JP4558189B2

JP4558189B2 - シュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに連続的に変換するための方法および装置

Info

Publication number: JP4558189B2
Application number: JP2000402052A
Authority: JP
Inventors: ベルトロッティジェラルド
Original assignee: カンパーニジェネラルデマティエールヌクレエール
Priority date: 2000-01-03
Filing date: 2000-12-28
Publication date: 2010-10-06
Anticipated expiration: 2020-12-28
Also published as: GB0100015D0; FR2803283B1; US20020004025A1; GB2360124B; JP2001235592A; FR2803283A1; RU2260564C2; GB2360124A; US6605261B2

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに変換するための方法および装置に関する。より詳細には、本発明は、酸素の存在下で乾燥および続いて焼成を行うことによってシュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに連続的に変換するのに好適な方法および装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
本発明は、一般的にはプルトニウムの回収に関連している。プルトニウムのこのような回収は、抽出サイクルから得られる精製された硝酸プルトニウム溶液を出発原料として行われ、従来の方法には、四つのステップ、すなわち
- 前記溶液からシュウ酸塩の形態でプルトニウムを析出させるステップ、
- 得られた析出物を濾過により回収し、次いで水切りをするステップ、
- 乾燥および続いて焼成するステップ、ならびに
- 最後に均質化するステップ、
が含まれている。
【０００３】
次に、人間や環境を保護すべく、こうして得られた酸化プルトニウム粉末を、施行されている安全規則に従って梱包する。
【０００４】
水切りされたシュウ酸プルトニウム（この水切りされたシュウ酸プルトニウムには、一般的には、依然として水が約30重量%含まれている。）を乾燥および焼成する操作は、従来の技術によれば、確実な安全性という理由から常に二重の封じ込めを行った状態で、別々の装置中で不連続的に（バッチ方式で）実施される。グローブボックス中に収容された従来のオーブンは、順次、互いに完全に独立して使用され、第一に、水切りされたシュウ酸プルトニウムの乾燥が行われ、第二に、乾燥されたシュウ酸塩の焼成が酸素の存在下で行われる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本出願人は、この度、乾燥および続いて焼成(calcining)を行うことによってシュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに変換する技術の改良法を提案する。
本出願人は、こうした変換を単一の装置中で連続的に行うことを提案する。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
従って、第一の態様において、本発明は、乾燥および続いて焼成を行うことによってシュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに変換する方法を提供する。特徴的なこととして、この方法では、乾燥および焼成のこうした操作が、負圧に保持された単一装置の二つの隣接ゾーン中において、酸素の存在下でガス抽出とともに連続的に行われる（ここで、負圧とは、周囲圧力に対する相対的な圧力を指す）。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明では、シュウ酸プルトニウムを連続的に処理するために、負圧（封じ込めの問題に対処するため）に保持された単一装置、例えば、スクリューオーブン型またはコンベアオーブン型の装置が使用される。これにより、こうしたシュウ酸プルトニウムの乾燥および焼成の両方が連続的に行えるようになる。単一装置は、有利には、スクリューオーブン型のものであり、これについては、本明細書中において以下で一般的な説明を行うとともに、添付の図面を参照しながら本明細書中において以下で更に詳細な説明を行う。
【０００８】
この単一装置内において、処理されたシュウ酸塩析出物は、その乾燥が行われる第一のゾーンからその焼成が行われる第二のゾーンに連続的に移送される。
【０００９】
このシュウ酸塩析出物を酸化物に変換するために、この単一装置内において酸素が使用される。
【００１０】
この析出したシュウ酸塩の乾燥および焼成を行うと、ガス、特に、水蒸気および二酸化炭素が生成する。このガスは抽出しなければならないが、それは、特に、本発明の方法が実施される単一装置を負圧に保持する必要があるからである。
【００１１】
有利には、ガス抽出が乾燥および焼成のプロセスに与える影響を最小限に抑えるように最適化された条件下でガスの抽出を行う。特に、乾燥時に生成した水によって乾燥粉末が再び湿気を帯びることが極力回避されるように、移送(entrained)される粉末の量を最小限に抑える。この目的のために、有利には、本発明の方法が実施される単一装置の乾燥ゾーン中でこうしたガスの抽出を行う。好ましくは、このゾーン中のできるだけ上流で抽出を行う（ただし、処理対象の仕込物(the load)が導入されるゾーンの下流で行わなければならないことは明らかである）。
【００１２】
本発明では、従来技術の場合と同様に、抽出されたガスは、放射性ダストと一緒に送入される。従って、排出する前に、こうしたガスからダストを除去する必要がある。この目的のために、従来技術、特に、以下の技術を使用することが可能である。
【００１３】
- 前記ガスを凝縮器-洗浄器中で処理することができる、および/または
- 前記ガスを濾過エレメントに通すことができる。
【００１４】
このような濾過エレメントは、ガス抽出循環路上に配置される。一般的には、この型のn個の並列連結エレメントが使用される。便宜上、このようなエレメントは、支持体中に配設された濾過剤によって構成されており、濾過カートリッジと呼ばれている。使用目的が何であろうと、濾過剤が一度目詰まり(clogging)を起こすと、このようなカートリッジはもはや効果がなくなる。通常の用途では、このようなカートリッジは、定期的な交換が必要である。目詰まりが起こるということは、規則的に交換しなければならないことを意味し、問題の目詰まりが起こったときは、ガス濾過プロセスを割り込ませる必要がある。
【００１５】
本発明の方法を実施する場合、有利には、少なくとも1個の濾過カートリッジに通して濾過することにより放射性ダストを除去し、抽出されたガス（有利には、乾燥ゾーンから抽出されたガス）を清浄化する。
【００１６】
本発明では、中断させることなくかつ目詰まりした濾過剤(filter medium)をin situで再生させながらこうした濾過を行うのに特に有利な条件下でこのような濾過を行うことが推奨される。従って、本発明の方法は、抽出したガスを非変形性(non-deformable)濾過剤の入っている少なくとも1個の濾過カートリッジに通しながら実施され、こうした濾過剤の目詰まりは、濾過を中断させることなくin situで間欠的に除去される。このような目詰まりの除去は、問題の濾過剤として非変形性(undeformable)のものを用いることによって可能になる。濾過剤の目詰まりを除去するために、問題の濾過剤中を貫通するようにガスの小さなパルスを（濾過されるガスに対して）逆方向に吹き込む(puff)ことが推奨される。
【００１７】
こうして吹き込まれるガスの量は明らかに制限を受ける。いかなる状況下においても、正真正銘の逆流が生成されることはない。このため、無視し得ない量のガスが装置中に流入することによってこの装置内の圧力が上昇し（ここで、忘れてならないことは、常に、負圧を保持しなければならないことである）、更に、そこから上流方向にダストが吹き飛ばされる可能性がある。有利には、このようなガスの量は、所望のパルス効果（意図した通りに目詰まり除去を行うのに好適なパルス効果）を得るのに必要な量に厳密に制限される。
【００１８】
この場合、装置の雰囲気が乱されることはないので（たとえ、時間間隔を短かくしても）、中断することなく濾過を行うことができる。明らかではあるが、装置の全容積が大きくなるほど、許容しうるガスのパルス量は多くなる。同様に、容積の小さな装置中で使用する濾過カートリッジの数を多くすることは適切なことである。このようなカートリッジを1本ずつ再生すれば、1回の吹き込みで必要になるガスの量は非常に少なくて済む。
【００１９】
再生の対象となる濾過剤上に正真正銘のダストの層または「ケーク(cake)」が生成した場合のみ、ガスの小さなパルスを吹き込めば、目標のパルス効果が最適化される。このような最適条件下で行うようにすれば、すなわち、濾過剤上に認識可能な厚さのダストの層が存在する場合のみ行うようにすれば、ガスのパルスは圧力低下が最大のときにさらされるため、装置内で逆流が発生しないことは明らかである。従って、目詰まりの除去方法の好ましい他の実施形態では、濾過剤上にダストの層が生成した場合に1回だけガスの小さなパルスを吹き込むことが強く推奨される。ガスを早期に吹き込むと、次の2つの望ましからぬ現象が観測される可能性がある。
【００２０】
- 問題の濾過剤が再び目詰まりを起こすまでの時間が非常に短くなる。
【００２１】
- 吹き込みガスが十分な圧力低下のある状態で吹き込まれないと、装置内に逆流が観測される。
【００２２】
これらの望ましからぬ現象を最小限に抑え、更にそれらを回避するための方法は、当業者には周知であり、いずれにしても、問題となる種々のパラメータ（再生すべき濾過剤の内容積、装置の全容積など）が与えられれば、最良の結果を得るためのケークの最小の厚さすなわち最適な厚さを決定することができる。
【００２３】
この時点で忘れてならないことは、in situで目詰まりが除去できる濾過剤は非変形性であるということである。従って、変形させたり振動させたりすることなく、本発明において、こうした濾過剤の目詰まりの除去が行われることは明らかである（有利には、表面上に形成された純粋なケークを破壊することによって除去が行われる）。
【００２４】
このような非変形性濾過剤は、当業者にはよく知られている。特に、焼結金属、金網、またはセラミックスからなる濾過剤によって構成することができる。
【００２５】
有利には、ガスの小さなパルスは、ノズル、有利には音波スロート(sonic throat)を有するノズルを利用して吹き込まれる。このようなノズルの形状は、目標のパルス効果が得られるように最適化されなければならない。こうした最適化は、当業者の能力の範囲内にある。
【００２６】
こうしてガス抽出ゾーンに吹き込まれたガスによって、進行中の乾燥および焼成プロセスが量（上記参照）および/または種類にかかわらず攪乱されることがないようにしなければならないことは明らかである。特に、空気または不活性ガス、とりわけ空気を吹き込むことが推奨される。この場合には、装置の酸化的雰囲気にそれほど影響を及ぼすことなく、より低コストで目詰まりの除去を行うことができる。
【００２７】
上記の内容に照らして、当業者は、本発明の利点を理解することができる。（湿分を含む）シュウ酸プルトニウムの処理（乾燥＋焼成）は、単一装置内で連続的に行われる。従って、これと同じ処理をそれぞれ異なる装置内で行われる二つの別々の段階（乾燥、焼成）として従来技術で行うよりもかなり効率的である。
【００２８】
本発明の第二の態様において、本発明は、上記の方法を実施するのに好適な装置を提供する。この単一装置内では、シュウ酸塩析出物の乾燥およびそれに続く焼成がうまく行われる。
【００２９】
以下に記載の装置が特に好ましい。
【００３０】
ここで注目すべきことは、本発明の方法は、いくらか異なる装置中で実施するのに非常に好適であるということである。
【００３１】
特に好ましい装置は、
- 水平縦方向軸上にアルキメデス型スクリューを備えたほぼ円筒形のオーブンであって、該スクリューが、回転時、熱処理された物質を該物質の乾燥が行われる該オーブンの第一のゾーンから該物質の焼成が行われる第二のゾーンに移送するのに好適であり、該オーブンの本体が、第一に、
・該第一のゾーンに隣接した一方の本体端部において該オーブンへシュウ酸プルトニウムを供給し、
・該第二のゾーンに隣接した他方の本体端部において該オーブンから酸化プルトニウムを取り出し、
・該オーブン中へ酸素を注入し、および
・該オーブンからガス抽出する、
のに好適な開口(openings)を備え、第二に、該第一のゾーン中における乾燥および該第二のゾーン中における焼成を行うのに好適な該オーブン内の温度条件を規定するように調節を行うのに好適なヒータエレメントを収容するためのハウジングを本体厚さ内に備えた、該オーブンと、
- 該オーブンを負圧に保持しながら該オーブンからガスを抽出するのに好適なガス抽出手段であって、該オーブンの本体中に形成されたガス抽出用開口の下流で動作する該ガス抽出手段と、有利には、
- 該ガス抽出手段によって該抽出用開口を介して抽出された該ガスから移送ダストを除去するのに好適な除去手段であって、有利には濾過アセンブリによって構成された該除去手段とを備えている。
【００３２】
該オーブンの本体の厚さ内に配置するためのヒータエレメント（この目的のために備えられたハウジング中に配置される）は、好ましい他の形態では、適切な長さのヒータロッドにより本質的に構成されている。オーブンの軸に対して縦方向に配置するためのこのヒータロッドは、有利には、生成する加熱力を調節するための手段、例えば、熱伝対に関連づけられている。
【００３３】
特に好ましい他の形態では、次の二種のタイプのこのようなヒータロッドがオーブンの本体中で使用される（この目的のために備えられたハウジング中で使用される）。
【００３４】
・オーブンの第一のゾーン中におけるシュウ酸プルトニウムの乾燥の一部分の役割を担う少なくとも1本の「短い」ロッド、および
・（この短いロッド（1本または複数本）に加えて）該オーブンの第一のゾーン中におけるシュウ酸プルトニウムの乾燥の残りの部分とオーブンの第二のゾーン中におけるこのシュウ酸プルトニウムの焼成との両方の役割を担う少なくとも1本の長いロッド。
【００３５】
先に述べたように、ガス抽出は、有利には、乾燥ゾーン中で行われる。従って、ガス抽出用開口は、有利には、乾燥ゾーン（オーブンの第一のゾーン）中において、当然のことながら、シュウ酸プルトニウムをオーブンに供給するための開口の下流に配設される。
【００３６】
抽出されたガスから移送ダストを除去するための手段として、特に、凝縮器-洗浄器および/または濾過アセンブリを具備することができる。このような手段は、有利には、濾過アセンブリにより構成される。このような濾過アセンブリには、一般的には、少なくとも1個の濾過カートリッジ、有利には、並列に連結されたn個の濾過カートリッジのセットが含まれる。
【００３７】
有利には、先に述べたように、in situで目詰まりの除去を行うために、非変形性濾過剤の入った1個以上の濾過カートリッジを使用し、これらのカートリッジのそれぞれについて、その濾過剤の目詰まりを除去するための手段が備えられる。
【００３８】
このような目詰まり除去手段には、一般に、目詰まりした濾過剤中にガスの小さなパルスを間欠的に送り込むのに好適なノズルが含まれている。
【００３９】
パルスの効果は、有利には、高速開閉電磁弁の制御下でこのようなガスをこのようなノズルに供給することによって得られる。
【００４０】
目詰まりを除去するために使用されるガスは、適切なネットワークから取り出すことができる。また、このために配設された供給部すなわちタンクから取り出すことも可能であり、この場合には、このようなタンクにガスを送入した後、ガスは、その中に減圧下で貯蔵される。このようなタンクは、当然のことながら、ストップコックによって遮断するのに好適である。このようなタンク中のガスの圧力は、減圧(pressure-reducing)弁を利用して調節される。タンクの下流において、再生すべき濾過剤中にガスを注入することができる。注入は、有利には形状および系内の位置が最適化されたノズルを利用して行われる。こうしたノズルの狭窄部で得られる流速は、音速にすることができる。吹き込みは、有利には、電磁弁の制御下で行われる。
【００４１】
この場合には、パルス時に吹き込まれるガスの質量流量を完全に制御することができる。
【００４２】
特徴的なこととして、本発明の装置中では単一のオーブンが使用される。このオーブン内では、（水切りされた）シュウ酸プルトニウムが連続的に乾燥および続いて焼成される。
【００４３】
このオーブンは、前述した四つの開口を備えている。有利には、これらの四つの開口は、次のように配置される。
【００４４】
- シュウ酸塩供給用開口は、オーブン本体の上部に配置される。
【００４５】
- ガス抽出用開口は、同様にオーブン本体の上部に、かつ該供給用開口の下流に配置される。先に述べたように、この抽出用開口を該供給用開口に近接させることが有利である。
【００４６】
- 取り出し用開口は、該オーブン本体の底部に配置される。
【００４７】
- 酸素注入用開口は、該オーブン本体の上部に、有利には該取り出し用開口と同じ軸上に配置される。また、当然のことながら、供給用開口およびガス抽出用開口は、乾燥用の第一のゾーン中に存在し、取り出し用開口および酸素注入用開口は、焼成用の第二のゾーン中に存在する。
【００４８】
所定の長さのオーブン中における粉末の滞留時間を最大化するために、すなわち、該粉末が酸素と接触している時間を最大化するために、酸素注入用開口および取り出し用開口は、供給用開口およびガス抽出用開口からできる限り離間させて配置される。
【００４９】
このオーブンの構造は、有利には、以下に説明されている通りである。このオーブンの本体は、前軸受（供給端）および後軸受（取り出し端）によって漏れのない状態に閉じられており、また、アルキメデス型スクリューがこれらの二つの軸受と係合した状態にある。このスクリュー用の駆動デバイス（モータ）は、該前軸受の上流に配置されており、有利には、安全上、該スクリューが実際に回転していることを検出するためのアセンブリに連結されている。後軸受には、スイープガスの注入ができるようにするための手段が講じられている。このようなガス（一般的には、空気、または窒素のような不活性ガス）を使用すると有利である可能性がある。いずれにしても、このガスは、該後軸受を冷却し、封じ込めを強化する。
【００５０】
ヒータエレメントが格納されている本発明の装置の主要な構造要素であるオーブン本体は、有利には、断熱アセンブリで囲まれている。このアセンブリは、有利には、膨張を補正するためのベローズを備えたケースによって保護されている。このケースは、オーブンの形状に整合した形状をもつ。従って、ほぼ円筒形である。
【００５１】
この時点で忘れてならないことは、二重の封じ込めを行うために、本発明の装置は、一般に、グローブボックス(glove box)内に具設される。この場合、ヒータエレメント用としてオーブンの本体中に配設されたハウジングは、有利には、該グローブボックスの外側から該ヒータエレメントを操作できるようにすべく、該グローブボックスの外側に開放されている。従って、このオーブン本体の表面のうちの前面の一部分は、該グローブボックスの前面の一部分を構成していることが分かるであろう。
【００５２】
本発明の装置の有利な他の形態について、図1を参照しながら以下で説明する。図1は、本発明のこうした有利な他の形態を構成する装置を示す縦方向断面図である。
【００５３】
図2は、使用する加熱ロッドの位置およびタイプを示す図である。
【００５４】
図1に図示されているように、本発明の装置には、以下の要素が含まれる。
【００５５】
- 略円筒形のオーブン本体1。このオーブン本体は、一方の本体端部にかつ本体の上部にシュウ酸プルトニウムの供給を可能にする開口11を備え、該オーブン本体の他方の端部にかつ本体の底部に取り出しを可能にする開口12を備えている。第三の開口9は、上部にかつ取り出し用開口12と同じ軸上に酸素注入用として配設されている。第四の開口15は、該オーブン本体1からガスを抽出することができるように配設されている。
【００５６】
- 該オーブン本体1の内部に配置されかつ入口端で硬質の前軸受5と係合しているアルキメデス型スクリュー2。このスクリュー2は、軸受5の端部に取り付けられたトルクメータおよびボールトルクリミッタ(ball torque limiter)が備えられたモータおよびギヤボックスユニット7によって回転される。回転を検出するためのアセンブリ18により、該スクリュー2が回転していることを検証することができる。明らかに保守を容易にすることを目的として、本発明の装置全体が配置されているグローブボックス20の外側に、該スクリュー2を駆動するためのシステムが配置されている。軸受5は、軸方向の漏れを防止するグラファイト／金属製シールガスケットによって、オーブン内部の雰囲気から遮断されている。該前軸受5および該スクリュー2は、オーブンの耐用年数内で交換が必要な場合があるため、取り外し可能になっている。
【００５７】
- 該オーブン本体1中での該スクリュー2の回転を可能にするグラファイト製リングによって構成された後軸受6。この後軸受6により、該オーブン本体1中へのスイープ空気10の注入が可能になる。このスイープ空気は該後軸受6を冷却する。該オーブンと内部に該オーブンを配設してなる該グローブボックス20との間の封じ込めは、該スイープガスを利用して動的に行われる。
【００５８】
- それぞれ熱伝対を備えかつ乾燥および焼成の両方に用いられる少なくとも1本の長いロッドと乾燥だけに用いられる少なくとも1本の短いロッドとを有するヒータロッドのセット4（ジュール効果を利用したヒータ）。これらのヒータロッドの位置および温度は重要である。なぜなら、これによってオーブン1の内部の温度プロフィルが決まり、従って、最終的な酸化物の品質が決まるからである。このようなロッド4の可能な配置が図2に示されている。参照記号AおよびBは、2本の乾燥用および焼成用ロッドを表している。加熱および調節エレメントは、オーブンの耐用年数内で交換が必要な場合があるため、取り外し可能になっている。これらは、本発明の装置が格納されているグローブボックス20の前面から挿入される。従って、汚染されることなく交換が可能である。
【００５９】
- 該オーブン本体1の周りにある断熱アセンブリ3。断熱材は、膨張補正ベローズ8を備えた円筒形ケースによって保護されている。本質的に後軸受6の取り扱いが必要であるため、グローブボックス20中のグローブ孔から断熱材3を容易に取り出すことができなければならない。
【００６０】
- 焼結ステンレス鋼カートリッジ13から作製されたガス濾過アセンブリFおよび該カートリッジ13の目詰まりを除去するための手段14。ファネル15に通すことによって、手段Pを動作させた状態でオーブンの乾燥領域（第一のゾーン）からガスの抽出が行われる。抽出は、粉末の移送を最小限に抑える条件下で行われる。この濾過アセンブリFは、濾過カートリッジ13中における凝縮を回避するために、加熱カラー(collar)16によって加熱される。この濾過アセンブリFは、断熱材17によって囲まれている。交換の必要な場合のあるカートリッジ13は、取り外し可能である。
【００６１】
一般に回転式濾過器から送られてくる水切りされたシュウ酸塩は、11を介して重力によりオーブン本体1の上端を通って落下し、他端の底部の12の位置でオーブンから酸化プルトニウムの形態で流出する。この物質は、該オーブン本体1の内部で連続的に回転するアルキメデス型スクリュー2によって水平方向に移送される。この移送中は常に、この物質の温度が上昇する。
【００６２】
加熱および調節エレメント4（抵抗4および図示されていないが熱伝対）は、オーブン本体1の厚さ内に収容されている。
【００６３】
シュウ酸塩を乾燥および焼成することによって生成したガス、過剰の酸素、およびスイープ空気は、手段Pによって、濾過カートリッジ13が格納されている濾過アセンブリFの方向に移送される。移送粉末は、該カートリッジ13の濾過剤中に保持される。目詰まり除去手段14によって、この濾過剤の目詰まりがin situで除去される。
【００６４】
- in situ目詰まり除去は、非常に少量の空気をカートリッジ13のそれぞれに逐次的に音速で送り込むことによって行われる。この空気は、加圧下で供給部から取り出される。当然のことながら、装置全体は負圧（周囲圧力よりも低い圧力）に保持される。ケーク状粉末はオーブン中に直接落下する。この独創的な目詰まり除去は「衝撃（bang）」効果によって行われるとみなすことができる。
【００６５】
温度が上昇したときにオーブンが自由に膨張できるようにすべく、該オーブン本体1は、物質送入端でグローブボックスに固定されたレール上に、ホイール付きクレードル(cradles)を介して着座しており、ベローズフランジによってグローブボックスの前面が該オーブン本体の前面に連結されている。これらの手段、すなわち、クレードル、レール、ベローズフランジは、図1に示されていない。
【００６６】
オーブンは、遠隔制御ステーションから制御される。
【００６７】
当然のことながら、装置は正確に寸法取りする(dimensioned to be sub-critical)。
【００６８】
オーブン中の内容物が追い出されることがあってはならず、オーブンはシール状態に保持しなければならない。また、たとえ地震が起こった後でさえも、その幾何学的特性を保持しなければならない。
【００６９】
【実施例】
以下の実施例により本発明について説明する。
【００７０】
図1に図示されている種類の本発明の装置において、本発明の方法を実施した。
【００７１】
アルキメデス型スクリューをオーブンに取り付けた。軸受の間隔に関連した機械的な理由で、このオーブンの長さが制限された。その長さは約2メートル（m）であった。スクリューの長さは1700mmであった。スクリューは、直径162mmの円筒形容積（オーブンの内容積）中で回転させた。
【００７２】
このオーブンは、以下の条件下で使用した。
【００７３】
- 最大能力時:
- 乾燥ゾーンにおける（粉体占有体積／オーブン内利用可能全体積の比）60%、および
- 焼成ゾーンにおける深さ16mm、
ここで、該乾燥ゾーンはオーブンの長さの最初の1/3に相当し、該焼成ゾーンは該長さの最後の2/3に相当する。
【００７４】
- 最小粉末滞留時間45分間: すなわち、乾燥ゾーン中で15分間、焼成ゾーン中で30分間。
【００７５】
スクリューの回転速度（このスクリューは、毎分0〜5回転（rpm）の範囲の速度で回転可能である）は、いかなる場合においても、焼成ゾーンにおけるシュウ酸塩の深さが16mmを超えないように調節した。
【００７６】
- 加熱ロッド（4本の乾燥ロッドならびに2本の乾燥および焼成ロッド）を図2に示されているように配置した。これらの乾燥ロッドはそれぞれ、全長650mm、より詳細には有効長395mm、および電力定格1.250kWであった。一方、乾燥および焼成ロッドはそれぞれ、全長1925mm、より詳細には有効長1670mm、および電力定格2.4kWであった。従って、これらのロッドが伝達可能な全電力は9.8kWであり、乾燥ゾーンの温度勾配250℃〜500℃および焼成ゾーンの温度勾配500℃〜675℃を確保するのに十分であった。
【００７７】
このオーブンは、周囲圧力よりも低い約500Pa（水柱50mm）の負圧に保持した。
【００７８】
毎時9.9kgの（湿分を含んだ）シュウ酸プルトニウムを供給した。従って、毎時4.5kgの酸化プルトニウム（毎時4kgのプルトニウム、すなわち、毎日96kgのプルトニウムに相当する）が生成した。
【００７９】
この湿分を含んだシュウ酸プルトニウムには、水が30重量%含まれていた（水の合計＝結合(bonded)水＋間隙水）。その見掛け相対密度は0.6であった。以下の反応が進行した。
【００８０】
Pu(C₂O₄) ₂ 6H₂O ＋ O₂ → PuO₂ ＋ 6H₂O ＋ 4CO₂
理論量の2倍に相当する速度で酸素を該オーブンに注入した。
【００８１】
また、後軸受を介して毎時200標準リットル（Nl/h）の空気を注入した。
【００８２】
ガス濾過アセンブリに関連した内容として、次の点を挙げることができる。それぞれ高さ250mm、直径30mm、および濾過面積300cm²を有する7個のPoral（登録商標）カートリッジによってガス濾過アセンブリを構成した。
【００８３】
これらのカートリッジのそれぞれに対して、順次、15分間ごとに約1回、目詰まり除去の処理を行った。1回で約12グラムのケークが取り出された。目詰まり除去を目的として送入された空気のパルスは、300標準立方センチメートル（Ncm3）の空気に相当する。
【００８４】
この濾過アセンブリにより、毎時7.8標準立方メートル（Nm³/h）のガスを濾過した。このガスは、5.6Nm³/hの水蒸気、二酸化炭素、および過剰酸素＋2.2Nm³/hの通気ガス（後軸受を介して注入された空気を含む）に相当する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の装置の一例（断面図）を示す図である。
【図２】加熱ロッドノの位置及びタイプを示す図である。

Claims

乾燥および続いて焼成を行うことによってシュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに変換する方法であって、該乾燥および該焼成の操作が、負圧に保持された単一装置の二つの隣接ゾーン中において、酸素の存在下、該乾燥ステップおよび／または該焼成ステップで生成した水蒸気および二酸化炭素を含むガスを抽出しながら連続的に行われることを特徴とする上記方法。
単一装置がスクリューオーブン型である、請求項１に記載の方法。
前記ガスが、前記装置の乾燥ゾーンから抽出されることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
抽出された前記ガスが、少なくとも1個の濾過カートリッジ（13）に通すことによって濾過されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
前記1個または複数個の濾過カートリッジ（13）に非変形性濾過剤が入っており、濾過を中断することなくその場で間欠的に該濾過剤の目詰まりが除去される(unclogged)ことを特徴とする請求項４に記載の方法。
前記目詰まりの除去が、ガスの小さなパルスを、逆流として前記濾過剤に吹き込むことからなることを特徴とする請求項５に記載の方法。
前記ガスの小さなパルスを、前記濾過剤上に層が形成された後に吹き込むことを特徴とする請求項６に記載の方法。
前記ガスの小さなパルスを、音波スロートを有するノズル（14）を介して吹き込むことを特徴とする請求項６または７に記載の方法。
乾燥および続いて焼成を行うことによってシュウ酸プルトニウムを酸化プルトニウムに変換する方法を実施するための装置であって、
(a) 水平縦(longitudinal)方向軸上にアルキメデス型スクリュー（2）を備えた円筒形のオーブンであって、該スクリュー（2）が、回転時、熱処理された物質を該物質の乾燥が行われる該オーブンの第一のゾーンから該物質の焼成が行われる第二のゾーンに移送するのに好適であり、該オーブンの本体（1）が、第一に、
(i) 該第一のゾーンに隣接した一方の本体端部において該オーブンへシュウ酸プルトニウムを供給するための供給用開口(11)と、
(ii) 該第二のゾーンに隣接した他方の本体端部において該オーブンから酸化プルトニウムを取り出すための取り出し用開口(12)と、
(iii) 該オーブン中へ酸素を注入するための酸素注入用開口(9)と、
(iv) 該オーブンからガスを抽出するためのガス抽出用開口(15)と、
を備え、第二に、該第一のゾーン中における乾燥および該第二のゾーン中における焼成を行うのに好適な該オーブン内の温度条件を規定するように調節を行うのに好適なヒータエレメント（4）を収容するためのハウジングを本体厚さ内に備えた該オーブンと、
(b) 該オーブンを負圧に保持しながら該オーブンからガスを抽出するのに好適なガス抽出手段（P）であって、該オーブンの本体（1）中に形成されたガス抽出用開口（15）の下流で動作する該ガス抽出手段（P）と、
を備えていることを特徴とする上記装置。
さらに、
(c) 該ガス抽出手段（P）によって該抽出用開口（15）を介して抽出された該ガスから移送(entrained)ダストを除去するのに好適な除去手段
を備えていることを特徴とする請求項９に記載の装置。
該除去手段が、濾過アセンブリ（F）によって構成されていることを特徴とする請求項１０に記載の装置。
前記ハウジングが、前記オーブンの縦軸方向に延在(extend)しており、かつヒータロッドを収容するように備えられていることを特徴とする請求項９〜１１のいずれか一項に記載の装置。
前記ハウジングが、
前記第一のゾーン中におけるシュウ酸プルトニウムの乾燥の一部分を行うための少なくとも1本の短いロッド、および
前記第一のゾーン中におけるシュウ酸プルトニウムの乾燥の一部分と前記第二のゾーン中における乾燥されたシュウ酸プルトニウムの焼成との両方を行うための少なくとも1本の長いロッド、
からなるヒータロッドを収容するように備えられていることを特徴とする請求項１２に記載の装置。
前記ガス抽出用開口（15）が、乾燥用の前記第一のゾーン中においてシュウ酸プルトニウム供給用開口（11）の下流に備えられていることを特徴とする請求項９〜１３のいずれか一項に記載の装置。
それ自体が少なくとも1個の濾過カートリッジ（13）を具備する濾過アセンブリ（F）が含まれていることを特徴とする、請求項９〜１４のいずれか一項に記載の装置。
それ自体が並列に連結された複数個の濾過カートリッジ（13）のセットを具備する濾過アセンブリ（F）が含まれていることを特徴とする、請求項９〜１４のいずれか一項に記載の装置。
前記1個または複数個の濾過カートリッジ（13）に非変形性濾過剤が入っており、かつ各濾過カートリッジが、その場で該濾過剤の目詰まりを除去するための手段を備えていることを特徴とする請求項１５または１６に記載の装置。
前記目詰まり除去手段が、前記濾過剤にガスの小さなパルスを間欠的に吹き込むためのノズル（14）を具備し、該ノズル（14）に該ガスが供給されることを特徴とする請求項１７に記載の装置。
該ノズル（14）に、高速開閉電磁弁の制御下で、該ガスが供給されることを特徴とする請求項１８に記載の装置。
請求項９〜１９のいずれか一項に記載の装置であって、
前記供給用開口（11）が、前記オーブン本体（1）の上部に配設されており、
前記ガス抽出用開口（15）が、同様に前記オーブン本体（1）の上部に、かつ前記供給用開口（11）の下流に備えられており、
前記取り出し用開口（12）が、前記オーブン本体の底部に備えられており、
前記酸素注入用開口（9）が、前記オーブン本体（1）の上部に備えられていることを特徴とする装置。
前記酸素注入用開口（9）が、前記取り出し用開口（12）と同じ軸上に備えられていることを特徴とする請求項２０に記載の装置。
前記オーブンの本体（1）が、前軸受（5）および後軸受（6）によってシールで閉じられており、前記アルキメデス型スクリュー（2）が、該前軸受（5）および該後軸受（6）と係合しており、前記スクリュー（2）を駆動するための駆動デバイス（7）が、該前軸受（5）の上流に備えられており、該後軸受（6）がスイープガス（10）を注入できるように配置されていることを特徴とする請求項９〜２１のいずれか一項に記載の装置。
前記駆動デバイス（7）が、前記スクリュー（2）が実際に回転していることを検出するためのアセンブリ（18）に連結されていることを特徴とする請求項２２に記載の装置。
前記オーブンの本体（1）が、断熱アセンブリ（3）で囲まれていることを特徴とする請求項９〜２３のいずれか一項に記載の装置。
該断熱アセンブリ（3）が、膨張補正ベローズ（8）を備えたケースで保護されていることを特徴とする請求項２４に記載の装置。
グローブボックス（20）中に配置されてなることを特徴とする、請求項９〜２５のいずれか一項に記載の装置。
前記ヒータエレメント（4）用として前記オーブンの本体（1）中に備えられた前記ハウジングが、該グローブボックス（20）の外側に開放されていることを特徴とする、請求項２６に記載の装置。