[go: up one dir, main page]

RU2642778C2 - Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium - Google Patents

Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium Download PDF

Info

Publication number
RU2642778C2
RU2642778C2 RU2016112716A RU2016112716A RU2642778C2 RU 2642778 C2 RU2642778 C2 RU 2642778C2 RU 2016112716 A RU2016112716 A RU 2016112716A RU 2016112716 A RU2016112716 A RU 2016112716A RU 2642778 C2 RU2642778 C2 RU 2642778C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
reaction
indol
indole
hydroxyethyl
ylsulfanyl
Prior art date
Application number
RU2016112716A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2016112716A (en
Inventor
Анна Николаевна Мирскова
Сергей Николаевич Адамович
Рудольф Григорьевич Мирсков
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Иркутский институт химии им. А.Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Иркутский институт химии им. А.Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук filed Critical Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Иркутский институт химии им. А.Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук
Priority to RU2016112716A priority Critical patent/RU2642778C2/en
Publication of RU2016112716A publication Critical patent/RU2016112716A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2642778C2 publication Critical patent/RU2642778C2/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/30Indoles; Hydrogenated indoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to carbon atoms of the hetero ring

Landscapes

  • Indole Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: pharmacology.
SUBSTANCE: invention relates to a method for the preparation of indole-1-H-, 1-methyl-, 1-benzylindole-3-ylsulfanylacetate of (2-hydroxyethyl)ammonium heterocyclic compounds that have a broad spectrum of action, for example, selective erythropoiesis and immunomodulators with a minimum potential for undesirable effects on various body systems, and can be used to prevent and treat immune-dependent lesions that occur with anaemia, cancer and inflammatory diseases, complications with organs and bone marrow transplantation, protection against cardiogenic shock, stresses, etc. The method consists in the reaction of 1-R-indole-3-ylsulfanyl acetic acids with (2-hydroxyethyl)amines - triethanolamine, methyldiethanolamine, dimethylethanolamine without solvent upon heating to 60-65°C for 0.5-1 hour, with washing of the resulting salt with ether. The yield is 92-99%. The initial 1-R-indole-3-ylsulfanyl acetic acids (compounds 2) are obtained for this reaction from 1-H- or 1-methyl-or 1-benzylindole with thiourea, bromine, potassium bromide, taken in the molar ratios of 1:2:1:1, respectively, in a water medium at a temperature of 30-40°C for 3 h in inert gas, with subsequent processing of the reaction mass by an aqueous solution of sodium hydroxide, then an aqueous solution of monochloroacetic acid taken in the molar ratios of indole, sodium hydroxide, acid 1:(4-5):(1-1.2), heating of the reaction mixture at 90-100°C for 3 h at a pH of 9-10 with subsequent acidification with hydrochloric acid until pH=1 with a yield of 92-95%. Purity is 98.7-99.7. Replacement of scarce and expensive iodine and potassium iodide in alcohol solution with a more accessible aqueous solution of bromine and sodium bromide, excluding toxic hydrazine hydrate and toxic solvent (alcohol) from the process leads to a decrease in product cost and an increase in environmental fire safety, since the reaction is carried out in an aquatic environment.
Figure 00000006
, R=H, CH3, CH2C6H5; R1, R2=H, CH3, CH2CH2OH; n=1-3.
EFFECT: increased efficiency of compounds application.
2 cl, 2 dwg, 8 ex

Description

Изобретение относится к способу получения 1-Н-, 1-метил-, 1-бензилиндол-3-ил-сульфанилацетатов (2-гидроксиэтил)аммония (соединения 1)общей формулыThe invention relates to a method for producing 1-H-, 1-methyl-, 1-benzylindol-3-yl-sulfanyl acetate (2-hydroxyethyl) ammonium (compound 1) of the general formula

Figure 00000001
Figure 00000001

Эти соединения, обладая низкой токсичностью, проявляют высокую фармакологическую активность (антиагрегантную, антиоксидантную, защитную в отношении клеточных мембран эритроцитов и тромбоцитов, противовирусную, противовоспалительную, противоаллергическую, иммуномодулирующую, противоопухолевую, антиметастатическую, протекторную при ультразвуковом и гамма-облучении) и могут использоваться при разработке передовых лекарственных средств [1-8]. Так, 1-Н-индол-3-илсульфанилацетат трис-(2-гидроксиэтил) аммония (R=Н) известен как селективный эритропоэз- и иммуномодулятор с минимальным потенциалом нежелательного влияния на различные системы организма, как антиоксидант, противовоспалительное и защитное средствоHaving low toxicity, these compounds exhibit high pharmacological activity (antiplatelet, antioxidant, protective against red blood cell and platelet cell membranes, antiviral, anti-inflammatory, anti-allergic, immunomodulating, antitumor, antimetastatic, and protective under irradiation and gamma). advanced drugs [1-8]. Thus, tris (2-hydroxyethyl) ammonium 1-H-indol-3-yl-sulfanyl acetate (R = H) is known as selective erythropoiesis and immunomodulator with minimal potential for undesirable effects on various body systems, such as an antioxidant, anti-inflammatory and protective agent

Это соединение обладает высоким избирательным Т-лимфотропным и эритропоэзстимулирующим действием наряду с отсутствием лимфотоксических свойств, селективной способностью избирательно тормозить/активировать функции Т- или В-системы иммунитета, что может быть использовано для иммуномодулирующей терапии иммуннозависимых, аллергических, онкологических и др. заболеваний [1]. Оно демонстрирует стойкий лечебный эффект (более 85% случаев) в модели иммунокомплексного гломерулонефрита у мышей (аналога волчаночного нефрита человека): повышает сниженную массу тела, снижает повышенную СОЭ и протеинурию, нормализует костно-мозговой эритропоэз и тем самым купирует анемию, стимулирует лейкопоэз, подавляет спонтанную и стимулированную продукцию провоспалительного цитокина ИЛ-1, купирует воспаление почечной и соединительной ткани при иммунокомплексном гломерулонефрите. Это соединение обладает иммунноактивными свойствами, сопоставимыми с иммунодепрессантами, используемыми в практике (циклоспорин А, азатиоприн), но, в отличие от них, не имеет нефро- и гепатотоксических свойств.This compound has a high selective T-lymphotropic and erythropoiesis-stimulating effect along with the absence of lymphotoxic properties, the selective ability to selectively inhibit / activate the functions of the T- or B-system of immunity, which can be used for immunomodulating therapy of immunodependent, allergic, oncological, and other diseases [1 ]. It demonstrates a persistent therapeutic effect (more than 85% of cases) in the model of immunocomplex glomerulonephritis in mice (an analogue of human lupus nephritis): it increases the reduced body weight, reduces the ESR and proteinuria, normalizes bone marrow erythropoiesis and thereby suppresses anemia, stimulates leukopoiesis, suppresses spontaneous and stimulated production of the pro-inflammatory cytokine IL-1, arrests inflammation of the renal and connective tissue in immunocomplex glomerulonephritis. This compound has immunoactive properties comparable to the immunosuppressants used in practice (cyclosporin A, azathioprine), but, unlike them, does not have nephro- and hepatotoxic properties.

В то же время по воздействию на лимфо- и эритропоэз оно является иммуностимулятором [1-4].At the same time, it is an immunostimulant by its effect on lympho- and erythropoiesis [1-4].

Соединения 1 проявляют также противовоспалительную, антиоксидантную, антитромботическую, защитную активность. При стрессе и кардиогенном шоке они превосходят по эффективности применяемые в медицине антиоксиданты - витамин Е (токоферол) и антистрессорные, противошоковые препараты (строфантин, допамин, изадрин и др.); обладают способностью эффективно снижать содержание атерогенных липопротеидов низкой плотности [5-8]. Соединения 1 сочетают высокий терапевтический эффект с безвредностью в остром и хроническом эксперименте (LD50 в/б - 3000 мг/кг, per os - LD50 - 4460 мг/кг), не обладают аллергенным, мутагенным, цитотоксическим, тератогенным, кожно-нарывным и кожно-резорбтивным действием.Compounds 1 also exhibit anti-inflammatory, antioxidant, antithrombotic, protective activity. With stress and cardiogenic shock, they are superior in effectiveness to the antioxidants used in medicine - vitamin E (tocopherol) and antistress, anti-shock drugs (strophanthin, dopamine, isadrine, etc.); have the ability to effectively reduce the content of atherogenic low density lipoproteins [5-8]. Compound 1 combines a high therapeutic effect with harmlessness in acute and chronic experiment (LD 50 / b - 3000 mg / kg, per os - LD 50 - 4460 mg / kg) did not have allergenic, mutagenic, cytotoxic, teratogenic, blister and skin resorptive action.

1-Бензил-индол-3-илсульфанилацетат трис(2-гидроксиэтил)аммония (R=СН2С6Н5), например, известен как нетоксичный селективный иммунодепрессант [9-11], противоопухолевое и антиметастатическое средство [12, 13]. Он обладает уникальной способностью избирательно подавлять активность В-клеток иммунитета, т.е. сдвигать баланс Т/В исключительно в сторону Т. В настоящее время не существует эффективных препаратов, способных изменять Т/В-баланс в нужном направлении.Tris (2-hydroxyethyl) ammonium 1-benzyl-indol-3-ylsulfanyl acetate (R = CH 2 C 6 H 5 ), for example, is known as a non-toxic selective immunosuppressant [9-11], an antitumor and antimetastatic agent [12, 13]. It has the unique ability to selectively suppress the activity of immunity B cells, i.e. shift the T / B balance exclusively toward T. Currently, there are no effective drugs that can change the T / B balance in the right direction.

На модели иммунокомплексного гломерулонефрита установлен клинический эффект соединения 1 (R=СН2С6Н5), не уступающий эффекту известного иммунодепрессанта азатиоприна, который вызывает серьезные побочные реакции и имеет ряд противопоказаний. В отличие от последнего, 1-бензил-индол-3-илсульфанилацетат трис(2-гидроксиэтил)аммония не токсичен, и не имеет побочного действия. Снижая в 3 раза выработку В-клетками иммуноглобулина Е - основного действующего звена в развитии аллергии, это вещество эффективно для лечения аллергических заболеваний [9-11].The clinical effect of compound 1 (R = CH 2 C 6 H 5 ) was established on the model of immunocomplex glomerulonephritis, which is not inferior to the effect of the known immunosuppressant azathioprine, which causes serious adverse reactions and has a number of contraindications. Unlike the latter, tris (2-hydroxyethyl) ammonium 1-benzyl-indol-3-ylsulfanyl acetate is non-toxic and has no side effects. Reducing 3-fold production of immunoglobulin E by B cells, the main active link in the development of allergies, this substance is effective for the treatment of allergic diseases [9-11].

Это соединение также высокоэффективно (89-99%) тормозит рост клеток опухолей мастоцитомы Р815, меланомы В16, лимфомы L1210 и гепатомы Г27 и проявляет антиметастатический эффект (уменьшает количество метастазов в легкие на 55%), сравнимый с эффектом цитостатика цисплатина, применяемого в клинической практике. Но, в отличие от цисплатина, вышеуказанное соединение не токсично [12, 13].This compound is also highly effective (89-99%) inhibits the growth of tumor cells of P815 mastocytoma, B16 melanoma, L1210 lymphoma and H27 hepatoma and exhibits antimetastatic effect (reduces the number of lung metastases by 55%), comparable with the effect of cisplatin cytostatic used in clinical practice . But, unlike cisplatin, the above compound is not toxic [12, 13].

Другие соединения этого ряда проявляют высокую (83-99%) дозозависмую антипролиферативную активность в отношении спонтанной и стимулированной пролиферации спленоцитов и являются селективными иммунодепрессантами [12-14].Other compounds of this series exhibit a high (83-99%) dose-dependent antiproliferative activity against spontaneous and stimulated proliferation of splenocytes and are selective immunosuppressants [12-14].

Известен способ получения 1-R-индол-3-илсульфанилацетатов (2-гидроксиэтил)аммония (1) взаимодействием в среде инертного газа R-индол-3-илсульфанилуксусных кислот (2) с (2-гидроксиэтил)аминами в спирте при нагревании до 45-50°С или при кипячении спиртового раствора в течение 1-2 часов, а затем высаживанием полученных солей этиловым эфиром с выходом до 90% [2]. При этом исходные 1-R-индол-3-илсульфанилуксусные кислоты (2) для соединений (1) синтезируют в среде инертного газа взаимодействием 1-R-индолов, тиомочевины, иода, йодистого калия и хлоруксусной кислоты при соотношении реагентов 1:2:1:1:(1-1.2) соответственно. Реакция протекает в растворе спирта (метанол, этанол, пропан-2-ол) при одновременном введении в реакцию тиомочевины и индола с последующим действием на образующийся in situ индолилизотиуроний иодид монохлоруксусной кислотой и с добавлением гидразин-гидрата в количествах от 20% до эквимольного, в присутствии щелочи при нагревании реакционной смеси до 70-75°С в течение 1,5-3 ч при рН 9-10. Выходы 1-H-индол-3-илсульфанилуксусных кислот составляют 86-90% [2, 16], а без добавления гидразин-гидрата выходы гораздо ниже - 76,8-77,8% [15].A known method for producing 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetates (2-hydroxyethyl) ammonium (1) by inert inert gas interaction of R-indol-3-ylsulfanyl acetic acids (2) with (2-hydroxyethyl) amines in alcohol by heating to 45 -50 ° C or by boiling an alcohol solution for 1-2 hours, and then planting the obtained salts with ethyl ether with a yield of up to 90% [2]. In this case, the starting 1-R-indol-3-yl-sulfanyl-acetic acids (2) for compounds (1) are synthesized in an inert gas by the interaction of 1-R-indoles, thiourea, iodine, potassium iodide and chloroacetic acid with a reactant ratio of 1: 2: 1 : 1: (1-1.2) respectively. The reaction proceeds in a solution of alcohol (methanol, ethanol, propan-2-ol) with the simultaneous introduction of thiourea and indole into the reaction, followed by the action of in situ indolylisothiuronium iodide with monochloracetic acid and with the addition of hydrazine hydrate in amounts from 20% to equimolar, in the presence of alkali when heating the reaction mixture to 70-75 ° C for 1.5-3 hours at a pH of 9-10. The yields of 1-H-indol-3-yl-sulfanyl-acetic acids are 86–90% [2, 16], and without hydrazine hydrate, the yields are much lower — 76.8–77.8% [15].

Недостатком вышеуказанных способов получения 1-R-индол-3-илсульфанилацетатов (2-гидроксиэтил)аммония (1) является проведение процесса в спирте (чаще всего в токсичных изо-пропиловом или метиловом), что сопряжено с определенными рисками в технологическом плане для любого спирта, а также использование на стадии синтеза 1-R-индол-3-ил-сульфанилуксусных кислот (2) дефицитных и дорогих иода и йодистого калия, а также, в основном, эквимолярного количества токсичного гидразингидрата.The disadvantage of the above methods for producing 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetates (2-hydroxyethyl) ammonium (1) is the process in alcohol (most often in toxic isopropyl or methyl), which is associated with certain technological risks for any alcohol as well as the use at the stage of synthesis of 1-R-indol-3-yl-sulfanyl acetic acids (2) of scarce and expensive iodine and potassium iodide, as well as, basically, an equimolar amount of toxic hydrazine hydrate.

Задачей данного изобретения является нахождение простого и безопасного способа получения соединений 1, который позволит избежать использования токсичных растворителей в процессе получения, а также отказаться от токсичного гидразингидрата на стадии синтеза соединений 2 (1-R-индол-3-ил-сульфанилуксусных кислот).The objective of this invention is to find a simple and safe way to obtain compounds 1, which will avoid the use of toxic solvents in the production process, as well as abandon toxic hydrazine hydrate at the stage of synthesis of compounds 2 (1-R-indol-3-yl-sulfanyl acetic acids).

Технический результат достигается тем, что такой рациональный синтез 1-R-индол-3-илсульфанилацетатов (2-гидроксиэтил)-аммония (1А-Г) осуществляют следующим образом: 1-R-индол-3-илсульфанилуксусные кислоты (2), где R равен 1-Н-(2 А), 1-метил- (2Б), 1-бензил (2В), как оказалось, взаимодействуют с (2-гидроксиэтил)аминами - триэтаноламином, метилдиэтаноламином, диметилэтаноламином, взятыми в мольных соотношениях 1:1, в отсутствии растворителя при нагревании до 60-65°С в течение 0,5-1,0 часа, с дальнейшим промыванием полученной соли эфиром. При этом исключается применение токсичных и пожароопасных растворителей в самом процессе синтеза, исключается стадия удаления растворителя, а выходы составляют 92-99%.The technical result is achieved by the fact that such a rational synthesis of 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetates (2-hydroxyethyl) -ammonium (1A-G) is carried out as follows: 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetic acids (2), where R equal to 1-H- (2 A), 1-methyl- (2B), 1-benzyl (2B), as it turned out, interact with (2-hydroxyethyl) amines - triethanolamine, methyldiethanolamine, dimethylethanolamine, taken in molar ratios of 1: 1 , in the absence of solvent, when heated to 60-65 ° C for 0.5-1.0 hours, with further washing of the resulting salt with ether. This eliminates the use of toxic and flammable solvents in the synthesis process itself, eliminates the stage of solvent removal, and the yields are 92-99%.

Figure 00000002
Figure 00000002

А исходные 1-R-индол-3-ил сульфанилуксусные кислоты (2) предлагается, в свою очередь, получать в водной среде при температуре 30-40°С в течение 3 ч в атмосфере инертного газа из N-H, N-алкил, N-алкиларил индолов, тиомочевины, брома, бромистого калия или бромистого натрия, взятых в молярных соотношениях 1:2:1:1 соответственно, с последующей обработкой реакционной массы водным раствором гидроксида натрия, затем водным раствором монохлоруксусныой кислоты, взятых в мольных соотношениях индол, гидроксид натрия, кислота 1:(4-5):(1-1,2), и затем выдерживают в течение 3 часов при 90-100°С, завершая реакцию подкислением соляной кислотой до рН=1. При этом выход 1-R-индол-3-ил сульфанилуксусных кислот с чистотой до 98.7-99.7% составляет 90-95%. Присутствие токсичного гидразин-гидрата при этих условиях не требуется.And the initial 1-R-indol-3-yl sulfanyl acetic acid (2), in turn, is proposed to be obtained in an aqueous medium at a temperature of 30-40 ° C for 3 hours in an inert atmosphere of NH, N-alkyl, N- alkylaryl of indoles, thiourea, bromine, potassium bromide or sodium bromide, taken in molar ratios of 1: 2: 1: 1, respectively, followed by treatment of the reaction mass with an aqueous solution of sodium hydroxide, then with an aqueous solution of monochloracetic acid, taken in molar ratios of indole, sodium hydroxide acid 1: (4-5) :( 1-1.2), and then incubated for e 3 hours at 90-100 ° C, completing the reaction by acidification with hydrochloric acid to pH = 1. Moreover, the yield of 1-R-indol-3-yl sulfanilacetic acids with a purity of up to 98.7-99.7% is 90-95%. The presence of toxic hydrazine hydrate is not required under these conditions.

Figure 00000003
Figure 00000003

Новизна предлагаемого способа заключается в том, что на обеих стадиях полностью исключается присутствие токсичного и небезопасного растворителя (спирта), а для получения индолил-сульфанилуксусных кислот реакцию проводят в воде, и вместо иода (плохо растворимого в воде, поэтому с иодом реакция в воде не идет) и йодистого калия используют бром и бромистый калий, что приводит к принципиальному изменению механизма этой реакции. Индол уже при комнатной температуре легко бромируется в положение 3, образовавшийся при этом 3-броминдол реагирует с тиомочевиной, приводя к гидробромиду изотиуроний индола, как показано на вышеприведенной схеме. Такой путь реакции способствует повышению выхода кислоты (2) (90-95%) и ее чистоты (98.7-99.7%) за счет исключения образования побочных продуктов окисления, таких как дисульфиды индола и другие, как это происходит в случае применения сильного окислителя (пара: иод-иодистый калий).The novelty of the proposed method lies in the fact that at both stages the presence of a toxic and unsafe solvent (alcohol) is completely eliminated, and in order to obtain indolyl-sulfanyl acetic acids, the reaction is carried out in water, and instead of iodine (poorly soluble in water, therefore, the reaction in water is not with iodine goes) and potassium iodide use bromine and potassium bromide, which leads to a fundamental change in the mechanism of this reaction. Indole, even at room temperature, easily brominates to position 3, the 3-bromindole formed in this reaction reacts with thiourea, leading to isothiuronium indole hydrobromide, as shown in the above diagram. This reaction pathway increases the yield of acid (2) (90-95%) and its purity (98.7-99.7%) by eliminating the formation of by-products of oxidation, such as indole disulfides and others, as is the case with the use of a strong oxidizing agent (steam potassium iodide).

Кроме того, исключается из реакционного процесса токсичный гидразингидрат в количестве, эквимольном индолу. Повышается экологическая и пожарная безопасность за счет проведения реакций в водной среде вместо спиртовых (метанол, этанол, изо-пропанол) растворов. Также снижается себестоимость продукта за счет применения более дешевых реагентов - брома и бромидов щелочных металлов вместо дорогостоящих иода и иодида калия (стоимость брома и бромида калия в 10-20 раз ниже, чем иода и иодида калия [17]. Дальнейший процесс выделения 1-R-индол-3-илсульфанилуксусных кислот происходит путем выпадения их в виде кристаллов после очистки водной реакционной среды активированным углем, при этом для полноты выделения кристаллов водную реакционную среду выдерживают в течение 24 часов при 3-6°С.In addition, toxic hydrazine hydrate in an amount equimolar to indole is excluded from the reaction process. Ecological and fire safety is enhanced by carrying out reactions in the aquatic environment instead of alcohol (methanol, ethanol, iso-propanol) solutions. The cost of the product is also reduced due to the use of cheaper reagents — bromine and alkali metal bromides instead of expensive iodine and potassium iodide (the cost of bromine and potassium bromide is 10–20 times lower than iodine and potassium iodide [17]. Further process of 1-R isolation -indol-3-yl-sulfanyl-acetic acids occurs by precipitation of them in the form of crystals after purification of the aqueous reaction medium with activated carbon, while for completeness of the selection of crystals, the aqueous reaction medium is kept for 24 hours at 3-6 ° C.

Изобретение иллюстрируется следующими примерами.The invention is illustrated by the following examples.

Пример 1. Получение 1-Н-индол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2А)Example 1. Obtaining 1-H-indol-3-ylsulfanyl acetic acid (2A)

К суспензии 1.17 г (0.01 моль) индола и 1.52 г (0.02 моль) тиомочевины в 25 мл H2O в токе аргона по каплям добавляли раствор 1.6 г (0.01 моль) Br2 и 1.19 г (0.01 моль) KBr в 25 мл Н2О, не допуская повышения температуры реакционной смеси выше 40°С. Реакционную смесь перемешивали 3 часа при 30-40°С и затем медленно добавляли раствор 2.0 г (0.05 моль) NaOH в 15 мл воды и 1.13 г (0.012 моль) монохлоруксусной кислоты в 10 мл Н2О. Смесь выдерживали на водяной бане (90-100°С) в течение 3 ч. Добавляли активированный уголь (1-2 г), перемешивали 1 ч, фильтровали и подкисляли 10% HCl до рН=1, выдерживали при 3-6°С 24 часа. Выпавшую кислоту отфильтровывали и высушивали на воздухе.To a suspension of 1.17 g (0.01 mol) of indole and 1.52 g (0.02 mol) of thiourea in 25 ml of H 2 O in an argon stream was added dropwise a solution of 1.6 g (0.01 mol) of Br 2 and 1.19 g (0.01 mol) of KBr in 25 ml of N 2 Oh, not allowing the temperature of the reaction mixture to rise above 40 ° C. The reaction mixture was stirred for 3 hours at 30-40 ° C and then a solution of 2.0 g (0.05 mol) of NaOH in 15 ml of water and 1.13 g (0.012 mol) of monochloracetic acid in 10 ml of H 2 O were slowly added. The mixture was kept in a water bath (90 -100 ° C) for 3 hours. Activated carbon (1-2 g) was added, stirred for 1 hour, filtered and acidified with 10% HCl to pH = 1, kept at 3-6 ° C for 24 hours. The precipitated acid was filtered off and dried in air.

Выход 1,86 г (90%). Бесцветный порошок с т.пл. 109°С (лит. 109-110°С).Yield 1.86 g (90%). Colorless powder with so pl. 109 ° C (lit. 109-110 ° C).

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD, ГМДС), δ, м.д.: 7.70-7.09 м (5 Н, Ind), 3.36 с (2 Н, SCH2). 1 H NMR spectrum (CD 3 OD, HMDS), δ, ppm: 7.70-7.09 m (5 N, Ind), 3.36 s (2 N, SCH 2 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD, ГМДС), δС, м.д.: 174.44 (С=O), 138.08-104.35 (Ind), 39.94 (SCH2). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD, HMDS), δ C , ppm: 174.44 (C = O), 138.08-104.35 (Ind), 39.94 (SCH 2 ).

ИК-спектр (KBr), ν, см-1: 1704 (С=O), 3364 (NH), 3498 (ОН).IR spectrum (KBr), ν, cm -1 : 1704 (С = O), 3364 (NH), 3498 (ОН).

Найдено, %: С 58.22; Н 4.07; N 6.88. C10H9NO2S.Found,%: C 58.22; H 4.07; N, 6.88. C 10 H 9 NO 2 S.

Вычислено, %: С 57.95; Н 4.37; N 6.75.Calculated,%: C 57.95; H 4.37; N 6.75.

Содержание основного вещества в продукте по данным потенциометрического титрования (ионометр ЭА-74) составляет 98,7%The content of the main substance in the product according to potentiometric titration (EA-74 ionometer) is 98.7%

Пример 2. 1-Метилиндол-3-илсульфанилуксусная кислота. (2Б)Example 2. 1-Methylindol-3-yl-sulfanyl-acetic acid. (2B)

Получали и выделяли аналогично примеру 1 из 13.11 г (0.1 моль) 1-метилиндола, 15.22 г (0.2 моль) тиомочевины 16 г (0.1 моль) брома, 11.9 г (0.1 моль) бромистого калия и 11.34 г (0.12 моль) монохлоруксусной кислоты. Выход 20.35 г (92%). Бесцветный порошок с т.пл. 105-108°С.In the same manner as in Example 1, they were obtained and isolated from 13.11 g (0.1 mol) of 1-methylindole, 15.22 g (0.2 mol) of thiourea 16 g (0.1 mol) of bromine, 11.9 g (0.1 mol) of potassium bromide, and 11.34 g (0.12 mol) of monochloracetic acid. Yield 20.35 g (92%). Colorless powder with so pl. 105-108 ° C.

Спектр ЯМР 1Н, (CD3)2CO, δ, м.д.:: 7.75-7.15 м (5 Н, Ind), 3.72 с (3 Н, N-CH3), 3.39 (2 Н, SCH2). 1 H NMR spectrum, (CD 3 ) 2 CO, δ, ppm: 7.75-7.15 m (5 N, Ind), 3.72 s (3 N, N-CH 3 ), 3.39 (2 N, SCH 2 )

ИК-спектр(KBr) ν, см-1: 1700 (С=O), 3475 (ОН).IR spectrum (KBr) ν, cm -1 : 1700 (С = O), 3475 (ОН).

Найдено, %: С 59.78; Н 4.99; N 6.37. C11H11NO2S. Вычислено, %: С 59.71; Н 5.01; N 6.33.Found,%: C 59.78; H 4.99; N, 6.37. C 11 H 11 NO 2 S. Calculated,%: C 59.71; H 5.01; N, 6.33.

Содержание основного вещества в продукте составляет 99.5%The content of the main substance in the product is 99.5%

Пример 3. Получение 1-бензилиндол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2В)Example 3. Obtaining 1-benzylindol-3-yl-sulfanyl-acetic acid (2B)

К суспензии 2.07 г (0.01 моль) 1-бензилиндола и 1.52 г (0.02 моль) тиомочевины в 50 мл H2O в токе аргона по каплям добавляли заранее приготовленный раствор 1.6 г (0.01 моль) Br2 и 1.19 г (0.01 моль) KBr в 10 мл H2O. Реакционную смесь перемешивали 3 часа при 30-40°С. Затем прибавляли последовательно раствор 2.0 г (0.05 моль) NaOH в 10 мл H2O и 1.13 г (0.012 моль) монохлоруксусной кислоты в 10 мл H2O. Смесь выдерживали на водяной бане при 90-100°С в течение 3 ч. Добавляли активированный уголь (1 г), перемешивали 1 ч, отфильтровывали, подкисляли 10% HCl до рН=1. Выдерживали при 3-5°С 24 часа. Осадок отфильтровывали и высушивали на воздухе.To a suspension of 2.07 g (0.01 mol) of 1-benzylindole and 1.52 g (0.02 mol) of thiourea in 50 ml of H 2 O in a stream of argon was added dropwise a previously prepared solution of 1.6 g (0.01 mol) Br 2 and 1.19 g (0.01 mol) KBr in 10 ml of H 2 O. The reaction mixture was stirred for 3 hours at 30-40 ° C. Then, a solution of 2.0 g (0.05 mol) of NaOH in 10 ml of H 2 O and 1.13 g (0.012 mol) of monochloracetic acid in 10 ml of H 2 O was successively added. The mixture was kept in a water bath at 90-100 ° С for 3 hours. activated carbon (1 g), stirred for 1 h, filtered off, acidified with 10% HCl to pH = 1. It was kept at 3-5 ° C for 24 hours. The precipitate was filtered off and dried in air.

Выход 2,82 г (95%). Бесцветный порошок с т.пл. 107-109°С (лит. 107-109°С).Yield 2.82 g (95%). Colorless powder with so pl. 107-109 ° C (lit. 107-109 ° C).

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD), δ, м.д.: 7.72-7.06 м (10 Н, Bnz, bid), 5.23 с (2 Н, NCH2), 3.36 (2 Н, SCH2). 1 H NMR spectrum (CD 3 OD), δ, ppm: 7.72-7.06 m (10 N, Bnz, bid), 5.23 s (2 N, NCH 2 ), 3.36 (2 N, SCH 2 ).

Спектр ЯМР 13C (CD3OD), δС, м.д.: 172.83 (С=O), 137.29-102.86 (Bnz, Ind), 38.55 (SCH2). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD), δ C , ppm: 172.83 (C = O), 137.29-102.86 (Bnz, Ind), 38.55 (SCH 2 ).

ИК-спектр, ν, см-1: 1701 (С=O), 3435 (ОН).IR spectrum, ν, cm -1 : 1701 (С = O), 3435 (ОН).

Найдено, %: С 68.95; Н 5.29; N 4.88. C17H15NO2S.Found,%: C 68.95; H 5.29; N, 4.88. C 17 H 15 NO 2 S.

Вычислено, %: С 68.66; Н 5.08; N 4.71.Calculated,%: C 68.66; H 5.08; N, 4.71.

Содержание основного вещества в продукте по данным потенциометрического титрования (ионометр ЭА-74) составляет 99.7%.The content of the main substance in the product according to potentiometric titration (EA-74 ionometer) is 99.7%.

Пример 4. Трис-(2-гидроксиэтил)аммоний 1-Н-индол-3-илсульфанилацетат(1А).Example 4. Tris- (2-hydroxyethyl) ammonium 1-H-indol-3-ylsulfanyl acetate (1A).

Смесь 20.72 г (0.1 моль) 1-Н-индол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2А) и 14.92 г (0.1 моль) триэтаноламина нагревали до 60-65°С 0,5 часа. Полученный продукт промывали эфиром и вакуумировали. Выход 33.96 г (95.3%). Бесцветный порошок с т.пл. 92-93°С (лит. 90-92°С).A mixture of 20.72 g (0.1 mol) of 1-H-indol-3-ylsulfanyl acetic acid (2A) and 14.92 g (0.1 mol) of triethanolamine was heated to 60-65 ° C for 0.5 hours. The resulting product was washed with ether and evacuated. Yield 33.96 g (95.3%). Colorless powder with so pl. 92-93 ° C (lit. 90-92 ° C).

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD) δ, м.д.: 7.70-7.11 (м, 5Н, Ind); 3.77 (т, 6Н, ОСН2); 3.37 (с, 2Н, SCH2); 3.19 (т, 6H, NCH2). 1 H NMR Spectrum (CD 3 OD) δ, ppm: 7.70-7.11 (m, 5H, Ind); 3.77 (t, 6H, OCH 2 ); 3.37 (s, 2H, SCH 2 ); 3.19 (t, 6H, NCH 2 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD) δC, м.д.: 177.27 (С=O); 138.96-105.88 (Ind); 57.37 (ОСН2); 57.11 (SCH2); 50.91 (NCH2). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD) δ C , ppm: 177.27 (C = O); 138.96-105.88 (Ind); 57.37 (OCH 2 ); 57.11 (SCH 2 ); 50.91 (NCH 2 ).

ИК ν, см-1: 1591 (С=O), шир. 2200-2800 (N+H), 3308 (ОН).IR ν, cm -1 : 1591 (C = O), br. 2200-2800 (N + H), 3308 (OH).

Найдено, %: С, 54.01; Н, 6.77; N, 7.80; S, 9.09. C16H24O5N2S.Found,%: C, 54.01; H, 6.77; N, 7.80; S, 9.09. C 16 H 24 O 5 N 2 S.

Вычислено, %: С, 53.91; Н, 6.78; N, 7.86; S, 8.99.Calculated,%: C, 53.91; H, 6.78; N, 7.86; S, 8.99.

Пример 5. Трис-(2-гидрокиэтил)аммоний 1-бензилиндол-3-илсульфанилацетат (1Б).Example 5. Tris- (2-hydroxyethyl) ammonium 1-benzylindol-3-ylsulfanyl acetate (1B).

Смесь 2.97 г (0.01 моль) 1-бензилиндол-3-илсульфонилуксусной кислоты (2 В) и 1.49 г (0.01 моль) триэтаноламина нагревали до 60-65°С 0,5 часа. Полученный продукт промывали эфиром и вакуумировали. Выход 4.28 г (96%). Бесцветный порошок с т.пл. 93°С.A mixture of 2.97 g (0.01 mol) of 1-benzylindol-3-ylsulfonylacetic acid (2 B) and 1.49 g (0.01 mol) of triethanolamine was heated to 60-65 ° C for 0.5 hours. The resulting product was washed with ether and evacuated. Yield 4.28 g (96%). Colorless powder with so pl. 93 ° C.

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD) δ, м.д.: 7.98-7.23 (м, 10 Н, C8H5N, С6Н5); 5.44 (уш. с, 2Н, CH2-6H5); 4.06 (уш. с, 2Н, SO2CH2); 3.83 (т, 6Н, ОСН2); 3.32 (т, 6Н, NCH2). 1 H NMR spectrum (CD 3 OD) δ, ppm: 7.98-7.23 (m, 10 N, C 8 H 5 N, C 6 H 5 ); 5.44 (br s, 2H, C H2 - 6 H 5 ); 4.06 (br s, 2H, SO 2 CH 2 ); 3.83 (t, 6H, OCH 2 ); 3.32 (t, 6H, NCH 2 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD) δС, м.д.: 166.45 (С=O); 135.52-110.15 (C8H5N, С6Н5); 63.16 (SO2CH2); 54.80 (ОСН2); 54.73 (NCH2); 49.43 (СН26Н5). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD) δ C , ppm: 166.45 (C = O); 135.52-110.15 (C 8 H 5 N, C 6 H 5 ); 63.16 (SO 2 CH 2 ); 54.80 (OCH 2 ); 54.73 (NCH 2 ); 49.43 ( C H 2 -C 6 H 5 ).

ИК-спектр ν, см-1: 1607 (С=O), шир. 2200-2800 (N+H), 3300 (ОН).IR spectrum ν, cm -1 : 1607 (С = O), br. 2200-2800 (N + H); 3300 (OH).

Найдено (%): С, 57.90; Н, 6.11; N, 5.95. C23H30N2O5S.Found (%): C, 57.90; H, 6.11; N, 5.95. C 23 H 30 N 2 O 5 S.

Вычислено (%): С, 57.67; Н, 6.26; N, 5.85.Calculated (%): C, 57.67; H, 6.26; N, 5.85.

Пример 6. N-метил-бис-(2-гидроксиэтил)амоний 1-Н-индол-3-илсульфанилацетат (1В) получали аналогично из 2.07 г (0.01 моль) 1-Н-индол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2А) и 1.19 г (0.01 моль) N-метилдиэтаноламина. Полученный продукт промывали эфиром и вакуумировали. Выход 3.0 г (92%). Прозрачное маслообразное вещество.Example 6. N-methyl-bis- (2-hydroxyethyl) ammonium 1-H-indol-3-ylsulfanyl acetate (1B) was obtained similarly from 2.07 g (0.01 mol) of 1-H-indol-3-ylsulfanyl acetic acid (2A) and 1.19 g (0.01 mol) of N-methyldiethanolamine. The resulting product was washed with ether and evacuated. Yield 3.0 g (92%). Transparent oily substance.

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD) δ, м.д.: 7.72-7.10 (м, 5 Н, C8H5N); 3.76 (т, 4Н, ОСН2); 3.40 (уш. с, 2Н, SCH2); 3.10 (т, 4Н, NCH2); 2.69 (с, 3Н, N+СН3). 1 H NMR Spectrum (CD 3 OD) δ, ppm: 7.72-7.10 (m, 5 N, C 8 H 5 N); 3.76 (t, 4H, OCH 2 ); 3.40 (br s, 2H, SCH 2 ); 3.10 (t, 4H, NCH 2 ); 2.69 (s, 3H, N + CH 3 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD)) δC, м.д.: 177.01 (С=O); 136.99-104.56 (C8H5N); 58.01 (ОСН2); 56.18 (NCH2); 42.37 (SCH2); 40.02 (N+CH3). 13 C NMR Spectrum (CD 3 OD)) δ C , ppm: 177.01 (C = O); 136.99-104.56 (C 8 H 5 N); 58.01 (OCH 2 ); 56.18 (NCH 2 ); 42.37 (SCH 2 ); 40.02 (N + CH 3 ).

ИК-спектр (KBr), ν/см-1: 3290 (ОН), шир. 2800-2200 (N+H), 1602 (С=O).IR spectrum (KBr), ν / cm -1 : 3290 (OH), broad 2800-2200 (N + H), 1602 (C = O).

Найдено, %: С 55.30; Н 6.65; N 8.45; S 9.78. C15H22O4N2S.Found,%: C 55.30; H, 6.65; N, 8.45; S 9.78. C 15 H 22 O 4 N 2 S.

Вычислено, %: С 55.19; Н 6.79; N 8.58; S 9.82.Calculated,%: C 55.19; H 6.79; N, 8.58; S 9.82.

Пример 7. N,N-диметил-(2-гидроксиэтил)аммоний 1-Н-индол-3-илсульфанилацетат (1Г) получали аналогично из 2.07 г (0.01 моль) 1-Н-индол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2А) и 0.89 г (0.01 моль) N,N-диметилэтаноламина. Полученный продукт промывали эфиром и вакуумировали. Выход 2.95 г (99%). Прозрачное некристаллизующееся маслообразное вещество.Example 7. N, N-dimethyl- (2-hydroxyethyl) ammonium 1-H-indol-3-yl-sulfanyl acetate (1G) was obtained similarly from 2.07 g (0.01 mol) of 1-H-indol-3-yl-sulfanyl-acetic acid (2A) and 0.89 g (0.01 mol) of N, N-dimethylethanolamine. The resulting product was washed with ether and evacuated. Yield 2.95 g (99%). Transparent non-crystallizing oily substance.

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD), δ, м.д.: 7.66-7.07 (м, 5Н, C8H5N); 3.80 (т, 2Н, ОСН2); 3.39 (уш. с, 2Н, SCH2); 3.19 (т, 2Н, NCH2); 2.68 (с, 6Н, N+СН3). 1 H NMR Spectrum (CD 3 OD), δ, ppm: 7.66-7.07 (m, 5H, C 8 H 5 N); 3.80 (t, 2H, OCH 2 ); 3.39 (broad s, 2H, SCH 2 ); 3.19 (t, 2H, NCH 2 ); 2.68 (s, 6H, N + CH 3 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD), δ, м.д.: 178.01 (С=O); 137.81-105.51 (C8H5N); 57.21 (ОСН2); 56.87 (NCH2); 43.27 (SCH2); 40.05 (N+СН3). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD), δ, ppm: 178.01 (C = O); 137.81-105.51 (C 8 H 5 N); 57.21 (OCH 2 ); 56.87 (NCH 2 ); 43.27 (SCH 2 ); 40.05 (N + CH 3 ).

ИК-спектр (KBr), ν/см-1: 3300 (ОН), шир. 2800-2200 (N+H), 1560,1616 (С=O).IR spectrum (KBr), ν / cm -1 : 3300 (OH), broad 2800-2200 (N + H), 1560.1616 (C = O).

Найдено (%): С 56.95; Н 6.88; N 9.40; S 10.86. C14H20O3N2S.Found (%): C 56.95; H 6.88; N, 9.40; S 10.86. C 14 H 20 O 3 N 2 S.

Вычислено (%): С 56.73; Н 6.80; N 9.45; S 10.82.Calculated (%): C 56.73; H 6.80; N, 9.45; S 10.82.

Пример 8. N-метил-бис-(2-гидроксиэтил)аммоний 1-бензилиндол-3-илсульфанилацетат. (1Д) получали аналогично из 2.97 г (0.01 моль) 1-бензилиндол-3-илсульфанилуксусной кислоты (2 В) и 1.19 г (0.01 моль) N-метилдиэтаноламина при нагревании до 60-65°С 1 час. Полученный продукт промывали эфиром и вакуумировали. Выход 3,84 г (92,3%).Example 8. N-methyl-bis- (2-hydroxyethyl) ammonium 1-benzylindol-3-yl sulfanyl acetate. (1D) was obtained similarly from 2.97 g (0.01 mol) of 1-benzylindol-3-yl-sulfanyl-acetic acid (2 V) and 1.19 g (0.01 mol) of N-methyldiethanolamine when heated to 60-65 ° С for 1 hour. The resulting product was washed with ether and evacuated. Yield 3.84 g (92.3%).

Бесцветный порошок, медленно плавится при комнатной температуре.Colorless powder, slowly melts at room temperature.

Спектр ЯМР 1Н (CD3OD, δ, м.д.): 7.75-7.11 (м, 10 Н, C8H5N, С6Н5); 5.27 (уш. с, 2Н, СН26Н5); 3.77 (т, 4Н, ОСН2); 3.42 (уш. с, 2Н, SCH2); 3.06 (т, 4Н, NCH2); 2.71 (с, 3Н, N+CH3). 1 H NMR spectrum (CD 3 OD, δ, ppm): 7.75-7.11 (m, 10 N, C 8 H 5 N, C 6 H 5 ); 5.27 (broad s, 2H, C H2 -C 6 H 5 ); 3.77 (t, 4H, OCH 2 ); 3.42 (br s, 2H, SCH 2 ); 3.06 (t, 4H, NCH 2 ); 2.71 (s, 3H, N + CH 3 ).

Спектр ЯМР 13С (CD3OD, δ, м.д.): 176.75 (С=O); 137.75-104.98 (C8H5N, С6Н5); 58.10 (ОСН2); 56.17 (NCH2); 49.40 (СН26Н5); (42.27 (SCH2); 40.56 (N+СН3). 13 C NMR spectrum (CD 3 OD, δ, ppm): 176.75 (C = O); 137.75-104.98 (C 8 H 5 N, C 6 H 5 ); 58.10 (OCH 2 ); 56.17 (NCH 2 ); 49.40 ( C H 2 -C 6 H 5 ); (42.27 (SCH 2 ); 40.56 (N + CH 3 ).

ИК-спектр (KBr), ν/см-1: 3295 (ОН), шир. 2800-2200 (N+H), 1596 (С=O).IR spectrum (KBr), ν / cm -1 : 3295 (OH), broad. 2800-2200 (N + H), 1596 (C = O).

Найдено (%): С 63.30; Н 6.72; N 6.59; S 7.76; C22H28O4N2S.Found (%): C 63.30; H 6.72; N, 6.59; S 7.76; C 22 H 28 O 4 N 2 S.

Вычислено (%): С 63.44; Н 6.78; N 6.73; S 7.70.Calculated (%): C 63.44; H 6.78; N 6.73; S 7.70.

ЛИТЕРАТУРАLITERATURE

1. О.П. Колесникова, А.Н. Мирскова, С.Н. Адамович, О.Т. Кудаева, Р.Г. Мирсков, М.Г. Воронков. Иммуно- и эритропоэзактивные свойства индол-3-илсульфанилацетата трис-(2-гидроксиэтил)-аммония, Бюл. СО РАМН. - 2010. - №30(6).- С. 12-19.1. O.P. Kolesnikova, A.N. Mirskova, S.N. Adamovich, O.T. Kudaeva, R.G. Mirskov, M.G. Voronkov. Immuno- and erythropoactive properties of tris- (2-hydroxyethyl) -ammonium indol-3-ylsulfanyl acetate, Bull. SB RAMS. - 2010. - No. 30 (6) .- S. 12-19.

2. А.Н. Мирскова, Г.Г. Левковская, О.П. Колесникова, О.М. Перминова, Е.В. Рудакова, С.Н. Адамович. Направленный синтез и иммуноактивные свойства 2-(гидроксиэтил)- аммониевых солей 1-R-индол-3-илсульфанил(сульфонил)-алканкарбоновых кислот, Изв. АН. Сер. хим. - 2010. - №12. - С. 2181-2190.2. A.N. Mirskova, G.G. Levkovskaya, O.P. Kolesnikova, O.M. Perminova, E.V. Rudakova, S.N. Adamovich. Directed synthesis and immunoactive properties of 2- (hydroxyethyl) - ammonium salts of 1-R-indol-3-ylsulfanyl (sulfonyl) alkane carboxylic acids, Izv. AN Ser. Chem. - 2010. - No. 12. - S. 2181-2190.

3. А. Н. Мирскова, Р. Г. Мирсков, С.Н. Адамович, М.Г. Воронков. Индол-3-илсульфанил ацетат трис-(2-гидроксиэтил)аммония - эффективный стабилизатор клеточных мембран и антиоксидант, Докл. РАН. - 2010. - Т. 435. - №4. - С. 561-563.3. A. N. Mirskova, R. G. Mirskov, S. N. Adamovich, M.G. Voronkov. Indol-3-ylsulfanyl tris- (2-hydroxyethyl) ammonium acetate is an effective stabilizer of cell membranes and an antioxidant, Dokl. RAS. - 2010. - T. 435. - No. 4. - S. 561-563.

4. О.П. Колесникова, О.Т. Кудаева, Т.Г. Сухенко, А.П. Лыков, Г.Г. Левковская, М.Г. Воронков, К.В. Гайдуль, В.А. Козлов. Эксперим. и клинич. фармакология, 2006, 69, 47.4. O.P. Kolesnikova, O.T. Kudaeva, T.G. Sukhenko, A.P. Lykov, G.G. Levkovskaya, M.G. Voronkov, K.V. Gaidul, V.A. Kozlov. Experiment and clinic. Pharmacology, 2006, 69, 47.

5. Пат. 2086239 (1997). РФ. // Б.И. 1997. №22.5. Pat. 2086239 (1997). RF // B.I. 1997. No. 22.

6. Пат. 2080861 (1997) РФ. // Б.И. 1997. №16.6. Pat. 2080861 (1997) of the Russian Federation. // B.I. 1997. No. 16.

7. Пат. 2108100 (1998) РФ // Б.И. 1998. №10.7. Pat. 2108100 (1998) of the Russian Federation // B.I. 1998. No. 10.

8. Пат. 2034540 (1995) РФ. // Б.И. 1995. №9.8. Pat. 2034540 (1995) of the Russian Federation. // B.I. 1995. No. 9.

9. О.П. Колесникова, О.Т. Кудаева, Е. В. Ненашева, И.А. Гольдина, Е.В. Гойман, А.П. Лыков, И.В. Сафронова, В.Л. Лимонов, А.Н. Мирскова, Е.В. Рудякова, К.В. Гайдуль. Селективные иммунодепрессивные свойства нового производного индолилтиоалканкарбоновой кислоты. Бюл. СО РАМН, 2007, №2(124), 14-18. [Bull, of the Russ. Acad, of Medical Sciences Siberian Branch].9.O.P. Kolesnikova, O.T. Kudaeva, E.V. Nenasheva, I.A. Goldina, E.V. Goiman, A.P. Lykov, I.V. Safronova, V.L. Limonov, A.N. Mirskova, E.V. Rudyakova, K.V. Gaidul. Selective immunosuppressive properties of a new derivative of indolylthioalkanecarboxylic acid. Bull. SB RAMS, 2007, No. 2 (124), 14-18. [Bull, of the Russ. Acad, of Medical Sciences Siberian Branch].

10. О.П. Колесникова, О.Т. Кудаева, Е.В. Ненашева, И.А. Гольдина, Е.В. Гойман, И.В. Сафронова, В.Л. Лимонов, А.Н. Мирскова, С.Н. Адамович, К.В. Гайдуль, В.А. Козлов. Создание иммунодепрессанта с селективным механизмом действия. Материалы респ.конференции С43 «Создание новых лекарственных препаратов» / Под. ред. Е.Д. Гольдберга, Томск: Томский ун-тет, 2007, 26-28.10.O.P. Kolesnikova, O.T. Kudaeva E.V. Nenasheva, I.A. Goldina, E.V. Goiman, I.V. Safronova, V.L. Limonov, A.N. Mirskova, S.N. Adamovich, K.V. Gaidul, V.A. Kozlov. The creation of an immunosuppressant with a selective mechanism of action. Materials of the rep. Conference C43 "Creation of new drugs" / Under. ed. E.D. Goldberg, Tomsk: Tomsk University, 2007, 26-28.

11. О.П. Колесникова, О.Т. Кудаева, Е.В. Гойман, Е.В. Гойман, А.П. Лыков, Т.В. Долгих, К.В. Гайдуль, А.Н. Мирскова, Г.Г. Левковская, М.Г. Воронков, В.А. Козлов. Изучение иммунодепрессивных свойств соединения ВМ-7-02 у интактных мышей и в экспериментальной модели иммунокомплексного гломерулонефрита. В книге: «ВИЛИМ (доклинические исследования)», Новосибирск: Новосибирский полиграфкомбинат, 2008, 37-48.11.O.P. Kolesnikova, O.T. Kudaeva E.V. Goiman, E.V. Goiman, A.P. Lykov, T.V. Dolgikh, K.V. Gaidul, A.N. Mirskova, G.G. Levkovskaya, M.G. Voronkov, V.A. Kozlov. The study of the immunosuppressive properties of compound BM-7-02 in intact mice and in the experimental model of immunocomplex glomerulonephritis. In the book: “VILIM (preclinical studies)”, Novosibirsk: Novosibirsk Polygraph Plant, 2008, 37-48.

12. О.П. Колесникова, О.Т. Кудаева, Т.Г. Сухенко, А.П. Лыков, Т.В. Долгих, К.В. Гайдуль, А.Н. Мирскова, Г.Г. Левковская, М.Г. Воронков, В.А. Козлов. Изучение противоопухолевых свойств новых производных арилгетероалкан-карбоновых кислот. В книге: «ВИЛИМ (доклинические исследования)» / Новосибирск: Новосибирский полиграфкомбинат, 2008, 29-36.12.O.P. Kolesnikova, O.T. Kudaeva, T.G. Sukhenko, A.P. Lykov, T.V. Dolgikh, K.V. Gaidul, A.N. Mirskova, G.G. Levkovskaya, M.G. Voronkov, V.A. Kozlov. The study of the antitumor properties of new derivatives of arylheteroalkane-carboxylic acids. In the book: “VILIM (preclinical studies)” / Novosibirsk: Novosibirsk Polygraph Plant, 2008, 29-36.

13. А.Н. Мирскова, Р.Г. Мирсков, С.Н. Адамович, М.Г. Воронков. 2-Гидрокси-этиламмониевые соли органилсульфанил(сульфонил)-уксусных кислот - новые фармакологически активные соединения // Химия в интересах устойч. развития. - 2011. - Т. 19. - №5. - С. 467-478.13. A.N. Mirskova, R.G. Mirskov, S.N. Adamovich, M.G. Voronkov. 2-Hydroxy-ethylammonium salts of organosulfanyl (sulfonyl) -acetic acids - new pharmacologically active compounds // Chemistry in the interests of stable. development. - 2011. - T. 19. - No. 5. - S. 467-478.

14. Anna N. Mirskova, Sergey N. Adamovich, Rudolf G. Mirskov, Olga P. Kolesnikova, Uwe Schilde. Immunoactive ionic liquids based on 2-hydroxy-ethylamines and 1-R-indol-3-ylsulfanylaceticacids. Crystal and molecular structure of immunodepressant tris-(2-hydroxyethyl)ammonium indol-3-yl-sulfanylacetate // Open Chemistry (formerly Central European Journal of Chemistry) - 2015. - V. 13. - P. 149-155.14. Anna N. Mirskova, Sergey N. Adamovich, Rudolf G. Mirskov, Olga P. Kolesnikova, Uwe Schilde. Immunoactive ionic liquids based on 2-hydroxy-ethylamines and 1-R-indol-3-ylsulfanylaceticacids. Crystal and molecular structure of immunodepressant tris- (2-hydroxyethyl) ammonium indol-3-yl-sulfanylacetate // Open Chemistry (formerly Central European Journal of Chemistry) - 2015 .-- V. 13 .-- P. 149-155.

15. A.H. Мирскова, Г.Г. Левковская, С.А. Гусева, Ю.И. Крюкова, Г.В. Суворова, М.Г. Воронков, Ф.Ф. Мирошников. Способ получения индолил-3-тиоуксусной кислоты, Патент СССР №1473294 Б.И. 8,1998.15. A.H. Mirskova, G.G. Levkovskaya, S.A. Gusev, Yu.I. Kryukova, G.V. Suvorova, M.G. Voronkov, F.F. Miroshnikov. The method of obtaining indolyl-3-thioacetic acid, USSR Patent No. 1473294 B.I. 8.1998.

16. Г.Г. Левковская, Е.В. Рудакова, А.Н. Мирскова. Синтез индол-3-илсульфанил-алканкарбоновых кислот, ЖОрХ. 2002. Т. 38. №11. С. 1697-1703.16.G.G. Levkovskaya, E.V. Rudakova, A.N. Mirskova. Synthesis of indol-3-yl-sulfanyl-alkanecarboxylic acids, GORx. 2002.V. 38. No. 11. S. 1697-1703.

17. Aldrich Advancing Science: Handbook of Fine Chemicals 2007-2008. Published by Sigma-Aldrich Canada, 2006. P. 433, 1479, 2079, 2091.17. Aldrich Advancing Science: Handbook of Fine Chemicals 2007-2008. Published by Sigma-Aldrich Canada, 2006. P. 433, 1479, 2079, 2091.

Claims (4)

1. Способ получения 1-R-индол-3-илсульфанилацетатов R1, R2, (2-гидроксиэтил)аммония общей формулы1. The method of obtaining 1-R-indol-3-yl sulfanyl acetate R 1 , R 2 , (2-hydroxyethyl) ammonium of the General formula
Figure 00000004
Figure 00000004
взаимодействием 1-R-индол-3-илсульфанилуксусных кислот с (2-гидроксиэтил)аминами: триэтаноламином, метилдиэтаноламином, диметилэтаноламином при нагревании, отличающийся тем, реакцию проводят без растворителя при нагревании до 60-65°C в течение 0,5-1,0 часа, а целевой продукт выделяют промыванием этиловым эфиром, при этом выход составляет 92-99%, а исходные 1-R-индол-3-илсульфанилуксусные кислоты для этой реакции получают в водной среде при температуре 30-40°C в течение 3 часов в атмосфере инертного газа из N-H, N-алкил, N-алкиларил индолов, тиомочевины, брома, бромистого калия или бромистого натрия, взятых в молярных соотношениях 1:2:1:1 соответственно, с последующей обработкой реакционной массы водным раствором гидроксида натрия, затем водным раствором монохлоруксусныой кислоты, взятых в мольных соотношениях индол, гидроксид натрия, кислота 1:(4-5):(1-1,2) и выдерживании в течение 3 часов при 90-100°C, завершая подкислением соляной кислотой до pH=1.the interaction of 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetic acids with (2-hydroxyethyl) amines: triethanolamine, methyldiethanolamine, dimethylethanolamine when heated, characterized in that the reaction is carried out without solvent when heated to 60-65 ° C for 0.5-1, 0 hours, and the target product is isolated by washing with ethyl ether, the yield being 92-99%, and the starting 1-R-indol-3-ylsulfanyl acetic acids for this reaction are obtained in an aqueous medium at a temperature of 30-40 ° C for 3 hours in an inert gas atmosphere from NH, N-alkyl, N-alkylaryl indoles, thioureas, bro a, potassium bromide or sodium bromide, taken in molar ratios of 1: 2: 1: 1, respectively, followed by treatment of the reaction mass with an aqueous solution of sodium hydroxide, then with an aqueous solution of monochloracetic acid, taken in molar ratios of indole, sodium hydroxide, acid 1 :( 4-5) :( 1-1.2) and holding for 3 hours at 90-100 ° C, ending with acidification with hydrochloric acid to pH = 1. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что процесс выделения 1-R-индол-3-илсульфанилуксусных кислот заканчивается после истечения 24 часов, и выделяют их в виде кристаллов после очистки водной реакционной среды активированным углем.2. The method according to p. 1, characterized in that the process for the isolation of 1-R-indol-3-yl-sulfanyl acetic acids ends after 24 hours, and they are isolated in the form of crystals after purification of the aqueous reaction medium with activated carbon.
RU2016112716A 2016-04-04 2016-04-04 Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium RU2642778C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2016112716A RU2642778C2 (en) 2016-04-04 2016-04-04 Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2016112716A RU2642778C2 (en) 2016-04-04 2016-04-04 Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2016112716A RU2016112716A (en) 2017-10-09
RU2642778C2 true RU2642778C2 (en) 2018-01-26

Family

ID=60047928

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2016112716A RU2642778C2 (en) 2016-04-04 2016-04-04 Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2642778C2 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2694593C1 (en) * 2018-08-21 2019-07-16 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Лимнологический институт Сибирского отделения Российской академии наук (ЛИН СО РАН) Cell growth stimulator of hydrocarbon-oxidizing rhodococcus erythropolis bacteria (versions)
RU2851869C1 (en) * 2024-11-14 2025-12-01 Федеральное государственное бюджетное научное учреждение Уфимский федеральный исследовательский центр Российской академии наук Sulfanylmethyl-substituted derivatives of indol-3-yl-acetic acid, possessing antioxidant activity

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2034540C1 (en) * 1992-07-22 1995-05-10 Иркутский институт органической химии СО РАН Hypocholesterolemic agent
RU2108100C1 (en) * 1993-03-31 1998-04-10 Институт клинической иммунологии СО РАМН Immunomodulating agent

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2034540C1 (en) * 1992-07-22 1995-05-10 Иркутский институт органической химии СО РАН Hypocholesterolemic agent
RU2108100C1 (en) * 1993-03-31 1998-04-10 Институт клинической иммунологии СО РАМН Immunomodulating agent

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Mirskova, A. N "Directed synthesis and immunoactive properties of (2-hydroxyethyl)ammonium salts of 1-R-indol-3-ylsulfanyl(sulfonyl)alkanecarboxylic acids."Russian Chemical Bulletin, 2010, 59(12), 2236-2246. *
Mirskova, Anna N."Immunoactive ionic liquids based on 2-hydroxyethylamines and 1-R-indol-3-ylsulfanylacetic acids. Crystal and molecular structure of immunodepressant tris-(2-hydroxyethyl)ammonium indol-3-ylsulfanylacetate."Open Chemistry, 2015, 13(1), 149-155 (English). *
Mirskova, Anna N."Immunoactive ionic liquids based on 2-hydroxyethylamines and 1-R-indol-3-ylsulfanylacetic acids. Crystal and molecular structure of immunodepressant tris-(2-hydroxyethyl)ammonium indol-3-ylsulfanylacetate."Open Chemistry, 2015, 13(1), 149-155 (English). Mirskova, A. N "Directed synthesis and immunoactive properties of (2-hydroxyethyl)ammonium salts of 1-R-indol-3-ylsulfanyl(sulfonyl)alkanecarboxylic acids."Russian Chemical Bulletin, 2010, 59(12), 2236-2246. *

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2694593C1 (en) * 2018-08-21 2019-07-16 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Лимнологический институт Сибирского отделения Российской академии наук (ЛИН СО РАН) Cell growth stimulator of hydrocarbon-oxidizing rhodococcus erythropolis bacteria (versions)
RU2851869C1 (en) * 2024-11-14 2025-12-01 Федеральное государственное бюджетное научное учреждение Уфимский федеральный исследовательский центр Российской академии наук Sulfanylmethyl-substituted derivatives of indol-3-yl-acetic acid, possessing antioxidant activity

Also Published As

Publication number Publication date
RU2016112716A (en) 2017-10-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Kourounakis et al. Synthesis and pharmacological evaluation of novel derivatives of anti‐inflammatory drugs with increased antioxidant and anti‐inflammatory activities
NO20130663L (en) Method for Preparation of Aminocrotonyl Compounds
EP2987533A1 (en) 7-substituted piperazin-1-yl fluoroquinolone compounds, their use in the treatment of cancer, pharmaceutical compositions and a method for preparation
Metwally et al. Non-carboxylic analogues of arylpropionic acids: synthesis, anti-inflammatory activity and ulcerogenic potential
Asirvatham et al. Privileged Scaffold Possessing Diverse Bioactivity Profile
WO2017084598A1 (en) Selenium-containing inhibitors that bind to the allosteric site of glutaminase and/or inhibit glutamate dehydrogenase and their applications
IE42109B1 (en) 5(6)-substituted benzimidazole-2-carbamate derivatives having anthelmintic activity
JPS60501708A (en) Allopurinol prodrugs
CA2910255A1 (en) Inhibitors of nicotinamide phosphoribosyltransferase, compositions, products and uses thereof
EP3119791A1 (en) Fumarate-co-releasing molecule hybrids, their use in the treatment of inflammatory or cardiovascular diseases and their process of preparation
RU2642778C2 (en) Method for obtaining of 1-r-indole-3-ylsulfanylacetates of (2-hydroxyethyl)ammonium
MXPA01010436A (en) Use of cell membrane penetrating indigoid bisindole derivatives.
CN104045533A (en) Indanone compound and medicinal application
CN115772129A (en) A class of piperazine-containing derivatives and their applications
JPS624365B2 (en)
CN110776548B (en) Acetoxy ursolic acid piperazine compounds containing isopropanolamine substructure as well as preparation method and application thereof
WO2012007619A1 (en) Method for producing water-soluble derivatives of 20(s)-camptothecin as antitumor agents
Kumar et al. Anthelmintic evaluation of some novel synthesized 1, 2, 4-triazole moiety clubbed with benzimidazole ring
JP4895230B2 (en) Method for producing salt of 4-sulfinylamino-1-cyclohexanecarboxylic acid
Bem et al. DERIVATIVES WITH A SULFIDE GROUP AT THE 4-POSITION. SYNTHESIS AND PHYSICAL PROPERTIES
RU2403238C2 (en) Method for synthesis of sulphamate-carboxylate derivatives
RU2387635C1 (en) Fluorinated 1,4-naphthoquinone derivatives having cytotoxic effect on human cancer cells in culture
WO2016184122A1 (en) Pyrazoles compounds
CN104876880A (en) Diaryl ether derivatives as well as preparation method and application thereof
JPS609022B2 (en) Indirubin derivatives and antitumor agents containing them