RU2735646C1 - Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 - Google Patents
Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2735646C1 RU2735646C1 RU2020117382A RU2020117382A RU2735646C1 RU 2735646 C1 RU2735646 C1 RU 2735646C1 RU 2020117382 A RU2020117382 A RU 2020117382A RU 2020117382 A RU2020117382 A RU 2020117382A RU 2735646 C1 RU2735646 C1 RU 2735646C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- molybdenum
- radionuclide
- target
- nanolayer
- production
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 33
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 24
- ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N Molybdenum Mo-99 Chemical compound [99Mo] ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N 0.000 title claims abstract description 14
- 229950009740 molybdenum mo-99 Drugs 0.000 title abstract description 9
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 15
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 claims abstract description 15
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 claims abstract description 15
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims abstract description 13
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 10
- 239000002052 molecular layer Substances 0.000 claims abstract description 10
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims abstract description 8
- XEFUJGURFLOFAN-UHFFFAOYSA-N 1,3-dichloro-5-isocyanatobenzene Chemical compound ClC1=CC(Cl)=CC(N=C=O)=C1 XEFUJGURFLOFAN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims abstract description 6
- 229910001514 alkali metal chloride Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 17
- 230000008569 process Effects 0.000 abstract description 8
- GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N Technetium-99 Chemical compound [99Tc] GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N 0.000 abstract description 6
- 229940056501 technetium 99m Drugs 0.000 abstract description 6
- 238000009206 nuclear medicine Methods 0.000 abstract description 3
- ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N molybdenum-98 atom Chemical compound [98Mo] ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N 0.000 abstract description 2
- 229910015667 MoO4 Inorganic materials 0.000 abstract 1
- 239000008187 granular material Substances 0.000 description 14
- WCUXLLCKKVVCTQ-UHFFFAOYSA-M Potassium chloride Chemical compound [Cl-].[K+] WCUXLLCKKVVCTQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 10
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 10
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 7
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 description 7
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 7
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 5
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 5
- 235000011164 potassium chloride Nutrition 0.000 description 5
- 239000001103 potassium chloride Substances 0.000 description 5
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 4
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-O Ammonium Chemical compound [NH4+] QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-O 0.000 description 4
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 4
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 4
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 4
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 4
- YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N Dichloromethane Chemical compound ClCCl YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 3
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 239000000463 material Substances 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 description 3
- 230000007306 turnover Effects 0.000 description 3
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N Ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 description 2
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 2
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 2
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 2
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 description 2
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 2
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 description 2
- 238000002354 inductively-coupled plasma atomic emission spectroscopy Methods 0.000 description 2
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 2
- 229910001510 metal chloride Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000005078 molybdenum compound Substances 0.000 description 2
- 150000002752 molybdenum compounds Chemical class 0.000 description 2
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 2
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 2
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 2
- AKKOFNIRZLWCDW-UHFFFAOYSA-N 3,5-dioxo-1,4-dioxane-2-carboxylic acid Chemical compound OC(=O)C1OCC(=O)OC1=O AKKOFNIRZLWCDW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 1
- ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N Potassium Chemical compound [K] ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 208000019155 Radiation injury Diseases 0.000 description 1
- 230000009471 action Effects 0.000 description 1
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 1
- 229910021529 ammonia Inorganic materials 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000004888 barrier function Effects 0.000 description 1
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 1
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 1
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 230000006378 damage Effects 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 238000007598 dipping method Methods 0.000 description 1
- 201000010099 disease Diseases 0.000 description 1
- 208000037265 diseases, disorders, signs and symptoms Diseases 0.000 description 1
- 238000006073 displacement reaction Methods 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 238000013399 early diagnosis Methods 0.000 description 1
- 230000002526 effect on cardiovascular system Effects 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 230000005284 excitation Effects 0.000 description 1
- 230000007717 exclusion Effects 0.000 description 1
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 1
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 description 1
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000005251 gamma ray Effects 0.000 description 1
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 1
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000010808 liquid waste Substances 0.000 description 1
- CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N molybdenum disulfide Chemical compound S=[Mo]=S CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052982 molybdenum disulfide Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910000476 molybdenum oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- JKQOBWVOAYFWKG-UHFFFAOYSA-N molybdenum trioxide Chemical compound O=[Mo](=O)=O JKQOBWVOAYFWKG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000002894 organic compounds Chemical class 0.000 description 1
- 239000012074 organic phase Substances 0.000 description 1
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N oxomolybdenum Chemical compound [Mo]=O PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011591 potassium Substances 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 1
- 230000035755 proliferation Effects 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000012217 radiopharmaceutical Substances 0.000 description 1
- 229940121896 radiopharmaceutical Drugs 0.000 description 1
- 230000002799 radiopharmaceutical effect Effects 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 1
- 239000012047 saturated solution Substances 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 description 1
- 238000002336 sorption--desorption measurement Methods 0.000 description 1
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 1
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000012795 verification Methods 0.000 description 1
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G4/00—Radioactive sources
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Medicines Containing Antibodies Or Antigens For Use As Internal Diagnostic Agents (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 и может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 (99Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидных генераторов технеция-99m (99mTc), имеющих широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей. Производство радиоизотопа 99Мо осуществляется по реакции 98Мо(n,γ) и 100Мо(γ, n). Изотоп получают в виде матрицы из активированной окиси алюминия с полостями и каналами с характерными размерами, лежащими в интервале 2-50 нм. На поверхности полостей и каналов нанесен нанослой молибденсодержащего вещества, толщина которого меньше длины пробега атомов отдачи 99Мо в веществе нанослоя. В качестве нанослоя молибденсодержащего вещества используется нерастворимый в воде молибдат алюминия (Аl2[МоO4]3). Техническим результатом является упрощение процедуры выделения радионуклида 99Мо. 1 з.п. ф-лы.
Description
Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов. Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 может быть использован для производства радионуклида молибден-99 (99Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидных генераторов технеция-99m (99mТс), нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.
Радионуклид молибден-99 (99Мо) является одним из наиболее востребованных изотопов в ядерной медицине. Он используется в качестве материнского ядра генератора технеция-99m (99mТс), широко применяемого в мире при ранней диагностике онкологических, сердечно-сосудистых и ряда других заболеваний. Более 80% радиодиагностических процедур в мире проводится радиофармпрепаратами, мечеными 99mТс.
Широкое применение 99mТс объясняется сочетанием ядерно-физических свойств, которое обуславливает его преимущество перед другими короткоживущими радионуклидами. Технеций-99m имеет удобную для регистрации энергию гамма-излучения (140 кэВ) и период полураспада (6 часов). Отсутствие у 99mТс бета- и жесткого гамма-излучения снижает дозовые нагрузки на пациентов и персонал диагностических лабораторий медицинских учреждений. Данный радионуклид разрешен к применению для проведения диагностических исследований беременных и новорожденных. Технеций-99m принадлежит к числу радионуклидов, обладающих наименьшей радиотоксичностью.
Традиционный способ наработки 99Мо основан на выделении этого радионуклида из облученного топлива на основе урана высокообогащенного по изотопу 235U. Этот способ включают операции облучения мишеней с ураном в нейтронном потоке ядерного реактора и растворения их после непродолжительной выдержки в водных растворах кислот или щелочей. Образующийся раствор подвергают операции выделения 99Мо в виде отдельной фракции (путем экстракции или сорбции-десорбции), которая подвергается аффинажу с получением чистого препарата 99Мо.
Известен реакторный способ получения радионуклида 99Мо, основанный на деления 235U по действием нейтронов [Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия, том 67, выпуск 1, август 1989, 104-108]. В этом процессе мишень, содержащую двуокись урана с обогащением по изотопу 235U до 90%, облучают в течение 7-10 суток в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных радиохимических способов. Радионуклид 99Мо, выделенный из продуктов деления с помощью процессов экстракции и хроматографии, обладает высокой удельной активностью (≈105 Ки/г), что важно при изготовлении 99Мо/99mТс-генераторов.
Недостатком этого способа является то, что образуется большой объем жидких радиоактивных отходов, содержащих делящийся материал - обогащенный уран. Несмотря на возможность достижения высоких технических показателей процесса (высокий выход целевого продукта, короткий технологический цикл) он связан с выпуском больших объемов высокоактивных жидких отходов, хранение и переработка которых в значительной мере снижает экономические показатели производства. Необходима специальная многооперационная обработка этих отходов с целью выделения урана и подготовки отходов к захоронению.
Другим сдерживающим фактором для дальнейшего расширения этого способа производства 99Мо является необходимость ограничить или даже свести к нулю оборот в гражданской сфере высокообогащенного 235U, поскольку распространение этого делящегося материала несет опасность террористических акций. Приняты программы, в частности, программа RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors), по сокращению оборота высокообогащенного 235U в мирных секторах экономики, в соответствии с которой исследовательские реакторы, используемые для производства 99Мо, будут постепенно переводиться на низкообогащенное урановое топливо. Это же касается и мишеней, которые также будут переводиться на низкообогащенный уран.
В результате ориентация современного производства 99Мо на использование высокообогащенного урана, на фоне постепенного выведения 235U из гражданского оборота в соответствии с концепцией МАГАТЭ о «нераспространении», создает дополнительные риски для потребителей 99Мо.
Известен альтернативный способ получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ)99Мо - активационный. При облучении нейтронами мишени, содержащей молибден, обогащенный по изотопу 99Мо, при среднем потоке тепловых нейтронов 1⋅1014 см-2×с-1 может быть получена удельная активность 99Мо до 6-8 Ки/г [Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Ларионова Л.А. Разработка высокоактивных генераторов технеция-99m на основе обогащенного молибдена-98. // Медицинская физика, №4, 2010, 41-47]. Такой способ получения 99Мо имеет ряд преимуществ по сравнению с «осколочным» методом: дешевизна исходного сырья, исключение из технологического оборота 235U, отсутствие долгоживущих радиоактивных отходов, значительное снижение капитальных затрат, обусловленное более низкими требованиями к условиям обеспечения радиационной безопасности.
Основной недостаток активационного способа производства 99Мо, препятствующий его широкому внедрению в практику, состоит в низкой удельной активности целевого радионуклида из-за присутствия в мишени изотопного носителя 98Мо. Материал такого качества неэффективно использовать в стандартном 99Мо/99mТс-генераторе сорбционного типа, поскольку требуются колонки большего размера, в результате чего увеличивается масса радиационной защиты. Для элюирования 99mТс из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mТс.
Для устранения этой проблемы предложен вариант получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ), основанный на эффекте Сцилларда-Чалмерса, с использованием в качестве мишеней структурированных наночастиц молибдена или его соединений.
Известно, что ядро 99Мо, образующееся в результате реакции радиационного захвата тепловых нейтронов 98Мо(n,γ), в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает энергию отдачи, которой достаточно для разрыва химических связей атомов в решетке. Энергия отдачи ~30÷100 эВ вызывает перемещение образующихся атомов 99Мо, которые способны образовывать новые соединения, переходить из одной фазы в другую и т.д. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих материнское соединение молибдена, зависит от соотношения длин пробега и размера наночастиц молибдена.
Исследования этого способа получения 99Мо высокой удельной активности проводились в России и за рубежом [Tomar, В.S.; Steinebach, О.М.; Terpstra, В.Е.; Bode, P.; Wolterbeek, Н.Т.: Studies on production of high specific activity 99Mo and 90Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta. 2010, 98, 499-506]. В европейском патенте [Wolterbeek H.T. "A process for the production of no-carrier added 99Mo". European patent. EP 2131369 A 16.06.2008. Technische Universiteit Delft (NL)] описан процесс получения 99Mo путем облучения растворов органических соединений молибдена гексакарбонила Мо(СО)6 и диоксо-диоксината [C4H3(O)-NC5H3]2-MoO2 в дихлорметане СН2Сl2 с последующей экстракцией 99Мо из органической фазы в водную. Полученный выход составил от 10% (при факторе обогащения 40) до 20% (при факторе обогащения 20).
Российские авторы предложили использовать в качестве стартового материала соединения молибдена в виде частиц Мo2С размером 5÷100 нанометров [Патент РФ RU 2426184 С1. 02.07.2010. «Способ получения радионуклида 99Мо». Авторы: Маслаков Г.И., Радченко В.М, Ротманов К.В. и др.]. Облучение тугоплавких радиационно и термически устойчивых наночастиц Мо2С они проводили нейтронами с плотностью потока более 1014 см-2с-1 в течение 7÷15 суток. По мнению авторов, в результате эффекта Сцилларда-Чалмерса в процессе облучения на поверхности наночастиц должна повышаться концентрация 99Мо, т.к. поверхность является барьером, на котором будут накапливаться вылетевшие из решетки радионуклиды. После облучения авторы проводили выделение 99Мо из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в смеси кислот или смеси щелочей. Однако большой разброс размеров наночастиц стартового материала (5÷100 нм) привел к низкой эффективности процесса. Частицы менее 5 нм вымывались из порошка в раствор, а из частиц с размером ~100 нм поступление ядер отдачи в поверхностный слой происходило лишь с небольшой глубины, что привело к низким показателям выхода продукта. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадал в основном стартовый материал частиц - 98Мо. Полученный выход 99Мо составил 30,2÷37,4%, при факторе обогащения 1,6÷1,5. Основной недостаток такого способа производства 99Мо - низкая удельная активность получаемого радионуклида. Авторы приводят значение удельной активности 99Мо, полученной по этому способу, на уровне 1 Ки/г, что уступает удельной активности осколочного 99Мо около пяти порядков величины (≈105 Ки/г). При удельной активности 99Мо на уровне 1 Ки/г невозможно использовать стандартный 99Мо/99mТс-генератор сорбционного типа.
За прототип выбран способ получения наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ), которая представляет собой композицию буфера из твердого вещества и наночастиц, содержащих молибден. [Патент РФ RU 2588594 C1 15.06.2015. «Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена - 99». Артюхов А.А., Кравец Я.М., Меньшиков Л.И., Рыжков А.В., Семенов А.Н., Удалова Т.А., Чувилин Д.Ю.]
В этом патенте мишень представляет собой нанослой оксида молибдена (МoО3), нанесенный на поверхность полостей и каналов матрицы из активированной окиси алюминия, служащей коллектором атомов отдачи 99Мо. Характерный размер полостей и каналов матрицы из активированной окиси алюминия находится в интервале 2-50 нм, что сравнимо с длиной пробега атомов отдачи 99Мо в молибденсодержащих веществах ~ 10 нм [Л.И. Меньшиков, А.Н. Семенов, Д.Ю. Чувилин. Расчет выхода атомов отдачи реакции 98Мо(n,γ) из наночастиц дисульфида молибдена. Атомная энергия. Т.114, вып. 4, 2013, с. 226-229].
Разделение материнского молибдена и буфера осуществляли путем элюирования оксида молибдена с помощью 20% раствора аммиака в воде.
Недостатком этого метода являются: сложность извлечения целевого радионуклида 99Мо из оксида алюминия; невозможность повторного использования такой мишени и значительные потери молибдена (-2,7%) при вымывании его из окиси алюминия. Это существенно при использовании для изготовления мишени дорогого высокообогащенного 98Мо.
Раскрытие изобретения.
Преимущества получения радионуклида 99Мо активационным методом, основанном на эффекте Сциларда-Чалмерса, могут проявиться в полной мере лишь при простой процедуре извлечения целевого радионуклида из мишени, исключающей ее разрушение.
Техническим результатом является упрощение процедуры выделения радионуклида 99Мо и удешевление технологического процесса изготовления мишени за счет ее многократного использования. Это достигается в результате использования в качестве молибденсодержащего вещества нерастворимого в воде молибдата алюминия (Аl2[МоO4]3), что, в свою очередь, позволяет использовать в качестве буфера растворимый в воде хлорид щелочного металла.
Для достижения указанного результата предложен способ изготовления наноструктурированной мишени, где в качестве матрицы используется активированная окись алюминия с полостями и каналами с характерными размерами лежащими в интервале 2-50 нм, на поверхности которых формируют нанослой из молибдата алюминия. После завершения формирования нанослоев, состоящих из молибдата алюминия, в полученную матрицу вводят хлорид щелочного металла методом пропитки гранул насыщенным раствором хлорида щелочного металла, либо методом окунания гранул в расплав хлорида щелочного металла.
Гранулы активированной окиси алюминия пронизаны разветвленной сетью открытых полостей и каналов, имеющих средний характерный размер 20 нм, что позволяет сформировать на поверхностях полостей и каналов нанослой молибдата алюминия и хлорида щелочного металла. Важно, что самоорганизованный массив пор, формирующийся в процессе изготовления этого сорбента, отличается равномерной плотностью. Это создает возможность получения равномерного распределения Мо и хлорида металла по объему гранулы Al2O3.
Удаление буфера (хлорида щелочного металла), содержащего в себе атомы отдачи 99Мо, осуществляется путем элюирования хлорида металла дистиллированной водой.
В качестве примера реализации предложенного способа приведем последовательность операций изготовления образца наноструктурированной мишени.
Операция 1. Подготовка гранул Аl2O3. Товарный гранулированный оксид алюминия прокаливали при температуре 700÷750°С в течение 3 часов для удаления сорбированных веществ и уменьшения его растворимости.
Операция 2. Формирование слоев МoО3 на поверхности каналов активированной окиси алюминия осуществляли пропиткой гранул водным раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 (растворимость при 20°С 20 г / 100 мл Н2O) и их последующей термообработкой:
- 5,041 г активированной гранулированной окиси алюминия погружают в 20% раствор парамолибдата аммония и выдерживают в нем в течение суток. Затем раствор сливают и взвешивают влажные гранулы. В результате такой операции гранулы вбирают в себя 6,411 г раствора, т.е. 1,370 г раствора на 1 г Аl2O3;
- после пропитки гранулы сушат в токе аргона марки ВЧ при температуре 130°С в течение 2-х часов. Взвешивание гранул по завершении процесса осушки показало, что была высажена пленка парамолибдата аммония массой 2,206 г;
- высушенные гранулы, с парамолибдатом аммония в порах, подвергают термической обработке при 700÷750°С в атмосфере кислорода, для разложения парамолибдата до образования МоO3.
Операция 3. Формирование нанослоя молибдата алюминия (Аl2[МоO4]3) осуществлялось путем дополнительного прокаливания гранул Аl2O3 при температуре 800°С в течение 6 часов. По результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание молибдена в образце составило 0,23 г/г.
Операция 4. После этого гранулы пропитываются хлоридом калия KCl путем обработки их раствором KCl (200 г/л). После пропитки гранулы сушили в токе аргона марки ВЧ при температуре 130°С в течение 2-х часов. Проверочное элюирование хлорида калия KCl из мишени проводили дистиллированной водой. По результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание калия в образце после промывки составляло 0,6%.
Claims (2)
1. Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции 98Мо(n,γ) и 100Мо(γ, n) в виде матрицы из активированной окиси алюминия с полостями и каналами с характерными размерами, лежащими в интервале 2-50 нм, а на поверхности полостей и каналов нанесен нанослой молибденсодержащего вещества, толщина которого меньше длины пробега атомов отдачи 99Мо в веществе нанослоя, отличающийся тем, что в качестве нанослоя молибденсодержащего вещества используется нерастворимый в воде молибдат алюминия (Аl2[МоO4]3).
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве буфера используется растворимый в воде хлорид щелочного металла.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2020117382A RU2735646C1 (ru) | 2020-05-15 | 2020-05-15 | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2020117382A RU2735646C1 (ru) | 2020-05-15 | 2020-05-15 | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2735646C1 true RU2735646C1 (ru) | 2020-11-05 |
Family
ID=73398324
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2020117382A RU2735646C1 (ru) | 2020-05-15 | 2020-05-15 | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2735646C1 (ru) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20220310281A1 (en) * | 2014-12-29 | 2022-09-29 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008047946A1 (en) * | 2006-10-20 | 2008-04-24 | Japan Atomic Energy Agency | Process for producing radioactive molybdenum, apparatus therefor and radioactive molybdenum produced by the process |
| WO2009142669A2 (en) * | 2007-12-28 | 2009-11-26 | Gregory Piefer | High energy proton or neutron source |
| RU2426184C1 (ru) * | 2010-07-02 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА 99Mo |
| RU2490737C1 (ru) * | 2012-03-29 | 2013-08-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
| US20130301769A1 (en) * | 2012-04-27 | 2013-11-14 | Triumf | Processes, systems, and apparatus for cyclotron production of technetium-99m |
| RU2588594C1 (ru) * | 2015-06-15 | 2016-07-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопов молибдена-99 |
| US20190139665A1 (en) * | 2014-12-29 | 2019-05-09 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
-
2020
- 2020-05-15 RU RU2020117382A patent/RU2735646C1/ru active
Patent Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008047946A1 (en) * | 2006-10-20 | 2008-04-24 | Japan Atomic Energy Agency | Process for producing radioactive molybdenum, apparatus therefor and radioactive molybdenum produced by the process |
| WO2009142669A2 (en) * | 2007-12-28 | 2009-11-26 | Gregory Piefer | High energy proton or neutron source |
| RU2426184C1 (ru) * | 2010-07-02 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА 99Mo |
| RU2490737C1 (ru) * | 2012-03-29 | 2013-08-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
| US20130301769A1 (en) * | 2012-04-27 | 2013-11-14 | Triumf | Processes, systems, and apparatus for cyclotron production of technetium-99m |
| US20190139665A1 (en) * | 2014-12-29 | 2019-05-09 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
| RU2588594C1 (ru) * | 2015-06-15 | 2016-07-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопов молибдена-99 |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20220310281A1 (en) * | 2014-12-29 | 2022-09-29 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
| US12002596B2 (en) * | 2014-12-29 | 2024-06-04 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP5461435B2 (ja) | 放射性同位体を製造または核廃棄物を処理する方法及び装置 | |
| RU2490737C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
| CA3013320C (en) | Method for preparing radioactive substance through muon irradiation, and substance prepared using said method | |
| Rao et al. | Studies on separation and purification of fission 99Mo from neutron activated uranium aluminum alloy | |
| Mirzadeh et al. | Reactor-produced medical radionuclides | |
| RU2735646C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 | |
| Johnstone et al. | Discovery, nuclear properties, synthesis and applications of technetium-101 | |
| RU2588594C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопов молибдена-99 | |
| RU2666552C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства молибден-99 | |
| De Corte et al. | Activation analysis of high-purity silicon: III. Multi-element activation analysis: Application of the triple comparator method | |
| RU2403640C2 (ru) | СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ХРОМАТОГРАФИЧЕСКОГО ГЕНЕРАТОРА ТЕХНЕЦИЯ-99m ИЗ ОБЛУЧЕННОГО НЕЙТРОНАМИ МОЛИБДЕНА-98 | |
| RU2578039C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена-99 | |
| Chuvilin et al. | Production of 89Sr in solution reactor | |
| Busse et al. | Radiochemical separation of no-carrier-added radioniobium from zirconiu targets for application of 90Nb-labelled compounds | |
| RU2439727C1 (ru) | Способ получения радионуклида висмут-212 | |
| Tomar et al. | Studies on production of high specific activity 99Mo and 90Y by Szilard Chalmers reaction | |
| RU2703994C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
| Luo | Preparation of radionuclides | |
| Lis et al. | Separation of neptunium from neutron irradiated uranium by reversed-phase partition chromatography in the TBP-HNO3 system | |
| RU2690692C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида мо-99 | |
| Mondino et al. | Separation of iodine produced from fission with a porous metal silver column in 99 Mo production | |
| RU2554653C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
| RU2339718C2 (ru) | Способ получения актиния-227 и тория-228 из облученного нейтронами в реакторе радия-226 | |
| Kochnov et al. | Production of fission 99Mo at the VVR-Ts nuclear reactor in a closed-loop process with respect to U | |
| Chen et al. | A simple and efficient method for separation of 99mTc from 100Mo targets |