[go: up one dir, main page]

PL199865B1 - Akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych - Google Patents

Akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych

Info

Publication number
PL199865B1
PL199865B1 PL331344A PL33134497A PL199865B1 PL 199865 B1 PL199865 B1 PL 199865B1 PL 331344 A PL331344 A PL 331344A PL 33134497 A PL33134497 A PL 33134497A PL 199865 B1 PL199865 B1 PL 199865B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
carboxamido
pyrrole
bromoacrylamido
compound
Prior art date
Application number
PL331344A
Other languages
English (en)
Other versions
PL331344A1 (en
Inventor
Paolo Cozzi
Italo Beria
Giovanni Biasoli
Marina Caldarelli
Laura Capolongo
Cristina Franzetti
Original Assignee
Nerviano Medical Sciences Srl
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nerviano Medical Sciences Srl filed Critical Nerviano Medical Sciences Srl
Publication of PL331344A1 publication Critical patent/PL331344A1/xx
Publication of PL199865B1 publication Critical patent/PL199865B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D403/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00
    • C07D403/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing three or more hetero rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D207/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D207/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D207/30Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D207/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • A61P31/14Antivirals for RNA viruses
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • A61P31/20Antivirals for DNA viruses
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • A61P31/20Antivirals for DNA viruses
    • A61P31/22Antivirals for DNA viruses for herpes viruses
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Virology (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Akryloilopodstawione pochodne dystamycy- ny o wzorze (I), w którym n oznacza 3 lub 4; R 1 i R 2 oznaczaj a atom wodoru; R 3 oznacza atom wodoru lub atom bromu; B jest wybrane spo sród podstawników, w których R 4 , R 5 , R 6 , R 7 i R 8 niezale znie oznaczaj a atom wodoru lub metyl, z ograniczeniem, ze co najmniej jeden R 4 , R 5 i R 6 oznacza metyl i ich farmaceutycznie dopuszczalne sole. Takie zwi azki s a u zyteczne, jako srodki przeciwnowotworowe i przeciwwiru- sowe. PL PL PL PL PL PL PL

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem niniejszego wynalazku są akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych.
Pochodne według wynalazku stanowią nowe alkilujące środki przeciwnowotworowe i przeciwwirusowe spokrewnione ze znanym antybiotykiem, dystamycyną A:
który należy do rodziny antybiotyków typu piroloamidyny i zgodnie z doniesieniami oddziałuje odwracalnie i selektywnie z sekwencjami DNA-AT, zakłócając zarówno replikację, jak i transkrypcję [Nature, 203, 1064 (1964); FEBS Letters, 7 (1970) 90; Prog. Nucleic Acids Res. Mol. Biol., 15, 285 (1975)).
W opisie DE-A-1795539 opisano wytwarzanie pochodnych dystamycyny, w których grupę formylową dystamycyny zastąpiono atomem wodoru lub resztą kwasową organicznego kwasu alifatycznego C1-C4 lub kwasu cyklopentylopropionowego.
EP-B-246868 opisuje analogi dystamycyny, w których grupa formylowa dystamycyny jest podstawiona aromatycznymi, alicyklicznymi lub heterocyklicznymi grupami zawierającymi grupy alkilujące.
W mię dzynarodowym zgł oszeniu patentowym WO 90/11277 ujawniono szeroką klasę akryloilopodstawionych pochodnych dystamycyny, w których grupa akryloilowa jest związana z pierścieniem pirolu poprzez wiązanie pojedyncze albo aromatyczną lub heterocykliczną grupę dikarboksyamidową.
Obecnie stwierdzono, że nowa klasa pochodnych dystamycyny zdefiniowanych w dalszym opisie, w których grupa formylową dystamycyny podstawiona jest grupą akryloilowa i jednocześnie grupa amidynowa podstawiona jest różnymi grupami kończącymi zawierającymi azot, wykazuje wartościowe właściwości biologiczne.
Zgodnie z tym, przedmiotem niniejszego wynalazku są nowe pochodne dystamycyny o zdefiniowanym poniżej wzorze (I), sposób ich wytwarzania, zawierające je kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie do wytwarzania leków, jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych.
Przedmiotem niniejszego wynalazku są zatem akryloilopodstawione pochodne dystamycyny o wzorze:
w którym: n oznacza 3 lub 4;
R1 i R2 oznaczają atom wodoru;
R3 oznacza atom chloru lub bromu; B jest wybrane spoś ród:
PL 199 865 B1
w których R4, R5, R6, R7 i R8 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, przy czym co najmniej jeden R4, R5 i R6 oznacza metyl; lub ich farmaceutycznie dopuszczalne sole.
Farmaceutycznie dopuszczalne sole związków o wzorze (I) są ich solami z farmaceutycznie dopuszczalnymi kwasami nieorganicznymi lub organicznymi.
Przykładami kwasów nieorganicznych są kwas chlorowodorowy, bromowodorowy, siarkowy i azotowy; przykładami kwasów organicznych są kwas octowy, propionowy, bursztynowy, malonowy, cytrynowy, winowy, metanosulfonowy i p-toluenosulfonowy.
Przykładami specyficznych związków według niniejszego wynalazku, zwłaszcza w formie soli, korzystnie z kwasem chlorowodorowym, są następujące związki:
(1) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionocyjanoamidyna;
(2) 3-(1-metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromo-akryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)-pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyna;
(3) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyna;
(4) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-chloroakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyna;
(5) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N,N'-dimetyloamidyna;
(6) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionoamidooksym;
(7) 2-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)etyloguanidyna;
(8) 3-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionitryl;
(9) 3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionitryl;
(10) 3-(1-metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionoamid;
(11) 3-(1-metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N,N-dimetyloamidyna;
Związki o wzorze (I) i ich sole, będące przedmiotem niniejszego wynalazku, można wytwarzać zgodnie z jednym z następujących sposobów, obejmujących:
(a) reakcję związku o wzorze:
PL 199 865 B1 w którym: n oznacza 3 lub 4; m oznacza 0 lub 1;
B jest wybrane spoś ród:
w których R4, R5, R6, R7 i R8 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, przy czym co najmniej jeden R4, R5 i R6 oznacza metyl; ze związkiem o wzorze:
w którym R1 i R2 oznaczają atom wodoru; R3 oznacza atom chloru lub bromu; X oznacza grup ę hydroksylową lub grupę opuszczającą; i m ma powyżej podane znaczenia; lub:
(b) gdy B oznacza -C=N, reakcję związku o wzorze:
w którym R1 i R2 oznaczają atom wodoru; R3 oznacza atom chloru lub bromu; zaś n ma powyżej podane znaczenia; z bezwodnikiem bursztynowym i jeśli to pożądane, konwersję związku o wzorze (I) do jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli.
W związkach o wzorze (III) X oznacza grupę hydroksylową lub grupę opuszczającą wybraną np. spośród takich jak atom chloru, 2,4,5-trichlorofenoksy, 2,4-dinitrofenoksy, sukcynimido-N-oksy, imidazolil itp.
Reakcję (a) pomiędzy związkiem o wzorze (II) i związkiem o wzorze (III) można przeprowadzać zgodnie ze znanymi metodami, np. opisanymi w EP-B-246868.
Reakcję pomiędzy związkiem o wzorze (II) i związkiem o wzorze (III), w którym X oznacza grupę hydroksylową, korzystnie przeprowadza się stosując molowy stosunek (II):(III) od 1:1 do 1:2, w organicznym rozpuszczalniku takim jak np. dimetylosulfotlenek, heksametylofosfotriamid, dimetyloacetamid, dimetyloformamid, etanol, benzen lub pirydyna, w obecności organicznej lub nieorganicznej zasady, takiej jak np. trietyloamina, diizopropyloetyloamina lub węglan, lub wodorowęglan sodu, lub
PL 199 865 B1 potasu i czynnika kondensującego, takiego jak np. N-etylo-N'-(3-dimetyloaminopropylo)karbodiimid,
N,N'-dicykloheksylokarbodiimid i/lub hydrat 1-hydroksybenzotriazolu. Temperatura reakcji może zmieniać się od około -10°C do około 100°C i czas reakcji od około 1 do około 24 godzin.
Reakcję pomiędzy związkiem o wzorze (II) i związkiem o wzorze (III), w którym X oznacza grupę opuszczającą jak zdefiniowano powyżej, można przeprowadzać stosując molowy stosunek (II):(III) od około 1:1 do około 1:2, w organicznym rozpuszczalniku takim jak np. dimetyloformamid, dioksan, pirydyna, benzen, tetrahydrofuran lub ich mieszaniny z wodą, ewentualnie w obecności organicznej zasady, jak np. N,N'-diizopropyloetyloamina, trietyloamina lub nieorganicznej zasady, np. wodorowęglanu sodu lub potasu, w temperaturze od około 0°C do około 100°C i w czasie zmieniającym się od około 2 godzin do około 48 godzin.
Ewentualną konwersję związku o wzorze (I) do jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli można przeprowadzać typową, znaną metodą.
Związki o wzorze (II) są znanymi związkami lub można je otrzymać znanymi metodami (patrz np. Tetrahedron Letters 31, 1299 (1990), Anticancer Drug Design 9, 511 (1994)), takimi jak:
(i) na drodze hydrolitycznego deformylowania, w środowisku zasadowym lub kwasowym, związków o wzorze:
lub (ii) redukcji grupy nitrowej, zgodnie ze znanymi metodami, związków o wzorze:
przy czym w związkach o wzorach (V) i (VI): n oznacza 3 lub 4; m oznacza 0 lub 1;
B jest wybrane spoś ród:
w których R4, R5, R6, R7 i R8 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, przy czym co najmniej jeden z R4, R5, i R6 oznacza metyl.
Związki o wzorze (V), z wyjątkiem przypadku, gdy B oznacza
PL 199 865 B1
można z kolei wytwarzać wychodząc z analogów dystamycyny o wzorze:
stosując:
(i) H2N-CN, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza:
(ii) H2N-OH, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza:
(iii) HNR4R5, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza:
a nastę pnie ewentualnie z H2NR6, uzyskują c w ten sposób zwią zek o wzorze (I), w którym B oznacza:
w którym R4, R5 i R6 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, przy czym co najmniej jeden z R4, R5 i R6 oznacza metyl;
(iv) bezwodnik bursztynowy, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza -C=N;
(v) wodę w środowisku alkalicznym, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza -CO-NR7R8, w którym R7 i R8 oznaczają jednocześnie atom wodoru;
(vi) HNR7R8, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza:
PL 199 865 B1
a następnie działając wodą w środowisku alkalicznym, uzyskując w ten sposób związek o wzorze (I), w którym B oznacza -CO-NR7R8, w którym R7 i R8 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, przy czym co najmniej jeden z R7 i R8 oznacza metyl.
Reakcję pomiędzy związkiem o wzorze (VII) i jednym z reagentów opisanych w punktach (i), (ii), (iii) lub (vi) można przeprowadzać zgodnie ze znanymi metodami, np. wskazanymi w: US nr 4 766 142, Chem. Revs. 1961, 155; J. Med. Chem. 1984, 27, 849-857; Chem. Revs. 1970, 151; i „The Chemistry of Amidines and Imidates”, red. S. Patai, John Wiley & Sons, N.Y. (1975). Reakcję związku o wzorze (VII) z bezwodnikiem bursztynowym (patrz powyżej punkt (iv)) przeprowadza się korzystnie stosując molowy stosunek (VII):bezwodnik bursztynowy od 1:1 do 1:3 w organicznym rozpuszczalniku takim jak np. dimetylosulfotlenek, dimetyloformamid, w obecności organicznej lub nieorganicznej zasady takiej jak np. trietyloamina, diizopropyloetyloamina, węglan sodu lub potasu itp. Temperatura reakcji może zmieniać się od około 25°C do około 100°C i czas reakcji od około 1 godziny do około 12 godzin. Reakcję z wodą w środowisku alkalicznym (patrz powyżej punkty (v) i (vi)) można przeprowadzać zgodnie ze znanymi metodami stosowanymi zazwyczaj w alkalicznej hydrolizie, np. przez potraktowanie substratu nadmiarem wodorotlenku sodu lub potasu rozpuszczonego w wodzie lub w mieszaninie wody z organicznym rozpuszczalnikiem, jak np. dioksan, tetrahydrofuran lub acetonitryl, w temperaturze od około 50 do około 100°C, w czasie zmieniającym się od około 2 godzin do około 48 godzin. Związki o wzorze (III) są znanymi związkami lub można je wytwarzać wychodząc ze znanych związków na drodze dobrze znanych w chemii organicznej reakcji, patrz np., J.C.S. 1947-1032 i JACS 62, 3495 (1940).
Związki o wzorze (VI) można wytwarzać:
(i) ze związku o wzorze:
w którym n, m i X mają powyżej podane znaczenia, na drodze reakcji ze związkiem o wzorze:
H2N PP (IX) w którym B' jest wybrane spo ś ród:
PL 199 865 B1
z odpowiednią aminą , jak zdefiniowano w powyż szym punkcie (i) lub (ii).
Związki o wzorach (VII), (VIII), (IX) i (X) są znanymi związkami lub można je wytwarzać znanymi metodami (patrz np. Tetrahedron, 34, 2389-2391, 1978; J. Org. Chem., 46, 3492-3497, 1981).
Reakcję (b) przeprowadza się korzystnie stosując stosunek molowy związek (IV) : bezwodnik bursztynowy od 1:1 do 1:3 w organicznym rozpuszczalniku, takim jak np. dimetylosulfotlenek lub dimetyloformamid, w obecności organicznej lub nieorganicznej zasady, takiej jak np. trietyloamina, diizopropyloetyloamina, węglan sodu lub potasu itp. Temperatura reakcji może zmieniać się od około 25°C do około 100°C i czas reakcji od około 1 godziny do około 12 godzin.
Związki (IV) można wytwarzać znanymi metodami, np. opisanymi w WO 90/11277. Sole związku o wzorze (I), jak również wytwarzanie wolnego związku wychodząc z soli, można przeprowadzać znanymi, typowymi metodami. Związki o wzorze (I) można oczyszczać typowymi metodami takimi jak np. chromatografia kolumnowa na żelu krzemionkowym lub tlenku glinu i/lub krystalizacja z organicznego rozpuszczalnika, takiego jak np. niższy alkohol alifatyczny, np. alkohol metylowy, etylowy lub izopropylowy lub dimetyloformamid.
Farmakologia
Związki o wzorze (I) według niniejszego wynalazku są przydatne jako środki przeciwnowotworowe i przeciwwirusowe. W szczególności, wykazują one właściwości cytostatyczne względem komórek nowotworowych, a zatem mogą być przydatne do hamowania rozwoju różnych nowotworów u ssaków, w tym u ludzi, takich jak np. raki, np. rak sutka, rak płuc, rak pęcherza, rak okrężnicy, nowotwory jajników i endometrium. Inne zmiany nowotworowe, w których związki według niniejszego wynalazku mogą znaleźć zastosowanie należą np. mięsaki, np. mięsaki tkanki miękkiej i kości oraz złośliwe schorzenia hematologiczne, takie jak np. białaczki.
Aktywność przeciwnowotworową in vitro oszacowano na podstawie badań cytotoksyczności przeprowadzonych na mysich komórkach białaczki L1210. Komórki pochodziły z nowotworów in vivo i ustalonych w hodowli komórkowej. Komórki stosowano aż do dziesią tego pasaż owania. Cytotoksyczność określono przez zliczanie komórek, które przeżyły po upływie 48 godzin od potraktowania.
Procentowy rozwój komórkowy w potraktowanych hodowlach porównano z próbami kontrolnymi. Wartości IC50 (stężenie hamowania 50% rozwoju komórkowego w odniesieniu do prób kontrolnych) obliczono z zależności dawka-odpowiedź.
Związki według wynalazku testowano także in vivo na mysiej białaczce L1210 i mysim mięsaku siateczkowokomórkowym M 5076, wykazując bardzo dobrą aktywność przeciwnowotworową, zgodnie z nastę pują ca procedurą .
Mysią białaczkę L1210 utrzymywano in vivo przez dożylne seryjne transplantacje. W doświadczeniach 105 komórek wstrzykiwano dootrzewnowo samicom myszy CD2F1, pozyskanym z Charles River - Włochy. Na początku doświadczeń zwierzęta były w wieku 8 do 10 tygodni. Związki podawano dożylnie l dzień po wstrzyknięciu komórek nowotworowych.
Mięsak siateczkowokomórkowy M5076 utrzymywano in vivo przez domięśniowe seryjne transplantacje. W doświadczeniach, 5 x 105 komórek wstrzykiwano domięśniowo samicom myszy C57B16, pozyskanym z Charles River - Włochy. Na początku doświadczenia zwierzęta były w wieku 8 do 10 tygodni. Związki podawano dożylnie 3, 7 i 11 dni po wstrzyknięciu nowotworu.
Obliczono czas przeżycia myszy i rozwoju nowotworu i aktywność wyrażono jako T/C% i T.I.%.
T/c = średni czas przeżycia potraktowanej grupy χ średni czas przeżycia nie traktowanej grupy
T.I. = % hamowania rozwoju nowotworu w odniesieniu do próby kontrolnej.
PL 199 865 B1
Tox = liczba myszy, które padły z uwagi na toksyczność.
Tox określano, gdy myszy padały przed zwierzętami kontrolnymi i/lub zaobserwowano znaczny ubytek masy ciała i/lub zmniejszenie wymiaru śledziony, i/lub wątroby.
Związki według wynalazku wykazują także znaczną skuteczność w zakłócaniu reproduktywnej patogennej aktywności wirusów i chronią komórki tkankowe przed infekcjami wirusowymi. Wykazują one np. aktywność wobec wirusów DNA, takich jak np. wirusy opryszczki, np. opryszczki zwykłej i półpaśca, wirusów krowianki, wirusów RNA, takich jak np. wirus nieżytu nosa i adenowirus i przeciw retrowirusom, takim jak np. wirusy mięsaka, np. wirus mysiego mięsaka i wirusy białaczki, np. wirus białaczki Frienda.
Na przykład efektywność przeciw opryszczce, wirusowi Coxsackie i wirusowi oddechowemu testowano w płynnym ośrodku następującym sposobem. Serie dwukrotnych rozcieńczeń związków od 200 do 1,5 mcg/ml rozdzielono po (w duplikatach) 0,1 ml/studzienkę w 96 studzienkowych płytkach z hodowlą tkankową. Zawiesiny komórkowe (2 x 105 komórek/ml) zainfekowane około 5 x 10-3 TCID50 wirus/komórkę dodano bezpośrednio w ilości 0,1 ml/studzienkę.
Po 3-5 dniach inkubacji w temperaturze 37°C w atmosferze CO2 (5%), hodowle komórkowe oszacowano na podstawie obserwacji pod mikroskopem i określono minimalne stężenie hamowania (MIC), przy czym MIC oznacza minimalne stężenie, które determinuje zmniejszenie efektu cytopatogennego w porównaniu z zainfekowanymi zwierzętami kontrolnymi.
Związki według wynalazku można podawać ssakom, w tym ludziom, typowymi metodami, np. pozajelitowo, np. w formie dożylnej iniekcji lub infuzji, domięśniowo, podskórnie, miejscowo lub doustnie. Dawka zależy od wieku, wagi i stanu pacjenta oraz sposobu podawania. Np. odpowiednie dawkowanie do podawania dorosłym ludziom może wynosić od około 0,1 do około 150-200 mg na dawkę 1-4 razy dziennie.
Przedmiotem niniejszego wynalazku są kompozycje farmaceutyczne, które zawierają związek o wzorze (I) jako aktywny skł adnik, w połączeniu z jednym lub więcej farmaceutycznie dopuszczalnymi nośnikami i/lub rozcieńczalnikami.
Kompozycje farmaceutyczne według niniejszego wynalazku przygotowuje się zazwyczaj typowymi metodami i podaje się w odpowiedniej farmaceutycznie postaci. Np. roztwory do dożylnej iniekcji lub infuzji mogą zawierać jako nośnik np. sterylną wodę lub korzystnie mogą występować w postaci sterylnych wodnych izotonicznych roztworów solanki.
Zawiesiny lub roztwory do iniekcji domięśniowych mogą zawierać, łącznie z aktywnym związkiem, farmaceutycznie dopuszczalny nośnik, np. sterylną wodę, olej z oliwek, oleinian etylu, glikole, np. glikol propylenowy i w razie potrzeby, odpowiednią ilość chlorowodorku lidokainy. W formach do podawania miejscowego, jak np. kremy, lotiony lub pasty w leczeniu dermatologicznym, aktywny składnik może być zmieszany z typowymi zarobkami oleistymi lub emulgującymi.
Stałe formy do podawania doustnego, np. tabletki i kapsułki, mogą zawierać, łącznie z aktywnym związkiem, rozcieńczalniki, np. laktozę, dekstrozę, sacharozę, celulozę, skrobię kukurydzianą i skrobię ziemniaczaną; środki poślizgowe, np. krzemionkę, talk, kwas stearynowy, stearynian magnezu lub wapnia i/lub glikole polietylenowe; środki wiążące, np. skrobie, gumy arabskie, żelatynę, metylocelulozę, karboksymetylocelulozę, poliwinylopirolidon; środki dezintegrujące, jak np. skrobia, kwas alginowy, alginiany, sodowy glikolan skrobi; mieszaniny musujące; barwniki; środki słodzące; środki zwilżające, np., lecytyna, polisorbaty, laurylosiarczany; i w ogólności nietoksycznie i farmakologicznie nieaktywne substancje stosowane w preparatach farmaceutycznych. Wymienione preparaty farmaceutyczne można wytwarzać znanymi metodami, np. przez zmieszanie, granulowanie, tabletkowanie, powlekanie cukrem lub powlekanie warstwą.
Kolejnym przedmiotem niniejszego wynalazku jest zastosowanie związku według wynalazku do wytwarzania leku do stosowania do leczenia raka.
Ponadto, przedmiotem niniejszego wynalazku jest zastosowanie związku według wynalazku do wytwarzania leku do stosowania do leczenia infekcji wirusowej.
Termin „środek przeciwnowotworowy” oznacza zarówno pojedynczy lek przeciwnowotworowy, jak i „koktajle”, tj. mieszaninę takich leków, zgodnie z praktyką kliniczną. Przykłady środków przeciwnowotworowych, które można łączyć ze związkiem o wzorze (I) lub alternatywnie można podawać w terapii skojarzonej, obejmują doksorubicynę, daunomycynę, epirubicynę, idarubicynę, etopozyd, fluorouracyl, melfalan, cyklofosfamid, 4-demetoksydaunorubicynę, bleomycynę, winblastynę i mitomycynę lub ich mieszaniny.
PL 199 865 B1
Następujące przykłady zostały podane w celu lepszego zilustrowania wynalazku, lecz nie ograniczają one jego zakresu.
P r z y k ł a d 1
3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionocyjanoamidyna
Etap I. Pośredni chlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionocyjanoamidyny
Do roztworu 324 mg cyjanoamidu w 20 ml DMF dodano 186 mg wodorku sodu. Mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej w ciągu 30 minut i następnie dodano do roztworu 1 g dystamycyny A w 10 ml DMF. Roztwór mieszano w temperaturze pokojowej w ciągu dwóch godzin, następnie dodano kwasu octowego aż do pH = 7. Rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) z wytworzeniem 900 mg 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionocyjanoamidyny, którą rozpuszczono w 50 ml metanolu i dodano 5 ml 2N kwasu chlorowodorowego. Mieszano w temperaturze pokojowej w ciągu dwóch dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 200 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 600 mg związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 479, (65, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,11 (s, 1H) , 9,97 (s, 1H) , 9,80-9,60 (b. s., 2H), 8,50-8,00 (b. s., 3H), 7,40 (t, J = 5,8 Hz, 1H), 7,25 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,19 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,08 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,06 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,94 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,88 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 3,81 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,75 (s, 3H), 3,41 (m, 2H), 2,70 (m, 2H).
Etap II. Pośredni chlorek kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego
Do roztworu kwasu α-bromoakrylowego (1,7 g) w suchym CH3CN (5 ml) dodano w ciągu 1 godziny roztwór N,N'-dicykloeksylokarbodiimidu (1,2 g) w 20 ml CH3CN i otrzymaną zawiesinę mieszano w temperaturze 25°C przez 20 minut. Biały osad odsączono i otrzymany roztwór dodano do roztworu chlorowodorku kwasu 1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksylowego (1 g) w 20 ml H2O i 1,4 g NaHCO3. Roztwór mieszano w ciągu 1 godziny w temperaturze 25°C, następnie dodano 2N HCl aż do pH = 3. Rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 95/5) z wytworzeniem 1,2 g kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego, który rozpuszczono w benzenie (40 ml) i dodano 10 ml SOCl2. Roztwór ogrzewano w temperaturze wrzenia w ciągu 1 godziny, następnie odparowano do sucha pod zmniejszonym ciśnieniem uzyskując 1,4 g związku pośredniego.
Etap III. Związek tytułowy
Do roztworu 206 mg związku pośredniego otrzymanego według etapu I, 100 mg NaHCO3 w 40 ml wody i 20 ml dioksanu dodano roztworu 175 mg związku pośredniego otrzymanego według etapu II w 40 ml dioksanu. Roztwór mieszano przez 2 godziny w temperaturze 25°C, następnie rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 10/1) z wytworzeniem 150 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 732, (42, [M-H]-).
PMR (DMSO-d6 45°) δ: 10,27 (s, 1H), 9,95 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 9,88 (s, 1H) , 8,3 (bs, 2H), 8,1 (bs, 1H), 6,8-7,3 (m, 8H), 6,67 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,22 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,85 (s, 6H), 3,84 (s, 3H),
3,79 (s, 3H), 3,45 (bs, 2H), 2,6 (bs, 2H).
P r z y k ł a d 2
Chlorowodorek 3-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny
Etap I. Pośredni dichlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny
Roztwór 2 g dystamycyny A w 50 ml DMF potraktowano 0,38 ml chlorowodorku metyloaminy (80%). Po 8 godzinach dodano jeszcze 0,25 równoważnika chlorowodorku metyloaminy (80%). Roztwór odparowano do suchej masy i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 1,5 g chlorowodorku 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksy-amido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]popiono-N-metyloamidyny, który rozpuszczono w 40 ml metanolu i dodano 5 ml 2N kwasu chlorowodorowego.
PL 199 865 B1
Reakcję mieszano w temperaturze pokojowej w ciągu dwóch dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 200 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 1,4 g związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 468, (40, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,20 (s, 3H), 10,18 (s, 1H), 9,65 (m, 1H), 9,20 (s, 1H), 8,63 (s, 1H), 8,25 (t, J = 5,8 Hz, 1H), 7,25 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,19 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,11 (d, J = 1,7 Hz, 1H) 7,08 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,05 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,91 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 3,90 (s, 3H), 3,85 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,60-3,40 (m, 2H), 2,80 (d, J = 6 Hz, 3H), 2,61 (m, 2H).
Etap II. Związek tytułowy
Roztwór 170 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego (otrzymanego według przykładu 1 etap II) w 30 ml dioksanu, dodano do roztworu związku pośredniego otrzymanego według etapu I (162 mg) i 75 mg NaHCO3 w 25 ml H2O. Roztwór mieszano przez 2 godziny w temperaturze pokojowej, zakwaszono 2N HCl aż do pH = 5 i następnie odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem. Surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 120 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 722, (18, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,34 (s, 1H), 9,98 (s, 1H), 9,95 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 9,5 (bs, 1H), 9,1 (bs, 1H), 8,5 (bs, 1H), 8,22 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 8H), 6,68 (d, J = 2,8 Hz, 1H), 6,22 (d, J = 2,8 Hz, 1H), 3,85 (s, 6H), 3,84 (s, 3H), 3,80 (s, 3H), 3,48 (bs, 2H), 2,79 (s, 3H), 2,62 (bs, 2H).
Analogiczną metodą i stosując odpowiednie substancje wyjściowe można otrzymać następujący produkt: chlorowodorek 3-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)popiono-N,N-dimetyloamidyny.
FAB-MS: m/z 736, (100, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,37 (s, 1H), 9,99 (s, 1H), 9,95 (s, 1H), 9,94 (s, 1H), 9,0 (bs, 1H), 8,3 (bs, 1H), 8,31 (t, J = 5,8 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 6H), 6,70 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,22 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,84 (s, 6H), 3,83 (s, 3H), 3,80 (s, 3H), 3,46 (m, 2H), 3,22 (bs, 3H), 3,03 (bs, 3H), 2,77 (t, J = 6,5 HZ, 2H).
P r z y k ł a d 3
Chlorowodorek 3-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N,N'-dimetyloamidyny
Etap I. Pośredni dichlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N,N'-dimetyloamidyny
Roztwór 1,5 g dystamycyny A w 40 ml DMF ogrzewano w temperaturze 80°C i potraktowano 4 ml chlorowodorku metyloaminy 80%. Po upływie 4 godzin dodano jeszcze 5 równoważników (4 ml) chlorowodorku metyloaminy (80%). Roztwór odparowano do suchej masy i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 1,2 g chlorowodorku 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N,N'-dimetyloamidyny, który rozpuszczono w 40 ml metanolu i dodano 5 ml 2N roztworu kwasu chlorowodorowego. Reakcję mieszano w temperaturze pokojowej przez dwa dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 200 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 1,4 g związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 482, (45, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,21 (s, 3H), 10,18 (s, 1H), 9,61 (m, 1H), 8,85 (s, 1H), 8,39 (t, J = 5,8 Hz, 1H), 8,00-7,70 (bs, 1H), 7,28 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,22 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,12 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,08 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,03 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,92 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 3,92 (s, 3H), 3,89 (s, 3H),
3,86 (s, 3H), 3,60-3,40 (m, 2H), 3,02 (d, J = 6 Hz, 3H), 2,80 (d, J = 6 Hz, 3H), 2,72 (m, 2H).
Etap II. Związek tytułowy
Roztwór 200 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego (otrzymanego według przykładu 1 etap II) w 10 ml benzenu, dodano do roztworu związku pośredniego otrzymanego według etapu I (250 mg) i 76 mg NaHCO3 w 5 ml H2O. Roztwór mieszano przez 1 godzinę w temperaturze pokojowej, następnie odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 85/15) z wytworzeniem 185 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 736, (70, [M+H]+).
PL 199 865 B1
PMR (DMSO-d6) δ: 10,38 (s, 1H), 10,00 (s, 1H), 9,96 (s, 1H), 9,94 (s, 1H), 9,2 (bs, 2H), 8,33 (t, J = 6,0 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 2H), 6,71 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,22 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,85 (s, 6H), 3,84 (s, 3H), 3,80 (s, 3H), 3,44 (bs, 2H), 3,00 (s, 3H), 2,79 (s, 3H), 2,73 (bs, 2H).
UV: c = 18,1 mg/l (EtOH 95%) λΜΑχ = 312 ε = 44375.
P r z y k ł a d 4
3-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidooksym
Etap I. Pośredni chlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidooksymu
Roztwór 2 g dystamycyny A w 35 ml DMF ogrzano do temperatury 80°C i potraktowano 0,46 ml hydroksyloaminy 1M w DMF. Po upływie 30 minut dodano jeszcze 1 równoważnik hydroksyloaminy 1M w DMF. Roztwór odparowano do suchej masy i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) z wytworzeniem 1,50 g 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidooksymu, który rozpuszczono w 50 ml metanolu i dodano 10 ml 2N HCl. Roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 2 dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 200 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 1,4 g związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 480 (20, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,18 (bs, 3H); 9,98 (s, 1H); 8,32 (t, J = 5,7 Hz, 1H); 7,25 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 7,20 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 7,16 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 7,12 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 7,10 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 6,93 (d, J = 1,7 Hz, 1H); 3,89 (s, 3H); 3,86 (s, 3H); 3,82 (bs, 7H); 3,50 (m, 2H); 2,22 (m, 2H).
Etap II. Związek tytułowy
Do roztworu 277 mg związku pośredniego otrzymanego według etapu I i 137 mg NaHCO3 w 55 ml H2O dodano roztworu 203 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego (otrzymanego według przykładu 1 etap II) w 55 ml dioksanu. Roztwór mieszano przez 5 godzin w temperaturze pokojowej, następnie odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 85/15) z wytworzeniem 90 mg związku tytułowego w postaci piwnego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 724, (10, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,27 (s, 1H), 9,94 (s, 1H), 9,91 (s, 1H), 9,88 (s, 1H), 9,5 (bs, 2H), 8,5 (bs, 1H), 7,98 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 7,3-6,8 (m, 8H), 6,66 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,21 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,84 (s, 6H), 3,83 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,38 (bs, 2H), 2,31 (bs, 2H).
UV: c = 4,16 mg/l (MeOH) λMAχ = 307,8 ε = 51155.
P r z y k ł a d 5
Chlorowodorek 2-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]etyloguanidyny
Etap I. Pośredni dichlorowodorek 2-aminoetyloguanidyny
Roztwór dostępnej na rynku N-BOC-etylenodiaminy (1 g) w suchym etanolu (100 ml) i jodowodorku 2-metylo-2-tiopseudomocznika (1,5 g) ogrzewano w temperaturze wrzenia przez 8 godzin. Rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) z wytworzeniem 1,5 g jodowodorku N-BOC-2-aminoetyloguanidyny w postaci żółtego oleju, który rozpuszczono w 5N metanolowym roztworze kwasu chlorowodorowego (20 ml) i mieszano w temperaturze pokojowej przez 3 godziny. Biały osad zebrano, przemyto suchym etanolem, uzyskując 700 mg związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 103, (20, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 8,38 (bs, 3H), 7,97 (t, J = 6 Hz, 1H), 7,51 (bs, 4H), 3,45 (m, 2H), 2,92 (m, 2H).
Etap II. Pośredni dichlorowodorek 2-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksy-amido]pirolo-2-karboksyamido]etyloguanidyny
Roztwór kwasu 1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-nitropirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksylowego (590 mg) (otrzymanego jak opisano w Tetrahedron 34, 2389-2391, 1978) w 20 ml DMF, dichlorowodorku 2-aminoetyloguanidyny (500 mg), hydratu hydroksybenzotriazolu (350 mg dicykloheksylokarbodiimidu (880 mg) i wodorowęglanu sodu (385 mg) mieszano w temperaturze 70°C przez 4 godziny. Roztwór otrzymany po przesączeniu odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2)
PL 199 865 B1 z wytworzeniem 800 mg chlorowodorku 2-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-nitropirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]etyloguanidyny, który rozpuszczono w metanolu (100 ml), dodano 1N roztworu kwasu chlorowodorowego (2 ml) i zredukowano nad katalizatorem Pd (10% na węglu drzewnym) w atmosferze wodoru (345 kPa (50 psi)) w aparacie Parra. Roztwór otrzymany po odsączeniu katalizatora odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość przemyto suchym etanolem z wytworzeniem 750 mg związku pośredniego w postaci brunatnego proszku.
FAB-MS: m/z 469, (15, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,38-10,11 (bs, 4H), 9,98 (s, 1H), 8,28 (bs, 1H), 8,19 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,73 (bs, 1H), 7,63 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,60-7,00 (bs, 4H), 7,28 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,20 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,1 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,92 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 3,93 (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 3,82 (s, 3H), 3,28 (m, 4H).
Etap III. Związek tytułowy
Roztwór 250 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego (otrzymanego według przykładu 1 etap II) w 15 ml benzenu dodano do roztworu związku pośredniego otrzymanego według etapu II (250 mg) i 82 mg NaHCO3 w 5 ml H2O. Roztwór energicznie mieszano przez 8 godzin w temperaturze pokojowej, następnie odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 220 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 723, (32, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,30 (s, 1H), 9,95 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 9,90 (s, 1H), 8,10 (t, J = 5,9Hz, 1H), 7,56 (t, J = 5,9, 1H), 7,2 (bs, 4H), 6,9-7,3 (m, 8H), 6,68 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,21 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,85 (s, 3H), 3,84 (s, 3H), 3,83 (s, 3H), 3,80 (s, 3H), 3,30 (bs, 4H).
UV: c = 15,3 mg/l (EtOH 95%) λMAχ = 312,0 ε = 48792.
P r z y k ł a d 6
3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionitryl
Etap I. Pośredni chlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionitrylu
Do roztworu 1 g dystamycyny A w 20 ml DMF dodano 550 mg bezwodnika bursztynowego i 950 mg K2CO3. Roztwór ogrzewano w temperaturze 60°C przez 3 godziny, następnie odparowano do suchej masy i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) z wytworzeniem 750 g 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksyamido]-pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionitrylu, który rozpuszczono w 20 ml metanolu i dodano 5 ml 2N HCl. Roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 2 dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 20 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 560 mg związku pośredniego.
Etap II. Związek tytułowy
Do roztworu 80 mg kwasu α-bromoakrylowego w 10 ml DMF dodano 57 mg dicykloheksylokarbodiimidu. Roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 20 minut i następnie dodano 110 mg związku pośredniego otrzymanego według etapu I i 20 mg wodorowęglanu sodu. Mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej przez 8 godzin, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) z wytworzeniem 100 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 571, (10, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,29 (s, 1H), 9,96 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 8,32 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 6H), 6,67 (d, J = 2,8 Hz, 1H), 6,22 (d, J = 2,8 Hz, 1H), 3,85 (s, 3H), 3,84 (s, 3H), 3,80 (s, 3H), 3,39 (m, 2H), 2,7 (t, J = 6,3 Hz, 2H).
UV: c = 15,1 mg/l (EtOH 95%) λMAχ = 308,4 ε = 37068.
P r z y k ł a d 7
3-[1-metylo-4-[1 -metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamid
Etap I. Pośredni chlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidu
Do roztworu 1 g dystamycyny A w 50 ml acetonitrylu i 50 ml wody dodano 10 ml 1N NaOH i roztwór ogrzewano w temperaturze 60°C przez 4 godziny. Rozpuszczalnik odparowano do suchej masy
PL 199 865 B1 i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 9/1) uzyskując 800 mg 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-formamidopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidu, który rozpuszczono w 20 ml metanolu i dodano 5 ml 2N HCl. Mieszano w temperaturze pokojowej przez 2 dni, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w 50 ml octanu etylu, uzyskując po odsączeniu 600 mg związku pośredniego w postaci jasnobrunatnego ciała stałego.
Etap II. Związek tytułowy
Roztwór 260 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksylowego (otrzymanego według przykładu 1 etap II) w 25 ml dioksanu, dodano do roztworu związku pośredniego otrzymanego według etapu II (420 mg) w 25 ml acetonitrylu i 25 ml dioksanu i 0,27 ml trietyloaminy. Roztwór mieszano przez 1 godzinę w temperaturze pokojowej, następnie odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 220 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/ z 711, (36, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,27 (s, 1H), 9,94 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 9,86 (s, 1H), 7,94 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,8-7,3 (m, 8H), 7,31 (bs, 1H), 6,79 (bs, 1H), 6,66 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,21 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 3,84 (s, 6H), 3,83 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,33 (m, 2H), 2,30 (t, J = 7,2 Hz, 2H).
UV: c = 15,1 mg/l (EtOH 95%) λMAχ = 311,0 ε = 53146.
P r z y k ł a d 8
Chlorowodorek 3-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny
Etap I. Pośredni dichlorowodorek 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-aminopirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny
1,2 g 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-nitropirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionitrylu (wytworzonego jak opisano w J. Med. Chem. 22, 1296-1301, 1979) zawieszono w suchym etanolu i roztwór nasycono suchym chlorowodorem.
Po 24 godzinach w temperaturze pokojowej rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i pozostałość potraktowano dwoma równoważnikami roztworu metyloaminy w suchym etanolu. Po 24 godzinach w temperaturze pokojowej rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej uzyskując 500 mg chlorowodorku 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-nitropirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]-pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny, który rozpuszczono w mieszaninie metanol/dioksan/10% kwas chlorowodorowy (4:1:1) i zredukowano nad katalizatorem Pd (10% na węglu drzewnym) w atmosferze wodoru (345 kPa (50 psi)) w aparacie Parra.
Roztwór otrzymany po odsączeniu katalizatora odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i stałą pozostałość zawieszono w suchym etanolu i przesączono z wytworzeniem 500 mg związku pośredniego.
FAB-MS: m/z 468, (40, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,20 (s, 3H), 10,18 (s, 1H), 9,98 (s, 1H), 9,65 (m, 1H), 9,20 (s, 1H), 8,63 (s, 1H), 8,25 (t, J = 5,8 Hz, 1H), 7,25 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,19 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,11 (d, J = 1,7 Hz, 1H) 7,08 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 7,05 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 6,91 (d, J = 1,7 Hz, 1H), 3,90 (s, 3H), 3,85 (s, 3H),
3.79 (s, 3H), 3,60-3,40 (m, 2H), 2,80 (d, J = 6 Hz, 3H), 2,61 (m, 2H).
Etap II. Związek tytułowy
Do roztworu 70 mg kwasu α-bromoakrylowego w 8 ml DMF, dodano 51 mg dicykloheksylokarbodiimidu. Roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 20 minut i następnie dodano 108 mg związku pośredniego otrzymanego według etapu I i 17 mg wodorowęglanu sodu. Mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej przez 10 godzin, rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 50 mg związku tytułowego w postaci żółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 600, (20, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,28 (s, 1H), 9,93 (s, 1H), 9,88 (s, 1H), 9,4 (bs, 1H), 9,1 (bs, 1H), 8,5 (bs, 1H), 8,18 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,8-7,3 (m, 6H), 6,64 (d, J = 2,9 Hz, 1H), 6,18 (d, J = 2,9 Hz, 1H),
3.80 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,76 (s, 3H), 3,48 (m, 2H), 2,75 (s, 3H), 2,62 (m, 2H).
PL 199 865 B1
P r z y k ł a d 9
3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1 -metylo-4-[1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionitryl
Do roztworu 350 mg chlorowodorku 3-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-[1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propionoamidyny (otrzymanego jak opisano w WO 90/11277) w 20 ml DMF dodano 120 mg bezwodnika bursztynowego i 165 mg K2CO3.
Roztwór ogrzewano w temperaturze 60°C przez 3 godziny następnie rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 95/5) z wytworzeniem 150 mg związku tytułowego w postaci jasnożółtego ciała stałego.
FAB-MS: m/z 693, (100, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,32 (s, 1H), 10,00 (s, 1H), 9,97 (s, 1H), 9,95 (s, 1H), 8,36 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 8H), 6,70 (d, J = 2,7 Hz, 1H), 6,25 (d, J = 2,7 Hz, 1H), 3,88 (s, 6H), 3,87 (s, 3H), 3,60 (s, 3H), 3,42 (m, 2H), 2,75 (t, J = 6,5 Hz, 2H).
UV: c = 20,3 mg/l (EtOH 95%) Amax = 312,6 ε = 45606.
P r z y k ł a d 10
Chlorowodorek 3-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-[1 -metylo-4-(a-chloroakryloamido)pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]pirolo-2-karboksyamido]propiono-N-metyloamidyny
Do roztworu związku pośredniego otrzymanego według przykładu 2, etap I i 100 mg NaHCO3 w 15 ml wody dodano 395 mg chlorku kwasu 1-metylo-4-(a-chloroakryloamido)pirolo-2-karboksylowego w 15 ml benzenu.
Mieszano energicznie przez 4 godziny, następnie rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i surową pozostałość oczyszczono metodą chromatografii rzutowej (chlorek metylenu/metanol: 8/2) z wytworzeniem 135 mg związku tytułowego w postaci żółtego proszku.
FAB-MS: m/z 678, (45, [M+H]+).
PMR (DMSO-d6) δ: 10,29 (s, 1H), 9,96 (s, 1H), 9,92 (s, 1H), 9,89 (s, 1H), 8,9 (bs, 3H), 8,19 (t, J = 5,9 Hz, 1H), 6,9-7,3 (m, 8H), 6,37 (d, J = 2,2 Hz, 1H), 5,99 (d, J = 2,2 Hz, 1H), 3,84 (s, 6H), 3,83 (s, 3H), 3,79 (s, 3H), 3,48 (m, 2H), 2,78 (s, 3H), 2 ,59 (m, 2H).
UV: c = 18,5 mg/l (EtOH 95%) Amax = 312,6 ε = 44232.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Akryloilopodstawiona pochodna dystamycyny o wzorze:
    w którym:
    n oznacza 3 lub 4;
    R1 i R2 oznaczają atom wodoru;
    R3 oznacza atom chloru lub bromu; B jest wybrane spośród:
    PL 199 865 B1 w których R4, R5, R6, R7 i R8 niezależnie oznaczają atom wodoru lub metyl, z ograniczeniem, że co najmniej jeden R4, R5 i R6 oznacza metyl; lub jej farmaceutycznie dopuszczalna sól.
  2. 2. Związek według zastrz. 1, wybrany spośród:
    3-(1-metylo-4-(1 -metylo-4-(1-metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionocyjanoamidyny;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyny;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)-pirolo-2-karboksy-amido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyny;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-chloroakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)-pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N-metyloamidyny;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N,N'-dimetyloamidyny;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionoamidooksymu;
    2- (1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)etyloguanidyny;
    3- (1-metylo-4-(1 -metylo-4-(1 -metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionitrylu;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionitrylu;
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propionoamidu; i
    3-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(1-metylo-4-(a-bromoakryloamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)pirolo-2-karboksyamido)propiono-N,N-dimetyloamidyny; i jego farmaceutycznie dopuszczalne sole.
  3. 3. Sposób wytwarzania związku według zastrz. 1, znamienny tym, że obejmuje:
    (a) reakcję związku o wzorze:
    w którym:
    n ma znaczenie jak określono w zastrz. 1; m oznacza 0 lub 1;
    B ma znaczenie jak określono w zastrz. 1; ze związkiem o wzorze:
    PL 199 865 B1 w którym R1, R2 i R3 mają znaczenia jak okreś lono w zastrz. 1; X oznacza hydroksyl lub grupę opuszczającą; i m ma powyżej podane znaczenia; lub (b) gdy B oznacza -C=N, reakcję związku o wzorze:
    w którym n, R1, R2 i R3 mają znaczenia jak okreś lono w zastrz. 1; z bezwodnikiem bursztynowym i w razie potrzeby, konwersję związku o wzorze (I) do jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli.
  4. 4. Zastosowanie związku według zastrz. 1 albo 2 do wytwarzania leku do stosowania do leczenia raka.
  5. 5. Zastosowanie związku według zastrz. 1 albo 2 do wytwarzania leku do stosowania do leczenia infekcji wirusowej.
  6. 6. Kompozycja farmaceutyczna zawierająca skuteczną ilość składnika aktywnego w połączeniu z jednym lub więcej farmaceutycznie dopuszczalnymi noś nikami i/lub rozcieńczalnikami, znamienna tym, że jako składnik aktywny zawiera związek jak określono w zastrz. 1 albo 2.
PL331344A 1996-07-25 1997-07-10 Akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych PL199865B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GBGB9615692.2A GB9615692D0 (en) 1996-07-25 1996-07-25 Acryloyl substituted distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
PCT/EP1997/003719 WO1998004524A1 (en) 1996-07-25 1997-07-10 Acryloyl substituted distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL331344A1 PL331344A1 (en) 1999-07-05
PL199865B1 true PL199865B1 (pl) 2008-11-28

Family

ID=10797527

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL331344A PL199865B1 (pl) 1996-07-25 1997-07-10 Akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych

Country Status (26)

Country Link
US (2) US6482920B1 (pl)
EP (1) EP0915845B1 (pl)
JP (1) JP4312264B2 (pl)
KR (1) KR100408538B1 (pl)
CN (1) CN1116281C (pl)
AR (1) AR007997A1 (pl)
AT (1) ATE205476T1 (pl)
AU (1) AU724511B2 (pl)
BR (1) BR9710717A (pl)
CA (1) CA2260060C (pl)
DE (1) DE69706690T2 (pl)
DK (1) DK0915845T3 (pl)
EA (1) EA001863B1 (pl)
ES (1) ES2164366T3 (pl)
GB (1) GB9615692D0 (pl)
HU (1) HU224635B1 (pl)
IL (1) IL127689A (pl)
MY (1) MY124103A (pl)
NO (1) NO310817B1 (pl)
NZ (1) NZ334082A (pl)
PL (1) PL199865B1 (pl)
PT (1) PT915845E (pl)
TW (1) TW360652B (pl)
UA (1) UA61922C2 (pl)
WO (1) WO1998004524A1 (pl)
ZA (1) ZA976549B (pl)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB9806689D0 (en) * 1998-03-27 1998-05-27 Pharmacia & Upjohn Spa Acryloyl derivatives analogous to distamycin,process for preparing them,and their use as antitumour and antiviral agents
GB9928703D0 (en) * 1999-12-03 2000-02-02 Pharmacia & Upjohn Spa Acryloyl peptidic derivatives,process for their preparation and their use as antitumour agents
US6559125B1 (en) 2000-01-28 2003-05-06 California Institute Of Technology Polyamide-alkylator conjugates and related products and method
PA8515201A1 (es) * 2000-04-14 2002-10-24 Agouron Pharma Compuestos y composiciones antipicornavirales; sus usos farmaceuticos y los materiales para su sintesis
GB0011059D0 (en) * 2000-05-08 2000-06-28 Pharmacia & Upjohn Spa Use of substituted acryloyl distamycin derivatives in the treatment of tumours associated with high levels of glutathione
GB0015444D0 (en) * 2000-06-23 2000-08-16 Pharmacia & Upjohn Spa Combined therapy against tumors comprising substituted acryloyl distamycin derivatives and topoisomerase I and II inhibitors
GB0015446D0 (en) 2000-06-23 2000-08-16 Pharmacia & Upjohn Spa Combined therapy against tumors comprising substituted acryloyl distamycin derivates,taxanes and/or antimetabolites
GB0015447D0 (en) * 2000-06-23 2000-08-16 Pharmacia & Upjohn Spa Combined therapy against tumors comprising substituted acryloyl derivates and alkylating agents
GB0016447D0 (en) 2000-07-04 2000-08-23 Pharmacia & Upjohn Spa Process for preparing distamycin derivatives
GB0017852D0 (en) * 2000-07-20 2000-09-06 Pharmacia & Upjohn Spa Process for preparing distamycin derivatives
US6576612B1 (en) * 2000-10-02 2003-06-10 Pharmacia Italia S.P.A. Antitumor therapy comprising distamycin derivatives
GB0029004D0 (en) 2000-11-28 2001-01-10 Pharmacia & Upjohn Spa Process for preparing distamycin derivatives
US6825228B2 (en) * 2001-06-13 2004-11-30 Genesoft Pharmaceuticals, Inc. Benzothiophene compounds having antiinfective activity
US6969592B2 (en) 2001-09-26 2005-11-29 Pharmacia Italia S.P.A. Method for predicting the sensitivity to chemotherapy
US20060084612A1 (en) * 2002-01-02 2006-04-20 Geroni Maria C Combined therapy against tumors comprising substituted acryloyl distamycin derivatives and protein kinase (serine/threonine kinase) inhibitors
WO2003082267A1 (en) * 2002-04-02 2003-10-09 Pharmacia Italia Spa Combined therapy against tumors comprising substituted acryloyl distamycin derivatives and radiotherapy
KR20180032576A (ko) * 2015-08-06 2018-03-30 우베 고산 가부시키가이샤 치환 구아니딘 유도체
GB202114032D0 (en) * 2021-09-30 2021-11-17 Univ Strathclyde Antivirals

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE468642B (sv) * 1985-07-16 1993-02-22 Erba Farmitalia Poly-4-aminopyrrol-2-karboxamidoderivat och foerfarande foer deras framstaellning och en farmaceutisk komposition
GB8612218D0 (en) * 1986-05-20 1986-06-25 Erba Farmitalia Site specific alkylating agents
GB8906709D0 (en) * 1989-03-23 1989-05-10 Creighton Andrew M Acryloyl substituted pyrrole derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
US20030023031A1 (en) 2003-01-30
NO310817B1 (no) 2001-09-03
AR007997A1 (es) 1999-11-24
HU224635B1 (hu) 2005-12-28
DE69706690D1 (de) 2001-10-18
TW360652B (en) 1999-06-11
KR20000029448A (ko) 2000-05-25
NO990246L (no) 1999-01-20
AU4009897A (en) 1998-02-20
EP0915845B1 (en) 2001-09-12
IL127689A (en) 2003-07-31
US6482920B1 (en) 2002-11-19
UA61922C2 (uk) 2003-12-15
MY124103A (en) 2006-06-30
HK1020948A1 (en) 2000-05-26
CA2260060C (en) 2007-01-30
DE69706690T2 (de) 2002-06-20
GB9615692D0 (en) 1996-09-04
DK0915845T3 (da) 2002-01-07
EA199900163A1 (ru) 1999-08-26
CA2260060A1 (en) 1998-02-05
ZA976549B (en) 1998-02-03
EA001863B1 (ru) 2001-10-22
EP0915845A1 (en) 1999-05-19
NO990246D0 (no) 1999-01-20
CN1116281C (zh) 2003-07-30
KR100408538B1 (ko) 2004-01-13
HUP9903253A2 (hu) 2000-02-28
IL127689A0 (en) 1999-10-28
JP4312264B2 (ja) 2009-08-12
AU724511B2 (en) 2000-09-21
WO1998004524A1 (en) 1998-02-05
ATE205476T1 (de) 2001-09-15
BR9710717A (pt) 1999-08-17
NZ334082A (en) 1999-08-30
PT915845E (pt) 2002-03-28
PL331344A1 (en) 1999-07-05
JP2000515164A (ja) 2000-11-14
HUP9903253A3 (en) 2002-01-28
ES2164366T3 (es) 2002-02-16
CN1226232A (zh) 1999-08-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0937070B1 (en) Benzoheterocyclic distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
PL199865B1 (pl) Akryloilopodstawione pochodne dystamycyny, sposób ich wytwarzania, ich kompozycje farmaceutyczne oraz ich zastosowanie jako środków przeciwnowotworowych i przeciwwirusowych
US6165980A (en) Distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
EP0912509B1 (en) Distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
EP1064281B1 (en) Benzoheterocyclic distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor agents
MXPA97001949A (en) Derivatives of distamycine substituted with bis- (2-haloethyl) aminophenylene as anatomy agents yantivira
EP0787126A1 (en) Bis-(2-haloethyl)aminophenyl substituted distamycin derivatives as antitumor and antiviral agents
KR100469778B1 (ko) 디스타마이신유도체,이의제조방법,및항종양성및항바이러스성제제로서의이들의용도
MXPA99000875A (en) Acryloyl substituted distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
MXPA98009426A (en) Derivatives of distamycine, processes for the preparation of them and their use as antitumoral agents and antivira
HK1020948B (en) Acryloyl substituted distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents
HK1020734B (en) Distamycin derivatives, process for preparing them, and their use as antitumor and antiviral agents