[go: up one dir, main page]

RU2565322C1 - Temporary plasticisers for fluororubbers - Google Patents

Temporary plasticisers for fluororubbers Download PDF

Info

Publication number
RU2565322C1
RU2565322C1 RU2014115274/05A RU2014115274A RU2565322C1 RU 2565322 C1 RU2565322 C1 RU 2565322C1 RU 2014115274/05 A RU2014115274/05 A RU 2014115274/05A RU 2014115274 A RU2014115274 A RU 2014115274A RU 2565322 C1 RU2565322 C1 RU 2565322C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
skf
rubber
fluororubbers
plasticisers
alcohol
Prior art date
Application number
RU2014115274/05A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Людмила Витальевна Соколова
Александр Федорович Непомнящий
Сергей Владимирович Резниченко
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Московский государственный университет тонких химических технологий имени М.В. Ломоносова" (МИТХТ им. М.В. Ломоносова)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Московский государственный университет тонких химических технологий имени М.В. Ломоносова" (МИТХТ им. М.В. Ломоносова) filed Critical Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Московский государственный университет тонких химических технологий имени М.В. Ломоносова" (МИТХТ им. М.В. Ломоносова)
Priority to RU2014115274/05A priority Critical patent/RU2565322C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2565322C1 publication Critical patent/RU2565322C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: chemical compounds, which represent fluoro derivative alcohols, serve as plasticisers for fluororubbers. Method described combination of two processes: plastification and chemical modification of rubber in the process of vulcanisation.
EFFECT: invention makes it possible to reduce viscosity of fluororubbers of brands SKF-26 and SKF-32 at stage of processing with introduction of temporary plasticiser, eliminates migration of plasticisers to the surface of elastomers, improves manufacturability in processing and does not impair physical and mechanical characteristics of elastomers after vulcanisation.
2 dwg, 1 tbl

Description

Изобретение относится к области пластификации фторкаучуков.The invention relates to the field of plasticization of fluororubber.

Известно, что широкое применение фторкаучуков для производства резино-технических изделий различного назначения ограничено, в частности, из-за нетехнологичности при переработке резиновых смесей. [Нудельман З.Н. Фторкаучуки: основы переработки, применение. М.: ООО «ПИФ РИАС». 2007. 384 с.]. Однако пластификаторы, которые обычно применяют для каучуков, не пригодны в случае фторкаучуков как из-за их несовместимости, так и миграции на поверхность эластомеров при последующем обязательном и продолжительном термостатировании последних при температурах ≥200°C, а также при тепловом старении. Кроме того, пластификаторы, применяемые в смесях на основе фторкаучуков, обусловливают ухудшение упруго-прочностных характеристик эластомеров, их термостабильности и химической стойкости [Новицкая С.П., Нудельман З.Н., Донцов А.А. Фторкаучуки. М.: Химия. 1988].It is known that the widespread use of fluororubber for the production of rubber products for various purposes is limited, in particular, due to low technology in the processing of rubber compounds. [Nudelman Z.N. Fluoroelastomers: processing basics, application. M .: PIF RIAS LLC. 2007.384 s.]. However, plasticizers, which are usually used for rubbers, are not suitable in the case of fluorine rubbers, both because of their incompatibility and migration to the surface of elastomers with subsequent mandatory and prolonged thermostating of the latter at temperatures ≥200 ° C, as well as with thermal aging. In addition, the plasticizers used in mixtures based on fluoroelastomers cause a deterioration in the elastic-strength characteristics of elastomers, their thermal stability and chemical resistance [Novitskaya SP, Nudelman Z.N., Dontsov A.A. Fluoroelastomers. M .: Chemistry. 1988].

В литературе отсутствуют данные о пластификаторах временного характера для фторкаучуков [Нудельман З.Н. Фторкаучуки: основы переработки, применение. М.: ООО «ПИФ РИАС». 2007. 384 с.].In the literature there are no data on temporary plasticizers for fluororubber [Nudelman Z.N. Fluoroelastomers: processing basics, application. M .: PIF RIAS LLC. 2007.384 s.].

Технический результат настоящего изобретения - эффективное понижение вязкости фторкаучуков марок СКФ-26 и СКФ-32 достигается при введении пластификаторов временного характера: 1H,1H-2,5,8-три-(трифтор-метил)-3,6,9-триоксоперфтордодекан-1-ола [C3F7-O-CF(CF3)-CF2-O-CF(CF3)-CF2-CF(CF3)-CH2-OH] (в дальнейшем ТФД) и спирт-теломера состава HO-CH2-(CF2-CF2)n-H, где n=5-6.The technical result of the present invention is an effective lowering of the viscosity of fluororubber grades SKF-26 and SKF-32 is achieved by the introduction of temporary plasticizers: 1H, 1H-2,5,8-tri- (trifluoro-methyl) -3,6,9-trioxoperfluorododecane 1-ol [C 3 F 7 —O — CF (CF 3 ) —CF 2 —O — CF (CF 3 ) —CF 2 —CF (CF 3 ) —CH 2 —OH] (hereinafter TFD) and alcohol- telomere composition HO-CH 2 - (CF 2 -CF 2 ) n -H, where n = 5-6.

Так, с введением 1 мас.% ТФД температура перехода, впервые обнаруженного в каучуке марки СКФ-26, понижается от 443 до 418 K (Фигура 1). С увеличением концентрации добавки до 4 мас.% динамическая вязкость каучука марки СКФ-26 уменьшается существенно (в ~8 раз при 373 K) при одновременном понижении температуры этого перехода до 393 K, что указывает и на понижение температуры стеклования сополимера (Tc) до 218 K (Фигура 1). Температура перехода связана с Tс сополимера соотношением: Ti/Tс≈1.8, как и в случае других полимеров [Соколова Л.В. Пластич. массы. 2006. №5. С.13].So, with the introduction of 1 wt.% TFD, the transition temperature, first detected in rubber brand SKF-26, decreases from 443 to 418 K (Figure 1). With an increase in the additive concentration to 4 wt.%, The dynamic viscosity of SKF-26 rubber decreases significantly (by ~ 8 times at 373 K) while lowering the temperature of this transition to 393 K, which indicates a decrease in the glass transition temperature of the copolymer (T c ) to 218 K (Figure 1). The transition temperature is associated with T ratio copolymer: T i / T with ≈1.8, as in the case of other polymers [Sokolov LV Plastic masses. 2006. No5. P.13].

Данные о динамической вязкости сополимеров в присутствии добавок получены на безроторном реометре вибрационного типа Rubber Processor Analyzer (RPA 2000) при скоростях сдвига 1.13-42.3 сек-1 в интервале температур 323-473 K.Data on the dynamic viscosity of the copolymers in the presence of additives was obtained on a Rubber Processor Analyzer (RPA 2000) rotor-free vibration-type rheometer at shear rates of 1.13-42.3 sec -1 in the temperature range 323-473 K.

Спирт-теломер состава HO-CH2-(CF2-CF2)n-H, где n=5-6, для каучука марки СКФ-26 является более эффективным структурным пластификатором, чем спирт ТФД. Так, динамическая вязкость каучука марки СКФ-26 в присутствии 2.5 мас.% спирта-теломера понижается до уровня такового, как и в случае 4 мас.% спирта ТФД, и при таком же понижении температуры перехода и Тс сополимера (Фигура 1). Дальнейшее уменьшение динамической вязкости сополимера с увеличением концентрации спирта-теломера до 4 мас.% не наблюдается.Alcohol telomere composition HO-CH 2 - (CF 2 -CF 2 ) n -H, where n = 5-6, for rubber grade SKF-26 is a more effective structural plasticizer than alcohol TFD. Thus, the dynamic viscosity of SKF-26 rubber in the presence of 2.5 wt.% Telomere alcohol decreases to the same level as in the case of 4 wt.% TPD alcohol, and with the same decrease in the transition temperature and T from the copolymer (Figure 1). A further decrease in the dynamic viscosity of the copolymer with an increase in the concentration of telomere alcohol to 4 wt.% Is not observed.

Фторсодержащий спирт - ТФД уже в количестве 1 мас.% обусловливает заметное уменьшение межмолекулярного взаимодействия и в каучуке марки СКФ-32, а также изменение его упорядоченной структуры (Фигура 2а). Увеличение концентрации спирта ТФД до 4 мас.% сопровождается существенным уменьшением динамической вязкости каучука марки СКФ-32 при температурах ниже перехода в области 423 K (в ~5 раз) (Фигура 2а). В исследованном интервале концентраций спирта ТФД динамическая вязкость каучука марки СКФ-32 изменяется по экстремальной зависимости. Другими словами, спирт ТФД в количестве ~1.5 мас.% выступает в роли антипластификатора для каучука марки СКФ-32, а при больших концентрациях в роли его структурного пластификатора.Fluorine-containing alcohol - TFD already in the amount of 1 wt.% Causes a noticeable decrease in intermolecular interaction in the rubber brand SKF-32, as well as a change in its ordered structure (Figure 2a). An increase in the concentration of TFD alcohol to 4 wt.% Is accompanied by a significant decrease in the dynamic viscosity of SKF-32 rubber at temperatures below the transition in the region of 423 K (by a factor of ~ 5) (Figure 2a). In the investigated range of TFD alcohol concentrations, the dynamic viscosity of SKF-32 rubber varies in extreme dependence. In other words, TFD alcohol in the amount of ~ 1.5 wt.% Acts as an anti-plasticizer for rubber of the SKF-32 brand, and at high concentrations as its structural plasticizer.

Спирт-теломер для каучука марки СКФ-32, как и в случае каучука марки СКФ-26, является более эффективным структурным пластификатором, чем спирт ТФД. Так, спирт-теломер в количестве 1 мас.% обусловливает вырождение перехода в каучуке в области 423 K (Фигура 2б). Увеличение концентрации добавки до 2.5 мас.% приводит к понижению температуры перехода в каучуке марки СКФ-32 до 393 K и проявлению благодаря этому более высокотемпературного перехода в области 443 K. (Фигура 2б). При этом понижается Тс сополимера до 245 K. Температуры впервые обнаруженных переходов в каучуке марки СКФ-32 связаны с его Tс соотношением: Ti/Tс≈1.6 и 1.8 соответственно. Увеличение скорости сдвига в интервале 1.13-42.3 сек-1 не оказывает заметного влияния на температуру переходов в каучуке марки СКФ-32.Alcohol-telomere for rubber grade SKF-32, as in the case of rubber grade SKF-26, is a more effective structural plasticizer than alcohol TFD. So, telomere alcohol in an amount of 1 wt.% Causes the degeneration of the transition in rubber in the region of 423 K (Figure 2b). An increase in the additive concentration to 2.5 wt.% Leads to a decrease in the transition temperature in SKF-32 rubber to 393 K and, due to this, a higher-temperature transition in the region of 443 K. (Figure 2b). In this case, T decreases from the copolymer to 245 K. The temperatures of the first detected transitions in rubber of the SKF-32 brand are related to its T with the ratio: T i / T with ≈1.6 and 1.8, respectively. An increase in shear rate in the range 1.13-42.3 sec -1 does not significantly affect the temperature of transitions in rubber of the SKF-32 grade.

С целью химического связывания молекул предлагаемых пластификаторов в процессе вулканизации в малоактивных в реакциях макромолекулах фторкаучука марки СКФ-26 создали активные центры. Для этого проведено дегидрофторирование каучука с последующей перегруппировкой в его фрагментах цепей в присутствии катализатора межфазного переноса - бензилтрифенилфосфоний хлорида (0.5 мас.%), гидроксида кальция (6 мас.%) и оксида магния (3 мас.%). В присутствии спиртов процесс дегидрофторирования каучука марки СКФ-26 существенно ускоряется, что обеспечивает полное химическое связывание вводимых пластификаторов макромолекулами. За особенностями процесса следили по изменению интенсивности полос поглощения при 1740 и 1720 см-1, обусловленных валентными колебаниями двойных связей: -CF2-C(CF3)=CH-CF2-CH2-CF2- и -CH2-CF2-CF2-CF(CF3)-CH-CF-CH2-CF2- соответственно, образующимися при дегидрофторировании каучука марки СКФ-26. ПК-спектры получены на Фурье-спектрометре EQULNQX 55 фирмы Bruker. Примеры, раскрывающие настоящее изобретение, сведены в таблицу. Химическая модификация каучука марки СКФ-26 во время процесса вулканизации рассмотренными пластификаторами в количестве не более 10 мас.% не оказывает заметного влияния на прочность эластомеров при растяжении тогда, как модули при 100 и 200%-ном относительном удлинении несколько уменьшаются при практически одинаковом относительном удлинении при разрыве (таблица). Однако после термостатирования при 200°C в течение 6 час упруго-прочностные характеристики модифицированных эластомеров улучшаются (таблица). Увеличение содержания рассмотренных пластификаторов более 10 мас.% в резиновых смесях при сохранении состава рецептуры приводит к уменьшению степени сшивания эластомеров по сравнению со стандартным вулканизатом, что отражается на их упруго-прочностных характеристиках (таблица).In order to chemically bind the molecules of the proposed plasticizers during vulcanization, active centers have been created in the inactive macromolecules of fluorine rubber SKF-26. To do this, rubber was dehydrofluorinated, followed by rearrangement in its chain fragments in the presence of an interphase transfer catalyst - benzyl triphenylphosphonium chloride (0.5 wt.%), Calcium hydroxide (6 wt.%) And magnesium oxide (3 wt.%). In the presence of alcohols, the process of dehydrofluorination of rubber of the SKF-26 brand is significantly accelerated, which ensures complete chemical binding of the introduced plasticizers with macromolecules. The features of the process were monitored by the change in the intensity of the absorption bands at 1740 and 1720 cm -1 due to stretching vibrations of double bonds: —CF 2 —C (CF 3 ) = CH — CF 2 —CH 2 —CF 2 - and —CH 2 —CF 2 -CF 2 -CF (CF 3 ) -CH-CF-CH 2 -CF 2 , respectively, resulting from the dehydrofluorination of rubber grade SKF-26. PC spectra were obtained on a Bruker EQULNQX 55 Fourier spectrometer. Examples disclosing the present invention are summarized in table. Chemical modification of rubber grade SKF-26 during the vulcanization process by the considered plasticizers in an amount of not more than 10 wt.% Does not significantly affect the tensile strength of elastomers, while the modules at 100 and 200% elongation decrease slightly with almost the same elongation at break (table). However, after temperature control at 200 ° C for 6 hours, the elastic-strength characteristics of the modified elastomers improve (table). An increase in the content of the considered plasticizers of more than 10 wt.% In rubber mixtures while maintaining the composition of the formulation leads to a decrease in the degree of crosslinking of elastomers in comparison with standard vulcanizate, which is reflected in their elastic strength characteristics (table).

Химическая модификация каучука марки СКФ-32 рассмотренными пластификаторами проводилась в процессе радикальной пероксидной вулканизации. Пластификаторы в количестве не более 10 мас.% практически не влияют ни на степень сшивания эластомеров, ни на их упруго-прочностные характеристики (таблица). При большем содержании добавки в резиновых смесях при сохранении состава рецептуры плотность сетки химических поперечных связей уменьшается и соответственно уменьшается первый параметр, а относительное удлинение при разрыве, наоборот, увеличивается, что сопровождается ухудшением упруго-прочностных характеристик, как показано на примере системы каучук марки СКФ-32 - спирт ТФД (таблица).Chemical modification of rubber grade SKF-32 by the considered plasticizers was carried out in the process of radical peroxide vulcanization. Plasticizers in an amount of not more than 10 wt.% Practically do not affect either the degree of crosslinking of the elastomers, or their elastic-strength characteristics (table). With a higher content of the additive in rubber mixtures, while maintaining the composition of the formulation, the density of the network of chemical cross-links decreases and the first parameter decreases accordingly, and the elongation at break, on the contrary, increases, which is accompanied by a deterioration in the elastic-strength characteristics, as shown by the example of the SKF-rubber system 32 - alcohol TFD (table).

Таким образом, рассмотренные фторпроизводные спиртов, с одной стороны, разрыхляют неупорядоченную часть структурной организации фторкаучуков марок СКФ-26 и СКФ-32, улучшая их технологичность при переработке, а с другой стороны, позволяют химически модифицировать эластомеры на их основе, не ухудшая физико-механические характеристики последних. Наиболее эффективным структурным пластификатором является спирт-теломер, молекулы которого более жесткие, чем в случае спирта ТФД, содержащего три шарнирных атома кислорода в молекуле.Thus, the considered fluorine derivatives of alcohols, on the one hand, loosen the disordered part of the structural organization of SKF-26 and SKF-32 brands, improving their processability during processing, and, on the other hand, allow chemically modifying elastomers based on them, without compromising the physical and mechanical characteristics of the latter. The most effective structural plasticizer is telomere alcohol, the molecules of which are more rigid than in the case of TFA alcohol containing three hinged oxygen atoms in the molecule.

Figure 00000001
Figure 00000001

Figure 00000002
Figure 00000002

Claims (1)

Пластификаторы для фторкаучуков, характеризующиеся тем, что в качестве пластификаторов временного характера применяют фторпроизводные спирты состава 1H,1H-2,5,8-три-(трифтор-метил)-3,6,9-триоксоперфтордодекан-1-ол [C3F7-O-CF(CF3)-CF2-O-CF(CF3)-CF2-CF(CF3)-CH2-OH] или спирт-теломер HO-CH2-(CF2-CF2)n-H, где n=5-6 . Plasticizers for fluoro rubbers, characterized in that fluoro derivatives of the composition 1H, 1H-2,5,8-tri- (trifluoro-methyl) -3,6,9-trioxoperfluoro-dodecan-1-ol [C 3 F are used as temporary plasticizers) 7- O-CF (CF 3 ) -CF 2 -O-CF (CF 3 ) -CF 2 -CF (CF 3 ) -CH 2 -OH] or telomeric alcohol HO-CH 2 - (CF 2 -CF 2 ) n -H, where n = 5-6.
RU2014115274/05A 2014-04-17 2014-04-17 Temporary plasticisers for fluororubbers RU2565322C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014115274/05A RU2565322C1 (en) 2014-04-17 2014-04-17 Temporary plasticisers for fluororubbers

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014115274/05A RU2565322C1 (en) 2014-04-17 2014-04-17 Temporary plasticisers for fluororubbers

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2565322C1 true RU2565322C1 (en) 2015-10-20

Family

ID=54327156

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014115274/05A RU2565322C1 (en) 2014-04-17 2014-04-17 Temporary plasticisers for fluororubbers

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2565322C1 (en)

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1085995A1 (en) * 1979-09-25 1984-04-15 Предприятие П/Я В-8584 Process for surface modification of rubber articles
RU2065488C1 (en) * 1992-03-20 1996-08-20 Всесоюзный Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ Detergent for polymeric surface washing off and a method of washing off
US6384115B1 (en) * 1996-09-30 2002-05-07 Ucb, S.A. Plasticized polymer compositions
RU2189992C2 (en) * 1999-06-16 2002-09-27 Волгоградский государственный технический университет Method of manufacturing products, coatings, and films based on fluoroelastomer
RU2199559C2 (en) * 1997-06-12 2003-02-27 Елф Атошем С.А. Flexible and elastic polyvinylidene difluoride-based chemical compositions and method of preparation thereof
RU2232780C2 (en) * 2002-07-09 2004-07-20 Волгоградский государственный технический университет Fluorine rubber-based coating formation method
EP1674524A1 (en) * 2004-12-27 2006-06-28 Carl Freudenberg KG Fluorocarbon elastomer compositions containing wear reducing additives

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1085995A1 (en) * 1979-09-25 1984-04-15 Предприятие П/Я В-8584 Process for surface modification of rubber articles
RU2065488C1 (en) * 1992-03-20 1996-08-20 Всесоюзный Научно-Исследовательский Институт Химических Реактивов И Особо Чистых Химических Веществ Detergent for polymeric surface washing off and a method of washing off
US6384115B1 (en) * 1996-09-30 2002-05-07 Ucb, S.A. Plasticized polymer compositions
RU2199559C2 (en) * 1997-06-12 2003-02-27 Елф Атошем С.А. Flexible and elastic polyvinylidene difluoride-based chemical compositions and method of preparation thereof
RU2189992C2 (en) * 1999-06-16 2002-09-27 Волгоградский государственный технический университет Method of manufacturing products, coatings, and films based on fluoroelastomer
RU2232780C2 (en) * 2002-07-09 2004-07-20 Волгоградский государственный технический университет Fluorine rubber-based coating formation method
EP1674524A1 (en) * 2004-12-27 2006-06-28 Carl Freudenberg KG Fluorocarbon elastomer compositions containing wear reducing additives

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
С.П.НОВИЦКАЯ И ДР. Фторэластомеры, М, Химия,1988, с. 121, 125-128. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2213702A1 (en) Crosslinkable fluorine-containing elastomer excellent in crosslinkability, and method for producing the same
ATE547471T1 (en) FLUORORIC RUBBER COMPOSITION, CROSS-LINKED FLUORORIC RUBBER, PRODUCTION METHOD THEREOF AND CROSS-LINKED FLUORORIC RUBBER FOR O-RINGS
TW201613996A (en) A fluoropolymer/fluorine-containing organopolysiloxane composite material, manafacturing process, use and intermediate composition for said process thereof
JPWO2005049661A1 (en) Fluoropolymer production method and fluoropolymer product
WO2020230746A1 (en) Sulfur-modified chloroprene rubber and method for producing same, sulfur-modified chloroprene rubber composition, vulcanizate, and molded article
JP6539211B2 (en) Sulfur modified polychloroprene
RU2565322C1 (en) Temporary plasticisers for fluororubbers
CN104136528B (en) Polyhydroxyl curable fluoroelastomer composition
US20130072636A1 (en) Curable fluoroelastomer composition
JP6248180B2 (en) Rubber composition, production method thereof and vulcanized product
JP2015108559A (en) Method for measuring sulfur crosslink density ratio and method for improving crack growth resistance
JP2014141599A (en) Fluorine-containing elastomer composition, and insulated wire using the same
CN106117926B (en) With the method for poly- 1,2 butadiene rubber crosslinking and reinforcement tetrapropanate fluorine rubber
JP2017535648A (en) Rubber compound for tire manufacturing
RU2845747C1 (en) Non-foamed elastomeric composition
RU2791784C1 (en) Method for obtaining elastomeric materials based on organofluorine rubbers with increased frost resistance
JP6134293B2 (en) Sealing material
US3080336A (en) Improved process for curing fluorocarbon elastomers
RU2630562C1 (en) Rubber mixture
JPH0688001A (en) Composition for fluororubber vulcanization and vulcanized fluororubber
CN108164886A (en) A kind of fluorubber/EPT rubber packing material
RU2640768C1 (en) Method of elastomer surface modification
KR101725141B1 (en) Rubber composition and preparation method thereof
JP2014055225A (en) Fluorine-containing elastomer composition and insulated wire
Mikhaylov et al. A study on thermo-chemical changes of natural rubber

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20190418