JP2006196328A

JP2006196328A - 電池セルの製造方法及び製造設備

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Publication number: JP2006196328A
Application number: JP2005007212A
Authority: JP
Inventors: Masaya Yano; 雅也矢野; Masakazu Sugimoto; 正和杉本; Taiichi Sugita; 泰一杉田
Original assignee: Nitto Denko Corp
Current assignee: Nitto Denko Corp
Priority date: 2005-01-14
Filing date: 2005-01-14
Publication date: 2006-07-27

Abstract

【課題】製造工程において部材の変形を抑制しながら確実に燃料電池セルを製造できる製造方法を提供する。
【解決手段】板状の薄膜電極組成体１０と、この薄膜電極組成体１０の両側に配置された第１金属板４及び第２金属板５とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域４ａ、５ａが絶縁層を間に介在させた状態で封止される燃料電池セルの製造方法において、第１金属板４及び第２金属板５のうちの少なくとも一方の金属板を、その中央領域が周縁領域４ａ、５ａよりも薄膜電極組成体１０の方向へ突出した湾曲形状に加工する工程と、第１金属板４の上に薄膜電極組成体１０と第２金属板５とがこの順番でセットされる工程と、第１金属板４と第２金属板５の周縁領域４ａ、５ａを、絶縁層がそれらの間に介在された状態で封止する工程とを有する。
【選択図】図１１

Description

本発明は、板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された第１金属板及び第２金属板とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で封止される電池セルの製造方法及び製造設備に関するものである。

ポリマー電解質のような固体高分子電解質を使用した高分子型燃料電池は、高いエネルギー変換効率を持ち、薄型小型・軽量であることから、家庭用コージェネレーションシステムや自動車向けに開発が活発化している。かかる燃料電池の従来技術の構造として、図１７に示すものが知られている（例えば、非特許文献１参照）。

即ち、図１７に示すように、固体高分子電解質膜１００を挟んでアノード１０１とカソード１０２とを配設する。さらに、ガスケット１０３を介して一対のセパレータ１０４により挟持して単位セル１０５を構成する。各々のセパレータ１０４にはガス流路溝が形成されており、アノード１０１との接触により、還元ガス（例えば、水素ガス）の流路が形成され、カソード１０２との接触により、酸化ガス（例えば、酸素ガス）の流路が形成される。各々のガスは、単位セル１０５内の各流路を流通しながら、アノード１０１又はカソード１０２の内部に担持された触媒の作用により電極反応（電極における化学反応）に供され、電流の発生とイオン伝導が生じる。

この単位セル１０５を多数個積層し、単位セル１０５どうしを電気的に直列に接続して燃料電池Ｎを構成し、電極１０６は、積層した両端の単位セル１０５から取り出すことができる。このような燃料電池Ｎは、クリーンかつ高効率という特徴から、種々の用途、特に、電気自動車用電源や家庭用分散型電源として注目されている。

一方、近年のＩＴ技術の活発化に伴い、携帯電話、ノートパソコン、デジカメなどモバイル機器が頻繁に使用される傾向があるが、これらの電源は、ほとんどリチウムイオン二次電池が用いられている。ところが、モバイル機器の高機能化に伴って消費電力がどんどん増大し、その電源用としてクリーンで高効率な燃料電池が注目されてきている。

しかしながら、図１７に示すような従来の構造では、構造に自由度が無いため、モバイル機器の電源として求められる薄型小型軽量化や形状の高自由度化に難があり、メンテナス性が悪いという問題もあった。また、燃料電池セル内で酸化還元ガスを相互に混合させないように供給し、かつ、密閉化することが難しく、これらの条件を満たしながら、燃料電池セルの大きさや重量を低減化することは困難であった。つまり、従来、セル部品をボルト及びナットの締結部品で相互結合して、セル部品に一定の圧力を加えていたため、シール性を確保する上で、各部材の剛性を高める必要性があり、どうしても薄型化、小型化、軽量化、自由な形状設計が困難であった。

かかる問題点に鑑みて、本願発明者らは、薄型化、小型化等に対応することができる燃料電池セル（電池セルの１例）を発明し、出願を行ってきた（例えば、未公開の特願２００４−８２８８２）。その燃料電池セルの基本的な構成は、板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された一対の金属板（カソード側金属板及びアノード側金属板）とを備え、これら金属板の周縁が絶縁層を間に介在させた状態でカシメにより封止されていることを特徴とするものである。また、薄膜電極組成体は、固体高分子電解質とその両側に配置される一対の電極板（アノード側及びカソード側）により構成される。金属板の周縁を電気的に絶縁した状態でカシメにより封止しているため、両者の短絡を防止しながら、厚みをさほど増加させずに確実に燃料電池セルの封止を行うことができる。これによってメンテナンスも容易になり、しかも図７に示す従来構造と比較してセル部材に剛性が要求されないため、各燃料電池セルを大幅に薄型化することができる。更に、固体高分子電解質や金属板を使用するため、自由な平面形状や屈曲が可能となり、小型軽量かつ自由な形状設計が可能となる。
日経メカニカル別冊「燃料電池開発最前線」発行日２００１年６月２９日、発行所：日経ＢＰ社、第３章ＰＥＦＣ、３．１原理と特徴ｐ４６

そこで、本願発明者らは、かかる構成を有する燃料電池セルの製造方法及び製造設備を既に提供した（例えば、未公開の特願２００４−２７０２０８）。本発明は、これに開示される製造方法や製造設備を更に改良することを目的とする。特に薄型化を図るにあたり、燃料電池セルを構成する個々の部材は平板状に形成されるため、変形をしやすい形状をしている。特に周縁領域をカシメ封止する場合は、周縁領域への押圧力の作用に伴い、中央領域が外側へ突出する方向に変形しやすい。そうすると、金属板と薄膜電極組成体との接触状態が悪くなり、効率良く電気出力を取れなくなる可能性がある。従って、製造工程において部材の変形を抑制しながら確実に電池セルを製造できる製造方法及び製造設備が要求される。

上記課題を解決するため本発明に係る電池セルの製造方法は、
板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された第１金属板及び第２金属板とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で封止される電池セルの製造方法において、
第１金属板及び第２金属板のうちの少なくとも一方の金属板を、その中央領域が周縁領域よりも薄膜電極組成体の方向へ突出した湾曲形状に加工する工程と、
第１金属板の上に薄膜電極組成体と第２金属板とがこの順番でセットされる工程と、
第１金属板と第２金属板の周縁領域を、絶縁層がそれらの間に介在された状態で封止する工程とを有することを特徴とするものである。

この構成による電池セルの製造方法の作用・効果について、燃料電池セルを例にあげて説明する。製造される電池セルは、板状の薄膜電極組成体と、その両側に配置される第１・第２金属板とを備えており、全体としても板状の薄型に形成される。ガス流路は、薄膜電極組成体の両側に適宜の方法により形成することができる。電池セルは、薄膜電極組成体を第１・第２金属板で挟み込んだ形状であり、その周縁領域を絶縁層を介して封止する。第１・第２金属板は、単なる平面状ではなく、少なくとも一方は、その中央領域が周縁領域よりも薄膜電極組成体の方向へ突出した湾曲形状に加工される。従って、周縁領域を封止加工する場合に、中央領域が外側へ突出するような力が作用しても、予め内側へ湾曲形状に加工しているため、製造された燃料電池セルの中央領域が外側へ膨らむような形状に仕上がることを抑制することができる。これにより、薄膜電極組成体と第１・第２金属板との接触状態を良好にすることができる。その結果、製造工程において部材の変形を抑制しながら確実に電池セルを製造できる製造方法を提供することができる。

本発明において、第１金属板の周縁領域を絞り加工することで、周縁領域全周に立ち曲げ部を形成する工程を更に有し、
前記封止工程では、前記立ち曲げ部の全周を内側方向である第２金属板の周縁領域に倒し込んで、周縁領域をカシメ封止する工程を行うことが好ましい。

封止工程としては、周縁領域をカシメ封止することで、確実にセルを封止し燃料ガスの漏れ等を防止できる。カシメ封止を行うため、第１金属板の周縁領域全周に立ち曲げ部を形成する。この立ち曲げ部の内側に、薄膜電極組成体と第１金属板が、この順番で置かれる。そして、立ち曲げ部を内側方向である第２金属板の周縁領域に倒し込むことで、周縁領域を確実に封止することができる。

本発明において、前記立ち曲げ部の内壁と第２金属板の周縁端面とのすきまは、０．０５〜０．１５ｍｍであることが好ましい。

カシメ封止を行うときに、立ち曲げ部と第２金属板の周縁端面とのすきまが０．０５ｍｍ未満では、すきまが狭すぎるため、カシメ封止工程において、立ち曲げ部と前記周縁端面とが当接する可能性があり、これに起因して、金属板の中央領域が外側へ突出しようとする力が大きく作用することになるが、０．０５ｍｍ以上であれば、そのような可能性を抑制することができる。また、すきまが０．１５ｍｍを超えると、セル内部のガス漏れの可能性が高まる。従って、上記のようにすきまを設定することが好ましい。

本発明に係る湾曲形状の突出量は、０．０５〜０．１５ｍｍであることが好ましい。０．０５ｍｍ未満では、金属板の中央領域の外側への突出を抑制する効果を発揮することが難しい。０．１５ｍｍを超えると、カシメ封止を行う時の封止圧力が大きくなりすぎ、薄膜電極組成体に作用する力も大きくなりすぎるという問題がある。突出量を上記のように設定することで、適切な封止工程とすることができる。

上記課題を解決するため本発明に係る電池セルの製造設備は、
板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された第１金属板及び第２金属板とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で封止される電池セルの製造設備において、
第１金属板及び第２金属板のうちの少なくとも一方の金属板を、その中央領域が周縁領域よりも薄膜電極組成体の方向へ突出した湾曲形状に加工する工程に用いられる金型と、
第１金属板の上に薄膜電極組成体と第２金属板とがこの順番でセットされ、第１金属板と第２金属板の周縁領域を、絶縁層がそれらの間に介在された状態で封止する工程に用いられる金型とを有することを特徴とするものである。

かかる構成による電池セルの製造設備の作用・効果は、既に述べたとおりであり、製造工程において部材の変形を抑制しながら確実に電池セルを製造できる製造設備を提供することができる。

本発明に係る電池セルの製造方法及び製造設備の好適な実施形態を図面を用いて説明する。まず、製造対象となる燃料電池セル（電池セルの１例）の構成を説明する。図１は、本発明の燃料電池セルの一例を示す組み立て斜視図であり、図２は、本発明の燃料電池セルの一例を示す縦断面図である。

本発明の燃料電池セルは、図１、図２に示すように、板状の固体高分子電解質１と、その固体高分子電解質１の一方側に配置されたカソード側電極２と、他方側に配置されたアノード側電極板３とを備えるものである。本実施形態では、アノード側金属板５に、エッチングにより燃料の流路溝９が形成され、アノード側金属板５の周縁領域５ａとカソード側金属板４の周縁領域４ａがエッチングにより他の部分より厚みを薄くしてある例を示す。周縁領域４ａ，５ａの厚みを薄くすることで、カシメを行い易くなる。すなわち、周縁領域４ａ，５ａはカシメが行われる領域に相当する。また、説明の便宜上、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａ以外の領域を中央領域４ｂ，５ｂと称することにする。

固体高分子電解質１としては、従来の固体高分子膜型電池に用いられるものであれば何れでもよいが、化学的安定性及び導電性の点から、超強酸であるスルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が好適に用いられる。このような陽イオン交換膜としては、ナフィオン（登録商標）が好適に用いられる。その他、例えば、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂からなる多孔質膜に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を含浸させたものや、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂からなる多孔質膜や不織布に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を担持させたものでもよい。

固体高分子電解質１の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、イオン伝導機能、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１０〜３００μｍが使用可能であるが、２５〜５０μｍが好ましい。

電極板２，３は、ガス拡散層としての機能を発揮して、燃料ガスや、酸化ガス及び水蒸気の供給・排出を行なうと同時に、集電の機能を発揮するものが使用できる。電極板２，３としては、同一又は異なるものが使用でき、その基材には電極触媒作用を有する触媒を担持させることが好ましい。触媒は、固体高分子電解質１と接する内面２ｂ，３ｂに少なくとも担持させるのが好ましい。

電極基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボン繊維不織布などの繊維質カーボン、導電性高分子繊維の集合体などの電導性多孔質材が使用できる。一般に、電極板２，３は、このような電導性多孔質材にフッ素樹脂等の撥水性物質を添加して作製されるものであって、触媒を担持させる場合、白金微粒子などの触媒とフッ素樹脂等の撥水性物質とを混合し、これに溶媒を混合して、ペースト状或いはインク状とした後、これを固体高分子電解質膜と対向すべき電極基材の片面に塗布して形成される。

一般に、電極板２，３や固体高分子電解質１は、燃料電池に供給される還元ガスと酸化ガスに応じた設計がなされる。本発明では、酸化ガスとして空気が用いられると共に、還元ガスとして水素ガスを用いるのが好ましい。また、還元ガスの代わりに、メタノールやジメチルエーテル等を用いることもできる。

例えば、水素ガスと空気を使用する場合、空気が自然供給される側のカソード側電極２では、酸素と水素イオンの反応が生じて水が生成するため、かかる電極反応に応じた設計をするのが好ましい。特に、低作動温度、高電流密度及び高ガス利用率の運転条件では、特に水が生成する空気極において水蒸気の凝縮による電極多孔体の閉塞（フラッディング）現象が起こりやすい。したがって、長期にわたって燃料電池の安定な特性を得るためには、フラッディング現象が起こらないように電極の撥水性を確保することが有効である。

触媒としては、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、銀、ニッケル、鉄、銅、コバルト及びモリブデンから選ばれる少なくとも１種の金属か、又はその酸化物が使用でき、これらの触媒をカーボンブラック等に予め担持させたものも使用できる。

電極板２，３の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、電極反応、強度、ハンドリング性などを考慮すると、５０〜５００μｍが好ましい。電極板２，３と固体高分子電解質１とは、予め接着、融着等を行って積層一体化しておいてもよいが、単に積層配置されているだけでもよい。このような積層体は、薄膜電極組立体１０（ＭｅｍｂｒａｎｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅＡｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）として入手することもでき、これを使用してもよい。

カソード側電極板２の表面にはカソード側金属板４が配置され、アノード側電極板３の表面にはアノード側金属板５が配置される。アノード側金属板５には燃料の注入口５ｃ及び排出口５ｄが設けられ、更に本実施形態では、アノード側金属板５に流路溝９が設けられている。

カソード側金属板４には、空気中の酸素を供給するための多数の開口部４ｃが設けられている。開口部４ｃは、カソード側電極板２が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよい。但し、空気中の酸素の供給効率と、カソード側電極板２からの集電効果などを考慮すると、開口部４ｃの面積はカソード側電極板２の面積の１０〜５０％であるのが好ましく、特に２０〜４０％であるのが好ましい。カソード側金属板４の開口部４ｃは、例えば規則的又はランダムに複数の円孔やスリット等を設けたり、または金属メッシュによって開口部を設けてもよい。

金属板４，５としては、電極反応に悪影響がないものであれば何れの金属も使用でき、例えばステンレス板、ニッケル、銅、銅合金などが挙げられる。但し、伸び、重量、弾性率、強度、耐腐食性、プレス加工性、エッチング加工性などの観点から、ステンレス板、ニッケルなどが好ましい。

アノード側金属板５に設けられる流路溝９は、電極板３との接触により水素ガス等の流路が形成できるものであれば何れの平面形状や断面形状でもよい。本実施形態では、注入口５ｃと排出口５ｄとを連続する一本の流路溝９により接続しており、その流路溝９は、金属板５の幅方向に沿って周期的に折り返すジグザグ状に形成されている。流路密度、燃料電池セル積層時の積層密度、屈曲性などを考慮して、種々の形態の流路溝９を採用することができる。

なお、このような金属板５の流路溝９の一部を電極板３の外面に形成してもよい。電極板３の外面に流路溝を形成する方法としては、加熱プレスや切削などの機械的な方法でもよいが、微細加工を好適に行う上で、レーザ照射によって溝加工を行うことが好ましい。レーザ照射を行う観点からも、電極板２，３の基材としては、繊維質カーボンの集合体が好ましい。

金属板５の流路溝９に連通する注入口５ｃ及び排出口５ｄは、それぞれ１個又は複数を形成することができる。なお、金属板４，５の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、強度、伸び、重量、弾性率、ハンドリング性などを考慮すると、０．１〜１ｍｍが好ましい。金属板５に流路溝９を形成する方法としては、加工の精度や容易性から、エッチングが好ましい。エッチングによる流路溝９では、幅０．１〜１０ｍｍ、深さ０．０５〜１ｍｍが好ましい。また、流路溝９の断面形状は、略四角形、略台形、略半円形、Ｖ字形などが好ましい。

金属板４への開口部４ｃの形成、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａの薄肉化、金属板５への注入口５ｃ及び排出口５ｄの形成についても、エッチングを利用するのが好ましい。エッチングは、例えばドライフィルムレジストなどを用いて、金属表面に所定形状のエッチングレジストを形成した後、金属板４，５の種類に応じたエッチング液を用いて行うことが可能である。また、２種以上の金属の積層板を用いて、金属ごとに選択的にエッチングを行うことで、流路溝９の断面形状をより高精度に制御することができる。

図２に示す実施形態は、金属板４，５のカシメ部（周辺領域４ａ，５ａ）をエッチングにより厚みを薄くした例である。このように、カシメ部をエッチングして適切な厚さにすることで、カシメによる封止をより容易に行うことができる。この観点から、カシメ部の厚みとしては、０．０５〜０．３ｍｍが好ましい。

本発明では、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａは、電気的に絶縁した状態でカシメにより封止されている。電気的な絶縁は、絶縁材料を用いて行うこともできるが、本実施形態では、固体高分子電解質１の周縁部１ａを介在させることで行うことができる。

本発明では、カシメを行う際、図２に示すように、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａによって固体高分子電解質１を挟持する構造が好ましい。つまり、電極板２，３よりも外側の領域にある固体高分子電解質１を周縁領域４ａ，５ａにより挟持した状態とする。このような構造によると、電極板２，３の一方から他方へのガス等の流入を効果的に防止することができる。

カシメ構造としては、シール性や製造の容易性、厚み等の観点から図２に示すものが好ましい。つまり、一方のカソード側金属板４の周縁領域４ａを他方のアノード側金属板５の周縁領域５ａより大きくしておき、固体高分子電解質１を介在させつつ、カソード側金属板４の周縁領域４ａをアノード側金属板５の周縁領域５ａを挟圧するように折り返したカシメ構造が好ましい。このカシメ構造では、プレス加工等によって、金属板４の周縁領域４ａに段差を設けておくのが好ましい。このようなカシメ構造を行うための製造設備については、後で詳細に説明する。

燃料電池を構成する場合、図１，２に示すような燃料電池セルを１個又は複数個使用することができるが、固体高分子電解質１、一対の電極板２，３、及び一対の金属板４，５で単位セルを構成し、この単位セルを複数積層したり、同一面に配列して使用することも可能である。このようにすると、ボルト及びナットの締結部品で相互結合して、セル部品に一定の圧力を加えなくても、高出力の燃料電池を提供することができる。

燃料電池として使用の際、金属板５の燃料の注入口５ｃ及び排出口５ｄには、直接、燃料供給用のパイプを接合することも可能であるが、燃料電池の薄型化を行う上で、厚みが小さく、金属板５の表面に平行なパイプを有するジョイント機構を設けるのが好ましい。例えば、注入口５ｃにジョイント用の金属製ピンを金属板５に対して取り付けることができる。この取り付けは、カシメや圧入により行うことができる。このピンに対して、パイプを圧入して取り付けることができる。

燃料電池セルを構成する部材である金属板４，５及び固体高分子電解質１は、矩形状に形成されているが、その四隅はＲ形状に形成されている。四隅にＲをつけることで後述するカシメ封止加工を行い易い形状にしている。

＜製造方法及び製造設備について＞
次に、図１，２に示す燃料電池セルの製造方法及び製造設備について説明する。図３は、製造設備の主要部である金型を示す外観斜視図である。図４は、金型の断面構成を示す概念図である。

製造設備は、固定側ユニット２０と、可動側ユニット３０を備えている。固定側ユニット２０は、金型として第１下型２１と第２下型２２を備えている。第１下型２１には、付勢機構としてコイルスプリング２３が設けられており、第１下型２１を上方に向けて付勢する作用を行う。第１下型２１は、燃料電池セルのカソード側金属板４の中央領域４ｂを押圧作用する。第２下型２２は、第１下型２１を取り囲むように配置され、金属板４の周縁領域４ａに対するプレス加工を行う。第２下型２２は、平面視で略矩形の環状に形成されている。第２下型２２は、上下方向に調整可能な機構（第１調整機構２４に相当）を備えている。調整機構２４としては、例えば、ボルト・ナットを用いた機構により構成することができる。第１調整機構２４により第１下型２１の上面と第２下型２２の上面の相対的な高さ関係を調整することができる。具体的には、中央領域に位置する第１下型２１は周縁領域に位置する第２下型２２よりも凹んだ位置にあり、第２下型２２の第１下型２１に対する突出量ｈ１を調整することができる。

第２下型２２には、第２上型を上下方向にガイドするためのガイド軸を挿入するための孔２２ａが形成されている。また、図３に示すように、２本の位置決めピン２５を植設するための孔も形成される。この位置決めピン２５により、加工される部材の位置決めを行うことができる。加工される部材には、位置決め用の孔が形成されており、これを位置決めピン２５に嵌入させることで、加工時のワークの位置決めを行うことができる。

可動側ユニット３０は、金型として第１上型３１と第２上型３２を備えている。第２上型３２には、付勢機構としてコイルスプリング３３が設けられており、第２上型３２を下方に向けて付勢する作用を行う。第１上型３１は、燃料電池セルのアノード側金属板５の中央領域５ｂを押圧作用する。第２上型３２は、第１上型３１を取り囲むように配置され、金属板５の周縁領域５ａに対するプレス加工を行う。第２上型３２は、平面視で略矩形の環状に形成されている。第２上型３２は、上下方向に調整可能な機構（第２調整機構３４に相当）を備えている。調整機構３４としては、例えば、ボルト・ナットを用いた機構により構成することができる。第２調整機構３４により第１上型３１の下面と第２上型３２の下面の相対的な高さ関係を調整することができる。具体的には、第２上型３２の第１上型３１に対する突出量ｈ２を調整することができる。以上のような調整機構２４，３４を設けることで、プレス加工において、適切な押圧力を作用させることができる。

第２上型３１には、第２上型３１を上下方向にガイドするためのガイド軸を挿入するための孔３２ａが形成される。また、位置決めピン２５が挿入される孔３２ｂも形成される。

図４に示すように、操作部４０を操作することで、プレス加工を行うことができる。すなわち、操作部４０を操作することで可動側ユニット３０を下方に移動させる。固定側ユニット２０の側に設けられた当接部２６と、可動側ユニット３０の側に設けられた当接部３６とが当接するように構成され、両者の距離Ｙが可動側ユニット３０の移動ストロークに相当する。

製造設備を用いたプレス加工の工程数は、後述するように大きく分けて８工程（加工の内容では６工程）有している。下型２１，２２と上型３１，３２は、各工程に適した金型が夫々使用されるが、共通で使用できるものがあれば、共通で使用する。各工程において、金型の大きさや形状などは異なっているが、基本的な構成は図４に示す通りである。

なお、プレス加工の種類であるが、打ち抜き加工、絞り加工などが含まれており、本発明として特定の種類の加工に限定されるものではない。

また、図４にはプレス加工の対象としてのワークＷを模式的に図示しているが、ワークＷの形態はプレス加工の工程により異なるものである。例えば、単一の部材の時もあるし、複数の部材がセットされることもある。

＜製造工程＞
次に、具体的な製造工程を説明する。図５は製造工程の順番を示す工程図である。図３，４に示す製造設備を使用して加工を行う前の工程として、金属板４，５に対するエッチングを行う（Ｓ１）。アノード側金属板５は図６（ａ）に示すように、厚さ一定の金属プレートをエッチングし、周縁領域５ａの厚さを薄くすると共に、流路溝９と注入口５ｃ及び排出口５ｄも同じくエッチングで形成する。例えば、０．３ｍｍの厚さの金属プレートをエッチングし、周縁領域５ａの厚さを０．１ｍｍ、流路溝９の深さを０．２ｍｍ程度に形成する。

カソード側金属板４についても、同様に図６（ｂ）に示すように、厚さ一定の金属プレートをエッチングし、周縁領域４ａの厚さを薄くすると共に、多数の開口部４ｃも同じくエッチングで形成する。例えば、０．３ｍｍの厚さの金属プレートをエッチングし、周縁領域４ａの厚さを０．１ｍｍ程度にする。

以上のような前工程を行った後、製造設備を用いた加工を行う。まず、カソード側金属板４の絞り加工とアノード側金属板５の絞り加工を行う（Ｓ２，Ｓ３）。この絞り加工は、金属板４，５に１５０μｍの段差を形成するための加工である。図７（ａ）（ｂ）に夫々の金属板が絞り加工される様子を示す。この絞り加工により、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａと中央領域４ｂ，５ｂの境界に近い場所に段差４ｆ，５ｆが形成される。また、これに伴い、金属板４，５の内側には、空間部４ｇ，５ｇが形成される。この空間部４ｇ，５ｇは、薄膜電極組成体１０の電極板２，３を収容するための空間部として機能する。金属板４と金属板５の絞り加工は、夫々別個に行われる。

絞り加工を行うための金型構成は、図４に示している形状のものを使用することができる。また、カソード側金属板４を絞り加工するための金型（第１・第２下型２１，２２と第１・第２上型３１，３２）と、アノード側金属板５を絞り加工するための金型は、同じ金型を使用することができる。なお、図７では、組み立てられる時の姿勢に合わせて図示しているが、実際に製造設備にセットされるときの姿勢（上下方向）は、図７（ａ）に示される金属板５の姿勢でセットされることになる。

絞り加工を行うとき、第２上型３２が上から下りてくると、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａにまず当接する。その時点では、まだストッパー（当接部２６，３６）は当接していないので、第２上型３２はさらに下がろうとするが、第２下型２２は固定された状態であるので、物理的にこれ以上下がることはできず、スプリング３３が圧縮されていくことになる。

一方、中央領域４ｂ，５ｂに位置する第１上型３１は引き続いて下方に下がり、第１上型３１の下面が第２上型３２の下面よりも更に下がった状態でストッパーが当接して停止する。これにより、金属板４，５に対する絞り加工が行われ、段差（空間部４ｇ，５ｇ）が形成される。このときの段差寸法としては、例えば０．１５ｍｍ程度であり、収容される電極板２，３の厚みに対応した空間部４ｇ，５ｇが形成される。

次に、金属板４，５の打ち抜き加工を行う（Ｓ４，Ｓ５）。この打ち抜き加工の様子を図８に示す。アノード側金属板５の打ち抜き寸法とＬ１と、カソード側金属板４の打ち抜き寸法Ｌ２とでは、Ｌ２の方が大きくなっているため、打ち抜き工程で使用する金型はアノード側金属板５とカソード側金属板４とで異なる。後述するように、カシメ工程でカソード側金属板４の周縁領域４ａをカシメ封止するために、カシメ代が必要となるため、寸法が大きくなっている。この打ち抜き加工における金型の動きは、ストロークＹの量は異なって設定されるものの、基本的には、Ｓ２，Ｓ３における絞り加工と同じ動きをする。

次に、金属板４，５に対して湾曲形状（絞り加工の一種である）の加工を行う（Ｓ６，Ｓ７）。この湾曲形状加工の様子を図９に示す。この加工により、金属板４，５の中央領域になだらかな曲面凹部４ｋ，５ｋが形成される。この曲面凹部４ｋ，５ｋの深さは、ｋ１＝ｋ２＝０．０５〜０．１５ｍｍ程度が好ましい（図９は誇張して描いている）。この曲面凹部４ｋ，５ｋの突出方向は、薄膜電極組成体１０の方向に向いている。なお、凹部に形成されるのは中央領域のみであり、周縁領域４ａ，５ａについては、水平状態のままである。この湾曲形状加工における金型の動きは、Ｓ２，Ｓ３で説明したのと基本的に同じである。

次に、カソード側金属板４の外形９０゜絞り加工を行う（Ｓ８）。この絞り加工の様子を図１０（ａ）に示し、絞り加工された金属板４の形状を図１０（ｂ）に示す。この絞り加工では、金属板４の周縁領域４ａの全周を９０゜立ち曲げる。この絞り加工における金型の動きも、Ｓ２，Ｓ３で説明したのと基本的に同じである。

次に、金属板４，５と薄膜電極組成体１０をセットする（Ｓ９）。この状態を図１１に示す。９０゜絞り加工された金属板４の中に、薄膜電極組成体１０（固体高分子電解質１の両面に電極板２，３が組み立てられたもの）がセットされる。薄膜電極組成体１０の電極板２が金属板４の空間部４ｇに収容され、電極板３が金属板５の空間部５ｇに収容される状態になる。一番上には、金属板５がセットされる。固体高分子電解質１の周縁部１ａは、９０゜立ち曲げられた周縁領域５ａに沿う形となり、同じように９０゜曲げられた状態にセットされる。固体高分子電解質１の周縁部１ａの方が、周縁領域５ａよりも少しだけ突出した状態となっている。

また、金属板４，５には曲面凹部４ｋ，５ｋが形成されており、曲面凹部４ｋ，５ｋの中心部分が薄膜電極組成体１０と接触する形となっている。

この状態にセットしてからカソード側金属板４の外形４５゜絞り加工を行う（Ｓ１０）。この時に使用される第２上型３２は、図１１に示すように水平面に対して４５゜の傾斜面３２ｃを備えている。この傾斜面３２ｃを作用させることで、９０゜に立ち曲げられた周縁領域５ａを一旦４５゜に絞り加工する。この時の状態を図１２に示す。

操作部４０を操作することで、第１・第２上型３１，３２が下方に降りてくる。第２下型２２と第２上型３２が当接することで、周縁領域５ａが４５゜内側に曲げられる。第２上型３２が第２下型２２に当接した時点では、まだストッパー（当接部２６，３６）は当接していない状態である（図４参照）。ストッパーの当接が行われるまでは、コイルスプリング３３の圧縮工程が進む。一方、第１上型３１のほうは、第２上型３２と第２下型２２が当接した時点では、燃料電池セルの金属板５よりも上方にあり、金属板５には接触していない。そして、ストッパーが当接した状態になると、これ以上第１上型３１は下には下がらず、図１２に示す状態で停止する。

このとき、湾曲形状に形成されていた金属板４，５の中央領域４ｂ，５ｂは、第１下型２１と第１上型３１によりプレスされ、湾曲形状が平面形状に変形させられる。また、周縁領域４ａ，５ａをカシメ封止する時に、中央領域４ｂ，５ｂが浮き上がろうとして、薄膜電極組成体１０との接触状態が悪くなるが、本発明の場合、湾曲形状に形成しているので、中央領域４ｂ，５ｂに上記のような力が作用したとしても、確実に薄膜電極組成体１０と金属板４，５との接触を維持することができ、電気出力を効率よく取り出すことができる。

なお、先ほど曲面凹部の寸法ｋ１，ｋ２は、０．０５〜０．１５ｍｍが好ましいことを述べた。その理由は、０．０５ｍｍ未満では、金属板の中央領域の外側への突出を抑制する効果を発揮することが難しいからであり、０．１５ｍｍを超えると、カシメ封止を行う時の封止圧力が大きくなりすぎ、薄膜電極組成体１０に作用する力も大きくなりすぎるという問題があるからである。突出量を上記のように設定することで、適切なカシメ封止を行うことができる。

さらに、金属板４の立ち曲げ部の内壁面と、金属板５の周縁領域５ａの端面との間の隙間寸法ｊ（図１１参照）は、０．０５〜０．１５ｍｍとすることが好ましい。その理由は、０．０５ｍｍ未満では、すきまが狭すぎるため、カシメ封止工程において、立ち曲げ部と前記周縁端面とが当接する可能性があるためである。従って、これに起因して、金属板の中央領域が外側へ突出しようとする力が大きく作用することがあるが、０．０５ｍｍ以上であれば、そのような可能性を抑制することができる。また、すきまが０．１５ｍｍを超えると、セル内部のガス漏れの可能性が高まる。従って、上記のようにすきまを設定することが好ましい。

なお、プレスした状態での、第２下型２２の上面と第１上型３１の垂直方向の隙間寸法Δｈ（図１２参照）は、０．５ｍｍ程度に設定される。また、金属板４，５の厚みは０．３ｍｍである。固体高分子電解質１の厚みは、０．０２５ｍｍである。従って、隙間寸法Δｈは、カシメ封止される燃料電池セルの厚みとほぼ同じ厚みとなっている。これにより、無理な力を燃料電池セルに作用させることなく、効果的に部材の変形を規制することができる。

４５゜の角度の設定は、４５゜±５゜が好ましく、４５゜±１゜がより好ましい。５０゜を超えると０゜絞り加工を行う時に、うまく内側に立ち曲げ部が倒れない可能性がある。例えば、座屈のような現象が生じてうまくつぶれない可能性があり、封止状態の品質が低下し、ガスリークなどの問題が生じる。また、４０゜よりも小さいと、一度に４０゜よりも小さくする際にうまく内側に立ち曲げ部が倒れにくくなるので好ましくない。

以上のように４５゜の絞り加工が行われた後、カソード側金属板４の外形０゜絞り加工を行う（Ｓ１１）。これにより、カシメ加工が終了する。外形０゜絞り加工で使用する金型は、４５゜絞り加工とは異なる金型を使用し、図１３に示すように、プレス面３２ｄは水平面に形成される。前工程で４５゜に曲げられた周縁領域５ａを更に押さえ込んで内側に倒す形になる。このとき、固体高分子電解質１の周縁部１ａもいっしょに内側に倒される。これにより、周縁領域５ａは水平な状態に１８０゜折り曲げられた状態になる。これにより、周縁領域４ａ，５ａがカシメにより封止されたことになる。また、周縁領域４ａと周縁領域５ａの間には、絶縁層として固体高分子電解質１が介在しており、金属板４，５同士の短絡を防止した状態で封止される。

図１２に示したのと同様に、第２下型２２と第２上型３２とが当接した後、ストッパー（当接部２６，３６）が当接するまでは、コイルスプリング３３の圧縮工程が持続される。また、ストッパーが当接した状態で、第１上型３１の下面の位置は、図１２と同様である。また、第１下型２１と金属板４の下面には隙間が開いた状態である。

工程Ｓ１１においてカシメ封止が終了するが、更に安全を期すためリング押さえ加工を行う（Ｓ１２）。この加工は、カシメ封止された周縁領域４ａ，５ａの少し内側の領域をプレスで押圧する工程であり、これにより、封止状態をより確実にすることができる。この時の状態を図１４（ａ）に示す。また図１４（ｂ）は、使用される第１下型２１の形状を示す。第１上型３１も同様の金型形状を有する。夫々の金型には、リング状に形成された突起部２１ｔ，３１ｔを備えている。これら突起部２１ｔ，３１ｔを用いて図１４（ａ）に示すように、周縁領域４ａ，５ａのすぐ内側をリング状に押える。これにより、よりカシメ封止を確実にすることができる。以上により図２に示すような燃料電池セルが完成する。

以上の工程において、カシメ封止を行うための工程は図５におけるＳ９〜Ｓ１２である。特に、Ｓ８工程で形成した９０゜の立ち曲げ部を内側に倒してつぶす場合に、一度に倒すのではなく、一旦４５゜に絞り加工した後に、０゜の絞り加工するようにしており、２段階でカシメ封止を行うようにしている。これを１段階で行おうとすると、立ち曲げ部がうまく倒れるかどうかの保証がなく、封止状態も悪くなるが、前述のように２段階で絞り加工を行うことで、確実に封止することができる。

また、本発明においては、燃料電池セルを製造するに際して金属板４，５に湾曲形状を加工した上で、カシメ封止を行っている。従って、完成した燃料電池セルは、金属板４，５と薄膜電極組成体１０との接触状態が良好であり、電気出力も効率よく取り出すことができる。

＜実施例＞
次に、湾曲形状に加工した場合としない場合とで、どの程度の出力差があるのかを実験的に確認した。湾曲形状の突出寸法は０．１ｍｍとした。図１５（ａ）は、電流密度（ｍＡ／ｃｍ²）と出力密度（ｍＷ／ｃｍ²）の関係を示すグラフであり、明らかに、湾曲形状に加工した方が、出力が大きいことが分かる。図１５（ｂ）は、電流密度（ｍＡ／ｃｍ²）とセル抵抗（ｍΩ）との関係を示すグラフであり、湾曲形状に加工した方が、出力が大きいことが分かる。

図１６は、製造された燃料電池セルのセル厚みのバラツキの程度を示すグラフである。測定はマイクロメータにより測定した。測定箇所は、１つの燃料電池セルにつき、セルの長辺方向に７箇所、短辺方向に５箇所の計３５箇所である。グラフからも、湾曲形状に加工した方が、バラツキが小さくなっていることが分かる。以上のように、実験的にも本発明の優れていることが確認された。

＜別実施形態＞
燃料電池セルの構成は図１，２に示す構造のものに限定されるものではない。例えば、カソード側金属板４は空気を取り込むための開口部４ｃを多数有する形状をしているが、カソード側金属板４をアノード側金属板５と同様の形状に形成してもよい。

本実施形態では、流路溝の形成と集合領域の厚みを薄くする工程、注入口・排出口・開口部を形成する工程をエッチングにより行っているが、これらもプレス加工により行ってもよい。

本実施形態では、固体高分子電解質１を絶縁層として介在させる構成を説明しているが、絶縁部材を別に用いて、これを介在させてカシメ封止を行っても良い。絶縁材料の厚みとしては、薄型化の観点から、０．１ｍｍ以下が好ましい。なお、絶縁材料をコーティングすることにより、更なる薄型化が可能である（例えば絶縁材料の厚み１μｍも可能）。絶縁材料としては、シート状の樹脂、ゴム、熱可塑性エラストマー、セラミックスなどが使用できるが、シール性を高める上で、樹脂、ゴム、熱可塑性エラストマーなどが好ましく、特にポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル、フッ素樹脂、ポリイミドが好ましい。絶縁材料は、金属板４，５の周縁に直接あるいは粘着剤を介して貼着したり、塗布したりして、予め金属板４，５に一体化しておくことも可能である。

本実施形態では、次工程のプレス加工に移行する場合は、金型を取り替えながら順番に行う例を説明したが、順送金型を用いて連続的にプレス加工できる構成を採用してもよい。

電池セルの例として燃料電池の場合を例にあげて説明したが、リチウム電池や空気電池などに対しても、本発明は応用できるものである。

本発明の燃料電池セルの一例を示す組み立て斜視図本発明の燃料電池セルの一例を示す縦断面図金型の構成を示す外観斜視図金型の断面構成を示す概念図加工工程を示す工程図エッチング加工を示す概念図絞り加工を示す概念図打ち抜き加工の工程を示す概念図湾曲形状加工の工程を示す概念図カソード側金属板の外形９０゜絞り加工を示す概念図金属板と薄膜電極組成体を金型にセットした状態を示す断面図カソード側金属板の外形４５゜絞り加工を示す概念図カソード側金属板の外形０゜絞り加工を示す概念図リング押え加工を示す概念図電流密度と出力密度の関係を示すグラフ製造された燃料電池セルのセル厚みのばらつきの程度を示すグラフ従来技術に係る燃料電池の構成を示す図

符号の説明

１固体高分子電解質
１ａ周縁部
２カソード側電極板
３アノード側電極板
４カソード側金属板
４ａ周縁領域
４ｂ中央領域
５アノード側金属板
５ａ周縁領域
５ｂ中央領域
１０薄膜電極組成体
２０固定側ユニット
２１第１下型
２２第２下型
２３コイルスプリング
２６当接部（ストッパー）
３０可動ユニット
３１第１上型
３２第２上型
３３コイルスプリング
３６当接部（ストッパー）

Claims

板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された第１金属板及び第２金属板とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で封止される電池セルの製造方法において、
第１金属板及び第２金属板のうちの少なくとも一方の金属板を、その中央領域が周縁領域よりも薄膜電極組成体の方向へ突出した湾曲形状に加工する工程と、
第１金属板の上に薄膜電極組成体と第２金属板とがこの順番でセットされる工程と、
第１金属板と第２金属板の周縁領域を、絶縁層がそれらの間に介在された状態で封止する工程とを有することを特徴とする電池セルの製造方法。
第１金属板の周縁領域を絞り加工することで、周縁領域全周に立ち曲げ部を形成する工程を更に有し、
前記封止工程では、前記立ち曲げ部の全周を内側方向である第２金属板の周縁領域に倒し込んで、周縁領域をカシメ封止する工程を行うことを特徴とする請求項１に記載の電池セルの製造方法。
前記立ち曲げ部の内壁と第２金属板の周縁端面とのすきまは、０．０５〜０，１５ｍｍであることを特徴とする請求項１又は２に記載の電池セルの製造方法。
前記湾曲形状の突出量は、０．０５〜０．１５ｍｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の電池セルの製造方法。
板状の薄膜電極組成体と、この薄膜電極組成体の両側に配置された第１金属板及び第２金属板とを備え、これら第１・第２金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で封止される電池セルの製造設備において、
第１金属板及び第２金属板のうちの少なくとも一方の金属板を、その中央領域が周縁領域よりも薄膜電極組成体の方向へ突出した湾曲形状に加工する工程に用いられる金型と、
第１金属板の上に薄膜電極組成体と第２金属板とがこの順番でセットされ、第１金属板と第２金属板の周縁領域を、絶縁層がそれらの間に介在された状態で封止する工程に用いられる金型とを有することを特徴とする電池セルの製造設備。