[go: up one dir, main page]

RU2082793C1 - Process for preparing hafnium - Google Patents

Process for preparing hafnium Download PDF

Info

Publication number
RU2082793C1
RU2082793C1 SU4519764A RU2082793C1 RU 2082793 C1 RU2082793 C1 RU 2082793C1 SU 4519764 A SU4519764 A SU 4519764A RU 2082793 C1 RU2082793 C1 RU 2082793C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
hafnium
amount
carried out
metal
reduction
Prior art date
Application number
Other languages
Russian (ru)
Inventor
М.Л. Коцарь
А.Н. Иванов
В.Д. Федоров
В.М. Ажажа
П.Н. Вьюгов
В.А. Кадочников
Ю.Ф. Коровин
А.Н. Кузнецов
К.А. Линдт
А.П. Мухачев
А.Г. Охапкин
В.Г. Чупринко
Original Assignee
Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии filed Critical Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии
Priority to SU4519764 priority Critical patent/RU2082793C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2082793C1 publication Critical patent/RU2082793C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

FIELD: metallurgy of rare metals. SUBSTANCE: process is carried out by calcium thermal reduction with hafnium tetrafluoride in inert medium at 20-450 C in the presence of metal that forms binar alloy with hafnium, and the whole is then removed by heating in vacuum. Prior to reduction operation, the blank is vacuum treated at 20-350 C, and reduction is carried out in the presence of metal that reduces temperature of binar alloy to 1125-1900 C and this metal is removed by electron beam melting and the melt is heated to temperature by 200-900 C higher. Calcium is used in 5-20% excess of stoichiometric amount. The metal being added is beryllium in amount of 1.2-4.0%, 1.7-5.0 cobalt; 3.1-1.0 iron; 3.5-10.0 aluminium; 4.5-19.0% copper; 7.8-17.0%; 6-18% manganese; 7.7-20.0% vanadium 7.7-20.0. EFFECT: more efficient preparation process. 1 tbl

Description

Изобретение относится к области металлургии, а именно к способам получения металлического гафния путем металлотермического восстановления его из соединений. The invention relates to the field of metallurgy, and in particular to methods for producing metallic hafnium by metallothermal reduction of it from compounds.

Наиболее близким техническим решением, выбранным в качестве прототипа, является способ кальциетермического восстановления тетрафторида гафния (ТФГ) в присутствии металлического цинка (21 мас. к сумме гафния и цинка в шихте) и йода (1,12 г I2 на 1 г Hf) в бомбе с последующим удалением цинка из полученного бинарного сплава медленным нагреванием в графитовом тигле в вакууме до 1800 oC и дугового переплава губки с нерасходуемым электродом в атмосфере аргона. Реакцию кальциетермического восстановления ТФГ инициировали либо накаленной проволокой, либо нагреванием бомбы в газовой печи до температуры шихты в ней по крайней мере 450oC. Цинк вводили в шихту для получения низкоплавкого сплава, а йод для увеличения температуры плавки и текучести шлака вследствие образования CaI2. Удаление цинка из гафния происходило достаточно полно для содержания цинка в губке менее 0,002 мас. Полученный гафний содержал 0,05 мас. азота и 0,07 мас. углерода. Содержание кислорода в губке не определяли, но он несомненно присутствовал в значительных количествах, на что указывала исключительная хрупкость материала. Губка, переплавленная в дуге, имела твердость HRA 69 или HB 350. Гафний с содержанием азота и углерода 0,009 и 0,03 мас. соответственно и твердостью HRA 60 или HB 220 был получен после йодидного рафинирования губки и аргонодугового переплава прутков.The closest technical solution, selected as a prototype, is a method of calcium thermal reduction of hafnium tetrafluoride (TFG) in the presence of metallic zinc (21 wt. To the sum of hafnium and zinc in the charge) and iodine (1.12 g of I 2 per 1 g of Hf) bomb followed by removal of zinc from the obtained binary alloy by slow heating in a graphite crucible in vacuum to 1800 o C and arc remelting of the sponge with a non-consumable electrode in an argon atmosphere. Calcium-thermal reduction of TFG was initiated either by a glowing wire or by heating a bomb in a gas furnace to a charge temperature of at least 450 o C. Zinc was introduced into the charge to obtain a low-melting alloy, and iodine to increase the melting temperature and slag flow due to the formation of CaI 2 . The removal of zinc from hafnium occurred sufficiently fully for the content of zinc in the sponge less than 0.002 wt. The resulting hafnium contained 0.05 wt. nitrogen and 0.07 wt. carbon. The oxygen content in the sponge was not determined, but it was undoubtedly present in significant quantities, as indicated by the exceptional fragility of the material. The sponge melted in the arc had a hardness of HRA 69 or HB 350. Hafnium with a nitrogen and carbon content of 0.009 and 0.03 wt. accordingly, hardness HRA 60 or HB 220 was obtained after iodide refining of the sponge and argon-arc remelting of the rods.

Таким образом, недостатками прототипа являются:
1. Низкая частота получаемого гафния;
2. Повышенный расход материала (избыток кальция 74% сверх стехиометрически необходимого количества для восстановления ТФГ, расход йода - 1,12 кг на 1 кг гафния в шихте);
3. Высокое давление, развивающееся в процессе плавки, вследствие частичного испарения йода, что приводит к необходимости проведения ее в бомбе;
4. Многостадийность процесса рафинирования и необходимость использования йодистого рафинирования для получения гафния с необходимым количеством и свойствами.
Thus, the disadvantages of the prototype are:
1. Low frequency of hafnium obtained;
2. Increased consumption of material (excess calcium 74% in excess of the stoichiometrically necessary amount for the restoration of TFG, iodine consumption - 1.12 kg per 1 kg of hafnium in the charge);
3. High pressure that develops during the melting process, due to the partial evaporation of iodine, which leads to the need to carry it in a bomb;
4. The multi-stage refining process and the need to use iodide refining to obtain hafnium with the required amount and properties.

Техническим результатом изобретения является повышение чистоты гафния за счет более полного удаления газовых и металлических примесей, повышение экономичности и безопасности процесса за счет уменьшения расхода материалов и упрощение процесса рафинирования гафния. The technical result of the invention is to increase the purity of hafnium due to a more complete removal of gas and metal impurities, increase the efficiency and safety of the process by reducing the consumption of materials and simplifying the process of refining hafnium.

Это достигается тем, что шихту восстановительной плавки вакуумируют в интервале температур 20-350oC, а кальциетермическое восстановление производят в присутствии металла, понижающего температуру ликвидуса бинарного сплава до 1125-1900 oC, с последующим удалением этого металла путем электронно-лучевого переплава с перегревом расплава выше температуры плавления гафния на 200-800K. При восстановлении используют 5-20%-ный избыток кальция.This is achieved by the fact that the charge of the reduction smelting is evacuated in the temperature range of 20-350 o C, and the calcium thermal reduction is carried out in the presence of a metal that lowers the liquidus temperature of the binary alloy to 1125-1900 o C, followed by removal of this metal by electron beam remelting with overheating the melt is higher than the melting temperature of hafnium by 200-800K. When recovering, a 5-20% excess of calcium is used.

Вакуумирование шихты проводят с целью удаления из нее адсорбированных газов азота, кислорода, воды и др. Температура 20oC в процессе вакуумирования соответствует плавке без предварительного нагрева шихты. В плавках с предварительным нагревом шихты вакуумирование проводят при температуре шихты в интервале 20-350oC. Нагрев шихты в вакууме приводит помимо удаления адсорбированных газов также воды, связанной в соединениях HfF4•H2O и Ca(OH)2 по реакциям
HfF4•H2Ok + HfF+H2Oг, (I)
Ca(OH)2k CaOk + H2Oг. (2)
Нагрев воды в вакууме выше температуры 350oC малоэффективен вследствие преимущественного поглощения выделившихся газов кальцием по реакциям:
3Caк + N Ca3N, (3)
Cak + 0,5O CaOk, (4)
Cak + H2Oг CaOk+H. (5)
Удаление адсорбированных газов и воды в процессе вакуумирования шихты в интервале 20-350oC приводит к снижению содержания азота, кислорода и водорода в гафнии и повышению его чистоты по этим примесям. В способе-прототипе применение вакуумирования при нагреве шихты недопустимо вследствие испарения йода и выхода его из зоны при конденсации на холодной поверхности аппарата.
The vacuum of the mixture is carried out in order to remove adsorbed gases of nitrogen, oxygen, water, etc. from it. The temperature of 20 o C in the process of evacuation corresponds to melting without pre-heating the mixture. In melts with preliminary heating of the charge, evacuation is carried out at a temperature of the charge in the range of 20-350 o C. In addition to removing adsorbed gases, heating the mixture in vacuum also leads to water bound in the HfF 4 • H 2 O and Ca (OH) 2 compounds according to the reactions
HfF 4 • H 2 O k + HfF 4k + H 2 O g , (I)
Ca (OH) 2k CaO k + H 2 O g . (2)
Heating water in vacuum above a temperature of 350 o C is ineffective due to the predominant absorption of released gases by calcium according to the reactions:
3Ca + N to 2g Ca 3 N 2 * (3)
Ca k + 0.5O 2g CaO k , (4)
Ca k + H 2 O g CaO k + H 2r. (5)
The removal of adsorbed gases and water during the evacuation of the mixture in the range of 20-350 o C leads to a decrease in the content of nitrogen, oxygen and hydrogen in hafnium and increase its purity for these impurities. In the prototype method, the use of vacuum when heating the charge is unacceptable due to the evaporation of iodine and its exit from the zone during condensation on the cold surface of the apparatus.

Для дополнительного снижения содержания кислорода в гафнии восстановительные плавки проводят с избытком кальция 5-20% сверх стехиометрически необходимого количества, который увеличивается при росте содержания кислорода в компонентах шихты и температуры восстановительной плавки. To further reduce the oxygen content in hafnium, reduction melts are carried out with an excess of calcium of 5-20% in excess of the stoichiometrically necessary amount, which increases with an increase in the oxygen content in the charge components and the temperature of the reduction melting.

Снижение температуры ликвидуса бинарного сплава на основе гафния до величины внутри интервала 1125-1900oC происходит при введении в шихту металлов, указанных в таблице, в количестве к сумме гафния и металла в шихте:
Нижний предел температурного интервала отвечает наиболее легкоплавкой эвтектике в бинарных системах гафний металл. Верхнему пределу соответствует температура сплава, выше которой не происходит удовлетворительного разделения металла и шлака в процессе кальциетермического восстановления ТФГ. При получении зашлакованного металла растут потери его в процессе электронно-лучевого переплава.
The liquidus temperature of a hafnium-based binary alloy decreases to a value within the interval 1125-1900 o C when the metals indicated in the table are introduced into the charge in the amount to the sum of hafnium and metal in the charge:
The lower limit of the temperature range corresponds to the most fusible eutectic in binary systems of hafnium metal. The upper limit corresponds to the temperature of the alloy, above which there is no satisfactory separation of metal and slag in the process of calcium thermal reduction of TFG. Upon receipt of a slagged metal, its losses in the process of electron beam remelting increase.

При получении бинарного сплава с температурой вблизи нижнего предела инициирование восстановительной плавки проводят при температуре шиихты 20oC. При получении сплава с температурой ликвидуса 1900oC реакцию инициируют при 450oC.Upon receipt of a binary alloy with a temperature near the lower limit, the initiation of reduction melting is carried out at a batch temperature of 20 o C. Upon receipt of the alloy with a liquidus temperature of 1900 o C, the reaction is initiated at 450 o C.

Наиболее полное удаление второго компонента из бинарного сплава и достижение требований ГОСТ 22517-77 по содержанию этого элемента в йодидном гафнии происходит в процессе вакуумного электронно-лучевого переплава, если расплав перегреет выше температуры плавления гафния на 200-800K. Перегрев расплава ниже 200oC не приводит к удалению второго компонента до требуемого уровня. Перегрев расплава выше 800K влечет за собой большие потери гафния за счет испарения.The most complete removal of the second component from the binary alloy and the achievement of the requirements of GOST 22517-77 regarding the content of this element in hafnium iodide occurs during vacuum electron beam remelting if the melt overheats at a temperature of 200-800 K above the hafnium melting point. Overheating of the melt below 200 o C does not lead to the removal of the second component to the desired level. Overheating of the melt above 800K entails large losses of hafnium due to evaporation.

Пример. В тигель аппарата восстановления загружают шихту, состоящую из тетрафторида гафния, кальция, взятого с избытком 5-20% и металла, снижающего температуру ликвидуса гафния в интервале 1125-1900oC. Масса компонентов шихты приведена в таблице. Герметично закрывают аппарат и проводят вакуумирование шихты при температуре в интервале 20-350oC. Заполняют аппарат аргоном и инициируют восстановительную плавку при температуре шихты в интервале 20-450oC. В результате получают слиток бинарного сплава гафния с одним из металлов, указанных в таблице.Example. A mixture consisting of hafnium tetrafluoride, calcium, taken in excess of 5-20% and a metal that reduces the temperature of hafnium liquidus in the range of 1125-1900 o C is loaded into the crucible of the reduction apparatus. The mass of the charge components is given in the table. The apparatus is sealed and the mixture is evacuated at a temperature in the range of 20-350 o C. The apparatus is filled with argon and reduction reduction is initiated at a temperature of a mixture in the range of 20-450 o C. As a result, a bar of an hafnium binary alloy with one of the metals indicated in the table is obtained .

Бинарный сплав подвергают 1-3 кратному электронно-лучевому переплаву с перегревом расплава выше температуры плавления гафния на 200-800K и получают слиток металлического гафния. Результаты опытов приведены в таблице. The binary alloy is subjected to 1-3 times electron-beam remelting with overheating of the melt above the melting point of hafnium by 200-800K and an ingot of metallic hafnium is obtained. The results of the experiments are shown in the table.

Как следует из данных таблицы, предложенный способ позволяет получить гафний требуемой чистоты с приемлемыми технологическими показателями и обеспечивает по сравнению с существующими способами следующие преимущества:
1. Повышает чистоту гафния за счет более полного удаления газовых и металлических примесей;
2. Повышает экономичность и безопасность процесса за счет сокращения расхода кальция и неиспользования йода;
3. Упрощает процесс рафинирования гафния за счет замены нескольких рафинирующих операций одной электронно-лучевым переплавом.
As follows from the table, the proposed method allows to obtain hafnium of the required purity with acceptable technological parameters and provides the following advantages compared to existing methods:
1. Increases the purity of hafnium due to a more complete removal of gas and metal impurities;
2. Increases the efficiency and safety of the process by reducing the consumption of calcium and the non-use of iodine;
3. Simplifies the process of refining hafnium by replacing several refining operations with a single electron beam remelting.

Claims (9)

1. Способ получения гафния, включающий кальциетермическое восстановление в инертной среде при 20 450oС шихты, содержащей тетрафторид гафния и кальций, в присутствии металла, образующего бинарный сплав с гафнием и последующее удаление металла при нагревании бинарного сплава в вакууме, отличающийся тем, что перед восстановлением шихту вакуумируют при температуре 20 350oС восстановление ведут в присутствии металла, понижающего температуру ликвидуса бинарного сплава до 1125 1900oС, а удаление этого металла ведут путем электронно-лучевого переплава с перегревом расплава выше температуры плавления гафния на 200 800К.1. A method of producing hafnium, including calcitermic reduction in an inert medium at 20 450 o With a mixture containing hafnium tetrafluoride and calcium, in the presence of a metal forming a binary alloy with hafnium and subsequent removal of the metal by heating the binary alloy in vacuum, characterized in that before by reduction, the mixture is evacuated at a temperature of 20,350 ° C., the reduction is carried out in the presence of a metal that lowers the liquidus temperature of the binary alloy to 1125–1900 ° C. , and this metal is removed by electron beam crosslinking VA with overheating of the melt above the melting temperature of hafnium by 200 800K. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что при восстановлении используют 5
20%-ный избыток кальция от стехиометрии.
2. The method according to claim 1, characterized in that when restoring use 5
20% excess calcium from stoichiometry.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии бериллия в количестве 1,2 4,0 мас. от суммы гафния и бериллия. 3. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of beryllium in an amount of 1.2 to 4.0 wt. from the sum of hafnium and beryllium. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии кобальта в количестве 1,7 5,0 мас. от суммы гафния и кобальта. 4. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of cobalt in an amount of 1.7 to 5.0 wt. of the amount of hafnium and cobalt. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии железа в количестве 3,1 10 мас. от суммы гафния и железа. 5. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of iron in an amount of 3.1 to 10 wt. from the sum of hafnium and iron. 6. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии алюминия в количестве 3,5 10,0 мас. от суммы гафния и алюминия. 6. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of aluminum in an amount of 3.5 to 10.0 wt. from the sum of hafnium and aluminum. 7. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии меди в количестве 4,5 13,0 мас. от суммы гафния и меди
8. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии хрома в количестве 7,8 17,0 мас. от суммы гафния и хрома.
7. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of copper in an amount of 4.5 to 13.0 wt. of the amount of hafnium and copper
8. The method according to claim 1, characterized in that the reduction is carried out in the presence of chromium in an amount of 7.8 17.0 wt. of the sum of hafnium and chromium.
9. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии марганца в количестве 6 18 мас. от суммы гафния и марганца. 9. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of manganese in an amount of 6 to 18 wt. of the amount of hafnium and manganese. 10. Способ по п.1, отличающийся тем, что восстановление ведут в присутствии ванадия в количестве 7,7 20,0 мас. от суммы гафния и ванадия. 10. The method according to claim 1, characterized in that the recovery is carried out in the presence of vanadium in an amount of 7.7 to 20.0 wt. from the sum of hafnium and vanadium.
SU4519764 1989-07-24 1989-07-24 Process for preparing hafnium RU2082793C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU4519764 RU2082793C1 (en) 1989-07-24 1989-07-24 Process for preparing hafnium

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU4519764 RU2082793C1 (en) 1989-07-24 1989-07-24 Process for preparing hafnium

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2082793C1 true RU2082793C1 (en) 1997-06-27

Family

ID=21406833

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU4519764 RU2082793C1 (en) 1989-07-24 1989-07-24 Process for preparing hafnium

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2082793C1 (en)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0951572A4 (en) * 1996-09-30 1999-11-24
RU2168554C2 (en) * 1999-06-22 2001-06-10 Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии Method of refining high-melting metals and alloys
RU2593807C2 (en) * 2014-12-23 2016-08-10 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" (АО "ВНИИНМ) Method for production of hafnium by vacuum arc remelting

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Патент США N 2797160, кл. 75 - 84.5, 1957. *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0951572A4 (en) * 1996-09-30 1999-11-24
RU2168554C2 (en) * 1999-06-22 2001-06-10 Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии Method of refining high-melting metals and alloys
RU2593807C2 (en) * 2014-12-23 2016-08-10 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" (АО "ВНИИНМ) Method for production of hafnium by vacuum arc remelting

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4671820A (en) Composite calcium clads for deoxidation and desulfurization from molten steels
US6007597A (en) Electron-beam melt refining of ferroniobium
US4216010A (en) Aluminum purification system
US4035892A (en) Composite calcium clad material for treating molten metals
US5972065A (en) Purification of tantalum by plasma arc melting
US4610720A (en) Method for preparing high purity vanadium
US4781756A (en) Removal of lithium nitride from lithium metal
US4169722A (en) Aluminothermic process
US2950962A (en) Reduction of fluoride to metal
US4698095A (en) Composite calcium clads for treating molten iron
RU2082793C1 (en) Process for preparing hafnium
US4419126A (en) Aluminum purification system
US3212881A (en) Purification of alloys
US3091525A (en) Deoxidation of refractory metal
US3406056A (en) Methods of and devices for purifying high melting-point metals
JPS57146466A (en) Casting method for titanium casting consisting of pure titanium or alloy consisting essentially of titanium
CA1175661A (en) Process for aluminothermic production of chromium and chromium alloys low in nitrogen
US3985551A (en) Process for removing carbon from uranium
US3501291A (en) Method for introducing lithium into high melting alloys and steels
US1089773A (en) Method of making titanium and other alloys.
US4097268A (en) Method of treating molten ferrous material with composite rods containing Ca
JPH0641654A (en) Magnesium smelting method
RU2748846C1 (en) Method for producing high-purity metal scandium
RU2048558C1 (en) Method for production of high-purity zirconium of hafnium
US4177059A (en) Production of yttrium