2-烯(亦稱為「降莰烯」)、5-乙基-雙環[2.2.1]庚-2-烯、5-丁基-雙環[2.2.1]庚-2-烯、5-亞乙基-雙環[2.2.1]庚-2-烯、5-亞甲基-雙環[2.2.1]庚-2-烯、5-乙烯基-雙環[2.2.1]庚-2-烯、三環[5.2.1.02,6]癸-3,8-二烯(慣用名：二環戊二烯)、四環 [10.2.1.02,11.04,9]十五-4,6,8,13-四烯、四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯(亦稱為「四環十二烯」)、9-甲基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、9-乙基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、9-亞甲基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、9-亞乙基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、9-乙烯基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、9-丙烯基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、五環[9.2.1.13,9.02,10.04,8]十五-5,12-二烯、環丁烯、環戊烯、環戊二烯、環己烯、環庚烯、環辛烯、環辛二烯、茚、3a,5,6,7a-四氫-4,7-亞甲基-1H-茚、9-苯基-四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-4-烯、四環[9.2.1.13,9.02,10.04,8]十四-3,5,7,12-四烯、五環[9.2.1.13,9.02,10.04,8]十五-12-烯等。
該等單體(b2)，可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
作為環狀烯烴以外的單體(b3)之具體例，可舉出乙烯；丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、3-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4-甲基-己烯、4,4-二甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-戊烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯、1-二十烯等碳數2~20的α-烯烴；1,4-己二烯、1,5-己二烯、4-甲基-1,4-己二烯、5-甲基-1,4-己二烯、1,7-辛二烯等的非共軛二烯、及該等的衍生物等。該等之中，以α-烯烴為佳。
該等單體(b3)，可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
該等單體(b1)~(b3)之中，從本發明的效果為進一步更顯著之觀點而言，係以具有質子性極性基以外的極性基之 環狀烯烴單體(b1)為佳，以具有N-取代醯亞胺基之環狀烯烴為特佳。
在環狀烯烴聚合物(A1)中，能夠共聚合的單體(b)單元之含有比例，係相對總單體單元，以10~90莫耳%為佳，以20~80莫耳%為較佳，以30~70莫耳%為更佳。藉由使能夠共聚合的單體(b)單元之含有比例成為上述範圍，環狀烯烴聚合物(A1)對極性溶劑的溶解性成為良好，同時能夠進一步提高所得到的樹脂膜之耐熱性。
又，在本發明，亦可藉由利用習知的改性劑將質子性極性基導入至不具有質子性極性基的環狀烯烴系聚合物，而作為環狀烯烴聚合物(A1)。
不具有質子性極性基的聚合物，係能夠藉由將上述的單體(b1)及(b2)之中至少一種，與視需要之單體(b3)任意地組合而聚合來得到。
作為用以導入質子性極性基的改性劑，通常能夠使用在一分子內具有質子性極性基與反應性的碳-碳不飽和鍵之化合物。
作為此種化合物的具體例，可舉出丙烯酸、甲基丙烯酸、當歸酸(angelica acid)、甲基丁烯酸(tiglic acid)、油酸、反油酸(elaidic acid)、芥子酸、巴西烯酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、檸康酸、中康酸、伊康酸、阿托酸、桂皮酸等的不飽和羧酸；烯丙醇、甲基乙烯基甲醇、巴豆醇、甲基烯丙醇、1-苯乙烯-1-醇、2-丙烯-1-醇、3-丁烯-1-醇、3-丁烯-2-醇、3-甲基-3-丁烯-1-醇、3-甲基-2-丁烯-1-醇、2-甲基-3-丁烯-2-醇、2-甲基 -3-丁烯-1-醇、4-戊烯-1-醇、4-甲基-4-戊烯-1-醇、2-己烯-1-醇等的不飽和醇等。
使用該等改性劑之聚合物的改性反應，依照常用的方法即可，通常能夠在自由基產生劑的存在下進行。
又，在本發明所使用的環狀烯烴聚合物(A1)，可為使上述單體開環聚合而成之開環聚合物，或者，亦可為使上述單體加成聚合而成之加成聚合物，從本發明的效果進一步更顯著之觀點而言，以開環聚合物為佳。
開環聚合物係能夠藉由將具有質子性極性基的環狀烯烴單體(a)及視需要而使用之能夠共聚合的單體(b)，在複分解(metathesis)反應觸媒的存在下進行開環複分解聚合來製造。作為製造方法，例如，能夠使用國際公開第2010/110323號的[0039]~[0079]所記載的方法等。
又，在本發明所使用之環狀烯烴聚合物(A1)為開環聚合物時，係以進一步進行氫化反應，將在主鏈所含有的碳-碳雙鍵氫化而成為氫化物為佳。環狀烯烴聚合物(A1)為氫化物時，經氫化的碳-碳雙鍵之比例(氫化率)通常為50%以上，從耐熱性的觀點而言，以70%以上為佳，以90%以上為較佳，以95%以上為更佳。
又，在本發明所使用之丙烯酸樹脂(A2)，係沒有特別限定，以將選自由具有丙烯酸基的羧酸、具有丙烯酸基的羧酸酐、或含環氧基的丙烯酸酯化合物及含氧雜環丁烷基的丙烯酸酯化合物之至少一種作為必要成分之同元聚合物或共聚物為佳。
作為具有丙烯酸基的羧酸之具體例，係可舉出(甲基)丙烯酸[丙烯酸及/或甲基丙烯酸的意思。以下，(甲基)丙烯酸甲酯等亦同樣]、巴豆酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、檸康酸、中康酸、戊烯二酸、苯二甲酸單-(2-((甲基)丙烯醯氧基)乙基)酯、N-(羧苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(羧苯基)(甲基)丙烯醯胺等。
作為具有丙烯酸基的羧酸酐的具體例，可舉出順丁烯二酸酐、檸康酸酐等。
作為含環氧基的丙烯酸酯化合物之具體例，可舉出丙烯酸環氧丙基酯、甲基丙烯酸環氧丙基酯、α-乙基丙烯酸環氧丙基酯、α-正丙基丙烯酸環氧丙基酯、α-正丁基丙烯酸環氧丙基酯、丙烯酸-3,4-環氧基丁酯、甲基丙烯酸-3,4-環氧基丁酯、丙烯酸-6,7-環氧基庚酯、甲基丙烯酸-6,7-環氧基庚酯、α-乙基丙烯酸-6,7-環氧基庚酯、丙烯酸-3,4-環氧基環己基甲酯、甲基丙烯酸-3,4-環氧基環己基甲酯等。
作為含氧雜環丁烷基的丙烯酸酯化合物之具體例，可舉出(甲基)丙烯酸(3-甲基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-甲基氧雜環丁烷-3-基)乙酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)乙酯、(甲基)丙烯酸(3-氯甲基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(氧雜環丁烷-2-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-甲基氧雜環丁烷--2-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-乙基氧雜環丁烷-2-基)甲酯、(1-甲基-1-氧雜環丁烷基-2-苯基)-3-(甲基)丙烯酸酯、(1-甲基-1-氧雜環丁烷基)-2-三氟甲基-3-(甲基)丙烯酸酯、及(1-甲基-1-氧雜環丁烷 基)-4-三氟甲基-2-(甲基)丙烯酸酯等。
該等之中，以(甲基)丙烯酸、順丁烯二酸酐、(甲基)丙烯酸環氧丙基酯、甲基丙烯酸-6,7-環氧基庚酯等為佳。
丙烯酸樹脂(A2)亦可為由選自不飽和羧酸、不飽和羧酸酐及含環氧基的不飽和化合物之至少一種、與其它的丙烯酸酯系單體或丙烯酸酯以外之能夠共聚合的單體之共聚物。
作為其它的丙烯酸酯系單體，可舉出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸乙基己酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十一酯、(甲基)丙烯酸十二酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯、(甲基)丙烯酸異硬脂基酯等的(甲基)丙烯酸烷酯；(甲基)丙烯酸羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等的(甲基)丙烯酸羥基烷酯；(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯等的(甲基)丙烯酸苯氧基烷酯；(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-丙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-丁氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-甲氧基丁酯等的(甲基)丙烯酸烷氧基烷酯；聚乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、乙氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、苯氧 基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、壬基苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇一(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯、乙氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯、壬基苯氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯等的聚烷二醇(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸2-甲基環己酯、(甲基)丙烯酸4-丁基環己酯、(甲基)丙烯酸1-金剛烷酯、(甲基)丙烯酸2-甲基-2-金剛烷酯、(甲基)丙烯酸2-乙基-2-金剛烷酯、(甲基)丙烯酸三環[5.2.1.02,6]癸烷-8-基酯、(甲基)丙烯酸三環[5.2.1.02,6]-3-癸烯-8-基酯、(甲基)丙烯酸三環[5.2.1.02,6]-3-癸烯-9-基酯、(甲基)丙烯酸莰基酯、(甲基)丙烯酸異莰基酯等的(甲基)丙烯酸環烷酯；(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸萘酯、(甲基)丙烯酸聯苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸四氫糠酯、(甲基)丙烯酸5-四氫糠氧基羰基戊酯、(甲基)丙烯酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸烯丙酯、(甲基)丙烯酸2-(2-乙烯氧基乙氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-[三環[5.2.1.02,6]癸烷-8-基氧基]乙酯、(甲基)丙烯酸2-[三環[5.2.1.02,6]-3-癸烯-8-基氧基]乙酯、(甲基)丙烯酸2-[三環[5.2.1.02,6]-3-癸烯-9-基氧基]乙酯、(甲基)丙烯酸γ-丁內酯、順丁烯二醯亞胺、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-乙基順丁烯二醯亞胺、N-丁基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺、N-苄基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺、N-(2,6-二乙基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(4-乙醯基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(4-羥苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(4-乙醯氧基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(4-二甲胺基-3,5-二硝基苯基)順丁烯二醯亞胺、N-(1-苯胺基萘基-4)順丁烯二醯亞胺、N-[4-(2-苯并唑基)苯 基]順丁烯二醯亞胺、N-(9-吖啶基)順丁烯二醯亞胺等。
該等之中，以(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸2-甲基環己酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸三環[5.2.1.02,6]癸烷-8-基酯、N-苯基順丁烯二醯亞胺及N-環己基順丁烯二醯亞胺等為佳。
作為丙烯酸酯以外之能夠共聚合的單體，只要是能夠與上述具有丙烯酸基的羧酸、具有丙烯酸基的羧酸酐或含環氧基的丙烯酸酯化合物共聚合的化合物，就沒有特別限制，例如，可舉出乙烯基苄基甲醚、乙烯基環氧丙基醚、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、茚、乙烯基萘、乙烯基聯苯、氯苯乙烯、溴苯乙烯、氯甲基苯乙烯、對第三丁氧基苯乙烯、對羥基苯乙烯、對羥基-α-甲基苯乙烯、對乙醯氧基苯乙烯、對羧基苯乙烯、4-羥苯基乙烯基酮、丙烯腈、甲基丙烯腈、(甲基)丙烯醯胺、1,2-環氧-4-乙烯基環己烷、異丁烯、降莰烯、丁二烯、異戊二烯等的自由基聚合性化合物。
該等化合物，可各自單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
上述單體的聚合方法，依照常用的方法即可，例如，能夠採用懸浮聚合法、乳化聚合法、溶液聚合法等。
在本發明所使用之聚醯亞胺或其前驅物(A3)，能夠藉由使四羧酸二酐與二胺反應而得到，亦可視需要而進行熱處理。作為用以得到聚醯亞胺之前驅物，可舉出聚醯胺酸、聚醯胺酸酯、聚異醯亞胺、聚醯胺酸磺醯胺等。
在本發明所使用之聚醯亞胺或其前驅物(A3)，能夠使用習知的方法而合成。亦即，能夠使用將四羧酸二酐與二胺 選擇性地組合，使該等在N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、二甲基亞碸、六甲基磷醯三胺、γ-丁內酯、環戊酮等的極性溶劑中反應等習知的方法來合成。
過剩地使用二胺而聚合時，能夠使所生成的聚醯亞胺(A3)之末端胺基與羧酸酐反應，而保護末端胺基。又，過剩地使用四羧酸二酐而聚合時，亦能夠使所生成的聚醯亞胺(A3)之末端酸酐基與胺化合物反應，而保護末端酸酐基。
作為此種羧酸酐的例子，能夠舉出苯二甲酸酐、偏苯三甲酸酐、順丁烯二酸酐、萘二甲酸酐、氫化苯二甲酸酐、甲基-5-降莰烯-2,3-二羧酸酐、伊康酸酐、四氫苯二甲酸酐等；作為胺化合物的例子，能夠舉出苯胺、2-羥基苯胺、3-羥基苯胺、4-羥基苯胺、2-乙炔基苯胺、3-乙炔基苯胺、4-乙炔基苯胺等。
聚苯并唑或其前驅物(A4)，能夠藉由使雙(鄰胺基苯酚)化合物與二羧酸、二羧酸酯、羧醯二氯反應而得到，亦可視需要而進行加熱處理。
作為在本發明所使用之聚矽氧烷(A5)，係沒有特別限定，可舉出較佳是藉由使下述通式(4)表示的有機矽烷之1種或2種以上混合、反應而得到之聚合物。
(R10)p-Si-(OR11)4-p (4)
上述通式(4)中，R10為氫原子、碳數1~10的烷基、碳數2~10的烯基、或碳數6~15的芳基，複數個R10各自可相同亦可不同。又，該等烷基、烯基、芳基係任一者均亦可具有取代基，又，亦可為不具有取代基的未取代物，能夠按照組合 物的特性而選擇。作為烷基的具體例，可舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、正己基、正癸基、三氟甲基、2,2,2-三氟乙基、3,3,3-三氟丙基、3-環氧丙氧基丙基、2-(3,4-環氧環己基)乙基、3-胺丙基、3-氫硫基丙基、3-異氰酸酯丙基。作為烯基的具體例，可舉出乙烯基、3-丙烯醯氧基丙基、3-甲基丙烯醯氧基丙基。作為芳基的具體例，可舉出苯基、甲苯基、對羥基苯基、1-(對羥苯基)乙基、2-(對羥苯基)乙基、4-羥基-5-(對羥苯基羰氧基)戊基、萘基。
又，上述通式(4)中，R11係氫原子、碳數1~6的烷基、碳數1~6的醯基、或碳數6~15的芳基，複數個R11各自可相同亦可不同。又，該等烷基、醯基係任一者均亦可具有取代基，又，亦可為不具有取代基的未取代物，能夠按照組合物的特性而選擇。作為烷基的具體例，可舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基。作為醯基的具體例，可舉出乙醯基。作為芳基的具體例，可舉出苯基。
而且，上述通式(4)中，p為o~3的整數，p=0時係成為4官能性矽烷，p=1時係成為3官能性矽烷、p=2時係成為2官能性矽烷，p=3時係成為1官能性矽烷。
作為上述通式(4)表示的有機矽烷之具體例，可舉出四甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷、四乙醯氧基矽烷、四苯氧基矽烷等的4官能性矽烷；甲基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、甲基三異丙氧基矽烷、甲基三正丁氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、乙基三乙氧基矽烷、乙基三異丙氧基矽烷、乙基三正丁氧基矽烷、正丙基三甲氧基矽烷、正丙基三乙氧基矽烷、正 丁基三甲氧基矽烷、正丁基三乙氧基矽烷、正己基三甲氧基矽烷、正己基三乙氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、對羥苯基三甲氧基矽烷、1-(對羥苯基)乙基三甲氧基矽烷、2-(對羥苯基)乙基三甲氧基矽烷、4-羥基-5-(對羥苯基羰氧基)戊基三甲氧基矽烷、三氟甲基三甲氧基矽烷、三氟甲基三乙氧基矽烷、3,3,3-三氟丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-氫硫基丙基三甲氧基矽烷等的3官能性矽烷；二甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、二甲基二乙醯氧基矽烷、二正丁基二甲氧基矽烷、二苯基二甲氧基矽烷等的2官能性矽烷；三甲基甲氧基矽烷、三正丁基乙氧基矽烷等的1官能性矽烷。
該等有機矽烷之中，就所得到的樹脂膜之耐龜裂性、硬度而言，能夠適合使用3官能性矽烷。該等有機矽烷可單獨使用，亦可以組合2種以上而使用。
在本發明所使用之聚矽氧烷(A5)，能夠藉由使上述的有機矽烷水解及部分縮合來得到。水解及部分縮合能夠使用通常的方法。例如，將溶劑、水、及視需要之觸媒添加在混合物，加熱攪拌。攪拌中，亦可視需要藉由蒸餾而將水解副產物(甲醇等的醇類)和縮合副產物(水)餾去。
作為在本發明所使用之酚樹脂(A6)，例如，能夠藉 由在酸觸媒存在下使酚化合物與醛、二羥甲基化合物、二烷氧基甲基化合物、二鹵甲基化合物反應來得到。
在本發明所使用的黏結劑樹脂(A)之重量平均分子量(Mw)，係通常為1,000~1,000,000，以1,500~100,000為佳，較佳為2,000~30,000的範圍。
又，黏結劑樹脂(A)的分子量分布，係以重量平均分子量/數量平均分子量(Mw/Mn)比計，通常為4以下，以3以下為佳，以2.5以下為較佳。
黏結劑樹脂(A)的重量平均分子量(Mw)、分子量分布(Mw/Mn)，能夠藉由以四氫呋喃等溶劑作為溶離液之凝膠滲透層析法(GPC)，而以聚苯乙烯換算值的方式所求取之值。
(通式(1)表示之芳香族化合物(B))
本發明的樹脂組合物，係含有下述通式(1)表示之芳香族化合物(B)(以下，適當地略記為「芳香族化合物(B)」)。認為該芳香族化合物(B)係與交聯劑(C)反應，而能夠提升本發明的樹脂組合物之交聯密度，且提高耐水性和耐溶劑性。
上述通式(1)中，R1~R8各自獨立為氫原子、羥基、羧基、可具有取代基之碳數1~12的脂肪族烴基、可具有取代基之碳數6~12的芳香煉烴基。m=0~2的整數，m=0時，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基，m=1或2時，R1~R8的至少2個為羥基， m為2以上時，不管通式(1)表示的構造如何，存在3個以上的苯環可以是互相在任意位置縮合而成者。
又，R1~R8為可具有取代基之碳數1~12的脂肪族烴基、或可具有取代基之碳數6~12的芳香族烴基時，作為取代基，係沒有特別限定，可舉出羥基、羧基、鹵素原子等。
在上述通式(1)，R1~R8係以氫原子、羥基、或碳數1~6的脂肪族烴基為佳。
在上述通式(1)，又，m=0為佳。亦即，作為芳香族化合物(B)，係以下述通式(2)表示之化合物為較佳。
上述通式(2)中，R1~R4、R6、R7係與上述通式(1)同樣，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基。
上述通式(2)表示之化合物之中，從能夠使本發明的作用效果進一步更顯著之觀點而言，較佳是R1~R4、R6、R7之中，2個為羥基，1個為碳數1~12的脂肪族烴基，剩餘部分為氫原子之化合物；以及R1~R4、R6、R7之中，3個為羥基，剩餘部分為氫原子之化合物。又，在上述通式(2)中，含有2個以上的羥基在苯環上的位置，係沒有特別限定，從能夠使本發明的作用效果進一步更顯著之觀點而言，例如，羥基為2個時，以存在於間位者(亦即間苯二酚類)為佳，又，羥基為3個時，以存在於1位置、3位置、及5位置者(亦即，1,3,5-三羥 基苯類)為佳。認為此種羥基在苯環上的位置，能夠不容易受到各羥基的立體障礙的影響，因而能夠進行有效率的交聯反應。
又，作為在本發明所使用之芳香族化合物(B)，係以分子量在90~500的範圍者為佳，以在100~300的範圍者為較佳。
作為芳香族化合物(B)的具體例，可舉出兒茶酚、3-甲基兒茶酚、3-乙基兒茶酚、4-甲基兒茶酚、4-乙基兒茶酚、2-異戊基焦兒茶酚、2,3-二甲基兒茶酚、2,3-二乙基兒茶酚、2,3-二異戊基兒茶酚、2-甲基3-辛基兒茶酚、2-丁基3-第三丁基兒茶酚、2,3-二溴兒茶酚、2,4-二異丙基兒茶酚、2-戊基4-辛基兒茶酚、2,4-二溴兒茶酚、2,5-二乙基兒茶酚、2,5-二第三戊基兒茶酚、2-丁基5-溴兒茶酚、2,5-二氯兒茶酚、3,4,6-三異丙基兒茶酚等的兒茶酚類；間苯二酚、2-甲基間苯二酚、2-丁基間苯二酚、2-辛基間苯二酚、2,4-二甲基間苯二酚、2,4-二乙基間苯二酚、2,4-二戊基間苯二酚、2,4-二異丙基間苯二酚、2,5-二甲基間苯二酚、2-甲基5-第三丁基間苯二酚、2,5-二辛基間苯二酚、4,6-二甲基間苯二酚、4,6-二丁基間苯二酚、4,6-二氯間苯二酚、4,6-二溴間苯二酚、4-氯6-甲基間苯二酚、2,4,5-三甲基間苯二酚等的間苯二酚類；對氫醌、2-甲基對氫醌、2-乙基對氫醌、2-己基對氫醌、2-異丙基對氫醌、2,5-二甲基對氫醌、2,5-二乙基對氫醌、2,5-二第三丁基對氫醌、2,5-二辛基對氫醌、2,3-二甲基對氫醌、 2,6-二乙基對氫醌、2,4-二戊基對氫醌、2,5-二氯對氫醌、2,5-二溴對氫醌、2-甲基5-乙基對氫醌、2-甲基5-第三丁基對氫醌等的對氫醌類；間苯三酚、2-甲基間苯三酚、2,4-二丁基間苯三酚、2,4,6-三溴間苯三酚、2,4,6-三氯間苯三酚等的間苯三酚類；1,2,3-三羥基苯、1,2,3-三羥基4-甲基苯、1,2,3-三羥基5-丁基苯、1,2,3-三羥基4,6-二溴苯、1,2,3-三羥基4,5,6-三甲基苯等的1,2,3-三羥基苯類；1,2,4-三羥基苯、1,2,4-三羥基5-甲基苯、1,2,4-三羥基3,5-二甲基苯、1,2,4-三羥基3,5,6-三溴苯等的1,2,4-三羥基苯類；1,2-二羥基萘、1,3-二羥基萘、2,3-二羥基萘、1,6-二羥基萘、2,6-二羥基萘、1,7-二羥基萘、2,7-二羥基萘等的二羥基萘類；及1,4-二羥基蒽、9,10-二羥基蒽等的羥基蒽類等。
在本發明的樹脂組合物中之芳香族化合物(B)的含量，係相對於黏結劑樹脂(A)100重量份，以0.01~30重量份為佳，以0.1~20重量份為較佳，以0.5~15重量份為更佳，以2~10重量份為特佳。藉由使芳香族化合物(B)的含量成為該範圍，能夠讓使用本發明的樹脂組合物而得到的樹脂膜成為耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性、及耐溶劑性更高度地平衡者。
(交聯劑(C))
本發明的樹脂組合物，除了黏結劑樹脂(A)及苯香族化合物(B)以外，亦含有交聯劑(C)。作為交聯劑(C)，係藉由加熱而在交聯劑分子間形成交聯結構者；或與黏結劑樹脂(A)反應而 在樹脂分子間形成交聯結構者；具體而言，可舉出具有2個以上的反應性基之化合物。又，如上述，認為交聯劑(C)能夠與芳香族化合物(B)反應，而提升本發明的樹脂組合物之交聯密度。
作為具有此種反應性基的化合物，係沒有特別限定，例如，可舉出含環氧基交聯劑、含烷氧基甲基交聯劑、含羥甲基交聯劑、含氧雜環丁烷基交聯劑、含異氰酸酯基交聯劑、含嵌段異氰酸酯基交聯劑、含唑啉基交聯劑、含順丁烯二醯亞胺基交聯劑、含(甲基)丙烯酸酯基交聯劑等。該等之中，以含環氧基交聯劑為佳。
作為含環氧基交聯劑的具體例，例如，可舉出以二環戊二烯作為骨架之環氧化合物(商品名「HP-7200」、DIC公司製)、2,2-雙(羥甲基)1-丁醇的1,2-環氧基-4-(2-環氧乙基)環己烷加成物(具有環己烷骨架及末端環氧基之15官能性的脂環式環氧樹脂、商品名「EHPE3150」、Daicel化學工業公司製)、環氧化3-環己烯-1,2-二羧酸雙(3-環己烯基甲基)改性ε-己內酯(脂肪族環狀3官能性的環氧樹脂、商品名「EPOLEAD GT301」、Daicel化學工業公司製)、環氧化丁烷四羧酸肆(3-環己烯基甲基)改性ε-己內酯(脂肪族環狀4官能性的環氧樹脂、商品名「EPOLEAD GT401」、Daicel化學工業公司製)、3,4-環氧基環己烯基甲基-3’,4’-環氧基環己烯羧酸酯(商品名「CELLOXIDE 2021」、「CELLOXIDE 2021P」、Daicel化學工業公司製)、ε-己內酯改性3’,4’-環氧基環己基甲基-3,4-環氧基環己烷羧酸酯(商品名「CELLOXIDE 2081」、Daicel化學工 業公司製)、1,2：8,9-二環氧薴烯(商品名「CELLOXIDE 3000」、Daicel化學工業公司製)、2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷(商品名「Z-6043」、TORAY‧DOW CORNING公司製)等具有脂環結構的環氧化合物；雙酚A型環氧化合物(商品名「jER 825」、「jER 827」、「jER 828」、「jER YL980」、三菱化學公司製、商品名「EPICLON 840」、「EPICLON 850」、DIC公司製)、雙酚F型環氧化合物(商品名「jER 806」、「jER 807」、「jER YL983U」、三菱化學公司製、商品名「EPICLON 830」、「EPICLON 835」、DIC公司製)、氫化雙酚A型環氧化合物(商品名「jER YX8000」、「jER YX8034」三菱化學公司製、商品名「ST-3000」新日鐵柱公司製、商品名「RIKARESIN HBE-100」新日本理化公司製、商品名「Epolite 4000」共榮化學公司製)、長鏈雙酚A型環氧樹脂(商品名「EXA-4816」、「EXA-4850-150」、「EXA-4850-1000」DIC公司製)、EO改性雙酚A型環氧化合物(商品名「ADEKARESIN EP-4000L」、「ADEKARESIN EP-4010L」、ADEKA公司製)、苯酚酚醛清漆型多官能環氧化合物(商品名「jER 152」、三菱化學公司製)、1,6-雙(2,3-環氧基丙烷-1-基氧基)萘等具有萘骨架的多官能環氧化合物(商品名「HP-4032D」、DIC公司製)、二環戊二烯二甲醇二環氧丙基醚(商品名「ADEKARESIN EP-4000L」、「ADEKARESIN EP-4088L」、ADEKA公司製)、環氧丙基胺型環氧樹脂(商品名「商品名「jER 630」、三菱化學公司製、商品名「TETRAD-C」、「TETRAD-X」、三菱氣體化學公司 製)、鏈狀烷基多官能環氧化合物(商品名「SR-TMP」、阪本藥品工業公司製)、多官能環氧聚丁二烯(商品名「EPOLEAD PB3600」、Daicel化學工業公司製)、(商品名「EPOLEAD PB4700」、Daicel化學工業公司製)、甘油聚環氧丙基醚化合物(商品名「SR-GLG」、阪本藥品工業公司製)、二甘油聚環氧丙基醚化合物(商品名「SR-DGE」、阪本藥品工業公司製、聚甘油聚環氧丙基醚化合物(商品名「SR-4GL」、阪本藥品工業公司製)、γ-環氧丙氧基丙基三甲基矽烷(商品名「Z6040」、TORAY‧DOW CORNING公司製)等不具有脂環結構的環氧化合物等。
又，作為含烷氧基甲基交聯劑，係具有2個以上的烷氧基甲基之化合物即可，而沒有特別限定，可舉出2個以上的烷氧基甲基直接鍵結在芳香環而成之酚化合物、胺基被2個以上的甲氧基甲基取代而成之三聚氰胺化合物等。
作為在此種在分子內含有2個以上的烷氧基甲基化合物的具體例，就2個以上的烷氧基甲基直接鍵結在芳香環而成之酚化合物而言，例如，可舉出2,6-二甲氧基甲基-4-第三丁基苯酚、2,6-二甲氧基甲基-對甲酚等的二甲氧基甲基取代酚化合物、3,3’,5,5’-四甲氧基甲基-4,4’-二羥基聯苯基(例如，商品名「TMOM-BP」、本州化學工業公司製)、1,1-雙[3,5-二(甲氧基甲基)-4-羥苯基]-1-苯基乙烷等的四甲氧基甲基取代聯苯基化合物、4,4’,4”-(亞乙基)參苯酚等的六甲氧基甲基取代化合物(例如，商品名「HMOM-TPHAP-GB」、本州化學工業公司製)等的六甲氧基甲基取代三苯基化合物等。
作為在分子內含有2個以上的烷氧基甲基之化合物，就胺基被2個以上的烷氧基甲基取代而成之三聚氰胺化合物，例如，可舉出N,N’-二甲氧基甲基三聚氰胺、N,N’,N”-三甲氧基甲基三聚氰胺、N,N,N’,N”-四甲氧基甲基三聚氰胺、N,N,N’,N’,N”-五甲氧基甲基三聚氰胺、N,N,N’,N’,N’,N”-六甲氧基甲基三聚氰胺(例如，「Nikalac MW-390LM」「Nikalac MW-100LM」、三和Chemical公司製)、或該等的聚合物等。
作為在分子內含有2個以上的烷氧基甲基之化合物，就被2個以上的烷氧基甲基取代而成之脲化合物而言，可舉出「Nikalac MX270」、三和Chemical公司製，「Nikalac MX280」、三和Chemical公司製，Nikalac MX290」、三和Chemical公司製等。
在分子內含有2個以上的烷氧基甲基、或羥甲基之化合物，能夠各自單獨、或組合2種以上而使用。
該等之中，從反應性較高的觀點而言，以N,N,N’,N’,N”,N”-六甲氧基甲基三聚氰胺為佳。
在分子內含有2個以上的烷氧基甲基之化合物的分子量係沒有特別限定，通常50~100,000，以80~10,000為佳，以100~5,000為較佳。在分子內含有2個以上的烷氧基甲基、或羥甲基之化合物，可各自單獨或組合2種以上而使用。
交聯劑(C)的分子量，係沒有特別限定，通常為100~100,000，以300~50,000為佳，以500~10,000較佳為。交聯劑可各自單獨或組合2種以上而使用。又，從使所得到的樹脂膜之耐熱性能夠進一步提升之觀點而言，在本發明，係以將 含環氧基交聯劑、與含烷氧基甲基交聯劑組合而使用為佳。
在本發明的樹脂組合物中之交聯劑(C)的含量，相對於黏結劑樹脂(A)100重量份，以5~80重量份為佳，以10~75重量份為較佳，以15~70重量份為更佳。藉由使交聯劑(C)的含量成為該範圍，能夠更適當地提高使用本發明的樹脂組合物而得到的樹脂膜之耐熱性。又，使用2種以上的化合物作為交聯劑(C)時，使合計含量成為上述範圍即可。
(光酸產生劑(D))
又，本發明的樹脂組合物，除了黏結劑樹脂(A)、芳香族化合物(B)及交聯劑(C)以外，亦可進一步含有光酸產生劑(D)。由於含有光酸產生劑(D)，藉由照射紫外線、電子射線等的放射線，光酸產生劑(D)會引起化學反應，因而能夠使由樹脂組合物所形成的樹脂膜之鹼溶解性產生變化，藉此，能夠使所得到的樹脂膜成為可圖案化者。
作為光酸產生劑(D)，例如，可舉出苯乙酮化合物、三芳基鋶鹽、醌二疊氮化合物等的疊氮化合物等，以疊氮化合物為較佳，以醌二疊氮化合物為特佳。
作為醌二疊氮化合物，例如，能夠使用醌二疊氮磺醯鹵與具有酚性羥基的化合物之酯化合物。作為醌二疊氮磺醯鹵的具體例，可舉出1,2-萘醌二疊氮-5-磺醯氯、1,2-萘醌二疊氮-4-磺醯氯、1,2-苯醌二疊氮-5-磺醯氯等。作為具酚性羥基的化合物之代表例，可舉出1,1,3-參(2,5-二甲基-4-羥苯基)-3-苯基丙烷、4,4’-[1-[4-[1-[4-羥苯基]-1-甲基乙基]苯基]亞乙基]雙酚等。作為該等以外的具有酚性羥基之化合物，可舉出2,3,4- 三羥基二苯基酮、2,3,4,4’-四羥基二苯基酮、2-雙(4-羥苯基)丙烷、參(4-羥苯基)甲烷、1,1,1-參(4-羥基-3-甲基苯基)乙烷、1,1,2,2-肆(4-羥苯基)乙烷、酚醛清漆樹脂的寡聚物、具有1個以上的酚性羥基之化合物與二環戊二烯共聚合而得到之寡聚物等。
又，作為光酸產生劑(D)，除了醌二疊氮化合物以外，亦能夠使用鎓鹽、鹵化有機化合物、α,α’-雙(磺醯基)重氮甲烷系化合物、α-羰基-α’-磺醯基重氮甲烷系化合物、碸化合物、有機酸酯化合物、有機酸醯胺化合物、有機酸醯亞胺化合物等的習知物。
該等光酸產生劑(D)能夠各自單獨、或組合2種以上而使用。
相對於黏結劑樹脂(A)100重量份，在本發明的樹脂組合物中之光酸產生劑(D)的含量，係以5~100重量份為佳，以10~60重量份為較佳，以15~40重量份為更佳。光酸產生劑(D)的含量為該範圍時，在將由樹脂組合物所構成的樹脂膜圖案化時，放射線照射部與放射線未照射部對顯影液的溶解度差變大，放射線敏感度亦變高，容易藉由顯影而圖案化，乃是適合的。
(其它調配劑)
又，本發明的樹脂組合物亦可進一步含有溶劑。作為溶劑，係沒有特別限定，可舉出習知作為樹脂組合物的溶劑者，例如丙酮、甲基乙基酮、環戊酮、2-己酮、3-己酮、2-庚酮、3-庚酮、4-庚酮、2-辛酮、3-辛酮、4-辛酮等的直鏈的酮類； 正丙基醇、異丙醇、正丁醇、環己醇等的醇類；乙二醇二甲醚、乙二醇二乙基醚、二烷等的醚類；乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚等的醇醚類；甲酸丙酯、甲酸丁酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、酪酸甲酯、酪酸乙酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯等的酯類；賽路蘇乙酸酯、甲基賽路蘇乙酸酯、乙基賽路蘇乙酸酯、丙基賽路蘇乙酸酯、丁基賽路蘇乙酸酯等的賽路蘇酯類；丙二醇、丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單乙醚乙酸酯、丙二醇單丁醚等的丙二醇類；二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇甲基乙基醚等的二乙二醇類；γ-丁內酯、γ-戊內酯、γ-己內酯、γ-辛內酯等的飽和γ-內酯類；三氯乙烯等的鹵化烴類；甲苯、二甲苯等的芳香族烴類；二甲基乙醯胺、二甲基甲醯胺、N-甲基乙醯胺等的極性溶劑等。該等溶劑係可單獨亦可組合2種以上而使用。相對於黏結劑樹脂(A)100重量份，溶劑的含量係以10~10000重量份為佳，以50~5000重量份為較佳，更佳為100~1000重量份的範圍。又，使樹脂組合物含有溶劑時，溶劑係通常在樹脂膜形成之後被除去。
又，本發明的樹脂組合物，只要在不阻礙本發明的效果之範圍，亦可視需要而含有具有酸性基或熱潛在性酸性基的化合物、界面活性劑、敏化劑、光安定劑、消泡劑、顏料、染料、填料等其它調配劑等。該等之中，例如具有酸性基或熱潛在性酸性基之化合物，能夠使用在特開2014-29766號公報所記載者等，又，界面活性劑、敏化劑、光安定劑，能夠使用在特開2011-75609號公報所記載者等。
本發明的樹脂組合物之調製方法，沒有特別限定，使用習知的方法將構成樹脂組合物之各成分進行混合即可。
混合方法係沒有特別限定，以將使構成樹脂組合物的各成分溶解或分散在溶劑而得到的溶液或分散液進行混合為佳。藉此，能夠以溶液或分散液的形態得到樹脂組合物。
使構成樹脂組合物的各成分溶解或分散在溶劑之方法，係依照常用的方法即可。具體而言，能夠使用攪拌子及磁力攪拌器之攪拌；及使用高速均化器、分散器、行星攪拌機、雙軸攪拌機、球磨機、三輥磨機等而進行。又，使各成分溶解或分散在溶劑之後，例如亦可使用孔徑為0.5μm左右的過濾器等進行過濾。
本發明的樹脂組合物之固體成分濃度，通常為1~70重量%，以5~60重量%為佳，以10~50重量%為較佳。固體成分濃度為該範圍時，溶解安定性、塗佈性、所形成的樹脂膜之膜厚均勻性、平坦性等能夠高度地得到平衡。
(電子零件)
本發明的電子零件，係具有由上述本發明的樹脂組合物所構成的樹脂膜。
作為本發明的電子零件，係沒有特別限定，就由本發明樹脂組合物所構成的樹脂膜係具有優異的耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性及耐溶劑性的觀點而言，以使用晶圓級封裝技術所製造之電子零件為佳，特別是由本發明的樹脂組合物所構成之樹脂膜，在使用晶圓級封裝技術所製造的電子零件，以形 成用以使配置成為層狀的配線之間絕緣的層間絕緣膜為較佳。
在本發明的電子零件，作為形成樹脂膜之方法，係沒有特別限定，例如，能夠使用塗佈法、薄膜積層法等的方法。
塗佈法，例如，是將樹脂組合物塗佈之後，加熱乾燥而除去溶劑之方法。作為塗佈樹脂組合物之方法，例如，能夠採用噴霧法、旋轉塗佈法、輥塗佈法、模塗佈法、刮刀片法、旋轉塗佈法、棒塗佈法、網版印刷法、噴墨法等的各種方法。加熱乾燥條件係按照各成分的種類、調配比例而不同，通常為30~150℃，以60~120℃為佳，通常為0.5~90分鐘，以1~60分鐘為佳，較佳是進行1~30分鐘即可。
薄膜積層法，係將樹脂組合物塗佈在樹脂薄膜、金屬薄膜等的B階薄膜形成用基材上之後，藉由加熱乾燥將溶劑除去而得到B階薄膜，接著，將該B階薄膜積層之方法。加熱乾燥條件係能夠按照各成分的種類、調配比例而適當地選擇，加熱溫度係通常30~150℃，加熱時間係通常0.5~90分鐘。薄膜積層係能夠使用加壓貼合機、衝壓機、真空貼合機、真空衝壓機、輥貼合機等的壓黏機而進行。
作為樹脂膜的厚度係沒有特別限定，按照用途而適當地設定即可，以0.1~100μm為佳，以0.5~50μm為較佳，以0.5~30μm為更佳。
而且，針對使用上述塗佈法或薄膜積層法所形成的樹脂膜，進行交聯反應。此種交聯係按照交聯劑(C)的種類而選擇適當的方法即可，通常藉由加熱而進行。加熱方法，例 如，能夠使用加熱板、烘箱等而進行。加熱溫度通常為150~250℃，加熱時間係依照樹脂膜的面積、厚度、使用機器等而適當地選擇，例如，使用加熱板時，通常為5~60分鐘，使用烘箱時，通常為30~300分鐘的範圍。加熱亦可視需要而在惰性氣體環境下進行。作為惰性氣體，係不含有氧且不使樹脂膜氧化者即可，例如，可舉出氮、氬、氦、氖、氙、氪等。該等之中，以氮及氬為佳，以氮為特佳。特別是氧含量為0.1體積%以下，較佳為0.01體積%以下的惰性氣體，以氮為特佳。該等惰性氣體能夠各自單獨、或組合2種以上而使用。
又，由樹脂組合物所構成之樹脂膜，亦可視需要而圖案化。作為將樹脂膜圖案化之方法，例如，可舉出使樹脂組合物含有光酸產生劑(D)，使用含有光酸產生劑(D)之樹脂組合物而形成圖案化前的樹脂膜，對圖案化前的樹脂膜照射活性放射線而形成潛像圖案，接著，藉由使顯影液接觸具有潛像圖案的樹脂膜來使圖案顯現之方法等。或者，作為圖案化方法，作為使用光酸產生劑(D)的方法以外之方法，亦能夠使用：，該方法係使用CO2雷射、UV-YAG雷射等的使用雷射加工之方法；或在樹脂膜上形成光罩圖案而進行乾式蝕刻之方法；以及噴墨法等的直接描繪法。
作為活性放射線，只要使在樹脂組合物所含有的光酸產生劑(D)活性化，而能夠使含有光酸產生劑(D)的樹脂組合物之鹼可溶性產生變化者，就沒有特別限定。具體而言，能夠使用紫外線、g-h-i射線等單一波長的紫外線、KrF準分子雷射光、ArF準分子雷射光等的光線；如電子射線的粒子線等。 作為對該等活性放射線選擇性圖案狀地照射而形成潛像圖案之方法，係依照常用的方法即可，例如，能夠使用縮小投影曝光裝置等，透過所需要的光罩圖案而照射紫外線、g-h-i射線、KrF準分子雷射光、ArF準分子雷射光等的光線、或者是使用電子射線等的粒子線進行描繪之方法等。使用光線作為活性放射線時，可為單一波長光、亦可為混合波長光。照射條件係按照所使用的活性放射線而適當地選擇，例如，使用波長200~450nm的光線時，照射量通常為10~1,000mJ/cm2，較佳為50~500mJ/cm2的範圍，可按照照射時間及照度而決定。如此進行而照射活性放射線之後，視需要而在60~130℃左右的溫度將樹脂膜進行加熱處理1~2分鐘左右。
接著，將在圖案化前的樹脂膜所形成的潛像圖案進行顯影使其顯現。作為顯影液，通常能夠使用鹼性化合物的水性溶液。作為鹼性化合物，例如，能夠使用鹼金屬鹽、胺、銨鹽。鹼性化合物可為無機化合物亦可為有機化合物。作為該等化合物的具體例，可舉出氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、矽酸鈉、偏矽酸鈉等的鹼金屬鹽；氨水；乙胺、正丙基胺等的第一級胺；二乙胺、二正丙基胺等的第二級胺；三乙胺、甲基二乙胺等的第三級胺；氫氧化四甲銨、氫氧化四乙銨、氫氧化四丁銨、膽鹼等的第四級銨鹽；二甲基乙醇胺、三乙醇胺等的醇類胺；吡咯、哌啶、1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一-7-烯、1,5-二氮雜雙環[4.3.0]壬-5-烯、N-甲基吡咯啶酮等的環狀胺類等。該等鹼性化合物能夠各自單獨、或組合2種以上而使用。
作為鹼水性溶液的水性介質，能夠使用水；甲醇、 乙醇等的水溶性有機溶劑。鹼水性溶液亦可為添加有適當量的界面活性劑等而成者。
作為使顯影液接觸具有潛像圖案的樹脂膜之方法，例如，能夠使用攪煉(puddle)法、噴霧法、浸漬法等的方法。顯影通常為0~100℃，以5~55℃為佳，較佳為10~30℃的範圍，通常能夠適當地在30~180秒鐘的範圍選擇。
如此進行而形成有目標圖案之樹脂膜，為了將顯影殘渣除去，視需要能夠使用沖洗液進行沖洗。沖洗處理之後，使用壓縮空氣、壓縮氮氣將殘留的沖洗液除去。
而且，為了而使在樹脂組合物所含有的酸產生劑(D)去活，視需要亦能夠使用對電子零件全面照射活性放射線。活性放射線的照射能夠利用在上述形成潛像圖案已例示的方法。亦可在照射之同時或照射後，將樹脂膜進行加熱。作為加熱方法，例如，可舉出在加熱板和烘箱內加熱電子零件之方法。溫度通常為100~300℃，較佳為120~200℃的範圍。
在本發明，樹脂膜在圖案化之後，能夠進行交聯反應。交聯係依照上述的方法進行即可。
因為本發明的樹脂組合物，係含有黏結劑樹脂(A)、上述通式(1)表示之芳香族化合物(B)、及交聯劑(C)，所以使用此種本發明的樹脂組合物而得到的樹脂膜，係具有優異的耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性及耐溶劑性者。因此，使用此種本發明的樹脂組合物而得到的樹脂膜，能夠適合使用在電子零件，特別是藉由晶圓級封裝技術而製造之電子零件。
[實施例]
以下，舉出實施例及比較例而更具體地說明本發明。各例中的「份」，只要未預先告知，就是重量基準。
又，各特性的定義及評價方法係如以下。
<耐熱性>
將樹脂組合物旋轉塗佈在使用濺鍍裝置而形成有膜厚100nm的鋁薄膜之矽晶圓上之後，使用加熱板在120℃加熱2分鐘，接著，在氮氣環境下藉由於200℃、60分鐘的條件下使其硬化，形成膜厚10μm的樹脂膜，而得到積層體。而且，藉由將所得到的積層體切斷成為預定大小後，使鋁薄膜溶解在0.1mol/L的鹽酸水溶液而使其剝離，使剝離後的薄膜乾燥，而得到樹脂膜。而且，針對所得到的樹脂膜，使用黏彈性分光儀(SII NanoTechnology公司、DMS6100標準型)而測定樹脂膜的玻璃轉移溫度(℃)，基於以下的基準而對耐熱性進行評價。玻璃轉移溫度越高，能夠判定具有優異的耐熱性。
A：玻璃轉移溫度為160℃以上
B：玻璃轉移溫度為150℃以上、小於160℃
C：玻璃轉移溫度小於150℃
<耐水性>
將樹脂組合物旋轉塗佈在使用濺鍍裝置而在50nm厚的鈦膜上形成有膜厚的100nm銅之矽晶圓上之後，使用加熱板於120℃加熱2分鐘，接著，藉由在氮氣環境下於200℃、60分鐘的條件下使其硬化，形成膜厚10μm的樹脂膜，而得到積層體。而且，將所得到的積層體放入溫度130℃、濕度85RH%的高溫高濕槽中200小時之後，將積層體取出，針對形成積層體 之樹脂膜進行橫切試驗。具體而言，首先使用切刀對形成積層體之樹脂膜，以1mm×1mm的大小形成10×10=100個棋盤格。而且，將玻璃紙膠黏帶(Cellophane tape)強勁地壓黏在棋盤格部分，將玻璃紙膠黏帶的端部以45°的角度一口氣地剝下，而求取樹脂膜的殘留比例(在使用濺鍍裝置而在50nm厚的鈦膜上形成有膜厚的100nm銅之矽晶圓上所殘留的樹脂膜之比例)，基於以下的基準對基板的耐水性(高溫高濕試驗後的密著性)進行評價。
A：樹脂膜的殘留比例為90%以上
B：樹脂膜的殘留比例為80%以上、小於90%
C：樹脂膜的殘留比例為小於80%
<耐熱衝擊性>
將樹脂組合物旋轉塗佈在具有圖案狀銅配線於矽晶圓上之熱衝擊用評價基板上之後，在氮氣環境下於120℃進行加熱2分鐘，接著，藉由在200℃、60分鐘的條件下使其硬化，形成膜厚10μm的樹脂膜，而得到評價用試樣。而且，針對所得到的評價用試樣，使用熱衝擊試驗器(TABAI ESPEC公司製)，將-55℃/30分鐘及150℃/30分鐘設作1循環，進行熱衝擊試驗，確認直到樹脂膜產生龜裂為止之循環數，基於以下的基準而對耐熱衝擊性進行評價。
A：1000循環經過後亦不產生龜裂。
C：在1000循環到達前產生龜裂。
<耐溶劑性>
將樹脂組合物旋轉塗佈在矽晶圓上後，使用加熱板在120 ℃加熱2分鐘，接著，藉由在氮氣環境下、於200℃、60分鐘的條件下使其硬化，形成膜厚10μm的樹脂膜，而得到積層體。而且，將所得到的積層體，於室溫下使其浸漬在N-甲基-2吡咯啶酮中10分鐘之後，針對浸漬後的樹脂膜，進行測定膜厚的變化及確認有無龜裂，而且基於以下的基準對耐溶劑性進行評價。
A：樹脂膜的膜厚變化量為小於1%，且在樹脂膜不產生龜裂。
B：樹脂膜的膜厚變化量為1%以上，且在樹脂膜不產生龜裂。
C：在樹脂膜產生龜裂。
《合成例1》
<環狀烯烴聚合物(A-1)的調製>
將由N-苯基-雙環[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧醯亞胺(NBPI)40莫耳%、及4-羥羰基四環[6.2.1.13,6.02,7]十二-9-烯(TCDC)60莫耳所構成的單體混合物100份、1,5-己二烯2.0份、(1,3-二-2,4,6-三甲苯基咪唑啉-2-亞基)(三環己膦)亞苄基釕二氯化物(使用在有機通訊期刊(Org.Lett).，第1卷，第953頁，1999年記載的方法合成而成)0.02份、及二乙二醇乙基甲醚200份，添加在經氮氣取代之玻璃製耐壓反應器，邊攪拌邊在80℃使其反應4小時，而得到聚合反應液。
而且，將所得到的聚合反應液添加至高壓釜，在150℃且氫壓4MPa攪拌5小時而進行氫化反應，以得到含有環狀烯烴聚合物(A-1)之聚合物溶液。所得到的環狀烯烴聚合 物(A-1)之聚合轉化率為99.7%，聚苯乙烯換算重量平均分子量為7,150，數量平均分子量為4,690，分子量分布為1.52，氫化率為99.7%。又，所得到的環狀烯烴聚合物(A-1)之聚合物溶液的固體成分濃度為34.4重量%。
《實施例1》
將作為黏結劑樹脂(A)之合成例1所得到的環狀烯烴聚合物(A-1)之聚合物溶液291份(就環狀烯烴聚合物(A-1)而言，為100份)、作為芳香族化合物(B)之4-甲基兒茶酚(在上述通式(2)，R1=OH、R2=OH、R3=H、R4=CH3、R6=H、R7=H之化合物)5份、作為交聯劑(C)之環氧化丁烷四羧酸肆(3-環己烯基甲基)改性ε-己內酯(商品名「EPOLEAD GT401」、Daicel化學工業公司製、脂肪族環狀4官能性的環氧樹脂)30份、同樣地作為交聯劑(C)之N,N,N’,N’,N”,N”-六甲氧基甲基三聚氰胺(商品名「Nikalac Mw-100LM」、三和Chemical公司製)15份、作為矽烷偶合劑之γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(商品名「Z6040」、TORAY‧DOW CORNING公司製)3份、及作為溶劑之二乙二醇乙基甲醚160份，進行混合且使其溶解後，使用孔徑0.45μm的聚四氟乙烯製過濾器過濾而調製樹脂組合物。
而且，使用所得到的樹脂組合物而進行耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性、及耐溶劑性的各測定‧評價。將結果顯示在表1。
《實施例2~4》
除了將表1所顯示的化合物，使用表1所顯示的量以外，係與實施例1同樣地進行而調製樹脂組合物，同樣地進行評 價。將結果顯示在表1。
《比較例1~3》
除了將表1所顯示的化合物，使用表1所顯示的量以外，係與實施例1同樣地進行而調製樹脂組合物，同樣地進行評價。將結果顯示在表1。
又，表1中所顯示的各化合物係如以下。
‧黏結劑樹脂(A)「環狀烯烴聚合物(A-1)」；製造例1所得到的環狀烯烴聚合物(A-1)
‧黏結劑樹脂(A)「丙烯酸聚合物(MARUKALYNCUR CMM)」；丙烯酸聚合物(商品名「MARUKALYNCUR CMM」、丸善石油 化學公司製、對羥基苯乙烯與甲基丙烯酸甲酯的共聚物)
‧芳香族化合物(B)「4-甲基兒茶酚」；4-甲基兒茶酚(在上述通式(2)，R1=OH、R2=OH、R3=H、R4=CH3、R6=H、R7=H之化合物)
‧芳香族化合物(B)「1,2,3-三羥基苯」；1,2,3-三羥基苯(在上述通式(2)，R1=OH、R2=OH、R3=OH、R4=H、R6=H、R7=H之化合物)
‧芳香族化合物(B)「間苯三酚」；間苯三酚(在上述通式(2)，R1=OH、R2=H、R3=OH、R4=H、R6=OH、R7=H之化合物)
‧芳香族化合物(B)以外的芳香族化合物「2,5-二甲基苯酚」；2,5-二甲基苯酚(在上述通式(2)，R1=OH、R2=CH3、R3=H、R4=H、R6=CH3、R7=H之化合物)
‧芳香族化合物(B)以外的芳香族化合物「苯酚酚醛清漆樹脂(PAPS-PN2)」；苯酚酚醛清漆樹脂(商品名「PAPS-PN2」、旭有機材工業公司製、中分子量型)
‧交聯劑(C)「EPOLEAD GT401」；環氧化丁烷四羧酸肆(3-環己烯基甲基)改性ε-己內酯(商品名「EPOLEAD GT401」、Daicel化學工業公司製、脂肪族環狀4官能性的環氧樹脂)
‧交聯劑(C)「CELLOXIDE 2081」；ε-己內酯改性3’,4’-環氧環己基甲基-3,4-環氧己烷羧酸酯(商品名「CELLOXIDE 2081」、Daicel化學工業公司製)
‧交聯劑(C)「EXA-4816」；長鏈雙酚A型環氧樹脂(商品名「EXA-4816」、DIC公司製)
‧交聯劑(C)「Nikalac MW100LM」；N,N,N’,N’,N”N”- 六甲氧基甲基三聚氰胺(商品名「Nikalac MW-100LM」、三和Chemical公司製)
‧交聯劑(C)「HMOM-TPHAP-GB」；4,4’,4”-(亞乙基)參苯酚等的六甲氧基甲基取代化合物(商品名「HMOM-TPHAP-GB」、本州化學工業公司製)
‧光酸產生劑「TS200」；4,4’-[1-[4-[1-[4-羥苯基]-1-甲基乙基]苯基]亞乙基]雙酚(1莫耳)與1,2-萘醌二疊氮-5-磺醯氯(2.0莫耳)的縮合物(商品名「TS200」、東洋合成股份公司製)
‧矽烷偶合劑「Z6040」；γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(商品名「Z6040」、TORAY‧DOW CORNING公司製)
‧矽烷偶合劑「Z6883」；3-苯胺基丙基三甲氧基矽烷(商品名「Z6883」、TORAY‧DOW CORNING公司製)
如表1所顯示，使用含有黏結劑樹脂(A)、上述通式(1)表示之芳香族化合物(B、及交聯劑(C)之樹脂組合物而得到的樹脂膜，係耐熱性、耐水性、耐熱衝擊性、及耐溶劑性的任一者均優異者(實施例1~4)。
另一方面，使用只具有1個羥基之2,5-二甲基苯酚代替使用上述通式(1)表示之芳香族化合物(B)時，所得到的樹脂膜，係交聯變為不充分且耐溶劑性較差者(比較例1)。
又，未調配上述通式(1)表示之芳香族化合物(B)時，所得到的樹脂膜係耐水性較差者(比較例2)。
而且，使用苯酚酚醛清漆樹脂代替上述通式(1)表示之芳香族化合物(B)時，所得到的樹脂膜係耐熱衝擊性較差者(比較例3)。

Claims (9)

  1. 一種樹脂組合物，含有黏結劑樹脂(A)、下述通式(1)表示之芳香族化合物(B)、及交聯劑(C)， (上述通式(1)中，R1~R8各自獨立為氫原子、羥基、羧基、可具有取代基之碳數1~12的脂肪族烴基、可具有取代基之碳數6~12的芳香族烴基。m=0~2的整數，m=0時，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基，m=1或2時，R1~R8的至少2個為羥基，m為2以上時，不管通式(1)表示的構造如何，存在3個以上的苯環可以是互相在任意位置縮合而成者)。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之樹脂組合物，進一步含有光酸產生劑(D)。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之樹脂組合物，其中前述光酸產生劑(D)為醌二疊氮化合物。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之樹脂組合物，其中前述黏結劑樹脂(A)為具有質子性極性基的環狀烯烴聚合物。
  5. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之樹脂組合物，其中前記芳香族化合物(B)係下述通式(2)表示之化合物， (上述通式(2)中，R1~R4、R6、R7與上述通式(1)相同，R1~R4、R6、R7的至少2個為羥基)。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之樹脂組合物，其中前述芳香族化合物(B)係在前述通式(2)中，R1~R4、R6、R7之中，2個為羥基，1個為碳數1~12的脂肪族烴基，剩餘部分為氫原子之化合物，或者在前述通式(2)中，R1~R4、R6、R7之中，3個為羥基，剩餘部分為氫原子之化合物。
  7. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之樹脂組合物，其中相對於前述黏結劑樹脂(A)100重量份，前述芳香族化合物(B)的含量為0.01~30重量份，
  8. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之樹脂組合物，其中前述交聯劑(C)為含環氧基交聯劑。
  9. 一種電子零件，係具備由如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之樹脂組合物所構成之樹脂膜。
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