[go: up one dir, main page]

RU2177318C1 - Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing - Google Patents

Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing Download PDF

Info

Publication number
RU2177318C1
RU2177318C1 RU2000131939A RU2000131939A RU2177318C1 RU 2177318 C1 RU2177318 C1 RU 2177318C1 RU 2000131939 A RU2000131939 A RU 2000131939A RU 2000131939 A RU2000131939 A RU 2000131939A RU 2177318 C1 RU2177318 C1 RU 2177318C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
pharmaceutical composition
starch
saccharide
talc
microcrystalline cellulose
Prior art date
Application number
RU2000131939A
Other languages
Russian (ru)
Original Assignee
Открытое акционерное общество "Химико-фармацевтический комбинат "Акрихин"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Открытое акционерное общество "Химико-фармацевтический комбинат "Акрихин" filed Critical Открытое акционерное общество "Химико-фармацевтический комбинат "Акрихин"
Priority to RU2000131939A priority Critical patent/RU2177318C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2177318C1 publication Critical patent/RU2177318C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)

Abstract

FIELD: medicine, endocrinology, pharmacy. SUBSTANCE: invention relates to medicinal preparation with an antidiabetic effect. Invention proposes the pharmaceutical composition with an antidiabetic effect containing effective dose of gliclazide and saccharide, microcrystalline cellulose, starch, hydroxypropylmethylcellulose, talc and stearate used as special additions. Pharmaceutical composition is made as tablets. Invention describes method of preparing the pharmaceutical composition including mixing powders of active component with saccharide, microcrystalline cellulose and starch, moistening mixture with 3-% solution of hydroxypropylmethyl-cellulose followed by granulation, drying of moist granulate, dry granulation, powdering mass with a mixture consisting of stearate, talc and starch and tabletting in tablet machine. EFFECT: improved method of preparing, valuable medicinal property. 8 cl, 1 tbl, 3 ex

Description

Изобретение относится к области медицины, конкретно к фармацевтическому препарату с антидиабетическим действием. The invention relates to medicine, specifically to a pharmaceutical preparation with an antidiabetic effect.

За последние десятилетия смертность от диабета значительно увеличилась, а заболевшие сильно помолодели вплоть до юношеского и детского возраста. Поэтому создание препаратов с сахароснижающим действием является актуальным. Over the past decades, mortality from diabetes has increased significantly, and those who are sick have become very young until their youth and childhood. Therefore, the creation of drugs with a hypoglycemic effect is relevant.

Наряду с инсулином, применяемым, в основном, внутримышечно, существуют две группы пероральных синтетических антидиабетиков: это производные сульфонилмочевины и бигуанида (Машковский М. Д., "Лекарственные средства", М., "Медицина", 1993 г., ч. 1, с. 655-663). Обе эти группы применяются при сахарном диабете II типа, но имеют разный механизм действия и могут при лечении диабета дополнять друг друга. Along with insulin, used mainly intramuscularly, there are two groups of oral synthetic antidiabetics: these are sulfonylureas and biguanides (Mashkovsky M. D., “Medicines”, M., “Medicine”, 1993, part 1, p. 655-663). Both of these groups are used for type II diabetes mellitus, but have a different mechanism of action and can complement each other in the treatment of diabetes.

Среди производных сульфонилмочевины созданы два поколения препаратов. Бутамид, букарбан и др. относятся к препаратам первого поколения и могут использоваться, чаще, в начальных стадиях сахарного диабета II типа. При прогрессирующем диабете II типа более эффективны препараты второго поколения, к которым относится глибенкламид, глипизид и один из наиболее перспективных антидиабетиков - гликлазид. Он обладает антиагрегационной активностью, уменьшает агрегацию и адгезию тромбоцитов, способствует предупреждению развития микроциркуляторных нарушений, в том числе в сетчатке глаза (диабетическая ретинопатия). Препарат эффективен при метаболическом, латентном сахарном диабете, показан больным диабетом, страдающим ожирением. Among the sulfonylurea derivatives, two generations of drugs have been created. Butamide, bukarban and others belong to the first generation drugs and can be used more often in the initial stages of type II diabetes mellitus. With progressive type II diabetes, second-generation drugs are more effective, which include glibenclamide, glipizide, and one of the most promising antidiabetics - glycoslazide. It has anti-aggregation activity, reduces platelet aggregation and adhesion, and helps prevent the development of microcirculatory disorders, including in the retina (diabetic retinopathy). The drug is effective in metabolic, latent diabetes mellitus, it is indicated for patients with diabetes, obese.

В патенте ФРГ N 4336159, 1995 г. защищен антидиабетический препарат. В формуле изобретения предложен препарат на основе производных сульфонилмочевины, содержащий активное вещество и носители, представляющие собой полиэтиленгликоль и/или сахарные спирты, картофельный крахмал и ароматические добавки. Структурных формул возможных активных соединений не приведено, даны лишь тривиальные названия, среди которых гликлазида нет. In the patent of Germany N 4336159, 1995, an antidiabetic drug is protected. The formula of the invention provides a preparation based on sulfonylurea derivatives containing the active substance and carriers, which are polyethylene glycol and / or sugar alcohols, potato starch and aromatic additives. The structural formulas of the possible active compounds are not given, only trivial names are given, among which there is no gliclazide.

Попытка применения указанных вспомогательных веществ для изготовления твердой лекарственной формы гликлазида не позволила получить препарат, отвечающий всем требованиям действующей Госфармакопеи XI издания. An attempt to use these excipients for the manufacture of a solid dosage form of gliclazide did not allow to obtain a drug that meets all the requirements of the current State Pharmacopoeia of the XIth edition.

Таким образом, актуальной является проблема создания антидиабетического препарата на основе гликлазида с такими характеристиками, которые позволили бы получить препарат с высокой биодоступностью и отвечающий всем требованиям Госфармакопеи XI издания. Техническим результатом, полученным при реализации настоящего изобретения, является то, что новая композиция соответствует всем требованиям Госфармакопеи XI издания, при этом легко высвобождает активное вещество, что обеспечивает высокую биодоступность. Thus, the urgent problem is the creation of an antidiabetic drug based on gliclazide with such characteristics that would make it possible to obtain a drug with high bioavailability and meeting all the requirements of the State Pharmacopoeia of the XIth edition. The technical result obtained by the implementation of the present invention is that the new composition meets all the requirements of the State Pharmacopoeia of the 11th edition, while easily releasing the active substance, which ensures high bioavailability.

Указанный технический результат достигается фармацевтической композицией, содержащей эффективное количество гликлазида и целевые добавки, в качестве которых используются сахарид (сахароза, глюкоза, преимущественно лактоза); целлюлоза микрокристаллическая; крахмал, например картофельный, кукурузный, рисовый и т.п.; оксипропилметилцеллюлоза (ОПМЦ); соль стеариновой кислоты (магниевая, кальциевая и других металлов); тальк при следующем соотношении реагентов, % от массы действующего вещества:
Гликлазид - терапевтически эффективное количество
Сахарид - 25, 2 - 30,8
Целлюлоза микрокристаллическая - 35,6 - 43,6
Крахмал - 16,0 - 28,4
ОПМЦ - 1,5 - 1,9
Соль стеариновой кислоты - 1,8 - 2,2
Тальк - 0,9 - 1,1
Заявляемая пропорция ингредиентов является оптимальной, найдена экспериментальным путем и обеспечивает необходимое качество ядра композиции. Разрыхлители - микрокристаллическая целлюлоза и крахмал обеспечивают в выбранных количествах распадаемость ядра в течение 5 - 7 минут, а связующие - сахарид, крахмал, ОПМЦ - высокую прочность лекарственной формы. Тальк, крахмал и соли стеариновой кислоты улучшают текучесть фармацевтической композиции, предотвращают налипание.
The specified technical result is achieved by a pharmaceutical composition containing an effective amount of gliclazide and target additives, which use saccharide (sucrose, glucose, mainly lactose); microcrystalline cellulose; starch, for example, potato, corn, rice, and the like; hydroxypropyl methylcellulose (OPMC); stearic acid salt (magnesium, calcium and other metals); talc in the following ratio of reactants,% by weight of the active substance:
Glyclazide - Therapeutically Effective Amount
Saccharide - 25, 2 - 30.8
Microcrystalline cellulose - 35.6 - 43.6
Starch - 16.0 - 28.4
OPMC - 1.5 - 1.9
Stearic acid salt - 1.8 - 2.2
Talc - 0.9 - 1.1
The claimed proportion of ingredients is optimal, found experimentally and provides the necessary quality of the core composition. Baking powder - microcrystalline cellulose and starch provide in a selected amount disintegration of the core for 5 to 7 minutes, and binders - saccharide, starch, OPMC - high strength dosage form. Talc, starch and salts of stearic acid improve the fluidity of the pharmaceutical composition, prevent sticking.

Предлагаемая фармацевтическая композиция выполнена в виде твердой лекарственной формы, преимущественно в виде таблетки. The proposed pharmaceutical composition is made in the form of a solid dosage form, mainly in the form of tablets.

Наиболее распространенными способами получения таблеток являются три технологические схемы: с влажным гранулированием, сухим гранулированием и прямым прессованием ("Технология лекарственных форм", т. 2 под редакцией Ивановой Л.А., Москва, "Медицина", 1991 г., с. 142). The most common ways to obtain tablets are three technological schemes: with wet granulation, dry granulation and direct compression ("Technology of dosage forms", vol. 2 edited by Ivanova L.A., Moscow, "Medicine", 1991, p. 142 )

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому объекту является способ с влажным гранулированием, включающий следующие этапы: смешение порошков, увлажнение, смешение, гранулирование, сушка, опудривание, прессование. Closest to the technical nature of the claimed object is a method with wet granulation, which includes the following steps: mixing powders, moisturizing, mixing, granulating, drying, dusting, pressing.

Способ получения таблеток гликлазида заключается в следующем. Смесь порошков гликлазида, сахарида, целлюлозы микрокристаллической и крахмала увлажняют 3%-ным раствором ОПМЦ и пропускают через гранулятор. Влажный гранулят сушат при 35-45oC до остаточной влаги 3,0 - 4,5%. Высушенные гранулы пропускают через гранулятор, массу опудривают смесью, состоящей из соли стеариновой кислоты, талька и крахмала, и таблетируют на таблеточной машине. Получают таблетки гликлазида.A method of producing gliclazide tablets is as follows. A mixture of powders of glycazide, saccharide, microcrystalline cellulose and starch is moistened with a 3% solution of HMPC and passed through a granulator. The wet granulate is dried at 35-45 o C to a residual moisture content of 3.0 to 4.5%. The dried granules are passed through a granulator, the mass is dusted with a mixture of stearic acid salt, talc and starch, and tabletted on a tablet machine. Gliclazide tablets are obtained.

Полученный препарат имеет высокую биодоступность и соответствует всем требованиям Госфармакопеи XI издания и нормативным требованиям на препарат гликлазид (см. таблицу). The resulting preparation has high bioavailability and meets all the requirements of the State Pharmacopoeia of the XI edition and the regulatory requirements for the drug gliclazide (see table).

Следующие примеры иллюстрируют изобретение. The following examples illustrate the invention.

Пример 1. Смешивают порошки 8,08 г гликлазида, 2,04 г (25,25% от массы активного вещества) лактозы, 2,88 г (35,64%) микрокристаллической целлюлозы и 1,73 г (21,41%) кукурузного крахмала, перемешивают до однородности и увлажняют 3%-ным раствором ОПМЦ (из 0,122 г (1,51%) сухого ОПМЦ). Полученную массу тщательно перемешивают и пропускают через гранулятор. Влажный гранулят сушат при 35-45oC до содержания остаточной влаги 3,0 - 4,5%, высушенные гранулы пропускают через гранулятор. Получают 14,41 г сухой гранулированной массы, содержащей 7,84 г гликлазида. Потери на этой стадии составляют около 3%.Example 1. Powders are mixed with 8.08 g of gliclazide, 2.04 g (25.25% by weight of active substance) of lactose, 2.88 g (35.64%) of microcrystalline cellulose and 1.73 g (21.41%) corn starch, mix until smooth and moisturize with a 3% solution of OPMC (from 0.122 g (1.51%) of dry OPMC). The resulting mass is thoroughly mixed and passed through a granulator. The wet granulate is dried at 35-45 o C to a residual moisture content of 3.0 to 4.5%, the dried granules are passed through a granulator. Obtain 14.41 g of dry granular mass containing 7.84 g of gliclazide. Losses at this stage are about 3%.

Полученную массу опудривают смесью, состоящей из 0,144 г (1,84%) кукурузного крахмала, 0,144 г (1,84%) кальция-стеарата и 0,072 г (0,92%) талька. Готовую таблетную массу таблетируют на таблеточной машине. Получают 86 таблеток общей массы 14,3 г с содержанием в одной таблетке 0,08 г ± 3% гликлазида. Полученные таблетки имеют высокую биодоступность и отвечают всем нормативным требованиям (см. таблицу). Выход продукта составляет 94,0% на исходный гликлазид. The resulting mass is dusted with a mixture consisting of 0.144 g (1.84%) of corn starch, 0.144 g (1.84%) of calcium stearate and 0.072 g (0.92%) of talc. The finished tablet mass is tabletted on a tablet machine. 86 tablets are obtained with a total weight of 14.3 g with a content of 0.08 g ± 3% glyclazide in one tablet. The resulting tablets have high bioavailability and meet all regulatory requirements (see table). The product yield is 94.0% of the starting gliclazide.

Пример 2. Получение таблеток гликлазида осуществляют по примеру 1, исходя из 8,08 г гликлазида, 2,29 г (28,34%) глюкозы, 3,23 г (39,98%) целлюлозы микрокристаллической, 2,10 г (25,99%) картофельного крахмала, 0,137г (1,70%) ОПМЦ, 0,162 г (2,05%) стеарата магния и 0,081 г (1,02%) талька. Получают 92 таблетки общей массы 15,2 г с содержанием в одной таблетке 0,08 г ± 3,5% гликлазида, которые по всем показателям соответствуют нормативным требованиям (см. таблицу). Потери до стадии опудривания составляют 2,0%, общий выход продукта равен 93,41%. Example 2. Obtaining tablets of gliclazide is carried out according to example 1, starting from 8.08 g of gliclazide, 2.29 g (28.34%) of glucose, 3.23 g (39.98%) of microcrystalline cellulose, 2.10 g (25 , 99%) potato starch, 0.137 g (1.70%) of OPMC, 0.162 g (2.05%) of magnesium stearate and 0.081 g (1.02%) of talc. Get 92 tablets with a total weight of 15.2 g with a content of 0.08 g ± 3.5% glyclazide in one tablet, which, according to all indicators, comply with regulatory requirements (see table). Losses before the dusting stage are 2.0%, the total product yield is 93.41%.

Пример 3. Получение таблеток гликлазида осуществляют по примеру 1, исходя из 8,08 г гликлазида, 2,49 г (30,82%) лактозы, 3,52 г (43,56%) микрокристаллической целлюлозы, 2,29 г (28,34%) картофельного крахмала, 0,15 г (1,86%) ОПМЦ, 0,176 г (2,20%) стеарата магния и 0,088 г (1,10%) талька. Получают 97 таблеток общей массы 15,9 г с содержанием в отдельной таблетке 0,08 г ± 3,5% гликлазида, которые отвечают всем нормативным требованиям (см. таблицу). Потери до стадии опудривания составляют 1,0%, общий выход продукта равен 94,67%. Example 3. Obtaining tablets of gliclazide is carried out according to example 1, starting from 8.08 g of glyclazide, 2.49 g (30.82%) of lactose, 3.52 g (43.56%) of microcrystalline cellulose, 2.29 g (28 , 34%) potato starch, 0.15 g (1.86%) of OPMC, 0.176 g (2.20%) of magnesium stearate and 0.088 g (1.10%) of talc. 97 tablets are obtained with a total weight of 15.9 g with a content of 0.08 g ± 3.5% gliclazide in a single tablet, which meet all regulatory requirements (see table). Losses to the dusting stage are 1.0%, the total yield of the product is 94.67%.

Claims (7)

1. Фармацевтическая композиция с антидиабетическим действием, включающая в качестве активного вещества производное сульфонилмочевины и целевые добавки, отличающаяся тем, что в качестве производного сульфонилмочевины она содержит терапевтически эффективное количество гликлазида, а в качестве целевых добавок - сахарид, целлюлозу микрокристаллическую, крахмал, оксипропилметилцеллюлозу, соль стеариновой кислоты и тальк при следующем соотношении компонентов, % от массы действующего вещества:
Гликлазид - Терапевтически эффективное количество
Сахарид - 25,2 - 30,8
Целлюлоза микрокристаллическая - 35,6 - 43,6
Крахмал - 16,0 - 28,4
Оксипропилметилцеллюлоза - 1,5 - 1,9
Соль стеариновой кислоты - 1,8 - 2,2
Тальк - 0,9 - 1,1
2. Фармацевтическая композиция по п.1, отличающаяся тем, что в качестве сахарида она содержит сахарозу, глюкозу, предпочтительно лактозу.
1. A pharmaceutical composition with antidiabetic action, comprising as an active substance a sulfonylurea derivative and target additives, characterized in that it contains a therapeutically effective amount of glycoslide as a sulfonylurea derivative, and saccharide, microcrystalline cellulose, starch, hydroxypropylmethyl cellulose as target additives stearic acid and talc in the following ratio of components,% by weight of the active substance:
Glyclazide - Therapeutically Effective Amount
Saccharide - 25.2 - 30.8
Microcrystalline cellulose - 35.6 - 43.6
Starch - 16.0 - 28.4
Oxypropyl methylcellulose - 1.5 - 1.9
Stearic acid salt - 1.8 - 2.2
Talc - 0.9 - 1.1
2. The pharmaceutical composition according to claim 1, characterized in that it contains sucrose, glucose, preferably lactose, as a saccharide.
3. Фармацевтическая композиция по п.1, отличающаяся тем, что в качестве крахмала она содержит крахмал картофельный и/или кукурузный. 3. The pharmaceutical composition according to claim 1, characterized in that as starch it contains potato and / or corn starch. 4. Фармацевтическая композиция по п.1, отличающаяся тем, что в качестве соли стеариновой кислоты она содержит стеарат магния или стеарат кальция. 4. The pharmaceutical composition according to claim 1, characterized in that as the salt of stearic acid, it contains magnesium stearate or calcium stearate. 5. Фармацевтическая композиция по любому из пп.1-4, отличающаяся тем, что она выполнена в виде твердой лекарственной формы. 5. The pharmaceutical composition according to any one of claims 1 to 4, characterized in that it is made in the form of a solid dosage form. 6. Фармацевтическая композиция по любому из пп.1-5, отличающаяся тем, что она выполнена, преимущественно, в виде таблеток. 6. The pharmaceutical composition according to any one of claims 1 to 5, characterized in that it is made mainly in the form of tablets. 7. Способ получения фармацевтической композиции в виде твердой лекарственной формы путем влажного гранулирования, отличающийся тем, что при получении композиции с антидиабетическим действием, охарактеризованной в п.1, смешивают терапевтически эффективное количество гликлазида с сахаридом, целлюлозой микрокристаллической и крахмалом, увлажняют 3%-ным раствором оксипропилметилцеллюлозы, пропускают через гранулятор, сушат влажный гранулят, высушенные гранулы пропускают через гранулятор, массу опудривают смесью, состоящей из соли стеариновой кислоты, талька и крахмала, и таблетируют. 7. A method of obtaining a pharmaceutical composition in the form of a solid dosage form by wet granulation, characterized in that upon receipt of the composition with the antidiabetic effect described in claim 1, a therapeutically effective amount of glyclazide with saccharide, microcrystalline cellulose and starch are mixed, moistened with 3% hydroxypropyl methylcellulose solution, passed through a granulator, dried wet granulate, dried granules passed through a granulator, the mass was dusted with a mixture of stear salt new acid, talc and starch, and compressed into tablets. 8. Способ по п.7, отличающийся тем, что влажный гранулят высушивают до остаточной влаги 3,0-4,5%. 8. The method according to claim 7, characterized in that the wet granulate is dried to a residual moisture content of 3.0-4.5%.
RU2000131939A 2000-12-21 2000-12-21 Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing RU2177318C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000131939A RU2177318C1 (en) 2000-12-21 2000-12-21 Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000131939A RU2177318C1 (en) 2000-12-21 2000-12-21 Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2177318C1 true RU2177318C1 (en) 2001-12-27

Family

ID=20243700

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2000131939A RU2177318C1 (en) 2000-12-21 2000-12-21 Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2177318C1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2006123213A1 (en) * 2005-05-18 2006-11-23 Ranbaxy Laboratories Limited Modified release formulations of gliclazide
US8071130B2 (en) 2005-12-22 2011-12-06 Takeda Pharmaceutical Company Limited Solid preparation

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Технология лекарственных форм". Под ред. Ивановой Л.А. - М.: Медицина, т.2, 1991, с.142. Энциклопедия лекарств. М.: РЛС, 15.08.1999, с.244, 245. *

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2006123213A1 (en) * 2005-05-18 2006-11-23 Ranbaxy Laboratories Limited Modified release formulations of gliclazide
US8071130B2 (en) 2005-12-22 2011-12-06 Takeda Pharmaceutical Company Limited Solid preparation

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR960007750B1 (en) Ibuprofen sustained release matrix and preparation method thereof
KR890004688B1 (en) Carrier Compositions of Sustained Release Drugs
RU2405539C2 (en) Method of obtaining compositions by extrusion of resistant to pressing pharmaceutical substances
JP4316013B2 (en) Eprosartan dihydrate and its preparation and formulation
JP5105685B2 (en) Pharmaceuticalization of thyroid hormone
GB2142235A (en) Oral antidiabetic pharmaceutical compositions
JPS62292733A (en) Slow release medicinal composition
JPH10194969A (en) Tablet composition
JP2003292443A (en) Peroral administration solid preparation comprising combination of metformin and glibenclamide
JPWO2002060446A1 (en) Pharmaceutical preparation containing 5-methyl-1-phenyl-2- (1H) -pyridone as an active ingredient
JP4709379B2 (en) Pharmaceutical formulation containing levothyroxine sodium
KR20010034703A (en) Stable dosage forms of fluoxetine and its enantiomers
KR101125361B1 (en) Novel pharmaceutical formulations of modafinil
SK281193B6 (en) Tablet with enhanced biological availability of active substance i.e. clodronic acid, process for preparing thereof, use of microcrystalline cellulose
US6413541B1 (en) Disintegrating tablet in oral cavity and production thereof
RU2177318C1 (en) Pharmaceutical composition with antidiabetic effect and method of its preparing
JP4063386B2 (en) Rapid-release oral pharmaceutical composition
KR20010072269A (en) Pharmaceutical compositions comprising ibuprofen and domperidone
CN105407875A (en) Stable pharmaceutical composition in form of coated tablet comprising granules of isoniazid and granules of rifapentine against tuberculosis and process for preparing same
JPS63243031A (en) Solid preparations of bile acids
CN102008469A (en) Method for preparing telmisartan amlodipine tablets
JP2005132788A (en) Orally disintegrating tablets
RU2165251C1 (en) Hard enalapryl medical preparation and method for producing the preparation
RU2241449C1 (en) Pharmaceutical composition for treatment of diabetes mellitus (variants)
JPS61200942A (en) Vitamin k2-dimethyl-beta-cyclodextrin clathrate compound

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20171222