[go: up one dir, main page]

RU2233262C1 - Method for preparing ortho-terpenophenols - Google Patents

Method for preparing ortho-terpenophenols Download PDF

Info

Publication number
RU2233262C1
RU2233262C1 RU2003106390/04A RU2003106390A RU2233262C1 RU 2233262 C1 RU2233262 C1 RU 2233262C1 RU 2003106390/04 A RU2003106390/04 A RU 2003106390/04A RU 2003106390 A RU2003106390 A RU 2003106390A RU 2233262 C1 RU2233262 C1 RU 2233262C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
aluminum
phenol
camphene
terpenophenols
ortho
Prior art date
Application number
RU2003106390/04A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2003106390A (en
Inventor
А.В. Кучин (RU)
А.В. Кучин
И.Ю. Чукичева (RU)
И.Ю. Чукичева
Original Assignee
Государственное учреждение Институт химии Коми научного центра Уральского отделения РАН
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное учреждение Институт химии Коми научного центра Уральского отделения РАН filed Critical Государственное учреждение Институт химии Коми научного центра Уральского отделения РАН
Priority to RU2003106390/04A priority Critical patent/RU2233262C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2233262C1 publication Critical patent/RU2233262C1/en
Publication of RU2003106390A publication Critical patent/RU2003106390A/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: organic chemistry, chemical technology.
SUBSTANCE: invention relates to a method for preparing terpenophenols that are used broadly in different branches of industry as antioxidants and also as parent components in synthesis of surface-active substances and fragrant substances. Method involves ortho-selective alkylation of phenols with camphene as terpene at heating in the presence of organo-aluminum compounds as a catalyst and alkylation is carried out at 160-190 C. As the parent phenol monatomic or diatomic phenols are used in the molar ratio phenol to camphene = (1-2):(1-2). Organo-aluminum compound is taken among aluminum phenoxides or alkoxides of non-symmetric (mixed) or symmetric (complete) type in the amount 0.5-1 wt.-% of aluminum to mass of the parent phenol. Method involves preferable using aluminum phenoxide as non-derivative of the parent phenol. Invention provides improving conversion of camphene up to 100% with the content of ortho-terpenophenols 80-98%.
EFFECT: improved preparing method.
2 cl, 1 tbl, 8 ex

Description

Изобретение относится к области получения терпенофенолов, которые широко используются в различных отраслях промышленности в качестве антиоксидантов, а также как исходные компоненты в синтезе поверхностно-активных и душистых веществ.The invention relates to the field of terpenophenols, which are widely used in various industries as antioxidants, as well as starting components in the synthesis of surface-active and aromatic substances.

Известен способ получения терпенофенолов [Патент US 2537636, 09.01.1951] конденсацией фенола (изомерных крезолов, различных ксиленолов, три-алкилфенолов и т.д.) с камфеном в присутствии кислотного катализатора (такого как минеральная кислота, хлорид железа, кремнезем и т.п.) при нагревании до 70-130°С. При использовании кислотных катализаторов алкилирование фенолов проходит как в орто-, так и в пара-положение относительно гидроксильной группы, поэтому образуется смесь орто- и пара-терпенофенолов (данные выхода не приведены), которую авторы и использовали в качестве стабилизаторов каучуковых полимеров.A known method of producing terpenophenols [Patent US 2537636, 01/09/1951] by condensation of phenol (isomeric cresols, various xylenols, tri-alkyl phenols, etc.) with camphene in the presence of an acid catalyst (such as mineral acid, iron chloride, silica, etc. item) when heated to 70-130 ° C. When using acidic catalysts, phenol alkylation occurs both in the ortho and para positions relative to the hydroxyl group, therefore, a mixture of ortho and para terpenophenols is formed (yield data not shown), which the authors used as stabilizers for rubber polymers.

Известен способ алкилирования фенолов [Патент WO 02055461, 18.07.2002] диизобутеленом, камфеном, лимоненом, α-пиненом и другими олефинами алифатического ряда в присутствии смеси сульфокислоты и серной кислоты в молярном отношении их в пределах от 0,3:1 до 3:1. Реакцию проводят при температуре 35-75°С при атмосферном или повышенном давлении. Выход продуктов алкилирования гидрохинона диизобутеленом составил 70-75% (чистота продукта 98,5%). Однако авторы в примерах не дают описания реакции гидрохинона с терпеновыми углеводородами. При этом известно, что в кислых условиях терпены претерпевают различные внутримолекулярные перегруппировки. Поэтому нельзя сделать вывод о селективности алкилирования гидрохинона такими олефинами, как камфен, лимонен, α-пинен, в присутствии указанных кислотных катализаторов.A known method for the alkylation of phenols [Patent WO 02055461, 07/18/2002] with diisobutene, camphene, limonene, α-pinene and other aliphatic olefins in the presence of a mixture of sulfonic acid and sulfuric acid in a molar ratio of between 0.3: 1 and 3: 1 . The reaction is carried out at a temperature of 35-75 ° C at atmospheric or elevated pressure. The yield of hydroquinone alkylation products with diisobutene was 70-75% (product purity 98.5%). However, the authors in the examples do not describe the reaction of hydroquinone with terpene hydrocarbons. It is known that under acidic conditions terpenes undergo various intramolecular rearrangements. Therefore, it cannot be concluded that the selectivity of hydroquinone alkylation by olefins such as camphene, limonene, α-pinene, in the presence of these acid catalysts.

Известен наиболее селективный способ получения орто-терпенофенолов [Химия и технология душистых веществ и эфирных масел, труды вып.8, М.: Пищевая промышленность. 1968, с.142-190], выбранный нами за прототип, при использовании в качестве катализатора феноксида алюминия. Согласно этому способу молярное соотношение фенол:камфен 1,5-2,5:1, количество алюминия 1,2-3% к весу фенола, температура реакционной смеси 155-175°С при продолжительности реакции 3,5-4 часа. Выход продуктов алкилирования составил 53-87%, выход орто-замещенных фенолов составил 45-87%.The most selective method for producing ortho-terpenophenols is known [Chemistry and technology of aromatic substances and essential oils, proceedings vol. 8, Moscow: Food industry. 1968, p.142-190], we have chosen for the prototype, when using aluminum oxide as a catalyst. According to this method, the molar ratio of phenol: camphene is 1.5-2.5: 1, the amount of aluminum is 1.2-3% by weight of phenol, the temperature of the reaction mixture is 155-175 ° C with a reaction duration of 3.5-4 hours. The yield of alkylation products was 53-87%, the yield of ortho-substituted phenols was 45-87%.

Задачей настоящего изобретения является повышение селективности процесса и увеличение выхода орто-алкилированного продукта.The objective of the present invention is to increase the selectivity of the process and increase the yield of ortho-alkylated product.

Предлагаемое изобретение позволяет проводить алкилирование одно- и двухатомных фенолов, использовать в качестве катализаторов органоалюминиевые соединения, а не только производные от исходного фенола феноксиды алюминия, кроме того, позволяет довести конверсию камфена до 75-100% с выходом орто-терпенофенолов 60-98%. В этом и заключается технический результат изобретения.The present invention allows the alkylation of mono- and diatomic phenols, to use organoaluminum compounds as catalysts, and not only aluminum phenoxides derived from the starting phenol, in addition, it allows the conversion of camphene to 75-100% with the release of 60-98% ortho-terpenophenols. This is the technical result of the invention.

Общим с прототипом является то, что способ получения орто-терпенофенолов включает алкилирование одноатомных фенолов камфеном в качестве терпена при нагревании в присутствии катализатора - органоалюминиевых соединений, таких как феноксиды алюминия.In common with the prototype, the method for producing ortho-terpenophenols involves the alkylation of monohydric phenols with kamphen as terpene when heated in the presence of a catalyst — organoaluminum compounds such as aluminum phenoxides.

Отличительным является то, что в качестве исходного фенола дополнительно используют двухатомные фенолы, молярное соотношение фенола и камфена 1-2:2-1 соответственно, органоалюминиевое соединение дополнительно выбирают из группы алкоксидов (этилат-, изопропилат-, октилат-) алюминия несимметричного (смешанного) или симметричного (полного) типа в количестве 0,5-1 мас.% алюминия к массе исходного фенола, при этом в качестве варианта используют феноксид алюминия - непроизводный от исходного фенола.Distinctive is that diatomic phenols are additionally used as the starting phenol, the molar ratio of phenol and camphene is 1-2: 2-1, respectively, the organoaluminum compound is additionally selected from the group of alkoxides (ethylate-, isopropylate-, octylate-) aluminum asymmetric (mixed) or a symmetric (full) type in an amount of 0.5-1 wt.% aluminum to the weight of the source phenol, while aluminum phenoxide, non-derivative from the source phenol, is used as an option.

Феноксиды алюминия получают in situ при нагревании алюминия в растворе соответствующего фенола. Используя взаимодействие фенола с алюминий-алкоксидными или алюминийорганическими соединениями (алкильный радикал от С2 до С20) in situ, получают смешанные или полные феноксиды.Aluminum phenoxides are produced in situ by heating aluminum in a solution of the corresponding phenol. Using the interaction of phenol with aluminum-alkoxide or organoaluminum compounds (C 2 to C 20 alkyl radical) in situ, mixed or complete phenoxides are obtained.

Предлагаемым способом возможно алкилирование двухатомных фенолов в присутствии фенолята алюминия, однако это сопровождается изменением состава самого катализатора, что связано с реакцией обмена феноксидных групп. Вследствие этого продукты реакции содержат соответствующие алкилфенолы (5%) как побочные продукты. Поэтому предпочтительно использование алкоксидных алюминиевых катализаторов, что позволяет избежать этих побочных продуктов.The proposed method may alkylate diatomic phenols in the presence of aluminum phenolate, however, this is accompanied by a change in the composition of the catalyst itself, which is associated with the reaction of the exchange of phenoxide groups. Consequently, the reaction products contain the corresponding alkyl phenols (5%) as by-products. Therefore, the use of alkoxide aluminum catalysts is preferred, which avoids these by-products.

Выполненные эксперименты показали, что в сравнении с прототипом удалось значительно увеличить конверсию камфена до 100% и повысить выход орто-терпенофенолов до 98% (в прототипе 45-87%).The performed experiments showed that, in comparison with the prototype, it was possible to significantly increase the conversion of camphene to 100% and increase the yield of ortho-terpenophenols to 98% (in the prototype 45-87%).

Способ поясняется следующими примерами.The method is illustrated by the following examples.

Пример 1. В двугорлой колбе на 100 мл, снабженной термометром и обратным холодильником, нагревают 11,0 г фенола до 160°С. Алюминиевую стружку (0,1 г) добавляют небольшими порциями. После полного растворения алюминия в феноле раствор охлаждают до 40°С, после чего добавляют 14,5 г камфена (молярное соотношение фенол:камфен 1:1). Реакцию ведут, поддерживая температуру 170°С, до полной конверсии по камфену (контроль по ГЖХ). По окончании реакции реакционную смесь охлаждают, разбавляют диэтиловым эфиром, добавляют минеральную кислоту для разложения катализатора, затем промывают раствором щелочи для удаления избытка фенола, водой до нейтральной реакции. Органический слой сушат над безводным Na2SO4 и упаривают растворитель. Обработанная таким образом реакционная смесь по результатам ГЖХ-анализа содержит 90 мас.% орто-терпенофенолов.Example 1. In a two-necked flask per 100 ml, equipped with a thermometer and reflux condenser, 11.0 g of phenol are heated to 160 ° C. Aluminum chips (0.1 g) are added in small portions. After complete dissolution of aluminum in phenol, the solution is cooled to 40 ° C, after which 14.5 g of camphene are added (molar ratio of phenol: camphen is 1: 1). The reaction is carried out, maintaining a temperature of 170 ° C, until complete conversion of camphene (control by GLC). At the end of the reaction, the reaction mixture is cooled, diluted with diethyl ether, mineral acid is added to decompose the catalyst, then it is washed with an alkali solution to remove excess phenol and water until neutral. The organic layer was dried over anhydrous Na 2 SO 4 and the solvent was evaporated. The reaction mixture thus treated according to the results of GLC analysis contains 90% by weight of ortho-terpenophenols.

Экспериментальные данные примеров 2-8 приведены в таблице.The experimental data of examples 2-8 are shown in the table.

Пример 2. Процесс ведут аналогично примеру 1 при соотношении фенол:камфен 1:2.Example 2. The process is carried out analogously to example 1 with a ratio of phenol: camphene 1: 2.

Пример 3. Алкилирование фенола камфеном ведут аналогично примеру 1 при 160°С, в качестве катализатора используют ди-изобутилалюминийгидрид.Example 3. Alkylation of phenol with camphene is carried out analogously to example 1 at 160 ° C. Di-isobutylaluminium hydride is used as a catalyst.

Пример 4. Алкилирование орто-крезола ведут аналогично примеру 1 при 160°С, в качестве катализатора используют орто-крезолят алюминия.Example 4. Alkylation of ortho-cresol is carried out analogously to example 1 at 160 ° C, aluminum ortho-cresolate is used as a catalyst.

Примеры 5 и 6. Процесс алкилирования мета- и пара-крезолов камфеном ведут аналогично примеру 1 при соотношении крезол:камфен 2:1. В качестве катализатора используют соответствующие крезоляты алюминия. Алкилирование пара-крезола проводят при 190°С.Examples 5 and 6. The process of alkylation of meta- and para-cresols with camphene is carried out analogously to example 1 with a ratio of cresol: camphene 2: 1. As a catalyst, appropriate aluminum cresolates are used. Alkylation of para-cresol is carried out at 190 ° C.

Пример 7. Алкилирование пара-трет-бутилфенола проводят аналогично примеру 1, соотношение п-трет-бутилфенол:камфен 2:1, в качестве катализатора используют изо-пропилат алюминия.Example 7. Alkylation of para-tert-butylphenol is carried out analogously to example 1, the ratio of p-tert-butylphenol: camphene 2: 1, aluminum isopropylate is used as a catalyst.

Пример 8. Процесс алкилирования гидрохинона камфеном проводят аналогично примеру 1, в качестве катализатора используют фенолят алюминия.Example 8. The alkylation process of hydroquinone with camphene is carried out analogously to example 1, aluminum phenolate is used as a catalyst.

Контроль за ходом реакций и индивидуальностью веществ осуществляли с помощью ТСХ на пластинках Silufol UV-254 (элюент - гексан:диэтиловый эфир 3:1), а также методом ГЖХ с использованием хроматографа “Кристалл 2000”, капиллярная колонка 30·0,3, фаза - PEG20, температурный режим 100-240°С, нагрев 6°/мин, газ-носитель - аргон. ИК-спектры записывали на приборе Specord M-80 в тонком слое на пластинках КВг. Спектры ЯМР 1Н и 13С записывали на спектрометре “Bruker АМ-300” (300 и 75 МГц соответственно), внутренний стандарт хлороформ, растворитель CDCl3.The reaction progress and the identity of the substances were monitored by TLC on Silufol UV-254 plates (eluent hexane: diethyl ether 3: 1), as well as by GLC using a Crystal 2000 chromatograph, capillary column 30 · 0.3, phase - PEG20, temperature range 100-240 ° С, heating 6 ° / min, carrier gas - argon. IR spectra were recorded on a Specord M-80 instrument in a thin layer on KBr plates. 1 H and 13 C NMR spectra were recorded on a Bruker AM-300 spectrometer (300 and 75 MHz, respectively), internal standard chloroform, solvent CDCl 3 .

Figure 00000001
Figure 00000001

Claims (2)

1. Способ получения орто-терпенофенолов, включающий алкилирование одноатомных фенолов камфеном в качестве терпена при нагревании до температуры не ниже 160°С в присутствии катализатора – органоалюминиевых соединений, таких как феноксиды алюминия, отличающийся тем, что дополнительно в качестве исходного фенола используют двухатомные фенолы, молярное соотношение фенола к камфену 1-2÷1-2 соответственно, органоалюминиевое соединение дополнительно выбирают из группы алкоксидов алюминия несимметричного (смешанного) или симметричного (полного) типа в количестве 0,5-1 мас.% алюминия к массе исходного фенола.1. A method of producing ortho-terpenophenols, including the alkylation of monohydric phenols with kamphen as terpene when heated to a temperature not lower than 160 ° C in the presence of a catalyst - organoaluminum compounds such as aluminum phenoxides, characterized in that diatomic phenols are additionally used as the starting phenol, the molar ratio of phenol to camphene is 1-2 ÷ 1-2, respectively, the organoaluminum compound is additionally selected from the group of aluminum alkoxides asymmetric (mixed) or symmetric (fully o) type in an amount of 0.5-1 wt.% of aluminum by weight of the starting phenol. 2. Способ получения орто-терпенофенолов по п.1, отличающийся тем, что используют фенолят алюминия, не являющийся производным от исходного фенола.2. The method of producing ortho-terpenophenols according to claim 1, characterized in that they use aluminum phenolate, which is not derived from the original phenol.
RU2003106390/04A 2003-03-11 2003-03-11 Method for preparing ortho-terpenophenols RU2233262C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2003106390/04A RU2233262C1 (en) 2003-03-11 2003-03-11 Method for preparing ortho-terpenophenols

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2003106390/04A RU2233262C1 (en) 2003-03-11 2003-03-11 Method for preparing ortho-terpenophenols

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2233262C1 true RU2233262C1 (en) 2004-07-27
RU2003106390A RU2003106390A (en) 2004-10-10

Family

ID=33414083

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2003106390/04A RU2233262C1 (en) 2003-03-11 2003-03-11 Method for preparing ortho-terpenophenols

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2233262C1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2347561C2 (en) * 2007-04-23 2009-02-27 Государственное учреждение Научно-исследовательский институт фармакологии Томского научного центра Сибирского отделения Российской Академии медицинских наук (ГУ НИИ фармакологии ТНЦ СО РАМН) Agents with hemorheological, antiaggregant and antitrombogenic activity
JP2013511511A (en) * 2009-11-19 2013-04-04 イッサム・リサーチ・ディベロップメント・カンパニー・オブ・ザ・ヘブルー・ユニバーシティ・オブ・エルサレム・リミテッド Novel arylated camphene, process for its production and use thereof

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2537636A (en) * 1946-03-09 1951-01-09 Firestone Tire & Rubber Co Stabilization of rubber and rubbery polymers and the stabilized products
WO2002055461A1 (en) * 2001-01-09 2002-07-18 Eastman Chemical Company Process for the c-alkylation of aromatic hydroxyl compounds

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2537636A (en) * 1946-03-09 1951-01-09 Firestone Tire & Rubber Co Stabilization of rubber and rubbery polymers and the stabilized products
WO2002055461A1 (en) * 2001-01-09 2002-07-18 Eastman Chemical Company Process for the c-alkylation of aromatic hydroxyl compounds

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Хефиц Л.А., Акульченко И.С. Терпенофенолы и их применение в синтезе душистых веществ в книге "Химия и технология душистых веществ и эфирных масел", труды. вып.8. - М., 1968, с.142-190. *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2347561C2 (en) * 2007-04-23 2009-02-27 Государственное учреждение Научно-исследовательский институт фармакологии Томского научного центра Сибирского отделения Российской Академии медицинских наук (ГУ НИИ фармакологии ТНЦ СО РАМН) Agents with hemorheological, antiaggregant and antitrombogenic activity
JP2013511511A (en) * 2009-11-19 2013-04-04 イッサム・リサーチ・ディベロップメント・カンパニー・オブ・ザ・ヘブルー・ユニバーシティ・オブ・エルサレム・リミテッド Novel arylated camphene, process for its production and use thereof
US9365534B2 (en) 2009-11-19 2016-06-14 Yissum Research Development Company Of The Hebrew University Of Jerusalem Ltd. Arylated camphenes, processes for their preparation and uses thereof

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4891465A (en) Process for producting alkyl group-substituted aromatic hydrocarbons
JPS6351060B2 (en)
KR20140043365A (en) Promoter catalyst system with solvent purification
US2051473A (en) Production of alkylated phenolic bodies
CN105705479A (en) Process for preparing para-branched alkyl-substituted hydroxyaromatic compounds
RU2233262C1 (en) Method for preparing ortho-terpenophenols
CN100506768C (en) 2,4-di-(1-phenylisopropyl) phenol preparation method
RU2060984C1 (en) Method of synthesis of bisphenol-a
RU2394807C2 (en) Method of producing 2,6-diisobornyl-4-methylphenol
EP0319310B1 (en) Process for the alkylation of phenols
JP4432228B2 (en) Method for aromatic alkylation of phenols
US20060052646A1 (en) Process for producing ether compounds in presence of a copper (II) salt
Gasimova et al. Some features of cycloalkylation reactions of phenol with 1-methylcyclopentene
RU2448083C2 (en) Method of producing isobornyl phenol esters
US3703541A (en) Process for the production of 3-hydroxy-2,2,4-trimethylpentyl isobutyrate
US4117243A (en) Preparation of o-benzylphenol
US4431846A (en) Reduction of o-ethylphenol in m,p-cresol by preferential t-butylation
JP5619753B2 (en) Process for producing 2-secondary-alkyl-4,5-di- (linear-alkyl) phenols
JP2864572B2 (en) Method for removing tertiary alkyl group
JPH11246457A (en) Production of bisphenols
GB701438A (en) Improvements in and relating to the production of phenols
WO2004052814A1 (en) Process for the preparation of a cosmetic active
JP2006036685A (en) Method for producing bisphenols
SU255288A1 (en) Method of producing arylalkyl and cycloalkylphenols
US7271287B2 (en) Process for producing aromatic hydroxycarboxylic acids

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20060312