RU2660804C1 - Method of preparation of graphite radioactive waste to burial - Google Patents
Method of preparation of graphite radioactive waste to burial Download PDFInfo
- Publication number
- RU2660804C1 RU2660804C1 RU2017123498A RU2017123498A RU2660804C1 RU 2660804 C1 RU2660804 C1 RU 2660804C1 RU 2017123498 A RU2017123498 A RU 2017123498A RU 2017123498 A RU2017123498 A RU 2017123498A RU 2660804 C1 RU2660804 C1 RU 2660804C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- graphite
- thermal
- temperature
- irradiated
- disposal
- Prior art date
Links
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 79
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 75
- 239000010439 graphite Substances 0.000 title claims abstract description 75
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 32
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 title claims abstract description 21
- 238000009933 burial Methods 0.000 title description 3
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 17
- 230000006378 damage Effects 0.000 claims abstract description 11
- 230000008569 process Effects 0.000 claims abstract description 11
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 claims abstract description 9
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 8
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 claims abstract description 6
- 238000005086 pumping Methods 0.000 claims abstract description 6
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims abstract description 5
- 230000004888 barrier function Effects 0.000 claims abstract description 5
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 claims abstract description 5
- 239000004927 clay Substances 0.000 claims abstract description 5
- 238000006731 degradation reaction Methods 0.000 claims abstract description 5
- 238000004806 packaging method and process Methods 0.000 claims abstract description 5
- 238000007664 blowing Methods 0.000 claims abstract description 4
- -1 fluoride ions Chemical class 0.000 claims description 4
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 claims description 3
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 claims description 3
- 239000012286 potassium permanganate Substances 0.000 claims description 3
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims description 2
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 2
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N Sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 2
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 abstract description 6
- 239000002699 waste material Substances 0.000 abstract description 6
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 5
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 3
- 238000000227 grinding Methods 0.000 abstract description 3
- 239000002910 solid waste Substances 0.000 abstract description 2
- 238000004064 recycling Methods 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 229910000831 Steel Inorganic materials 0.000 description 15
- 239000002775 capsule Substances 0.000 description 15
- 239000010959 steel Substances 0.000 description 15
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 8
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 7
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 230000009849 deactivation Effects 0.000 description 6
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 description 6
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 6
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 6
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 6
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 5
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 5
- 239000000047 product Substances 0.000 description 4
- UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N Carbon monoxide Chemical compound [O+]#[C-] UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 3
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002826 coolant Substances 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 238000009382 near-surface disposal Methods 0.000 description 3
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 3
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 2
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 2
- 239000007857 degradation product Substances 0.000 description 2
- 238000006073 displacement reaction Methods 0.000 description 2
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 2
- 238000005755 formation reaction Methods 0.000 description 2
- 239000007800 oxidant agent Substances 0.000 description 2
- MIMUSZHMZBJBPO-UHFFFAOYSA-N 6-methoxy-8-nitroquinoline Chemical compound N1=CC=CC2=CC(OC)=CC([N+]([O-])=O)=C21 MIMUSZHMZBJBPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000809 Alumel Inorganic materials 0.000 description 1
- OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N Carbon-14 Chemical compound [14C] OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L Carbonate Chemical compound [O-]C([O-])=O BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- 238000000137 annealing Methods 0.000 description 1
- VEXZGXHMUGYJMC-OUBTZVSYSA-N chlorane Chemical compound [36ClH] VEXZGXHMUGYJMC-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 239000011435 rock Substances 0.000 description 1
- 238000005070 sampling Methods 0.000 description 1
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 238000007669 thermal treatment Methods 0.000 description 1
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии разделения различных материалов, а именно к технологии уничтожения твердых отходов или переработки их в нечто полезное или безвредное, и может быть использовано для подготовки облученного графита уран-графитовых ядерных реакторов к захоронению.The invention relates to a technology for the separation of various materials, in particular to a technology for the destruction of solid waste or its processing into something useful or harmless, and can be used to prepare irradiated graphite of uranium-graphite nuclear reactors for disposal.
Известен способ термической обработки углеродосодержащих отходов [US 8921639, опубл. 30.12.2014], выбранный в качестве аналога. По указанному способу в реактор, в котором находятся радиоактивные углеродсодержащие материалы, вводят водяной пар с добавлением газообразного флюидизированного агента. Проводят первый термический обжиг графитовых отходов в диапазоне температур от 1200°С до 1500°С. Затем в реактор вводят газообразный оксид углерода, содержащий диоксид углерода, монооксид углерода и инертный газ. Проводят вторичный термический обжиг при температуре от 900°С до 1100°С. Повышают содержание инертного газа от 75% до 90% в конце второго термического отжига. Осуществляют обжиг графита при температуре от 1500°С до 1600°С.A known method of heat treatment of carbon-containing waste [US 8921639, publ. 12/30/2014], selected as an analogue. According to this method, water vapor is added to the reactor in which the radioactive carbon-containing materials are located, with the addition of a gaseous fluidized agent. The first thermal firing of graphite waste is carried out in the temperature range from 1200 ° C to 1500 ° C. Then, carbon monoxide gas containing carbon dioxide, carbon monoxide and inert gas is introduced into the reactor. Secondary thermal firing is carried out at a temperature of from 900 ° C to 1100 ° C. The inert gas content is increased from 75% to 90% at the end of the second thermal annealing. Graphite is fired at a temperature of from 1500 ° C to 1600 ° C.
Недостатки указанного способа:The disadvantages of this method:
- необходимость ступенчатого ведения процесса приводит к увеличению времени термической обработки углеродсодержащих отходов;- the need for stepwise process leading to an increase in the time of heat treatment of carbon-containing waste;
- использование водяного пара с добавлением газообразного флюидизированного агента приводит к увеличению количества образующихся вторичных радиоактивных отходов.- the use of water vapor with the addition of a gaseous fluidized agent leads to an increase in the number of generated secondary radioactive waste.
Известен способ обработки радиоактивного графита [RU 2239899, МПК G21F 9/30, опубл. 10.11.2004], выбранный в качестве аналога. Куски радиоактивного графита окисляют перегретым паром или газами, содержащими водяной пар, при температуре в интервале 250-900°С. Полученные водород и монооксид углерода окисляют кислородом для образования воды и диоксида углерода. Образованный диоксид углерода концентрируют и превращают в твердый карбонат.A known method of processing radioactive graphite [RU 2239899, IPC
Указанный способ имеет недостатки:The specified method has disadvantages:
- необходимость включения дополнительной ступени окисления, что увеличивает общее время ведения процесса и количество образующихся вторичных радиоактивных отходов;- the need to include an additional oxidation stage, which increases the total process time and the amount of generated secondary radioactive waste;
- необходимость измельчения образцов усложняет процесс и накладывает дополнительные ограничения на гранулометрический состав графита.- the need for grinding samples complicates the process and imposes additional restrictions on the particle size distribution of graphite.
Известен способ обработки облученного реакторного графита [RU 2546981 С1, МПК G21F 9/00 (2006.01), опубл. 10.04.2015], выбранный в качестве прототипа, при котором графит помещают в термическую камеру. Проводят термическую деструкцию путем продувания через термическую камеру газообразной инертной среды, нагретой до температуры от 700°С до 1100°С. Газовые радиоактивные продукты деструкции выводят в инертную среду. Газообразную инертную среду с продуктами деструкции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения трития и хлора-36. Через термическую камеру продувают газообразную кислородсодержащую среду с выведением газовых радиоактивных продуктов реакции в кислородсодержащую среду. Температуру газообразной кислородсодержащей среды поддерживают выше 500°С, но ниже максимальной температуры газообразной инертной среды на этапе термической деструкции. Газообразную кислородсодержащую среду с радиоактивными продуктами реакции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения углерода-14. Графит извлекают из термической камеры для последующей утилизации.A known method of processing irradiated reactor graphite [RU 2546981 C1, IPC G21F 9/00 (2006.01), publ. 04/10/2015], selected as a prototype, in which graphite is placed in a thermal chamber. Thermal destruction is carried out by blowing through a thermal chamber a gaseous inert medium heated to a temperature from 700 ° C to 1100 ° C. Gas radioactive degradation products are removed in an inert environment. A gaseous inert medium with degradation products is removed from the thermal chamber and subjected to processing. At the same time, radioactive compounds of tritium and chlorine-36 are isolated and disposed of. A gaseous oxygen-containing medium is blown through a thermal chamber with the removal of gas radioactive reaction products into an oxygen-containing medium. The temperature of the gaseous oxygen-containing medium is maintained above 500 ° C, but below the maximum temperature of the gaseous inert medium at the stage of thermal destruction. A gaseous oxygen-containing medium with radioactive reaction products is removed from the thermal chamber and subjected to processing. In this case, radioactive compounds of carbon-14 are isolated and disposed of. Graphite is recovered from the thermal chamber for subsequent disposal.
Этот способ имеет следующие недостатки:This method has the following disadvantages:
- образование вторичных радиоактивных отходов и увеличение объема отходов при очистке отходящих газов в скруббере;- the formation of secondary radioactive waste and an increase in waste during the treatment of exhaust gases in a scrubber;
- необходимость осуществления изобретения в два этапа, включающие в себя обработку облученного графита при температуре от 700°С до 1100°С в инертной среде и при температуре выше 500°С в кислородной среде, что увеличивает время ведения процесса;- the need to implement the invention in two stages, including the processing of irradiated graphite at a temperature of from 700 ° C to 1100 ° C in an inert atmosphere and at a temperature above 500 ° C in an oxygen environment, which increases the process time;
- не предусмотрена возможность удаления продуктов деления, активации и просыпей ядерного топлива, находящихся в облученном графите, что также не позволяет после обработки отнести его ко второму классу радиоактивных отходов.- the possibility of removal of fission products, activation and spills of nuclear fuel in irradiated graphite is not provided, which also does not allow after processing to classify it as a second class of radioactive waste.
Техническим результатом изобретения является сокращение времени термической обработки облученного графита и количества образующихся вторичных радиоактивных отходов, а также перевод его в форму, приемлемую для глубинного и приповерхностного захоронения.The technical result of the invention is to reduce the time of heat treatment of irradiated graphite and the amount of generated secondary radioactive waste, as well as its translation in a form acceptable for deep and near surface disposal.
Технический результат достигают за счет того, что в способе подготовки графитовых радиоактивных отходов к захоронению, включающем размещение облученного графита в термической камере, проведение термической деструкции путем продувания через термическую камеру газообразной инертной среды, вывод газовых продуктов деструкции в инертную среду, облученный ядерный графит, извлеченный из кладки уран-графитового реактора без фрагментирования, предварительно помещают в раствор, содержащий 6-7,5 М сильной кислоты (соляной, азотной, серной) с добавлением модифицирующего реагента (0,1-0,2 моль/л фторид-ионов или перманганата калия), и выдерживают в течение 10-15 часов при температуре 95±3°С, термическую деструкцию проводят в течение 75-90 минут при температуре 850±15°С, после завершения процесса термической деструкции термическую камеру с размешенным в ней графитом расхолаживают при непрерывной прокачке инертного газа до температуры менее 600°С, а затем обработанный графит извлекают из термической камеры и размещают в упаковочном контейнере с глиносодержащим барьерным материалом для отправки на захоронение.The technical result is achieved due to the fact that in the method of preparing graphite radioactive waste for disposal, which includes placing irradiated graphite in a thermal chamber, conducting thermal destruction by blowing a gaseous inert medium through a thermal chamber, removing the degradation gas products into an inert medium, irradiated nuclear graphite from the masonry of the uranium-graphite reactor without fragmentation, pre-placed in a solution containing 6-7.5 M strong acid (hydrochloric, nitric, sulfuric) with ext the occurrence of a modifying reagent (0.1-0.2 mol / l of fluoride ions or potassium permanganate), and incubated for 10-15 hours at a temperature of 95 ± 3 ° C, thermal destruction is carried out for 75-90 minutes at a temperature of 850 ± 15 ° С, after completion of the process of thermal degradation, the thermal chamber with graphite mixed in it is dampened with continuous pumping of inert gas to a temperature of less than 600 ° С, and then the treated graphite is removed from the thermal chamber and placed in a packaging container with clay-containing barrier material for dispatch ki for burial.
На фиг. 1 представлена зависимость степени извлечения радионуклидов (%) из облученного графита от условий жидкостной дезактивации.In FIG. Figure 1 shows the dependence of the degree of extraction of radionuclides (%) from irradiated graphite on the conditions of liquid decontamination.
На фиг. 2 показана принципиальная схема термической обработки облученных графитовых элементов.In FIG. 2 shows a schematic diagram of the heat treatment of irradiated graphite elements.
На фиг. 3 представлена динамика выщелачивания 14С из облученного графита до и после его обработки.In FIG. Figure 3 shows the dynamics of leaching of 14 C from irradiated graphite before and after its treatment.
На фиг. 4 изображена схема захоронения обработанных графитовых радиоактивных отходов.In FIG. 4 shows a disposal scheme for treated graphite radioactive waste.
Способ осуществляют следующим образом.The method is as follows.
Облученный графитовый элемент извлекают без фрагментирования из графитовой кладки уран-графитового реактора и помещают в раствор, содержащий 6-7,5 М сильной кислоты (соляной, азотной, серной) с добавлением модифицирующего реагента (0,1-0,2 моль/л фторид-ионов или перманганата калия), и выдерживают в течение 10-15 часов при температуре 95±3°С. Степень дезактивации радионуклидов (%) из облученного графита в зависимости от состава дезактивирующего раствора представлена на фиг. 1.The irradiated graphite element is removed without fragmentation from the graphite masonry of the uranium-graphite reactor and placed in a solution containing 6-7.5 M strong acid (hydrochloric, nitric, sulfuric) with the addition of a modifying reagent (0.1-0.2 mol / l fluoride ions or potassium permanganate), and incubated for 10-15 hours at a temperature of 95 ± 3 ° C. The degree of deactivation of radionuclides (%) from irradiated graphite depending on the composition of the decontamination solution is shown in FIG. one.
После жидкостной дезактивации графитовый элемент 1 (фиг. 2) помещают в стальную капсулу 2, которую размещают в термической камере 3. Стальную капсулу 2 герметично соединяют с линией подачи и сброса газа 4, которая служит для прокачки инертного теплоносителя. В объем стальной капсулы 2 герметично заведен рабочий спай термопары 5 для контроля температуры и поддержания температурного режима. Линия подачи и сброса газа 4 соединена с проточным водяным теплообменником 6, который служит для охлаждения выходящего газа. Линия подачи и сброса газа 4, расположенная перед стальной капсулой 2, соединена с понижающим редуктором газового баллона (на фиг. не показан). В стальную капсулу 2 через линию подачи и сброса газа 4 напускают инертный газ и вытесняют атмосферный воздух, который является термическим окислителем. Процесс проводят до полного вытеснения атмосферного воздуха из всей системы. Расход газа, проходящего по системе, контролируют с помощью ротаметра 7.After liquid deactivation, the graphite element 1 (Fig. 2) is placed in a
При непрерывной прокачке инертного газа после вытеснения атмосферного воздуха постепенно повышают температуру внутри термической камеры 3 до 850±15°С в течение 75-90 минут. Температурный режим ведения процесса внутри стальной капсулы 2 контролируют с помощью термопары 5, которая соприкасается с поверхностью облученного графитового элемента 1. Обрабатывают облученный графитовый элемент 1 в среде инертного газа при давлении, близком к атмосферному.During continuous pumping of inert gas after the displacement of atmospheric air, the temperature inside the
Выходящие из стальной капсулы 2 газообразные продукты, содержащие активационные радионуклиды, поступают на теплообменник 6, где их охлаждают проточной водой. За счет предварительной жидкостной дезактивации облученного графита и использования только инертного теплоносителя при термической дезактивации количество образующихся вторичных радиоактивных отходов сокращается в 2-2,5 раза.Gaseous products leaving the
После окончания процесса термической дезактивации облученного графитового элемента 1 термическую камеру 3 постепенно (со скоростью не более 4°С/мин) расхолаживают до температуры менее 600°С с постоянной прокачкой инертного газа.After the thermal deactivation of the irradiated
Пример осуществления способа приведен ниже.An example implementation of the method is given below.
Из графитовой кладки одного из промышленных уран-графитовых ядерных реакторов извлекали облученную втулку, являющуюся сменным графитовым элементом. По всей длине и толщине облученной графитовой втулки отбирали графитовые керны массой не более 5 г. Проводили контрольный спектрометрический анализ отобранных графитовых кернов с целью определения содержания следующих радионуклидов: 137Cs, 60Со,241Am, 239Pu, 238U, 36Cl, 14C.An irradiated sleeve, which is a replaceable graphite element, was extracted from the graphite masonry of one of the industrial uranium-graphite nuclear reactors. Over the length and thickness of the irradiated graphite sleeve taken graphite cores weight not exceeding 5 g was carried out controlling spectrometric analysis of selected graphite cores to determine the content of the following radionuclides: 137 Cs, 60 Co, 241 Am, 239 Pu, 238 U, 36 Cl, 14 C.
Выбранную облученную графитовую втулку помещали в раствор, содержащий 7,5 М азотной кислоты. Дополнительно в раствор вводили 0,1-0.2 моль/л фторид-ионов в виде бифторида аммония (NH4)2F2 для интенсификации процесса жидкостной дезактивации путем расщепления решетки графита и увеличения скорости выщелачивания радионуклида 14С и 36Cl. Облученную графитовую втулку выдерживали в таком растворе в течение 12 часов при температуре 95±3°С. Степень дезактивации радионуклидов (%) из облученного графита представлена на фиг. 1.The selected irradiated graphite sleeve was placed in a solution containing 7.5 M nitric acid. Additionally, 0.1-0.2 mol / L fluoride ions in the form of ammonium bifluoride (NH 4 ) 2 F 2 were introduced into the solution to intensify the process of liquid deactivation by splitting the graphite lattice and increasing the rate of leaching of the radionuclide 14 C and 36 Cl. The irradiated graphite sleeve was kept in such a solution for 12 hours at a temperature of 95 ± 3 ° C. The degree of deactivation of radionuclides (%) from irradiated graphite is shown in FIG. one.
После проведения процесса жидкостной дезактивации облученную графитовую втулку извлекали из раствора и помещали в стальную капсулу 2 (фиг. 2). Стальную капсулу 2 с графитовой втулкой 1 размещали в рабочей (термической) камере 3 муфельной печи типа СНОЛ-4.5. Для контроля температуры в объем стальной капсулы 2 герметично заводили рабочий спай хромель-алюмелевой термопары 5. Стальную капсулу 2 герметично соединяли с линией подачи и сброса газов 4.After the liquid decontamination process, the irradiated graphite sleeve was removed from the solution and placed in a steel capsule 2 (Fig. 2). A
В стальную капсулу 2 с графитовой втулкой через линию подачи и сброса газа 4 из баллона через понижающий редуктор напускали аргон и вытесняли атмосферный воздух, который является термическим окислителем. Расход аргона, проходящего через систему, контролировали с помощью поплавкового ротаметра 7 и поддерживали на уровне 1±0,5 л/мин. При этом избыточное давление в стальной капсуле 2 составляло не более 10 мм рт.ст. Процесс проводили до полного вытеснения атмосферного воздуха из всей системы в течение не менее 5 мин.Argon was introduced into a
При непрерывной подаче аргона после вытеснения атмосферного воздуха постепенно повышали температуру внутри рабочей камеры 3 муфельной печи до 850°С в течение 75 минут. Выходящие из стальной капсулы 2 газообразные продукты, содержащие радионуклиды, поступали на теплообменник 6, где их охлаждали проточной водой.With a continuous supply of argon after displacement of atmospheric air, the temperature inside the working
С целью исключения попадания смеси аргона с различными радионуклидами в воздух в непосредственной близости (~1 м) от муфельной печи СНОЛ-4.5 был установлен воздушный пылеуловитель типа Фолтер, обеспечивающий воздушную вытяжку на случай нештатной разгерметизации газового контура в месте проведения работ.In order to prevent the mixture of argon with various radionuclides from entering the air in the immediate vicinity (~ 1 m) from the SNOL-4.5 muffle furnace, an air dust collector of the Folter type was installed, providing an air exhaust in case of emergency gas circuit depressurization at the work site.
После окончания процесса термической обработки облученной графитовой втулки рабочую камеру 3 муфельной печи постепенно расхолаживали со скоростью не более 4°С/мин при постоянной прокачке аргона до температуры менее 600°С. Стальную капсулу 2 вскрывали и извлекали обработанную графитовую втулку.After the thermal treatment of the irradiated graphite sleeve was completed, the working
По всей длине и толщине обработанной графитовой втулки рядом с местом отбора контрольных образцов выбуривали графитовые керны массой не более 5 г. Проводили спектрометрический анализ отобранных графитовых кернов. Определяли скорость выщелачивания радионуклидов из образцов графитовых кернов. На фиг. 3 представлена динамика выщелачивания 14С из облученного графита до и после его обработки.Along the entire length and thickness of the treated graphite bush, graphite cores weighing no more than 5 g were drilled near the sampling site for control samples. A spectrometric analysis of the selected graphite cores was performed. The rate of leaching of radionuclides from graphite core samples was determined. In FIG. Figure 3 shows the dynamics of leaching of 14 C from irradiated graphite before and after its treatment.
Результаты спектрометрического анализа и определения скорости выщелачивания использовали для обоснования способа захоронения и выбора типа контейнера.The results of spectrometric analysis and determination of the leaching rate were used to justify the disposal method and the choice of container type.
При отнесении облученного графита к третьему классу РАО его помещали в упаковочный контейнер и засыпали глиносодержащим барьерным материалом. В качестве барьерного материала использовали сухие смеси на основе глинистых пород после предварительного измельчения. Упаковочный контейнер 8 (фиг. 4) вместе с графитовыми радиоактивными отходами размещали в пункте захоронения РАО 9 в геологических формациях 10. Пункт захоронения РАО 9 защищен от атмосферного воздействия экраном из природных материалов 11.When assigning irradiated graphite to the third class of radioactive waste, it was placed in a packaging container and filled with clay-containing barrier material. Dry mixtures based on clay rocks after preliminary grinding were used as a barrier material. The packaging container 8 (Fig. 4) together with graphite radioactive waste was placed in the disposal site of
Облученный графит относится по уровню активности ко второму классу РАО. Если в результате обработки не удавалось отнести графитовые радиоактивные отходы к третьему классу за счет снижения активности графита по долгоживущим радионуклидам ниже уровня 104 Бк/г, то факт существенного снижения скорости выщелачивания позволял обосновать использование более дешевых невозвратных контейнеров при глубинном захоронении,Irradiated graphite in terms of activity level belongs to the second class of radioactive waste. If, as a result of processing, it was not possible to attribute graphite radioactive waste to the third class due to a decrease in the activity of graphite in long-lived radionuclides below 10 4 Bq / g, then the fact of a significant decrease in the leaching rate made it possible to justify the use of cheaper non-returnable containers for deep burial,
В случае если уровень активности графита после обработки снижался до третьего класса РАО, то это позволяло осуществить приповерхностное захоронение такого графита и значительно уменьшить стоимость захоронения.If the level of graphite activity after treatment decreased to the third class of radioactive waste, then this allowed the near-surface disposal of such graphite and significantly reduced the cost of disposal.
В целом реализация настоящего способа позволяет снизить воздействие графитовых радиоактивных отходов на окружающую среду в результате снижения основных характеристик, определяющих потенциальную опасность радиоактивных отходов, а именно:In general, the implementation of this method allows to reduce the environmental impact of graphite radioactive waste as a result of a decrease in the main characteristics that determine the potential hazard of radioactive waste, namely:
- активности захораниваемых графитовых отходов;- activity of buried graphite waste;
- интенсивности выхода радионуклидов в окружающую среду за счет снижения их скорости выщелачивания из элементов графитовой кладки.- the intensity of the release of radionuclides into the environment by reducing their rate of leaching from the elements of graphite masonry.
Предлагаемый способ обеспечивает сокращение времени термической обработки облученного графита и количества образующихся вторичных радиоактивных отходов в 2-2,5 раза за счет предварительной жидкостной дезактивации облученного графита и использования только инертного теплоносителя при термической дезактивации. Реализация настоящего изобретения позволяет либо осуществить приповерхностное захоронение облученного графита за счет снижения класса радиоактивных отходов, либо дает возможность использовать более дешевые невозвратные контейнеры при глубинном захоронении.The proposed method provides a reduction in the time of heat treatment of irradiated graphite and the amount of generated secondary radioactive waste by 2-2.5 times due to the preliminary liquid decontamination of irradiated graphite and the use of only an inert coolant during thermal deactivation. The implementation of the present invention allows either near-surface disposal of irradiated graphite by reducing the class of radioactive waste, or makes it possible to use cheaper non-returnable containers for deep disposal.
Claims (6)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017123498A RU2660804C1 (en) | 2017-07-03 | 2017-07-03 | Method of preparation of graphite radioactive waste to burial |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017123498A RU2660804C1 (en) | 2017-07-03 | 2017-07-03 | Method of preparation of graphite radioactive waste to burial |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2660804C1 true RU2660804C1 (en) | 2018-07-10 |
Family
ID=62815414
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017123498A RU2660804C1 (en) | 2017-07-03 | 2017-07-03 | Method of preparation of graphite radioactive waste to burial |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2660804C1 (en) |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1718277A1 (en) * | 1989-05-31 | 1992-03-07 | Институт проблем материаловедения АН УССР | Method of processing hot graphite containing waste |
| WO2006012830A2 (en) * | 2004-07-28 | 2006-02-09 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Method for treating ceramic contaminated with radiocarbon, in particular reactor graphite |
| US20130101496A1 (en) * | 2011-10-21 | 2013-04-25 | J. Bradley Mason | Graphite thermal decontamination with reducing gases |
| RU2546981C1 (en) * | 2013-10-16 | 2015-04-10 | Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") | Method of treating irradiated reactor graphite |
| RU2574435C2 (en) * | 2011-10-21 | 2016-02-10 | Электрисите Де Франс | Thermal graphite deactivation by regenerative gases |
-
2017
- 2017-07-03 RU RU2017123498A patent/RU2660804C1/en active
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1718277A1 (en) * | 1989-05-31 | 1992-03-07 | Институт проблем материаловедения АН УССР | Method of processing hot graphite containing waste |
| WO2006012830A2 (en) * | 2004-07-28 | 2006-02-09 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Method for treating ceramic contaminated with radiocarbon, in particular reactor graphite |
| US20130101496A1 (en) * | 2011-10-21 | 2013-04-25 | J. Bradley Mason | Graphite thermal decontamination with reducing gases |
| RU2574435C2 (en) * | 2011-10-21 | 2016-02-10 | Электрисите Де Франс | Thermal graphite deactivation by regenerative gases |
| RU2546981C1 (en) * | 2013-10-16 | 2015-04-10 | Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") | Method of treating irradiated reactor graphite |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| EP2769384B1 (en) | Graphite thermal decontamination with reducing gases | |
| Masson et al. | Block-type HTGR spent fuel processing: CEA investigation program and initial results | |
| RU2660804C1 (en) | Method of preparation of graphite radioactive waste to burial | |
| RU2546981C1 (en) | Method of treating irradiated reactor graphite | |
| US9040014B2 (en) | Graphite thermal decontamination with reducing gases | |
| US4129518A (en) | Method for conditioning metallic waste shells made of zirconium or zirconium alloys | |
| US6241800B1 (en) | Acid fluxes for metal reclamation from contaminated solids | |
| Spector et al. | Thermite process for fixation of high-level radioactive wastes | |
| RU2242814C1 (en) | Method for recovering reactor graphite waste | |
| Volkova et al. | Radionuclides in irradiated graphite of uranium–graphite reactors: decontamination by thermochemical methods | |
| JP6323153B2 (en) | Purification method for radioactively contaminated soil | |
| RU2624270C1 (en) | Processing of reactor graphite waste material | |
| Perevezentsev et al. | Experimental trials of methods for metal detritiation for JET | |
| US3100184A (en) | Tritium production by neutron-irradiation of aluminum-lithium alloys | |
| Karlina et al. | Thermodynamic modeling and experimental tests of irradiated graphite molten salt decontamination | |
| US3451940A (en) | Process for the fixation of high level radioactive wastes | |
| Uda et al. | Decontamination of uranium-contaminated mild steel by melt refining | |
| JP2001153991A (en) | Reprocessing of spent nuclear fuel | |
| JP2005164320A (en) | Fusion treatment method for radioactive incombustible solid waste | |
| CN104025205A (en) | Method for treating a cladding containing sintered calcium hydride | |
| RU2846581C2 (en) | Method of processing irradiated reactor graphite | |
| US3779938A (en) | Method for processing scrap fissile material into a form suitable for shipping | |
| Yasui et al. | Influence of atmospheric gases on the treatment of miscellaneous solid wastes by plasma melting technology | |
| US5494376A (en) | Method and apparatus for controlling in situ waste remediation | |
| Pletser et al. | Immobilisation process for contaminated zeolitic ion exchangers from Fukushima |