[go: up one dir, main page]

RU2815991C1 - Method of producing arylaminocyclotriphosphazenes based on hexachlorocyclotriphosphazene and 2-, 3- and 4-methylanilines - Google Patents

Method of producing arylaminocyclotriphosphazenes based on hexachlorocyclotriphosphazene and 2-, 3- and 4-methylanilines Download PDF

Info

Publication number
RU2815991C1
RU2815991C1 RU2023120326A RU2023120326A RU2815991C1 RU 2815991 C1 RU2815991 C1 RU 2815991C1 RU 2023120326 A RU2023120326 A RU 2023120326A RU 2023120326 A RU2023120326 A RU 2023120326A RU 2815991 C1 RU2815991 C1 RU 2815991C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
methylaniline
methylanilines
aap
producing
case
Prior art date
Application number
RU2023120326A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Вячеслав Васильевич Киреев
Артем Алексеевич Рыбян
Юлия Викторовна Биличенко
Светлана Игоревна Голикова
Александр Андреевич Коленченко
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Российский химико-технологический университет имени Д. И. Менделеева (РХТУ им. Д. И. Менделеева)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Российский химико-технологический университет имени Д. И. Менделеева (РХТУ им. Д. И. Менделеева) filed Critical Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Российский химико-технологический университет имени Д. И. Менделеева (РХТУ им. Д. И. Менделеева)
Application granted granted Critical
Publication of RU2815991C1 publication Critical patent/RU2815991C1/en

Links

Abstract

FIELD: organic chemistry.
SUBSTANCE: invention relates to organic chemistry, specifically to a method of producing arylaminocyclotriphosphazenes (AAP), used as fire retardant and hardener of epoxy oligomers for thermosetting polymer compositions. Method of producing AAP comprises replacing chlorine atoms in hexachlorocyclotriphosphazene (HCP) with a group, selected from methylanilines, in the presence of triethylamine in an amount equimolar to the used methylaniline and is characterized by the fact that the reaction is carried out at a molar ratio of HCP:methylaniline of 1:6.1 in 1,4-dioxane at T=100 °C for 10 hours or diglyme at temperature of 150 °C for 5 hours. After that, the reaction mass is filtered and AAP is precipitated in water, then the solvent is distilled off and the target AAP is washed, in the case of using 3- and 4-methylanilines with a solution of dichloromethane-petroleum ether or a water-ethanol solution, in the case of using 2-methylaniline.
EFFECT: providing a method for synthesis of end products without multiple washing with water and with lower consumption of methylanilines.
1 cl, 1 dwg, 3 ex

Description

Изобретение относится к способу получения фосфазенсодержащих функциональных добавок для термореактивных полимерных композиций на основе эпоксидных олигомеров (ЭО), используемых в качестве антипирена и отвердителя ЭО и могут быть использованы с целью улучшения эксплуатационных свойств получаемых композиционных материалов за счет введения в их состав атомов фосфора и азота, а также метиленовых групп. В частности, для использования в области электротехники в качестве термически стойких клеев горячего отверждения, а также для получения огнестойких связующих для химической промышленности.The invention relates to a method for producing phosphazene-containing functional additives for thermosetting polymer compositions based on epoxy oligomers (EO), used as a fire retardant and EO hardener and can be used to improve the performance properties of the resulting composite materials by introducing phosphorus and nitrogen atoms into their composition, as well as methylene groups. In particular, for use in the field of electrical engineering as thermally resistant hot-curing adhesives, as well as for the production of fire-resistant binders for the chemical industry.

Известно, что использование комбинации фосфора и азота в огнезащитных добавках способствует фосфорилированию [Drews M., Barker R., Hilado C. Pyrolysis and combustion of cellulose part VI. The chemical nature of the char //Pyrolysis of polymers. – 1974. – Т. 13. – С. 21-29]. В заявке патента США US №20160177016A1 и патенте США US №11634578B2, а также в заявке WO №2020108922A1 используют фосфазены, способные к сополимеризации с различными каучуками, которые придают высокую ударопрочность и огнестойкость получаемым материалам. В патенте США US №7671147B2 эпоксифосфазены используют в качестве модификатора эпоксидных наливных полов. Композиция обладает преимуществами превосходной термостойкости, стабильности препрега при хранении и огнестойкости. It is known that the use of a combination of phosphorus and nitrogen in fire retardant additives promotes phosphorylation [Drews M., Barker R., Hilado C. Pyrolysis and combustion of cellulose part VI. The chemical nature of the char //Pyrolysis of polymers. – 1974. – T. 13. – P. 21-29]. US patent application US No. 20160177016A1 and US patent No. 11634578B2, as well as WO application No. 2020108922A1, use phosphazenes that are capable of copolymerization with various rubbers, which impart high impact resistance and fire resistance to the resulting materials. In US patent US No. 7671147B2, epoxyphosphazenes are used as a modifier for epoxy self-leveling floors. The composition has the advantages of excellent heat resistance, prepreg storage stability and flame retardancy.

Широко известен в качестве термостойкого и универсального антипирена гексафеноксициклотрифосфазен. В патенте США US9745464B2 гексафеноксициклотрифосфазен используют в качестве одного из компонентов для получения не содержащей галогенов огнестойкой полимерной композиции. Недостатком гексафеноксициклотрифосфазена является плохая совместимость с функциональными группами ЭО ввиду громоздкости фенильной группы и отсутствию водородных связей между атомами кислорода фенольной группы и гидрокси-группами ЭО, а так же трудоемкий подбор соотношения ЭО:отвердитель:антипирен.Hexaphenoxycyclotriphosphazene is widely known as a heat-resistant and universal fire retardant. US Patent US9745464B2 uses hexaphenoxycyclotriphosphazene as one of the components to produce a halogen-free flame retardant polymer composition. The disadvantage of hexaphenoxycyclotriphosphazene is poor compatibility with the functional groups of EO due to the bulkiness of the phenyl group and the absence of hydrogen bonds between the oxygen atoms of the phenolic group and the hydroxy groups of EO, as well as the labor-intensive selection of the EO:hardener:fire retardant ratio.

Наиболее близким к заявленному изобретению является патент РФ RU №2756360С1 (прототип), где гексакис-(3-метилфениламино)циклофосфазен в примере 1 используют в качестве антипирен-катализатора для получения полимерных композиционных материалов на основе эпоксидных и бензоксазиновых олигомеров, однако его недостатком является длительное время синтеза и использование огромного количества метиланилина (32-кратный мольный избыток 3-метиланилина на 1 моль гексахлорциклотрифосфазена(ГХФ)), что приводит к появлению в технологической цепочке трудозатратной стадии промывки получаемых ариламиноциклотрифосфазенов (ААФ) и большому количеству сточных вод, загрязненных солями метиланилинов, которые требуют дополнительных расходов по очистке. Это ограничивает возможности малотоннажного синтеза ААФ. В примере 2 выход целевого продукта снижался из-за использования толуола в качестве экстрагента, поскольку гексакис-(3-метилфениламино)циклотрифосфазен частично растворим в толуоле. The closest to the claimed invention is RF patent RU No. 2756360C1 (prototype), where hexakis-(3-methylphenylamino)cyclophosphazene in example 1 is used as a fire retardant catalyst for the production of polymer composite materials based on epoxy and benzoxazine oligomers, but its disadvantage is the long synthesis time and the use of a huge amount of methylaniline (32-fold molar excess of 3-methylaniline per 1 mole of hexachlorocyclotriphosphazene (HCP)), which leads to the appearance in the technological chain of a labor-intensive stage of washing the resulting arylaminocyclotriphosphazenes (AAF) and a large amount of wastewater contaminated with methylaniline salts, which require additional cleaning costs. This limits the possibilities for small-scale synthesis of AAF. In example 2, the yield of the target product decreased due to the use of toluene as an extractant, since hexakis-(3-methylphenylamino)cyclotriphosphazene is partially soluble in toluene.

Технической задачей заявленного изобретения является разработка способа синтеза ариламиноциклотрифосфазенов на основе 2-,3- и 4-метиланилинов, исключающий недостатки способа получения ариламиноциклотрифосфазенов, вызванного использованием 32-кратного мольного избытка метиланилина, а именно: стадию многократной промывки водой получаемых ариламиноциклотрифосфазенов и большого расхода метиланилинов.The technical objective of the claimed invention is to develop a method for the synthesis of arylaminocyclotriphosphazenes based on 2-, 3- and 4-methylanilines, eliminating the disadvantages of the method for producing arylaminocyclotriphosphazenes caused by the use of a 32-fold molar excess of methylaniline, namely: the stage of repeated washing with water of the resulting arylaminocyclotriphosphazenes and high consumption of methylanilines.

Поставленная задача решается путем разработки способа, заключающийся в том, что атомы хлора в гексахлорциклотрифосфазене (ГХФ) замещают на группу, выбранную из метиланилинов, в присутствии триэтиламина в эквимолярном по отношению к применяемому метиланилину количестве, отличающийся тем, что реакцию проводят при мольном соотношении ГХФ:метиланилин 1:6,1 в 1,4-диоксане при T=100°С в течение 10 ч, после чего реакционную массу фильтруют и ариламинофосфазен осаждают в воде, или осуществляют реакцию, где в качестве растворителя применяют диглим, при температуре 150°С в течение 5 ч, затем отгоняют растворитель и промывают целевой ариламинофосфазен в случае использования 3- и 4-метиланилинов раствором дихлорметан-петролейный эфир или водно-этанольным раствором в случае использования 2-метиланилина (фиг. 1). Такой подход позволяет получать ряд ариламиноциклотрифосфазенов, являющиеся одновременно антипиренами и отвердителями для эпоксидных олигомеров с высокими выходами, уменьшает продолжительность процесса, количество сточных вод и расход метиланилинов.The problem is solved by developing a method that consists in replacing the chlorine atoms in hexachlorocyclotriphosphazene (HCP) with a group selected from methylanilines in the presence of triethylamine in an amount equimolar with respect to the methylaniline used, characterized in that the reaction is carried out at the molar ratio of HCP: methylaniline 1:6.1 in 1,4-dioxane at T=100°C for 10 hours, after which the reaction mass is filtered and arylaminophosphazene is precipitated in water, or a reaction is carried out where diglyme is used as a solvent at a temperature of 150°C for 5 hours, then the solvent is distilled off and the target arylaminophosphazene is washed in the case of using 3- and 4-methylanilines with a dichloromethane-petroleum ether solution or with an aqueous ethanol solution in the case of using 2-methylaniline (Fig. 1). This approach makes it possible to obtain a series of arylaminocyclotriphosphazenes, which are both flame retardants and hardeners for epoxy oligomers in high yields, and reduces the duration of the process, the amount of waste water and the consumption of methylanilines.

Замещение атомов хлора в ГХФ осуществляют в присутствии триэтиламина, выступающего в роли акцептора хлороводорода.The replacement of chlorine atoms in HCP is carried out in the presence of triethylamine, which acts as a hydrogen chloride acceptor.

Пример 1. В круглодонной колбе на 500 мл, снабженной механической мешалкой, растворяют при перемешивании 37,5 г (0,35 моль) 4-метиланилина в 150 мл 1,4-диоксана или диглима, добавляют 48,8 мл (0,35 моль) триэтиламина и 20 г (0,0575 моль) ГХФ. Реакцию ведут 10 часов при 100°С и 5 часов при 150°С в случае использования в качестве растворителя диглима. Отфильтровывают осадок соли триэтиламмоний хлорида, раствор осаждают в воду, выпавший гексакис-(4-метилфениламино)циклотрифосфазен фильтруют и промывают от остатков 4-метиланилина раствором дихлорметан:петролейный эфир в отношении 1:1. Полученный белый порошок сушат в вакууме при 80°С до постоянной массы. Example 1. In a 500 ml round-bottomed flask equipped with a mechanical stirrer, dissolve 37.5 g (0.35 mol) of 4-methylaniline in 150 ml of 1,4-dioxane or diglyme with stirring, add 48.8 ml (0.35 mol) triethylamine and 20 g (0.0575 mol) HCP. The reaction is carried out for 10 hours at 100°C and 5 hours at 150°C if diglyme is used as a solvent. The precipitate of triethylammonium chloride salt is filtered off, the solution is precipitated into water, the precipitated hexakis-(4-methylphenylamino)cyclotriphosphazene is filtered and washed from the remaining 4-methylaniline with a solution of dichloromethane:petroleum ether in a ratio of 1:1. The resulting white powder is dried in vacuum at 80°C to constant weight.

Стоит отметить, что в случае использования 1,4-диоксана в качестве растворителя, можно обойтись без осаждения раствора в воду. В этом случае после стадии фильтрации необходимо отогнать 1,4-диоксан из реакционной массы, а полученный осадок промыть раствором дихлорметан:петролейный эфир – 1:1 в случае использования 3- и 4-метиланилинов и водно-этанольным раствором в случае использования 2-метиланилина. В случае использования диглима после стадии фильтрации необходимо отогнать растворитель под вакуумом из реакционной массы, а полученный осадок промыть раствором дихлорметан:петролейный эфир – 1:1 в случае использования 3- и 4-метиланилинов и водно-этанольным раствором в случае использования 2-метиланилина. It is worth noting that in the case of using 1,4-dioxane as a solvent, it is possible to do without precipitating the solution into water. In this case, after the filtration stage, it is necessary to distill off 1,4-dioxane from the reaction mass, and wash the resulting precipitate with a solution of dichloromethane:petroleum ether - 1:1 in the case of using 3- and 4-methylanilines and with an aqueous-ethanol solution in the case of using 2-methylaniline . In the case of using diglyme, after the filtration stage, it is necessary to distill off the solvent under vacuum from the reaction mass, and wash the resulting precipitate with a solution of dichloromethane: petroleum ether - 1:1 in the case of using 3- and 4-methylanilines and with an aqueous-ethanol solution in the case of using 2-methylaniline.

Пример 2. Аналогичен примеру 1, но вместо 4-метиланилина используют 3-метиланилин. Example 2. Similar to example 1, but instead of 4-methylaniline, 3-methylaniline is used.

Пример 3. Аналогичен примеру 1, но вместо 4-метиланилина используют 2-метиланилин. Промывку полученного гексакис-(2-метилфениламино)циклотрифосфазена ведут водно-этанольным раствором. Example 3. Similar to example 1, but instead of 4-methylaniline, 2-methylaniline is used. The resulting hexakis-(2-methylphenylamino)cyclotriphosphazene is washed with an aqueous ethanol solution.

Claims (1)

Способ получения ариламиноциклотрифосфазенов, заключающийся в том, что атомы хлора в гексахлорциклотрифосфазене (ГХФ) замещают на группу, выбранную из метиланилинов, в присутствии триэтиламина в эквимолярном по отношению к применяемому метиланилину количестве, отличающийся тем, что реакцию проводят при мольном соотношении ГХФ:метиланилин 1:6,1 в 1,4-диоксане при T=100°С в течение 10 ч, после чего реакционную массу фильтруют и ариламинофосфазен осаждают в воде, или осуществляют реакцию, где в качестве растворителя применяют диглим, при температуре 150°С в течение 5 ч, затем отгоняют растворитель и промывают целевой ариламинофосфазен в случае использования 3- и 4-метиланилинов раствором дихлорметан-петролейный эфир или водно-этанольным раствором в случае использования 2-метиланилина.A method for producing arylaminocyclotriphosphazenes, which consists in replacing the chlorine atoms in hexachlorocyclotriphosphazene (HCF) with a group selected from methylanilines in the presence of triethylamine in an amount equimolar with respect to the methylaniline used, characterized in that the reaction is carried out at a molar ratio of HCP:methylaniline 1: 6,1 in 1,4-dioxane at T=100°C for 10 hours, after which the reaction mass is filtered and arylaminophosphazene is precipitated in water, or a reaction is carried out, where diglyme is used as a solvent, at a temperature of 150°C for 5 h, then the solvent is distilled off and the target arylaminophosphazene is washed in the case of using 3- and 4-methylanilines with a dichloromethane-petroleum ether solution or with an aqueous ethanol solution in the case of using 2-methylaniline.
RU2023120326A 2023-08-02 Method of producing arylaminocyclotriphosphazenes based on hexachlorocyclotriphosphazene and 2-, 3- and 4-methylanilines RU2815991C1 (en)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2815991C1 true RU2815991C1 (en) 2024-03-25

Family

ID=

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US9745464B2 (en) * 2012-12-13 2017-08-29 Shengyi Technology Co., Ltd. Halogen-free flame retardant resin composition and the use thereof
RU2756360C1 (en) * 2020-12-23 2021-09-29 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Российский химико-технологический университет имени Д.И. Менделеева" (РХТУ им. Д.И. Менделеева) Fire retardant catalyst for production of polymeric materials based on polybenzoxazines, compositions with its use

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US9745464B2 (en) * 2012-12-13 2017-08-29 Shengyi Technology Co., Ltd. Halogen-free flame retardant resin composition and the use thereof
RU2756360C1 (en) * 2020-12-23 2021-09-29 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Российский химико-технологический университет имени Д.И. Менделеева" (РХТУ им. Д.И. Менделеева) Fire retardant catalyst for production of polymeric materials based on polybenzoxazines, compositions with its use

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Bornosuz N.V. et al. SYNTHESIS AND APPLICATION OF ARYLAMINOPHOSPAZENE AS A FLAME RETARDANT AND CATALVST FOR THE POLYMERIZATION OF BENZOAXAZINES, Polymers, 2021, 13, 263, pp. 1-15. Сиротин И.С. и др. ПОЛИБЕНЗОКСАЗИНОВЫЕ СВЯЗУЮЩИЕ ДЛЯ ПОЛИМЕРНЫХ КОМПОЗИЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ, Пластические массы, 5-6, 2022, с.4-12. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5215254B2 (en) Process for producing novel phosphorus-based biphenols and derivatives thereof
CN101838538B (en) Polyphosphate flame retardant containing DOPO side chain structure and preparation method thereof
Sun et al. Toughening and strengthening epoxy resin with flame retardant molecular structure based on tyrosine
Hao et al. Chrysin-based bio-benzoxazine: a copolymerizable green additive for lowering curing temperatures and improving thermal properties of various thermosetting resins
US9994773B2 (en) Flame retardant block copolymers from renewable feeds
Gao et al. Thermal performance, mechanical property and fire behavior of epoxy thermoset based on reactive phosphorus-containing epoxy monomer
Wang et al. Research progress of triazine flame retardants
Yang et al. Oxazine ring-containing polycyclic monomers: a class of benzoxazine thermosetting resins with intrinsically low curing temperature
CN106397778A (en) Method for increasing yield and polymerization degree of polymeric phosphorus-nitrogen intumescent flame retardant
RU2815991C1 (en) Method of producing arylaminocyclotriphosphazenes based on hexachlorocyclotriphosphazene and 2-, 3- and 4-methylanilines
Li et al. A novel flame retardant epoxy thermoset based on renewable honokiol and furfuryl alcohol
JP5754663B2 (en) Cyclic phosphazene compound having oligolactic acid segment and method for producing the same
CN109748935A (en) A novel bio-based phosphazene epoxy resin monomer and its prepared bio-based phosphorus nitrogen flame retardant epoxy resin
JP6758626B2 (en) Phosphorus-containing polymer
JP6263085B2 (en) Phosphorus-containing polymer
JP2015500370A (en) Preparation of (phosphonyl) aromatic diesters and acids homopolymers and copolymers
US4206296A (en) Polyester composition containing a benzene phosphorus oxydichloride, a diphenol and POCl3
KR100845119B1 (en) Manufacturing method of organophosphorus flame retardant
JPH01132635A (en) Production of organophosphazene polymer
US4039512A (en) Polymers of benzene phosphorus oxydichloride, 4,4'-thiodiphenol and POCl3
CA1080397A (en) Polymers of benzene phosphorus oxydichloride and 4,4'-thiodiphenol
Iliescu et al. Green Methods in Phosphorus-Containing Polymers Synthesis
KR101442128B1 (en) Organic phosphorus-nitrogen compounds, a process for their preparation and flame retardant compositions containing them
Tarassoli et al. Macrocyclic host cyclophosphazenes from aminolysis of N3P3CI6 by bis-(2-ortho-aminophenoxyethyl) ether
Troev et al. Phosphorus-containing oligoamides obtained by a novel one-pot degradation of polyamide-6