RU2376667C1 - Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly - Google Patents
Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly Download PDFInfo
- Publication number
- RU2376667C1 RU2376667C1 RU2008115020/06A RU2008115020A RU2376667C1 RU 2376667 C1 RU2376667 C1 RU 2376667C1 RU 2008115020/06 A RU2008115020/06 A RU 2008115020/06A RU 2008115020 A RU2008115020 A RU 2008115020A RU 2376667 C1 RU2376667 C1 RU 2376667C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- fuel
- elements
- fuel assembly
- shells
- embrittlement
- Prior art date
Links
- 239000000446 fuel Substances 0.000 title claims abstract description 90
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 37
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims description 21
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 title claims description 21
- 238000005253 cladding Methods 0.000 title abstract description 6
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 20
- 230000006698 induction Effects 0.000 claims abstract description 17
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 15
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 14
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims abstract description 14
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 10
- 229910001220 stainless steel Inorganic materials 0.000 claims abstract description 10
- 239000010935 stainless steel Substances 0.000 claims abstract description 10
- 230000006378 damage Effects 0.000 claims description 14
- 238000000926 separation method Methods 0.000 claims description 13
- 238000000429 assembly Methods 0.000 claims description 7
- 230000000712 assembly Effects 0.000 claims description 7
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 claims description 4
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 abstract description 22
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 abstract description 15
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- 241000277275 Oncorhynchus mykiss Species 0.000 abstract 1
- 230000005658 nuclear physics Effects 0.000 abstract 1
- 230000001172 regenerating effect Effects 0.000 abstract 1
- 239000011257 shell material Substances 0.000 description 19
- 239000000463 material Substances 0.000 description 13
- 230000008569 process Effects 0.000 description 11
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 6
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 6
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 description 5
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 description 5
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 4
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 4
- RVTZCBVAJQQJTK-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);zirconium(4+) Chemical class [O-2].[O-2].[Zr+4] RVTZCBVAJQQJTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000008188 pellet Substances 0.000 description 4
- 229910001928 zirconium oxide Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910001093 Zr alloy Inorganic materials 0.000 description 3
- 230000009471 action Effects 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 238000004880 explosion Methods 0.000 description 3
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 3
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 3
- 239000004576 sand Substances 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 2
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 2
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 2
- 238000012423 maintenance Methods 0.000 description 2
- 238000013021 overheating Methods 0.000 description 2
- 230000035515 penetration Effects 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 102200052313 rs9282831 Human genes 0.000 description 2
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 2
- OCRNVCAERGGPFD-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].O.[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].O.[U+6] OCRNVCAERGGPFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- -1 and at position 22 Substances 0.000 description 1
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 description 1
- 239000013043 chemical agent Substances 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 238000010835 comparative analysis Methods 0.000 description 1
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 1
- 230000001066 destructive effect Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000002360 explosive Substances 0.000 description 1
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 1
- 238000001914 filtration Methods 0.000 description 1
- 239000010419 fine particle Substances 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 230000006872 improvement Effects 0.000 description 1
- 238000012994 industrial processing Methods 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 150000002927 oxygen compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000009527 percussion Methods 0.000 description 1
- 239000012254 powdered material Substances 0.000 description 1
- 238000007781 pre-processing Methods 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 1
- 238000004064 recycling Methods 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 1
- 238000007669 thermal treatment Methods 0.000 description 1
- 230000007704 transition Effects 0.000 description 1
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- General Induction Heating (AREA)
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
Abstract
Description
Изобретение предназначено для демонтажа ядерного топлива, например, перед его регенерацией, с помощью химических средств и может быть использовано в радиохимической промышленности для подготовки к регенерации ядерного топлива из облученных в ядерных энергетических реакторах стержневых тепловыделяющих элементов тепловыделяющих сборок.The invention is intended for the dismantling of nuclear fuel, for example, before its regeneration, using chemical means and can be used in the radiochemical industry to prepare for the regeneration of nuclear fuel from core fuel elements irradiated in nuclear power reactors of fuel assemblies.
Процесс разрушения оболочек облученных тепловыделяющих элементов с ядерным топливом требует постоянного совершенствования технологии переработки отработавших тепловыделяющих сборок для обеспечения более полного отделения ядерного топлива от конструкционного материала и сведения к минимуму потерь ядерного топлива на всех стадиях переработки его до получения целевого продукта - вторичного ядерного топлива.The process of destruction of the shells of irradiated fuel elements with nuclear fuel requires continuous improvement of the technology for processing spent fuel assemblies to ensure a more complete separation of nuclear fuel from structural material and to minimize losses of nuclear fuel at all stages of its processing to obtain the target product - secondary nuclear fuel.
Отработавшее в ядерных энергетических реакторах ядерное топливо необходимо регенерировать с целью его воспроизводства и повторного использования в качестве целевого продукта. Однако сначала должен быть осуществлен процесс подготовки отработавшего топлива к регенерации, то есть произведено разрушение, или вскрытие, заполненных (снаряженных) топливом циркониевых оболочек тепловыделяющих элементов.Spent nuclear fuel in nuclear power reactors must be regenerated in order to reproduce it and reuse it as the target product. However, first the process of preparing the spent fuel for regeneration, that is, the destruction, or opening, of the zirconium shells filled with fuel (equipped with) with fuel elements, must be carried out.
Известен способ демонтажа выгоревших топливных стержней ядерного реактора (см. заявку Франции №2479537, кл. G21C 19/34, 1980), в котором, «с целью демонтажа выгоревших топливных элементов на основе циркония, элементы насыщают водородом при 300-400°С в атмосфере водорода. После охлаждения элементы размельчают с помощью инструмента ударного действия за счет их хрупкости. Полученная дробь затем поступает на переработку.»A known method of dismantling burned-out fuel rods of a nuclear reactor (see French application No. 2479537, CL G21C 19/34, 1980), in which, "in order to dismantle burned-out fuel elements based on zirconium, the elements are saturated with hydrogen at 300-400 ° C in hydrogen atmosphere. After cooling, the elements are crushed using a percussion instrument due to their fragility. The resulting fraction is then recycled. ”
Достоинством способа является то, что после охрупчивания конструкционного материала оболочек с помощью водорода и механического разрушения частицы оболочек имеют достаточно большие размеры, что создает условия для предварительного отделения ядерного топлива от конструкционных материалов ТВС, а вследствие перехода циркониевой оболочки в охрупченное состояние исключается проявление пирофорности.The advantage of the method is that after embrittlement of the structural material of the shells with hydrogen and mechanical destruction of the particles of the shells are quite large, which creates the conditions for the preliminary separation of nuclear fuel from structural materials of fuel assemblies, and due to the transition of the zirconium shell to the embrittled state, the manifestation of pyrophoricity is eliminated.
Однако использование агрессивного взрывоопасного водорода в качестве химического средства для разрушения оболочек тепловыделяющих элементов опасно возможностью взрыва при высокой температуре, при которой предусмотрено осуществление способа демонтажа выгоревших топливных стержней ядерного реактора. Опасность взрыва осложнена еще и тем, что перерабатываемый материал является радиоактивным.However, the use of aggressive explosive hydrogen as a chemical agent for destroying the shells of fuel elements is dangerous due to the possibility of explosion at high temperature, which provides for the implementation of a method for dismantling burned-out fuel rods of a nuclear reactor. The danger of an explosion is further complicated by the fact that the material being processed is radioactive.
Наиболее близким к заявляемому является способ предварительной обработки отработавшего ядерного топлива легководных реакторов (заявка Японии №5-35837, кл. G21C 19/34, 1985), принятый в качестве прототипа.Closest to the claimed is a method of pre-processing spent nuclear fuel of light water reactors (Japanese application No. 5-35837, CL G21C 19/34, 1985), adopted as a prototype.
В соответствии с описанием данного способа и графическим отображением (схемой) осуществления его каждую отработавшую топливную сборку (тепловыделяющую сборку) 10 устанавливают на позиции 11 для разрезания, то есть для отделения от тепловыделяющей сборки частей из нержавеющей стали и удаления их (по стрелке 9) на позицию 12. Оставшиеся куски тепловыделяющей сборки, а именно «отработавшее ядерное топливо в виде твэлов с оболочками из циркалоя» транспортируют с позиции 11 на позицию 14 и далее на позицию 15 для проведения процесса удаления оболочек. Оболочки «подвергают обработке, заключающейся в попеременном нагреве (позиция 17) в атмосфере, содержащей кислород, до температуры 700-1200°С и охлаждении. После окисления оболочек и потери ими своей прочности (охрупчивания) их механическим путем разрушают, извлекая из них топливные таблетки.». Извлечение последних происходит в процессе сепарации на позиции 19, при этом получают отдельно циркониевый песок на позиции 18 и топливные таблетки на позиции 20. На позиции 21 циркониевый песок перерабатывают как отход, а на позиции 22 растворяют и очищают ядерное топливо.In accordance with the description of this method and the graphical display (diagram) of its implementation, each spent fuel assembly (fuel assembly) 10 is installed at position 11 for cutting, that is, to separate stainless steel parts from the fuel assembly and remove them (arrow 9) by position 12. The remaining pieces of the fuel assembly, namely, “spent nuclear fuel in the form of fuel rods with zircaloy claddings” are transported from position 11 to position 14 and then to position 15 for carrying out the cladding process a. The shells "are subjected to treatment, which consists in alternately heating (position 17) in an atmosphere containing oxygen to a temperature of 700-1200 ° C and cooling. "After the shells are oxidized and they lose their strength (embrittlement), they are mechanically destroyed, removing fuel pellets from them.” The extraction of the latter occurs in the separation process at position 19, while separately receiving zirconium sand at position 18 and fuel pellets at position 20. At position 21, zirconium sand is processed as waste, and at position 22, nuclear fuel is dissolved and purified.
Сравнительный анализ признаков прототипа и заявляемого способа показал, что сходными признаками являются следующие:A comparative analysis of the features of the prototype and the proposed method showed that similar features are as follows:
- собственно осуществление разрушения идентичных циркалоевых (в прототипе) и циркониевых (в заявляемом способе) оболочек тепловыделяющих элементов;- actually the destruction of identical zirconium (in the prototype) and zirconium (in the present method) shells of fuel elements;
- отделение от тепловыделяющей сборки элементов из нержавеющей стали, а таковыми являются головки и хвостовики тепловыделяющих элементов, а также направляющие каналы для поглотительных элементов;- separation from the fuel assembly of stainless steel elements, and such are the heads and shanks of the fuel elements, as well as guide channels for the absorption elements;
- транспортирование тепловыделяющей сборки на охрупчивание оболочек тепловыделяющих элементов;- transportation of the fuel assembly to embrittlement of the shells of the fuel elements;
- охрупчивание, осуществляемое в замкнутом пространстве в атмосфере, содержащей кислород, при нагреве до температуры 900-1200°С;- embrittlement carried out in a confined space in an atmosphere containing oxygen, when heated to a temperature of 900-1200 ° C;
- механическое разрушение охрупченных оболочек;- mechanical destruction of embrittled shells;
- удаление топлива, разрушенных оболочек тепловыделяющих элементов и других элементов сборки.- removal of fuel, destroyed shells of fuel elements and other assembly elements.
В способе по заявке Японии также исключено проявление пирофорности циркалоя, отсутствует и недостаток предыдущего аналога - нет опасности взрыва. Кроме того, в способе конкретизированы действия и операции над материальными объектами - отработавшими тепловыделяющими сборками, оболочками тепловыделяющих элементов, ядерным топливом и конечными продуктами разрушения оболочек тепловыделяющих элементов, что обусловливает законченность процесса.In the method according to the application of Japan, the manifestation of pyrophoricity of zircaloy is also excluded, there is no lack of the previous analogue - there is no danger of an explosion. In addition, the method specifies the actions and operations on material objects - spent fuel assemblies, shells of fuel elements, nuclear fuel and the final destruction products of the shells of fuel elements, which determines the completeness of the process.
Однако этот способ имеет недостатки, влияющие на качество подготовленного отработавшего ядерного топлива к вторичной переработке. Ранее отмечалось, что при подготовке к регенерации самым важным является обеспечение наиболее полного отделения топлива от конструкционного материала и улавливание продуктов деления. Такой технический результат не может быть достигнут в способе по заявке Японии № 5-3583 и вот почему.However, this method has drawbacks affecting the quality of the prepared spent nuclear fuel for recycling. It was previously noted that in preparation for regeneration, the most important is to ensure the most complete separation of fuel from the structural material and the capture of fission products. Such a technical result cannot be achieved in the method according to the application of Japan No. 5-3583 and that is why.
Под воздействием кислорода и высокой температуры циркалой охрупчится, однако в этом охрупчивании присутствует нежелательный результат. Специалистами ОАО «Свердниихиммаш», авторами изобретения по настоящей заявке, были проведены испытания по охрупчиванию циркониевых оболочек именно при тех режимах, при которых должен осуществляться способ по заявке Японии № 5-3583. В результате испытаний было выявлено, что от воздействия кислорода при высоких температурах, указанных в прототипе в заявленном диапазоне, оксиды циркония образуются в виде очень мелкого порошка (тонкослойных чешуек) с размерами менее 1 мм. Кроме того, было обнаружено, что кислород, диффундируя через охрупченную оболочку тепловыделяющего элемента, интенсивно взаимодействует и с материалом ядерного топлива - диоксидом урана, в результате чего образуется закись-окись урана U3O8 также в виде мелкого порошка, частицы которого соразмерны с частицами оксидов циркония. В процессе предварительного отделения, то есть в процессе сепарации на позиции 19 по заявке Японии, вместе с порошкообразным материалом оболочек будет неизбежно удаляться значительное количество топлива в виде порошка. Это вызовет нежелательные потери учитываемого продукта.Under the influence of oxygen and high temperature, the zircaloy embrittlement, however, in this embrittlement there is an undesirable result. Specialists of Sverdniikhimmash OJSC, the inventors of the present application, carried out tests on embrittlement of zirconium shells precisely under those conditions in which the method according to Japanese application No. 5-3583 should be carried out. As a result of tests, it was found that from exposure to oxygen at high temperatures specified in the prototype in the claimed range, zirconium oxides are formed in the form of a very fine powder (thin layer flakes) with sizes less than 1 mm In addition, it was found that oxygen, diffusing through the embellished shell of the fuel element, intensively interacts with the nuclear fuel material - uranium dioxide, resulting in the formation of uranium oxide U3O8 also in the form of a fine powder, the particles of which are proportional to particles of zirconium oxides. In the preliminary separation process, that is, in the separation process at position 19 at the request of Japan, a significant amount of fuel in the form of powder will inevitably be removed together with the powdery material of the shells. This will cause undesirable losses of the product being taken into account.
В прототипе не указан метод нагрева перерабатываемой тепловыделяющей сборки. При отсутствии указания на конкретный вид нагрева логично предположить, что в прототипе подразумевается обычный радиационный нагрев, когда тепло передается лучеиспусканием от горячей поверхности, окружающей тепловыделяющую сборку в замкнутом пространстве. В таком случае прогрев оболочек по сечению достаточно массивного изделия как тепловыделяющая сборка из-за большого количества в ней тепловыделяющих элементов займет много времени, что не позволит достигнуть заданную производительность процесса, а кроме того вызовет неравномерное в поперечном сечении тепловыделяющей сборки охрупчивание оболочек тепловыделяющих элементов, а значит и перегрев наружных тепловыделяющих элементов, то есть на периферии тепловыделяющей сборки. Последнее обстоятельство вызовет перегрев и ядерного топлива, в результате чего будет происходить частичное преобразование таблеток ядерного топлива в порошок, в то время как в центре тепловыделяющей сборки оболочки тепловыделяющих элементов не будут полностью охрупчены. При последующей сепарации полученной смеси охрупченного материала оболочки и ядерного топлива порошкообразное ядерное топливо уходит с циркониевым песком, а не с основной массой таблеток ядерного топлива, что обусловит недопустимые потери учитываемого продукта.The prototype does not specify a method of heating a recyclable fuel assembly. If there is no indication of a specific type of heating, it is logical to assume that the prototype implies conventional radiation heating, when the heat is transmitted by radiation from the hot surface surrounding the fuel assembly in a confined space. In this case, the heating of the shells over the cross section of a sufficiently massive product as a fuel assembly due to the large number of fuel elements in it will take a lot of time, which will not allow you to achieve the desired process performance, and in addition will cause uneven embroidery of the shells of the fuel elements in the cross section of the fuel assembly, and it means overheating of the external fuel elements, that is, on the periphery of the fuel assembly. The latter circumstance will cause overheating of nuclear fuel as well, which will result in partial conversion of the nuclear fuel pellets to powder, while in the center of the fuel assembly the shells of the fuel elements will not be completely embrittled. During the subsequent separation of the resulting mixture of embrittled shell material and nuclear fuel, the powdered nuclear fuel leaves with zirconium sand, and not with the bulk of the nuclear fuel pellets, which will cause unacceptable losses of the product being taken into account.
В конечном счете из-за указанных выше недостатков известного способа по японской заявке придется производить дополнительную операцию по разделению порошкообразного ядерного топлива и порошкообразного материала оболочек, что потребует дополнительных затрат денежных средств и времени.Ultimately, due to the above-mentioned disadvantages of the known method, according to the Japanese application, it will be necessary to perform an additional operation to separate the powdered nuclear fuel and the powdered material of the shells, which will require additional costs and time.
Вышеописанные недостатки исключены в заявляемом техническом решении. При его использовании потери ядерного топлива будут снижены до минимума и не потребуется непредусмотренных затрат ни денежных средств, ни времени.The above disadvantages are excluded in the claimed technical solution. With its use, losses of nuclear fuel will be reduced to a minimum and no unforeseen expenses will be required, neither money, nor time.
Заявляемый способ, как и прототип, включает отделение от тепловыделяющей сборки элементов из нержавеющей стали - головок, хвостовиков, направляющих каналов для поглотительных элементов, транспортирование тепловыделяющей сборки на охрупчивание оболочек тепловыделяющих элементов, осуществляемое в замкнутом пространстве в воздушной среде при нагреве до температуры 900-1200°С, механическое разрушение охрупченных оболочек, удаление топлива и разрушенных оболочек тепловыделяющих элементов тепловыделяющей сборки.The inventive method, like the prototype, includes separating stainless steel elements from the fuel assembly — heads, shanks, guide channels for absorption elements, transporting the fuel assembly to embrittlement of the shells of the fuel elements, carried out in an enclosed space in the air when heated to a temperature of 900-1200 ° С, mechanical destruction of embrittled shells, removal of fuel and destroyed shells of fuel elements of a fuel assembly.
Способ отличается тем, что воздух в замкнутом пространстве обогащают азотом до содержания в воздухе кислорода, равного 5-10 об.%, а нагрев производят в индукционном магнитном поле с частотой 40-100 кГц, в которое оставшуюся часть тепловыделяющей сборки подают сразу целиком или частями.The method is characterized in that the air in the enclosed space is enriched with nitrogen to an oxygen content of 5-10 vol.%, And the heating is carried out in an induction magnetic field with a frequency of 40-100 kHz, into which the rest of the fuel assembly is supplied immediately in whole or in part .
Кроме того, в соответствии с п.2 формулы изобретения элементы из нержавеющей стали отделяют от тепловыделяющей сборки перед транспортированием ее в замкнутое пространство путем отрыва элементов от мест крепления их к тепловыделяющей сборке при локальном индукционном нагреве с последующим удалением элементов.In addition, in accordance with paragraph 2 of the claims, stainless steel elements are separated from the fuel assembly before being transported to the enclosed space by tearing the elements away from their attachment points to the fuel assembly during local induction heating, followed by removal of the elements.
Заявляемый способ разрушения циркониевых оболочек стержневых тепловыделяющих элементов тепловыделяющей сборки осуществляют следующим образом.The inventive method of destruction of the zirconium shells of the rod fuel elements of the fuel assembly is as follows.
Отработавшую тепловыделяющую сборку помещают в камеру с биологической защитой и с предусмотренным дистанционным обслуживанием размещенного в ней технологического оборудования. Перед транспортированием тепловыделяющей сборки на охрупчивание оболочек тепловыделяющих элементов отделяют от тепловыделяющей сборки элементы из нержавеющей стали: головку, хвостовик и направляющие каналы для поглотительных элементов, например механической отрезкой.The spent fuel assembly is placed in a chamber with biological protection and provided for remote maintenance of the technological equipment located in it. Before transporting the fuel assembly to embrittlement of the shells of the fuel elements, stainless steel elements are separated from the fuel assembly: the head, shank and guide channels for absorption elements, for example, by a mechanical cut.
В соответствии с п.2 формулы для отделения от выделяющей сборки элементов из нержавеющей стали ее зажимают с двух сторон и создают растягивающее усилие, одновременно производя локальный индукционный нагрев места соединения тепловыделяющей сборки с каждым из отделяемых элементов. Прочность металла в этом месте по мере нагревания уменьшается, и наступает момент отрыва элемента от тепловыделяющей сборки. Дальше тепловыделяющую сборку транспортируют в замкнутое пространство, в герметичную камеру с дистанционным обслуживанием, на охрупчивание оболочек тепловыделяющих элементов. Охрупчивание оболочек осуществляют в воздушной среде этого замкнутого пространства при нагреве до 900-1200°С в индукционном магнитном поле с частотой 40-100 кГц.In accordance with claim 2 of the formula for separating stainless steel elements from the separating assembly, it is clamped on both sides and creating a tensile force, while simultaneously producing local induction heating of the connection point of the fuel assembly with each of the separated elements. The strength of the metal in this place decreases with heating, and the moment of separation of the element from the fuel assembly comes. Further, the fuel assembly is transported into an enclosed space, in a sealed chamber with remote maintenance, for embrittlement of the shells of the fuel elements. Embrittlement of the shells is carried out in the air of this confined space when heated to 900-1200 ° C in an induction magnetic field with a frequency of 40-100 kHz.
Воздушную среду в замкнутом пространстве обогащают азотом, доводя содержание кислорода в воздухе до 5-10 об.%. В результате одновременного воздействия на циркониевые оболочки тепловыделяющих элементов высокой температуры, индукционного магнитного поля и воздушной среды, обогащенной азотом, в материале оболочек происходят разрушительные изменения межкристаллитных связей. При нагреве оболочек в интервале температур от 900°С до 1200°С, обеспечиваемых воздействием окружающего тепловыделяющую сборку индукционного магнитного поля с частотой 40-100 кГц, цирконий образует с азотом и кислородом соединения, не обладающие прочностью металла, а приобретающие хрупкость, хотя внешне форма оболочки еще сохраняется.The air in the enclosed space is enriched with nitrogen, bringing the oxygen content in the air to 5-10 vol.%. As a result of the simultaneous impact on the zirconium shells of heat elements of high temperature, an induction magnetic field and an air environment enriched with nitrogen, destructive changes in the intergranular bonds occur in the shell material. When the shells are heated in the temperature range from 900 ° C to 1200 ° C, provided by the action of an induction magnetic field surrounding the heat-generating assembly with a frequency of 40-100 kHz, zirconium forms with nitrogen and oxygen compounds that do not have the strength of the metal, but acquire brittleness, although they are externally shaped the shell is still preserved.
Затем осуществляют механическое разрушение охрупченных оболочек тепловыделяющих элементов, например сдавливанием тепловыделяющей сборки инструментом, перемещающимся в плоскости, перпендикулярной направлению транспортирования тепловыделяющей сборки в герметичной камере.Then carry out the mechanical destruction of the embrittled shells of the fuel elements, for example by squeezing the fuel assembly with a tool moving in a plane perpendicular to the direction of transportation of the fuel assembly in a sealed chamber.
Разрушенный материал охрупченных оболочек представляет собой куски охрупченной оболочки с преимущественными размерами от 5 до 30 мм, содержание частиц с размерами менее 1 мм (мелкая фракция) не превышает 5 мас.%.The destroyed material of embrittled shells is pieces of embrittled shell with predominant sizes from 5 to 30 mm, the content of particles with sizes less than 1 mm (fine fraction) does not exceed 5 wt.%.
Заявленные интервалы по содержанию кислорода в воздухе в замкнутом пространстве 5-10 об.% и частоты 40-100 кГц индукционного магнитного поля выбраны не случайно. При проведении многочисленных экспериментов были изучены основные аспекты процесса газотермического охрупчивания циркониевых оболочек тепловыделяющих элементов и определены величины параметров, обеспечивающих необходимую скорость и степень охрупчивания. По результатам исследований было установлено, что необходимыми и достаточными являются именно заявленные в п.1 количественные признаки: содержание кислорода в воздухе в замкнутом пространстве и частоты индукционного магнитного поля. Соблюдение этих параметров совместно с осуществлением перечисленных в формуле изобретения действий и операций обеспечит достижение технического результата, а именно так подготовить отработавшее ядерное топливо к основным стадиям регенерации, чтобы снизить до минимума потери ядерного топлива.The declared intervals for the oxygen content in the air in an enclosed space of 5-10 vol.% And the frequency of 40-100 kHz of the induction magnetic field were not chosen randomly. During numerous experiments, the main aspects of the process of gas thermal embrittlement of zirconium shells of fuel elements were studied, and the values of the parameters providing the necessary rate and degree of embrittlement were determined. According to the research results, it was found that the quantitative features stated in paragraph 1 are necessary and sufficient: the oxygen content in the air in a confined space and the frequency of the induction magnetic field. Observance of these parameters together with the implementation of the actions and operations listed in the claims will ensure the achievement of a technical result, namely, to prepare spent nuclear fuel for the main stages of regeneration in order to minimize losses of nuclear fuel.
При обогащении азотом воздуха в замкнутом пространстве до содержания кислорода менее 5 об.% скорость газотермической обработки циркониевой оболочки низка, в связи с чем оболочка долго сохраняет пластичность, то есть медленно охрупчивается. Такой технический результат обусловливает низкую производительность процесса разрушения оболочек тепловыделяющих элементов, что нежелательно при промышленной переработке отработавших тепловыделяющих сборок.When nitrogen is enriched in air in a confined space to an oxygen content of less than 5 vol.%, The rate of thermal treatment of the zirconium shell is low, and therefore the shell retains plasticity for a long time, that is, it slowly becomes brittle. This technical result leads to low productivity of the process of destruction of the shells of the fuel elements, which is undesirable in the industrial processing of spent fuel assemblies.
Обогащение азотом воздуха в замкнутом пространстве до содержания выше 10 об.% может вызвать описанный выше недостаток способа-прототипа, а именно, образование оксидов циркония в виде мелкого порошка (тонкослойных чешуек) с размерами менее 1 мм, а также непредвиденное и нежелательное окисление диффундирующим через уже охрупченную оболочку кислородом диоксида урана. Образующаяся закись-окись U3O8 представляет собой мелкий порошок, частицы которого соразмерны с мелкими частицами оксидов циркония. При дальнейшем отделении конструкционного материала от ядерного топлива неизбежны потери последнего, так как соразмерные частицы оболочки и топлива будут удаляться вместе.The nitrogen enrichment of air in a confined space to a content above 10 vol.% Can cause the disadvantage of the prototype method described above, namely, the formation of zirconium oxides in the form of a fine powder (thin layer flakes) with sizes less than 1 mm, as well as unforeseen and undesirable oxidation diffusing through the already embrittled shell with uranium dioxide oxygen. The resulting oxide-oxide U 3 O 8 is a fine powder, the particles of which are proportional to the fine particles of zirconium oxides. With further separation of the structural material from nuclear fuel, the loss of the latter is inevitable, since proportional particles of the shell and fuel will be removed together.
Выбор заявленного интервала частот индукционного магнитного поля, в котором осуществляется нагрев разрушаемых оболочек, также обоснован экспериментально.The choice of the claimed frequency range of the induction magnetic field in which the destroyed shells are heated is also experimentally justified.
При исследованиях было обнаружено следующее: при частоте 40 кГц на нагрев циркониевой оболочки затрачивалось меньше мощности источника нагрева, чем при частоте менее 40 кГц. Причина в том, что глубина проникновения индукционного магнитного поля при частоте менее 40 кГц больше, чем толщина стенки оболочки, и индукционное магнитное поле этой частоты, пройдя через толщину оболочки, не использовалось на ее нагрев полностью, а рассеивалось в пространстве. Таким образом, затраченная мощность не использовалась в полной мере для нагрева металла оболочки до температуры, необходимой для достижения эффекта охрупчивания оболочки под воздействием азота и кислорода.In studies, the following was discovered: at a frequency of 40 kHz, less power was taken to heat the zirconium shell than at a frequency of less than 40 kHz. The reason is that the penetration depth of the induction magnetic field at a frequency of less than 40 kHz is greater than the shell wall thickness, and the induction magnetic field of this frequency, passing through the shell thickness, was not used to heat it completely, but was scattered in space. Thus, the expended power was not used to the full to heat the shell metal to the temperature necessary to achieve the effect of shell embrittlement under the influence of nitrogen and oxygen.
Как показали дальнейшие исследования режимов процесса охрупчивания циркониевых оболочек тепловыделяющих элементов, при частоте 100 кГц индукционного магнитного поля и под воздействием газообразных азота и кислорода циркониевые оболочки полностью теряют пластичность и охрупчиваются. При значениях частоты более 100 кГц было зафиксировано, что циркониевые оболочки прогревались менее интенсивно в связи с малой глубиной проникновения индукционного магнитного поля в материал оболочки. В результате температура нагрева последней не достигала заданных величин 900-1200°С и охрупчивания оболочек в нужной степени не происходило. А так как процесс подготовки отработавшего ядерного топлива с целью его воспроизводства предусматривает полное отделение топлива от конструкционного материала, то оболочку необходимо продолжать нагревать, а значит увеличивать мощность источника нагрева. Более высокая частота, кроме того, обусловливает увеличение напряжения тока, что небезопасно, так как возникает вероятность пробоя промежутков между токоподводящими элементами, а значит и энергетической аварии, то есть процесс будет и неэкономичным, и небезопасным.As further studies of the modes of embrittlement of zirconium shells of fuel elements have shown, at a frequency of 100 kHz of the induction magnetic field and under the influence of gaseous nitrogen and oxygen, zirconium shells completely lose their ductility and become embrittle. At frequencies above 100 kHz, it was recorded that the zirconium shells were heated less intensely due to the small penetration depth of the induction magnetic field into the shell material. As a result, the heating temperature of the latter did not reach the specified values of 900-1200 ° C and shell embrittlement did not occur to the right extent. And since the process of preparing spent nuclear fuel for the purpose of its reproduction provides for the complete separation of fuel from structural material, the shell must continue to be heated, and therefore increase the power of the heating source. A higher frequency, in addition, causes an increase in the voltage, which is unsafe, since there is a possibility of breakdown of the gaps between the current-carrying elements, and therefore an energy accident, that is, the process will be both uneconomical and unsafe.
Использование заявляемого способа в промышленных условиях обеспечит многочисленные преимущества в сравнении с используемой в настоящее время в действующем радиохимическом производстве механической резкой (рубкой) отработавших тепловыделяющих сборок:The use of the proposed method in an industrial environment will provide numerous advantages in comparison with currently used in the current radiochemical production by mechanical cutting (chopping) of spent fuel assemblies:
- обеспечена возможность предварительного (до переработки самого топлива) отделения топлива от материала оболочек;- the possibility of preliminary (prior to processing the fuel itself) separation of fuel from the shell material is provided;
- устранена пирофорность материала оболочек;- eliminated the pyrophoricity of the material of the shells;
- заявляемое разрушение циркониевых оболочек тепловыделяющих оболочек является предпосылкой для улучшения качественных характеристик целевого продукта: мелкодисперсное состояние со значительно большей удельной поверхностью, ускоряющей и облегчающий процесс растворения; отсутствие в целевом продукте конструкционного материала или его незначительное количество (не более 5%), не влияющее на процесс фильтрации технологических растворов; облегчение очистки целевого продукта от легколетучих и газообразных радионуклидов продуктов деления, что снизит удельную активность ядерного топлива в 3-5 раз и более.- the claimed destruction of the zirconium shells of the fuel shells is a prerequisite for improving the quality characteristics of the target product: a finely dispersed state with a significantly larger specific surface area, accelerating and facilitating the dissolution process; the absence of a structural material in the target product or its insignificant amount (not more than 5%), which does not affect the process of filtering technological solutions; facilitating the purification of the target product from volatile and gaseous radionuclides of fission products, which will reduce the specific activity of nuclear fuel by 3-5 times or more.
Все перечисленные выше преимущества делают переработку отработавшего ядерного топлива заявленным способом более экономичной за счет снижения потерь ядерного топлива, капитальных, энергетических, эксплуатационных затрат и затрат на обеспечение пожарной и экологической безопасности.All of the above advantages make the reprocessing of spent nuclear fuel by the claimed method more economical by reducing the loss of nuclear fuel, capital, energy, operating costs and the costs of ensuring fire and environmental safety.
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2008115020/06A RU2376667C1 (en) | 2008-04-16 | 2008-04-16 | Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2008115020/06A RU2376667C1 (en) | 2008-04-16 | 2008-04-16 | Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2008115020A RU2008115020A (en) | 2009-10-27 |
| RU2376667C1 true RU2376667C1 (en) | 2009-12-20 |
Family
ID=41352485
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2008115020/06A RU2376667C1 (en) | 2008-04-16 | 2008-04-16 | Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2376667C1 (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2447522C2 (en) * | 2006-10-24 | 2012-04-10 | Коммиссариат А Л`Энержи Атомик | Method for processing of nuclear fuel containing silicone carbide and decanning of nuclear fuel particles |
| CN112670005A (en) * | 2020-12-18 | 2021-04-16 | 中广核研究院有限公司 | Spent fuel rod treatment method |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2025112A (en) * | 1978-07-05 | 1980-01-16 | Atomic Energy Authority Uk | Recovery of nuclear fuel material |
| US4507267A (en) * | 1981-12-16 | 1985-03-26 | Kernforschungsanlage Julich Gesellschaft Mit Beschrankter Haftung | Heat-aided method for separating the graphite matrix from the nuclear fuel of nuclear reactor fuel elements |
| RU2194783C1 (en) * | 2001-04-13 | 2002-12-20 | Государственное унитарное предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии" | Method of ceramic nuclear fuel recovery from fuel elements and fuel assemblies |
| RU2244354C1 (en) * | 2003-05-27 | 2005-01-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" | Method of compacting radioactive long-length members of zirconium and zirconium alloy structures |
-
2008
- 2008-04-16 RU RU2008115020/06A patent/RU2376667C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2025112A (en) * | 1978-07-05 | 1980-01-16 | Atomic Energy Authority Uk | Recovery of nuclear fuel material |
| US4507267A (en) * | 1981-12-16 | 1985-03-26 | Kernforschungsanlage Julich Gesellschaft Mit Beschrankter Haftung | Heat-aided method for separating the graphite matrix from the nuclear fuel of nuclear reactor fuel elements |
| RU2194783C1 (en) * | 2001-04-13 | 2002-12-20 | Государственное унитарное предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии" | Method of ceramic nuclear fuel recovery from fuel elements and fuel assemblies |
| RU2244354C1 (en) * | 2003-05-27 | 2005-01-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" | Method of compacting radioactive long-length members of zirconium and zirconium alloy structures |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2447522C2 (en) * | 2006-10-24 | 2012-04-10 | Коммиссариат А Л`Энержи Атомик | Method for processing of nuclear fuel containing silicone carbide and decanning of nuclear fuel particles |
| CN112670005A (en) * | 2020-12-18 | 2021-04-16 | 中广核研究院有限公司 | Spent fuel rod treatment method |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2008115020A (en) | 2009-10-27 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4145269A (en) | Multi-step chemical and radiation process for the production of gas | |
| RU2376667C1 (en) | Method of breaking down zirconium cladding of fuel rods of fuel assembly | |
| JP2014029319A (en) | Method of processing damaged or molten nuclear fuel | |
| Masson et al. | Block-type HTGR spent fuel processing: CEA investigation program and initial results | |
| US4331618A (en) | Treatment of fuel pellets | |
| US4296074A (en) | Method of decladding | |
| Metalidi et al. | Thermochemical embrittlement of the zirconium cladding of a fuel rod and oxidative recrystallization of the fuel material in the course of spent nuclear fuel reprocessing | |
| JPH11231091A (en) | Reprocessing of spent nuclear fuel | |
| US4129518A (en) | Method for conditioning metallic waste shells made of zirconium or zirconium alloys | |
| US4248836A (en) | Recovery of nuclear fuel material | |
| US3316065A (en) | Method for reprocessing fuel elements with fissionable material in carbide form which are spent in nuclear reactors | |
| JP3861286B2 (en) | Method for melting radioactive contamination metals | |
| RU2758058C1 (en) | Method for processing reactor graphite waste | |
| RU2624270C1 (en) | Processing of reactor graphite waste material | |
| Hittner et al. | Fuel and graphite waste management strategies for the HTGR reactor GEMINI+ | |
| RU2707562C1 (en) | Method of processing fuel elements | |
| RU2660804C1 (en) | Method of preparation of graphite radioactive waste to burial | |
| Nomura et al. | Development of challengeable reprocessing and fuel fabrication technologies for advanced fast reactor fuel cycle | |
| RU2846581C2 (en) | Method of processing irradiated reactor graphite | |
| JPH0535837B2 (en) | ||
| GB2073476A (en) | Dismantling irradiated fuel elements | |
| JP2007101206A (en) | Melting method and apparatus | |
| McWilliams | High temperature gas-cooled reactor (HTGR) graphite pebble fuel: Review of technologies for reprocessing | |
| US4507227A (en) | Comminuting irradiated ferritic steel | |
| Junfeng | Treatment and Disposal of the Radioactive Graphite Waste of High-Temperature Gas-Cooled Reactor Spent Fuel |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20210417 |