RU2360311C2 - Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements - Google Patents
Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements Download PDFInfo
- Publication number
- RU2360311C2 RU2360311C2 RU2007132613/06A RU2007132613A RU2360311C2 RU 2360311 C2 RU2360311 C2 RU 2360311C2 RU 2007132613/06 A RU2007132613/06 A RU 2007132613/06A RU 2007132613 A RU2007132613 A RU 2007132613A RU 2360311 C2 RU2360311 C2 RU 2360311C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- tablets
- plasticizer
- plasticiser
- dised
- powder
- Prior art date
Links
- 239000000446 fuel Substances 0.000 title claims abstract description 28
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 14
- 238000000034 method Methods 0.000 title abstract description 13
- 239000008188 pellet Substances 0.000 title abstract description 7
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title abstract 3
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 41
- 239000004014 plasticizer Substances 0.000 claims abstract description 35
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 24
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 22
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 claims abstract description 20
- VJRITMATACIYAF-UHFFFAOYSA-N benzenesulfonohydrazide Chemical compound NNS(=O)(=O)C1=CC=CC=C1 VJRITMATACIYAF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 13
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims abstract description 8
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 7
- 239000000314 lubricant Substances 0.000 claims abstract description 6
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 5
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims abstract description 5
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 4
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 4
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims description 14
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 13
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 10
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims description 9
- 239000004604 Blowing Agent Substances 0.000 claims description 8
- 239000002706 dry binder Substances 0.000 claims description 8
- GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N Nitrous Oxide Chemical compound [O-][N+]#N GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims description 6
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 229910003460 diamond Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000010432 diamond Substances 0.000 claims description 5
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 claims description 5
- 238000009826 distribution Methods 0.000 claims description 4
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 4
- 238000001238 wet grinding Methods 0.000 claims description 4
- 239000001272 nitrous oxide Substances 0.000 claims description 3
- 238000009475 tablet pressing Methods 0.000 claims description 2
- 239000011148 porous material Substances 0.000 abstract description 12
- PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N Ethylenediamine Chemical compound NCCN PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 abstract 3
- 230000032683 aging Effects 0.000 abstract 2
- 239000012141 concentrate Substances 0.000 abstract 1
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 abstract 1
- 229940012017 ethylenediamine Drugs 0.000 abstract 1
- 238000000605 extraction Methods 0.000 abstract 1
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-O hydridodioxygen(1+) Chemical compound [OH+]=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-O 0.000 abstract 1
- 238000000465 moulding Methods 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 239000003826 tablet Substances 0.000 description 59
- 239000011701 zinc Substances 0.000 description 10
- XOOUIPVCVHRTMJ-UHFFFAOYSA-L zinc stearate Chemical compound [Zn+2].CCCCCCCCCCCCCCCCCC([O-])=O.CCCCCCCCCCCCCCCCCC([O-])=O XOOUIPVCVHRTMJ-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 7
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 6
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 5
- HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N Zinc Chemical compound [Zn] HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 4
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000007891 compressed tablet Substances 0.000 description 3
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 2
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 2
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 2
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 2
- 239000000047 product Substances 0.000 description 2
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 2
- 238000005070 sampling Methods 0.000 description 2
- 230000008961 swelling Effects 0.000 description 2
- JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N uranium-235 Chemical compound [235U] JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N 0.000 description 2
- 235000021355 Stearic acid Nutrition 0.000 description 1
- 238000003915 air pollution Methods 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 238000005056 compaction Methods 0.000 description 1
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 230000007717 exclusion Effects 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 description 1
- ZJFMNTLLWZDIMS-UHFFFAOYSA-N n',n'-dioctadecylethane-1,2-diamine Chemical compound CCCCCCCCCCCCCCCCCCN(CCN)CCCCCCCCCCCCCCCCCC ZJFMNTLLWZDIMS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QIQXTHQIDYTFRH-UHFFFAOYSA-N octadecanoic acid Chemical compound CCCCCCCCCCCCCCCCCC(O)=O QIQXTHQIDYTFRH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OQCDKBAXFALNLD-UHFFFAOYSA-N octadecanoic acid Natural products CCCCCCCC(C)CCCCCCCCC(O)=O OQCDKBAXFALNLD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 1
- 230000002028 premature Effects 0.000 description 1
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 1
- 102200052313 rs9282831 Human genes 0.000 description 1
- 239000008117 stearic acid Substances 0.000 description 1
- 238000005979 thermal decomposition reaction Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение при изготовлении таблетированного топлива из диоксида урана UO2 для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов.The invention relates to the nuclear industry and may find application in the manufacture of pelletized fuel from uranium dioxide UO 2 for fuel elements (fuel elements) of nuclear reactors.
Известно, что таблетки диоксида урана UO2 являются одной из основных составляющих тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов), в значительной степени определяющих их работоспособность, поэтому к ним предъявляются достаточно жесткие требования по многим показателям. Некоторые требования к таблеткам для ядерных реакторов различного типа и работающих в разных режимах отличаются друг от друга, но большинство основных требований являются общими. Получение в производственных условиях таблеток, полностью удовлетворяющих требованиям технических условий (ТУ), довольно непростая задача, поскольку их качество зависит от ряда факторов.It is known that tablets of uranium dioxide UO 2 are one of the main components of fuel elements (fuel elements), which largely determine their performance, so they are subject to quite stringent requirements in many respects. Some tablet requirements for nuclear reactors of various types and operating in different modes differ from each other, but most basic requirements are general. Obtaining tablets in production conditions that fully meet the requirements of technical conditions (TU) is a rather difficult task, since their quality depends on a number of factors.
Качество таблеток диоксида урана характеризуется их микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели оказывают существенное влияние на работоспособность таблеток диоксида урана и, следовательно, ТВЭЛов. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, а также характер взаимодействия топлива с оболочкой. По этим соображениям стремятся получать таблетки диоксида урана с крупным зерном и с равномерно распределенной пористостью с крупностью пор 2-3 мкм. Более мелкие поры (менее <0,5 мкм) способствуют значительному уплотнению таблетки диоксида урана, а более крупные (более 4 мкм) - распуханию (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Книга 1. Под ред. Ф.Г.Решетникова. М.: Энергоатомиздат. 1995 г.).The quality of uranium dioxide tablets is characterized by their microstructure: grain size and shape, pore size and size. These indicators have a significant impact on the performance of uranium dioxide tablets and, therefore, fuel elements. In particular, how much gas products are retained in the fuel and the nature of the interaction of the fuel with the shell depend on the microstructure. For these reasons, they strive to obtain uranium dioxide tablets with large grains and with uniformly distributed porosity with a pore size of 2-3 microns. Smaller pores (less than <0.5 microns) contribute to a significant compaction of uranium dioxide tablets, and larger ones (more than 4 microns) contribute to swelling (see Development, production and operation of fuel elements of power reactors. Book 1. Edited by F. G .Reshetnikova. M.: Energoatomizdat. 1995).
Известен способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 2-5%, смешение с сухим связующим - стеаратом цинка [Zn(С17Н35СОО)2], с порошком оксида урана U3O8, прессование со смазкой в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование алмазным кругом таблеток, сушку и отбраковку бракованных таблеток (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов, под ред. Ф.Г.Решетникова, М.: Энергоатомиздат, 1995 г. Книга 1, стр.66-68, 93-94, 94-95, 96-100, 101-102).A known method for the manufacture of pelletized fuel for fuel elements, including the preparation of a press powder of uranium dioxide UO 2 enriched in uranium 235 to 2-5%, mixing with a dry binder - zinc stearate [Zn (C 17 H 35 COO) 2 ], with oxide powder uranium U 3 O 8, compressing the lubricated in a matrix, the thermal removal of the binder, sintering the pellets in a reducing gas medium, wet grinding diamond wheel of tablets, drying and culling defective tablets (see. Design, manufacture and operation of fuel element in power reactors, ed. F.G.Reshetnikova, M .: Energoatomisdat 1995 Book 1, str.66-68, 93-94, 94-95, 96-100, 101-102).
Операция смешения в известном способе включает смешение порошка диоксида урана UO2 со связующим веществом - стеаратом цинка [Zn(С17Н35СОО)2]. От равномерности смешения порошка диоксида урана UO2 со связующим - стеаратом цинка [Zn(С17Н35СОО)2] и от количества стеарата цинка в смеси порошка диоксида урана UO2 зависит качество таблеток.The mixing operation in the known method involves mixing a powder of uranium dioxide UO 2 with a binder - zinc stearate [Zn (C 17 H 35 COO) 2 ]. The quality of tablets depends on the uniformity of mixing the powder of uranium dioxide UO 2 with a binder — zinc stearate [Zn (С 17 Н 35 СОО) 2 ] and the amount of zinc stearate in the mixture of powder of uranium dioxide UO 2 .
Количество связующего, в зависимости от способа подготовки пресс-порошка, составляет 4-10%. При недостатке связующего затрудняется прессование таблеток из-за увеличения трения как внутри самого порошка, так и между порошком и матрицей пресс-формы. Это приводит к уменьшению плотности прессованных таблеток. При этом увеличивается усилие выталкивания таблеток из пресс-формы, что может явиться причиной зарождения в таблетках таких дефектов, как трещины и сколы.The amount of binder, depending on the method of preparation of the press powder, is 4-10%. With a lack of a binder, pressing tablets is difficult due to increased friction both inside the powder itself and between the powder and the mold matrix. This leads to a decrease in the density of compressed tablets. At the same time, the force to push the tablets out of the mold increases, which can cause defects in the tablets, such as cracks and chips, to nucleate.
Увеличение связующего снижает плотность спрессованных таблеток из-за объема связующего. Большое количество связующего, испаряясь при нагревании таблеток, затрудняет их спекание и получение требуемой высокой плотности. Кроме того, вместе со связующим вводится значительное количество углерода, часть которого может оставаться в спеченных таблетках, ухудшая работоспособность ТВЭЛов (см. там же, стр.95). Именно оставшийся углерод приводит к распуханию таблеток, что не исключает разгерметизацию ТВЭЛа в ядерном реакторе. Те же самые дефекты таблеток вызовет и неравномерное распределение связующего в пресс-порошке при неравномерном смешении (см. там же, стр.95).An increase in binder reduces the density of the compressed tablets due to the volume of the binder. A large amount of binder, evaporating when the tablets are heated, makes it difficult to sinter and obtain the required high density. In addition, a significant amount of carbon is introduced along with the binder, some of which can remain in sintered tablets, impairing the performance of the fuel elements (see ibid., P. 95). It is the remaining carbon that leads to the swelling of the tablets, which does not exclude the depressurization of the fuel element in a nuclear reactor. The same defects in the tablets will also be caused by the uneven distribution of the binder in the press powder during uneven mixing (see ibid., P. 95).
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату (прототип) является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, смешение с сухим связующим - стеаратом цинка [Zn(C17Н35СОО)2] и с порошком оксида U3O8, прессование со смазкой в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отработку бракованных таблеток, где смешение порошка диоксида урана UO2 с сухим связующим - стеаратом цинка [Zn(C17H35COO)2] осуществляет постадийно, где на первой стадии смешивают 5-10 частей от партии порошка диоксида урана UO2, со всем количеством стеарата цинка, требуемым на партию, на второй стадии полученную смесь смешивают с 5-10 частями порошка диоксида урана UO2 от партии, на третьей стадии полученную смесь смешивают с остальной частью порошка диоксида урана UO2 и с оксидом урана U3O8, полученным после термического окисления воздухом брака таблеток из диоксида урана UO2, в качестве смазки при прессовании таблеток используют стеарат цинка, ранее введенный в пресс-порошок, а термическое удаление связующего из отпрессованных таблеток осуществляют при 400-700°С (см. патент Российской Федерации №2158030 по заявке 98120684 от 18.11.1998 г., опубл., 20.10.2000 г. «Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов», МПК7 G21C 3/62, 21/10).The closest in technical essence and the achieved result (prototype) is a method of manufacturing pelletized fuel for fuel elements, including the preparation of a press powder of uranium dioxide UO 2 enriched with 235 to 1.6-5%, mixing with a dry binder - zinc stearate [Zn (C 17 H 35 COO) 2 ] and with U 3 O 8 oxide powder, pressing with a lubricant in a matrix, thermal removal of a binder, sintering of tablets in a gaseous reducing medium, wet grinding of tablets with a diamond wheel, drying and testing of defective tablets current, where the mixing of powder of uranium dioxide UO 2 with a dry binder - zinc stearate [Zn (C 17 H 35 COO) 2 ] is carried out in stages, where in the first stage 5-10 parts of a batch of powder of uranium dioxide UO 2 are mixed with the entire amount of stearate zinc required per batch, in the second stage, the resulting mixture is mixed with 5-10 parts of uranium dioxide powder UO 2 from the batch, in the third stage, the resulting mixture is mixed with the rest of the uranium dioxide powder UO 2 and with uranium oxide U 3 O 8 obtained after thermal oxidation by air of marriage of tablets of uranium dioxide UO 2 , zinc stearate, previously introduced into the press powder, is used as a lubricant when pressing tablets, and the binder is thermally removed from the pressed tablets at 400-700 ° С (see the patent of the Russian Federation No. 2158030 according to the application 98120684 from 11/18/1998, publ., 10/20/2000, "Method for the manufacture of pelletized fuel for fuel elements", IPC 7 G21C 3/62, 21/10).
Способ-прототип устраняет недостатки известных способов-аналогов путем постадийного смешения порошков UO2, U3O8 и стеарата цинка и получения при этом равномерно перемешанных порошков и обеспечивает спекание таблеток в среде водорода при 1750±50°С.The prototype method eliminates the disadvantages of the known analogous methods by stepwise mixing powders of UO 2 , U 3 O 8 and zinc stearate and thereby obtaining uniformly mixed powders and provides sintering of the tablets in a hydrogen medium at 1750 ± 50 ° C.
Недостатком данного способа является то, что при спекании таблеток в восстановительной среде в печи тоннельного типа стеарат цинка [Zn(C17H35COO)2] из таблеток возгоняется, цинк при этом оседает на внутренних стенках печи, уменьшается проходное сечение тоннеля до такой степени, что оно становится непроходимым для молибденовых лодочек с таблетками, поступающими на спекание, что вызывает заклинивание транспортного средства в тоннеле печи, деформацию молибденовых лодочек, остановку печи и необходимость очистки тоннеля от настылей цинка, которые приобретают керамические свойства и весьма трудно поддаются удалению. Печь тоннельного типа для высокотемпературного спекания таблеток должна работать в непрерывном цикле, и любая остановка и повторное включение снижают ресурс ее работы. При нормальной работе по техническому паспорту ресурс работы печи составляет 3-10 лет, а остановка и включение печи снижает ресурс работы печи в два раза, т.е. до 1,5-5 лет. Очистка печи от настылей требует ее разгерметизации и, естественно, представляет угрозу загрязнений воздушной среды радиоактивной пылью. Кроме того, возгоны цинка при разложении стеарата цинка оседают на нагревательных молибденовых элементах, вызывая их преждевременный выход из строя.The disadvantage of this method is that when the tablets are sintered in a reducing medium in a tunnel-type furnace, zinc stearate [Zn (C 17 H 35 COO) 2 ] is sublimated from the tablets, zinc precipitates on the inner walls of the furnace, and the tunnel passage is reduced to such an extent that it becomes impassable for molybdenum boats with sintering tablets, which causes the vehicle to jam in the furnace tunnel, molybdenum boats become deformed, the furnace stops and the tunnel needs to be cleaned of zinc deposits, which They acquire ceramic properties and are very difficult to remove. The tunnel-type furnace for high-temperature sintering of tablets should work in a continuous cycle, and any stop and re-inclusion reduce the resource of its work. During normal operation according to the technical data sheet, the operating life of the furnace is 3-10 years, and stopping and turning on the furnace reduces the operating life of the furnace by half, i.e. up to 1.5-5 years. Cleaning the furnace from hardening requires its depressurization and, of course, poses a threat of air pollution by radioactive dust. In addition, zinc sublimates during decomposition of zinc stearate settle on molybdenum heating elements, causing their premature failure.
Присутствие цинка в восстановительной среде печи спекания таблеток оказывает негативное влияние на качество спеченных таблеток, на их теплопроводность, структуру, прочностные характеристики и др. (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Книга 1, под редакцией Ф.Г.Решетникова, М.: Энергоатомиздат, 1995 г., стр.100).The presence of zinc in the reducing environment of the tablet sintering furnace has a negative effect on the quality of sintered tablets, their thermal conductivity, structure, strength characteristics, etc. (see Development, production and operation of fuel elements of power reactors. Book 1, edited by F.G. Reshetnikov , M .: Energoatomizdat, 1995, p. 100).
Технической задачей изобретения является повышение выхода годных таблеток диоксида урана, повышение ресурса работы печи, нагревателей, молибденовых лодочек и улучшение условий труда.An object of the invention is to increase the yield of uranium dioxide tablets, increase the life of the furnace, heaters, molybdenum boats and improve working conditions.
Эта техническая задача решается благодаря тому, что в способе изготовления таблетированного топлива, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси-окиси урана U3O8, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, согласно изобретению в качестве сухого связующего используют пластификатор «ДИСЭД», представляющий собой N,N-бисстеариалэтилен-диамин C38H76N2O2 с размером частиц от 0,4 до 1,0 мм, при постадийном перемешивании пластификатора «ДИСЭД» с порошками диоксида и закиси-окиси урана добавляют предварительно смешанный с пластификатором «ДИСЭД» порошок порообразователя «ПОРОФОР», представляющий собой азидокарбонамид C2H4N4O2 с размером частиц не более 20 мкм, при этом содержание пластификатора «ДИСЭД» в общем объеме пресс-порошка составляет 0,2-0,6% вес., а порообразователя «ПОРОФОР» - 1% вес., равномерность распределения пластификатора «ДИСЭД» в пресс-порошке определяют взятием проб на содержание углерода, в качестве смазки при прессовании таблеток используют ранее введенный в пресс-порошок пластификатор «ДИСЭД», термическое удаление пластификатора «ДИСЭД» и порообразователя «ПОРОФОР» осуществляют в среде водорода в печи тоннельного типа выдержкой таблеток в течение 5,5 часов при увеличении температуры от 20 до 600°С, последующей выдержкой в течение 1 часа при увеличении температуры с 600 до 1200°С и окончательным разложением пластификатора в течение 3 часов при подъеме температуры от 1200 до 1750°С.This technical problem is solved due to the fact that in a method for the manufacture of pelletized fuel, including the preparation of a press powder of uranium dioxide UO 2 enriched in 235 uranium to 1.6-5%, stepwise mixing with a dry binder and uranium oxide powder U 3 O 8 , pressing tablets in a matrix, thermal removal of a binder, sintering of tablets in a gaseous reducing medium, wet grinding of tablets with a diamond wheel, drying and rejection of tablets, according to the invention, a plasticizer “DI” is used as a dry binder EDMS ", which is N, N-bis-stearialethylene-diamine C 38 H 76 N 2 O 2 with a particle size of 0.4 to 1.0 mm, with stepwise mixing of the plasticizer" DIESED "with powders of dioxide and nitrous oxide of uranium POROFOR pore former powder mixed with DISED plasticizer, which is a C 2 H 4 N 4 O 2 azidocarbonamide with a particle size of not more than 20 microns, while the content of the DISED plasticizer in the total volume of the press powder is 0.2-0 , 6% wt., And the blowing agent "POROFOR" - 1% wt., Uniform distribution of plasticizers The DIESED atom in the press powder is determined by sampling for carbon content, the DISED plasticizer previously introduced into the press powder is used as a lubricant for tablet pressing, the DIESED plasticizer and the POROFOR blowing agent are thermally removed in a hydrogen medium in the furnace tunnel type by exposure of the tablets for 5.5 hours with an increase in temperature from 20 to 600 ° C, subsequent exposure for 1 hour with an increase in temperature from 600 to 1200 ° C and the final decomposition of the plasticizer for 3 hours when raised IU temperature from 1200 to 1750 ° C.
Введение в пресс-порошок порообразователя «ПОРОФОР» и удаление его в процессе спекания таблеток позволит осуществить регулирование порообразования в таблетках и достичь оптимальной микроструктуры в процессе их спекания. Таблетки помещают в зону печи, нагретую до 225°С. «ПОРОФОР» плавится при температуре 190-205°С. Быстрый нагрев таблеток от комнатной температуры 20 до 225°С способствует быстрому удалению порообразователя и равномерному распределению пор. Дальнейшее и окончательное разложение продуктов плавления «ПОРОФОРа» происходит при температуре 250°С и выше. Для более равномерного распределения порообразователя по всему объему пресс-порошка его предварительно смешивают с пластификатором «ДИСЭД».The introduction of the POROFOR pore former into the press powder and its removal during sintering of the tablets will make it possible to regulate the pore formation in the tablets and to achieve the optimal microstructure during sintering. The tablets are placed in a furnace zone heated to 225 ° C. "POROFOR" melts at a temperature of 190-205 ° C. Rapid heating of the tablets from room temperature of 20 to 225 ° C contributes to the rapid removal of the blowing agent and the uniform distribution of pores. Further and final decomposition of the POROFORA melting products occurs at a temperature of 250 ° C and above. For a more uniform distribution of the blowing agent throughout the entire volume of the press powder, it is pre-mixed with the DISED plasticizer.
Количество связующего «ДИСЭД» в общем объеме пресс-порошка составляет 0,2-0,6% вес., что является оптимальным, так как увеличение связующего снижает плотность спрессованных таблеток, а количество связующего менее 0,2% вес. ухудшает собственно процесс прессования.The amount of binder "DIESED" in the total volume of the press powder is 0.2-0.6% by weight, which is optimal, since an increase in the binder reduces the density of the compressed tablets, and the amount of the binder is less than 0.2% by weight. worsens the actual pressing process.
Темп нагрева таблеток от 225 до 600°С в течение 5,5 часов обусловлен тем, что теплопроводность таблеток низкая и для полного их прогрева требуется время. Постепенное удаление связующего способствует сохранению целостности таблетки. На этом этапе происходит плавление пластификатора и его испарение. Термическое разложение пластификатора «ДИСЭД» и удаление углеродного остатка происходит на следующих этапах нагрева, а именно - при повышении температуры с 600 до 1200°С в течение часа и последующем подъеме температуры до 1750°С в течение трех часов. На этом этапе нагрева разлагается закись-окись урана с выделением кислорода, который способствует дожиганию углерода, оставшегося при разложении пластификатора. Темп нагрева таблеток в печи тоннельного типа установлен экспериментально.The heating rate of the tablets from 225 to 600 ° C for 5.5 hours is due to the fact that the thermal conductivity of the tablets is low and it takes time to fully heat them up. The gradual removal of the binder helps preserve the integrity of the tablet. At this stage, the plasticizer melts and evaporates. Thermal decomposition of the DISED plasticizer and the removal of carbon residue occurs at the next heating stages, namely, when the temperature rises from 600 to 1200 ° C for an hour and the temperature rises to 1750 ° C for three hours. At this stage of heating, uranium oxide-oxide decomposes with the release of oxygen, which contributes to the afterburning of carbon remaining during the decomposition of the plasticizer. The rate of heating of the tablets in a tunnel-type furnace was established experimentally.
Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов осуществляют следующим образом.A method of manufacturing a tablet fuel for fuel elements is as follows.
Диоксид урана UO2, обогащенный ураном 235, смешивают с сухим связующим - пластификатором «ДИСЭД», представляющим собой N,N-бисстеариалэтилен-диамин С38Н76N2O2, полученный путем взаимодействия стеариновой кислоты и этилендиаминаUranium dioxide UO 2 , enriched in uranium 235, is mixed with a dry binder - plasticizer "DISED", which is N, N-bis-stearylethylene-diamine C 38 H 76 N 2 O 2 , obtained by the interaction of stearic acid and ethylenediamine
с размером частиц от 0,4 до 1,0 мм. Смешение диоксида урана с закисью-окисью урана и пластификатором проводят постадийно в смесителе. Порошок порообразователя «ПОРОФОР» C2H4N4O2 со структурной формулойwith a particle size of from 0.4 to 1.0 mm. The mixture of uranium dioxide with nitrous oxide of uranium and a plasticizer is carried out in stages in a mixer. POROFOR pore former powder C 2 H 4 N 4 O 2 with the structural formula
с размером частиц не более 20 мкм смешивают с пластификатором «ДИСЭД» и добавляют в пресс-порошок, при этом содержание пластификатора «ДИСЭД» в общем объеме пресс-порошка составляет 0,2-0,6% вес., а порообразователя «ПОРОФОР» C2H4N4O2 - 1% вес.with a particle size of not more than 20 microns are mixed with a plasticizer "DISED" and added to the press powder, while the content of the plasticizer "DISED" in the total volume of the press powder is 0.2-0.6% by weight, and the blowing agent "POROFOR" C 2 H 4 N 4 O 2 - 1% weight.
Затем определяют равномерность распределения пластификатора «ДИСЭД» в пресс-порошке взятием проб на содержание углерода. Разница значений содержания углерода в пробах должна быть не более 0,04% вес. При осуществлении способа значения концентрации углерода в пробах, взятых в трех точках, составляет 0,18-0,20% вес. Разница же значений не более 0,02% вес.Then determine the uniformity of distribution of the plasticizer "DISED" in the press powder by sampling for carbon content. The difference in carbon values in the samples should be no more than 0.04% weight. When implementing the method, the values of the concentration of carbon in samples taken at three points is 0.18-0.20% by weight. The difference in values is not more than 0.02% weight.
После всех стадий смешения в инертной газовой среде проводят прессование таблеток в матрице. В качестве смазки используется ранее введенный в пресс-порошок пластификатор «ДИСЭД».After all stages of mixing in an inert gas medium, tablets are pressed into a matrix. As a lubricant, the DISISED plasticizer previously introduced into the press powder is used.
Отпрессованные таблетки загружают в лодочки и помещают в печь тоннельного типа для удаления связующего и спекания сырых таблеток. Таблетки помещают в зону печи, разогретую до 225°С, и, продолжая перемещать их вдоль печи, нагревают до 600°С в течение 5,5 часов. Затем таблетки нагревают до 1200°С в течение одного часа и последующее повышение температуры до 1750°С проводят в течение трех часов, перемещая таблетки с помощью транспортного средства в зону спекания таблеток. Спекание проводят при температуре 1750±50°С в среде водорода. После спекания таблетки охлаждают в последующей зоне печи.The pressed tablets are loaded into boats and placed in a tunnel type furnace to remove the binder and sinter the raw tablets. Tablets are placed in a furnace zone heated to 225 ° C, and while continuing to move them along the furnace, they are heated to 600 ° C for 5.5 hours. Then the tablets are heated to 1200 ° C for one hour and a subsequent temperature increase to 1750 ° C is carried out for three hours, moving the tablets by vehicle to the sintering zone of the tablets. Sintering is carried out at a temperature of 1750 ± 50 ° C in a hydrogen medium. After sintering, the tablets are cooled in the subsequent zone of the furnace.
Спеченные таблетки подвергают мокрой шлифовке алмазным кругом, после чего их сушат и отправляют на разбраковку.Sintered tablets are wet-ground with a diamond wheel, after which they are dried and sent for sorting.
Остаточное содержание углерода после спекания таблеток составляет менее 0,01% вес.The residual carbon content after sintering of the tablets is less than 0.01% by weight.
По техническим условиям на топливные таблетки ТУ 951823-2001Е плотность таблеток должна составлять 10,4-10,7 г/см3. С применением пластификатора «ДИСЭД» показатели плотности более стабильные и находятся в узком интервале 10,50-10,65 г/см3.According to the technical specifications for fuel tablets TU 951823-2001E, the density of the tablets should be 10.4-10.7 g / cm 3 . With the use of plasticizer "DISED" density indicators are more stable and are in a narrow range of 10.50-10.65 g / cm 3 .
Предложенный способ позволяет повысить выход годных таблеток за счет высокой стабильности размеров таблеток с равномерным распределением в них пор, а исключение из состава пластификатора - стеарата цинка, в свою очередь, исключит образование настылей и аварийную остановку печи для их удаления, что, соответственно, повысит ресурс работы печи, нагревателей, молибденовых лодочек и улучшит условия труда персонала за счет исключения загрязнения рабочей зоны радиоактивной пылью при остановках, при вскрытиях и разгерметизации печи.The proposed method allows to increase the yield of suitable tablets due to the high dimensional stability of the tablets with a uniform pore distribution in them, and the exclusion of zinc stearate from the plasticizer, in turn, eliminates the formation of deposits and an emergency stop of the furnace to remove them, which, accordingly, will increase the resource the operation of the furnace, heaters, molybdenum boats and will improve the working conditions of personnel by eliminating contamination of the working area with radioactive dust during stops, during opening and depressurization of the furnace.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007132613/06A RU2360311C2 (en) | 2007-08-29 | 2007-08-29 | Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007132613/06A RU2360311C2 (en) | 2007-08-29 | 2007-08-29 | Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2007132613A RU2007132613A (en) | 2009-03-10 |
| RU2360311C2 true RU2360311C2 (en) | 2009-06-27 |
Family
ID=40528125
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2007132613/06A RU2360311C2 (en) | 2007-08-29 | 2007-08-29 | Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2360311C2 (en) |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4985183A (en) * | 1988-12-27 | 1991-01-15 | Mitsubishi Metal Corporation | UO2 pellet fabrication process |
| RU98120684A (en) * | 1998-11-18 | 2000-09-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | METHOD FOR MANUFACTURING TUBULATED TABLET FUEL FOR HEAT FUEL ELEMENTS AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION |
| RU2158030C2 (en) * | 1998-11-18 | 2000-10-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method and apparatus for fabrication of tabletted fuel for heat- generating elements |
| RU2275700C2 (en) * | 2004-05-25 | 2006-04-27 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method for producing pelletized nuclear fuel |
| RU2303300C2 (en) * | 2005-06-07 | 2007-07-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method for producing pelletized fuel for fuel elements |
-
2007
- 2007-08-29 RU RU2007132613/06A patent/RU2360311C2/en active
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4985183A (en) * | 1988-12-27 | 1991-01-15 | Mitsubishi Metal Corporation | UO2 pellet fabrication process |
| RU98120684A (en) * | 1998-11-18 | 2000-09-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | METHOD FOR MANUFACTURING TUBULATED TABLET FUEL FOR HEAT FUEL ELEMENTS AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION |
| RU2158030C2 (en) * | 1998-11-18 | 2000-10-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method and apparatus for fabrication of tabletted fuel for heat- generating elements |
| RU2275700C2 (en) * | 2004-05-25 | 2006-04-27 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method for producing pelletized nuclear fuel |
| RU2303300C2 (en) * | 2005-06-07 | 2007-07-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method for producing pelletized fuel for fuel elements |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2007132613A (en) | 2009-03-10 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP2645463B2 (en) | Nuclear fuel body | |
| US8243871B2 (en) | Spherical fuel element and production thereof for gas-cooled high temperature pebble bed nuclear reactors (HTR) | |
| US10790065B2 (en) | High density UO2 and high thermal conductivity UO2 composites by spark plasma sintering (SPS) | |
| Cologna et al. | Sub-micrometre grained UO2 pellets consolidated from sol gel beads using spark plasma sintering (SPS) | |
| Hunn et al. | Fabrication and characterization of driver-fuel particles, designed-to-fail fuel particles, and fuel compacts for the US AGR-3/4 irradiation test | |
| JPH0631759B2 (en) | Nuclear fuel | |
| CN109825743A (en) | A kind of application method of structure-function integration neutron absorber material | |
| RU2713619C1 (en) | Nuclear fuel pellet and method of its production | |
| KR102595082B1 (en) | Irradiation target for producing radioactive isotopes, method of manufacturing the irradiation target, and use of this irradiation target | |
| Kutty et al. | Development of CAP process for fabrication of ThO2–UO2 fuels Part II: Characterization and property evaluation | |
| Terricabras et al. | Characterization of high thermal conductivity fuel surrogates before and after ion irradiation | |
| RU2360311C2 (en) | Method of fuel pellets production for nuclear fuel elements | |
| Fernandez et al. | CeO2 pellet fabrication as spent fuel matrix analogue | |
| RU2275700C2 (en) | Method for producing pelletized nuclear fuel | |
| JPH0774833B2 (en) | Method for producing uranium dioxide sintered body and nuclear fuel body | |
| JPH01286961A (en) | Water corrosion resistant oxide ceramic body | |
| RU2661492C1 (en) | Method of the pelleted ceramic nuclear fuel manufacturing | |
| Tulenko et al. | Development of Innovative Accident Tolerant High Thermal Conductivity UO2-Diamond Composite Fuel Pellets | |
| RU2682666C2 (en) | Method for manufacturing targets for irradiation, intended for obtaining radioactive isotopes, and targets for irradiation | |
| US10315246B2 (en) | System and method for nuclear reactor fuel having freeze-cast matrix impregnated with nucleotide-rich material | |
| KR101249906B1 (en) | The Method for Producing Porous UO2+x Sintered Pellet | |
| KR101195448B1 (en) | Preparation method of sintered porous plate using spent nuclear fuel, and the sintered porous plate thereby | |
| RU2360308C1 (en) | Method of fuel pellet production for nuclear fuel elements | |
| RU2701542C1 (en) | Method of pelletised fuel production for nuclear reactors fuel elements | |
| Khan et al. | Lithium titanate foam for tritium breeding application |