[go: up one dir, main page]

RU2018821C1 - Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph - Google Patents

Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph Download PDF

Info

Publication number
RU2018821C1
RU2018821C1 SU5007268A RU2018821C1 RU 2018821 C1 RU2018821 C1 RU 2018821C1 SU 5007268 A SU5007268 A SU 5007268A RU 2018821 C1 RU2018821 C1 RU 2018821C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
column
carrier gas
atmosphere
inlet
gas stream
Prior art date
Application number
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Виктор Григорьевич Березкин
Александр Борисович Урин
Елена Юрьевна Сорокина
Евгений Игнатьевич Багрий
Светлана Александровна Леонтьева
Original Assignee
Виктор Григорьевич Березкин
Александр Борисович Урин
Елена Юрьевна Сорокина
Евгений Игнатьевич Багрий
Светлана Александровна Леонтьева
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Виктор Григорьевич Березкин, Александр Борисович Урин, Елена Юрьевна Сорокина, Евгений Игнатьевич Багрий, Светлана Александровна Леонтьева filed Critical Виктор Григорьевич Березкин
Priority to SU5007268 priority Critical patent/RU2018821C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2018821C1 publication Critical patent/RU2018821C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Sampling And Sample Adjustment (AREA)

Abstract

FIELD: analysis of materials. SUBSTANCE: method of chromatographic analysis involves the steps of: providing two serially connected chromatograph columns, blowing the first column from heavy components by a portion of a carrier gas in an opposite direction after outlet of light components of interest from it and discharging the heavy component carrying flow into the atmosphere after purifying by an absorbing filter, increasing a rate of the carrier gas portion used for inverse-blowing of the first column as much as 10-15 times compared to an initial blowing-through rate after outlet of all the light components into a detector and after recording. The gas chromatograph for effecting the method is characterized in that a pipeline used for inverter blowing of the first column and discharging the carrier gas into the atmosphere has two outlet channels, a controllable shut-off valve mounted in one of the channels, pneumatic resistance mounted in the other. EFFECT: enhanced accuracy. 7 cl, 7 dwg

Description

Изобретение относится к газовой хроматографии и может найти применение при анализе сложных смесей жидких и газообразных веществ. Преимущественно изобретение предназначено для определения легких компонентов, присутствующих в смеси с тяжелыми, в частности для контроля за содержанием микропримесей низших меркаптанов в сырой нефти, а также для анализа газовых смесей различного состава. The invention relates to gas chromatography and may find application in the analysis of complex mixtures of liquid and gaseous substances. Advantageously, the invention is intended for the determination of light components present in a mixture with heavy, in particular for monitoring the content of trace amounts of lower mercaptans in crude oil, as well as for analyzing gas mixtures of various compositions.

Известен способ анализа легких компонентов сложной смеси веществ с применением двух последовательно соединенных колонок, при котором анализируемую смесь в виде паров вводят в потоке газоносителя в первую хроматографическую колонку и после перехода легких компонентов смеси во вторую хроматографическую колонку поток газоносителя переносят на вход второй колонки, а первую колонку отдувают отдельным потоком газоносителя в обратном направлении, освобождая ее от тяжелых компонентов, и сбрасывают их в атмосферу [1]. A known method of analyzing the light components of a complex mixture of substances using two series-connected columns, in which the analyzed mixture in the form of vapors is introduced into the first chromatographic column in the gas carrier stream and after the light components of the mixture are transferred to the second chromatographic column, the gas carrier stream is transferred to the inlet of the second column, and the first the column is blown off by a separate gas carrier flow in the opposite direction, freeing it from heavy components, and dumped into the atmosphere [1].

Недостатком известного способа хроматографического анализа является то, что для своего обеспечения он требует довольно сложного аппаратурного оформления. Устройство для его осуществления содержит кран-дозатор поршневого типа для ввода пробы и два многоходовых крана-переключателя потоков, которые должны быть установлены в термостате хроматографических колонок. Это резко снижает надежность их работы. A disadvantage of the known method of chromatographic analysis is that for its support it requires a rather complicated hardware design. A device for its implementation comprises a piston-type metering valve for introducing a sample and two multi-way flow control valves, which must be installed in the thermostat of chromatographic columns. This dramatically reduces the reliability of their work.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к изобретению является способ хроматографического анализа смесей веществ с применением двух последовательно соединенных хроматографических колонок, при котором пары пробы анализируемой смеси вводят в потоке газоносителя на вход первой колонки и после перехода легких компонентов смеси, представляющих интерес для анализа, во вторую колонку поток газоносителя переносят на вход второй колонки, отдувая первую колонку частью потока газоносителя в обратном направлении и сбрасывая эту часть потока газоносителя с содержащимися в нем тяжелыми компонентами пробы в атмосферу, а выходящие из второй колонки разделенные легкие компоненты смеси детектируют [2]. The closest in technical essence and the achieved result to the invention is a method for chromatographic analysis of mixtures of substances using two series-connected chromatographic columns, in which pairs of samples of the analyzed mixture are introduced in the gas carrier stream to the inlet of the first column and after the transition of light components of the mixture that are of interest for analysis, in the second column, the gas carrier flow is transferred to the inlet of the second column, blowing off the first column with a part of the gas carrier flow in the opposite direction, and brasyvaya this part of the flow of propellant gas contained therein heavier components of the sample to the atmosphere and extending from the second column separated light components detected mixture [2].

Недостатком известного способа и устройства для его осуществления является то, что в результате переключения потока газоносителя на вход второй колонки происходит резкое изменение (уменьшение) скорости потока газоносителя во второй колонке и детекторе, что сказывается на стабильности нулевой линии. Для стабилизации условий работы детектора в известном хроматографе требуется применение специальных систем, обеспечивающих постоянство расхода газоносителя через детектор. Применение таких систем усложняет конструкцию устройства, а в случае использования детектора по теплопроводности приводит к снижению чувствительности детектора за счет разбавления элюируемых веществ дополнительным потоком газоносителя на выходе второй колонки. A disadvantage of the known method and device for its implementation is that as a result of switching the gas carrier flow to the inlet of the second column, a sharp change (decrease) in the gas carrier flow rate in the second column and detector occurs, which affects the stability of the zero line. To stabilize the working conditions of the detector in a known chromatograph, the use of special systems is required to ensure a constant flow of the gas carrier through the detector. The use of such systems complicates the design of the device, and in the case of using a thermal conductivity detector, it reduces the sensitivity of the detector by diluting the eluted substances with an additional gas carrier stream at the outlet of the second column.

Кроме того, в известном устройстве скорость потока газоносителя при обратной продувке первой колонки ничем не регулируется и определяется только ее сопротивлением. Предпочтительно иметь первую колонку большой длины, чтобы при переключении скорость потока во второй колонке существенно не менялась. Однако это приводит к увеличению времени обратной продувки первой колонки и, следовательно, увеличивает продолжительность анализа. In addition, in the known device, the flow rate of the gas carrier during reverse purging of the first column is not regulated by anything and is determined only by its resistance. It is preferable to have a first column of large length so that when switching, the flow rate in the second column does not change significantly. However, this leads to an increase in the back-purge time of the first column and, therefore, increases the analysis time.

Целью изобретения является повышение стабильности условий анализа и сокращение времени эксперимента. The aim of the invention is to increase the stability of the analysis conditions and reduce the time of the experiment.

Это обеспечивается тем, что после выхода всех легких компонентов из второй колонки в детектор объемную скорость части потока газоносителя, используемого для обратной продувки первой колонки, увеличивают в 10-50 раз по сравнению с первоначальной скоростью продувки. Одновременно с повышением скорости потока газоносителя, используемого для обратной продувки первой колонки, может быть увеличена и температура этой колонки для ускорения элюирования тяжелых компонентов. This is ensured by the fact that after all light components from the second column exit to the detector, the volumetric velocity of a part of the gas carrier flow used for reverse purging of the first column is increased 10–50 times in comparison with the initial purging rate. Simultaneously with an increase in the flow rate of the gas carrier used to reverse purge the first column, the temperature of this column can be increased to accelerate the elution of heavy components.

Кроме того, поток газоносителя, сбрасываемый со входа первой колонки в атмосферу, очищают от содержащихся в нем тяжелых компонентов пробы путем их поглощения
Указанная цель обеспечивается также тем, что трубопровод для сброса части потока газоносителя в атмосферу имеет два выходных канала, в одном из которых установлен управляемый запорный клапан, а в другом - пневмосопротивление.
In addition, the gas carrier stream discharged from the inlet of the first column into the atmosphere is cleaned of the heavy components of the sample contained in it by absorption
This goal is also ensured by the fact that the pipeline for dumping part of the gas carrier stream into the atmosphere has two outlet channels, one of which has a controlled shut-off valve, and the other has pneumatic resistance.

Благодаря наличию этих выходных каналов с установленными в них запорным клапаном и пневмосопротивлением представляется возможным обратную продувку первой колонки проводить в два этапа. При этом на первом этапе, когда во второй колонке еще продолжается разделение анализируемых компонентов смеси и она работает при оптимальной объемной скорости газоносителя (20-80 мл/мин в зависимости от параметров колонки и типа сорбента), скорость части потока газоносителя, используемого для обратной продувки первой колонки, составляет 1-5 мл/мин, так как на этом этапе клапан в канале сброса закрыт и весь сброс в атмосферу идет через пневмосопротивление. После выхода всех легких компонентов из второй колонки в детектор, их регистрации клапан в выходном канале сброса открывают и тем самым резко увеличивается расход потока газоносителя, используемого для обратной продувки первой колонки с целью освобождения от тяжелых компонентов смеси. Due to the presence of these output channels with a shut-off valve and pneumatic resistance installed in them, it is possible to reverse purge the first column in two stages. At the same time, at the first stage, when the separation of the analyzed components of the mixture continues in the second column and it operates at the optimal gas carrier volumetric velocity (20-80 ml / min depending on the column parameters and the type of sorbent), the velocity of the part of the gas carrier flow used for backflushing the first column is 1-5 ml / min, since at this stage the valve in the discharge channel is closed and the entire discharge into the atmosphere goes through pneumatic resistance. After all light components from the second column exit to the detector, they are registered, the valve in the discharge outlet channel is opened, and thereby the flow rate of the gas carrier used to reverse purge the first column to release the mixture from heavy components is sharply increased.

При таком режиме перенос потока газоносителя с входа первой колонки на вход второй колонки не сказывается на стабильности условий разделения во второй колонке и условий работы детектора до момента выхода всех компонентов смеси, представляющих интерес для анализа. После выхода всех интересующих компонентов увеличивают скорость потока обратной продувки первой колонки (за счет чего сокращается время полного цикла анализа, включающего стадию обратной продувки первой колонки). При этом скорость газоносителя во второй колонке несколько уменьшается, однако на этом этапе уменьшение скорости потока во второй колонке уже не сказывается на результатах анализа. In this mode, the transfer of the gas carrier flow from the inlet of the first column to the inlet of the second column does not affect the stability of the separation conditions in the second column and the operating conditions of the detector until all components of the mixture that are of interest for analysis are released. After the release of all components of interest, the backflow purge flow rate of the first column is increased (due to which the time of the complete analysis cycle, including the backflow purge of the first column, is reduced). At the same time, the gas carrier velocity in the second column decreases somewhat, however, at this stage, a decrease in the flow velocity in the second column no longer affects the analysis results.

Кроме того, в предлагаемом способе представляется возможным до минимума сократить длину первой колонки и соответственно время анализа и регулировать с помощью пневмосопротивления скорость обратной продувки первой колонки. In addition, in the proposed method, it is possible to minimize the length of the first column and, accordingly, the analysis time and adjust the reverse purge speed of the first column using pneumatic resistance.

С целью повышения надежности работы хроматографа за счет исключения забивания тяжелыми компонентами смеси (например, сырой нефти), пневмосопротивления и клапана в каналах сброса потока газоносителя в атмосферу установлен фильтр-поглотитель. Это благоприятно сказывается также на экологических условиях работы оператора. In order to increase the reliability of the chromatograph by eliminating the clogging with heavy components of the mixture (for example, crude oil), pneumatic resistance, and a valve, a filter absorber is installed in the channels for dumping the gas carrier stream into the atmosphere. This also favorably affects the environmental conditions of the operator.

С целью повышения точности анализа за счет исключения появления ложных пиков в трубопроводах для подачи газоносителя в инжектор и на вход второй колонки параллельно запорным клапанам установлены пневмосопротивления. Это исключает образование непродуваемых объемов, являющихся причиной появления ложных пиков. In order to increase the accuracy of the analysis by eliminating the appearance of false peaks in the pipelines for supplying a gas carrier to the injector and to the inlet of the second column, pneumatic resistors are installed parallel to the shut-off valves. This eliminates the formation of windproof volumes, which cause false peaks.

На фиг.1, 2 и 3 представлены различных рабочие положения принципиальной газовой схемы хроматографа. Figure 1, 2 and 3 presents the various operating positions of the gas circuit diagram of the chromatograph.

Предлагаемый газовый хроматограф содержит испаритель 1, предназначенный для испарения вводимой в него жидкой пробы анализируемой смеси веществ, трубопровод 2 для подачи газоносителя в испаритель, первую хроматографическую колонку 3, вход которой соединен с испарителем, вторую хроматографическую колонку 4, вход которой соединен с выходом первой колонки 3, детектор 5, соединенный с выходом второй колонки 4, трубоповод 6 для подачи газоносителя, соединенный с входом второй колонки и выходом первой колонки, и трубопровод 7 для сброса части потока газоносителя в атмосферу, соединенный с входом первой хроматографической колонки 3 через внутренний объем испарителя. The proposed gas chromatograph contains an evaporator 1, designed to evaporate the liquid sample of the analyzed mixture introduced into it, a pipe 2 for supplying a gas carrier to the evaporator, a first chromatographic column 3, the inlet of which is connected to the evaporator, a second chromatographic column 4, the inlet of which is connected to the output of the first column 3, a detector 5 connected to the output of the second column 4, a pipe 6 for supplying a gas carrier, connected to the input of the second column and the output of the first column, and a pipe 7 for dumping part of the flow and carrier gas into the atmosphere, coupled with the input of the first 3 chromatographic column through the internal volume of the evaporator.

В трубопроводах 2 и 6 для подачи газоносителя в колонки 3 и 4 установлены управляемые запорные клапаны 8 и 9, служающие запорными элементами переключателя потоков газоносителя, с помощью которого осуществляется переброс потока газоносителя с входа первой колонки 3 на вход второй колонки 4, и обратно. Параллельно запорным клапанам 8 и 9 включены пневмосопротивления 10 и 11. Вход трубопровода 2 и 6 для подачи газоносителя объединены в общий трубопровод 12, в котором установлен регулятор 13 расхода газоносителя. In pipelines 2 and 6 for supplying the gas carrier to columns 3 and 4, controlled shut-off valves 8 and 9 are installed, which serve as locking elements of the gas carrier flow switch, with the help of which the gas carrier flows from the inlet of the first column 3 to the inlet of the second column 4, and vice versa. In parallel with the shut-off valves 8 and 9, pneumatic resistors 10 and 11 are included. The inlet of the pipeline 2 and 6 for supplying the gas carrier are combined into a common pipe 12, in which the gas carrier flow regulator 13 is installed.

Трубопровод 7 для сброса части потока газоносителя в атмосферу имеет два выходных канала 14 и 15, в которых установлены управляемый запорный клапан 16 и пневмосопротивление 17 соответственно. В трубопроводе 7 для сброса части потока газоносителя в атмосферу установлен фильтр-поглотитель 18 для тяжелых компонентов смеси, который защищает клапан 16 и пневмосопротивление 17 от загрязнения и забивания их отложениями анализируемых веществ. The pipeline 7 for dumping part of the gas carrier stream into the atmosphere has two output channels 14 and 15, in which a controlled shut-off valve 16 and pneumatic resistance 17 are installed, respectively. A filter absorber 18 for heavy components of the mixture is installed in the pipeline 7 to discharge part of the gas carrier stream into the atmosphere, which protects the valve 16 and pneumatic resistance 17 from contamination and clogging by deposits of analytes.

Испаритель 1 и колонки 3 и 4 установлены в соответствующих термостатах 19 и 20. Свой термостат имеет и детектор 5. Управляемые запорные клапаны 8, 9 и 16 вместе с пневмосопротивлениями 10, 11 и 17, а также фильтр-поглотитель 18 вынесены в холодную зону, т.е. не термостатируются и находятся при комнатной температуре (размещены в блоке подготовки газоносителя). The evaporator 1 and columns 3 and 4 are installed in the respective thermostats 19 and 20. The detector 5 also has its own thermostat. The controlled shut-off valves 8, 9 and 16, together with the pneumatic resistors 10, 11 and 17, as well as the filter-absorber 18 are placed in a cold zone, those. they are not thermostated and are at room temperature (placed in the gas carrier preparation unit).

В соответствии с предлагаемым способом описанное устройство работает следующим образом. In accordance with the proposed method, the described device operates as follows.

В момент времени, предшествующий началу анализа, газовая схема хроматографа находится в положении, изображенном на фиг.1. В этом положении клапан 8 открыт, а клапаны 9 и 16 закрыты. Поток газоносителя от регулятора 13 скорости потока по трубопроводу 2 поступает во внутренний объем испарителя 1 и из него проходит колонки 3 и 4 и поступает в детектор 5. Небольшая часть потока (1-5 мл/мин) по трубопроводу 7 сбрасывается в атмосферу через фильтр-поглотитель 18 и пневмосопротивление 17. Малая часть потока газоносителя с выхода регулятора 13 по трубопроводу 6, минуя закрытый клапан 9 по шунтирующему его пневмосопротивлению 11, поступает на вход хроматографической колонки 4. Этим обеспечивается исключение возникновения непродуваемого объема в месте соединения трубопровода 6 со входом колонки 4. Скорость потока газоносителя через колонки 3 и 4 поддерживают оптимальной для хроматографического разделения легких компонентов анализируемой пробы (обычно выбирается экспериментально в районе минимума кривой зависимости эффективности колонки от скорости газоносителя). At the time leading up to the start of analysis, the gas chromatograph circuit is in the position shown in FIG. In this position, valve 8 is open, and valves 9 and 16 are closed. The gas carrier flow from the flow rate controller 13 through pipeline 2 enters the internal volume of the evaporator 1 and columns 3 and 4 pass from it and enters the detector 5. A small part of the flow (1-5 ml / min) through pipeline 7 is discharged into the atmosphere through a filter absorber 18 and pneumatic resistance 17. A small part of the gas carrier flow from the output of regulator 13 through pipeline 6, bypassing the closed valve 9 via shunting pneumatic resistance 11, is fed to the input of the chromatographic column 4. This ensures the elimination of non-blowing volume at the connection conduit 6 to the inlet of column 4. The carrier gas flow rate through the column 3 and the support 4 optimal for the chromatographic separation of the light components of the sample analyzed (usually experimentally chosen near the minimum curve of the column efficiency of carrier gas velocity).

Пробу анализируемой смеси, содержащую легкие компоненты, представляющие интерес для анализа, и тяжелые компоненты, содержание которых не контролируется, вводят с помощью микрошприца в испаритель 1 хроматографа обычным образом. Пары пробы, подхваченные потоком газоносителя, поступающим в испаритель по трубопроводу 2, переносятся в колонку 3, где осуществляется их предварительное разделение на фракции. A sample of the analyzed mixture containing light components of interest for analysis and heavy components, the content of which is not controlled, is introduced using a microsyringe into the evaporator 1 of the chromatograph in the usual way. Sample vapors picked up by the gas carrier flow entering the evaporator through pipeline 2 are transferred to column 3, where they are preliminarily divided into fractions.

По прошествии определенного времени (выбирается экспериментально) путем переключения клапанов 8 и 9 (вручную или автоматически) газовая схема хроматографа переводится в положение, изображенное на фиг.2. В этом положении клапан 8 закрыт, а клапан 9 открыт. Клапан 16 продолжает оставаться закрытым. Весь поток газоносителя от регулятора 13 по трубопроводу 6 поступает на вход колонки 4, где делится на две части. Большая часть потока поступает в колонку 4, продолжая перемещать вдоль колонки разделяемые легкие компоненты, а меньшая часть потока (1-5 мл/мин) поступает на выход колонки 3, перемещая в обратном направлении отсеченные в ней тяжелые компоненты смеси. Следует отметить, что при этом скорость потока газоносителя через колонку 4 практически не меняется, так как сопротивление колонки 3 газовому потоку значительно меньше сопротивления пневмосопротивления 17 и сброс части потока газоносителя через пневмосопротивление 17 остается постоянным. Как следствие, практически не меняется расход газоносителя через детектор 5. After a certain time (selected experimentally) by switching valves 8 and 9 (manually or automatically), the gas chromatograph circuit is transferred to the position shown in figure 2. In this position, valve 8 is closed and valve 9 is open. Valve 16 continues to remain closed. The entire gas carrier flow from the regulator 13 through the pipeline 6 is supplied to the input of the column 4, where it is divided into two parts. Most of the flow enters column 4, continuing to move the separated light components along the column, and a smaller part (1-5 ml / min) enters the outlet of column 3, moving the heavy components of the mixture cut off in it. It should be noted that in this case, the gas carrier flow rate through column 4 is practically unchanged, since the resistance of column 3 to the gas flow is much less than the resistance of pneumatic resistance 17 and the discharge of part of the gas carrier flow through pneumatic resistance 17 remains constant. As a result, the flow rate of the gas carrier through the detector 5 practically does not change.

После выхода из колонки 4 всех анализируемых легких компонентов в детектор 5 и их регистрации газовую схему хроматографа переводят из положения, изображенного на фиг.2, в положение, изображенное на фиг.3. В этом положении клапан 8 остается закрытым, клапан 9 - открытым и открывают клапан 16 в канале 14 сброса. При этом часть потока газоносителя, осуществляющая обратную продувку первой колонки 3 через фильтр-поглотитель 18 и открытый клапан 16, резко возрастает (с 1-5 мл/мин до 10-50 мл/мин), что способствует ускоренному освобождению колонки 3 от остатков тяжелых компонентов пробы. Поскольку общая скорость потока газоносителя, поступающего по трубопроводу 6 на вход колонки 4, остается неизменной, то за счет перераспределения потоков в месте соединения трубопровода 6 с колонками 3 и 4 происходит уменьшение скорости потока газоносителя в колонке 4 и детекторе 5 (с 20-80 до 10-30 мл/мин). After exiting from column 4 all the analyzed light components into the detector 5 and registering them, the gas chromatograph circuit is transferred from the position shown in FIG. 2 to the position shown in FIG. 3. In this position, valve 8 remains closed, valve 9 is open and valve 16 is opened in discharge channel 14. At the same time, the part of the gas carrier flow, which purges the first column 3 through the filter absorber 18 and the open valve 16, sharply increases (from 1-5 ml / min to 10-50 ml / min), which contributes to the accelerated release of column 3 from heavy residues components of the sample. Since the total velocity of the gas carrier flow entering through the pipeline 6 to the inlet of column 4 remains unchanged, due to the redistribution of flows at the junction of the pipeline 6 with columns 3 and 4, the gas carrier flow velocity in column 4 and detector 5 decreases (from 20-80 to 10-30 ml / min).

Однако такое изменение скорости потока газоносителя в колонке 4 и детекторе 5 в этот момент времени уже не сказывается на количественных и качественных результатах анализа, так как к этому моменту все легкие компоненты смеси, представляющие интерес для анализа, уже вышли из колонки 4 и зарегистрированы детектором 5. However, such a change in the gas carrier flow rate in column 4 and detector 5 at this point in time no longer affects the quantitative and qualitative results of the analysis, since at this point all the light components of the mixture that are of interest for analysis have already left column 4 and registered with detector 5 .

Увеличение скорости потока газоносителя, осуществляющего обратную продувку колонки 3, может быть дополнено повышением ее температуры, что еще в большей степени способствует сокращению времени обратной продувки колонки 3 и, следовательно, сокращению времени полного цикла анализа (эксперимента). По прошествии промежутка времени, достаточного для полной отдувки колонки 3, газовую схему хроматографа переводят в исходное состояние. После этого осуществляется ввод следующей пробы анализируемой смеси и ее анализ в описанной последовательности. An increase in the flow rate of the gas carrier carrying out the back-flushing of column 3 can be supplemented by an increase in its temperature, which further contributes to a reduction in the time of back-flushing of column 3 and, consequently, to a reduction in the time of the complete analysis (experiment) cycle. After a period of time sufficient to completely blow off the column 3, the gas chromatograph circuit is returned to its original state. After that, the next sample of the analyzed mixture is introduced and analyzed in the described sequence.

Другой вариант выполнения хроматографа изображен на фиг.4 и предназначен для анализа газовых смесей. Газовая схема предложенного устройства включает кран-дозатор 21 с газовой петлей 22, соединенные трубопроводами 23 и 24 с общей газовой линией 12. Another embodiment of the chromatograph is depicted in figure 4 and is intended for the analysis of gas mixtures. The gas circuit of the proposed device includes a metering valve 21 with a gas loop 22 connected by pipelines 23 and 24 to a common gas line 12.

Петля заполняется исследуемой газовой пробой, затем переключением крана-дозатора поток газоносителя переносит пробу из петли в верхнюю часть колонки 3. После перехода легких компонентов из колонки 3 в колонку 4 переключают клапаны 8 и 9. Остальные операции способа анализа на предложенном варианте газового хроматографа проводят по схеме описанной выше. The loop is filled with the studied gas sample, then by switching the metering valve, the gas carrier stream transfers the sample from the loop to the top of column 3. After the light components have passed from column 3 to column 4, valves 8 and 9 are switched on. The remaining operations of the analysis method using the proposed gas chromatograph are performed the scheme described above.

С использованием предложенного устройства осуществляли хроматографическое разделение разных смесей. Анализы проводились на модифицированной модели лабораторного газового хроматографа ЛХМ-8МД с детектором по теплопроводности. Using the proposed device, chromatographic separation of different mixtures was carried out. The analyzes were carried out on a modified model of a laboratory gas chromatograph LHM-8MD with a thermal conductivity detector.

П р и м е р 1. На основе предложенного устройства была разработана методика количественного определения метил- и этилмеркаптанов в сырой нефти. Совместное присутствие меркаптанов С12 с углеводородами С56 и применение детектора общего назначения значительно затрудняет анализ. Для отделения легких углеводородов от меркаптанов использовали комбинацию из двух насадочных колонок, соединенных последовательно и заполненных разными сорбентами.PRI me R 1. On the basis of the proposed device, a procedure was developed for the quantitative determination of methyl and ethyl mercaptans in crude oil. The combined presence of C 1 -C 2 mercaptans with C 5 -C 6 hydrocarbons and the use of a general-purpose detector significantly complicates the analysis. A combination of two packed columns connected in series and filled with different sorbents was used to separate light hydrocarbons from mercaptans.

В качестве первой колонки 3 использовалась насадочная колонка длиной 25 см и внутренним диаметром 3 мм, заполненная сорбентом с неполярной фазой. В верхнюю часть этой колонки помещался вкладыш из фильтрованной бумаги длиной 45-50 мм, свернутый в трубочку, плотно входящую во внутренний канал начального участка колонки 3, и предназначенный для задержания тяжелых нелетучих компонентов нефти. Вторая разделительная колонка 4 представляла собой две последовательно соединенные насадочные колонки общей длиной 4,2 м, заполненные сорбентом с разными полярными фазами. As the first column 3, a packed column with a length of 25 cm and an inner diameter of 3 mm filled with a sorbent with a non-polar phase was used. At the top of this column, a 45-50 mm long filter paper liner was placed, folded into a tube that fits tightly into the inner channel of the initial section of column 3 and is designed to hold heavy non-volatile oil components. The second separation column 4 consisted of two series-connected packed columns with a total length of 4.2 m, filled with a sorbent with different polar phases.

В качестве фильтра-поглотителя 18 использовалась колонка (15 смх0,3 см) с силикагелем. Перед началом анализа с помощью регулятора расхода 13 устанавливали скорость газоносителя через хроматографические колонки 60 мл/мин. Температура испарителя составляла 120оС, температура термостата 20-80оС, температура детектора 140оС, ток моста катарометра 140 Ма.As a filter-absorber 18, a column (15 cmx0.3 cm) with silica gel was used. Before starting the analysis, the gas carrier speed through the chromatographic columns of 60 ml / min was determined using a flow regulator 13. Evaporator temperature was 120 ° C, the thermostat temperature of 20-80 ° C, detector temperature 140 ° C, 140 katharometer Vi bridge current.

После ввода анализируемой пробы нефти объемом 30 мкл в испаритель через определенный промежуток времени (выбирается экспериментально и в указанных условиях составлял 40-45 с) путем переключения клапанов 8 и 9 переключателя потоков газоноситель направляется на вход колонки 4 (фиг.2). При этом часть потока назоносителя (58-59 мл/мин) поступает в колонку 4 и переносит анализируемые легкие компоненты смеси к детектору 5, а небольшая часть потока 1-2 мл/мин отдувает колонку 3 в обратном направлении и выносит летучие тяжелые компоненты пробы в фильтр-поглотитель 18, после чего очищенный газоноситель сбрасывается через пневмосопротивление 17 в атмосферу. After entering the analyzed oil sample with a volume of 30 μl into the evaporator after a certain period of time (selected experimentally and in the indicated conditions was 40-45 s), by switching the valves 8 and 9 of the flow switch, the gas carrier is directed to the inlet of column 4 (Fig. 2). At the same time, part of the nasal carrier flow (58-59 ml / min) enters column 4 and transfers the analyzed light components of the mixture to detector 5, and a small part of the flow 1-2 ml / min blows column 3 in the opposite direction and carries volatile heavy components of the sample into filter absorber 18, after which the cleaned gas carrier is discharged through pneumatic resistance 17 into the atmosphere.

После выхода всех анализируемых компонентов из колонки 4 в детектор 5 в указанных условиях через 28 мин открывали клапан 16 и осуществляли обратную продувку колонки 3 ускоренным потоком 40 мл/мин газоносителя для освобождения от тяжелых компонентов пробы. Время форсиpования продувки колонки 3 определялось экспериментально и составляло при описанных условиях 15 мин. После завершения обратной продувки колонки 3 газовую схему хроматографа приводят в исходное состояние (фиг.1). After all analyzed components left column 4 in detector 5 under the indicated conditions, valve 16 was opened after 28 min and column 3 was back-flushed with an accelerated flow of 40 ml / min of gas carrier to release heavy sample components. The blow-up forced time of column 3 was determined experimentally and was 15 minutes under the described conditions. After completion of the reverse purge of column 3, the gas chromatograph circuit is returned to its initial state (Fig. 1).

Полученная хроматограмма меркаптанов С12 и углеводородов до С6, присутствующих в сырой нефти, показана на фиг.5. Точка а на хроматограмме соответствует моменту ввода пробы нефти через испаритель в первую колонку, когда прибор работает по схеме, изображенной на фиг.1; точка б - место переключения газового потока со входа первой колонки 3 на вход второй колонки 4, соответствует схеме на фиг.2; точка в - начала интенсивной отдувки колонки 3, соответствует схеме на фиг.3; точка г - конец отдувки первой колонки и, следовательно, полного цикла анализа, переключение клапана в исходное положение.The resulting chromatogram of C 1 -C 2 mercaptans and C 6 hydrocarbons present in crude oil is shown in FIG. 5. Point a in the chromatogram corresponds to the moment of introducing the oil sample through the evaporator into the first column, when the device operates according to the scheme depicted in figure 1; point b is the place of switching the gas flow from the input of the first column 3 to the input of the second column 4, corresponds to the circuit in figure 2; point c - the beginning of intensive blowing of column 3, corresponds to the scheme in figure 3; point g - the end of the blowing of the first column and, therefore, the full cycle of analysis, switching the valve to its original position.

П р и м е р 2. Предложенные способ и устройство использовали для определения органических примесей в диэтиловом эфире. Анализ проводили на приборе, описанном в примере 1, но длина колонки 3 была увеличена на 10 см, температура термостата 84оС.PRI me R 2. The proposed method and device was used to determine organic impurities in diethyl ether. The analysis was carried out on the device described in example 1, but the length of column 3 was increased by 10 cm, the temperature of the thermostat 84 about C.

На фиг.6 и 7 представлены две хроматограммы диэтилового эфира. Анализ 1 мкл пробы этого вещества обычным способом (прямой, ввод пробы через испаритель и ее полное элюирование из колонки 3 в колонку 4) не позволяет обнаружить примесные компоненты (см. фиг.6). Увеличение объема пробы в несколько раз приводит к заметному возрастанию времени анализа. Реализуя предложенное устройство при вводе 20 мкл диэтилового эфира переключением клапанов 8 и 9, через 30 с в колонку 4 поступают примесные компоненты и часть основного вещества (см. фиг.7). При этом остальная большая часть диэтилового эфира (в связи с быстрым временем переключения) в процессе разделения смеси в колонке 4 отдувается из предварительной колонки 3 со скоростью 2 мл/мин. Метод ввода пробы большого объема позволяет в диэтиловом эфире обнаружить два примесных компонента, отсутствующие на хроматограмме, показанной на фиг. 6. Причем время анализа остается таким же, как при прямом введении 1 мкл пробы. После элюирования диэтилового эфира из колонки 4 открывают клапан 16, увеличивая скорость обратной продувки колонки в 20 раз и ведут ее в течение 3-х мин. 6 and 7 show two chromatograms of diethyl ether. Analysis of 1 μl of the sample of this substance in the usual way (direct injection of the sample through the evaporator and its complete elution from column 3 to column 4) does not allow to detect impurity components (see Fig.6). A several-fold increase in the sample volume leads to a noticeable increase in the analysis time. Implementing the proposed device when introducing 20 μl of diethyl ether by switching valves 8 and 9, after 30 seconds, impurity components and part of the main substance enter column 4 (see Fig. 7). In this case, the rest of the majority of diethyl ether (due to the fast switching time) during the separation of the mixture in column 4 is blown out of the preliminary column 3 at a rate of 2 ml / min. The method of introducing a large volume of sample makes it possible to detect two impurity components in diethyl ether that are absent in the chromatogram shown in FIG. 6. Moreover, the analysis time remains the same as with direct injection of 1 μl of the sample. After elution of diethyl ether from column 4, valve 16 is opened, increasing the column back-blowing speed by a factor of 20 and leading it for 3 minutes.

П р и м е р 3. С помощью предложенного устройства, работающего в соответствии со схемой 4, и предназначенного для анализа газов, проводили определение примесей кислорода, метана, углекислого газа в присутствии сероводорода. Пробу вводили через кран-дозатор с объемом петли 0,52 мл. Колонка 3 (40 х 0,3 см) была заполнена сорбентом с неполярной фазой, колонка 4 (120 х 0,3 см) - Полисорбом-1 (0,16-0,30 мм). Ток моста детектора 140 Ма, температура камеры детектора 140оС, термостата колонок 28оС. В качестве газоносителя использовали гелий, расход через кран-дозатор 21, трубопроводы 23, 24 колонки 3 и 4 составил 15,5 мл/мин; через пневмосопротивление 17 (см. фиг.4) сброс потока газоносителя 1,3 мл/мин. В данных условиях сероводород, являющийся основным компонентом, элюируется последним.PRI me R 3. Using the proposed device, operating in accordance with scheme 4, and intended for gas analysis, we determined the impurities of oxygen, methane, carbon dioxide in the presence of hydrogen sulfide. The sample was introduced through a metering valve with a loop volume of 0.52 ml. Column 3 (40 x 0.3 cm) was filled with a non-polar sorbent, column 4 (120 x 0.3 cm) was Polysorb-1 (0.16-0.30 mm). Bridge current detector 140 Ma, camera detector temperature 140 ° C, the thermostat 28 columns C. As a carrier gas, helium was used, the flow through the injection valve 21, pipes 23, 24, columns 3 and 4 was 15.5 ml / min; through pneumatic resistance 17 (see figure 4) the discharge of the carrier gas flow of 1.3 ml / min Under these conditions, hydrogen sulfide, which is the main component, is eluted last.

Анализ выполняется следующим образом. Обратную газовую пробу с помощью крана-дозатора движением штока вводят в колонку 3, через трубопровод с переключением клапанов 8 (положение "Закрыт") и 9 (положение "Открыт") - в колонку 4 в соответствии со схемой фиг.2. За это время зона сероводорода не успевает покинуть колонку 3 и в колонку 4 поступают только кислород, метан, углекислый газ, и разделяются в течение 90 с. После переключения через 15 с указанных клапанов зона сероводорода начинает медленно двигаться в колонке 3 в обратном направлении (к началу колонки 3). По окончании анализа газовой смеси открывают клапан 16 и ведут интенсивную продувку колонки 3 (расход гелия 16 мл/мин) в течение 1 мин в соответствии со схемой фиг.3. The analysis is performed as follows. A gas return sample is introduced into the column 3 using the metering valve by the movement of the rod, through the pipeline with valves 8 (position "Closed") and 9 (position "Open") switched to column 4 in accordance with the diagram of FIG. 2. During this time, the hydrogen sulfide zone does not have time to leave column 3 and only oxygen, methane, carbon dioxide enter column 4 and are separated within 90 s. After switching through 15 from these valves, the hydrogen sulfide zone begins to move slowly in column 3 in the opposite direction (to the beginning of column 3). At the end of the analysis of the gas mixture, the valve 16 is opened and the column 3 is intensively purged (helium consumption 16 ml / min) for 1 min in accordance with the scheme of Fig. 3.

Поскольку экспресс-анализы даже не очень сложных смесей чрезвычайно важны для промышленной газовой хроматографии, предложенные способ и устройство могут найти широкое применение и в этой области. Since rapid analyzes of even not very complex mixtures are extremely important for industrial gas chromatography, the proposed method and device can be widely used in this area.

Таким образом, предлагаемый способ хроматографического анализа с использованием устройства для его осуществления позволяют стабилизировать условия анализа легких компонентов смеси за счет стабилизации скорости потока газоносителя в разделительной второй колонке в течение всего времени прохождения через колонку анализируемых компонентов и резко сократить время полного цикла путем форсированного режима обратной продувки первой колонки. При этом все переключающие элементы хроматографа находятся в холодной зоне, что повышает надежность его в работе. Кроме того, надежность работы хроматографа повышается за счет использования фильтра-поглотителя, установленного в трубопроводе для сброса части потока газоносителя в атмосферу, что улучшает также экологические условия работы оператора. Thus, the proposed method of chromatographic analysis using a device for its implementation allows you to stabilize the conditions for the analysis of light components of the mixture by stabilizing the flow rate of the gas carrier in the separation of the second column for the entire time passing through the column of the analyzed components and drastically reduce the time of the full cycle by means of forced backflushing first column. Moreover, all the switching elements of the chromatograph are in the cold zone, which increases its reliability in operation. In addition, the reliability of the chromatograph is enhanced by the use of a filter-absorber installed in the pipeline to discharge part of the gas carrier stream into the atmosphere, which also improves the environmental conditions of the operator.

Предлагаемый способ хроматографического анализа перспективен для такой важной области как анализ микропримесей, в частности методом ввода больших проб. Важно отметить, что с использованием предложенного устройства разделительная колонка работает без перегрузки, т.е. нет потери в эффективности и разделительной способности сорбентов. The proposed method of chromatographic analysis is promising for such an important area as the analysis of trace elements, in particular by the method of introducing large samples. It is important to note that, using the proposed device, the separation column works without overload, i.e. there is no loss in the efficiency and separation ability of the sorbents.

Claims (6)

1. Способ хроматографического анализа смесей веществ с применением двух последовательно соединенных хроматографических колонок, при котором пробу анализируемой смеси вводят в поток газа-носителя на вход первой колонки и после перехода легких компонентов смеси, представляющих интерес для анализа, в вторую колонку поток газа-носителя переносят на вход второй колонки, продувают первую колонку частью потока газа-носителя с содержащимися в нем тяжелыми компонентами пробы с входа первой колонки в атмосферу и детектируют выходящие из второй колонки разделенные легкие компоненты смеси, отличающийся тем, что после выхода легких компонентов, представляющих интерес для анализа, из второй колонки в детектор и их регистрации объемную скорость части потока газа-носителя, используемого для обратной продувки первой колонки, увеличивают в 10 - 50 раз по сравнению с первоначальной скоростью продувки. 1. The method of chromatographic analysis of mixtures of substances using two series-connected chromatographic columns, in which a sample of the analyzed mixture is introduced into the carrier gas stream at the inlet of the first column and after the transfer of light components of the mixture that are of interest for analysis, the carrier gas stream is transferred to the second column at the inlet of the second column, the first column is purged with a part of the carrier gas stream with the heavy components of the sample contained in it from the inlet of the first column into the atmosphere and the exits from the second are detected columns separated light components of the mixture, characterized in that after the release of light components of interest for analysis from the second column to the detector and recording them, the volumetric velocity of a portion of the carrier gas stream used for back-flushing of the first column is increased 10-50 times compared to the initial purge rate. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что с увеличением скорости потока газа-носителя, используемого для обратной продувки первой колонки, повышают температуру первой колонки. 2. The method according to claim 1, characterized in that with an increase in the flow rate of the carrier gas used for backflushing the first column, the temperature of the first column is increased. 3. Способ по пп. 1 и 2, отличающийся тем, что поток газа-носителя, сбрасываемый с входа первой колонки в процессе ее продувки в атмосферу, очищают от содержащихся в нем тяжелых компонентов пробы путем их поглощения. 3. The method according to PP. 1 and 2, characterized in that the carrier gas stream discharged from the inlet of the first column in the process of purging it into the atmosphere is cleaned of the heavy components of the sample contained in it by absorption. 4. Газовый хроматограф, содержащий последовательно соединенные инжектор, первую и вторую хроматографические колонки и детектор, трубопроводы для подачи газа-носителя в инжектор и на вход второй колонки с установленными на них управляемыми запорными клапанами, а также трубопровод для сброса части потока газа-носителя в атмосферу, соединенный с входом первой колонки, отличающийся тем, что трубопровод для сброса части потока газа-носителя в атмосферу имеет два выходных канала, в одном из которых установлен управляемый запорный клапан, а в другом - пневмосопротивление. 4. A gas chromatograph containing a series-connected injector, first and second chromatographic columns and a detector, pipelines for supplying carrier gas to the injector and at the entrance of the second column with controlled shut-off valves installed on them, as well as a pipeline for dumping part of the carrier gas stream into atmosphere connected to the inlet of the first column, characterized in that the pipeline for discharging part of the carrier gas stream into the atmosphere has two outlet channels, one of which has a controlled shut-off valve, and in the other is pneumatic resistance. 5. Хроматограф по п.4, отличающийся тем, что в трубопроводе для сброса части потока газа-носителя в атмосферу установлен фильтр-поглотитель тяжелых компонентов. 5. The chromatograph according to claim 4, characterized in that a filter-absorber of heavy components is installed in the pipeline to discharge part of the carrier gas stream into the atmosphere. 6. Хроматограф по пп.4 и 5, отличающийся тем, что в трубопроводах для подачи газа-носителя в инжектор и на вход второй колонки параллельно запорным клапанам включены пневмосопротивления. 6. Chromatograph according to claims 4 and 5, characterized in that in the pipelines for supplying carrier gas to the injector and to the inlet of the second column, pneumatic resistors are included in parallel with the shut-off valves.
SU5007268 1991-10-02 1991-10-02 Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph RU2018821C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU5007268 RU2018821C1 (en) 1991-10-02 1991-10-02 Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU5007268 RU2018821C1 (en) 1991-10-02 1991-10-02 Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2018821C1 true RU2018821C1 (en) 1994-08-30

Family

ID=21587828

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU5007268 RU2018821C1 (en) 1991-10-02 1991-10-02 Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2018821C1 (en)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2315296C1 (en) * 2006-06-13 2008-01-20 Институт Катализа Им. Г.К. Борескова Сибирского Отделения Российской Академии Наук Chromatographic column and chromatographic analysis method
RU2342971C2 (en) * 2006-10-24 2009-01-10 Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук (ИОНХ РАН) Method for extraction-chromatographic separation of components mixture
RU2342970C2 (en) * 2006-10-24 2009-01-10 Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук (ИОНХ РАН) Method for chromatographic separation of components mixture
RU2681665C1 (en) * 2017-11-14 2019-03-12 Игорь Геннадиевич Лапшин Method of chromatographic analysis of mixture of hydrocarbons and gas chromatography for its implementation
RU189684U1 (en) * 2019-03-20 2019-05-30 Леонид Владимирович Илясов GAS CHROMATOGRAPH
CN112162053A (en) * 2020-10-15 2021-01-01 中国测试技术研究院化学研究所 Analysis instrument and method for multi-component volatile organic compound and application
RU2848123C1 (en) * 2024-11-25 2025-10-16 Общество с ограниченной ответственностью "ИРКУТСКАЯ НЕФТЯНАЯ КОМПАНИЯ" Method for the chromatographic determination of krypton and xenon in natural gas and device for its implementation

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1. Патент США N 3385101, кл. G 01N 31/08, 1968. *
2. Патент США N 4414857, кл. G 01N 31/08, 1983. *

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2315296C1 (en) * 2006-06-13 2008-01-20 Институт Катализа Им. Г.К. Борескова Сибирского Отделения Российской Академии Наук Chromatographic column and chromatographic analysis method
RU2342971C2 (en) * 2006-10-24 2009-01-10 Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук (ИОНХ РАН) Method for extraction-chromatographic separation of components mixture
RU2342970C2 (en) * 2006-10-24 2009-01-10 Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук (ИОНХ РАН) Method for chromatographic separation of components mixture
RU2681665C1 (en) * 2017-11-14 2019-03-12 Игорь Геннадиевич Лапшин Method of chromatographic analysis of mixture of hydrocarbons and gas chromatography for its implementation
RU189684U1 (en) * 2019-03-20 2019-05-30 Леонид Владимирович Илясов GAS CHROMATOGRAPH
CN112162053A (en) * 2020-10-15 2021-01-01 中国测试技术研究院化学研究所 Analysis instrument and method for multi-component volatile organic compound and application
RU2848123C1 (en) * 2024-11-25 2025-10-16 Общество с ограниченной ответственностью "ИРКУТСКАЯ НЕФТЯНАЯ КОМПАНИЯ" Method for the chromatographic determination of krypton and xenon in natural gas and device for its implementation

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0681182B1 (en) Instrument for measuring non-methane organic gases in gas samples
US5288310A (en) Adsorbent trap for gas chromatography
Kolb Headspace sampling with capillary columns
EP0661537B1 (en) Apparatus for gas chromatography
US4180389A (en) Isolation and concentration of sample prior to analysis thereof
US4962042A (en) Method for on-column injection gas chromatography
US6447575B2 (en) Method and apparatus for gas chromatography analysis of samples
RU2018821C1 (en) Method of chromatographic analysis of mixtures of substances and gas chromatograph
US10067100B2 (en) Method and apparatus for preconcentrating a gaseous sample
US6293995B2 (en) Chromatograph having a gas storage system
US8156788B2 (en) Supercritical-phase mixed chromatography method and installation for implementing same
Goekeler et al. Process multidimensional gas chromatography
Trisciani et al. Characterization of fuel samples by on‐line LC‐GC with automatic group‐type separation of hydrocarbons
JPS5810698B2 (en) chromatographic method
US12357943B2 (en) Collection and separation systems and methods of use thereof and isotope analysis systems and methods of use thereof
US3069897A (en) Chromatographic analysis
US4067226A (en) Chromatographic apparatus
US4873058A (en) Flow divider for gas chromatographs
Klee Optimizing capillary column backflush to improve cycle time and reduce column contamination
EP0654667A1 (en) Gas chromatography systems
JPH0521504B2 (en)
RU2122729C1 (en) Gas chromatograph for analysis of substances in mixtures of gases and/or vapors
US3457704A (en) Chromatographic method and apparatus
RU2125723C1 (en) Device taking and injecting samples
Hirata et al. Technique for injecting very large volumes in capillary supercritical fluid chromatography