[go: up one dir, main page]

RU2458034C1 - Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена - Google Patents

Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена Download PDF

Info

Publication number
RU2458034C1
RU2458034C1 RU2010152312/04A RU2010152312A RU2458034C1 RU 2458034 C1 RU2458034 C1 RU 2458034C1 RU 2010152312/04 A RU2010152312/04 A RU 2010152312/04A RU 2010152312 A RU2010152312 A RU 2010152312A RU 2458034 C1 RU2458034 C1 RU 2458034C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
dilution
products
fraction
processing
pyran
Prior art date
Application number
RU2010152312/04A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное объединение ЕВРОХИМ"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное объединение ЕВРОХИМ" filed Critical Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное объединение ЕВРОХИМ"
Priority to RU2010152312/04A priority Critical patent/RU2458034C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2458034C1 publication Critical patent/RU2458034C1/ru

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способу переработки побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида или формальдегидсодержащих продуктов, в частности 4,4-диметил-1,3-диоксана, на промышленном алюмосиликатсодержащем катализаторе К-84 или К-97 при температуре от 400-480°С, с возможным предварительным нагревом сырья до температуры 400-480°С, с разбавлением сырья водяным паром, характеризующемуся тем, что разбавление сырья водяным паром увеличивают постепенно по ходу контактирования, в начале на 3-15% ниже средней величины разбавления и в конце контактирования на 3-15% выше средней величины разбавления, при этом при переработке в качестве побочного продукта технической фракции 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана разбавление водяным паром осуществляют при массовом соотношении 4-метил-5,6-дигидро-α-пиран : пар, равном 1:(0,7-2,4) соответственно, а при переработке высококипящих побочных продуктов или их смеси с технической фракцией 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана разбавление водяным паром осуществляют при массовом соотношении сырье : пар, равном 1:(2,5-7,0) соответственно. Предложенный способ позволяет увеличить селективность процесса, повысить величину конверсии сырья и тяжелых продуктов и снизить коксоотложение. 5 пр., 4 табл.

Description

Настоящее изобретение относится к области нефтехимической технологии, точнее к способу получения изопрена, изобутилена и формальдегида из побочных продуктов производства изопрена. Оно может найти применение в промышленности синтетического каучука и в органическом синтезе.
До недавнего времени широкое распространение имел двухстадийный процесс производства изопрена из изобутилена и формальдегида. На первой стадии при взаимодействии изобутилена с формальдегидом в присутствии кислотного катализатора образуются 4,4-диметилдиоксан-1,3 (ДМД) и побочные продукты, представляющие собой в основном диоксановые спирты и их производные. Указанные побочные продукты имеют более высокую температуру кипения, чем ДМД, поэтому получили название высококипящих побочных продуктов синтеза изопрена (ВПП).
На второй стадии процесса ДМД разлагают на кальцийборфосфатсодержащих катализаторах в присутствии водяного пара при 250-450°C. При этом образуются изопрен, изобутилен, формальдегид и побочные продукты - изопропенилэтиловый спирт (ИПЭС), метилдигидропиран (МДГП), метилентетрагидропиран (МТГП), зеленое масло и др. Формальдегид, изобутилен и ИПЭС направляются в рецикл, зеленое масло сжигается, а фракция МДГП, представляющая собой смесь МДГП, МТГП и легких компонентов (гексадиеновая фракция), направляется на каталитическое разложение, либо из нее предварительно выделяется гексадиеновая фракция, которая сжигается. Выход ВПП составляет 400-450 кг на 1 т изопрена. Часть ВПП находит квалифицированное применение (например, в качестве флотореагента), легкая часть ВПП разлагается в изопрен и исходные продукты синтеза, а оставшаяся часть сжигается.
Известен способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена путем каталитического расщепления фракции ВПП (Ткип 150-300°C) при постоянной температуре 400°C. В качестве катализатора используют окись кремния и алюмосиликат (патент Японии №49-38249, опубл. 16.10.1974 г.). Выход изопрена достигается 14-17%, формальдегида 27-33%.
Недостаток способа - значительное отложение кокса, усложнение технологии за счет длительной окислительной регенерации катализатора и низкий выход целевых продуктов.
Известен способ переработки ВПП путем совместного разложения ВПП и 5-70% фракции МДГП, выделяемой из катализата, получаемого при парофазном гетерогенном разложении ДМД на кальцийборфосфатсодержащем катализаторе, из которой предварительно выделяют фракцию с температурой кипения 40-85°C, последовательно над двумя катализаторами - твердым контактом с удельной поверхностью 0,2-1,0 м2/г и оксидным алюмосиликатсодержащим катализатором К-84 следующего состава, % мас.:
Al2O3 5,0-30,0
Fe2O3 0,1-5,0
MgO 0,1-5,0
CaO 0,1-5,0
K2O 0,1-3,0
Na2O 0,1-3,0
TiO2 0,1-3,0
SiO2 Остальное
взятых в соотношении (0,05-0,3):1 соответственно.
Процесс проводят в интервале температур 200-480°C в присутствии водяного пара при постоянной температуре контактирования и постоянной объемной скорости подачи сырья (патент России №1695631, опубл. 20.12.1996 г.). В качестве сырья используют легкую часть фракции ВПП (легкая фракция ВПП) и фракцию МДГП, полученную из катализата, образовавшегося при гетерогенном разложении ДМД, из которой предварительно отогнана фракция с температурой кипения 40-85°C.
В указанном способе увеличивается глубина конверсии ВПП, производительность процесса, длительность цикла контактирования, однако отмечается повышенное коксоотложение на уровне 2,0% мас., а также небольшая конверсия тяжелого остатка (~80%), что приводит к забивкам системы конденсации и небольшому суммарному выходу полезных продуктов (СВПП) (изобутилен, изопрен, формальдегид, 2-метилпропан-2-ол, 3-метил-1-бутен-3-ол,-4-метилентетрагидро-α-пиран,4-метил-5,6-дегидро-α-пиран,
4,4-диметилдиоксан-1,3, 3-метилбутандиол-1,3) - 81,0-81,5%.
Увеличить СВПП и снизить коксоотложение позволяет способ переработки побочных продуктов, осуществляемый в интервале температур 350-550°C в присутствии водяного пара и 0,2-5,0% аммиака на каталитической композиции, состоящей из твердого контакта с удельной поверхностью 0,2-1,0 м2/г и алюмосиликатсодержащего катализатора К-84.
При этом каталитическая композиция состоит из четырех слоев вышеперечисленных компонентов.
В качестве исходных побочных продуктов используют ВПП либо техническую фракцию МДГП, полученную из катализата, образовавшегося при гетерогенно-каталитическом разложении ДМД, либо их смесь (патент России №2134679, опубл. 20.08.1999 г.). Недостатками способа также являются повышенное коксоотложение - 1,8%, низкая селективность процесса и небольшая конверсия тяжелого остатка (~78-80%).
Известен также способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида - ВПП и/или пирановой фракции путем расщепления исходных продуктов в интервале температур 350-450°C в присутствии водяного пара на алюмосиликатсодержащем катализаторе «К-97», содержащем, % мас.:
Al2O3 5,0-30,0
Fe2O3 0,4-5,0
MgO 0,4-5,0
CaO 5,2-7,0
K2O 1,0-3,0
Na2O 1,0-3,0
α TiO2 0,4-1,0
SiO2 Остальное
либо на катализаторе вышеуказанного состава совместно с твердым контактом -непористым материалом с удельной поверхностью 0,2-1,0 м2/г при соотношении твердый контакт : катализатор - (0,05-0,3):1 (пат. РФ №2167710, опубл. 27.05.2001). Процесс проводят при постоянной температуре контактирования и объемной скорости подачи сырья.
Для расщепления используют общую фракцию ВПП, полученную на стадии синтеза ДМД с рециркуляцией водного слоя, либо легкую фракцию ВПП, выделенную из общей фракции ВПП и содержащую в основном диоксановые спирты, либо пирановую фракцию, из которой предварительно выделена фракция гексадиенов с температурой кипения 40-85°C, либо смесь ВПП и пирановой фракции. К числу недостатков данного способа переработки побочных продуктов следует также отнести небольшую глубину конверсии тяжелого остатка - 75%, повышенное коксоотложение и небольшой СВПП.
Известен также способ переработки побочных продуктов производства изопрена - фракции МДГП, выделяемой из катализата процесса разложения ДМД на кальцийборфосфатсодержащих катализаторах с предварительной отгонкой из нее продуктов с температурой кипения до 80°C, либо фракции ВПП, полученных на первой стадии синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида с рециркуляцией водного слоя, либо МДГП в смеси с ВПП, на алюмосиликатсодержащих катализаторах «К-84» или «К-97» (состав которых приведен выше) в интервале температур 400-480°C в присутствии водяного пара при постоянной температуре контактирования и объемной скорости подачи сырья с предварительным разбавлением сырья и нагреванием его до подачи в зону контактирования до температуры 400-550°C (патент РФ №2278105 - прототип).
К числу недостатков данного изобретения следует отнести повышенное коксоотложение, небольшую величину конверсии сырья и тяжелого остатка, а также небольшую глубину конверсии неидентифицированных продуктов - «х»-ов и, как следствие всего этого, небольшой СВПП.
С целью дальнейшего повышения селективности процесса (СВПП), увеличения конверсии сырья и тяжелого остатка, а также глубины переработки «х»-ов предложено переработку побочных продуктов, образующихся в процессе синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида или формальдегидсодержащих продуктов, в частности ДМД, осуществлять в интервале температур 400-480°C в присутствии водяного пара на алюмосиликатсодержащем катализаторе с возможным предварительным нагревом до температуры 400-480°C и с постепенным увеличением разбавления сырья водяным паром в начале цикла контактирования на 3-15% ниже среднецикловой величины разбавления, а в конце контактирования на 3-15% выше среднецикловой величины разбавления.
В качестве побочных продуктов используют либо фракцию МДГП, образующуюся при жидкофазном взаимодействии изобутилена и формальдегида или формальдегидсодержащих продуктов, в частности ДМД и ТМК и (или) изобутилена при температуре 140-170°C в присутствии кислотного катализатора.
Среднецикловое разбавление фракции МДГП водяным паром осуществляют при массовом соотношении МДГП : пар, равном 1:(0,7-2,4) соответственно.
В качестве фракции ВПП может быть использована либо общая фракция ВПП, либо ее легкая часть, полученная путем разгонки и состоящая в основном из диоксановых спиртов, либо их смесь с фракцией МДГП.
Фракцию ВПП добавляют (впрыскивают) в испаренную в присутствии водяного пара фракцию МДГП перед стадией перегрева до температуры 400-480°C.
При переработке ВПП или их смеси с технической фракцией МДГП среднецикловое разбавление водяным паром осуществляют при соотношении сырье : пар, равном 1:(2,5-7,0) соответственно.
Существенным отличием предлагаемого способа переработки побочных продуктов синтеза изопрена является проведение процесса при постепенном увеличении разбавления исходного сырья водяным паром в ходе контактирования - в начале цикла контактирования на 3-15% ниже среднецикловой величины разбавления, в конце цикла контактирования на 3-15% выше среднецикловой величины разбавления, при этом среднецикловое разбавление фракции МДГП осуществляют при соотношении МДГП : водяной пар, равном 1:(0,7-2,4), а разбавление фракции ВПП либо ее смеси с фракцией МДГП - при соотношении исходное сырье : водяной пар, равном 1:(2,5-7,0).
Предлагаемый прием постепенного увеличения разбавления исходного сырья водяным паром по ходу контактирования позволяет повысить конверсию сырья, ВПП, снизить коксоотложение и уменьшить содержание тяжелого остатка.
Промышленная применимость предлагаемого способа подтверждается следующими примерами.
Пример 1
В качестве исходного побочного продукта используют фракцию МДГП, полученную при взаимодействии ДМД и ТМК при 165°C в присутствии 6% фосфорной кислоты (состав фракции приведен в таблице 1).
Среднецикловое разбавление сырья водяным паром 1:0,7.
Указанные в таблице 1 продукты разбавляют водяным паром, нагревают до температуры 400°C, после чего направляют в реактор с загруженным в него катализатором К-97, содержащем в % мас.
Al2O3 22,0
Fe2O3 0,4
MgO 1,0
CaO 5,7
K2O 1,0
Na2O 3,0
TiO2 1,0
SiO2 Остальное
Процесс переработки МДГП осуществляют при температуре 400°C, объемной скорости подачи сырья 1,0 ч-1. При этом в ходе цикла контактирования разбавление сырья водяным паром постепенно увеличивают с 1:0,689 в начале (на 3,0% ниже средней величины разбавления), до 1:0,805 в конце контактирования (на 15% выше средней величины разбавления). Длительность цикла контактирования составляет 3 часа.
После цикла контактирования катализатор регенерируют паровоздушной смесью при 500°C.
Результаты опыта приведены в таблице 4, опыт 1.
Пример 2
Процесс переработки побочных продуктов осуществляют таким же образом, как в примере 1, за исключением того, что среднецикловое разбавление сырья водяным паром осуществляют при соотношении исходное сырье : пар=1:2,4, температура процесса 440°C, при этом в ходе цикла контактирования разбавление сырья водяным паром постепенно увеличивают с 1:2,328 в начале (на 3,0% ниже средней величины разбавления) до 1:2,760 в конце контактирования (на 15% выше средней величины разбавления).
Результаты опыта приведены в таблице 4, опыт 2.
Пример 3
Процесс переработки побочных продуктов осуществляют таким же образом, как в примере 1, за исключением того, что среднецикловое разбавление сырья водяным паром осуществляют при соотношении исходное сырье : пар=1:2,4, температура процесса 480°C, при этом в ходе цикла контактирования разбавление сырья водяным паром постепенно увеличивают с 1:2,328 в начале (на 3,0% ниже средней величины разбавления) до 1:2,760 в конце контактирования (на 15% выше средней величины разбавления). В качестве сырья используют пирановую фракцию, состав которой приведен в таблице 2.
Результаты опыта приведены в таблице 4, опыт 3.
Пример 4
Процесс переработки побочных продуктов осуществляют таким же образом как в примере 1, за исключением того, что в качестве сырья используют фракцию ВПП, состав которой приведен в таблице 3, среднецикловое разбавление сырья водяным паром осуществляют при соотношении исходное сырье : пар=1:2,5, при этом в ходе цикла контактирования разбавление сырья водяным паром постепенно увеличивают с 1:2,25 в начале (на 10,0% ниже средней величины разбавления) до 1:2,75 в конце контактирования (на 10% выше средней величины разбавления). Результаты опыта приведены в таблице 4, опыт 4.
Пример 5
Процесс переработки побочных продуктов осуществляют таким же образом, как в примере 1, за исключением того, что в качестве сырья используют смесь 75% ВПП и 25% фракции МДГП (состав фракции приведен в таблице 1), среднецикловое разбавление сырья водяным паром осуществляют при соотношении исходное сырье : пар=1:7,0 в ходе всего цикла контактирования, температура процесса 480°C. Результаты опыта приведены в таблице 4, опыт 5.
Таблица 1
Состав технической фракции 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана (фракция МДГП)
Наименование
компонентов % мас.
ТМК 0,5
ДМВК 6,8
Димеры 0,3
ИБК 1,4
МТГП 2,6
МДГП 51,4
XX до ДМД 28,3
ДМД 3,8
XX после ДМД 4,3
Тяжелый остаток 0,6
Сумма 100,0
Таблица 2
Состав технической фракции 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана (фракция МДГП)
Наименование компонентов % мас.
ТМК 0,2
Ацетон 0,2
Гексадиены 0,9
ИБК 1,4
МТГП 3,1
МДГП 59,0
XX до ДМД 23,3
ДМД 3,7
XX после ДМД 8,2
Сумма 100,0
Таблица 3
Состав фракции ВПП
Наименование компонентов % мас.
ТМК 0,06
ИБК 0,01
XX до ДМД 0,08
ДМД 0,03
Пирановый спирт 0,2
Диоксановый спирт 1 2,92
Диоксановый спирт 2 41,7
Диоксановый спирт 3 7,9
XX после ДМД 35,8
Тяжелый остаток 11,3
Сумма 100,0
Таблица 4
Показатели процесса переработки побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида при постепенном увеличении разбавления исходного сырья водяным паром. Температура 400-480°C, объемная скорость подачи сырья 1,0 ч-1
Показатели Пример
1 2 3 4 5
1 Сырье Фракция МДГП Фракция МДГП Фракция МДГП ВПП 75% ВПП+25% фракции МДГП
2 Катализатор К-97 К-84 К-84 К-84 К-97
3 Температура разложения, °C 400 440 480 400 480
4 Соотношение сырье : водяной пар 1:0,7 1:2,4 1:2,4 1:2,5 1:7
5 Среднецикловая удельная величина разбавления сырья водяным паром 0,70 2,40 2,4 2,50 7,00
6 Удельная величина разбавления сырья водяным паром в начале цикла контактирования 0,679 2,328 2,328 2,25 7,00
7 Удельная величина разбавления сырья водяным паром в конце цикла контактирования 0,805 2,76 3,76 2,75 7,00
8 Конверсия сырья 98,8 99,0 99,1 96,7 97,1
9 Конверсия тяжелого остатка - - - 86,6 88,4
10 СВПП 83,9 85,3 85,4 87,6 96,3
11 Коксоотложение, % мас. 0,35 0,32 0,32 0,59 0,51

Claims (1)

  1. Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида или формальдегидсодержащих продуктов, в частности 4,4-диметил-1,3-диоксана, на промышленном алюмосиликатсодержащем катализаторе К-84 или К-97 при температуре от 400-480°С, с возможным предварительным нагревом сырья до температуры 400-480°С, с разбавлением сырья водяным паром, отличающийся тем, что разбавление сырья водяным паром увеличивают постепенно по ходу контактирования, в начале на 3-15% ниже средней величины разбавления и в конце контактирования на 3-15% выше средней величины разбавления, при этом при переработке в качестве побочного продукта технической фракции 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана разбавление водяным паром осуществляют при массовом соотношении 4-метил-5,6-дигидро-α-пиран:пар равном 1:(0,7-2,4) соответственно, а при переработке высококипящих побочных продуктов или их смеси с технической фракцией 4-метил-5,6-дигидро-α-пирана разбавление водяным паром осуществляют при массовом соотношении сырье:пар равном 1:(2,5-7,0) соответственно.
RU2010152312/04A 2011-03-24 2011-03-24 Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена RU2458034C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010152312/04A RU2458034C1 (ru) 2011-03-24 2011-03-24 Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010152312/04A RU2458034C1 (ru) 2011-03-24 2011-03-24 Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2458034C1 true RU2458034C1 (ru) 2012-08-10

Family

ID=46849577

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2010152312/04A RU2458034C1 (ru) 2011-03-24 2011-03-24 Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2458034C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2565765C1 (ru) * 2014-08-08 2015-10-20 Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное объединение ЕВРОХИМ" Способ совместной переработки высококипящих продуктов и метилдигидропирана

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1474844A (en) * 1975-04-02 1977-05-25 Bart E Method of processing high-boiling by-products of isoprene production
RU2278105C1 (ru) * 2005-01-24 2006-06-20 Общество с ограниченной ответственностью "Еврохим-СПб-Трейдинг" Способ переработки метилдигидропирана и/или высококипящих продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
RU2365574C1 (ru) * 2008-03-17 2009-08-27 Общество с ограниченной ответственностью "Еврохим-СПб-Трейдинг" Способ переработки побочных продуктов жидкофазного синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1474844A (en) * 1975-04-02 1977-05-25 Bart E Method of processing high-boiling by-products of isoprene production
RU2278105C1 (ru) * 2005-01-24 2006-06-20 Общество с ограниченной ответственностью "Еврохим-СПб-Трейдинг" Способ переработки метилдигидропирана и/или высококипящих продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
RU2365574C1 (ru) * 2008-03-17 2009-08-27 Общество с ограниченной ответственностью "Еврохим-СПб-Трейдинг" Способ переработки побочных продуктов жидкофазного синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2565765C1 (ru) * 2014-08-08 2015-10-20 Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное объединение ЕВРОХИМ" Способ совместной переработки высококипящих продуктов и метилдигидропирана

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2365574C1 (ru) Способ переработки побочных продуктов жидкофазного синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
EP2238094B1 (en) Dehydration of alcohols on crystalline silicates
KR101217915B1 (ko) 에탄올로부터의 올레핀의 제조 방법
KR101544257B1 (ko) 산 촉매 상에서의 이소부탄올의 동시적인 탈수 및 골격 이성질체화
KR101227221B1 (ko) 에탄올로부터의 올레핀의 제조 방법
EP2547639B1 (en) Production of propylene via simultaneous dehydration and skeletal isomerisation of isobutanol on acid catalysts followed by metathesis
CN101903086B (zh) 用于制备烯烃类产物的方法
TWI402242B (zh) 用於醚及醇之裂解的方法及催化劑
JP6789229B2 (ja) 含酸素化合物の脱水方法
CN109982989B (zh) 用于产生二烯类的工艺
EP3735401B1 (en) Upgrading fusel oil mixtures over heterogeneous catalysts to higher value renewable chemicals
JPS6323825A (ja) タ−シャリ−オレフィンの製造
US20170297974A1 (en) Process for preparing an alkene
EP2374780A1 (en) Production of propylene via simultaneous dehydration and skeletal isomerisation of isobutanol on acid catalysts followed by metathesis
RU2458034C1 (ru) Способ переработки побочных продуктов синтеза изопрена
RU2278105C1 (ru) Способ переработки метилдигидропирана и/или высококипящих продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
RU2604881C1 (ru) Способ переработки фракции высококипящих продуктов и пирановой фракции
RU2330008C1 (ru) Способ переработки метилдигидропирана и/или побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
RU2712964C1 (ru) Способ переработки побочных продуктов синтеза 4,4-диметил-1,3-диоксана
KR102467394B1 (ko) 단열 반응기를 이용하여 2,3-부탄디올로부터 1,3-부타디엔 및 메틸에틸케톤을 제조하는 방법
RU2167710C1 (ru) Катализатор для расщепления высококипящих побочных продуктов синтеза изопрена
RU2565765C1 (ru) Способ совместной переработки высококипящих продуктов и метилдигидропирана
RU2461538C1 (ru) Способ переработки метилдигидропирана и/или побочных продуктов синтеза изопрена из изобутилена и формальдегида
US1755692A (en) Process for the preparation of condensation products of ethyl alcohol
US2821559A (en) Production of aldehydes

Legal Events

Date Code Title Description
QZ41 Official registration of changes to a registered agreement (patent)

Free format text: LICENCE FORMERLY AGREED ON 20011108

Effective date: 20130715

MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20210325