[go: up one dir, main page]

RU2364442C1 - Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот - Google Patents

Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот Download PDF

Info

Publication number
RU2364442C1
RU2364442C1 RU2008126695/04A RU2008126695A RU2364442C1 RU 2364442 C1 RU2364442 C1 RU 2364442C1 RU 2008126695/04 A RU2008126695/04 A RU 2008126695/04A RU 2008126695 A RU2008126695 A RU 2008126695A RU 2364442 C1 RU2364442 C1 RU 2364442C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
solution
catalyst
water
carrier
hexachloroplatinic acid
Prior art date
Application number
RU2008126695/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Алексей Владимирович Быков (RU)
Алексей Владимирович Быков
Эсфирь Михайловна Сульман (RU)
Эсфирь Михайловна Сульман
Михаил Геннадьевич Сульман (RU)
Михаил Геннадьевич Сульман
Петр Максимилианович Валецкий (RU)
Петр Максимилианович Валецкий
Людмила Михайловна Бронштейн (RU)
Людмила Михайловна Бронштейн
Ирина Борисовна Цветкова (RU)
Ирина Борисовна Цветкова
Original Assignee
Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Тверской государственный технический университет"
Институт элементоорганических соединений имени А.Н. Несмеянова Российской академии наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Тверской государственный технический университет", Институт элементоорганических соединений имени А.Н. Несмеянова Российской академии наук filed Critical Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Тверской государственный технический университет"
Priority to RU2008126695/04A priority Critical patent/RU2364442C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2364442C1 publication Critical patent/RU2364442C1/ru

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)

Abstract

Изобретение относится к производству катализаторов и может быть использовано в химической промышленности и в производстве лекарственных препаратов. Описан способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот, включающий импрегнацию гексахлорплатиновой кислоты из раствора в поры подготовленного носителя, в качестве которого используют сверхсшитый полистирол, по влагоемкости из раствора тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1, смесь раствора гексахлорплатиновой кислоты и носитель выдерживают в течение 10-15 минут при перемешивании, после чего проводят сушку при 70-75°С, промывают раствором Nа2СО3, с последущим восстановлением гексахлорплатиновой кислоты, фильтрованием, промывкой, сушкой катализатора и модификацией раствором цинхонидина. Технический эффект - сокращение времени приготовления катализатора, повышение активности, энантиоселективности и стабильности катализатора. 3 з.п. ф-лы, 1 табл.

Description

Изобретение относится к производству катализаторов и может быть использовано в химической промышленности и в производстве лекарственных препаратов.
Известен способ приготовления катализатора для химических процессов энантиоселективного гидрирования эфиров α-кетокарбоновых кислот. В способе соединения благородных металлов (Pt, Pd, Rh) импрегнируются в поры носителя в течение 12-24 часов, после чего катализатор отфильтровывают и сушат. Перед использованием катализатор восстанавливают в токе водорода при высоких температурах и промывают потоком газообразного азота или гелия для предотвращения воспламенения. Массовое содержание благородного металла в катализаторе 5% [М.А.Frago, M.J.Mendes, E.Jordao / J. of Molecular Catalysis A: Chemical - 2002 г. - Vol.179 - P.243-251; K.Balazsik, M.Bartok / J. of Catalysis - 2004 г. - Vol. 224 - P.463-472].
К недостаткам способа следует отнести необходимость предварительного восстановления катализаторов в токе водорода при высоких температурах и их последующего охлаждения в токе азота или гелия для предотвращения воспламенения, а также необходимость применения высоких давлений или повышенных температур.
Наиболее близким по технической сущности является способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров α-кетокарбоновых кислот, включающий импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты из раствора в поры подготовленного носителя, выдерживание смеси в растворе, восстановление гексахлрплатиновой кислоты, фильтрование, промывку и сушку катализатора, модификацию раствором цинхонидина. В качестве носителя использовали К-10 монтморилонит (К-10М). Импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты в поры К-10М проводили из водного раствора. Эту смесь выдерживали 12 часов при 25°С, после чего выпаривали воду. Импрегнированную гексахлрплатиновую кислоту восстанавливали в 6:1 смеси этанол/этиленгликоль в течение 4 часов. После восстановления катализатор фильтровали и 3 раза промывали этанолом и сушили. Модификация катализатора раствором цинхонидина осуществляли суспендированием катализатора в 75% водном растворе этанола при непрерывном перемешивании при 25°С в течение 24 часов. После чего, катализатор Pt/K-10(CD)II был отфильтрован, трижды промыт толуолом и высушен [Статья: K.Balazsik, B.Török, G.Szakonyi, M.Bartok / Applied Catalysis A:General - 1999 г. - Vol.182 - P.53-63]. Процесс гидрирования в толуоле длится от 22 до 48 часов с достижением 74% энантиомерного избытка.
Недостатками этого способа являются долгий технологический цикл производства катализатора, долгое время модификации катализатора. Получаемый катализатор представляет собой корку платины на поверхности носителя и его приповерхностном слое, что уменьшает эффективность использования платины. Указанные недостатки приводят к снижению технологичности и лишним энергозатратам. Низкая активность.
Задачей изобретения является повышение технологичности приготовления активного катализатора, позволяющего проводить энантиоселективное гидрирование эфиров α-кетокарбоновых кислот с высоким содержанием целевого энантиомера, повышение его активности и энантиоселективности.
Технический результат изобретения - сокращение времени приготовления катализатора, повышение активности, энантиоселективности и стабильности каталитической системы.
Поставленная задача и технический результат достигаются тем, что в способе приготовления Pt катализатора для энантиоселективного гидрирования эфиров α-кетокарбоновых кислот, включающем импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты из раствора в поры подготовленного носителя, выдерживание смеси в растворе, восстановление гексахлорплатиновой кислоты, фильтрование, промывку и сушку катализатора, модификацию раствором цинхонидина, согласно изобретению, в качестве носителя используют сверхсшитый полистирол, перед восстановлением катализатор дополнительно промывают раствором Na2CO3 и затем водой, импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты проводят по влагоемкости из раствора тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1, смесь раствора гексахлороплатиновой кислоты и носитель выдерживают в течение 10÷15 минут при перемешивании, после чего дополнительно проводят сушку при 70÷75°С, восстановление гексахлрплатиновой кислоты осуществляют тетрагидридоборатом(III) натрия в течение 1÷2 часов, промывают водой, сушат при 70÷75°С, после чего осуществляют промывку смесью состава 4:1:1 тетрагидрофуран: метанол: вода. Модификацию катализатора раствором цинхонидина проводят в трехкомпонентном растворителе тетрагидрофуран: метанол: вода 4:1:1 по влагоемкости, после чего катализатор сушат при температуре 70÷75°С. Подготовку носителя осуществляют промывкой носителя ацетоном, фильтрованием и последующей сушкой носителя при температуре 60÷70°С.
Использование полимерной сетки - сверхсшитого полистирола - в качестве носителя позволяет распределить платину не на поверхности гранул носителя, а в его объеме, что в сочетании со свойствами сверхсшитого полистирола, обеспечивает высокую доступность частиц платины в процессе реакции. Применение сверхсшитого полистирола в качестве носителя обеспечивает долговечность работы катализатора по сравнению с катализаторами на основе С, SiO2, Аl2O3, кроме того позволяет повысить активность и стабильность каталитической системы. Предварительная обработка сверхсшитого полистирола ацетоном позволяет очистить полимерную матрицу от остатков сшивающего агента, используемого во время приготовления полимерной сетки, и других балластных веществ, а сушка при 60-70°С позволяет эффективно удалять остатки ацетона.
Дополнительная промывка катализатора перед восстановлением раствором Na2CO3 и затем водой необходима для удаления НСl, которая образуется в процессе формирования катализатора.
Импрегнация гексахлороплатиновой кислоты по влагоемкости из раствора тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1 позволяет более эффективно вводить гексахлороплатиновую кислоту в объем полимера, вследствие большей набухаемости СПС в этом трехкомпонентном растворе. Проведение пропитки в течение 10÷15 минут обусловлено скоростью поглощения раствора полимерным носителем, уменьшение времени пропитки приводит к неполному поглощению раствора, а увеличение не дает никаких преимуществ вследствие его полного поглощения. Непрерывное перемешивание необходимо для равномерного впитывания раствора по всему объему полимерного носителя.
Восстановление гексахлорплатиновой кислоты тетрагидридоборатом(III) натрия проводили в течение 1÷2 часов, т.к. восстановление менее 1 часа приводит к неполному восстановлению платины, а увеличение времени восстановления не дает преимуществ, вследствие полного восстановления платины.
Промывку восстановленного катализатора водой осуществляли для удаления остатков восстановителя и продуктов восстановления с поверхности катализатора, а промывку смесью состава 4:1:1 тетрагидрофуран: метанол: вода для удаления возможных остатков продуктов восстановления в объеме СПС.
Модификацию катализатора раствором цинхонидина проводили в трехкомпонентном растворителе тетрагидрофуран: метанол: вода 4:1:1 вследствие лучшей набухаемости полимера в данной смеси, что позволяет равномерно распределить модификатор по объему гранул полимера и достичь всех частиц платины, распределенных в нем. Время модификации пропиткой по влагоемкости обусловлено скоростью впитывания раствора в гранулы полимера.
Сушка при температуре 70-75°С обеспечивает эффективное удаление компонентов трехкомпонентного растворителя тетрагидрофуран: метанол: вода. Уменьшение температуры сушки увеличивает время удаления компонентов, а увеличение снижает активность и энантиоселективность катализатора.
Процесс приготовления катализатора осуществляют следующим образом. В колбу помещают носитель, заполняют колбу ацетоном и перемешивают 1÷2 часа, после чего полученную суспензию отфильтровывают на воронке Бюхнера и сушат под вакуумом в шкафу при температуре 60÷70°С. В подготовленный таким образом носитель вносят раствор гексахлороплатиновой кислоты в смеси тетрагидрофуран:метанол:вода в соотношении 4:1:1 и перемешивают в течение 10÷15 мин. Затем носитель, пропитанный гексахлорплатиновой кислотой, сушат в шкафу при температуре 70÷75°С в течение 2÷5 часов. Затем обрабатывают водным раствором Na2CO3 в течение 10÷15 минут, после чего катализатор отфильтровывают на воронке Бюхнера и сушат в шкафу при температуре 70÷75°С в течение 2÷5 часов. Восстановление катализатора осуществляют раствором тетрагидридобората(III) натрия при перемешивании в течение 1÷2 часов, затем отфильтровывают на воронке Бюхнера, промывают водой, сушат при температуре 70÷75°С в течении 2÷5 часов, затем промывают смесью тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1 и сушат в шкафу при температуре 70-75°C в течение 2-5 часов. Восстановленный катализатор пропитывают раствором модификатора (цинхонидин) тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1 при перемешивании в течение 10÷15 мин. Затем сушат при температуре 70÷75°С и используют в энантиоселективном гидрировании эфиров α-кетокарбоновых кислот.
Пример 1
Процесс приготовления катализатора осуществляли следующим образом.
Подготовку СПС осуществляли следующим образом: на первой стадии в колбу помещали 1 г СПС, заполняли колбу ацетоном и перемешивали 2 часа, после чего полученную суспензию отфильтровывали на воронке Бюхнера и сушили под вакуумом в шкафу при температуре 65°С. Подготовленный таким образом носитель переносили в колбу. В емкости готовили 0.1 моль/л раствор гексахлороплатиновой кислоты в 3 мл смеси тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1. Полученный раствор переносили в колбу и перемешивали в течение 10 мин. Затем носитель, пропитанный гексахлорплатиновой кислотой, сушили в шкафу при температуре 70°С в течение 4 часов и переносили в колбу. В емкости готовили раствор 1.3 моль/л Na2CO3 в 12 мл воды и переносили его в колбу с пропитанным гексахлорплатиновой кислотой СПС. Содержимое перемешивали 12 минут, после чего катализатор отфильтровывали на воронке Бюхнера и сушили в шкафу при температуре 70°С в течение 4 часов. Затем катализатор помещали в колбу. В емкости готовили раствор тетрагидридобората(III) натрия и переносили его в колбу. Полученную суспензию перемешивали в течение 1 часа, затем отфильтровывали на воронке Бюхнера, промывали водой, сушили при температуре 70°С в течение 2 часов, промывали смесью тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1, приготовленной в отдельной емкости, и сушили в шкафу при температуре 70°С в течение 4 часов. Восстановленный катализатор переносили в колбу. В отдельной емкости готовили раствор модификатора в смеси тетрагидрофуран:метанол:вода в соотношении 4:1:1, переносили его в колбу и перемешивали в течение 10 мин. Затем, содержимое колбы сушили в шкафу при температуре 70°С и использовали в энантиоселективном гидрировании эфиров α-кетокарбоновых кислот. Готовый катализатор использовали в гидрировании этилпирувата в толуоле в термостатируемом реакторе при 25°С и избыточном давлении водорода 1.5 МПа. При 100% конверсии субстрата энантиоселективность составила 75%.
Пример 2
Проводили аналогично примеру 1, отличаясь тем, что температура сушки полимера 60°С, температура сушки в процессе приготовления катализатора 75°С.
Готовый катализатор использовали в гидрировании этилпирувата в толуоле в термостатируемом реакторе при 25°С и избыточном давлении водорода 1.5 МПа. При 100% конверсии субстрата энантиоселективность составила 73%.
Пример 3
Проводили аналогично примеру 1, отличаясь тем, что температура сушки в процессе приготовления катализатора составляла 72°С.
Готовый катализатор использовали в гидрировании этилпирувата в толуоле в термостатируемом реакторе при 25°С и избыточном давлении водорода 1.5 МПа. При 100% конверсии субстрата энантиоселективность составила 74%.
Получаемый катализатор не требует довосстановления перед применением и сохраняет свою активность и энантиоселективность в повторных циклах.
Представленный способ приготовления катализатора позволяет сократить временные затраты на приготовление катализатора и повысить его активность и энантиоселективность и стабильность в повторных циклах. Получаемый катализатор характеризуется равномерным распределением и доступностью платины по всему зерну катализатора, в отличие от прототипа, который является катализатором коркового типа, и позволяет более эффективно использовать активную фазу катализатора.
Синтез катализатора прототипа осуществляется около 40 часов, в то время как полученный катализатор может быть синтезирован менее чем за 20 часов.
Более чем на порядок меньшее время достижения 100% конверсии в одинаковых условиях по сравнению с прототипом показывает, что полученный катализатор более активен, чем прототип.
Предлагаемый способ можно широко применять для синтеза катализаторов, пригодных для процессов тонкого органического синтеза.
Сравнительная характеристика активности и энантиоселективности
Катализатор Pt, мас.% Время, с Конверсия, % Энантиомерный избыток, %
Pt/K-10(CD)IIa) 5 79200 100 75
прототип
Pt/СПС(CD)б) 5 1200 100 75
пример 1
Pt/СПС(CD)б) 5 1200 100 73
пример 2
Pt/СПС(CD)б) 5 1200 100 74
пример 3
а) Условия проведения опыта Р(Н2) 20 атм, Т 25°С, толуол 5 мл, катализатор - 0,100 г, модификатор входит в состав катализатора; субстрат этилпируват - 0,25 мл.
б) Условия проведения опыта Р(Н2) 15 атм, Т 25°С, толуол 20 мл, катализатор - 0,100 г, модификатор входит в состав катализатора, субстрат этилпируват - 0,25 мл.
Данное изобретение находится на стадии лабораторных исследований.

Claims (4)

1. Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров α-кетокарбоновых кислот, включающий импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты из раствора в поры подготовленного носителя, выдерживание смеси в растворе, восстановление гексахлорплатиновой кислоты, фильтрование, промывку и сушку катализатора, модификацию раствором цинхонидина, отличающийся тем, что в качестве носителя используют сверхсшитый полистирол, перед восстановлением гексахлорплатиновой кислоты катализатор дополнительно промывают раствором Nа2СО3 и затем водой, импрегнацию гексахлороплатиновой кислоты проводят по влагоемкости из раствора тетрагидрофуран: метанол: вода в соотношении 4:1:1, смесь раствора гексахлороплатиновой кислоты и носитель выдерживают в течение 10÷15 мин при перемешивании, после чего дополнительно проводят сушку при 70÷75°С.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление гексахлорплатиновой кислоты осуществляют тетрагидридоборатом(III) натрия в течение 1÷2 ч, промывают водой и дополнительно сушат при 70÷75°C, после чего промывают смесью состава 4:1:1 тетрагидрофуран: метанол: вода.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что модификацию катализатора раствором цинхонидина проводят в растворителе тетрагидрофуран: метанол: вода 4:1:1 по влагоемкости, затем катализатор сушат при температуре 70÷75°С.
4. Способ по п.1, отличающийся тем, что подготовку носителя осуществляют промывкой его ацетоном, фильтрованием и последующей сушкой носителя при температуре 60÷70°С.
RU2008126695/04A 2008-06-30 2008-06-30 Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот RU2364442C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2008126695/04A RU2364442C1 (ru) 2008-06-30 2008-06-30 Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2008126695/04A RU2364442C1 (ru) 2008-06-30 2008-06-30 Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2364442C1 true RU2364442C1 (ru) 2009-08-20

Family

ID=41151125

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2008126695/04A RU2364442C1 (ru) 2008-06-30 2008-06-30 Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2364442C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113101976A (zh) * 2021-03-24 2021-07-13 安徽中天石化股份有限公司 一种合成磷酸酯的高效催化剂

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2091160C1 (ru) * 1991-09-12 1997-09-27 Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. Катализатор для гидроконверсии углеводородов, способ его получения и способ гидроконверсии углеводородов
RU2119955C1 (ru) * 1991-08-22 1998-10-10 Лабораториос Менарини С.А. Способ получения (s)-кетопрофена
EP1919887A2 (en) * 2005-08-01 2008-05-14 Girindus America, Inc. Method for enantioselective hydrogenation of chromenes

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2119955C1 (ru) * 1991-08-22 1998-10-10 Лабораториос Менарини С.А. Способ получения (s)-кетопрофена
RU2091160C1 (ru) * 1991-09-12 1997-09-27 Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. Катализатор для гидроконверсии углеводородов, способ его получения и способ гидроконверсии углеводородов
EP1919887A2 (en) * 2005-08-01 2008-05-14 Girindus America, Inc. Method for enantioselective hydrogenation of chromenes

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
M.BARTOK, et al. HOMOGENEOUS AND HETEROGENEOUS ASYMMETRIC REACTIONS,PART X:ENANTIOSELECTIVE HYDROGENATIONS OVER K-10 MONTMORILLONITE SUPPORTED NOBLE METAL CATALYSTS WITH IMMOBILIZED MODIFIER/ APPLIED CATALYSIS A GENERAL - 1999, vol 182, p.53-63. M.A.FRAGO, et al. EXAMINATION OF SUTFACE CHEMISTRY OF ACTIVATED CARBON ON ENANTIOSELECTIVE HYDROGENATION OF METHYL PYRUVATE OVER PT/C CATALYSTS / JOURNAL OF MOLECULAR C1ATALYSIS A: CHEMICAL - 2002, vol 179, p.243-251. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113101976A (zh) * 2021-03-24 2021-07-13 安徽中天石化股份有限公司 一种合成磷酸酯的高效催化剂

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100460371B1 (ko) 카르복실산 수소첨가용 촉매
CN108380232B (zh) 钴基催化剂、其制法及其在合成3-羟基羧酸酯中的应用
US3969274A (en) Fixed bed catalyst
RU2322293C2 (ru) Рутениевые катализаторы
Puglisi et al. Chiral Hybrid Inorganic–Organic Materials: Synthesis, Characterization, and Application in Stereoselective Organocatalytic Cycloadditions
CN101264451A (zh) 一种用于合成乙酸乙酯的催化剂的制备方法
CN109894147B (zh) 一种负载型钴基催化剂及其制备方法和使用方法
KR102667204B1 (ko) 시스-2,2,4,4-테트라메틸사이클로부탄-1,3-다이올의 제조 방법
Galeandro-Diamant et al. Pt nanoparticles immobilized in mesostructured silica: a non-leaching catalyst for 1-octene hydrosilylation
JPS5813495B2 (ja) 球状アルミナ粒子の製造法
CN111111744A (zh) 用于催化糠醛加氢制备糠醇反应的催化剂、制备方法及其应用
Liu et al. One-pot CuI/DBU-catalyzed carboxylative cyclization toward oxazolidinones using recyclable molecular sieves as efficient promoters for fixation of CO2 in water medium
EP1247574B1 (en) Process for producing a supported metal catalyst
RU2364442C1 (ru) Способ приготовления модифицированного платинового катализатора для энантиоселективного гидрирования сложных эфиров альфа-кетокарбоновых кислот
CN114958423A (zh) 一种异构脱蜡-加氢精制联合工艺制润滑油基础油的方法
CN102443416B (zh) 一种润滑油基础油生产方法
CA2886756A1 (en) Method for obtaining sugar alcohols having five to six carbon atoms
CN104888802B (zh) 一种用于制备丁酸的催化剂及其制备方法及用途
JP3672367B2 (ja) アンモニア合成触媒およびその製造法
JP3773293B2 (ja) アンモニア合成触媒の製造法
JP3862883B2 (ja) 芳香族エポキシ化合物の核水素化方法
RU2363693C1 (ru) Способ каталитического жидкофазного гидрирования 2',4',4-тринитробензанилида
CN107285994B (zh) 一种肉桂醛选择性加氢合成肉桂醇的方法
RU2288911C1 (ru) Способ каталитического жидкофазного гидрирования 2',4',4-тринитробензанилида
RU2600934C1 (ru) Способ получения дигидротерпинеола

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20120701