JP7739194B2 - 生活害虫忌避剤及び生活害虫忌避方法 - Google Patents

Description

本発明は、生活害虫忌避剤及び生活害虫忌避方法に関し、さらに詳細には、生活環境中の繊維害虫や穀物害虫などに対し優れた忌避効果を有する生活害虫忌避剤及び生活害虫忌避方法に関する。

従来より、生活害虫に対する防虫剤が種々提案されており、ピレスロイド系化合物等が防虫成分として広く使用されている。

近年、防虫成分として、安全性の高い天然成分や食品成分を用いることが望まれており、例えば、スギ枝葉部を水蒸気抽出して得られるスギ精油を含水極性有機溶媒で抽出した殺ダニ剤（特許文献１）や、ヒノキ、タイワンヒノキ、スギ、ヒバの枝葉または根幹から抽出した精油のうち少なくとも一種またはそれらの混合物を有効成分として含有とする衛生害虫用ダニ防除剤（特許文献２）が知られている。

また本出願人は、マツ科モミ属に属する植物の圧搾液、抽出物または蒸留物を有効成分とする繊維害虫（特許文献３）やダニ（特許文献４）等に対する防虫剤を開示している。

その他、アワユキセンダングサなどのキク科の植物の抽出物を有効成分とするセンチュウ（特許文献５及び６）やヨトウガ（特許文献７）などの農作物病害虫に対する防除剤が公知である。

特開平６－２３９７１４号公報 特開平１－１９３２０４号公報 特開２０１５－１５７７８０号公報 特開２０１７－３９６７７号公報 特開２００８－１２０７４９号公報 特開２０１９－２０２９７８号公報 特開２０１０－２０８９９４号公報

本発明は、天然物に含まれる成分を利用した、生活害虫に対して優れた忌避効果を有するとともに、人体に対して安全性が高く、一般家庭でも手軽に使用できる生活害虫忌避剤の提供を課題とする。

本発明者らは、上記課題を達成すべく天然物中の成分の生活害虫に対する活性について、鋭意研究を重ねていたところ、特定のキク科植物の圧搾液、抽出物または蒸留物が、優れた忌避効果を示すことを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は、キク科センダングサ属植物の圧搾液、抽出物または蒸留物を有効成分とすることを特徴とする生活害虫忌避剤である。

また本発明は、上記生活害虫忌避剤を利用した生活害虫忌避方法である。

本発明の生活害虫忌避剤は、広範な生活害虫に対し、優れた忌避効果を有するとともに、天然物中の成分であるため、極めて安全性の高いものである。したがって、一般家庭においても手軽に使用することができ種々の生活害虫による被害を効果的に予防し得るものである。

マイクロ波蒸留装置の図である。 実施例１で使用する試験装置の断面を模式的に示した図である。 実施例１で使用する試験装置の平面を模式的に示した図である。 実施例２及び３で使用する試験装置の断面を模式的に示した図である。 実施例２及び３で使用する試験装置の通路パイプの平面を模式的に示した図である。

本発明の生活害虫忌避剤は、キク科センダングサ属植物の圧搾液、抽出物または蒸留物を有効成分とするものである。キク科センダングサ属植物としては、コセンダングサ（Bidens pilosa L.）やその変種または品種が挙げられ、具体的に変種としてはアワユキセンダングサ（Bidens pilosa.var.radiataScherff）、タチアワユキセンダングサ（Bidens pilosa L. var. radiata Sch. Bip.）等が挙げられ、品種としてはハイアワユキセンダングサ（Bidens pilosa L. var.radiata Scherff. f.decumbens Scherff.）等が挙げられる。これらのキク科センダングサ属植物の中でも、生活害虫に対する忌避効果等の点からアワユキセンダングサ、ヒメジョオンおよびオオアレチノギクが好ましく、特にアワユキセンダングサが好ましい。

上記したキク科センダングサ属植物から圧搾液、抽出液、蒸留物を得る方法としては、特に制限されるものではなく、公知の方法を利用することができる。例えば、搾汁液の製造は、公知の圧搾機等を用いて行うことができる。抽出物の製造も常法に従って行うことができるが、抽出溶媒としては、極性溶媒が好ましく、具体的には、水、エタノール、メタノール、ブチルアルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等のアルコール系溶媒；クロロホルム等の含ハロゲン系溶媒；ジオキサン等のエーテル系溶媒；アセトン、酢酸エチル等のカルボニル系溶媒、およびこれらの混液等が例示できる。蒸留物は、常圧蒸留、減圧蒸留、水蒸気蒸留等の蒸留方法によって得ることができる。

上記抽出液の製造方法としては、まず、採取直後の生のまま、または乾燥機等により乾燥させたキク科センダングサ属植物の全草または特定の部位をそのまま又は裁断、粉砕あるいは細紛した後、水や水と低級アルコールとの混合溶液等の水性溶媒をキク科センダングサ属植物の質量の５～２５０倍程度添加し、常温～溶媒の沸点付近で１０分～数日程度抽出を行い、濾過して抽出液を得る方法が挙げられる。キク科センダングサ属植物の部位としては、花、葉、茎または根が挙げられ、これらの部位の１種または２種以上を抽出に供することができるが、好ましくは根を除く全草部分であり、より好ましくは葉である。

例えば、水性溶媒として水を用いる場合、生または乾燥させたキク科センダングサ属植物の花、葉、茎、根または全草を細かく裁断し、その質量の５０倍程度の水を添加して加熱し、３０分程度煮沸状態を維持することにより抽出液を得ることができる。

また、水性溶媒として水３０質量％（以下、単に「％」という）およびエタノール７０％からなる混合溶液を用いる場合には、生または乾燥させたキク科センダングサ属植物の花、葉、茎、根または全草を細かく裁断し、その質量の１５倍程度の混合溶液を添加し、２５℃で１０日間静置して抽出することにより抽出液を得ることができる。

上記蒸留物の製造方法として、採取直後の生のまたは乾燥機等により乾燥させたキク科センダングサ属植物の全草または特定の部位をそのまま又は裁断、粉砕あるいは細紛した後、減圧ないしは常圧で加熱し蒸留する方法が挙げられる。蒸留の際は水を添加することなく、植物に含まれる水分のみによって蒸留することが好ましい。また得られた蒸留物はそのままでもよいが、さらに水性画分を分離して用いることが好適である。

なお、蒸留にあたっての加熱は、一般のヒーター等による加熱でもかまわないが、マイクロ波による加熱が加熱効率の点で好ましく、特に水を加えずにマイクロ波を照射して加熱することが好ましい。マイクロ波を照射することにより、植物中に含まれる水分子が直接加熱されて水蒸気が生じ、これが移動相として作用して植物中の揮発性成分が抽出されるため、この抽出方法は、揮発性成分の沸点による減圧蒸留的な要素と、水蒸気蒸留的な要素とを包含するものと考えられる。

このようなマイクロ波照射による蒸留物は、例えば図１に示す装置を使用することにより得ることができる。図中、１はマイクロ波蒸留装置、２は蒸留槽、３はマイクロ波加熱装置、４は撹拌はね、５は気流流入管、６は蒸留物流出管、７は冷却装置、８は加熱制御装置、９は減圧ポンプ、１０は圧力調整弁、１１は圧力制御装置、１２は蒸留対象物、１３は蒸留物をそれぞれ示す。

この装置１では、蒸留対象物１２となる原料のキク科センダングサ属植物を蒸留槽２中に入れ、撹拌はね４で撹拌しながら、蒸留槽２の上面に設けられたマイクロ波加熱装置３からマイクロ波を放射し、原料を加熱する。この蒸留槽２は、気流流入口５および蒸留物流出管６と連通されている。気流流入管５は、空気あるいは窒素ガス等の不活性ガスを蒸留槽２中に導入するものであり、この気流は、蒸留槽２の下部から導入される。また、蒸留物流出管６は、原料からの蒸留物を、蒸留槽２の上部から外に導出するものである。

上記蒸留槽２内部は、これに取り付けられた温度センサおよび圧力センサ（共に図示せず）により温度および圧力が測定されるようになっており、加熱制御装置８および圧力制御装置１１、圧力調整弁１０を介してそれぞれ調整されるようになっている。

また、蒸留物流出管６を介して蒸留槽２から流出した気体状の抽出物は、冷却装置７により液体に代えられ、蒸留物１３として得られる。この蒸留物１３には、油性画分１３ａと水性画分１３ｂが含まれるが、このうち水性画分１３ｂが好適に用いられる。

蒸留にあたっては、上記蒸留槽２内の圧力を３ないし１１０キロパスカル、好ましくは、３ないし１００キロパスカル程度として行なえばよく、その際の蒸気温度は４０℃から１００℃になる。圧力が３キロパスカル未満では植物中の揮散性成分の蒸気圧上昇が抑制され、また、水蒸気蒸留的要素より、各成分の沸点による減圧蒸留的要素が主となり、沸点の低いものから順に流出してしまうため、水よりも沸点の高い成分の抽出の効率に劣ったり、防虫効率が低くかつ香りの嗜好性で劣る高沸点成分が多く抽出されてしまう場合がある。また、１１０キロパスカルよりも高圧では、原料の温度が高くなるため、エネルギーロスが大きく、原料の酸化も促進されてしまう場合がある。

また、蒸留時間は、０.２ないし８時間程度、好ましくは、０.４ないし６時間程度とすれば良い。０.２時間以下では植物中の未抽出成分が多く残存してしまい、８時間以上では原料が乾固に近い状態となってしまうため、抽出効率が低下するという点で好ましくない。

更に、蒸留槽２内に導入する気体としては、空気でもかまわないが、窒素ガス、ヘリウムガス、アルゴンガス等の不活性ガスが好ましく、その流量としては、１分当たりの流量が、抽出槽２の０.００１ないし０.１容量倍程度とすれば良い。

この方法で得られた蒸留物は無色透明であり、直接衣類や布製品等に適用させる用途にも使用することができる点で好ましい。

上記のようにしてキク科センダングサ属植物から抽出された蒸留物は、そのままの状態で使用することもできるが、必要に応じ、その効力に影響のない範囲で更に濾過等の精製処理を加えても良い。このような精製処理としては、通常の手段を任意に選択して行えば良く、例えば濾紙等を用いた濾過等が挙げられる。

本発明の生活害虫忌避剤は、上記成分のみを有効成分として利用する形であっても、あるいは常法により、更に適当な任意成分を組合せ、製剤とし利用する形であってもよい。

本発明の生活害虫忌避剤は、後記するように、蒸散させる方法、害虫に接触させて作用させる方法等により使用され、それらの方法に適した量の有効成分を含有させればよいが、例えば、生活害虫忌避剤中に固形分として０.１～９９.９９％となるように配合することが好ましく、１～９９．９％となるように配合することがより好ましく、特に好ましくは１０～９０％である。

本発明の生活害虫忌避剤の剤型としては、特に限定はなく、液剤、ゲル剤、固形剤等の形態にすることができ、これに応じた任意成分を使用することができる。

本発明の生活害虫忌避剤の剤型の一つとして、液剤が挙げられ、この液剤を調製するために溶媒が使用される。使用される溶媒としては、特に限定されず、従来より公知の液状担体を用いることができるが、身体に対して安全性の高い物を使用することが好ましい。

具体的な溶媒の例としては、脱イオン水、抽出水等の水；ヘキサン、パラフィン、イソパラフィン等の炭化水素系化合物；メタノール、エタノール、１－プロパノール、２－プロパノール、１－ブタノール、２－ブタノール、２－メチル－１－プロパノール、２－メチル－２－プロパノール、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、ノナノール、デカノール等のアルキルアルコール類；アリルアルコール等のアルケニルアルコール類；ベンジルアルコール等の芳香族環含有アルコール類；オイゲノール等のフェノール類；クロロホルム等のハロゲン化炭化水素化合物；ジエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル等のエーテル系化合物；アセトン等のケトン系化合物；酢酸、オレイン酸等の脂肪酸系化合物；酢酸エステル、プロピオン酸エステル、安息香酸エステル等のエステル系化合物；エチレングリコール、プロピレングリコール等のグリコール系化合物；２－フェノキシエタノール、３－メチル－３－メトキシブタノール等のグリコールエーテル系化合物；ごま油、リノール油、サラダ油等の植物油等が挙げられ、その１種又は２種以上を混合して用いることができる。

生活害虫忌避剤中でのこれらの溶媒の使用量は、生活害虫忌避剤全体に対して、０.１～９９.９９％となるように配合することが好ましく、１～９９．９％となるように配合することが特に好ましい。更に好ましくは、１０～９０％である。

また、この液剤の調製に当たっては、必要により界面活性剤を添加することもできる。使用できる界面活性剤としては、陽イオン系界面活性剤、陰イオン系界面活性剤、両性界面活性剤、非イオン系界面活性剤等の従来公知の界面活性剤が挙げられ、これらの１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて使用することができる。

本発明の生活害虫忌避剤の別の剤型としては、上記した液剤を適当な担体に含浸、担持させた、固形状又はシート状の固形剤を挙げることができる。担持させる担体としては特に限定されないが、例えば、木、紙、織布、不織布、シリカ、タルク、活性炭、シリカゲル、ゼオライト、セルロースビーズ、セラミック、ポリプロピレン等の樹脂製ペレット等を挙げることができる。

更に本発明の他の生活害虫忌避剤の剤型としては、前記した液剤をゲル化剤でゲル化させたゲル剤を挙げることができる。使用されるゲル化剤としては、従来公知のもの、例えば、カラギーナン、ジェランガム、寒天、ゼラチン、グアーガム、ペクチン、ローカストビーンガム、キサンタンガム、アルギン酸ソーダ、セルロース誘導体、ジベンジリデン－Ｄ－ソルビトール、ヒドロキシプロピル化多糖類、ステアリン酸イヌリン、アクリル酸ナトリウム等の高吸水性樹脂、オクチル酸アルミニウム等が挙げることができ、これらは１種又は２種以上を混合して使用することができる。

上記のようにして得られる本発明の生活害虫忌避剤の好ましい使用方法としては、本発明の生活害虫忌避剤を環境中に放出させて使用する方法が挙げられる。

環境中に放出させる方法の例としては、液剤、固形剤、ゲル剤等の本発明の生活害虫忌避剤中から有効成分を、常温で自然に蒸散させる方法や、強制的に蒸散させる方法が挙げられる。強制的に蒸散させる方法としては、加熱による蒸散、送風による蒸散、薫蒸による蒸散等が挙げられる。また、環境中に放出させる方法として噴霧による方法等を使用しても良い。

上記の強制的蒸散方法のうち、加熱による蒸散方法としては、例えば、実開平２－７８０７７号公報等に開示されているような、薬液ボトル内に収納した生活害虫忌避剤を吸い上げ芯で吸い上げ芯の上部等を加熱ヒーターで加熱することにより蒸散させるようにした加熱蒸散器や、実開平１－１１６０７２号公報等に開示されているようなマット状の含浸体に生活害虫忌避剤を含浸し、このマットを加熱ヒーター上に載置することにより蒸散させるようにした加熱蒸散器等を用いて行う方法を挙げることができる。

また、送風による蒸散は、例えば、特開平１１―３０８９５５号公報等に開示されているような薬剤保持体と送風機を備え、その薬剤保持体に送風機により発生する気流を接触させることで、生活害虫忌避剤を放出口から環境中に放出するファン式防虫装置等を用いて行うことができる。

更に、燻蒸による蒸散は、例えば、実開昭５４－１４８２６７号公報等に開示されているような、上部開口の容器に、アゾジカルボンアミド等のアゾ化合物、ニトロソ化合物、ヒドラジド化合物等の有機発泡剤と生活害虫忌避剤を収納した収納室を形成させ、収納室の底部を加熱手段により加熱することで発泡剤が分解して発生する窒素ガス、炭酸ガス等により、生活害虫忌避剤を蒸散させる燻蒸装置等を用いて行うことができる。

更にまた、噴霧による散布は、噴霧器を用い、液剤をスプレーする方法や、適当な噴射剤を用いたエアゾールを使用して行うことができる。スプレー剤とする場合には、上記した液剤と、トリガースプレー、アトマイザー等の噴霧手段とを組み合わせればよい。またエアゾール剤とする場合には、上記した液剤と、ＬＰＧ、イソペンタン等のエアゾール用担体と、エアゾール缶等のエアゾールの噴霧手段と組み合わせればよい。

また、本発明の生活害虫忌避剤の好ましい他の使用方法としては、本発明の生活害虫忌避剤を、液体又は固体状態で、害虫を接触させて作用させる方法が挙げられる。この場合、設置された生活害虫忌避剤に、害虫が接触することによって忌避効果を発揮させることができる。例えば、ふとん、枕、毛布などの寝具や、畳、絨毯、カーペット、ソファ、クッション、ぬいぐるみ、衣類などダニが生息する場所、対象物に直接塗布したり、ポンプスプレーやエアゾールなどのスプレイヤーを使用して噴霧すれば良い。

本発明の生活害虫忌避剤は、これを、物置、タンス、押入、クローゼット、衣装ケース、衣類収納袋、布団収納袋、キッチン、食品庫・米びつ等の貯蔵容器、食器棚、ゴミ箱、居間、寝室等の室内、玄関、ゴミ周生期場所等の空間に設置、適用することにより、有効成分が上記環境中に放出され、あるいは、害虫に接触することによって、害虫を効果的に忌避することができる。また本発明の生活害虫忌避剤を、害虫が生息している畳、絨毯、カーペット、床、布団・枕等の寝具、ソファ、衣類等の繊維製品を含む対象物に直接噴霧、散布、塗布等して適用してもよい。

なお本発明の生活害虫忌避剤には他の従来公知の防虫成分を配合しても良く、これによりさらに優れた防虫効果を発揮することができる。

これらの他の防虫成分としては、例えば、天然ピレトリン、エンペントリン、トランスフルスリン、アレスリン、フェノトリン、プロフルトリン、メトフルトリン、エミネンス等のピレスロイド系化合物；ジクロルボス、ダイアジノン、フェニトロチオン、マラチオン等などの有機リン剤；Ｎ，Ｎ－ジエチル－ｍ－トルアミド（ＤＥＥＴ）、ジメチルフタレート、ジブチルフタレート、２－エチル－１，３－ヘキサンジオール、ジ－ｎ－プロピルイソシンコメロネート、ｐ－ジクロロベンゼン、ジ－ｎ－ブチルサクシネート、カラン－３，４－ジオール、１－メチルプロピル２－（２－ヒドロキシエチル）－１－ピペリジンカルボキシラート、ミリスチン酸イソプロピル、チオシアノ酢酸イソボルニル、ジフェニル、ジフェニルメタン、ジベンジル、ベンジルフェニルエーテル、ベンジルフェニルエチルエーテル、ベンゾフェノン、ベンジルフェニルケトン、ジベンジルケトン、ベンザルアセトフェノン、β－フェニルエチルベンゾエイト、γ－フェニルプロピルベンゾエイト、フェニル酢酸フェニル、ベンジルフェニルアセテート、β－フェニルエチルフェニルアセテート、フェニルシンナメート、ベンジルシンナメート、β－フェニルエチルシンナメート、β－フェニルプロピルシンナメート、シンナミルシンナメート、ジフェニルカルビノール、フェニルベンジルカルビノール、ジベンジルカルビノール、ｎ－アミルベンゾエート、イソアミルベンゾエート、ヘキシルベンゾエート、ヘプチルベンゾエート、オクチルベンゾエート、ノニルベンゾエート、シス－３－へキセニールベンゾエート、ｎ－アミルサリシレート、ｉｓｏ－アミルサリシレート、ヘキシルサリシレート、シス－３－へキセニールサリシレート、ベンジルプロピオネート、ベンジル－ｎ－ブチレート、ベンゾルーイソ－ブチレート、ベンジル－ｎ－バレレート、ベンジルイソバレレート、ベンジルカプロエート、ベンジルヘプタノエート、ベンジルカプリレート、ペンジルダニレート、オイゲノール、メチルオイゲノール、イソオイゲノール等の化合物；α、β－ピネン、α、β－テルピンオール、リモネン、シトロネラール、リナロール、シトラール等のテルペン化合物；メントール、ベチバー油、パチョウリ油、フェランドレン、バジルオイル、月桃オイル、クローブリーフオイル、ブラックペッパーオイル、アセトフェノン、アリルイソチオシアネート化合物、マツ科モミ属に属する植物の圧搾液、抽出物または抽出物、よりなる群から選ばれる１種または２種以上等が挙げられ、これらの１種を単独で使用しても良く、２種類以上を組み合わせて使用することもできる。

以上説明した本発明の生活害虫忌避剤は、家庭内で発生する種々の害虫に対して忌避効果を有するものである。本発明の生活害虫忌避剤が有効な害虫としては、特に限定はないが、その具体例としては、タバコシバンムシ、コクヌストモドキ、ヒラタコクヌストモドキ、ノコギリヒラタムシ、オオメノコギリヒラタムシ、コクゾウムシ、ココクゾウムシ、コナナガシンクイムシ、グラナリアコクゾウムシ、ヒメカツオブシムシ、ヒメマルカツオブシムシ、カクムネヒラタムシ等の鞘翅目の害虫；バクガ、ノシメマダラメイガ、スジコナマダラメイガ、ハチミツガ、ガイマイツヅリガ、ユメマダラメイガ、イガ、コイガ等の鱗翅目の害虫；レピスマ・サッカリナ等のシミ目の害虫；コバネゴキブリ、ワモンゴキブリ、レウコフェア・マデラエ、チャバネゴキブリ、アケータ・ドメスチクス等の直翅目の害虫；ホルフィクラ・アウリクラリス等のハサミムシ目の害虫；レチクリテルメス等のシロアリ目の害虫；ヒトジラミ等のシラミ目の害虫；ナンキンムシ、ロドニウス・プロリクスス、トリアトマ・インフェスタンス等の半翅目の害虫；イエヒメアリ、ラシウス・ニゲル、スズメバチ等の膜翅目の害虫；アエデス・エギプティ、ハマダラカ、アカイエカ、イエバエ、ショウジョウバエ、ヒメイエバエ、オオクロバエ、キンバエ、オビキンバエ、サシバエ、アブ等の双翅目の害虫；ネコノミ、ヒトノミ、ネズミノミ、ナガノミ等のノミ目の害虫；コナヒョウヒダニ、ヤケヒョウヒダニ、ケナガコナダニ、ヒゼンダニ、マダニ、イエダニ、ツメダニ、ミナミツメダニ等のダニ目の害虫等が例示され、これらの成虫、幼虫のいずれも含む。これらの中でも忌避効果に優れることから鞘翅目害虫、鱗翅目害虫、直翅目害虫、シロアリ目害虫、シラミ目害虫、半翅目害虫、ダニ目及び双翅目害虫等の害虫を対象とすることが好適である。またイガ、コイガ、ヒメカツオブシムシ、ヒメマルカツオブシムシ、シミ等の繊維害虫、ノシメマダラメイガ、コナナガシンクイムシ、タバコシバンムシ、コクゾウムシ、ココクゾウムシ、コクヌストモドキ等の穀物害虫の成虫、コナヒョウヒダニ、ヤケヒョウヒダニ等の屋内塵性ダニ、キイロショウジョウバエ等の害虫に対して優れた忌避効果を有し、中でも繊維害虫及び穀物害虫に対する忌避効果に優れる。

次に実施例等を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例等に何ら制約されるものではない。

製 造 例 １
乾熱滅菌機を用いて１００℃で２４時間乾燥したアワユキセンダングサの茎、葉、花および種子をハサミで裁断した後、ミキサーで細かく粉砕した。この粉砕物を２Ｌ容ビーカーに２５０ｇ入れ、１２５０ｍｌの蒸留水を加えて十分に混合し、蒸発を防ぐためにラップフィルム、さらにその上にアルミホイルで蓋をした。この混合液を３０分間煮沸した後、室温（２５℃）まで冷まし、木綿布でろ過してキク科センダングサ属植物抽出液（本発明品１）を得た。得られた抽出液は茶褐色を呈していた。

製 造 例 ２
原料として、アワユキセンダングサの茎、葉、花および種子をハサミで裁断した後、ミキサーで細かく粉砕したもの約４００ｇを、２１cm×１１cm×１４cmのガラス容器に入れた。開口部をコック付きシリコーン製のふたで密封して、圧力約１１ｋＰａ条件下に保持し、加熱温度が６０℃となるようにマイクロ波を照射して、１５分蒸留した。抽出後のガラス容器内の液体をろ過し、水性画分（本発明品２）を分離した。得られた水性画分は無色透明であった。

製 造 例 ３
原料として、アワユキセンダングサの茎、葉、花および種子をハサミで裁断した後、ミキサーで細かく粉砕したもの約４００ｇを、２１cm×１１cm×１４cmのガラス容器に入れた。開口部をコック付きシリコーン製のふたで密封して、圧力約１０１ｋＰａ条件下に保持し、加熱温度が１００℃となるようにマイクロ波を照射して、２０分蒸留した。抽出後のガラス容器内の液体をろ過し、水性画分（本発明品３）を分離した。得られた水性画分は無色透明であった。

製 造 例 ４
原料として、アワユキセンダングサの茎、葉、花および種子をハサミで裁断した後、ミキサーで細かく粉砕したもの約２００ｇ及び上記製造例３で製造した本発明品３の水性画分４００ｇを、２１cm×１１cm×１４cmのガラス容器に入れた。開口部をコック付きシリコーン製のふたで密封して、圧力約１０１ｋＰａ条件下に保持し、加熱温度が１００℃となるようにマイクロ波を照射して、３５分蒸留した。蒸留後のガラス容器内の液体をろ過し、水性画分を分離して水性画分（本発明品４）を得た。得られた水性画分は無色透明であった。

製 造 例 ５
原料として、アワユキセンダングサの茎、葉、花および種子を用い、以下のようにして水性画分を得た。すなわち、アワユキセンダングサを圧砕式粉砕機（ＫＹＢ製作所製）で粉砕したもの約５０ｋｇを、図１に示すマイクロ波蒸留装置の蒸留槽に投入し、攪拌しながら蒸留槽内の圧力を、約２０ＫＰａの減圧条件下に保持し（蒸気温度は約６７℃）、１時間マイクロ波照射して蒸留し、蒸留物から水性画分(本発明品５)を分離した。

実 施 例 １
コナヒョウヒダニに対する忌避試験：
ＪＩＳ Ｌ １９２０「繊維製品の防ダニ性能試験方法」に準じて、ダニの飼育、密度の調整等を行い、図２及び３に示す装置で忌避試験を行った。

すなわち、本発明品１～３をエタノールで１％に希釈したものを試料とし、この各試料を直径４０ｍｍの綿布に６０ｍｇ塗布し、供試片を得た。図２及び３に示すとおり、当該供試片（２３）を、直径４５ｍｍ、高さ１７ｍｍの小ガラスシャーレ（２２）にいれ、その中央に誘引用飼料０.０５ｇを置いた。直径９０ｍｍ、高さ１４ｍｍの大プラスチックシャーレ（２０）に生存コナヒョウヒダニ約１０,０００匹を含むダニ培地（２１）（飼育培地用粉末飼料と乾燥酵母を質量比１：１で混合したもの）を均一に広げ、その中央部に上記小ガラスシャーレ（２２）を置いた。これを湿度調整のため飽和食塩水（２５）を入れたプラスチック製容器（２４）に収容した。

当該容器に蓋をして密封し、温度２５℃±１℃の室内に設置した。設置から２０時間放置した後、供試片及び誘引用培地の全生存ダニ数をカウントした。薬剤処理をしない綿布を用いたものをブランクとし、この試験を３回繰り返した。３回の試験の合計のカウント数を求め、下記の式により忌避率を求めた。また死亡率を下記式により求めた。結果を表１に併せて示す。

忌避率（％）＝｛（Ａ１－Ａ２）／Ａ１｝×１００
死亡率（％）＝（Ａ３／Ａ２）×１００
Ａ１：ブランクの綿布上及び誘因用培地のダニ数
Ａ２：薬剤処理区の供試片上及び誘因用培地のダニ数
Ａ３：薬剤処理区の供試片上及び誘因用培地の死亡ダニ数

以上の結果より、本発明品はコナヒョウヒダニに対する高い忌避効果を有することが示された。一方、いずれも死亡率は低いことから、寝具やカーペット等に適用した場合、アレルゲンとなる死骸等が寝具やカーペット等に残りにくくアレルゲン除去効果においても優れることが確認された。

実 施 例 ２
コクゾウムシに対する忌避試験：
本発明品１～３について、図４及び図５に示した試験装置を用い、穀物害虫であるコクゾウムシの成虫忌避効果を調べた。

＜試 験 装 置＞
図４に示すように、試験装置３０は、試験区３１と対照区３２（それぞれ内径約８５ｍｍ×深さ１１０ｍｍで、容量５７０ｍｌのポリプロピレン製円筒容器）を、通路パイプ３３（内径１２ｍｍ×長さ５０ｍｍ、厚さ３ｍｍ）で連通するように構成されており、試験害虫が２つの区を自由に行き来できるようになっている。またこの試験装置の試験区３１内には、直径４．６ｃｍのシャーレ３４が、対照区３２には、試験区３１内に設置されたものと同形のシャーレ３４がそれぞれ設置されている。更に、試験装置３０の通路パイプ３３上部には、図５に示されるように、サイズ３０ｍｍ×２０ｍｍの空気孔３６（ナイロンメッシュで覆われており、試験害虫の通り抜けはできない）を形成し、試験区３１で揮散した生活害虫忌避剤が通路パイプ３３を伝わって対照区３２に移動することがないようにしている。

＜成虫忌避試験方法＞
上記した試験装置を用いる防虫試験において、まず試験区３１及び対照区３２のそれぞれの蓋３７を開け、それぞれのシャーレ３４に穀物として玄米（あきたこまち）１．０ｇを入れ、図４に示す位置に設置した。次に、本発明品１～３を１００μlずつ３ｃｍ×３ｃｍのろ紙に含浸させ、当該含浸紙をステンレス籠３５に入れ、試験区３１に設置した。そして、対象害虫であるコクゾウムシの成虫を試験区３１と対照区３２にそれぞれ１０匹ずつ計２０匹入れた。

その後、両区の蓋３７を閉め、試験装置３０を２５℃相対湿度７０％ＲＨで静置し10分後、1時間後、2時間後、3時間後、試験区３１にいる成虫の数をそれぞれ数え、試験区の初期頭数に対する試験区３１内に存在する成虫の割合（忌避率）を下記の式にしたがって算出した。この結果を表２に示す。

以上の結果より、本発明品は穀物害虫であるコクゾウムシに対する高い忌避効果を有することが確認された。

実 施 例 ３
ノシメマダラメイガに対する忌避試験：
本発明品２について、上記実施例２と同様の方法で、1時間後、2時間後、1日後のノシメマダラメイガの成虫の忌避効果を調べた。その結果を表３に示す。

本発明品２は、繊維害虫であるノシメマダラメイガに対し忌避効果を有することが確認された。

実 施 例 ４
ショウジョウバエに対する忌避試験：
本発明品２を蒸留水で１０倍希釈したものを試料とし、実施例２の方法に準じてショウジョウバエの成虫に対する忌避効果を調べた。

図４の試験装置からシャーレ３４及びステンレス籠３５を取り除いた装置を使用した。
まず試験区３１及び対照区３２のそれぞれの蓋３７を開け、それぞれにバナナ（フィリピン産「やさしさバナナ」）２ｇを入れ、次に本発明品２を蒸留水で１０倍希釈した試料１００μlを脱脂綿に含浸させ試験区３１に設置した。次いで対象害虫であるショウジョウバエの成虫を試験区３１と対照区３２にそれぞれ１０匹ずつ計２０匹入れた。その後、両区の蓋３７を閉め、試験装置３０を２５℃相対湿度７０％ＲＨで静置し１０分後、2時間後、3時間後の忌避率を実施例２と同様にして算出した。この結果を表４に示す。

本発明品２は、ショウジョウバエの成虫に対し忌避効果を有することが確認された。

製 剤 例 １
ゲル状生活害虫忌避剤：
イソパラフィン８５ｇに、１％の本発明品２を配合したエタノール溶液１０ｇを混合し、これに更にオクチル酸アルミニウム５ｇを加え、６０℃に加熱して攪拌した。これを縦３５ｍｍ×横３５ｍｍ×高さ７５ｍｍの容器に充填し、室温で３時間静置し、ゲル状の生活害虫忌避剤を得た。

製 剤 例 ２
常温揮散性生活害虫忌避剤：
本発明品２を１％含有するエタノール溶液０.６ｇを３０ｍｍ×４０ｍｍのパルプ製ろ紙に含浸させ、これを、９ｍｍ×２２ｍｍの通気孔を設けた、通気性を有するプラスチックケース（３８ｍｍ×５２ｍｍ×５ｍｍ）に収納して生活害虫忌避剤を調製した。

製 剤 例 ３
エアゾール剤：
以下の処方の組成物を、市販の２００ｍｌエアゾール缶に充填することによって、エアゾール剤を調製した。
有効成分：本発明品２ １．５ｍｌ
溶媒 ：エタノール ３８.６ｍｌ
噴射剤 ：ＬＰＧ ３０.０ｍｌ
噴射剤 ：イソペンタン ３０.０ｍｌ

製 剤 例 ４
スプレー剤：
以下の処方の組成物を、市販の１５０ｍｌ容トリガー製容器に収納してスプレー剤を調製した。
有効成分：本発明品２ １ｇ
：トドマツ精油 １ｇ
溶剤 ：エタノール １０ｇ
香料 ０.０５ｇ
界面活性剤 ０.１ｇ
イオン交換水 ８８.７５ｇ

製 剤 例 ５
スプレー剤：
以下の処方の組成物を、市販の１５０ｍｌ容トリガー製容器に収納してスプレー剤を調製した。
有効成分：本発明品１ １ｇ
：天然ピレトリン ０．１ｇ
溶剤 ：エタノール １０ｇ
香料 ０.０５ｇ
界面活性剤 ０.１ｇ
イオン交換水 ８８.７５ｇ

製 剤 例 ６
燻蒸剤：
本発明品１を１％含有するエタノール溶液１０ｇ、アゾジカルボンアミド５５ｇ及びタルク３５ｇを混練し、常法に従って造粒、乾燥して燻蒸剤を調製した。

製 剤 例 ７
加熱蒸散剤：
本発明品１を１％含有するエタノール溶液１００ｍｇを３ｃｍ×３ｃｍのパルプ製マットに含浸させ加熱蒸散剤を得た。この製剤は、加熱ヒーターに接置させることにより有効成分を蒸散する。

製 剤 例 ８
粒状生活害虫忌避剤：
パルプ製の粒状含浸体（平均粒径５ｍｍ）５０ｇに、本発明品２を１％含有するエタノール溶液５０ｍＬを含浸させ、通気性の不織布の袋に入れて粒状の衣類害虫生活害虫忌避剤を得た。

製 剤 例 ９
常温揮散性生活害虫忌避剤：
本発明品２を１％含有するエタノール溶液０.５ｇ及びエンペントリン０.０１ｇを９.６ｍｍ×１１０ｍｍのパルプ製ろ紙に含浸させた。これを、８８ｍｍ×１００ｍｍの通気孔を設けた、通気性を有するプラスチックケース（１３０ｍｍ×１３８ｍｍ×９.５ｍｍ）に収納して固形生活害虫忌避剤を調製した。

製 剤 例 １０
徐放性生活害虫忌避剤：
本発明品１を１％含有するエタノール溶液３ｇを上面開口のプラスチック製容器（直径３０ｍｍ、深さ１０ｍｍ）に入れ、開口部を薬剤透過性フィルムで覆い、徐放性衣類害虫の生活害虫忌避剤を得た。

製剤例１１
穀物害虫生活害虫忌避剤
エタノール１５ｇに、本発明品２を０．０１g及び他の生活害虫忌避剤成分としてのトウガラシ粉末０．１ｇを混合したものにヒドロキシプロピル化グアーガム１０ｇをエタノール２４ｇに溶解したものを加え、攪拌した後水を加えて１００ｇにし、縦３５ｍｍ×横３５ｍｍ×高さ７５ｍｍの容器に充填した。これを３時間静置し、ゲル状の穀物類害虫生活害虫忌避剤を得た。

製剤例１２
ゴミ箱用生活害虫忌避剤
本発明品２を５ｍｌ円形のポリエステル容器（開口面積８ｃｍ^２）に入れ開口部をポリエチレンフィルムで閉鎖し、飛翔害虫忌避剤を得た。

使 用 例 １
製剤例２で得られた常温揮散性生活害虫忌避剤２個を衣類とともにポリエチレン製の衣類収納袋（７５ｃｍ×８０ｃｍ×３２ｃｍ）に入れたところ、約１か月間衣類にダニ及び衣類害虫がつかなかった。

使 用 例 ２
製剤例９で得られた常温揮散性生活害虫忌避剤２個を寝具とともにポリエチレン製の布団収納袋（１５０ｃｍ×１００ｃｍ）に入れたところ、約６か月間寝具にダニ及び衣類害虫がつかなかった。

使 用 例 ３
製剤例２で得られた常温揮散性生活害虫忌避剤２個を衣類とともに７５Ｌ（４０ｃｍ×７５ｃｍ×２５ｃｍ）の衣装ケースに入れたところ、約３か月間衣類にダニ及び衣類害虫がつかなかった。

使 用 例 ４
製剤例５で得られたスプレー剤の生活害虫忌避剤を衣類にまんべんなく噴霧したところ、約１週間衣類にダニ及び衣類害虫がつかなかった。

使 用 例 ５
製剤例３で得られたエアゾール剤の生活害虫忌避剤をカーペットにまんべんなく噴霧したところ、約１か月間、カーペットにダニがつかなかった。

使 用 例 ６
製剤例１１で得られた生活害虫忌避剤を３０リットルのポリプロピレン製食品用保存容器（３５５ｍｍ×４７２ｍｍ×２５３ｍｍ）に入れたところ、約１年間、保存容器内に穀物害虫の侵入はなかった。

使 用 例 ７
製剤例１２で得られた生活害虫忌避剤を生ごみの入った約１．８リットルのＡＢＳ製蓋つきゴミ箱（１６０ｍｍ×８０ｍｍ×１５５ｍｍ）に入れたところ、約１か月間、ショウジョウバエが発生しなかった。

本発明の生活害虫忌避剤は、生活害虫に対して優れた防虫効果を有し、人体に対して安全であるため、一般家庭においても手軽に使用でき、有用性の高いものである。

１ … … マイクロ波蒸留装置
２ … … 蒸留槽
３ … … マイクロ波加熱装置
４ … … 撹拌はね
５ … … 気流流入管
６ … … 蒸留物流出管
７ … … 冷却装置
８ … … 加熱制御装置
９ … … 減圧ポンプ
１０ … … 圧力調整弁
１１ … … 圧力制御装置
１２ … … 蒸留対象物
１３ … … 蒸留物
２０ … … 大シャーレ
２１ … … ダニ培地
２２ … … 小シャーレ
２３ … … 供試片
２４ … … プラスチック製容器
２５ … … 飽和食塩水
３０ … … 成虫忌避試験装置
３１ … … 試験区
３２ … … 対照区
３３ … … 通路パイプ
３４ … … シャーレ
３５ … … ステンレス籠
３６ … … 空気孔
３７ … … 蓋

Claims (13)

1. キク科センダングサ属植物を減圧下で加熱して蒸留することによって得られる蒸留物の
   水性画分を有効成分とすることを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避剤。
2. キク科センダングサ属植物を減圧ないし常圧下で加熱し植物に含まれる水分のみによっ
   て蒸留することによって得られる蒸留物の水性画分を有効成分とすることを特徴とする繊
   維害虫または穀物害虫忌避剤。
3. キク科センダングサ属植物が、アワユキセンダングサ（Bidens pilosa.var.radiata Sc
   herff）である請求項１又は２に記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤。
4. キク科センダングサ属植物の花、葉、茎及び根よりなる群から選ばれる１種または２種
   以上の部位を蒸留処理に供するものである請求項１～３のいずれかの項記載の繊維害虫ま
   たは穀物害虫忌避剤。
5. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤を環境中に放出する
   ことを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
6. 環境中への放出を、常温での自然蒸散により行う請求項５記載の繊維害虫または穀物害
   虫忌避方法。
7. 環境中への放出を、加熱による蒸散、送風による蒸散または薫蒸による蒸散により行う
   請求項５記載の繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
8. 環境中への放出を、噴霧により行う請求項５記載の繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
9. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤を寝具又はカーペッ
   トに適用することを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
10. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤を貯蔵容器内に適用
    することを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
11. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤をゴミ箱またはゴミ
    集積場所に適用することを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
12. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤を繊維製品に適用す
    ることを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。
13. 請求項１～４のいずれかの項記載の繊維害虫または穀物害虫忌避剤を繊維害虫または穀
    物害虫に接触させて作用させることを特徴とする繊維害虫または穀物害虫忌避方法。