[go: up one dir, main page]

RU2044013C1 - Method for production of heat-resistant ceramic pigments - Google Patents

Method for production of heat-resistant ceramic pigments Download PDF

Info

Publication number
RU2044013C1
RU2044013C1 SU4947538A RU2044013C1 RU 2044013 C1 RU2044013 C1 RU 2044013C1 SU 4947538 A SU4947538 A SU 4947538A RU 2044013 C1 RU2044013 C1 RU 2044013C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
zirconium
chromophore
pigment
silicon
production
Prior art date
Application number
Other languages
Russian (ru)
Inventor
И.И. Елфимов
А.А. Гризик
А.В. Федоренко
А.А. Свитцов
А.П. Постников
Original Assignee
Государственный научно-исследовательский и проектный институт редкометаллической промышленности "Гиредмет"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственный научно-исследовательский и проектный институт редкометаллической промышленности "Гиредмет" filed Critical Государственный научно-исследовательский и проектный институт редкометаллической промышленности "Гиредмет"
Priority to SU4947538 priority Critical patent/RU2044013C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2044013C1 publication Critical patent/RU2044013C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

FIELD: production of heat-resistant pigments. SUBSTANCE: solutions of zirconium chlorides or nitrates and chromophore metal at molar ratio 1: 0.01-0.03 as calculated for salts are mixed with finely dispersed silicium oxide, Reynolds number being Re=2·104-5·104. Thus prepared suspension is treated by aqueous solution of ammonia to pH 8-9. Precipitate is dried with the help of filter, dried and calcined in two steps. The first step of calcination is carried out at 700-900 C, it is followed by cooling and by adding mineralizing agent. The second step of calcination takes place by heating to 1100-1300 at rate 5-10 C/min. EFFECT: decreases size of pigment particles, increases intensity of bright yellow color, decreases quantity of chromophore additive. 2 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к технологии получения термостойких керамических пигментов на основе смеси оксидов кремния и тугоплавких металлов, например циркония, гафния, с хромоформными добавками, и может быть использовано при получении керамических плиток, санитарно-строительных изделий и фарфоро-фаянсовой посуды, а также керамических мембран. The invention relates to a technology for producing heat-resistant ceramic pigments based on a mixture of silicon oxides and refractory metals, for example zirconium, hafnium, with chromoform additives, and can be used to obtain ceramic tiles, sanitary-engineering products and porcelain and earthenware dishes, as well as ceramic membranes.

Известен способ получения силикатов циркония или гафния путем взаимодействия гексахлорцирконата или гексахлоргафната щелочного металла с двуокисью кремния при нагревании до температуры 950 1100оС в присутствии кислорода с последующими операциями промывки, фильтрации и сушки продукта [1]
Известен способ получения керамических пигментов путем смешивания дозированных количеств исходных компонентов: оксида марганца, железного купороса, цинкового купороса и калиевой селитры с последующим мокрым или сухим помолом смеси, сушкой полученной шихты при 90 130оС, обжигом ее при температуре 900 1400оС. Пигмент далее подвергают мокрому размолу с удалением влаги на центрифугах сушки и затаривания [2]
Недостатком указанных способов является неравномерность дисперсного состава полученных керамических пигментов и громоздкость технологической схемы производства, значительный расход минерализатора (калиевой селитры).
A known method of producing silicates of zirconium or hafnium by reacting hexachlorocirconate or hexachlorogaphnate of an alkali metal with silicon dioxide when heated to a temperature of 950 1100 about In the presence of oxygen with subsequent washing, filtering and drying the product [1]
A known method of producing ceramic pigments by mixing metered quantities of the starting components: manganese oxide, iron sulfate, zinc sulfate and potassium nitrate, followed by wet or dry grinding of the mixture, drying the resulting mixture at 90 130 about C, firing it at a temperature of 900 1400 about C. Pigment further subjected to wet grinding with the removal of moisture in a centrifuge drying and packaging [2]
The disadvantage of these methods is the uneven dispersion of the obtained ceramic pigments and the bulkiness of the technological scheme of production, a significant consumption of the mineralizer (potassium nitrate).

Наиболее близким к изобретению является способ получения керамических циркониевых пигментов из эквимолярной смеси оксидов кремния и циркона с хромоформными добавками из группы оксидов железа, хрома, никеля, празеодима и тербия, взятых в количестве 0,1 0,3 моля. Эти компоненты подвергают мокрому смешиванию с минерализаторами из группы, включающей кремнефтористый натрий, фтористый натрий, литий, алюминий, криолит, взятые в количестве 0,05 0,1 моля, затем мелят, сушат и прокаливают при температуре 600 1300оС с дальнейшей переработкой пигмента по обычной технологии [3]
Известная технология получения керамических пигментов исходит из необходимости использования в качестве исходного сырья оксидов тугоплавких металлов, циркония, гафния, для получения которых необходима довольно сложная схема производства, включающая вскрытие исходного сырья, перевод целевого компонента в водо- или кислоторастворимое соединение, очистку растворов от примесей, выделение целевого продукта, сушку и прокалку.
Closest to the invention is a method for producing ceramic zirconium pigments from an equimolar mixture of silicon oxides and zircon with chromoform additives from the group of iron, chromium, nickel, praseodymium and terbium oxides taken in an amount of 0.1 to 0.3 moles. These components are wet mixed with mineralizers from the group including sodium silicofluoride, sodium fluoride, lithium, aluminum, cryolite, taken in an amount of 0.05 0.1 mol, then they are ground, dried and calcined at a temperature of 600 1300 о С with further processing of the pigment by conventional technology [3]
The well-known technology for the production of ceramic pigments proceeds from the need to use refractory metal oxides, zirconium, hafnium as a feedstock, to obtain which a rather complex production scheme is required, including opening the feedstock, converting the target component into a water- or acid-soluble compound, and cleaning solutions of impurities, the selection of the target product, drying and calcination.

Недостатками способа-прототипа являются:
неравномерность дисперсного состава полученных керамических пигментов за счет переизмельчения одних компонентов шихты и недоизмельчения других;
недостаточная интенсивность окраски керамических пигментов вследствие неравномерности дисперсного состава их порошков;
значительный расход хромоформных добавок.
The disadvantages of the prototype method are:
uneven dispersion of the obtained ceramic pigments due to over-grinding of some components of the mixture and under-grinding of others;
insufficient intensity of coloring of ceramic pigments due to the uneven dispersion of their powders;
significant consumption of chromoform additives.

Целью изобретения является уменьшение размера частиц и усиление интенсивности окраски пигмента и уменьшение дозировки хромоформной добавки. The aim of the invention is to reduce particle size and increase the color intensity of the pigment and reduce the dosage of chromoform additives.

Это достигается способом получения термостойких пигментов на основе соединений кремния и циркония путем смешивания растворов хлоридов или нитратов циркония и хромоформного металла, взятых в мольном соотношении 1:0,01 0,05 с тонкодисперсным оксидом кремния при числе Re 20 ˙104 5,0 ˙104. Полученную суспензию обрабатывают аммиаком до рН 8 9, осадок отжимают на фильтре, сушат и подвергают обработке минерализатором из группы, включающей фториды и хлориды лития, натрия, алюминия и их смеси с последующей термообработкой при 700 900оС, охлаждением до 50 100оС, перемешиванием и повторным нагревом до 1100 1300оС со скоростью нагрева 5 10оС в мин. Минерализатор в шихту добавляют также перед второй стадией термообработки при 1100 1300оС. Возможно использование в качестве тонкодисперсной окиси кремния пылей из печей прокалки технологических газов производства хлоридов циркония и кремния.This is achieved by the method of producing heat-resistant pigments based on silicon and zirconium compounds by mixing solutions of zirconium chloride and nitrate and chromoform metal taken in a molar ratio of 1: 0.01 0.05 with finely divided silica with the number Re 20 ˙ 10 4 5.0 ˙ 10 4 . The resulting suspension is treated with ammonia to pH 8 9 precipitate formed is drained on a filter, dried and subjected mineralizer from the group consisting of fluorides and chlorides of lithium, sodium, aluminum, and mixtures thereof, followed by heat treatment at 700 900 ° C, cooled to 50 100 ° C, stirring and reheating to 1100 1300 about With a heating rate of 5 to 10 about With min. Mineralizer added to the batch and before the second step heat treatment at 1100 1300 ° C can be used as fine dusts of silicon monoxide calcination furnace process gas production of zirconium and silicon tetrachloride.

Отличительные признаки изобретения:
применение в качестве исходного сырья водорастворимых соединений хлоридов или нитратов циркония и хромоформных добавок;
мольное соотношение указанных солей циркония и хромоформных металлов, равное 1:0,01 0,05 (3 6 мас.);
взаимодействие растворов хлоридов или нитратов циркония и хромоформных металлов с тонкодисперсным оксидом кремния с перемешиванием при числе Re 2,0˙104 5 ˙104 и обработка полученной суспензии раствором аммиака до рН 8 9;
термообработка полученной шихты при температуре 700 900оС с последующим охлаждением, перемешиванием и повторным нагревом до 1100 1300оС со скоростью нагрева 5 10оС;
введение минерализатора перед второй стадией термообработки при температуре 1100 1300оС;
возможность использования в качестве тонкодисперсного оксида кремния отходов существующего производства диоксида циркония и четыреххлористого кремния пылей из печей сжигания технологических газов.
Distinctive features of the invention:
the use of water-soluble compounds of zirconium chlorides or nitrates and chromoform additives as feedstock;
the molar ratio of these salts of zirconium and chromoform metals, equal to 1: 0.01 0.05 (3 6 wt.);
the interaction of solutions of zirconium chlorides or nitrates and chromoform metals with finely divided silica with stirring at a number of Re 2.0 × 10 4 5 × 10 4 and processing the resulting suspension with an ammonia solution to pH 8 9;
heat treatment of the resulting mixture at a temperature of 700 900 about With subsequent cooling, stirring and reheating to 1100 1300 about With a heating rate of 5 10 about ;
the introduction of the mineralizer before the second stage of heat treatment at a temperature of 1100 1300 about ;
the possibility of using waste products of the existing production of zirconium dioxide and silicon tetrachloride as dust from finely divided silica from furnaces for the combustion of process gases.

Сущность способа заключается в том, что в качестве исходного сырья для получения керамических пигментов используют водо- или кислоторастворимые соли хлориды или нитраты компонентов пигмента, являющиеся промежуточными соединениями при получении оксидов металлов. Это позволит снизить потери пигмента за счет исключения ряда технологических операций: осаждение гидроокисей, основного сульфата, карбоната, их сушка, прокалка. The essence of the method lies in the fact that as the starting material for the production of ceramic pigments, water- or acid-soluble salts of chlorides or nitrates of the pigment components are used, which are intermediate compounds in the preparation of metal oxides. This will reduce pigment losses by eliminating a number of technological operations: precipitation of hydroxides, basic sulfate, carbonate, their drying, calcination.

Смешивание растворов циркония и хромоформных металлов позволяет получить однородный раствор на молекулярном уровне, а также снизить количество хромофорной добавки без снижения интенсивности пигмента. Полученный раствор, содержащий один из основных компонентов и хромоформную добавку, контактирует при интенсивном перемешивании при числе Re 2,0 ˙104 5,0˙104 с тонкодисперсным оксидом кремния.Mixing solutions of zirconium and chromoform metals allows you to get a homogeneous solution at the molecular level, as well as reduce the amount of chromophore additives without reducing the intensity of the pigment. The resulting solution, containing one of the main components and the chromoform additive, is contacted with vigorous stirring at a number of Re 2.0 ˙ 10 4 5.0 ˙ 10 4 with finely divided silica.

Применение водных растворов, содержащих оксид кремния или его соединения, нетехнологично из-за получения устойчивых коллоидных соединений, в которых трудно происходит равномерное распределение других составляющих керамических пигментов. С другой стороны материалы, содержащие коллоидные соединения оксида кремния, невозможно отжимать на фильтр-прессах для отделения влаги. The use of aqueous solutions containing silicon oxide or its compounds is not technologically advanced due to the production of stable colloidal compounds in which uniform distribution of other components of ceramic pigments is difficult. On the other hand, materials containing colloidal silicon oxide compounds cannot be squeezed out on filter presses to separate moisture.

Водную суспензию, состоящую из раствора хлоридов или нитратов циркония и хромоформного металла и твердого диоксида кремния, обрабатывают водным раствором аммиака до рН 8 9 при интенсивном перемешивании, при числе Re 2,0 ˙104 5 ˙104. Обработка суспензии водным раствором аммиака приводит к нейтрализации раствора и переводу водорастворимых соединений в гидроокись. Образующаяся гидроокись при интенсивном перемешивании осаждается на твердой поверхности тонкодисперсного оксида кремния, являющегося своего рода подложкой. Регулируя размер частиц диоксида кремния, можно регулировать размер частиц керамического пигмента и соответственно регулировать интенсивность окраски при неизменном количестве хромоформной добавки.An aqueous suspension consisting of a solution of zirconium chloride or nitrate and chromoform metal and solid silicon dioxide is treated with an aqueous ammonia solution to pH 8 9 with vigorous stirring, with the number Re 2.0 ˙ 10 4 5 ˙ 10 4 . Processing the suspension with an aqueous solution of ammonia leads to the neutralization of the solution and the conversion of water-soluble compounds to hydroxide. The resulting hydroxide with vigorous stirring is deposited on the solid surface of finely divided silica, which is a kind of substrate. By adjusting the particle size of the silica, it is possible to adjust the particle size of the ceramic pigment and accordingly adjust the color intensity with an unchanged amount of chromoform additive.

Осадок, содержащий гидроокись на поверхности твердых частиц тонкодисперсного оксида кремния, отжимают на фильтре, сушат и подвергают обработке раствором минерализатора. Полученный материал подвергают двухстадийной термообработке при температурах 700 900 и 1100 1300оС. Двухстадийная термообработка полученного материала необходима для получения керамического пигмента с однородным распределением частиц и интенсивностью окраски. Проведение термообработки при 700 900оС обеспечивает полное обезвоживание гидроксидной смеси и последующий перевод их в оксидное состояние при отсутствии агрегирования частиц.The precipitate containing hydroxide on the surface of the fine particles of finely divided silica is pressed on the filter, dried and subjected to treatment with a solution of a mineralizer. The resulting material is subjected to two-stage heat treatment at temperatures of 700 900 and 1100 1300 about C. Two-stage heat treatment of the obtained material is necessary to obtain ceramic pigment with a uniform distribution of particles and color intensity. Conducting the heat treatment at 700 900 ° C ensures complete dehydration hydroxide mixture and then transferring them to an oxide state in the absence of particle aggregation.

После первой стадии прокаливания материал перемешивается и подвергается повторной термообработке при 1100 1300оС. При этой температуре происходит полное формирование пигмента с диффузией хромофора в объем частицы. Экспериментально установлено, что введение минерализатора (фториды и хлориды лития, натрия, алюминия и их смеси) перед второй стадией спекания при температурах 1100 1300оС приводит к усилению интенсивности окраски пигмента по сравнению с введением минерализатора перед первой стадией термообработки при температурах 700 900оС. Необходимость нагрева шихты до температур 1100 1300оС на второй стадии термообработки обусловлена сущностью процесса образования пигмента, при котором хромофор активно диффундирует в матрицу циркона, придавая необходимую интенсивность окраски пигмента. Целесообразно использование в качестве тонкодисперсного оксида кремния отходов производства диоксида циркония и четыреххлористого кремния пылей из печей сжигания технологических газов. Этот отход является весьма чистым по содержанию красящих примесей (содержание железа, хрома, марганца, ванадия и др. составляет 0,005 0,01% каждого). Размер частиц диоксида составляет 0,001 0,5 мкм, что обеспечивает получение требуемого размера частиц керамических пигментов, а следовательно, и его качество.After the first stage calcination the material was stirred and subjected to repeated heat treatment at 1100 1300 ° C. At this temperature, there is complete formation of the pigment with the diffusion of the chromophore into the particle volume. It was established experimentally that introduction of mineralizer (fluorides and chlorides of lithium, sodium, aluminum, and mixtures thereof) before the second step of sintering at temperatures of 1100 1300 ° C leads to increased color intensity of the pigment as compared to administration of mineralizer before the first heat treatment step at 700 900 ° C . The need for heating of the batch to temperatures of 1100 1300 ° C at the second heat treatment step caused pigment formation process entity, wherein the active chromophore is diffused into the matrix of zircon, giving necessary the intensity of pigment coloration. It is advisable to use zirconia and silicon tetrachloride wastes as dusts of fine silicon oxide from dusts from process gas combustion furnaces. This waste is very clean in terms of coloring impurities (the content of iron, chromium, manganese, vanadium, etc. is 0.005 0.01% each). The particle size of the dioxide is 0.001 0.5 μm, which ensures the desired particle size of ceramic pigments, and therefore its quality.

Обоснование режимов. Justification of the modes.

Установлено, что соотношение компонентов хлоридов или нитратов циркония и хромоформных металлов 1:0,01 0,03 является оптимальным. При уменьшении доли хромофорной добавки, т.е. при указанном соотношении 1:0,009; 1:0,008 и т. д. снижается интенсивность окраски пигмента, при увеличении доли хромоформной добавки, т.е. при указанном соотношении 1:0,06; 1:0,007 и т.д. интенсивность окраски не возрастает, но увеличивается расход хромофора, что экономически нецелесообразно. Обработка полученной суспензии водным раствором аммиака до рН меньше 8 (т.е. 7, 6 и т.д.) приводит к неполноте осаждения тугоплавкого металла и хромофорных добавок из их водорастворимых соединений на поверхности суспензированного диоксида кремния. При рН больше 9 осаждение хотя и происходит более полно, но сопровождается перерасходом водного раствора аммиака. Контакт указанных солей циркония и хромоформных добавок с тонкодисперсным оксидом кремния и обработка этой суспензии водным раствором аммиака осуществляется при перемешивании при числе Re2,0˙104. Меньшее число Re при 15000, 10000 и т.д. приводит к повышенному содержанию свободного диоксида кремния в керамическом пигменте (более 3% SiO2) за счет недостаточного распределения диоксида кремния в суспензии вследствие появления ликвационных зон. Это приводит к химической неоднородности керамического пигмента и ухудшения его качества. При числе Re 5˙104 (т.е. при 60000, 70000 и т.д.) наблюдается недостаток диоксида кремния в пигменте и появление свободного оксида циркония, вследствие выноса диоксида кремния на поверхность суспензии. При этом нарушается стехиометрический состав пигмента и ухудшается его качество.It was found that the ratio of the components of zirconium chlorides or nitrates and chromoform metals 1: 0.01 0.03 is optimal. With a decrease in the proportion of chromophore additives, i.e. with the indicated ratio of 1: 0.009; 1: 0.008, etc., the pigment color intensity decreases, with an increase in the proportion of chromoform additives, i.e. with the specified ratio of 1: 0.06; 1: 0.007, etc. the color intensity does not increase, but the consumption of the chromophore increases, which is not economically feasible. Processing the resulting suspension with an aqueous ammonia solution to a pH of less than 8 (i.e., 7, 6, etc.) leads to incomplete deposition of the refractory metal and chromophore additives from their water-soluble compounds on the surface of suspended silica. At a pH above 9, although precipitation occurs more fully, it is accompanied by an overrun of an aqueous solution of ammonia. The contact of the indicated zirconium salts and chromoform additives with finely divided silica and the treatment of this suspension with an aqueous ammonia solution is carried out with stirring at a number of Re2.0 × 10 4 . A smaller number of Re at 15000, 10000, etc. leads to an increased content of free silicon dioxide in the ceramic pigment (more than 3% SiO 2 ) due to the insufficient distribution of silicon dioxide in the suspension due to the appearance of segregation zones. This leads to chemical heterogeneity of the ceramic pigment and the deterioration of its quality. With the number Re 5 ˙ 10 4 (i.e., at 60,000, 70,000, etc.), there is a lack of silicon dioxide in the pigment and the appearance of free zirconium oxide due to the transfer of silicon dioxide to the surface of the suspension. In this case, the stoichiometric composition of the pigment is violated and its quality deteriorates.

Термообработка материала, состоящего из гидроксидов основного компонента и хромоформной добавки с диоксидом кремния, при температуре ниже 700оС не обеспечивает полной дегидратации влаги на первой стадии и приводит к агрегированию материала при термообработке на второй стадии при температурах 1100 1300оС при прочих равных условиях, что ухудшает интенсивность окраски пигмента. Термообработка при температуре выше 900оС на первой стадии также нежелательна, поскольку при этом возникает опасность агрегирования частиц за счет их спекания. Установлено, что термообработка при температурах свыше 900оС недостаточно дегидратированных гидроксидов приводит к агрегированию частиц. Это особенно проявляется при быстром нагреве до температур свыше 900оС. При проведении термообработки при температурах ниже 1100оС на второй стадии наблюдается недостаточная диффузия хромофора в матрицу циркона, что неблагоприятно сказывается на интенсивности окраски пигмента. Увеличение температуры свыше 1300оС нежелательно поскольку это, хотя и улучшает диффузию хромофора, но приводит к значительному агрегированию частиц за счет спекания пигмента, вызывает необходимость последующего помола и отрицательно сказывается на качество продукта. Установлено, что скорость нагрева на второй стадии термообработки должна составить 5 10оС в мин. Снижение скорости нагрева до величины меньше 5оС/мин нецелесообразно из-за увеличения продолжительности самой термообработки. Увеличение свыше 10оС/мин также нецелесообразно, поскольку приводит к неравномерности дисперсного состава полученного пигмента вследствие различия температурного градиента в прокаливаемой массе пигмента. Укрепление частиц в зонах, близких к нагревателю (подина и верхний слой массы), и снижение размера частиц в толще прокаливаемого материала приводит к неравномерной окраске в соответствующих зонах.Heat treatment material consisting of hydroxides main component and hromoformnoy additives of silica, at a temperature below 700 ° C does not ensure complete dehydration of moisture in the first stage leads to aggregation of the material in the heat treatment in the second stage at temperatures of 1100 1300 ° C under otherwise equal conditions, which worsens the color intensity of the pigment. Heat treatment at temperatures above 900 ° C in the first step is also undesirable, since in this case there is a risk of aggregation of the particles due to sintering. It is found that heat treatment at temperatures above 900 C. insufficiently dehydrated hydroxides leads to aggregation of particles. This is particularly evident when rapid heating to temperatures above 900 C. During the heat treatment at temperatures below 1100 ° C in the second step there is insufficient diffusion of the chromophore in a matrix of zircon, which adversely affects the color intensity of the pigment. Increasing the temperature over 1300 ° C is not desirable because it enhances and although the diffusion of the chromophore, but results in significant aggregation of the particles due to sintering pigment necessitates subsequent grinding and adversely affects the product quality. It was found that the heating rate in the second stage of heat treatment should be 5 10 о С per min. A decrease in the heating rate to a value of less than 5 ° C / min is impractical due to an increase in the duration of the heat treatment itself. An increase of more than 10 about C / min is also impractical, since it leads to uneven dispersion of the obtained pigment due to differences in temperature gradient in the calcined pigment mass. The strengthening of particles in areas close to the heater (bottom and top layer of the mass), and a decrease in particle size in the thickness of the calcined material leads to uneven coloring in the corresponding zones.

П р и м е р 1. 0,5 л хлоридного раствора, содержащего растворимого циркония в пересчете на диоксид в количестве 65,6 г (т.е. 0,53 г/моль и 0,05 л хлоридного раствора, содержащего растворимого празеодима в пересчете на оксид в количестве 6,9 г, т.е. 0,021 г/моль смешивают. Полученную смесь контактируют с тонкодисперсным диоксидом кремния 0,01 0,05 мкм, взятым в количестве 31,5 г, т.е. 0,53 г/моль, причем суспензия интенсивно перемешивается мешалкой при числе Re 3,5 ˙104. Полученную суспензию обрабатывают водным раствором аммиака, взятым в количестве 150 мл до рН 8,0. Осадок фильтруют и сушат.EXAMPLE 1. 0.5 L of a chloride solution containing soluble zirconium in terms of dioxide in an amount of 65.6 g (i.e. 0.53 g / mol and 0.05 L of a chloride solution containing soluble praseodymium in terms of oxide in the amount of 6.9 g, ie 0.021 g / mol is mixed.The resulting mixture is contacted with finely divided silica 0.01 0.05 μm, taken in an amount of 31.5 g, i.e. 0, 53 g / mol, wherein the slurry is intensively stirred with a stirrer at among Re 3,5 ˙10 4. The resulting suspension was treated with aqueous ammonia, taken in an amount of 150 ml to pH 8.0. The precipitate was Filtering and dried.

Полученную массу в количестве 123,9 г обрабатывают водным раствором минерализатора в количестве 0,05 л, содержащего 0,075 г/моль KF, т.е. 4,3 г. Суспензию сушат и прокаливают в муфельной печи в кварцевой кювете при 800оС; время подъема до этой температуры 2,5 ч, выдержка при 800оС 1 ч.The resulting mass in an amount of 123.9 g is treated with an aqueous solution of a mineralizer in an amount of 0.05 L, containing 0.075 g / mol KF, i.e. 4.3, the suspension is dried and calcined in a muffle furnace in a quartz cuvette at 800 ° C; rise time to this temperature 2.5 hours, holding at 800 about 1 hour

Кварцевую кювету с шихтой охлаждают до комнатной температуры и тщательно перемешивают шпателем. Вторую стадию термообработки шихты осуществляют путем нагрева со скоростью 8оС/мин в течение 2 ч 40 мин до температуры 1200оС. Выдержка при этой температуре составляет 1 ч. После охлаждения получена масса керамического пигмента общим весом 104,3 г. Массу перетирают в ступке, отбирают пробу для оценки размера зерна и удельной поверхности частиц пигмента. Средний размер зерна 0,5 3,0 мкм, удельная поверхность 6,0 12,0 м2/г. Полученный пигмент имеет ярко-желтый цвет, по интенсивности соответствует интенсивности пигмента аналогичной основы, но с повышенной дозировкой оксида празеодима, составившего 0,12 моль. В данном случае дозировка хромоформа уменьшается по способу-прототипу в 5 раз.A quartz cuvette with a charge is cooled to room temperature and thoroughly mixed with a spatula. A second batch heat treatment step is carried out by heating at a rate of 8 C / min for 2 hours 40 minutes to a temperature of 1200 ° C Holding at this temperature of 1 hour. After cooling, the obtained mass of ceramic pigment weighing 104.3 g The mass ground into mortar, a sample is taken to assess the grain size and specific surface area of the pigment particles. The average grain size of 0.5 to 3.0 μm, the specific surface area of 6.0 to 12.0 m 2 / year The resulting pigment has a bright yellow color, the intensity corresponds to the intensity of the pigment of a similar base, but with an increased dosage of praseodymium oxide, amounting to 0.12 mol. In this case, the dosage of chromoform is reduced by the prototype method by 5 times.

П р и м е р ы 2 6. Методика приготовления керамического пигмента аналогична примеру 1. При проведении процесса, описанного в примере 6, шихту, состоящую из диоксида циркония, кремния и оксида никеля, обрабатывают минерализатором после первой стадии термообработки при температуре 800оС. При проведении процесса, описанного в примере 7, в качестве диоксида кремния используют отходы (пылевую фракцию из сбросных технологических газов, полученных после термического разложения хлоридных компонентов, а именно четыреххлористого кремния, фосгена, различных хлорорганических соединений, а также моноокиси углерода). Химический состав отходов: 92 96% SiO2; 2 3% TiO2; Al2O3 1,0 1,5% Cl остаточный 0,1 0,5% Размер частиц 0,01 (2-3) мкм.PRI me R s 2 6. The method of preparation of ceramic pigment is similar to example 1. When carrying out the process described in example 6, the mixture, consisting of zirconium dioxide, silicon and nickel oxide, is treated with a mineralizer after the first stage of heat treatment at a temperature of 800 about . When carrying out the process described in example 7, waste is used as silicon dioxide (dust fraction from waste process gases obtained after thermal decomposition of chloride components, namely silicon tetrachloride, phosgene, personal organochlorine compounds, as well as carbon monoxide). The chemical composition of the waste: 92 96% SiO 2 ; 2 3% TiO 2 ; Al 2 O 3 1.0 1.5% Cl residual 0.1 0.5% Particle size 0.01 (2-3) microns.

Анализ результатов примеров получения желтых керамических пигментов на основе диоксидов циркония, кремния и оксида празеодима, показывает, что использование добавки хромоформа, оксида празеодима в количестве 0,01 0,03 моль хромофора на моль эквимолярной смеси диоксидов кремния и циркония обеспечивает требуемую интенсивность окраски. В отличие от известных способов получения аналогичных пигментов, где количество хромофоров составляет 0,10 0,30 моль на моль основных компонентов при той же интенсивной окраске пигмента. An analysis of the results of examples of the preparation of yellow ceramic pigments based on zirconia, silicon, and praseodymium oxide shows that the use of an additive of chromoform, praseodymium oxide in an amount of 0.01 0.03 mol of chromophore per mole of an equimolar mixture of silicon dioxide and zirconium provides the required color intensity. In contrast to the known methods for producing similar pigments, where the number of chromophores is 0.10 0.30 mol per mole of the main components with the same intense color of the pigment.

Использование хромофора менее 0,01 моль и понижение температур термообработки соответственно до 0,005 и до 600оС и 1000оС на первой стадии и второй приводит к уменьшению интенсивности окраски пигмента, однако сопровождается увеличением крупности зерна пигмента до 5 и более мкм, что приводит к повышенному расходу пигмента. Нарушение параметров гидрометаллургической обработки, т. е. числа Re, при котором происходит контакт водорастворимых компонентов с диоксидом кремния и рН, до которой нейтрализуют смесь аммиачной водой, ухудшает условия контакта, увеличивается неравномерность частиц и вследствие этого ухудшается цветовая характеристика.Using less than 0.01 mol chromophore and lowering the heat treatment temperature respectively to 0,005 and up to 600 ° C and 1,000 ° C in the first stage and second leads to a decrease in intensity of color pigment, but is accompanied by an increase in grain size of the pigment to 5 microns or more, which leads to increased pigment consumption. Violation of the hydrometallurgical treatment parameters, i.e., the Re number at which the contact of the water-soluble components with silicon dioxide occurs and the pH to which the mixture is neutralized with ammonia water, worsens the contact conditions, increases the unevenness of the particles and, as a result, the color characteristic worsens.

В примере 6 указано на применение никелевого хромофора для получения интенсивно зеленой окраски, причем обработка минерализатором осуществляется перед второй стадией спекания. Это обеспечивает интенсивность сочной зеленой окраски при относительно небольших добавках хромофора. В примере 7 эффективность использования добавки оксида хрома при использовании в качестве диоксида кремния пыли технологических газов производства хлоридов и кремния. Диоксид кремния при этом образуется в процессе огневого обезвреживания технологических газов, содержащих четыреххлористый кремний и другие хлорсодержащие компоненты. Example 6 indicates the use of a nickel chromophore to obtain an intensely green color, with the mineralizer being processed before the second sintering stage. This provides the intensity of a juicy green color with relatively small additions of chromophore. In example 7, the efficiency of using an additive of chromium oxide when using dust of technological gases from the production of chlorides and silicon as silicon dioxide. Silicon dioxide is formed in the process of fire neutralization of process gases containing silicon tetrachloride and other chlorine-containing components.

П р и м е р 8. 0,5 л нитратного раствора, содержащего растворимого циркония в пересчете на диоксид в количестве 65,6 г (т.е. 0,53 г/моль) и 0,05 л нитратного раствора, содержащего растворимый празеодим в пересчете на оксид в количестве 6,9 г, т.е. 0,021 г/моль смешивают. Полученную смесь контактируют с тонкодисперсным диоксидом кремния 0,01 0,05 мкм, взятым в количестве 31,5 г, т.е. 0,53 г/моль. Суспензия интенсивно перемешивается мешалкой при числе Re 3,5 ˙104. Полученную суспензию обрабатывают водным раствором аммиака, взятым в количестве 150 мл до рН 8,0, осадок фильтруют и сушат. Полученную массу в количестве 121,7 г обрабатывают водным раствором минерализатора, т.е. 0,05 л, содержащего 0,075 г/моль фтористого калия или 4,3 г. Суспензию сушат и прокаливают в муфельной печи в кварцевой кювете при 800оС. Время подъема до этой температуры составило 2,5 ч, выдержка при 800оС.PRI me R 8. 0.5 l of a nitrate solution containing soluble zirconium in terms of dioxide in the amount of 65.6 g (i.e. 0.53 g / mol) and 0.05 l of nitrate solution containing soluble praseodymium in terms of oxide in the amount of 6.9 g, i.e. 0.021 g / mol are mixed. The resulting mixture is contacted with finely divided silica 0.01 0.05 μm taken in an amount of 31.5 g, i.e. 0.53 g / mol. The suspension is intensively mixed with a stirrer at a number of Re 3.5 ˙ 10 4 . The resulting suspension is treated with aqueous ammonia, taken in an amount of 150 ml to a pH of 8.0, the precipitate is filtered and dried. The resulting mass in the amount of 121.7 g is treated with an aqueous solution of a mineralizer, i.e. 0.05 l containing 0,075 g / mol or potassium fluoride 4.3 g The suspension is dried and calcined in a muffle furnace in a quartz cell at 800 ° C. The time to recovery this temperature is 2.5 hours, soaking at 800 ° C.

П р и м е р 9. Сравнительный по прототипу. 31,8 г диоксида кремния (т.е. 0,52 г/моль SiO2) с размером частиц 0,1 (10-15) мкм, 65,2 г оксида циркония (т. е. 0,53 г/моль ZrO2) с размером частиц 5,0 (50 60) мкм, 69,3 г оксида празеодима (т.е. 0,21 г/моль Pr2O3) с размером частиц 5,0 (50-60) мкм и 4,3 г минерализатора (т.е. 0,075 г/моль KF загружают в фарфоровую мельницу с халцедоновыми шарами, заливают дистиллированной водой в количестве 0,75 л и перемешивают в течение 30 мин. Смесь выгружают на противень и просушивают при температуре 200 300оС до видимых следов влаги. Смесь протирают, загружают в кварцевую кювету и прокаливают при температуре 1200оС в течение часа.PRI me R 9. Comparative prototype. 31.8 g of silicon dioxide (i.e. 0.52 g / mol SiO 2 ) with a particle size of 0.1 (10-15) μm, 65.2 g of zirconium oxide (i.e. 0.53 g / mol ZrO 2 ) with a particle size of 5.0 (50 60) μm, 69.3 g of praseodymium oxide (i.e., 0.21 g / mol Pr 2 O 3 ) with a particle size of 5.0 (50-60) μm and 4.3 g of the mineralizer (ie, 0.075 g / mol KF is loaded into a porcelain mill with chalcedony balls, filled with distilled water in an amount of 0.75 L and stirred for 30 minutes. The mixture is unloaded on a baking sheet and dried at a temperature of 20000 about C to visible traces of moisture The mixture is wiped, loaded into a quartz cuvette and calcined at a pace 1200 o C for an hour.

После охлаждения массу перетирают в агатовой ступке в течение 3 5 мин. Под микроскопом определяют размер частиц и агрегатов керамического пигмента в 50 100 мкм. Остальную массу загружают в фарфоровую мельницу с хальцедоновыми шарами и перемешивают в течение 2 ч. После перемешивания размер частиц составляет 3 (30-40) мкм. При более продолжительном перемешивании достигается и меньший размер частиц. По интенсивности желтой окраски керамический пигмент сравним с пигментом, изготовленным по изобретению. After cooling, the mass is ground in an agate mortar for 3-5 minutes. Under a microscope, determine the particle size and aggregates of the ceramic pigment at 50 to 100 microns. The remaining mass is loaded into a porcelain mill with chalcedony balls and stirred for 2 hours. After mixing, the particle size is 3 (30-40) microns. With longer mixing, a smaller particle size is also achieved. The intensity of the yellow color of the ceramic pigment is comparable to the pigment made according to the invention.

Изобретение таким образом обеспечивает: уменьшение размера частиц пигмента до 0,05 3,0 мкм; усиление интенсивности окраски при значительно меньших дозировках хромофора (приблизительно на порядок) по сравнению с известными способами получения керамических пигментов; упрощение технологии производства за счет использования водораствоpимых промпродуктов при производстве диоксидов циркония. The invention thus provides: reducing the particle size of the pigment to 0.05 to 3.0 microns; increased color intensity at significantly lower dosages of the chromophore (about an order of magnitude) compared with known methods for producing ceramic pigments; simplification of production technology through the use of water-soluble industrial products in the production of zirconia.

В таблице приведены результаты испытаний. The table shows the test results.

Claims (2)

1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТЕРМОСТОЙКИХ КЕРАМИЧЕСКИХ ПИГМЕНТОВ на основе соединения кремния и циркония с хромофорной добавкой, включающий смешивание соединения циркония, диоксида кремния и соединения хромофорного металла, добавление минерализатора в количестве 0,05 0,1 моль, сушку смеси и прокаливание при 700 1300oС, отличающийся тем, что, с целью уменьшения размера частиц, усиления интенсивности окраски пигмента и уменьшения дозировки хромофобной добавки, в качестве соединений циркония и хромофорного металла используют хлориды или нитраты, взятые в молярном соотношении 1 0,01 0,03, и смешиванию подвергают их растворы с тонкодисперсным оксидом кремния при числе Re (2 5) · 104, полученную при этом суспензию обрабатывают водным раствором аммиака до pH 8 9, осадок отжимают на фильтре, а прокаливание смеси после сушки осуществляют в две стадии: сначала при 700 - 900oС с последующим охлаждением и добавлением минерализатора, а затем путем нагревания до 1100 1300oС со скоростью нагрева 5 10 град./мин.1. METHOD FOR PRODUCING HEAT-RESISTANT CERAMIC PIGMENTS based on a compound of silicon and zirconium with a chromophore additive, comprising mixing a zirconium compound, silicon dioxide and a chromophore metal compound, adding a mineralizer in an amount of 0.05 0.1 mol, drying the mixture and calcining at 700 1300 o С characterized in that, in order to reduce particle size, increase the color intensity of the pigment and reduce the dosage of the chromophobic additive, chlorides or nitrates are used as zirconium and chromophore metal compounds in a molar ratio of 1 0.01 0.03, and their solutions are subjected to mixing with finely divided silica at the number Re (2 5) · 10 4 , the resulting suspension is treated with aqueous ammonia to pH 8 9, the precipitate is squeezed out on the filter, and Calcination of the mixture after drying is carried out in two stages: first at 700 - 900 o C, followed by cooling and adding a mineralizer, and then by heating to 1100 1300 o C with a heating rate of 5 10 deg./min. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве тонкодисперсного оксида кремния используют пыль из печей сжигания технологических газов производства хлоридов циркония и кремния. 2. The method according to p. 1, characterized in that as a fine silicon oxide, dust is used from furnaces for the combustion of process gases for the production of zirconium chloride and silicon.
SU4947538 1991-06-19 1991-06-19 Method for production of heat-resistant ceramic pigments RU2044013C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU4947538 RU2044013C1 (en) 1991-06-19 1991-06-19 Method for production of heat-resistant ceramic pigments

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU4947538 RU2044013C1 (en) 1991-06-19 1991-06-19 Method for production of heat-resistant ceramic pigments

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2044013C1 true RU2044013C1 (en) 1995-09-20

Family

ID=21580371

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU4947538 RU2044013C1 (en) 1991-06-19 1991-06-19 Method for production of heat-resistant ceramic pigments

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2044013C1 (en)

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1. Авторское свидетельство СССР N 564268, кл. C 01G 25/00, 27/00, 1977. *
2. Пиш И. В., Масленникова Г. Н. Керамические пигменты. - Минск: Высшая школа, 1987, с.114, 115. *
3. Ермолаева А. И. Керамические циркониевые красители. Труды института НИИстройкерамика "Обжиговые свойства керамических масс и глазурей." - М.: Стройиздат, 1973, вып. 38, с.70 - 75. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2848905B2 (en) Gray-black encapsulated pigment and method for producing the same
Masó et al. Optimization of praseodymium‐doped cerium pigment synthesis temperature
US4482390A (en) Method of protecting pigments with transparent crystalline zircon
Valentín et al. Synthesis and characterization of vanadium-containing ZrSiO4 solid solutions from gels
Monrós et al. Different kinds of solid solutions in the V2O5-ZrSiO4-NaF system by sol-gel processes and their characterization
RU2044013C1 (en) Method for production of heat-resistant ceramic pigments
JPH0725608A (en) Zirconium mixed silicate pigment composition, method for producing the same, colorant using the same and product colored thereby
CN1137941C (en) Preparing process of iron oxide red pigment for high-temperature ceramic with iron-containing industrial sludge
JP2885496B2 (en) Method for producing inorganic oxide pigment
US3561989A (en) Black fe-cr oxide pigment composition
CN112441845B (en) A kind of preparation method of low chromatic aberration ceramics
CN102503563B (en) Preparation method of praseodymium-doped zirconium silicate-based nano pigment
JP5103700B2 (en) Method for producing low soda alumina
Šulcová et al. The synthesis of the Ce0. 95− yPr0. 05LayO2-y/2 pigments
EP0708742A1 (en) Zirconia based opacifiers
Tanisan V-ZrSiO4 ceramic pigments synthesis from m-ZrO2 and different amorphous silica sources
CN115654926A (en) Method for reducing natural gas consumption by firing lanthanum cerium oxide in shuttle kiln
Naga et al. Chromium-zircon pigment
RU2117018C1 (en) Method of production of ceramic zirconium pigments
US3544347A (en) Process for the production of zirconium-vanadium blue pigments
JPH07252432A (en) New pigment substance and its preparation
CN116396636B (en) Black pigment for ceramic ink-jet printing and preparation method and application thereof
Trojan Synthesis of a green-blue zirconium silicate pigment
RU2218371C2 (en) Pigments based on silicon dioxide and ferric oxide, method of their production
JPH0348148B2 (en)