JP2003049031A - 軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物および該組成物からなる成形体 - Google Patents
軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物および該組成物からなる成形体Info
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Landscapes
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】透明性、柔軟性、耐衝撃性、成形性に優れた軟
質シンジオタクティックポリプロピレン組成物および該
組成物からなる成形体を提供すること。 【解決手段】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、（Ａ）プロピレン単位含量が９０〜１００モ
ル％のシンジオタクティックプロピレン重合体と、
（Ｂ）プロピレン単位含量が８９〜６５モル％のシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体と、
（Ｃ）プロピレン単位含量が９０〜１００モル％のアイ
ソタクティックプロピレン重合体と（Ｄ）１９０℃にお
ける溶融張力（ＭＴ（ｇ））と、メルトフローレート
（ＭＦＲ（ｇ／10分））とが ９.０×ＭＦＲ-0.65＞Ｍ
Ｔ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 で示される関係を満たすエチ
レン単独重合体と、（Ｅ）エチレンと炭素原子数４〜２
０のα-オレフィンとの共重合体とを含む。
質シンジオタクティックポリプロピレン組成物および該
組成物からなる成形体を提供すること。 【解決手段】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、（Ａ）プロピレン単位含量が９０〜１００モ
ル％のシンジオタクティックプロピレン重合体と、
（Ｂ）プロピレン単位含量が８９〜６５モル％のシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体と、
（Ｃ）プロピレン単位含量が９０〜１００モル％のアイ
ソタクティックプロピレン重合体と（Ｄ）１９０℃にお
ける溶融張力（ＭＴ（ｇ））と、メルトフローレート
（ＭＦＲ（ｇ／10分））とが ９.０×ＭＦＲ-0.65＞Ｍ
Ｔ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 で示される関係を満たすエチ
レン単独重合体と、（Ｅ）エチレンと炭素原子数４〜２
０のα-オレフィンとの共重合体とを含む。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン組成物および該組成物からなる
成形体に関し、さらに詳しくは、透明性、柔軟性、耐衝
撃性、成形性、特にネックインに優れた軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物および該組成物からな
る成形体に関する。
ティックポリプロピレン組成物および該組成物からなる
成形体に関し、さらに詳しくは、透明性、柔軟性、耐衝
撃性、成形性、特にネックインに優れた軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物および該組成物からな
る成形体に関する。
【０００２】
【発明の技術的背景】プロピレンとエチレン、必要に応
じて炭素原子数４〜２０のα-オレフィンを共重合させ
て得られるアイソタクティックポリプロピレンからなる
フィルムは、安価で柔軟性、耐湿性、耐熱性に優れてい
るため各種の包装材料に広く使用されている。しかしな
がら、内容物の破損等を防ぐため、フィルムの厚さを増
すと透明性、柔軟性、ヒートシール性が悪化し、またこ
れを改良するためアイソタクティックポリプロピレンの
コモノマー含量を増やすと、べた成分が顕著となり、耐
ブロッキング性が問題となったりして、厚物フィルムで
透明性、柔軟性、ヒートシール性に優れる材料の製造は
困難であった。
じて炭素原子数４〜２０のα-オレフィンを共重合させ
て得られるアイソタクティックポリプロピレンからなる
フィルムは、安価で柔軟性、耐湿性、耐熱性に優れてい
るため各種の包装材料に広く使用されている。しかしな
がら、内容物の破損等を防ぐため、フィルムの厚さを増
すと透明性、柔軟性、ヒートシール性が悪化し、またこ
れを改良するためアイソタクティックポリプロピレンの
コモノマー含量を増やすと、べた成分が顕著となり、耐
ブロッキング性が問題となったりして、厚物フィルムで
透明性、柔軟性、ヒートシール性に優れる材料の製造は
困難であった。
【０００３】一方、シンジオタクティックポリプロピレ
ンは、バナジウム化合物とエーテルおよび有機アルミニ
ウムからなる触媒の存在下に低温重合により得られるこ
とが知られている。しかしながらこの方法で得られるポ
リプロピレンは、そのシンジオタクティシティーが低
く、本来のシンジオタックティックな性質を表している
とは言い難かった。
ンは、バナジウム化合物とエーテルおよび有機アルミニ
ウムからなる触媒の存在下に低温重合により得られるこ
とが知られている。しかしながらこの方法で得られるポ
リプロピレンは、そのシンジオタクティシティーが低
く、本来のシンジオタックティックな性質を表している
とは言い難かった。
【０００４】近年、Ｊ.Ａ.Ｅｗｅｎらにより非対称な配
位子を有する遷移金属触媒とアルミノキサンからなる触
媒の存在下にシンジオタックティックtriad分率が０．
７を超えるようなタクティシティーの高いポリプロピレ
ンが得られることが発見されている（J.Am.Chem.Soc.,1
988,110,6255-6256）。このＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの方法に
より得られたポリマーは、シンジオタクティシティーが
高く、アイソタクティックポリプロピレンよりもエラス
ティックな性質を有しているが、これを軟質な成形材料
として、例えば、軟質塩化ビニルや加硫ゴム等が使用さ
れている分野に利用しようとする場合、その柔軟性やゴ
ム弾性、機械的強度、成形性、特にネックインについて
は、アイソタクティックポリプロピレンよりも大きく、
フィルム成形やシート成形などの加工をした場合、製品
幅が狭く、生産性が悪いという問題があった。
位子を有する遷移金属触媒とアルミノキサンからなる触
媒の存在下にシンジオタックティックtriad分率が０．
７を超えるようなタクティシティーの高いポリプロピレ
ンが得られることが発見されている（J.Am.Chem.Soc.,1
988,110,6255-6256）。このＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの方法に
より得られたポリマーは、シンジオタクティシティーが
高く、アイソタクティックポリプロピレンよりもエラス
ティックな性質を有しているが、これを軟質な成形材料
として、例えば、軟質塩化ビニルや加硫ゴム等が使用さ
れている分野に利用しようとする場合、その柔軟性やゴ
ム弾性、機械的強度、成形性、特にネックインについて
は、アイソタクティックポリプロピレンよりも大きく、
フィルム成形やシート成形などの加工をした場合、製品
幅が狭く、生産性が悪いという問題があった。
【０００５】従来から、プロピレン系重合体にプロピレ
ン繰返し単位の立体規則性がアイソタクティックである
エチレン・プロピレン共重合体ゴム等を配合することに
よりその柔軟性や耐衝撃性を改良する試みがなされてい
るが、この方法により得られる樹脂組成物からなる成形
体は、柔軟性や耐衝撃性がある程度は改良されるものの
充分なものではなかった。
ン繰返し単位の立体規則性がアイソタクティックである
エチレン・プロピレン共重合体ゴム等を配合することに
よりその柔軟性や耐衝撃性を改良する試みがなされてい
るが、この方法により得られる樹脂組成物からなる成形
体は、柔軟性や耐衝撃性がある程度は改良されるものの
充分なものではなかった。
【０００６】本発明者らは、このような状況に鑑み鋭意
研究した結果、特定のシンジオタクティックプロピレン
重合体とシンジオタクティックプロピレン・エチレンお
よびまたはエチレン・α-オレフィン共重合体とからな
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物は、
透明性と柔軟性、耐衝撃性、成形性、特にネックインと
のバランスに優れることを見いだして、本発明を完成す
るに至った。
研究した結果、特定のシンジオタクティックプロピレン
重合体とシンジオタクティックプロピレン・エチレンお
よびまたはエチレン・α-オレフィン共重合体とからな
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物は、
透明性と柔軟性、耐衝撃性、成形性、特にネックインと
のバランスに優れることを見いだして、本発明を完成す
るに至った。
【０００７】
【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術におけ
る問題点を解決しようとするものであって、透明性、柔
軟性、耐衝撃性、成形性に優れた軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン組成物および該組成物からなる成形
体を提供することを目的としている。
る問題点を解決しようとするものであって、透明性、柔
軟性、耐衝撃性、成形性に優れた軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン組成物および該組成物からなる成形
体を提供することを目的としている。
【０００８】
【発明の概要】本発明に係る軟質シンジオタクティック
ポリプロピレン組成物は、（Ａ）実質的にシンジオタク
ティック構造であるプロピレンから導かれる繰返し単位
（ＵP）と、必要に応じてエチレンから導かれる繰返し
単位（ＵE）および／または炭素原子数４〜２０のα-オ
レフィンから導かれる繰返し単位（ＵO）とからなり、
前記繰返し単位（ＵP）を９０〜１００モル％の割合
で、前記繰返し単位（ＵE）を０〜１０モル％の割合
で、前記繰返し単位（ＵO）を０〜９．５モル％の割合
で含有し、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあるシンジオタ
クティックプロピレン重合体と、（Ｂ）実質的にシンジ
オタクティック構造であるプロピレンから導かれる繰返
し単位を８９〜６５モル％の量含み、エチレンから導か
れる繰返し単位を１１〜３５モル％の割合で含むシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体と、
（Ｃ）実質的にアイソタクティック構造であるプロピレ
ンから導かれる繰返し単位（ＵP）と、必要に応じてエ
チレンから導かれる繰返し単位（ＵE）および／または
炭素原子数４〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返
し単位（ＵO）とからなり、前記繰返し単位（ＵP）が９
０〜１００モル％の割合で、前記繰返し単位（ＵE）が
０〜１０モル％の割合で、前記繰返し単位（ＵO）を０
〜９．５モル％の割合で含有し、１３５℃のデカリン中
で測定した極限粘度［η］が０．５〜６ｄｌ／ｇの範囲
にあるアイソタクティックプロピレン重合体と（Ｄ）１
９０℃における溶融張力（ＭＴ（ｇ））と、メルトフロ
ーレート（ＭＦＲ（ｇ／10分））とが、 ９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 で示される関係を満たすエチレン単独重合体と、（Ｅ）
エチレンと炭素原子数が４〜２０のα-オレフィンとの
共重合体であって（ｉ）密度が０．８６０〜０．９１０
ｇ／ｃｍ3の範囲にあり、（ii）１９０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重におけるメルトフローレートが０．０５〜５０ｇ
／10分の範囲にあるエチレン・α-オレフィン共重合体
を含み、前記シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）と前記アイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）との重量比｛（Ａ）／（Ｃ）｝が９９／１〜１／
９９の範囲にあり、かつシンジオタクティックプロピレ
ン重合体（Ａ）とアイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）との合計量（Ａ＋Ｃ）と前記シンジオタクティッ
クプロピレン−エチレン共重合体（Ｂ）とエチレン単独
重合体（Ｄ）とエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）の合計の重量比｛（Ａ＋Ｃ）／（Ｂ＋Ｄ＋Ｅ）｝
が９０／１０〜１０／９０の範囲にあることを特徴とし
ている。
ポリプロピレン組成物は、（Ａ）実質的にシンジオタク
ティック構造であるプロピレンから導かれる繰返し単位
（ＵP）と、必要に応じてエチレンから導かれる繰返し
単位（ＵE）および／または炭素原子数４〜２０のα-オ
レフィンから導かれる繰返し単位（ＵO）とからなり、
前記繰返し単位（ＵP）を９０〜１００モル％の割合
で、前記繰返し単位（ＵE）を０〜１０モル％の割合
で、前記繰返し単位（ＵO）を０〜９．５モル％の割合
で含有し、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあるシンジオタ
クティックプロピレン重合体と、（Ｂ）実質的にシンジ
オタクティック構造であるプロピレンから導かれる繰返
し単位を８９〜６５モル％の量含み、エチレンから導か
れる繰返し単位を１１〜３５モル％の割合で含むシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体と、
（Ｃ）実質的にアイソタクティック構造であるプロピレ
ンから導かれる繰返し単位（ＵP）と、必要に応じてエ
チレンから導かれる繰返し単位（ＵE）および／または
炭素原子数４〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返
し単位（ＵO）とからなり、前記繰返し単位（ＵP）が９
０〜１００モル％の割合で、前記繰返し単位（ＵE）が
０〜１０モル％の割合で、前記繰返し単位（ＵO）を０
〜９．５モル％の割合で含有し、１３５℃のデカリン中
で測定した極限粘度［η］が０．５〜６ｄｌ／ｇの範囲
にあるアイソタクティックプロピレン重合体と（Ｄ）１
９０℃における溶融張力（ＭＴ（ｇ））と、メルトフロ
ーレート（ＭＦＲ（ｇ／10分））とが、 ９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 で示される関係を満たすエチレン単独重合体と、（Ｅ）
エチレンと炭素原子数が４〜２０のα-オレフィンとの
共重合体であって（ｉ）密度が０．８６０〜０．９１０
ｇ／ｃｍ3の範囲にあり、（ii）１９０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重におけるメルトフローレートが０．０５〜５０ｇ
／10分の範囲にあるエチレン・α-オレフィン共重合体
を含み、前記シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）と前記アイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）との重量比｛（Ａ）／（Ｃ）｝が９９／１〜１／
９９の範囲にあり、かつシンジオタクティックプロピレ
ン重合体（Ａ）とアイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）との合計量（Ａ＋Ｃ）と前記シンジオタクティッ
クプロピレン−エチレン共重合体（Ｂ）とエチレン単独
重合体（Ｄ）とエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）の合計の重量比｛（Ａ＋Ｃ）／（Ｂ＋Ｄ＋Ｅ）｝
が９０／１０〜１０／９０の範囲にあることを特徴とし
ている。
【０００９】本発明では、上記（Ａ）シンジオタクティ
ックプロピレン重合体が、プロピレンのtriad連鎖でみ
たシンジオタクティシティーが０．６以上であり、上記
シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）が、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあり、ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィーにより求めた分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以下であり、ガラス転移温度が
−５℃以下であることも好ましい。
ックプロピレン重合体が、プロピレンのtriad連鎖でみ
たシンジオタクティシティーが０．６以上であり、上記
シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）が、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあり、ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィーにより求めた分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以下であり、ガラス転移温度が
−５℃以下であることも好ましい。
【００１０】また本発明では、上記（Ａ）シンジオタク
ティックプロピレン重合体および上記（Ｂ）シンジオタ
クティックプロピレン・エチレン共重合体が、（ａ）下
記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷移金属化合物
と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物（ａ）中の遷移
金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成する化合物、
（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、（b-3）有機ア
ルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物
と、からなる少なくとも１つの触媒系の存在下に得られ
たものであることも好ましい；
ティックプロピレン重合体および上記（Ｂ）シンジオタ
クティックプロピレン・エチレン共重合体が、（ａ）下
記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷移金属化合物
と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物（ａ）中の遷移
金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成する化合物、
（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、（b-3）有機ア
ルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物
と、からなる少なくとも１つの触媒系の存在下に得られ
たものであることも好ましい；
【００１１】
【化２】
【００１２】（式（Ｉ）、（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、
Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであり、Ｃｐ1およ
びＣｐ2はＭとπ結合しているシクロペンタジエニル
基、インデニル基、フルオレニル基またはそれらの誘導
体基であり、Ｘ1およびＸ2は、アニオン性配位子または
中性ルイス塩基配位子であり、Ｙは窒素原子、酸素原
子、リン原子またはイオウ原子を含有する配位子であ
り、ＺはＣ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉもしくはＳｎ原子
またはこれらの原子を含有する基である。）。
Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであり、Ｃｐ1およ
びＣｐ2はＭとπ結合しているシクロペンタジエニル
基、インデニル基、フルオレニル基またはそれらの誘導
体基であり、Ｘ1およびＸ2は、アニオン性配位子または
中性ルイス塩基配位子であり、Ｙは窒素原子、酸素原
子、リン原子またはイオウ原子を含有する配位子であ
り、ＺはＣ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉもしくはＳｎ原子
またはこれらの原子を含有する基である。）。
【００１３】本発明に係る成形体は、上記のいずれかに
記載のシンジオタクティックプロピレン組成物からなる
ことを特徴としている。
記載のシンジオタクティックプロピレン組成物からなる
ことを特徴としている。
【００１４】
【発明の具体的説明】以下、本発明の 軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物および成形体について
具体的に説明する。なお、本明細書において「重合」と
いう語は、単独重合だけでなく、共重合をも包含した意
味で用いられることがあり、「重合体」という語は、単
独重合体だけでなく、共重合体をも包含した意味で用い
られることがある。
クティックポリプロピレン組成物および成形体について
具体的に説明する。なお、本明細書において「重合」と
いう語は、単独重合だけでなく、共重合をも包含した意
味で用いられることがあり、「重合体」という語は、単
独重合体だけでなく、共重合体をも包含した意味で用い
られることがある。
【００１５】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物は、特定のシンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）、特定のシンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）、特定のアイソタク
ティックプロピレン重合体（Ｃ）、エチレン単独重合体
（Ｄ）およびエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）
からなり、必要に応じて結晶核剤（Ｆ）とを含んでい
る。
リプロピレン組成物は、特定のシンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）、特定のシンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）、特定のアイソタク
ティックプロピレン重合体（Ｃ）、エチレン単独重合体
（Ｄ）およびエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）
からなり、必要に応じて結晶核剤（Ｆ）とを含んでい
る。
【００１６】まず、本発明に係る軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン組成物に含まれる各成分について説
明する。（Ａ）シンジオタクティックプロピレン重合体 シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、プロ
ピレンの単独重合体または、プロピレンとエチレンまた
は炭素原子数４〜２０のα-オレフィンとから得られる
ランダム共重合体である。
ックポリプロピレン組成物に含まれる各成分について説
明する。（Ａ）シンジオタクティックプロピレン重合体 シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、プロ
ピレンの単独重合体または、プロピレンとエチレンまた
は炭素原子数４〜２０のα-オレフィンとから得られる
ランダム共重合体である。
【００１７】シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）は、プロピレンから導かれる繰返し単位（ＵP）
と、必要に応じてエチレンから導かれる繰返し単位（Ｕ
E）および／または炭素原子数４〜２０のα-オレフィン
から導かれる繰返し単位（ＵO）とからなり、前記繰返
し単位（ＵP）を９０〜１００モル％、好ましくは９２
〜１００モル％、さらに好ましくは９２〜９８モル％の
割合で含有し、前記繰返し単位（ＵE）を０〜１０モル
％、好ましくは０〜８モル％、さらに好ましくは０．２
〜８モル％の割合で含有し、前記繰返し単位（ＵO）を
０〜９.５モル％、好ましくは０〜８．５モル％、さら
に好ましくは０〜７モル％の割合で含有している。
（Ａ）は、プロピレンから導かれる繰返し単位（ＵP）
と、必要に応じてエチレンから導かれる繰返し単位（Ｕ
E）および／または炭素原子数４〜２０のα-オレフィン
から導かれる繰返し単位（ＵO）とからなり、前記繰返
し単位（ＵP）を９０〜１００モル％、好ましくは９２
〜１００モル％、さらに好ましくは９２〜９８モル％の
割合で含有し、前記繰返し単位（ＵE）を０〜１０モル
％、好ましくは０〜８モル％、さらに好ましくは０．２
〜８モル％の割合で含有し、前記繰返し単位（ＵO）を
０〜９.５モル％、好ましくは０〜８．５モル％、さら
に好ましくは０〜７モル％の割合で含有している。
【００１８】ここで炭素原子数４〜２０のα-オレフィ
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。このシンジオタクティック
プロピレン重合体（Ａ）は、１３５℃のデカリン中で測
定した極限粘度［η］が、０．５〜１０ｄｌ／ｇ、好ま
しくは１．０〜６ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１．０〜
４ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましく、極限粘度がこ
のような範囲にあると、シンジオタクティックプロピレ
ン重合体（Ａ）は、良好な流動性を示し、他の成分と配
合し易く、また得られた組成物から機械的強度に優れた
成形体が得られる傾向がある。
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。このシンジオタクティック
プロピレン重合体（Ａ）は、１３５℃のデカリン中で測
定した極限粘度［η］が、０．５〜１０ｄｌ／ｇ、好ま
しくは１．０〜６ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１．０〜
４ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましく、極限粘度がこ
のような範囲にあると、シンジオタクティックプロピレ
ン重合体（Ａ）は、良好な流動性を示し、他の成分と配
合し易く、また得られた組成物から機械的強度に優れた
成形体が得られる傾向がある。
【００１９】また、シンジオタクティックプロピレン重
合体（Ａ）を構成するプロピレンから導かれる繰返し単
位（ＵP）は、実質的にシンジオタクティック構造であ
り、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクティシ
ティーは０．６以上、好ましくは０．７以上であり、シ
ンジオタクティシティーがこのような範囲にあると結晶
化速度が速く、加工性に優れる。なお、本明細書におい
て実質的にシンジオタクティック構造であるとは、プロ
ピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクティシティーが
０．６以上であることを意味する。
合体（Ａ）を構成するプロピレンから導かれる繰返し単
位（ＵP）は、実質的にシンジオタクティック構造であ
り、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクティシ
ティーは０．６以上、好ましくは０．７以上であり、シ
ンジオタクティシティーがこのような範囲にあると結晶
化速度が速く、加工性に優れる。なお、本明細書におい
て実質的にシンジオタクティック構造であるとは、プロ
ピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクティシティーが
０．６以上であることを意味する。
【００２０】ここでプロピレンのtriad連鎖でみたシン
ジオタクティシティーについて説明する。このシンジオ
タクティックプロピレン重合体（Ａ）のトリアドシンジ
オタクティシティ（以下「ｒｒ分率」ということがあ
る。）は、該重合体（Ａ）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルお
よび下記式（１）により、頭−尾結合したプロピレン単
位３連鎖部の第２単位目の側鎖メチル基の強度（面積）
比として求められる。
ジオタクティシティーについて説明する。このシンジオ
タクティックプロピレン重合体（Ａ）のトリアドシンジ
オタクティシティ（以下「ｒｒ分率」ということがあ
る。）は、該重合体（Ａ）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルお
よび下記式（１）により、頭−尾結合したプロピレン単
位３連鎖部の第２単位目の側鎖メチル基の強度（面積）
比として求められる。
【００２１】
ｒｒ分率＝PPP(rr)／｛PPP(mm)＋PPP(mr)＋PPP(rr)｝ …（１）
（式中、ＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰＰ(rr)は、それ
ぞれ13Ｃ-ＮＭＲスペクトルの下記シフト領域で観察さ
れる頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖部の第２単位
目の側鎖メチル基の面積である。）
ぞれ13Ｃ-ＮＭＲスペクトルの下記シフト領域で観察さ
れる頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖部の第２単位
目の側鎖メチル基の面積である。）
【００２２】
【表１】
【００２３】このようなＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰ
Ｐ(rr)は、それぞれ下記構造の頭−尾結合したプロピレ
ン３単位連鎖を示す。
Ｐ(rr)は、それぞれ下記構造の頭−尾結合したプロピレ
ン３単位連鎖を示す。
【００２４】
【化３】
【００２５】なおメチル炭素領域内（１９〜２３ｐｐ
ｍ）では、上記のような頭−尾結合プロピレン３連鎖中
のプロピレン単位の側鎖メチル基以外にも、下記のよう
な他の連鎖中のプロピレン単位の側鎖メチル基ピークが
観測される。ｒｒ分率を求める際には、このようなプロ
ピレン単位３連鎖に基づかないメチル基のピーク面積を
下記のように補正する。なお、Ｐはプロピレンから導か
れる繰返し単位を示し、Ｅはエチレンから導かれる繰返
し単位を示す。
ｍ）では、上記のような頭−尾結合プロピレン３連鎖中
のプロピレン単位の側鎖メチル基以外にも、下記のよう
な他の連鎖中のプロピレン単位の側鎖メチル基ピークが
観測される。ｒｒ分率を求める際には、このようなプロ
ピレン単位３連鎖に基づかないメチル基のピーク面積を
下記のように補正する。なお、Ｐはプロピレンから導か
れる繰返し単位を示し、Ｅはエチレンから導かれる繰返
し単位を示す。
【００２６】第２領域内では、プロピレン同士が頭−
尾結合したＰＰＥ３連鎖中の第２単位（プロピレン単
位）目の側鎖メチル基に由来するピークが観測される。
このメチル基ピークの面積は、ＰＰＥ連鎖中の第２単位
（プロピレン単位）のメチン基（３０.６ｐｐｍ付近で
共鳴）のピーク面積から求めることができる。 第３領域内では、ＥＰＥ３連鎖中の第２単位（プロピ
レン単位）目の側鎖メチル基に由来するピークが観測さ
れる。
尾結合したＰＰＥ３連鎖中の第２単位（プロピレン単
位）目の側鎖メチル基に由来するピークが観測される。
このメチル基ピークの面積は、ＰＰＥ連鎖中の第２単位
（プロピレン単位）のメチン基（３０.６ｐｐｍ付近で
共鳴）のピーク面積から求めることができる。 第３領域内では、ＥＰＥ３連鎖中の第２単位（プロピ
レン単位）目の側鎖メチル基に由来するピークが観測さ
れる。
【００２７】このメチル基ピーク面積は、ＥＰＥ連鎖中
の第２単位（プロピレン単位）のメチン基（３２.９ｐ
ｐｍ付近で共鳴）のピーク面積から求めることができ
る。 第２領域および第３領域内では、エチレン・エチレン
ランダム共重合体中に少量含まれる、下記部分構造
（ｉ）、（ii）および（iii）で示されるような位置不
規則単位中のメチル基Ｃ〜Ｅ’に由来するピークが観察
される。
の第２単位（プロピレン単位）のメチン基（３２.９ｐ
ｐｍ付近で共鳴）のピーク面積から求めることができ
る。 第２領域および第３領域内では、エチレン・エチレン
ランダム共重合体中に少量含まれる、下記部分構造
（ｉ）、（ii）および（iii）で示されるような位置不
規則単位中のメチル基Ｃ〜Ｅ’に由来するピークが観察
される。
【００２８】第２領域では、メチル基Ｃピーク、メチル
基Ｄピークおよびメチル基Ｄ’ピークが観測され、第３
領域では、メチル基Ｅピークおよびメチル基Ｅ’ピーク
が観測される。なお位置不規則単位（ｉ）〜（iii）中
のメチル基中、メチル基Ａピークおよびメチル基Ｂピー
クは、それぞれ１７.３ｐｐｍ、１７．０ｐｐｍで観測
され、第１〜３領域内では観測されない。
基Ｄピークおよびメチル基Ｄ’ピークが観測され、第３
領域では、メチル基Ｅピークおよびメチル基Ｅ’ピーク
が観測される。なお位置不規則単位（ｉ）〜（iii）中
のメチル基中、メチル基Ａピークおよびメチル基Ｂピー
クは、それぞれ１７.３ｐｐｍ、１７．０ｐｐｍで観測
され、第１〜３領域内では観測されない。
【００２９】
【化４】
【００３０】メチル基Ｃのピーク面積は、隣接するメチ
ン基（３１.３ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積より求
めることができる。メチル基Ｄのピーク面積は、構造
（ii）のαβメチレン炭素に基づくピーク（３４.３ｐ
ｐｍ付近および３４.５ｐｐｍ付近）のピーク面積の和
の１／２より求めることができる。
ン基（３１.３ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積より求
めることができる。メチル基Ｄのピーク面積は、構造
（ii）のαβメチレン炭素に基づくピーク（３４.３ｐ
ｐｍ付近および３４.５ｐｐｍ付近）のピーク面積の和
の１／２より求めることができる。
【００３１】メチル基Ｄ’のピーク面積は、構造（ii
i）のメチル基Ｅ’に隣接するメチン基に基づくピーク
（３３.３ｐｐｍ付近）の面積より求めることができ
る。メチル基Ｅのピーク面積は、隣接するメチン炭素
（３３.７ｐｐｍ付近）のピーク面積より求めることが
できる。メチル基Ｅ’のピーク面積は、隣接するメチン
炭素（３３.３ｐｐｍ付近）のピーク面積より求めるこ
とができる。
i）のメチル基Ｅ’に隣接するメチン基に基づくピーク
（３３.３ｐｐｍ付近）の面積より求めることができ
る。メチル基Ｅのピーク面積は、隣接するメチン炭素
（３３.７ｐｐｍ付近）のピーク面積より求めることが
できる。メチル基Ｅ’のピーク面積は、隣接するメチン
炭素（３３.３ｐｐｍ付近）のピーク面積より求めるこ
とができる。
【００３２】したがってこれらのピーク面積を第２領域
および第３領域の全ピーク面積より差し引くことによ
り、頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖中の第２プロ
ピレン単位の側鎖メチル基のピーク面積を求めることが
できる。なおスペクトル中の各炭素ピークは、文献（Po
lymer,30,1350(1989)）を参考にして帰属することがで
きる。
および第３領域の全ピーク面積より差し引くことによ
り、頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖中の第２プロ
ピレン単位の側鎖メチル基のピーク面積を求めることが
できる。なおスペクトル中の各炭素ピークは、文献（Po
lymer,30,1350(1989)）を参考にして帰属することがで
きる。
【００３３】シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の製造 このようなシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の製造の際には、触媒として後述するようなシン
ジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
の製造に用いられるメタロセン系触媒（１）が好ましく
用いられる。また、シンジオタクティックプロピレン重
合体（Ａ）の製造の際には、上記触媒系に代えて特開平
２-４１３０３号公報、特開平２-４１３０５号公報、特
開平２-２７４７０３号公報、特開平２-２７４７０４号
公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７９
００６号公報、特開平４-６９３９４号公報、特開平５-
１７５８９号公報または特開平８−１２０１２７号公報
に記載の触媒系を用いることもできる。
（Ａ）の製造 このようなシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の製造の際には、触媒として後述するようなシン
ジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
の製造に用いられるメタロセン系触媒（１）が好ましく
用いられる。また、シンジオタクティックプロピレン重
合体（Ａ）の製造の際には、上記触媒系に代えて特開平
２-４１３０３号公報、特開平２-４１３０５号公報、特
開平２-２７４７０３号公報、特開平２-２７４７０４号
公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７９
００６号公報、特開平４-６９３９４号公報、特開平５-
１７５８９号公報または特開平８−１２０１２７号公報
に記載の触媒系を用いることもできる。
【００３４】具体的には、上記「発明の技術的背景」の
項で述べたＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの文献「J.Am.Chem.Soc.,1
988,110,6255-6256」に記載の触媒系を用いることもで
き、また該文献に記載された化合物と異なる構造のもの
であっても、プロピレンの単独重合体を製造したとき
に、得られる重合体のシンジオタックティックtriad分
率（A.ZambelliらMacromolecules vol 6 687(1973).同v
ol 8 925(1975)）が前述したような値、例えば、０．５
以上程度の比較的タクティシティーが高い重合体を与え
る触媒系であれば利用でき、例えば、互いに非対称な配
位子を有する架橋型遷移金属化合物と有機アルミニウム
等の助触媒とからなる触媒系が挙げられる。
項で述べたＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの文献「J.Am.Chem.Soc.,1
988,110,6255-6256」に記載の触媒系を用いることもで
き、また該文献に記載された化合物と異なる構造のもの
であっても、プロピレンの単独重合体を製造したとき
に、得られる重合体のシンジオタックティックtriad分
率（A.ZambelliらMacromolecules vol 6 687(1973).同v
ol 8 925(1975)）が前述したような値、例えば、０．５
以上程度の比較的タクティシティーが高い重合体を与え
る触媒系であれば利用でき、例えば、互いに非対称な配
位子を有する架橋型遷移金属化合物と有機アルミニウム
等の助触媒とからなる触媒系が挙げられる。
【００３５】このような触媒系を構成する互いに非対称
な配位子を有する架橋型遷移金属化合物としては、例え
ば、上記文献に記載されたジフェニルメチレン(シクロ
ペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、あるいはイソプロピル（シクロペンタジエニル-1-
フルオレニル)ジルコニウムジクロリド、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチル、ジ
フェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド等が挙げられる。
な配位子を有する架橋型遷移金属化合物としては、例え
ば、上記文献に記載されたジフェニルメチレン(シクロ
ペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、あるいはイソプロピル（シクロペンタジエニル-1-
フルオレニル)ジルコニウムジクロリド、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチル、ジ
フェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド等が挙げられる。
【００３６】本発明で用いられるシンジオタクティック
プロピレン重合体（Ａ）を、上記のような触媒の存在下
に製造する場合には、プロピレンと、必要に応じてエチ
レンおよび炭素原子数が４〜２０のα-オレフィンから
選ばれる少なくとも１種のα-オレフィンとを、最終的
に上記のような特性を有するように重合させる。重合は
懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは気相重合
法いずれにおいても実施できる。
プロピレン重合体（Ａ）を、上記のような触媒の存在下
に製造する場合には、プロピレンと、必要に応じてエチ
レンおよび炭素原子数が４〜２０のα-オレフィンから
選ばれる少なくとも１種のα-オレフィンとを、最終的
に上記のような特性を有するように重合させる。重合は
懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは気相重合
法いずれにおいても実施できる。
【００３７】液相重合法では、重合媒体としてプロパ
ン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シ
クロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン
などの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベン
ゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素または
これらの混合物などの不活性炭化水素溶媒を用いること
ができ、またプロピレンを溶媒として用いることもでき
る。
ン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シ
クロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン
などの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベン
ゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素または
これらの混合物などの不活性炭化水素溶媒を用いること
ができ、またプロピレンを溶媒として用いることもでき
る。
【００３８】重合は、懸濁重合法を実施する際には、通
常−５０〜１００℃、好ましくは０〜９０℃の温度で行
われることが望ましく、溶液重合法を実施する際には、
通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃の温度で
行われることが望ましい。また、気相重合法を実施する
際には、重合は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１
００℃の温度で行われることが望ましい。重合は、通
常、常圧〜９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）、好ま
しくは常圧〜４．９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ2）の圧力
下で行われる。
常−５０〜１００℃、好ましくは０〜９０℃の温度で行
われることが望ましく、溶液重合法を実施する際には、
通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃の温度で
行われることが望ましい。また、気相重合法を実施する
際には、重合は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１
００℃の温度で行われることが望ましい。重合は、通
常、常圧〜９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）、好ま
しくは常圧〜４．９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ2）の圧力
下で行われる。
【００３９】重合は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、ある
いは重合温度、重合圧力を変化させることによって調節
することができる。
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、ある
いは重合温度、重合圧力を変化させることによって調節
することができる。
【００４０】（Ｂ）シンジオタクティックプロピレン・
エチレン共重合体 シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）は、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体
であって、プロピレンから導かれる繰返し単位を、８９
〜６５モル％、好ましくは８５〜６５モル％、より好ま
しくは８０〜６５モル％、エチレンから導かれる繰返し
単位を１１〜３５モル％、好ましくは１５〜３５モル
％、より好ましくは２０〜３５モル％の割合で含有して
いる。
エチレン共重合体 シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）は、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体
であって、プロピレンから導かれる繰返し単位を、８９
〜６５モル％、好ましくは８５〜６５モル％、より好ま
しくは８０〜６５モル％、エチレンから導かれる繰返し
単位を１１〜３５モル％、好ましくは１５〜３５モル
％、より好ましくは２０〜３５モル％の割合で含有して
いる。
【００４１】このような割合でエチレン単位とプロピレ
ン単位を含有するシンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクティックプロピ
レン重合体（Ａ）、アイソタクティックプロピレン重合
体（Ｃ）、エチレン単独重合体（Ｄ）およびエチレン・
α-オレフィン共重合体（Ｅ）との相溶性が良好であ
り、得られる軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、充分な柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性を
発揮する傾向がある。
ン単位を含有するシンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクティックプロピ
レン重合体（Ａ）、アイソタクティックプロピレン重合
体（Ｃ）、エチレン単独重合体（Ｄ）およびエチレン・
α-オレフィン共重合体（Ｅ）との相溶性が良好であ
り、得られる軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、充分な柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性を
発揮する傾向がある。
【００４２】また、シンジオタクティックプロピレン・
エチレン共重合体（Ｂ）を構成するプロピレンから導か
れる繰返し単位は、実質的にシンジオタクティック構造
であり、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクテ
ィシティーは好ましくは０．７以上である。このシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
は、非晶性であり、ヤングモジュラスが１５０ＭＰａ以
下、好ましくは１００ＭＰａ以下、より好ましくは５０
ＭＰａ以下である。なお、上記シンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）、後述するアイソタクティックプ
ロピレン重合体（Ｃ）のヤングモジュラスは、通常３０
０ＭＰａ以上である。
エチレン共重合体（Ｂ）を構成するプロピレンから導か
れる繰返し単位は、実質的にシンジオタクティック構造
であり、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクテ
ィシティーは好ましくは０．７以上である。このシンジ
オタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
は、非晶性であり、ヤングモジュラスが１５０ＭＰａ以
下、好ましくは１００ＭＰａ以下、より好ましくは５０
ＭＰａ以下である。なお、上記シンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）、後述するアイソタクティックプ
ロピレン重合体（Ｃ）のヤングモジュラスは、通常３０
０ＭＰａ以上である。
【００４３】このようなシンジオタクティックプロピレ
ン・エチレン共重合体（Ｂ）は、１３５℃デカリン中で
測定した極限粘度［η］が、通常０．０１〜１０ｄｌ／
ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましく
は１〜８ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましい。該シン
ジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
の極限粘度［η］が、前記範囲内にあると、耐候性、耐
オゾン性、耐熱老化性、低温特性、耐動的疲労性などの
特性に優れた軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物となる。
ン・エチレン共重合体（Ｂ）は、１３５℃デカリン中で
測定した極限粘度［η］が、通常０．０１〜１０ｄｌ／
ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましく
は１〜８ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましい。該シン
ジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）
の極限粘度［η］が、前記範囲内にあると、耐候性、耐
オゾン性、耐熱老化性、低温特性、耐動的疲労性などの
特性に優れた軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物となる。
【００４４】このシンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）は、単一のガラス転移温度を有
し、かつ示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって測定したガ
ラス転移温度（Ｔｇ）が、通常−５℃以下、好ましくは
−１０℃以下、さらに好ましくは−２０℃以下であるこ
とが望ましい。該シンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が前記
範囲内にあると、耐寒性、低温特性に優れる。
チレン共重合体（Ｂ）は、単一のガラス転移温度を有
し、かつ示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって測定したガ
ラス転移温度（Ｔｇ）が、通常−５℃以下、好ましくは
−１０℃以下、さらに好ましくは−２０℃以下であるこ
とが望ましい。該シンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が前記
範囲内にあると、耐寒性、低温特性に優れる。
【００４５】またゲルパーミエーションクロマトグラフ
ィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍ
ｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：
数平均分子量）は４.０以下であることが好ましく、特
に３．５以下であることが好ましい。シンジオタクティックプロピレン−エチレン共重合体
（Ｂ）の製造 このようなシンジオタクティックプロピレン・エチレン
共重合体（Ｂ）は、下記に示すメタロセン系触媒（１）
の存在下にプロピレンから導かれる繰り返し単位が８９
〜６５モル％、エチレンから導かれる繰り返し単位が１
１〜３５モル％となるようにプロピレンとエチレンを共
重合させて得られる。
ィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍ
ｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：
数平均分子量）は４.０以下であることが好ましく、特
に３．５以下であることが好ましい。シンジオタクティックプロピレン−エチレン共重合体
（Ｂ）の製造 このようなシンジオタクティックプロピレン・エチレン
共重合体（Ｂ）は、下記に示すメタロセン系触媒（１）
の存在下にプロピレンから導かれる繰り返し単位が８９
〜６５モル％、エチレンから導かれる繰り返し単位が１
１〜３５モル％となるようにプロピレンとエチレンを共
重合させて得られる。
【００４６】このようなメタロセン系触媒（１）として
は、（ａ）下記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷
移金属化合物と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物（以下「イオン化イオン性化合物」ともい
う。）、（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、（b-
3）有機アルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１
種の化合物とからなる少なくとも１つの触媒系が挙げら
れる。
は、（ａ）下記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷
移金属化合物と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物（以下「イオン化イオン性化合物」ともい
う。）、（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、（b-
3）有機アルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１
種の化合物とからなる少なくとも１つの触媒系が挙げら
れる。
【００４７】（ａ）遷移金属化合物
まず一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合物について説
明する。
明する。
【００４８】
【化５】
【００４９】式中、Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎ
ｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、好ましくはＴｉ、Ｚｒまた
はＨｆである。Ｃｐ1およびＣｐ2は、Ｍとπ結合してい
るシクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニ
ル基またはそれらの誘導体基である。さらに詳説する
と、Ｃｐ 1およびＣｐ2は遷移金属に配位する配位子であ
り、シクロペンタジエニル基、インデニル基、4,5,6,7-
テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などのシク
ロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、このシク
ロペンタジエニル骨格を有する配位子は、アルキル基、
シクロアルキル基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原
子などの置換基を有していてもよい。
ｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、好ましくはＴｉ、Ｚｒまた
はＨｆである。Ｃｐ1およびＣｐ2は、Ｍとπ結合してい
るシクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニ
ル基またはそれらの誘導体基である。さらに詳説する
と、Ｃｐ 1およびＣｐ2は遷移金属に配位する配位子であ
り、シクロペンタジエニル基、インデニル基、4,5,6,7-
テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などのシク
ロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、このシク
ロペンタジエニル骨格を有する配位子は、アルキル基、
シクロアルキル基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原
子などの置換基を有していてもよい。
【００５０】Ｘ1およびＸ2は、アニオン性配位子または
中性ルイス塩基配位子であり、具体的には、炭素原子数
が１〜１２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキシ
基、スルホン酸含有基（−ＳＯ3Ｒ1（但し、Ｒ1はアル
キル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、アリー
ル基、ハロゲン原子で置換されたアリール基またはアル
キル基で置換されたアリール基である。））、ハロゲン
原子、水素原子などが挙げられる。
中性ルイス塩基配位子であり、具体的には、炭素原子数
が１〜１２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキシ
基、スルホン酸含有基（−ＳＯ3Ｒ1（但し、Ｒ1はアル
キル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、アリー
ル基、ハロゲン原子で置換されたアリール基またはアル
キル基で置換されたアリール基である。））、ハロゲン
原子、水素原子などが挙げられる。
【００５１】Ｚは、Ｃ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、Ｓｉもしく
はＳｎ、またはこれらの原子を含有する基、例えば炭素
原子数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数１〜２
０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有
基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基、−
ＣＯ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−ＢＲ2−（但し、Ｒ2
は水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭化
水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基で
ある。）などである。
はＳｎ、またはこれらの原子を含有する基、例えば炭素
原子数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数１〜２
０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有
基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基、−
ＣＯ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−ＢＲ2−（但し、Ｒ2
は水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭化
水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基で
ある。）などである。
【００５２】このような一般式（Ｉ）で表される遷移金
属化合物として具体的には、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、イソプロピル(シクロペンタジエニル-1-フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)フルオレニルジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-プロピル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジ
メチル-4-t-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n
-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シクロヘキシル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキ
シルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルエチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロ
ルメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-クロロメ
チルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシ
リレンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメ
チルシロキシメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジエチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジ(i-プロピル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジ(n-ブチル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
(シクロヘキシル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プ
ロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メ
チルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリ
レンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-エチルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)シリレンビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェニル)シリレン
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレンビス｛1-
(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル）｝ジル
コニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコ
ニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム
メチルクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム
-ビス｛1-(トリフルオロメタンスルホナト)｝、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-
1-インデニル))ジルコニウム-ビス｛1-(p-フェニルスル
フィナト)｝、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-フェ
ニル-4-i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリドなどが挙げられる。
属化合物として具体的には、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、イソプロピル(シクロペンタジエニル-1-フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)フルオレニルジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-プロピル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジ
メチル-4-t-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n
-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シクロヘキシル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキ
シルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルエチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロ
ルメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-クロロメ
チルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシ
リレンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメ
チルシロキシメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジエチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジ(i-プロピル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジ(n-ブチル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
(シクロヘキシル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プ
ロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メ
チルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリ
レンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-エチルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)シリレンビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェニル)シリレン
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレンビス｛1-
(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル）｝ジル
コニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコ
ニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム
メチルクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム
-ビス｛1-(トリフルオロメタンスルホナト)｝、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-
1-インデニル))ジルコニウム-ビス｛1-(p-フェニルスル
フィナト)｝、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-フェ
ニル-4-i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリドなどが挙げられる。
【００５３】また、上記のような化合物においてジルコ
ニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置き
換えた遷移金属化合物を例示することもできる。なお、
上記一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合物には、後述
する一般式（Ｖ）で表される遷移金属化合物が含まれ
る。本発明では、遷移金属化合物（ａ）として下記一般
式（II）で示される遷移金属化合物を用いることもでき
る。
ニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置き
換えた遷移金属化合物を例示することもできる。なお、
上記一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合物には、後述
する一般式（Ｖ）で表される遷移金属化合物が含まれ
る。本発明では、遷移金属化合物（ａ）として下記一般
式（II）で示される遷移金属化合物を用いることもでき
る。
【００５４】
【化６】
【００５５】式（II）中、Ｍは、周期表第４族またはラ
ンタニド系列の遷移金属であり、具体的には、Ｔｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであって、好ま
しくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆである。Ｃｐ1は、Ｍとπ結合
しているシクロペンタジエニル基、インデニル基、フル
オレニル基またはそれらの誘導体基である。さらに詳説
すると、Ｃｐ1は、遷移金属に配位する配位子であり、
シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル
基あるいはそれらの誘導体基などのシクロペンタジエニ
ル骨格を有する配位子であり、このシクロペンタジエニ
ル骨格を有する配位子は、アルキル基、シクロアルキル
基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原子などの置換基
を有していてもよい。
ンタニド系列の遷移金属であり、具体的には、Ｔｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであって、好ま
しくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆである。Ｃｐ1は、Ｍとπ結合
しているシクロペンタジエニル基、インデニル基、フル
オレニル基またはそれらの誘導体基である。さらに詳説
すると、Ｃｐ1は、遷移金属に配位する配位子であり、
シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル
基あるいはそれらの誘導体基などのシクロペンタジエニ
ル骨格を有する配位子であり、このシクロペンタジエニ
ル骨格を有する配位子は、アルキル基、シクロアルキル
基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原子などの置換基
を有していてもよい。
【００５６】Ｘ1およびＸ2は、アニオン性配位子または
中性ルイス塩基配位子であり、互いに同一でも異なって
いてもよく、水素原子もしくはハロゲン原子であるか、
または２０個以下の炭素原子を含有する炭化水素基、２
０個以下のケイ素原子含有するシリル基もしくは２０個
以下のゲルマニウム原子を含有するゲルミル基である。
中性ルイス塩基配位子であり、互いに同一でも異なって
いてもよく、水素原子もしくはハロゲン原子であるか、
または２０個以下の炭素原子を含有する炭化水素基、２
０個以下のケイ素原子含有するシリル基もしくは２０個
以下のゲルマニウム原子を含有するゲルミル基である。
【００５７】Ｚは、炭素、酸素、イオウ、ホウ素または
周期表第１４族の元素（例えばケイ素、ゲルマニウムま
たはスズ）であり、好ましくは炭素、酸素、ケイ素のい
ずれかであり、Ｚはアルキル基、アルコキシ基などの置
換基を有していてもよく、これらの置換基は互いに結合
して環を形成していてもよい。また、ＺとＹとで縮合環
を形成してもよい。
周期表第１４族の元素（例えばケイ素、ゲルマニウムま
たはスズ）であり、好ましくは炭素、酸素、ケイ素のい
ずれかであり、Ｚはアルキル基、アルコキシ基などの置
換基を有していてもよく、これらの置換基は互いに結合
して環を形成していてもよい。また、ＺとＹとで縮合環
を形成してもよい。
【００５８】このような一般式（II）で表される遷移金
属化合物として具体的には、(t-ブチルアミド)ジメチル
(フルオレニル)シランチタンジメチル、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジクロリド、
(t-ブチルアミド)ジメチル(フルオレニル)シランジルコ
ニウムジメチル、(t-ブチルアミド)ジメチル(フルオレ
ニル)シランジルコニウムジクロリド、ジメチル(t-ブチ
ルアミド)(テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シ
リレン)チタンジクロリド、｛(t-ブチルアミド)(テトラ
メチル-η5-シクロペンタジエニル)-1,2-エタンジイ
ル｝チタンジクロリド、｛ジメチル(フェニルアミド)
(テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝
チタンジクロリド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(テト
ラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタン
ジメチル、｛ジメチル(4-メチルフェニルアミド)(テト
ラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタン
ジクロリド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(η5-シクロ
ペンタジエニル)シリレン｝チタンジクロリド、｛テト
ラメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-η5-シクロペ
ンタジエニル）ジシリレン)チタンジクロリド、(t-ブチ
ルアミド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチ
ルなどが挙げられる。
属化合物として具体的には、(t-ブチルアミド)ジメチル
(フルオレニル)シランチタンジメチル、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジクロリド、
(t-ブチルアミド)ジメチル(フルオレニル)シランジルコ
ニウムジメチル、(t-ブチルアミド)ジメチル(フルオレ
ニル)シランジルコニウムジクロリド、ジメチル(t-ブチ
ルアミド)(テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シ
リレン)チタンジクロリド、｛(t-ブチルアミド)(テトラ
メチル-η5-シクロペンタジエニル)-1,2-エタンジイ
ル｝チタンジクロリド、｛ジメチル(フェニルアミド)
(テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝
チタンジクロリド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(テト
ラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタン
ジメチル、｛ジメチル(4-メチルフェニルアミド)(テト
ラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタン
ジクロリド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(η5-シクロ
ペンタジエニル)シリレン｝チタンジクロリド、｛テト
ラメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-η5-シクロペ
ンタジエニル）ジシリレン)チタンジクロリド、(t-ブチ
ルアミド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチ
ルなどが挙げられる。
【００５９】また、シンジオタクティックプロピレン・
エチレン共重合体（Ｂ）の製造に用いられる遷移金属化
合物（ａ）として以下のような遷移金属化合物を用いる
こともできる。(シクロペンタジエニル)(フルオレニル)
ハフニウムジクロリド、(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
ビス(シクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、ビ
ス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビ
スインデニルハフニウムジクロライド、ビスインデニル
ジルコニウムジクロライド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
n-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,
7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-n-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シク
ロヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキシルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-フェニルエチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロルメチル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-クロロメチルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレ
ンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル)｝
ジルコニウムジブロミド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウムジメチル、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジル
コニウムメチルクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-(トリ
フルオロメタンスルホナト)｝、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-
(p-フェニルスルフィナト)｝、ビス｛1-(2-フェニル-4-
i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニウムジ
クロリドなど。
エチレン共重合体（Ｂ）の製造に用いられる遷移金属化
合物（ａ）として以下のような遷移金属化合物を用いる
こともできる。(シクロペンタジエニル)(フルオレニル)
ハフニウムジクロリド、(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
ビス(シクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、ビ
ス(シクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビ
スインデニルハフニウムジクロライド、ビスインデニル
ジルコニウムジクロライド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
n-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,
7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-n-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シク
ロヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキシルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-フェニルエチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロルメチル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-クロロメチルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレ
ンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル)｝
ジルコニウムジブロミド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウムジメチル、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジル
コニウムメチルクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-(トリ
フルオロメタンスルホナト)｝、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-
(p-フェニルスルフィナト)｝、ビス｛1-(2-フェニル-4-
i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニウムジ
クロリドなど。
【００６０】上記のような遷移金属化合物（ａ）は、単
独でまたは２種以上組合わせて用いることができる。担 体 上記のような遷移金属化合物（ａ）は、粒子状担体に担
持させて用いることもできる。
独でまたは２種以上組合わせて用いることができる。担 体 上記のような遷移金属化合物（ａ）は、粒子状担体に担
持させて用いることもできる。
【００６１】このような粒子状担体としては、Ｓｉ
Ｏ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＭｇＯ、ＺｒＯ2、ＣａＯ、Ｔ
ｉＯ2、ＺｎＯ、ＳｎＯ2、ＢａＯ、ＴｈＯなどの無機担
体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ-1-ブテン、
ポリ4-メチル-1-ペンテン、スチレン-ジビニルベンゼン
共重合体などの有機担体を用いることができる。これら
の粒子状担体は、単独でまたは２種以上組合わせて用い
ることができる。
Ｏ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＭｇＯ、ＺｒＯ2、ＣａＯ、Ｔ
ｉＯ2、ＺｎＯ、ＳｎＯ2、ＢａＯ、ＴｈＯなどの無機担
体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ-1-ブテン、
ポリ4-メチル-1-ペンテン、スチレン-ジビニルベンゼン
共重合体などの有機担体を用いることができる。これら
の粒子状担体は、単独でまたは２種以上組合わせて用い
ることができる。
【００６２】次に、メタロセン系触媒（１）を形成する
成分（ｂ）、すなわちイオン化イオン性化合物（b-
1）、有機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機
アルミニウム化合物（b-3）について説明する。（b-1）イオン化イオン性化合物 イオン化イオン性化合物（b-1）は、遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物であり、このような化合物としては、特開平
１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６号公
報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９
００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平
３−２０７７０４号公報、ＵＳＰ−５３２１１０６号な
どに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合
物およびカルボラン化合物を例示することができる。
成分（ｂ）、すなわちイオン化イオン性化合物（b-
1）、有機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機
アルミニウム化合物（b-3）について説明する。（b-1）イオン化イオン性化合物 イオン化イオン性化合物（b-1）は、遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物であり、このような化合物としては、特開平
１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６号公
報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９
００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平
３−２０７７０４号公報、ＵＳＰ−５３２１１０６号な
どに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合
物およびカルボラン化合物を例示することができる。
【００６３】ルイス酸としては、ＢＲ3（式中、Ｒはフ
ッ素原子、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換
基を有していてもよいフェニル基またはフッ素原子であ
る。）で示される化合物が挙げられ、例えばトリフルオ
ロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フルオロフ
ェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニル）ボ
ロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロン、ト
リス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（p-ト
リル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,
5-ジメチルフェニル）ボロン、ＭｇＣｌ2、Ａｌ2Ｏ3、
ＳｉＯ2-Ａｌ2Ｏ 3などが挙げられる。
ッ素原子、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換
基を有していてもよいフェニル基またはフッ素原子であ
る。）で示される化合物が挙げられ、例えばトリフルオ
ロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フルオロフ
ェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニル）ボ
ロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロン、ト
リス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（p-ト
リル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,
5-ジメチルフェニル）ボロン、ＭｇＣｌ2、Ａｌ2Ｏ3、
ＳｉＯ2-Ａｌ2Ｏ 3などが挙げられる。
【００６４】イオン性化合物としては、トリアルキル置
換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジ
アルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム
塩などを挙げることができる。具体的に、トリアルキル
置換アンモニウム塩としては、例えばトリエチルアンモ
ニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモ
ニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）ア
ンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられ
る。ジアルキルアンモニウム塩としては、例えばジ（1-
プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ホウ素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素などが挙げられる。さらにイオン性化合
物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートなどを挙げることもできる。
換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジ
アルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム
塩などを挙げることができる。具体的に、トリアルキル
置換アンモニウム塩としては、例えばトリエチルアンモ
ニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモ
ニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）ア
ンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられ
る。ジアルキルアンモニウム塩としては、例えばジ（1-
プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ホウ素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素などが挙げられる。さらにイオン性化合
物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートなどを挙げることもできる。
【００６５】ボラン化合物としては、デカボラン（1
4）、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ド
デカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（II
I）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。
カルボラン化合物としては、4-カルバノナボラン（1
4）、1,3-ジカルバノナボラン（13）、ビス〔トリ（n-
ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-7
-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（IV）、ドデ
カボラン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアン
モニウム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルア
ンモニウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-
ブチルアンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバ
ウンデカ）ボレートなどの金属カルボランアニオンの塩
などが挙げられる。
4）、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ド
デカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（II
I）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。
カルボラン化合物としては、4-カルバノナボラン（1
4）、1,3-ジカルバノナボラン（13）、ビス〔トリ（n-
ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-7
-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（IV）、ドデ
カボラン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアン
モニウム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルア
ンモニウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-
ブチルアンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバ
ウンデカ）ボレートなどの金属カルボランアニオンの塩
などが挙げられる。
【００６６】上記のようなイオン化イオン性化合物（b-
1）は、単独でまたは２種以上組合わせて用いることが
できる。イオン化イオン性化合物（b-1）は、上述した
粒子状担体に担持させて用いることもできる。（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物 （b-2）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知の
アルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６
８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有
機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。
1）は、単独でまたは２種以上組合わせて用いることが
できる。イオン化イオン性化合物（b-1）は、上述した
粒子状担体に担持させて用いることもできる。（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物 （b-2）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知の
アルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６
８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有
機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。
【００６７】従来公知のアルミノキサン（アルモキサ
ン）は、具体的には、下記一般式で表される。
ン）は、具体的には、下記一般式で表される。
【００６８】
【化７】
【００６９】式中、Ｒはメチル、エチル、プロピル、ブ
チルなどの炭化水素基であり、好ましくはメチル、エチ
ル、特に好ましくはメチルである。ｍは２以上の整数で
あり、好ましくは５以上、より好ましくは５〜４０、特
に好ましくは１０〜４０の整数である。ここで、アルミ
ノキサンは式（ＯＡｌ（Ｒ3））で表されるアルキルオ
キシアルミニウム単位および式（ＯＡｌ（Ｒ4））で表
されるアルキルオキシアルミニウム単位（ここで、Ｒ3
およびＲ4はＲと同様の炭化水素基であり、Ｒ3およびＲ
4は相異なる基を示す。）からなる混合アルキルオキシ
アルミニウム単位から形成されていてもよい。
チルなどの炭化水素基であり、好ましくはメチル、エチ
ル、特に好ましくはメチルである。ｍは２以上の整数で
あり、好ましくは５以上、より好ましくは５〜４０、特
に好ましくは１０〜４０の整数である。ここで、アルミ
ノキサンは式（ＯＡｌ（Ｒ3））で表されるアルキルオ
キシアルミニウム単位および式（ＯＡｌ（Ｒ4））で表
されるアルキルオキシアルミニウム単位（ここで、Ｒ3
およびＲ4はＲと同様の炭化水素基であり、Ｒ3およびＲ
4は相異なる基を示す。）からなる混合アルキルオキシ
アルミニウム単位から形成されていてもよい。
【００７０】従来公知のアルミノキサンは、例えば下記
のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷あるいは水
蒸気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。
のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷あるいは水
蒸気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。
【００７１】なお該アルミノキサンは、少量の有機金属
成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノ
キサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウム
化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解あるいはア
ルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。アルミノキ
サンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物
としては、後述する有機アルミニウム化合物（b-3）と
同様の化合物が挙げられる。
成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノ
キサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウム
化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解あるいはア
ルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。アルミノキ
サンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物
としては、後述する有機アルミニウム化合物（b-3）と
同様の化合物が挙げられる。
【００７２】上記のような有機アルミニウム化合物は、
単独であるいは組合せて用いることができる。アルミノ
キサンの調製に用いられる溶媒としては、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水
素；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪
族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロ
オクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水
素；ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あるいは上記
芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハ
ロゲン化物（例えば、塩素化物、臭素化物など）などの
炭化水素溶媒が挙げられる。その他、エチルエーテル、
テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもで
きる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂
肪族炭化水素が好ましい。
単独であるいは組合せて用いることができる。アルミノ
キサンの調製に用いられる溶媒としては、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水
素；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪
族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロ
オクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水
素；ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あるいは上記
芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハ
ロゲン化物（例えば、塩素化物、臭素化物など）などの
炭化水素溶媒が挙げられる。その他、エチルエーテル、
テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもで
きる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂
肪族炭化水素が好ましい。
【００７３】上記のような有機アルミニウムオキシ化合
物（b-2）は、単独でまたは２種以上組合わせて用いる
ことができる。このような有機アルミニウムオキシ化合
物（b-2）は、上述した粒子状担体に担持させて用いる
こともできる。有機アルミニウム化合物（b-3） 有機アルミニウム化合物としては、分子内に少なくとも
１個のＡｌ−炭素結合を有する化合物が利用できる。こ
のような化合物としては、例えば下記一般式（III）で
表される有機アルミニウム化合物が挙げられる。
物（b-2）は、単独でまたは２種以上組合わせて用いる
ことができる。このような有機アルミニウムオキシ化合
物（b-2）は、上述した粒子状担体に担持させて用いる
こともできる。有機アルミニウム化合物（b-3） 有機アルミニウム化合物としては、分子内に少なくとも
１個のＡｌ−炭素結合を有する化合物が利用できる。こ
のような化合物としては、例えば下記一般式（III）で
表される有機アルミニウム化合物が挙げられる。
【００７４】Ｒa nＡｌＸ3-n …（III）
（式中、Ｒaは炭素原子数１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式（III）において、Ｒaは炭素原子数１〜１２
の炭化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基また
はアリール基であるが、具体的には、メチル基、エチル
基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペ
ンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル
基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などであ
る。
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式（III）において、Ｒaは炭素原子数１〜１２
の炭化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基また
はアリール基であるが、具体的には、メチル基、エチル
基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペ
ンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル
基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などであ
る。
【００７５】このような有機アルミニウム化合物（II
I）としては、具体的には以下のような化合物が挙げら
れる。トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルア
ルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ(2-エチ
ルヘキシル)アルミニウム、トリデシルアルミニウムな
どのトリアルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニ
ウムなどのアルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニ
ウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソ
プロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニ
ウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジ
アルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニウムセ
スキクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イ
ソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミ
ニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロ
ミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；メチ
ルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロ
リド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハ
ライド；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブ
チルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニ
ウムハイドライドなど。
I）としては、具体的には以下のような化合物が挙げら
れる。トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルア
ルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ(2-エチ
ルヘキシル)アルミニウム、トリデシルアルミニウムな
どのトリアルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニ
ウムなどのアルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニ
ウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソ
プロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニ
ウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジ
アルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニウムセ
スキクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イ
ソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミ
ニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロ
ミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；メチ
ルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロ
リド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハ
ライド；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブ
チルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニ
ウムハイドライドなど。
【００７６】また有機アルミニウム化合物（b-3）とし
ては、下記一般式（IV）で示される化合物を用いること
もできる。 Ｒa nＡｌＬ3-n …（IV） （式中、Ｒaは上記と同様であり、Ｌは−ＯＲb基、−Ｏ
ＳｉＲc 3基、−ＯＡｌＲ d 2基、−ＮＲe 2基、−ＳｉＲf 3
基または−Ｎ(Ｒg)ＡｌＲh 2基であり、ｎは１〜２であ
り、Ｒb、Ｒc、ＲdおよびＲhはメチル基、エチル基、イ
ソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル基、フェ
ニル基などであり、Ｒeは水素原子、メチル基、エチル
基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチルシリル基
などであり、ＲfおよびＲgはメチル基、エチル基などで
ある。） このような有機アルミニウム化合物のなかでは、Ｒa nＡ
ｌ(ＯＡｌＲb 2)3-n で表される化合物、例えば Ｅｔ2Ａ
ｌＯＡｌＥｔ2、(iso-Ｂu)2 ＡｌＯＡｌ(iso-Ｂu)2 な
どが好ましい。
ては、下記一般式（IV）で示される化合物を用いること
もできる。 Ｒa nＡｌＬ3-n …（IV） （式中、Ｒaは上記と同様であり、Ｌは−ＯＲb基、−Ｏ
ＳｉＲc 3基、−ＯＡｌＲ d 2基、−ＮＲe 2基、−ＳｉＲf 3
基または−Ｎ(Ｒg)ＡｌＲh 2基であり、ｎは１〜２であ
り、Ｒb、Ｒc、ＲdおよびＲhはメチル基、エチル基、イ
ソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル基、フェ
ニル基などであり、Ｒeは水素原子、メチル基、エチル
基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチルシリル基
などであり、ＲfおよびＲgはメチル基、エチル基などで
ある。） このような有機アルミニウム化合物のなかでは、Ｒa nＡ
ｌ(ＯＡｌＲb 2)3-n で表される化合物、例えば Ｅｔ2Ａ
ｌＯＡｌＥｔ2、(iso-Ｂu)2 ＡｌＯＡｌ(iso-Ｂu)2 な
どが好ましい。
【００７７】上記一般式（III）および（IV）で表され
る有機アルミニウム化合物の中では、一般式Ｒa 3Ａｌで
表される化合物が好ましく、特にＲaがイソアルキル基
である化合物が好ましい。重合法 本発明においては、上記シンジオタクティックプロピレ
ン・エチレン共重合体（Ｂ）製造用の触媒としては、上
記のようなメタロセン系触媒（１）が好ましく用いられ
るが、場合によっては上記メタロセン系触媒（１）以外
の、従来公知の固体状チタン触媒成分と有機アルミニ
ウム化合物とからなるチタン系触媒、可溶性バナジウ
ム化合物と有機アルミニウム化合物とからなるバナジウ
ム系触媒を用いることもできる。
る有機アルミニウム化合物の中では、一般式Ｒa 3Ａｌで
表される化合物が好ましく、特にＲaがイソアルキル基
である化合物が好ましい。重合法 本発明においては、上記シンジオタクティックプロピレ
ン・エチレン共重合体（Ｂ）製造用の触媒としては、上
記のようなメタロセン系触媒（１）が好ましく用いられ
るが、場合によっては上記メタロセン系触媒（１）以外
の、従来公知の固体状チタン触媒成分と有機アルミニ
ウム化合物とからなるチタン系触媒、可溶性バナジウ
ム化合物と有機アルミニウム化合物とからなるバナジウ
ム系触媒を用いることもできる。
【００７８】本発明では、上記のようなメタロセン系触
媒（１）の存在下に、プロピレンとエチレンを通常液相
で共重合させる。この際、一般に炭化水素溶媒が用いら
れるが、プロピレンを溶媒として用いてもよい。共重合
はバッチ法または連続法のいずれの方法でも行うことが
できる。メタロセン系触媒（１）を用い、共重合をバッ
チ法で実施する場合には、重合系内の遷移金属化合物
（ａ）は、重合容積１リットル当り、通常０．００００
５〜１ミリモル、好ましくは０．０００１〜０．５ミリ
モルとなるような量で用いられる。
媒（１）の存在下に、プロピレンとエチレンを通常液相
で共重合させる。この際、一般に炭化水素溶媒が用いら
れるが、プロピレンを溶媒として用いてもよい。共重合
はバッチ法または連続法のいずれの方法でも行うことが
できる。メタロセン系触媒（１）を用い、共重合をバッ
チ法で実施する場合には、重合系内の遷移金属化合物
（ａ）は、重合容積１リットル当り、通常０．００００
５〜１ミリモル、好ましくは０．０００１〜０．５ミリ
モルとなるような量で用いられる。
【００７９】イオン化イオン性化合物（b-1）は、遷移
金属化合物（ａ）に対するイオン化イオン性化合物のモ
ル比（（b-1）／（ａ））で、０．５〜２０、好ましく
は１〜１０となるような量で用いられる。有機アルミニ
ウムオキシ化合物（b-2）は、遷移金属化合物（ａ）中
の遷移金属原子（Ｍ）に対するアルミニウム原子（Ａ
ｌ）のモル比（Ａｌ／Ｍ）で、１〜１００００、好まし
くは１０〜５０００となるような量で用いられる。
金属化合物（ａ）に対するイオン化イオン性化合物のモ
ル比（（b-1）／（ａ））で、０．５〜２０、好ましく
は１〜１０となるような量で用いられる。有機アルミニ
ウムオキシ化合物（b-2）は、遷移金属化合物（ａ）中
の遷移金属原子（Ｍ）に対するアルミニウム原子（Ａ
ｌ）のモル比（Ａｌ／Ｍ）で、１〜１００００、好まし
くは１０〜５０００となるような量で用いられる。
【００８０】また有機アルミニウム化合物（b-3）は、
重合容積１リットル当たり、通常約０〜５ミリモル、好
ましくは約０〜２ミリモルとなるような量で用いられ
る。共重合反応は、通常、温度が−２０〜１５０℃、好
ましくは０〜１２０℃、さらに好ましくは０〜１００℃
の範囲で、圧力が０を超えて〜７．８ＭＰａ（８０ｋｇ
／ｃｍ2）、好ましくは０を超えて〜４．９ＭＰａ（５
０ｋｇ／ｃｍ2）の範囲の条件下に行われる。
重合容積１リットル当たり、通常約０〜５ミリモル、好
ましくは約０〜２ミリモルとなるような量で用いられ
る。共重合反応は、通常、温度が−２０〜１５０℃、好
ましくは０〜１２０℃、さらに好ましくは０〜１００℃
の範囲で、圧力が０を超えて〜７．８ＭＰａ（８０ｋｇ
／ｃｍ2）、好ましくは０を超えて〜４．９ＭＰａ（５
０ｋｇ／ｃｍ2）の範囲の条件下に行われる。
【００８１】また反応時間（重合が連続法で実施される
場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの
条件によっても異なるが、通常５分間〜３時間、好まし
くは１０分間〜１．５時間である。プロピレンとエチレ
ンは、上述のような特定組成のシンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）が得られるような量
でそれぞれ重合系に供給される。なお共重合に際して
は、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの
条件によっても異なるが、通常５分間〜３時間、好まし
くは１０分間〜１．５時間である。プロピレンとエチレ
ンは、上述のような特定組成のシンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）が得られるような量
でそれぞれ重合系に供給される。なお共重合に際して
は、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
【００８２】上記のようにしてプロピレンとエチレンを
共重合させると、シンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）は通常これを含む重合液として得
られる。この重合液は常法により処理され、シンジオタ
クティックプロピレン−エチレン共重合体（Ｂ）が得ら
れる。（Ｃ）アイソタクティックプロピレン重合体 アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）は、プロピ
レンの単独重合体または、プロピレンとエチレンまたは
炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとから得られるプ
ロピレンランダム共重合体であって、プロピレンから導
かれる繰返し単位（ＵP）と、必要に応じてエチレンか
ら導かれる繰返し単位（ＵE）および／または炭素原子
数４〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返し単位
（ＵO）からなり、前記繰返し単位（ＵP）を９０〜１０
０モル％、好ましくは９０〜９９モル％、さらに好まし
くは９２〜９８モル％の割合で含有し、前記繰返し単位
（ＵE）を０〜１０モル％、好ましくは０．５〜９モル
％、さらに好ましくは１．５〜８モル％の割合で含有
し、前記繰返し単位（ＵO）を０〜９．５モル％、好ま
しくは０〜８．５モル％、さらに好ましくは０〜７モル
％の割合で含有している。
共重合させると、シンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）は通常これを含む重合液として得
られる。この重合液は常法により処理され、シンジオタ
クティックプロピレン−エチレン共重合体（Ｂ）が得ら
れる。（Ｃ）アイソタクティックプロピレン重合体 アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）は、プロピ
レンの単独重合体または、プロピレンとエチレンまたは
炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとから得られるプ
ロピレンランダム共重合体であって、プロピレンから導
かれる繰返し単位（ＵP）と、必要に応じてエチレンか
ら導かれる繰返し単位（ＵE）および／または炭素原子
数４〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返し単位
（ＵO）からなり、前記繰返し単位（ＵP）を９０〜１０
０モル％、好ましくは９０〜９９モル％、さらに好まし
くは９２〜９８モル％の割合で含有し、前記繰返し単位
（ＵE）を０〜１０モル％、好ましくは０．５〜９モル
％、さらに好ましくは１．５〜８モル％の割合で含有
し、前記繰返し単位（ＵO）を０〜９．５モル％、好ま
しくは０〜８．５モル％、さらに好ましくは０〜７モル
％の割合で含有している。
【００８３】ここで炭素原子数４〜２０のα-オレフィ
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコサンなどが用いられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。このアイソタクティックプ
ロピレン重合体（Ｃ）の１３５℃のデカリン中で測定さ
れる極限粘度［η］が０．５〜６ｄｌ／ｇ、好ましくは
１．０〜４ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましく、極限
粘度がこのような範囲にあると、良好な流動性を示し、
他の成分と配合し易く、また得られた組成物から機械的
強度に優れた成形体が得られる傾向がある。
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコサンなどが用いられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。このアイソタクティックプ
ロピレン重合体（Ｃ）の１３５℃のデカリン中で測定さ
れる極限粘度［η］が０．５〜６ｄｌ／ｇ、好ましくは
１．０〜４ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましく、極限
粘度がこのような範囲にあると、良好な流動性を示し、
他の成分と配合し易く、また得られた組成物から機械的
強度に優れた成形体が得られる傾向がある。
【００８４】また、アイソタクティックプロピレン重合
体（Ｃ）を構成するプロピレンから導かれる繰返し単位
は、実質的にアイソタクティック構造であり、プロピレ
ンのtriad連鎖でみたアイソタクティシティーが０．８
以上、好ましくは０．８５以上の範囲にあり、アイソタ
クティシティーがこのような範囲にあると結晶化速度が
速く、加工性に優れる。なお、本明細書において実質的
にアイソタクティック構造であるとは、プロピレンのtr
iad連鎖でみたアイソタクティシティーが０．８以上で
あることを意味する。
体（Ｃ）を構成するプロピレンから導かれる繰返し単位
は、実質的にアイソタクティック構造であり、プロピレ
ンのtriad連鎖でみたアイソタクティシティーが０．８
以上、好ましくは０．８５以上の範囲にあり、アイソタ
クティシティーがこのような範囲にあると結晶化速度が
速く、加工性に優れる。なお、本明細書において実質的
にアイソタクティック構造であるとは、プロピレンのtr
iad連鎖でみたアイソタクティシティーが０．８以上で
あることを意味する。
【００８５】ここでプロピレンのtriad連鎖でみたアイ
ソタクティシティーについて説明する。このアイソタク
ティックプロピレン重合体（Ｃ）のトリアドアイソタク
ティシティ（以下「ｍｍ分率」ということがある。）
は、該重合体（Ｃ）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルおよび下
記式（２）により、頭−尾結合したプロピレン単位３連
鎖部の第２単位目の側鎖メチル基の強度（面積）比とし
て求められる。
ソタクティシティーについて説明する。このアイソタク
ティックプロピレン重合体（Ｃ）のトリアドアイソタク
ティシティ（以下「ｍｍ分率」ということがある。）
は、該重合体（Ｃ）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルおよび下
記式（２）により、頭−尾結合したプロピレン単位３連
鎖部の第２単位目の側鎖メチル基の強度（面積）比とし
て求められる。
【００８６】
ｍｍ分率＝PPP(mm)／｛PPP(mm)＋PPP(mr)＋PPP(rr)｝ …（２）
（式中、ＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰＰ(rr)は、それ
ぞれ前記式（１）中のＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰＰ
(rr)と同義である。）アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）の製造 このようなアイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）
の製造の際には、触媒として、例えば公知のチタン系触
媒、または後述するようなメタロセン系触媒（２）を用
いて製造することができる。
ぞれ前記式（１）中のＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰＰ
(rr)と同義である。）アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）の製造 このようなアイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）
の製造の際には、触媒として、例えば公知のチタン系触
媒、または後述するようなメタロセン系触媒（２）を用
いて製造することができる。
【００８７】このメタロセン系触媒（２）としては、例
えば （ａ'）下記一般式（Ｖ）で示される遷移金属化合物
と、（ｂ）（b-1）前記遷移金属化合物（ａ’）と反応
してイオン対を形成する化合物、（b-2）有機アルミニ
ウムオキシ化合物、および（b-2）有機アルミニウム化
合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とから形成さ
れる触媒が挙げられる。
えば （ａ'）下記一般式（Ｖ）で示される遷移金属化合物
と、（ｂ）（b-1）前記遷移金属化合物（ａ’）と反応
してイオン対を形成する化合物、（b-2）有機アルミニ
ウムオキシ化合物、および（b-2）有機アルミニウム化
合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とから形成さ
れる触媒が挙げられる。
【００８８】（ａ’）遷移金属化合物
遷移金属化合物（ａ’）は下記一般式（Ｖ）で示される
化合物である。
化合物である。
【００８９】
【化８】
【００９０】式中、Ｍは周期表第４〜６族の遷移金属を
示し、具体的には、チタン、ジルコニウム、ハフニウ
ム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデ
ン、タングステンなどであり、好ましくはチタニウム、
ジルコニウム、ハフニウムであり、特に好ましくはジル
コニウムである。Ｒ5およびＲ6は、互いに同一でも異な
っていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数
１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン
化炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、イオウ含有
基、窒素含有基またはリン含有基である。
示し、具体的には、チタン、ジルコニウム、ハフニウ
ム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデ
ン、タングステンなどであり、好ましくはチタニウム、
ジルコニウム、ハフニウムであり、特に好ましくはジル
コニウムである。Ｒ5およびＲ6は、互いに同一でも異な
っていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数
１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン
化炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、イオウ含有
基、窒素含有基またはリン含有基である。
【００９１】具体的に、ハロゲン原子としては、フッ
素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ、炭素原子数１〜２
０の炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、
ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル、ノニ
ル、ドデシル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチ
ルなどのアルキル基；ビニル、プロペニル、シクロヘキ
セニルなどのアルケニル基；ベンジル、フェニルエチ
ル、フェニルプロピルなどのアリールアルキル基；フェ
ニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニ
ル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェニリ
ル、ナフチル、メチルナフチル、アントリル、フェナン
トリルなどのアリール基などが挙げられ、ハロゲン化炭
化水素基としてはこれら炭化水素基がハロゲン原子で置
換された基が挙げられる。
素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ、炭素原子数１〜２
０の炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、
ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル、ノニ
ル、ドデシル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチ
ルなどのアルキル基；ビニル、プロペニル、シクロヘキ
セニルなどのアルケニル基；ベンジル、フェニルエチ
ル、フェニルプロピルなどのアリールアルキル基；フェ
ニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニ
ル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェニリ
ル、ナフチル、メチルナフチル、アントリル、フェナン
トリルなどのアリール基などが挙げられ、ハロゲン化炭
化水素基としてはこれら炭化水素基がハロゲン原子で置
換された基が挙げられる。
【００９２】またメチルシリル、フェニルシリルなどの
モノ炭化水素置換シリル；ジメチルシリル、ジフェニル
シリルなどのジ炭化水素置換シリル；トリメチルシリ
ル、トリエチルシリル、トリプロピルシリル、トリシク
ロヘキシルシリル、トリフェニルシリル、ジメチルフェ
ニルシリル、メチルジフェニルシリル、トリトリルシリ
ル、トリナフチルシリルなどのトリ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリルエーテルなどの炭化水素置換シリ
ルのシリルエーテル、トリメチルシリルメチルなどのケ
イ素置換アルキル基；トリメチルフェニルなどのケイ素
置換アリール基などのケイ素含有置換基、ヒドロオキシ
基；メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシなどの
アルコキシ基；フェノキシ、メチルフェノキシ、ジメチ
ルフェノキシ、ナフトキシなどのアリーロキシ基；フェ
ニルメトキシ、フェニルエトキシなどのアリールアルコ
キシ基などの酸素含有置換基、前記含酸素化合物の酸素
がイオウに置換したイオウ含有基、アミノ基、メチルア
ミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルア
ミノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどの
アルキルアミノ基、フェニルアミノ、ジフェニルアミ
ノ、ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニ
ルアミノなどのアリールアミノ基またはアルキルアリー
ルアミノ基などの窒素含有基、ジメチルフォスフィノ、
ジフェニルフォスフィノなどのフォスフィノ基などのリ
ン含有基が挙げられる。
モノ炭化水素置換シリル；ジメチルシリル、ジフェニル
シリルなどのジ炭化水素置換シリル；トリメチルシリ
ル、トリエチルシリル、トリプロピルシリル、トリシク
ロヘキシルシリル、トリフェニルシリル、ジメチルフェ
ニルシリル、メチルジフェニルシリル、トリトリルシリ
ル、トリナフチルシリルなどのトリ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリルエーテルなどの炭化水素置換シリ
ルのシリルエーテル、トリメチルシリルメチルなどのケ
イ素置換アルキル基；トリメチルフェニルなどのケイ素
置換アリール基などのケイ素含有置換基、ヒドロオキシ
基；メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシなどの
アルコキシ基；フェノキシ、メチルフェノキシ、ジメチ
ルフェノキシ、ナフトキシなどのアリーロキシ基；フェ
ニルメトキシ、フェニルエトキシなどのアリールアルコ
キシ基などの酸素含有置換基、前記含酸素化合物の酸素
がイオウに置換したイオウ含有基、アミノ基、メチルア
ミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルア
ミノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどの
アルキルアミノ基、フェニルアミノ、ジフェニルアミ
ノ、ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニ
ルアミノなどのアリールアミノ基またはアルキルアリー
ルアミノ基などの窒素含有基、ジメチルフォスフィノ、
ジフェニルフォスフィノなどのフォスフィノ基などのリ
ン含有基が挙げられる。
【００９３】Ｒ5としては、これらのうちでも水素原
子、メチル基、炭素原子数２〜６の炭化水素基、芳香族
基などが好ましく、特にメチル基、炭素原子数２〜６の
炭化水素基が好ましい。Ｒ6としては、これらのうち水
素原子、炭化水素基が好ましく、特に水素原子が好まし
い。
子、メチル基、炭素原子数２〜６の炭化水素基、芳香族
基などが好ましく、特にメチル基、炭素原子数２〜６の
炭化水素基が好ましい。Ｒ6としては、これらのうち水
素原子、炭化水素基が好ましく、特に水素原子が好まし
い。
【００９４】Ｒ7は炭素原子数１〜２０の炭化水素基、
そのハロゲン原子、ケイ素含有基で置換された基であ
り、中でも炭素原子数３〜２０の２級または３級アルキ
ル基または芳香族基であることが望ましい。具体的に
は、２級または３級アルキル基としては、i-プロピル、
i-ブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、1,2-ジメチルプ
ロピル、2,3-ジメチルブチル、iso-ペンチル、tert-ペ
ンチル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、4-メチルシクロヘキシル、iso-ヘキシル、ノルボル
ニル、アダマンチルなどが挙げられ、芳香族基として
は、フェニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチル
フェニル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェ
ニル、α-またはβ-ナフチル、メチルナフチル、アント
ラセニル、フェナントリル、ベンジルフェニル、ピレニ
ル、アセナフチル、フェナレニル、アセアントリレニ
ル、テトラヒドロナフチル、インダニル、ビフェニリル
などのアリール基、ベンジル、フェニルエチル、フェニ
ルプロピル、トリルメチルなどのアリールアルキル基な
どが挙げられ、これらは２重結合、３重結合を含んでい
てもよい。
そのハロゲン原子、ケイ素含有基で置換された基であ
り、中でも炭素原子数３〜２０の２級または３級アルキ
ル基または芳香族基であることが望ましい。具体的に
は、２級または３級アルキル基としては、i-プロピル、
i-ブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、1,2-ジメチルプ
ロピル、2,3-ジメチルブチル、iso-ペンチル、tert-ペ
ンチル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、4-メチルシクロヘキシル、iso-ヘキシル、ノルボル
ニル、アダマンチルなどが挙げられ、芳香族基として
は、フェニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチル
フェニル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェ
ニル、α-またはβ-ナフチル、メチルナフチル、アント
ラセニル、フェナントリル、ベンジルフェニル、ピレニ
ル、アセナフチル、フェナレニル、アセアントリレニ
ル、テトラヒドロナフチル、インダニル、ビフェニリル
などのアリール基、ベンジル、フェニルエチル、フェニ
ルプロピル、トリルメチルなどのアリールアルキル基な
どが挙げられ、これらは２重結合、３重結合を含んでい
てもよい。
【００９５】これらの基は、Ｒ5で示したようなハロゲ
ン原子、ケイ素含有基などで置換されていてもよい。Ｒ
8は水素原子または炭素原子数１〜２０のアルキル基で
ある。アルキル基として具体的には、メチル、エチル、
n-プロピル、i-プロピル、n-ブチル、i-ブチル、sec-ブ
チル、tert- ブチル、ペンチル、ヘキシル、シクロヘキ
シル、ヘプチル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シル、ノルボルニル、アダマンチルなどの鎖状アルキル
基および環状アルキル基が挙げられる。
ン原子、ケイ素含有基などで置換されていてもよい。Ｒ
8は水素原子または炭素原子数１〜２０のアルキル基で
ある。アルキル基として具体的には、メチル、エチル、
n-プロピル、i-プロピル、n-ブチル、i-ブチル、sec-ブ
チル、tert- ブチル、ペンチル、ヘキシル、シクロヘキ
シル、ヘプチル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シル、ノルボルニル、アダマンチルなどの鎖状アルキル
基および環状アルキル基が挙げられる。
【００９６】これらの基は、Ｒ5で示したようなハロゲ
ン原子、ケイ素含有基で置換されていてもよい。Ｘ1お
よびＸ2は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜
２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭
化水素基、酸素含有基またはイオウ含有基である。
ン原子、ケイ素含有基で置換されていてもよい。Ｘ1お
よびＸ2は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜
２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭
化水素基、酸素含有基またはイオウ含有基である。
【００９７】具体的に、ハロゲン原子、酸素含有基、炭
素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０の
ハロゲン化炭化水素基は、前記Ｒ5と同様である。イオ
ウ含有基としては、前記Ｒ5で示された基とともにさら
にメチルスルホネート、トリフルオロメタンスルフォネ
ート、フェニルスルフォネート、ベンジルスルフォネー
ト、p-トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンス
ルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネー
ト、p-クロルベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロ
ベンゼンスルフォネートなどのスルフォネート基、メチ
ルスルフィネート、フェニルスルフィネート、ベンゼン
スルフィネート、p-トルエンスルフィネート、トリメチ
ルベンゼンスルフィネート、ペンタフルオロベンゼンス
ルフィネートなどスルフィネート基が挙げられる。
素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０の
ハロゲン化炭化水素基は、前記Ｒ5と同様である。イオ
ウ含有基としては、前記Ｒ5で示された基とともにさら
にメチルスルホネート、トリフルオロメタンスルフォネ
ート、フェニルスルフォネート、ベンジルスルフォネー
ト、p-トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンス
ルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネー
ト、p-クロルベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロ
ベンゼンスルフォネートなどのスルフォネート基、メチ
ルスルフィネート、フェニルスルフィネート、ベンゼン
スルフィネート、p-トルエンスルフィネート、トリメチ
ルベンゼンスルフィネート、ペンタフルオロベンゼンス
ルフィネートなどスルフィネート基が挙げられる。
【００９８】Ｙは、炭素原子数１〜２０の２価の炭化水
素基、炭素原子数１〜２０の２価のハロゲン化炭化水素
基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有基、
２価のスズ含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ
−、−ＳＯ2−、−ＮＲ9−、−Ｐ（Ｒ9）−、−Ｐ(Ｏ)
(Ｒ9)−、−ＢＲ9−または−ＡｌＲ9−（但し、Ｒ9は水
素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基）を示
し、具体的には、メチレン、ジメチルメチレン、1,2-エ
チレン、ジメチル-1,2-エチレン、1,3-トリメチレン、
1,4-テトラメチレン、1,2-シクロヘキシレン、1,4-シク
ロヘキシレンなどのアルキレン基、ジフェニルメチレ
ン、ジフェニル-1,2-エチレンなどのアリールアルキレ
ン基などの炭素原子数１〜２０の２価の炭化水素基；ク
ロロメチレンなどの上記炭素原子数１〜２０の２価の炭
化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭化水素基；メチ
ルシリレン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレン、ジ
（n-プロピル）シリレン、ジ（i-プロピル）シリレン、
ジ（シクロヘキシル）シリレン、メチルフェニルシリレ
ン、ジフェニルシリレン、ジ（p-トリル）シリレン、ジ
（p-クロロフェニル）シリレンなどのアルキルシリレ
ン、アルキルアリールシリレン、アリールシリレン基、
テトラメチル-1,2-ジシリル、テトラフェニル-1,2-ジシ
リルなどのアルキルジシリル、アルキルアリールジシリ
ル、アリールシリル基などの２価のケイ素含有基；上記
２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した
２価のゲルマニウム含有基；上記２価のケイ素含有基の
ケイ素をスズに置換した２価のスズ含有基置換基などで
あり；Ｒ9は、前記Ｒ5と同様のハロゲン原子、炭素原子
数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲ
ン化炭化水素基である。
素基、炭素原子数１〜２０の２価のハロゲン化炭化水素
基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有基、
２価のスズ含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ
−、−ＳＯ2−、−ＮＲ9−、−Ｐ（Ｒ9）−、−Ｐ(Ｏ)
(Ｒ9)−、−ＢＲ9−または−ＡｌＲ9−（但し、Ｒ9は水
素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基）を示
し、具体的には、メチレン、ジメチルメチレン、1,2-エ
チレン、ジメチル-1,2-エチレン、1,3-トリメチレン、
1,4-テトラメチレン、1,2-シクロヘキシレン、1,4-シク
ロヘキシレンなどのアルキレン基、ジフェニルメチレ
ン、ジフェニル-1,2-エチレンなどのアリールアルキレ
ン基などの炭素原子数１〜２０の２価の炭化水素基；ク
ロロメチレンなどの上記炭素原子数１〜２０の２価の炭
化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭化水素基；メチ
ルシリレン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレン、ジ
（n-プロピル）シリレン、ジ（i-プロピル）シリレン、
ジ（シクロヘキシル）シリレン、メチルフェニルシリレ
ン、ジフェニルシリレン、ジ（p-トリル）シリレン、ジ
（p-クロロフェニル）シリレンなどのアルキルシリレ
ン、アルキルアリールシリレン、アリールシリレン基、
テトラメチル-1,2-ジシリル、テトラフェニル-1,2-ジシ
リルなどのアルキルジシリル、アルキルアリールジシリ
ル、アリールシリル基などの２価のケイ素含有基；上記
２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した
２価のゲルマニウム含有基；上記２価のケイ素含有基の
ケイ素をスズに置換した２価のスズ含有基置換基などで
あり；Ｒ9は、前記Ｒ5と同様のハロゲン原子、炭素原子
数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲ
ン化炭化水素基である。
【００９９】このうち２価のケイ素含有基、２価のゲル
マニウム含有基、２価のスズ含有基であることが好まし
く、さらに２価のケイ素含有基であることが好ましく、
このうち特にアルキルシリレン、アルキルアリールシリ
レン、アリールシリレンであることが好ましい。以下に
上記一般式（Ｖ）で表される遷移金属化合物を具体的に
例示する。
マニウム含有基、２価のスズ含有基であることが好まし
く、さらに２価のケイ素含有基であることが好ましく、
このうち特にアルキルシリレン、アルキルアリールシリ
レン、アリールシリレンであることが好ましい。以下に
上記一般式（Ｖ）で表される遷移金属化合物を具体的に
例示する。
【０１００】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-プ
ロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-n-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n
-ヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シクロヘ
キシルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシク
ロヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニル
エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジ
クロルメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-クロロ
メチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチル
シリレンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
トリメチルシロキシメチルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジエチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ(i-プロピル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ(n-ブチル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-
4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジ(シクロヘキシル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
t-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-エチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)シリ
レンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェ
ニル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレンビス｛1-(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルイン
デニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウム-ビス｛1-(トリフルオロメタンスル
ホナト)｝、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム-ビ
ス｛1-(p-フェニルスルフィナト)｝、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-フェニル-4-i-プロピル-7-メチル-1-
インデニル)｝ジルコニウムジクロリドなど。
チル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-プ
ロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-n-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n
-ヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シクロヘ
キシルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシク
ロヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニル
エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジ
クロルメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-クロロ
メチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチル
シリレンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
トリメチルシロキシメチルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジエチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ(i-プロピル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ(n-ブチル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-
4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジ(シクロヘキシル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
t-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-エチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)シリ
レンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェ
ニル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレンビス｛1-(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルイン
デニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル）｝ジルコニウム-ビス｛1-(トリフルオロメタンスル
ホナト)｝、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-i-プロピル-1-インデニル）｝ジルコニウム-ビ
ス｛1-(p-フェニルスルフィナト)｝、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-フェニル-4-i-プロピル-7-メチル-1-
インデニル)｝ジルコニウムジクロリドなど。
【０１０１】本発明では、上記一般式（Ｖ）で示される
遷移金属化合物のうち、下記式（VI）で示される遷移金
属化合物を好ましく用いることができる。
遷移金属化合物のうち、下記式（VI）で示される遷移金
属化合物を好ましく用いることができる。
【０１０２】
【化９】
【０１０３】（式中、Ｍ、Ｘ1、Ｘ2、Ｒ5、Ｒ7およびＹ
は、それぞれ一般式（Ｖ）中のＭ、Ｘ 1、Ｘ2、Ｒ5、Ｒ7
およびＹと同義であるが、好ましくはＲ5は水素原子、
メチル基または芳香族基である。）このような一般式
（VI）で示される好ましい遷移金属化合物を以下に例示
する。
は、それぞれ一般式（Ｖ）中のＭ、Ｘ 1、Ｘ2、Ｒ5、Ｒ7
およびＹと同義であるが、好ましくはＲ5は水素原子、
メチル基または芳香族基である。）このような一般式
（VI）で示される好ましい遷移金属化合物を以下に例示
する。
【０１０４】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(4-フェニ
ル-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-メチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-メチル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル
-4-(1-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4
-(2-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-
(9-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(9-
フェナントリル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-フ
ルオロフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(ペン
タフルオロフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-
クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-ク
ロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o-ク
ロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o,p-
ジクロロフェニル)フェニル-1-インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メ
チル-4-(p-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-(p-トリル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-
トリル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o-トリル)-1
-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o,o'-ジメチルフェニ
ル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-エチルフェニ
ル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-i-プロピルフェ
ニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-ベンジルフェニ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-ビフェニル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-ビフェニル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-メチル-4-(p-トリメチルシリレンフェニル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-トリメチルシリレン
フェニル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス(2-フェニル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチルシリ
レン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジ-(i-プロピル)シリレン-ビ
ス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジ-(n-ブチル)シリレン-ビス｛1-(2
-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジシクロヘキシルシリレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フ
ェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
フェニルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェニル)シ
リレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-エチレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレ
ン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビス｛1-
(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-
フェニルインデニル)｝ジルコニウムジブロミド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコ
ニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムクロ
リドＳＯ2Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メ
チル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムクロリドＯ
ＳＯ2Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-
4-フェニルインデニル)｝チタニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ハフニウムジクロリドなど。
ル-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-メチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-メチル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル
-4-(1-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4
-(2-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-
(9-アントラセニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(9-
フェナントリル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-フ
ルオロフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(ペン
タフルオロフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-
クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-ク
ロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o-ク
ロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o,p-
ジクロロフェニル)フェニル-1-インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メ
チル-4-(p-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-(p-トリル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-
トリル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o-トリル)-1
-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(o,o'-ジメチルフェニ
ル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-エチルフェニ
ル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-i-プロピルフェ
ニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-ベンジルフェニ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(p-ビフェニル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-ビフェニル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-メチル-4-(p-トリメチルシリレンフェニル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-(m-トリメチルシリレン
フェニル)-1-インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス(2-フェニル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチルシリ
レン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジ-(i-プロピル)シリレン-ビ
ス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジ-(n-ブチル)シリレン-ビス｛1-(2
-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジシクロヘキシルシリレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フ
ェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
フェニルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)
シリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(p-クロロフェニル)シ
リレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-(2-メチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-エチレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレ
ン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビス｛1-
(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-
フェニルインデニル)｝ジルコニウムジブロミド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコ
ニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムクロ
リドＳＯ2Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メ
チル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムクロリドＯ
ＳＯ2Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-
4-フェニルインデニル)｝チタニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルイン
デニル)｝ハフニウムジクロリドなど。
【０１０５】上記のうちでもＲ5がメチル基である化合
物が好ましい。また上記の一般式（VI）において、Ｒ5
は炭素原子数２〜６の炭化水素基であり、Ｒ7は炭素原
子数６〜１６のアリール基である遷移金属化合物も好ま
しく用いられる。このような好ましい化合物を以下に例
示する。rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-
フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(β-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-エチル-4-(2-メチル-1-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-エチル-4-(5-アセナフチル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-エチル-4-(o-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
エチル-4-(m-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エ
チル-4-(p-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,3-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,4-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,5-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,4,6-トリメチルフェニル)インデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
エチル-4-(o-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エ
チル-4-(m-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(p-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2,3-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2,6-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(3,5-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4
-(3-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-
(4-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-
ビフェニリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-トリメ
チルシリレンフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル
-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナ
フチル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(β-ナフ
チル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(2-メチル-1
-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(5-アセ
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-アント
ラセニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-フェナ
ントリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-フェニル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(α-ナフチル)イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(β-ナフチル)インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(2-メチル-1-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(5-アセナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-アントラセニル)イ
ンデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-フェナントリル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-s-ブチル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-
ブチル-4-(8-メチル-9-ナフチル)インデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
s-ブチル-4-(5-アセナフチル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-
ブチル-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-ブ
チル-4-(9-フェナントリル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ペン
チル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ペンチル-4-
(α-ナフチル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-フ
ェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(α-ナフチル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(β-ナフチル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(2-メチル-1-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(5-アセナフチル)インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(9-アントラセニル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(9-フェナントリル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-フェニルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-i-ブチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブ
チル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4
-(２-メチル-１-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチ
ル-4-(5-アセナフチル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル
-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4
-(9-フェナントリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-ネオペンチル
-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-ネオペンチル-4-(α-
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ヘキシル-4-フェニル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-n-ヘキシル-4-(α-ナフチル)イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシ
リレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシ
リレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(4-ビフェニリル)インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-メチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
エチレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲル
ミレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-(2-
n-プロピル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビス｛1-(2-エチル-4
-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルスタニレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルスタニレン-ビス｛1-(2-n-エチル-4-(9-フェナントリ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルスタニレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリドなど。
物が好ましい。また上記の一般式（VI）において、Ｒ5
は炭素原子数２〜６の炭化水素基であり、Ｒ7は炭素原
子数６〜１６のアリール基である遷移金属化合物も好ま
しく用いられる。このような好ましい化合物を以下に例
示する。rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-
フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(β-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-エチル-4-(2-メチル-1-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-エチル-4-(5-アセナフチル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-エチル-4-(o-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
エチル-4-(m-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エ
チル-4-(p-メチルフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,3-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,4-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,5-ジメチルフェニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(2,4,6-トリメチルフェニル)インデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
エチル-4-(o-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エ
チル-4-(m-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-(p-クロロフェニル)インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2,3-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2,6-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(3,5-ジクロロフェニル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(2-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4
-(3-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-
(4-ブロモフェニル)インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-
ビフェニリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-トリメ
チルシリレンフェニル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル
-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナ
フチル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(β-ナフ
チル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(2-メチル-1
-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac
-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(5-アセ
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-アント
ラセニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-フェナ
ントリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-フェニル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(α-ナフチル)イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(β-ナフチル)インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(2-メチル-1-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(5-アセナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-アントラセニル)イ
ンデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-フェナントリル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-s-ブチル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-
ブチル-4-(8-メチル-9-ナフチル)インデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-
s-ブチル-4-(5-アセナフチル)インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-
ブチル-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-s-ブ
チル-4-(9-フェナントリル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ペン
チル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ペンチル-4-
(α-ナフチル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-フ
ェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(α-ナフチル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(β-ナフチル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(2-メチル-1-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(5-アセナフチル)インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(9-アントラセニル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(9-フェナントリル)インデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-フェニルインデニル)｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-i-ブチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブ
チル-4-(β-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4
-(２-メチル-１-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチ
ル-4-(5-アセナフチル)インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル
-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4
-(9-フェナントリル)インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-ネオペンチル
-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-ネオペンチル-4-(α-
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ヘキシル-4-フェニル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-n-ヘキシル-4-(α-ナフチル)イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシ
リレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシ
リレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニ
ルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(9-アントラセニル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(9-フェナントリル)インデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(4-ビフェニリル)インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-(2-エチ
ル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
rac-メチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-
ナフチル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
エチレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナフチル)イン
デニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲル
ミレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス
｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル)インデニル)｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-(2-
n-プロピル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルスタニレン-ビス｛1-(2-エチル-4
-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルスタニレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルスタニレン-ビス｛1-(2-n-エチル-4-(9-フェナントリ
ル)インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルスタニレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-フェニルイン
デニル)｝ジルコニウムジクロリドなど。
【０１０６】本発明では、上記のような化合物において
ジルコニウム金属をチタニウム金属、ハフニウム金属、
バナジウム金属、ニオブ金属、タンタル金属、クロム金
属、モリブデン金属、タングステン金属に置き換えた遷
移金属化合物を用いることもできる。このような遷移金
属化合物は、通常ラセミ体としてオレフィン重合用触媒
成分として用いられるが、Ｒ型またはＳ型を用いること
もできる。
ジルコニウム金属をチタニウム金属、ハフニウム金属、
バナジウム金属、ニオブ金属、タンタル金属、クロム金
属、モリブデン金属、タングステン金属に置き換えた遷
移金属化合物を用いることもできる。このような遷移金
属化合物は、通常ラセミ体としてオレフィン重合用触媒
成分として用いられるが、Ｒ型またはＳ型を用いること
もできる。
【０１０７】上記一般式（Ｖ）で表される遷移金属化合
物（ａ'）は、Journal of Organometallic Chem.288(19
85)、第63〜67頁、ヨーロッパ特許出願公開第0,320,762
号明細書および実施例に準じて製造することができ
る。成分（ｂ） メタロセン系触媒（２）を構成する遷移金属化合物
（ａ'）と反応してイオン対を形成する化合物（b-1）と
しては、上記メタロセン系触媒（１）を構成するイオン
化イオン性化合物（b-1）と同様の化合物が挙げられ、
有機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機アル
ミニウム化合物（b-3）としては、上記α-オレフィン重
合体の製造に用いられるメタロセン系触媒を構成する有
機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機アルミ
ニウム化合物（b-3）と同様の化合物が挙げられる。
物（ａ'）は、Journal of Organometallic Chem.288(19
85)、第63〜67頁、ヨーロッパ特許出願公開第0,320,762
号明細書および実施例に準じて製造することができ
る。成分（ｂ） メタロセン系触媒（２）を構成する遷移金属化合物
（ａ'）と反応してイオン対を形成する化合物（b-1）と
しては、上記メタロセン系触媒（１）を構成するイオン
化イオン性化合物（b-1）と同様の化合物が挙げられ、
有機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機アル
ミニウム化合物（b-3）としては、上記α-オレフィン重
合体の製造に用いられるメタロセン系触媒を構成する有
機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機アルミ
ニウム化合物（b-3）と同様の化合物が挙げられる。
【０１０８】重合法
アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）の製造に用
いられるメタロセン系触媒（２）は、上記のような成分
（ａ'）、成分（ｂ）を不活性炭化水素溶媒中またはオ
レフィン溶媒中で混合することにより調製することがで
きる。触媒の調製に用いられる不活性炭化水素溶媒とし
て具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油など
の脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、
メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼ
ン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレ
ンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハ
ロゲン化炭化水素あるいはこれらの混合物などを挙げる
ことができる。
いられるメタロセン系触媒（２）は、上記のような成分
（ａ'）、成分（ｂ）を不活性炭化水素溶媒中またはオ
レフィン溶媒中で混合することにより調製することがで
きる。触媒の調製に用いられる不活性炭化水素溶媒とし
て具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油など
の脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、
メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼ
ン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレ
ンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハ
ロゲン化炭化水素あるいはこれらの混合物などを挙げる
ことができる。
【０１０９】上記のような各成分から触媒を調製する際
には、各成分を任意の順序で接触させることができる
が、成分（ａ'）と成分（b-2）（または成分（b-1））
とを接触させるか、成分（b-2）と成分（b-3）とを接触
させ、次いで成分（ａ'）を接触させるか、成分（ａ'）
と成分（b-2）（または成分（b-1））とを接触させ、次
いで成分（b-3）を混合させるか、あるいは、成分
（ａ'）と成分（b-3）とを接触させ、次いで成分（b-
2）（または成分（b-1））を接触させることが好まし
い。
には、各成分を任意の順序で接触させることができる
が、成分（ａ'）と成分（b-2）（または成分（b-1））
とを接触させるか、成分（b-2）と成分（b-3）とを接触
させ、次いで成分（ａ'）を接触させるか、成分（ａ'）
と成分（b-2）（または成分（b-1））とを接触させ、次
いで成分（b-3）を混合させるか、あるいは、成分
（ａ'）と成分（b-3）とを接触させ、次いで成分（b-
2）（または成分（b-1））を接触させることが好まし
い。
【０１１０】上記各成分を接触させるに際して、遷移金
属化合物（ａ'）は、約１０-8〜１０-1モル／リットル
（重合容積）、好ましくは１０-7〜５×１０-2モル／リ
ットルの量で用いられる。成分（b-1）を用いる場合に
は、成分（ａ'）と成分（b-1）とのモル比（（ａ’）／
成分（b-1））が、通常０.０１〜１０、好ましくは０.
１〜５となるような量で用いられる。
属化合物（ａ'）は、約１０-8〜１０-1モル／リットル
（重合容積）、好ましくは１０-7〜５×１０-2モル／リ
ットルの量で用いられる。成分（b-1）を用いる場合に
は、成分（ａ'）と成分（b-1）とのモル比（（ａ’）／
成分（b-1））が、通常０.０１〜１０、好ましくは０.
１〜５となるような量で用いられる。
【０１１１】成分（b-2）は、該成分（b-2）中のアルミ
ニウム原子と成分（ａ’）中の遷移金属との原子比（Ａ
ｌ／遷移金属）が、通常１０〜１００００、好ましくは
２０〜５０００となるような量で用いられる。成分（b-
3）は、該成分（b-3）中のアルミニウム原子（Ａ
ｌb-3）と成分（b-2）中のアルミニウム原子（Ａ
ｌb-2）との原子比（Ａｌb-3／Ａｌb-2）で、通常０.０
２〜２０、好ましくは０.２〜１０となるような量で用
いられる。
ニウム原子と成分（ａ’）中の遷移金属との原子比（Ａ
ｌ／遷移金属）が、通常１０〜１００００、好ましくは
２０〜５０００となるような量で用いられる。成分（b-
3）は、該成分（b-3）中のアルミニウム原子（Ａ
ｌb-3）と成分（b-2）中のアルミニウム原子（Ａ
ｌb-2）との原子比（Ａｌb-3／Ａｌb-2）で、通常０.０
２〜２０、好ましくは０.２〜１０となるような量で用
いられる。
【０１１２】上記各触媒成分は、重合器中で混合して接
触させてもよく、また予め混合接触させてから重合器に
添加してもよい。予め接触させる際には、通常−５０〜
１５０℃、好ましくは−２０〜１２０℃で、１〜１００
０分間、好ましくは５〜６００分間接触させる。また接
触時には接触温度を変化させてもよい。
触させてもよく、また予め混合接触させてから重合器に
添加してもよい。予め接触させる際には、通常−５０〜
１５０℃、好ましくは−２０〜１２０℃で、１〜１００
０分間、好ましくは５〜６００分間接触させる。また接
触時には接触温度を変化させてもよい。
【０１１３】上記のようなメタロセン系触媒を調製する
際には、上記成分（ａ’）、成分（ｂ）のうち少なくと
も一種を、顆粒状あるいは微粒子状の微粒子状担体に、
担持させて固体状触媒を形成してもよい。担体としては
多孔質酸化物が好ましく、例えばＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3な
どの無機担体を用いることができる。またエチレン、プ
ロピレン、1-ブテンなどのα-オレフィン、あるいはス
チレンを主成分として生成される重合体または共重合体
などの有機担体を用いることもできる。
際には、上記成分（ａ’）、成分（ｂ）のうち少なくと
も一種を、顆粒状あるいは微粒子状の微粒子状担体に、
担持させて固体状触媒を形成してもよい。担体としては
多孔質酸化物が好ましく、例えばＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3な
どの無機担体を用いることができる。またエチレン、プ
ロピレン、1-ブテンなどのα-オレフィン、あるいはス
チレンを主成分として生成される重合体または共重合体
などの有機担体を用いることもできる。
【０１１４】またアイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）の製造に用いられる触媒は、プロピレン、エチレ
ン、1-ブテンなどのオレフィンあるいはこれらと他のオ
レフィン類などが予備重合されていてもよい。なおアイ
ソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）の製造に用いら
れる触媒は、上記のような各成分以外にもオレフィン重
合に有用な他の成分、例えば触媒成分としての水なども
含むことができる。
（Ｃ）の製造に用いられる触媒は、プロピレン、エチレ
ン、1-ブテンなどのオレフィンあるいはこれらと他のオ
レフィン類などが予備重合されていてもよい。なおアイ
ソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）の製造に用いら
れる触媒は、上記のような各成分以外にもオレフィン重
合に有用な他の成分、例えば触媒成分としての水なども
含むことができる。
【０１１５】本発明で用いられるアイソタクティックプ
ロピレン重合体（Ｃ）は、上記のようなメタロセン系触
媒（２）の存在下に、プロピレンを単独重合するか、ま
たはプロピレンとエチレンおよび炭素原子数が４〜２０
のα-オレフィンとを、最終的に上記のような特性を有
するように共重合させることによって製造することがで
きる。重合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合法ある
いは気相重合法いずれにおいても実施できる。
ロピレン重合体（Ｃ）は、上記のようなメタロセン系触
媒（２）の存在下に、プロピレンを単独重合するか、ま
たはプロピレンとエチレンおよび炭素原子数が４〜２０
のα-オレフィンとを、最終的に上記のような特性を有
するように共重合させることによって製造することがで
きる。重合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合法ある
いは気相重合法いずれにおいても実施できる。
【０１１６】液相重合法では上述した触媒調製の際に用
いた不活性炭化水素溶媒と同じものを用いることがで
き、プロピレンを溶媒として用いることもできる。重合
は、懸濁重合法を実施する際には、通常−５０〜１００
℃、好ましくは０〜９０℃の温度で行われることが望ま
しく、溶液重合法を実施する際には、通常０〜２５０
℃、好ましくは２０〜２００℃の温度で行われることが
望ましい。また、気相重合法を実施する際には、重合は
通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１００℃の温度で
行われることが望ましい。重合は、通常、常圧〜９．８
ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）、好ましくは常圧〜４．
９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ2）の圧力下で行われる。
いた不活性炭化水素溶媒と同じものを用いることがで
き、プロピレンを溶媒として用いることもできる。重合
は、懸濁重合法を実施する際には、通常−５０〜１００
℃、好ましくは０〜９０℃の温度で行われることが望ま
しく、溶液重合法を実施する際には、通常０〜２５０
℃、好ましくは２０〜２００℃の温度で行われることが
望ましい。また、気相重合法を実施する際には、重合は
通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１００℃の温度で
行われることが望ましい。重合は、通常、常圧〜９．８
ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）、好ましくは常圧〜４．
９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ2）の圧力下で行われる。
【０１１７】重合は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるアイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、ある
いは重合温度、重合圧力を変化させることによって調節
することができる。
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるアイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、ある
いは重合温度、重合圧力を変化させることによって調節
することができる。
【０１１８】（Ｄ）エチレン単独重合体
エチレン単独重合体（Ｄ）は、下記のような特性を有し
ていることが好ましい。メルトテンション（ＭＴ
（ｇ））とメルトフローレート（ＭＦＲ（ｇ／10分））
とが ９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 好ましくは９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.３×ＭＦＲ
-0.84 より好ましくは８.５×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.５×Ｍ
ＦＲ-0.84 で示される関係を満たしていることが望ましい。
ていることが好ましい。メルトテンション（ＭＴ
（ｇ））とメルトフローレート（ＭＦＲ（ｇ／10分））
とが ９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 好ましくは９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.３×ＭＦＲ
-0.84 より好ましくは８.５×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.５×Ｍ
ＦＲ-0.84 で示される関係を満たしていることが望ましい。
【０１１９】このような特性を有するエチレン単独重合
体は、メルトテンション（ＭＴ）が高いので、成形性が
良好である。なお、メルトテンション（ＭＴ）は、溶融
させたポリマーを一定速度で延伸した時の応力を測定す
ることにより決定される。すなわち、生成ポリマー粉体
を通常の方法で溶融後ペレット化して測定サンプルと
し、東洋精機製作所製、ＭＴ測定器を用い、樹脂温度１
９０℃、押し出し速度１５ｍｍ／分、巻取り速度１０〜
２０ｍ／分、ノズル径２.０９ｍｍφ、ノズル長さ８ｍ
ｍの条件で行った。
体は、メルトテンション（ＭＴ）が高いので、成形性が
良好である。なお、メルトテンション（ＭＴ）は、溶融
させたポリマーを一定速度で延伸した時の応力を測定す
ることにより決定される。すなわち、生成ポリマー粉体
を通常の方法で溶融後ペレット化して測定サンプルと
し、東洋精機製作所製、ＭＴ測定器を用い、樹脂温度１
９０℃、押し出し速度１５ｍｍ／分、巻取り速度１０〜
２０ｍ／分、ノズル径２.０９ｍｍφ、ノズル長さ８ｍ
ｍの条件で行った。
【０１２０】エチレン単独重合体（Ｄ）は、密度が、
０．８８０〜０．９４０ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．８
８５〜０．９３０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．８９
０〜０．９２０ｇ／ｃｍ3の範囲にある。また、１９０
℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが、
０．１〜１００ｇ／10分、好ましくは０．３〜５０ｇ／
10分、より好ましくは０．５〜２０ｇ／10分の範囲にあ
る。
０．８８０〜０．９４０ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．８
８５〜０．９３０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．８９
０〜０．９２０ｇ／ｃｍ3の範囲にある。また、１９０
℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが、
０．１〜１００ｇ／10分、好ましくは０．３〜５０ｇ／
10分、より好ましくは０．５〜２０ｇ／10分の範囲にあ
る。
【０１２１】このようなエチレン単独重合体は、例え
ば、従来公知のチタン系触媒を用いて高圧法により製造
することができる。（Ｅ）エチレン・α-オレフィン共重合体 本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）は、エチレンと炭素原子数が４〜２０のα-オレ
フィンとのランダム共重合体である。
ば、従来公知のチタン系触媒を用いて高圧法により製造
することができる。（Ｅ）エチレン・α-オレフィン共重合体 本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）は、エチレンと炭素原子数が４〜２０のα-オレ
フィンとのランダム共重合体である。
【０１２２】ここで炭素原子数４〜２０のα-オレフィ
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコサンなどが挙げられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。エチレン・α-オレフィン
共重合体（Ｅ）は、密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／
ｃｍ3、好ましくは０．８６０〜０．９００ｇ／ｃｍ3、
さらに好ましくは０．８７０〜０．９００ｇ／ｃｍ3の
範囲にある。
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコサンなどが挙げられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。エチレン・α-オレフィン
共重合体（Ｅ）は、密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／
ｃｍ3、好ましくは０．８６０〜０．９００ｇ／ｃｍ3、
さらに好ましくは０．８７０〜０．９００ｇ／ｃｍ3の
範囲にある。
【０１２３】エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）
は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロー
レートが０．０５〜５０ｇ／10分、好ましくは０．１〜
５０ｇ／10分、さらに好ましくは０．１〜３０ｇ／10分
の範囲にある。エチレン・α−オレフィンとの共重合体（Ｅ）の製造 このようなエチレンとα-オレフィンとの共重合体
（Ｅ）は、従来公知のバナジウム系触媒またはメタロセ
ン系触媒の存在下で製造することができる。また通常は
溶液重合プロセスで共重合を行うが、特にこれに限定さ
れるわけではなく、気相プロセスであってもよい。
は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロー
レートが０．０５〜５０ｇ／10分、好ましくは０．１〜
５０ｇ／10分、さらに好ましくは０．１〜３０ｇ／10分
の範囲にある。エチレン・α−オレフィンとの共重合体（Ｅ）の製造 このようなエチレンとα-オレフィンとの共重合体
（Ｅ）は、従来公知のバナジウム系触媒またはメタロセ
ン系触媒の存在下で製造することができる。また通常は
溶液重合プロセスで共重合を行うが、特にこれに限定さ
れるわけではなく、気相プロセスであってもよい。
【０１２４】結晶核剤（Ｆ）
本発明で必要に応じて用いられる結晶核剤（Ｆ）として
は、脂肪族アミドや芳香族カルボン酸や脂肪族カルボン
酸の金属塩や含フッ素ポリマーを例示でき、具体的に
は、エチレンビスステリルアミド、安息香酸アルミニウ
ム塩、p-t-ブチル安息香酸アルミニウム塩やアジピン酸
ナトリウム、テフロン(Ｒ)など挙げられる。これらの結
晶核剤のなかでは、脂肪族アミド、含フッ素ポリマーが
好ましい。
は、脂肪族アミドや芳香族カルボン酸や脂肪族カルボン
酸の金属塩や含フッ素ポリマーを例示でき、具体的に
は、エチレンビスステリルアミド、安息香酸アルミニウ
ム塩、p-t-ブチル安息香酸アルミニウム塩やアジピン酸
ナトリウム、テフロン(Ｒ)など挙げられる。これらの結
晶核剤のなかでは、脂肪族アミド、含フッ素ポリマーが
好ましい。
【０１２５】その他の共重合体
本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物には、必要により上記（Ａ）〜（Ｅ）以外の重合
体（以下、「その他の共重合体」ともいう。）が含まれ
ていてもよい。このような「その他の共重合体」として
は、水添されていてもよい芳香族炭化水素ブロック共重
合体、エチレン・α-オレフィンブロック共重合体、エ
チレン・トリエン共重合体およびエチレン・ジエン共重
合体などが挙げられる。これらのその他の共重合体は、
１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。
組成物には、必要により上記（Ａ）〜（Ｅ）以外の重合
体（以下、「その他の共重合体」ともいう。）が含まれ
ていてもよい。このような「その他の共重合体」として
は、水添されていてもよい芳香族炭化水素ブロック共重
合体、エチレン・α-オレフィンブロック共重合体、エ
チレン・トリエン共重合体およびエチレン・ジエン共重
合体などが挙げられる。これらのその他の共重合体は、
１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。
【０１２６】配合剤
本発明の軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成
物には、防曇剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止
剤、顔料、染料、発錆防止剤など従来公知の配合剤を、
本発明の目的を損わない範囲で配合することもできる。組成物 本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、上述したようなシンジオタクティックプロピ
レン重合体（Ａ）と、シンジオタクティックプロピレン
・エチレン共重合体（Ｂ）と、アイソタクティックプロ
ピレン重合体（Ｃ）と、エチレン単独重合体（Ｄ）と、
エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）とからなる。
物には、防曇剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止
剤、顔料、染料、発錆防止剤など従来公知の配合剤を、
本発明の目的を損わない範囲で配合することもできる。組成物 本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、上述したようなシンジオタクティックプロピ
レン重合体（Ａ）と、シンジオタクティックプロピレン
・エチレン共重合体（Ｂ）と、アイソタクティックプロ
ピレン重合体（Ｃ）と、エチレン単独重合体（Ｄ）と、
エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）とからなる。
【０１２７】シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）とアイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）と
の重量比｛（Ａ）／（Ｃ）｝は９９／１〜１／９９、好
ましくは９０／１０〜１０／９０、さらに好ましくは８
０／２０〜２０／８０である。シンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）とアイソタクティックプロピレン
重合体（Ｃ）との合計量（Ａ＋Ｃ）とシンジオタクティ
ックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）とエチレン単
独重合体（Ｄ）とエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）の合計重量比｛（Ａ＋Ｃ）／（Ｂ＋Ｄ＋Ｅ）｝が
９０／１０〜１０／９０、好ましくは８０／２０〜２０
／８０、さらに好ましくは７５／２５〜４０／６０の範
囲にある。
（Ａ）とアイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）と
の重量比｛（Ａ）／（Ｃ）｝は９９／１〜１／９９、好
ましくは９０／１０〜１０／９０、さらに好ましくは８
０／２０〜２０／８０である。シンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）とアイソタクティックプロピレン
重合体（Ｃ）との合計量（Ａ＋Ｃ）とシンジオタクティ
ックプロピレン・エチレン共重合体（Ｂ）とエチレン単
独重合体（Ｄ）とエチレン・α-オレフィン共重合体
（Ｅ）の合計重量比｛（Ａ＋Ｃ）／（Ｂ＋Ｄ＋Ｅ）｝が
９０／１０〜１０／９０、好ましくは８０／２０〜２０
／８０、さらに好ましくは７５／２５〜４０／６０の範
囲にある。
【０１２８】またシンジオタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体（Ｂ）、エチレン単独重合体（Ｄ）およ
びエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）は、シンジ
オタクティックポリプロピレン組成物１００重量部に対
して、例えばシンジオタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体（Ｂ）が５〜４５重量％、エチレン単独重合
体（Ｄ）が１〜１５重量％、エチレン・α-オレフィン
共重合体（Ｅ）が１〜３５重量％の範囲である。
チレン共重合体（Ｂ）、エチレン単独重合体（Ｄ）およ
びエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）は、シンジ
オタクティックポリプロピレン組成物１００重量部に対
して、例えばシンジオタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体（Ｂ）が５〜４５重量％、エチレン単独重合
体（Ｄ）が１〜１５重量％、エチレン・α-オレフィン
共重合体（Ｅ）が１〜３５重量％の範囲である。
【０１２９】上記のような割合で（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）を含有する軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物は、透明性、柔軟性、
ヒートシール性、耐衝撃性、成形性に優れる傾向があ
る。本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピ
レン組成物が、結晶核剤（Ｆ）を含有する場合は、上記
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と、上記
シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）と、上記アイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）と、上記エチレン単独重合体（Ｄ）と、上記エチ
レン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）の合計量１００重
量部に対して０．０１〜１重量部、好ましくは０．１〜
０．８重量部の割合で含有することが望ましい。
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）を含有する軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物は、透明性、柔軟性、
ヒートシール性、耐衝撃性、成形性に優れる傾向があ
る。本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピ
レン組成物が、結晶核剤（Ｆ）を含有する場合は、上記
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と、上記
シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体
（Ｂ）と、上記アイソタクティックプロピレン重合体
（Ｃ）と、上記エチレン単独重合体（Ｄ）と、上記エチ
レン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）の合計量１００重
量部に対して０．０１〜１重量部、好ましくは０．１〜
０．８重量部の割合で含有することが望ましい。
【０１３０】上記のような割合で（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）を含有し、これにさらに結
晶核剤（Ｆ）を添加すると、得られる軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン組成物は、透明性、アンチブロ
ッキング性、ヒートシール性、成形性に優れる傾向があ
る。このような軟質シンジオタクティックポリプロピレ
ン組成物は、メルトフローレート（ＡＳＴＭ Ｄ １２３
８、２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が、通常０．０００
１〜１０００ｇ／10分、好ましくは０．０００１〜９０
０ｇ／10分、さらに好ましくは０．０００１〜８００ｇ
／10分であり、１３５℃のデカヒドロナフタレン中で測
定される極限粘度［η］が、通常０．０１〜１０ｄｌ／
ｇ、好ましくは０．０５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好まし
くは０．１〜１０ｄｌ／ｇである。
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）を含有し、これにさらに結
晶核剤（Ｆ）を添加すると、得られる軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン組成物は、透明性、アンチブロ
ッキング性、ヒートシール性、成形性に優れる傾向があ
る。このような軟質シンジオタクティックポリプロピレ
ン組成物は、メルトフローレート（ＡＳＴＭ Ｄ １２３
８、２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が、通常０．０００
１〜１０００ｇ／10分、好ましくは０．０００１〜９０
０ｇ／10分、さらに好ましくは０．０００１〜８００ｇ
／10分であり、１３５℃のデカヒドロナフタレン中で測
定される極限粘度［η］が、通常０．０１〜１０ｄｌ／
ｇ、好ましくは０．０５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好まし
くは０．１〜１０ｄｌ／ｇである。
【０１３１】また、本発明に係る軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン組成物のメルトテンション（ＭＴ）
は、通常０．５〜１０ｇ、好ましくは１〜１０ｇであ
り、フィルム成形性等の成形性に優れている。なお、こ
のメルトテンション（ＭＴ）は、メルトテンションテス
ター（（株）東洋精機製作所製）により、測定温度２０
０℃、押出速度１５ｍｍ／分の条件下で押し出されるス
トランドを一定速度（１０ｍ／分）で引き取る際にフィ
ラメントにかかる張力として求めた。
ックポリプロピレン組成物のメルトテンション（ＭＴ）
は、通常０．５〜１０ｇ、好ましくは１〜１０ｇであ
り、フィルム成形性等の成形性に優れている。なお、こ
のメルトテンション（ＭＴ）は、メルトテンションテス
ター（（株）東洋精機製作所製）により、測定温度２０
０℃、押出速度１５ｍｍ／分の条件下で押し出されるス
トランドを一定速度（１０ｍ／分）で引き取る際にフィ
ラメントにかかる張力として求めた。
【０１３２】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物の製造 上記のような軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、各成分を上記のような範囲で種々公知の方
法、例えばヘンシェルミキサー、Ｖ-ブレンダー、リボ
ンブレンダー、タンブラブレンダー等で混合する方法、
または混合後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バ
ンバリーミキサー等で溶融混練後、造粒または粉砕する
方法を採用して製造することができる。
組成物の製造 上記のような軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物は、各成分を上記のような範囲で種々公知の方
法、例えばヘンシェルミキサー、Ｖ-ブレンダー、リボ
ンブレンダー、タンブラブレンダー等で混合する方法、
または混合後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バ
ンバリーミキサー等で溶融混練後、造粒または粉砕する
方法を採用して製造することができる。
【０１３３】成形体
上記のような本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物は、従来公知のポリオレフィン用途
に広く用いることができ、例えばシート、未延伸または
延伸フィルム、フィラメントなどを含む種々の形状の成
形体に成形して利用することができる。
リプロピレン組成物は、従来公知のポリオレフィン用途
に広く用いることができ、例えばシート、未延伸または
延伸フィルム、フィラメントなどを含む種々の形状の成
形体に成形して利用することができる。
【０１３４】成形体として具体的には、押出成形、射出
成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー
成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレン
ダー成形、発泡成形などの公知の熱成形方法により得ら
れる成形体が挙げられる。以下に数例挙げて成形体を説
明する。本発明に係る成形体が例えば押出成形体である
場合、その形状および製品種類は特に限定されないが、
例えばシート、フィルム（未延伸）、パイプ、ホース、
電線被覆、フィラメントなどが挙げられ、特にシート、
フィルム、フィラメントなどが好ましい。
成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー
成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレン
ダー成形、発泡成形などの公知の熱成形方法により得ら
れる成形体が挙げられる。以下に数例挙げて成形体を説
明する。本発明に係る成形体が例えば押出成形体である
場合、その形状および製品種類は特に限定されないが、
例えばシート、フィルム（未延伸）、パイプ、ホース、
電線被覆、フィラメントなどが挙げられ、特にシート、
フィルム、フィラメントなどが好ましい。
【０１３５】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
組成物を押出成形する際には、従来公知の押出装置およ
び成形条件を採用することができ、例えば単軸スクリュ
ー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機などを
用いて、溶融したシンジオタクティックポリプロピレン
組成物をＴダイなどから押出すことによりシートまたは
フィルム（未延伸）などに成形することができる。
組成物を押出成形する際には、従来公知の押出装置およ
び成形条件を採用することができ、例えば単軸スクリュ
ー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機などを
用いて、溶融したシンジオタクティックポリプロピレン
組成物をＴダイなどから押出すことによりシートまたは
フィルム（未延伸）などに成形することができる。
【０１３６】延伸フィルムは、上記のような押出シート
または押出フィルム（未延伸）を、例えばテンター法
（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法
などの公知の延伸方法により延伸して得ることができ
る。シートまたは未延伸フィルムを延伸する際の延伸倍
率は、二軸延伸の場合には通常２０〜７０倍程度、また
一軸延伸の場合には通常２〜１０倍程度である。延伸に
よって、厚み５〜２００μｍ程度の延伸フィルムを得る
ことが望ましい。
または押出フィルム（未延伸）を、例えばテンター法
（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法
などの公知の延伸方法により延伸して得ることができ
る。シートまたは未延伸フィルムを延伸する際の延伸倍
率は、二軸延伸の場合には通常２０〜７０倍程度、また
一軸延伸の場合には通常２〜１０倍程度である。延伸に
よって、厚み５〜２００μｍ程度の延伸フィルムを得る
ことが望ましい。
【０１３７】また、フィルム状成形体として、インフレ
ーションフィルムを製造することもできる。本発明に係
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物をイ
ンフレーション成形するとドローダウンが生じにくい。
上記のような本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物からなるシートおよびフィルム成形
体は、単層として使用可能であるが、用途によっては、
エチレン−酢酸ビニル、エチレン−メタクリル酸共重合
体、ポリアミド、ポリエステルなどの極性基含有樹脂と
の積層体であることが好ましく、これらの積層体の少な
くとも１種がアルミナなどにより蒸着されていてもよ
い。
ーションフィルムを製造することもできる。本発明に係
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物をイ
ンフレーション成形するとドローダウンが生じにくい。
上記のような本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物からなるシートおよびフィルム成形
体は、単層として使用可能であるが、用途によっては、
エチレン−酢酸ビニル、エチレン−メタクリル酸共重合
体、ポリアミド、ポリエステルなどの極性基含有樹脂と
の積層体であることが好ましく、これらの積層体の少な
くとも１種がアルミナなどにより蒸着されていてもよ
い。
【０１３８】このような本発明に係る軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン組成物からなる単層シートおよ
びフィルムまたは上記軟質シンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物を含む積層シートおよびフィルムは帯電
しにくく、引張弾性率などの柔軟性、耐熱性、ヒートシ
ール性、耐衝撃性、耐老化性、透明性、透視性、光沢、
剛性、防湿性およびガスバリヤー性に優れており、包装
用フィルムや医療容器などとして幅広く用いることがで
きる。特に防湿性に優れるため、業務用ラップ、家庭用
ラップ、薬品の錠剤、カプセルなどの包装に用いられる
プレススルーパック（press through pack）、医療バッ
グなどに好適に用いられる。
ティックポリプロピレン組成物からなる単層シートおよ
びフィルムまたは上記軟質シンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物を含む積層シートおよびフィルムは帯電
しにくく、引張弾性率などの柔軟性、耐熱性、ヒートシ
ール性、耐衝撃性、耐老化性、透明性、透視性、光沢、
剛性、防湿性およびガスバリヤー性に優れており、包装
用フィルムや医療容器などとして幅広く用いることがで
きる。特に防湿性に優れるため、業務用ラップ、家庭用
ラップ、薬品の錠剤、カプセルなどの包装に用いられる
プレススルーパック（press through pack）、医療バッ
グなどに好適に用いられる。
【０１３９】フィラメントは、例えば溶融した軟質シン
ジオタクティックポリプロピレン組成物を、紡糸口金を
通して押出すことにより製造することができる。このよ
うにして得られたフィラメントを、さらに延伸してもよ
い。この延伸は、フィラメントの少なくとも一軸方向が
分子配向する程度に行えばよく、通常５〜１０倍程度の
倍率で行うことが望ましい。本発明に係る軟質シンジオ
タクティックポリプロピレン組成物からなるフィラメン
トは帯電しにくく、また透明性、剛性、耐熱性および耐
衝撃性に優れている。
ジオタクティックポリプロピレン組成物を、紡糸口金を
通して押出すことにより製造することができる。このよ
うにして得られたフィラメントを、さらに延伸してもよ
い。この延伸は、フィラメントの少なくとも一軸方向が
分子配向する程度に行えばよく、通常５〜１０倍程度の
倍率で行うことが望ましい。本発明に係る軟質シンジオ
タクティックポリプロピレン組成物からなるフィラメン
トは帯電しにくく、また透明性、剛性、耐熱性および耐
衝撃性に優れている。
【０１４０】射出成形体は、従来公知の射出成形装置を
用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクティッ
クポリプロピレン組成物を種々の形状に射出成形して製
造することができる。本発明に係る軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物からなる射出成形体は帯電
しにくく、剛性、耐熱性、耐衝撃性、表面光沢、耐薬品
性、耐磨耗性などに優れており、自動車内装用トリム
材、自動車用外装材、家電製品のハウジング、容器など
幅広く用いることができる。
用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクティッ
クポリプロピレン組成物を種々の形状に射出成形して製
造することができる。本発明に係る軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物からなる射出成形体は帯電
しにくく、剛性、耐熱性、耐衝撃性、表面光沢、耐薬品
性、耐磨耗性などに優れており、自動車内装用トリム
材、自動車用外装材、家電製品のハウジング、容器など
幅広く用いることができる。
【０１４１】ブロー成形体は、従来公知のブロー成形装
置を用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物をブロー成形することによ
り製造することができる。例えば押出ブロー成形では、
上記軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物を
樹脂温度１００℃〜３００℃の溶融状態でダイより押出
してチューブ状パリソンを形成し、次いでパリソンを所
望形状の金型中に保持した後空気を吹き込み、樹脂温度
１３０℃〜３００℃で金型に着装することにより中空成
形体を製造することができる。延伸（ブロー）倍率は、
横方向に１．５〜５倍程度であることが望ましい。
置を用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物をブロー成形することによ
り製造することができる。例えば押出ブロー成形では、
上記軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物を
樹脂温度１００℃〜３００℃の溶融状態でダイより押出
してチューブ状パリソンを形成し、次いでパリソンを所
望形状の金型中に保持した後空気を吹き込み、樹脂温度
１３０℃〜３００℃で金型に着装することにより中空成
形体を製造することができる。延伸（ブロー）倍率は、
横方向に１．５〜５倍程度であることが望ましい。
【０１４２】また、射出ブロー成形では、上記軟質シン
ジオタクティックポリプロピレン組成物を樹脂温度１０
０℃〜３００℃でパリソン金型に射出してパリソンを成
形し、次いでパリソンを所望形状の金型中に保持した後
空気を吹き込み、樹脂温度１２０℃〜３００℃で金型に
着装することにより中空成形体を製造することができ
る。
ジオタクティックポリプロピレン組成物を樹脂温度１０
０℃〜３００℃でパリソン金型に射出してパリソンを成
形し、次いでパリソンを所望形状の金型中に保持した後
空気を吹き込み、樹脂温度１２０℃〜３００℃で金型に
着装することにより中空成形体を製造することができ
る。
【０１４３】延伸（ブロー）倍率は、縦方向に１．１〜
１．８倍、横方向に１．３〜２．５倍であるであること
が望ましい。本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物からなるブロー成形体は、透明性、
剛性、耐熱性および耐衝撃性に優れるとともに防湿性に
も優れている。
１．８倍、横方向に１．３〜２．５倍であるであること
が望ましい。本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物からなるブロー成形体は、透明性、
剛性、耐熱性および耐衝撃性に優れるとともに防湿性に
も優れている。
【０１４４】プレス成形体としてはモールドスタンピン
グ成形体が挙げられ、例えば基材と表皮材とを同時にプ
レス成形して両者を複合一体化成形（モールドスタンピ
ング成形）する際の基材を本発明に係る軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物で形成することができ
る。このようなモールドスタンピング成形体としては、
具体的には、ドアートリム、リアーパッケージトリム、
シートバックガーニッシュ、インストルメントパネルな
どの自動車用内装材が挙げられる。
グ成形体が挙げられ、例えば基材と表皮材とを同時にプ
レス成形して両者を複合一体化成形（モールドスタンピ
ング成形）する際の基材を本発明に係る軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン組成物で形成することができ
る。このようなモールドスタンピング成形体としては、
具体的には、ドアートリム、リアーパッケージトリム、
シートバックガーニッシュ、インストルメントパネルな
どの自動車用内装材が挙げられる。
【０１４５】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物は、透明性、高剛性を示し、例えば
エラストマー成分を含有していても充分に高い剛性を示
すので、種々の高剛性用途に用いることができる。例え
ば特に自動車内外装材、家電のハウジング、各種容器な
どの用途に好適に利用することができる。本発明に係る
軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物からな
るプレス成形体は帯電しにくく、剛性、耐熱性、透明
性、耐衝撃性、耐老化性、表面光沢、耐薬品性、耐磨耗
性などに優れている。
リプロピレン組成物は、透明性、高剛性を示し、例えば
エラストマー成分を含有していても充分に高い剛性を示
すので、種々の高剛性用途に用いることができる。例え
ば特に自動車内外装材、家電のハウジング、各種容器な
どの用途に好適に利用することができる。本発明に係る
軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物からな
るプレス成形体は帯電しにくく、剛性、耐熱性、透明
性、耐衝撃性、耐老化性、表面光沢、耐薬品性、耐磨耗
性などに優れている。
【０１４６】本発明の軟質シンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物は、上述したような各種成形法により成
形して、例えば下記の用途に好適に使用することができ
る。 フィルム：多層延伸フィルム、多層未延伸フィルム、ラ
ミネートフィルム、シュリンクフィルム、ストレッチフ
ィルム、ラップフィルム、プロテクトフィルム、レトル
トフィルム、多孔性フィルム、バリアーフィルム、金属
蒸着フィルム、農業用フィルムなど シートおよびシート成形体：壁紙、発泡シート、電線被
覆、プリスター包装、トレー、文具、食品容器、玩具、
化粧品容器、医療器具、洗剤容器、床材、クッションフ
ロワー、化粧シート、靴底など ブロー品：ボトルなど 押出品：チューブ、電線被覆、ケーブル被覆、パイプ、
ガスケットなど ファイバー：繊維、フラットヤーンなど 不織布および不織布製品：不織布、フィルターなど 射出品：自動車内装表皮材、自動車外装材、日用雑貨
品、家電製品、キャップ、コンテナ、パレットなど 改質材：粘接着剤、潤滑油添加剤、ホットメルト接着
剤、トナー離型剤、顔料分散剤、アスファルト改質材な
ど その他：シーラント、真空成形体、パウダースラッシュ
体など
ロピレン組成物は、上述したような各種成形法により成
形して、例えば下記の用途に好適に使用することができ
る。 フィルム：多層延伸フィルム、多層未延伸フィルム、ラ
ミネートフィルム、シュリンクフィルム、ストレッチフ
ィルム、ラップフィルム、プロテクトフィルム、レトル
トフィルム、多孔性フィルム、バリアーフィルム、金属
蒸着フィルム、農業用フィルムなど シートおよびシート成形体：壁紙、発泡シート、電線被
覆、プリスター包装、トレー、文具、食品容器、玩具、
化粧品容器、医療器具、洗剤容器、床材、クッションフ
ロワー、化粧シート、靴底など ブロー品：ボトルなど 押出品：チューブ、電線被覆、ケーブル被覆、パイプ、
ガスケットなど ファイバー：繊維、フラットヤーンなど 不織布および不織布製品：不織布、フィルターなど 射出品：自動車内装表皮材、自動車外装材、日用雑貨
品、家電製品、キャップ、コンテナ、パレットなど 改質材：粘接着剤、潤滑油添加剤、ホットメルト接着
剤、トナー離型剤、顔料分散剤、アスファルト改質材な
ど その他：シーラント、真空成形体、パウダースラッシュ
体など
【０１４７】
【発明の効果】本発明によれば、透明性、耐衝撃性、柔
軟性、耐熱性、耐傷付性、成形性などのバランスに優れ
た成形体が得られる。
軟性、耐熱性、耐傷付性、成形性などのバランスに優れ
た成形体が得られる。
【０１４８】
【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。以下、物性試験条件等を記す。 １．融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）；ＤＳ
Ｃの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍとす
る。
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。以下、物性試験条件等を記す。 １．融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）；ＤＳ
Ｃの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍとす
る。
【０１４９】測定は、試料をアルミパンに詰め、１００
℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し
たのち、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１
０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。 ２．極限粘度［η］；１３５℃、デカリン中で測定し
た。 ３．分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）；ＧＰＣ（ゲルパーミエ
ーションクロマトグラフィー）を用い、オルトジクロロ
ベンゼン溶媒で、１４０℃で測定した。 ４．密度；１９０℃における２．１６ｋｇ荷重でのメル
トフローレート測定時に得られるストランドを１２０℃
で１時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷したの
ち、密度勾配管で測定する。 ５．共重合体の組成；13Ｃ-ＮＭＲにより決定した。す
なわち、１０ｍｍφの試料管中で約２００ｍｇの共重合
体パウダーを１ｍｌのヘキサクロロブタジエンに均一に
溶解させた試料の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、測定温度
１２０℃、測定周波数２５．０５ＭＨz、スペクトル幅
１５００Ｈz、パルス繰返し時間４．２sec 、パルス幅
６μsecの測定条件下で測定することにより決定され
る。 ６．メルトフローレート（ＭＦＲ）；共重合体の造粒ペ
レットを使用して、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８-６５Ｔに従い
エチレン重合体の場合は１９０℃、プロピレン重合体の
場合は２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下に測定され
る。 ７．溶融張力（ＭＴ）；溶融させたポリマーを一定速度
で延伸した時の応力を測定することにより決定される。
すなわち、共重合体の造粒ペレットを測定試料とし、東
洋精機製作所製、ＭＴ測定機を用い、樹脂温度１９０
℃、押し出し速度１５ｍｍ／分、巻取り速度１０〜２０
ｍ／分、ノズル径２．０９ｍｍφ、ノズル長さ８ｍｍの
条件で行われる。 ８．フィルムヘイズ（％）；厚さ２０μｍの試験片を用
いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ
−２０Ｄ」にて測定した。 ９．フィルムインパクト（ＫＪ／ｍ） 無延伸の厚さ２０μｍのキャストフィルムを用い、ＡＳ
ＴＭ Ｄ３４２０に準拠して−３０℃にて測定を行っ
た。 １０．復元性(％) 無延伸の厚さ２０μｍ、直径５０ｍｍのキャストフィル
ムを用い、１／２インチの突出棒を用い、スピード１０
０ｍｍ／ｍｉｎで、１５ｍｍ変位を与えた後の残留歪み
を測定し、以下のようにして算出した。
℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し
たのち、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１
０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。 ２．極限粘度［η］；１３５℃、デカリン中で測定し
た。 ３．分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）；ＧＰＣ（ゲルパーミエ
ーションクロマトグラフィー）を用い、オルトジクロロ
ベンゼン溶媒で、１４０℃で測定した。 ４．密度；１９０℃における２．１６ｋｇ荷重でのメル
トフローレート測定時に得られるストランドを１２０℃
で１時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷したの
ち、密度勾配管で測定する。 ５．共重合体の組成；13Ｃ-ＮＭＲにより決定した。す
なわち、１０ｍｍφの試料管中で約２００ｍｇの共重合
体パウダーを１ｍｌのヘキサクロロブタジエンに均一に
溶解させた試料の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、測定温度
１２０℃、測定周波数２５．０５ＭＨz、スペクトル幅
１５００Ｈz、パルス繰返し時間４．２sec 、パルス幅
６μsecの測定条件下で測定することにより決定され
る。 ６．メルトフローレート（ＭＦＲ）；共重合体の造粒ペ
レットを使用して、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８-６５Ｔに従い
エチレン重合体の場合は１９０℃、プロピレン重合体の
場合は２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下に測定され
る。 ７．溶融張力（ＭＴ）；溶融させたポリマーを一定速度
で延伸した時の応力を測定することにより決定される。
すなわち、共重合体の造粒ペレットを測定試料とし、東
洋精機製作所製、ＭＴ測定機を用い、樹脂温度１９０
℃、押し出し速度１５ｍｍ／分、巻取り速度１０〜２０
ｍ／分、ノズル径２．０９ｍｍφ、ノズル長さ８ｍｍの
条件で行われる。 ８．フィルムヘイズ（％）；厚さ２０μｍの試験片を用
いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ
−２０Ｄ」にて測定した。 ９．フィルムインパクト（ＫＪ／ｍ） 無延伸の厚さ２０μｍのキャストフィルムを用い、ＡＳ
ＴＭ Ｄ３４２０に準拠して−３０℃にて測定を行っ
た。 １０．復元性(％) 無延伸の厚さ２０μｍ、直径５０ｍｍのキャストフィル
ムを用い、１／２インチの突出棒を用い、スピード１０
０ｍｍ／ｍｉｎで、１５ｍｍ変位を与えた後の残留歪み
を測定し、以下のようにして算出した。
【０１５０】復元性（％）＝（１５ｍｍ−残留歪み（ｍ
ｍ））／１５ｍｍ １１．ネックイン評価 上記フィルム成形条件で作成したフィルムの幅を測定
し、以下のように算出した。 ネックイン（ｍｍ）＝２５０ｍｍ−フィルム幅（ｍｍ） （単層フィルム成形）３０ｍｍφの１軸押出機にダイス
幅２５０ｍｍのダイスを下向き装着し、ダイリップ１ｍ
ｍ、ダイス温度２３０℃、ロール温度４０℃、引き取り
速度１０ｍ／ｍｉｎでキャスト成形を行い、厚み２０μ
ｍのキャストフィルムを得た。
ｍ））／１５ｍｍ １１．ネックイン評価 上記フィルム成形条件で作成したフィルムの幅を測定
し、以下のように算出した。 ネックイン（ｍｍ）＝２５０ｍｍ−フィルム幅（ｍｍ） （単層フィルム成形）３０ｍｍφの１軸押出機にダイス
幅２５０ｍｍのダイスを下向き装着し、ダイリップ１ｍ
ｍ、ダイス温度２３０℃、ロール温度４０℃、引き取り
速度１０ｍ／ｍｉｎでキャスト成形を行い、厚み２０μ
ｍのキャストフィルムを得た。
【０１５１】
【合成例１】シンジオタクティックプロピレン重合体
（A-1）の合成 特開平２−２７４７６３号公報に記載の方法に従い、ジ
フェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニ
ルジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサ
ンからなる触媒を用いて、水素の存在下でプロピレンの
塊状重合法によってシンジオタクティックプロピレン重
合体を得た。
（A-1）の合成 特開平２−２７４７６３号公報に記載の方法に従い、ジ
フェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニ
ルジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサ
ンからなる触媒を用いて、水素の存在下でプロピレンの
塊状重合法によってシンジオタクティックプロピレン重
合体を得た。
【０１５２】得られたシンジオタクティックプロピレン
重合体（A-1）のＭＦＲは４．４ｇ／10分であり、ＧＰ
Ｃによる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．３であり、ｒ
ｒ分率は０．８２３であり、示差走査熱量分析で測定し
たＴｍは１２７℃であり、Ｔｃは５７℃であり、極限粘
度は［η］＝１．６３ｄｌ／ｇであった。
重合体（A-1）のＭＦＲは４．４ｇ／10分であり、ＧＰ
Ｃによる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．３であり、ｒ
ｒ分率は０．８２３であり、示差走査熱量分析で測定し
たＴｍは１２７℃であり、Ｔｃは５７℃であり、極限粘
度は［η］＝１．６３ｄｌ／ｇであった。
【０１５３】
【合成例２】シンジオタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体（B-1）の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを７５０ｍｌ加え、続い
てトリイソブチルアルミニウムの１．０ミリモル／ｍｌ
トルエン溶液をアルミニウム原子に換算してその量が
０．３ミリモルとなるように０．３ｍｌ加え、攪拌下に
プロピレンを５０．７リットル（２５℃、１気圧）挿入
し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その後、系内を
エチレンで０．５４ＭＰａＧ（５．５ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）
となるように加圧し、公知の方法で合成したジフェニル
メチレン(シクロペンタジエニル)(フルオレニル）ジル
コニウムジクロリドのヘプタン溶液（０．０００２ｍＭ
／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、トリフェニルカルベニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶
液（０．００２ｍＭ／ｍｌ）を２．０ｍｌ加え、プロピ
レンとエチレンの共重合を開始させた。この時の触媒濃
度は、全系に対してジフェニルメチレン（シクロペンタ
ジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドが０．
００１ミリモル／リットル、トリフェニルカルベニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが０．００
４ミリモル／リットルであった。
ン共重合体（B-1）の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを７５０ｍｌ加え、続い
てトリイソブチルアルミニウムの１．０ミリモル／ｍｌ
トルエン溶液をアルミニウム原子に換算してその量が
０．３ミリモルとなるように０．３ｍｌ加え、攪拌下に
プロピレンを５０．７リットル（２５℃、１気圧）挿入
し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その後、系内を
エチレンで０．５４ＭＰａＧ（５．５ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）
となるように加圧し、公知の方法で合成したジフェニル
メチレン(シクロペンタジエニル)(フルオレニル）ジル
コニウムジクロリドのヘプタン溶液（０．０００２ｍＭ
／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、トリフェニルカルベニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶
液（０．００２ｍＭ／ｍｌ）を２．０ｍｌ加え、プロピ
レンとエチレンの共重合を開始させた。この時の触媒濃
度は、全系に対してジフェニルメチレン（シクロペンタ
ジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドが０．
００１ミリモル／リットル、トリフェニルカルベニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが０．００
４ミリモル／リットルであった。
【０１５４】重合中、エチレンを連続的に供給すること
により、内圧を０．５４ＭＰａＧ（５．５ｋｇ／ｃｍ2
G）に保持した。重合を開始して３０分後、重合反応を
メチルアルコールを添加することにより停止した。脱圧
後、ポリマー溶液を取り出し、このポリマー溶液に対し
て、「水１リットルに対して濃塩酸５ｍｌを添加した水
溶液」を１：１の割合で用いてこのポリマー溶液を洗浄
し、触媒残渣を水相に移行させた。この触媒混合溶液を
静置したのち、水相を分離除去しさらに蒸留水で２回洗
浄し、重合液相を油水分離した。次いで、油水分離され
た重合液相を３倍量のアセトンと強攪拌下に接触させ、
重合体を析出させたのち、アセトンで十分に洗浄し固体
部（共重合体）を濾過により採取した。窒素流通下、１
３０℃、３５０ｍｍＨｇで１２時間乾燥した。
により、内圧を０．５４ＭＰａＧ（５．５ｋｇ／ｃｍ2
G）に保持した。重合を開始して３０分後、重合反応を
メチルアルコールを添加することにより停止した。脱圧
後、ポリマー溶液を取り出し、このポリマー溶液に対し
て、「水１リットルに対して濃塩酸５ｍｌを添加した水
溶液」を１：１の割合で用いてこのポリマー溶液を洗浄
し、触媒残渣を水相に移行させた。この触媒混合溶液を
静置したのち、水相を分離除去しさらに蒸留水で２回洗
浄し、重合液相を油水分離した。次いで、油水分離され
た重合液相を３倍量のアセトンと強攪拌下に接触させ、
重合体を析出させたのち、アセトンで十分に洗浄し固体
部（共重合体）を濾過により採取した。窒素流通下、１
３０℃、３５０ｍｍＨｇで１２時間乾燥した。
【０１５５】以上のようにして得られた実質的にシンジ
オタクティック構造であるシンジオタクティックプロピ
レン・エチレン共重合体（B-1）の収量は５０ｇであ
り、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は
２．４ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−２８℃
であり、エチレン含量は２４．０モル％であり、ＧＰＣ
により測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．９であ
った。また、前述のＤＳＣ測定条件では融解ピークは、
実質的に観測されなかった。
オタクティック構造であるシンジオタクティックプロピ
レン・エチレン共重合体（B-1）の収量は５０ｇであ
り、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は
２．４ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−２８℃
であり、エチレン含量は２４．０モル％であり、ＧＰＣ
により測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．９であ
った。また、前述のＤＳＣ測定条件では融解ピークは、
実質的に観測されなかった。
【０１５６】
【合成例３】シンジオタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体（B-2）の合成 合成例２において、重合温度を１０℃、エチレンの圧力
を０．６９ＭＰａＧ（７ｋｇ／ｃｍ2G）、重合時間を１
５分に変えた以外は、合成例２と同様な操作を行った。
ン共重合体（B-2）の合成 合成例２において、重合温度を１０℃、エチレンの圧力
を０．６９ＭＰａＧ（７ｋｇ／ｃｍ2G）、重合時間を１
５分に変えた以外は、合成例２と同様な操作を行った。
【０１５７】得られた実質的にシンジオタクティック構
造であるシンジオタクティックプロピレン・エチレン共
重合体（B-2）の収量は、３３ｇであり、１３５℃デカ
リン中で測定した極限粘度［η］は２．０ｄｌ／ｇであ
り、ガラス転移温度Ｔｇは−５４℃であり、エチレン含
量は４５モル％であり、ＧＰＣによる分子量分布は２．
９であった。また、前述のＤＳＣ測定条件では融解ピー
クは、実質的に観測されなかった。
造であるシンジオタクティックプロピレン・エチレン共
重合体（B-2）の収量は、３３ｇであり、１３５℃デカ
リン中で測定した極限粘度［η］は２．０ｄｌ／ｇであ
り、ガラス転移温度Ｔｇは−５４℃であり、エチレン含
量は４５モル％であり、ＧＰＣによる分子量分布は２．
９であった。また、前述のＤＳＣ測定条件では融解ピー
クは、実質的に観測されなかった。
【０１５８】［アイソタクティックプロピレン重合体
（C-1）］（株）グランドポリマー製グランドポリプ
ロ、Ｆ３３７Ｄ(エチレン含量３．２モル％、ブテン含
量２．６モル％、［η］＝１．７ｄｌ／ｇ、Ｔｍ＝１３
０℃、ｍｍ分率＝０．９５) ［エチレン単独重合体（D-1）］三井化学（株）製ミラ
ソン、Ｍ１１Ｐ（ＭＦＲ＝７．９ｇ／10分、ＭＴ＝３．
３ｇ） ［エチレン・ブテン共重合体（E-1）］三井化学（株）
製タフマー、Ａ４０９０（ＭＦＲ＝４．１ｇ／10分、密
度＝０．８９１ｇ／ｃｍ3）
（C-1）］（株）グランドポリマー製グランドポリプ
ロ、Ｆ３３７Ｄ(エチレン含量３．２モル％、ブテン含
量２．６モル％、［η］＝１．７ｄｌ／ｇ、Ｔｍ＝１３
０℃、ｍｍ分率＝０．９５) ［エチレン単独重合体（D-1）］三井化学（株）製ミラ
ソン、Ｍ１１Ｐ（ＭＦＲ＝７．９ｇ／10分、ＭＴ＝３．
３ｇ） ［エチレン・ブテン共重合体（E-1）］三井化学（株）
製タフマー、Ａ４０９０（ＭＦＲ＝４．１ｇ／10分、密
度＝０．８９１ｇ／ｃｍ3）
【０１５９】
【実施例１】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックプロピレン重合体（A-1）３６重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体（B-1）３５重量部と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1)１９重量部と上記のエチレン
単独重合体（D-1）５重量部と、上記エチレン・ブテン
共重合体（E-1）５重量部とを１軸混練機に投入し、単
層フィルム成形を行った。
ックプロピレン重合体（A-1）３６重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体（B-1）３５重量部と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1)１９重量部と上記のエチレン
単独重合体（D-1）５重量部と、上記エチレン・ブテン
共重合体（E-1）５重量部とを１軸混練機に投入し、単
層フィルム成形を行った。
【０１６０】得られた単層フィルムのヘイズは０．７％
であり、フィルムインパクトは１５ＫＪ／ｍであり、復
元性は７２％であり、ネックインは５０ｍｍであった。
であり、フィルムインパクトは１５ＫＪ／ｍであり、復
元性は７２％であり、ネックインは５０ｍｍであった。
【０１６１】
【実施例２】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックプロピレン重合体（A-1）４２重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体３５重量部（B-1）と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1）１０重量部と、上記エチレ
ン単独重合体（D-1）８重量部と、上記エチレン・ブテ
ン共重合体（E-1）５重量部とを１軸混練機に投入し、
単層フィルム成形を行った。
ックプロピレン重合体（A-1）４２重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体３５重量部（B-1）と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1）１０重量部と、上記エチレ
ン単独重合体（D-1）８重量部と、上記エチレン・ブテ
ン共重合体（E-1）５重量部とを１軸混練機に投入し、
単層フィルム成形を行った。
【０１６２】得られた単層フィルムのヘイズは０．５％
であり、フィルムインパクトは１６ＫＪ／ｍであり、復
元性は７０％であり、ネックインは５１ｍｍであった。
であり、フィルムインパクトは１６ＫＪ／ｍであり、復
元性は７０％であり、ネックインは５１ｍｍであった。
【０１６３】
【比較例１】実施例１において合成例２で得られたシン
ジオティックプロピレン・エチレン共重合体（B-1）に
代えて、合成例３で得られたシンジオティックプロピレ
ン・エチレン共重合体（B-2）を用いたこと以外は実施
例１と同様にしてフィルムの成形を行った。
ジオティックプロピレン・エチレン共重合体（B-1）に
代えて、合成例３で得られたシンジオティックプロピレ
ン・エチレン共重合体（B-2）を用いたこと以外は実施
例１と同様にしてフィルムの成形を行った。
【０１６４】得られた単層フィルムのヘイズは３．５％
であり、フィルムインパクトは１８ＫＪ／ｍであり、復
元性は６０％であり、ネックインは６３ｍｍであった。
であり、フィルムインパクトは１８ＫＪ／ｍであり、復
元性は６０％であり、ネックインは６３ｍｍであった。
【０１６５】
【比較例２】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックプロピレン重合体（A-1）３６重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体（B-1）３５重量部と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1)２４重量部と、上記エチレン
・ブテン共重合体（E-1）５重量部を１軸混練機に投入
し、単層フィルム成形を行った。
ックプロピレン重合体（A-1）３６重量部と、上記合成
例２で得られたシンジオティックプロピレン・エチレン
共重合体（B-1）３５重量部と、上記アイソタクティッ
クプロピレン重合体（C-1)２４重量部と、上記エチレン
・ブテン共重合体（E-1）５重量部を１軸混練機に投入
し、単層フィルム成形を行った。
【０１６６】得られた単層フィルムのヘイズは０．５％
であり、フィルムインパクトは１４ＫＪ／ｍであり、復
元性は６０％であり、ネックインは７０ｍｍであった。
であり、フィルムインパクトは１４ＫＪ／ｍであり、復
元性は６０％であり、ネックインは７０ｍｍであった。
【０１６７】
【比較例３】上記合成例２で得られたシンジオティック
プロピレン・エチレン共重合体３５重量部（B-1）と、
上記のアイソタクティックプロピレン重合体（C-1)５５
重量部と、上記のエチレン単独重合体（D-1）５重量部
と上記のエチレン・ブテン共重合体（E-1）５重量部を
１軸混練機に投入し、単層フィルム成形を行った。
プロピレン・エチレン共重合体３５重量部（B-1）と、
上記のアイソタクティックプロピレン重合体（C-1)５５
重量部と、上記のエチレン単独重合体（D-1）５重量部
と上記のエチレン・ブテン共重合体（E-1）５重量部を
１軸混練機に投入し、単層フィルム成形を行った。
【０１６８】得られた単層フィルムのヘイズは５．５％
であり、フィルムインパクトは１０ＫＪ／ｍであり、復
元性は５５％であり、ネックインは６０ｍｍであった。
以上の結果を表２に示す。
であり、フィルムインパクトは１０ＫＪ／ｍであり、復
元性は５５％であり、ネックインは６０ｍｍであった。
以上の結果を表２に示す。
【０１６９】
【表２】
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０８Ｌ 23/16 Ｃ０８Ｌ 23/16
(72)発明者 黒 岩 工 礼
千葉県袖ヶ浦市長浦580−32 三井化学株
式会社内
Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA20 AA76 AA88 AH04
AH07 AH11 AH12 BB01 BB04
BB05 BB06 BB07 BB13 BC01
BC05
4J002 BB03Z BB05U BB12W BB12Y
BB15X BB15Y BB16W BB16Y
GG00 GN00 GQ00
4J028 AA01A AB00A AB01A AC02A
AC10A AC22A AC28A AC45A
BA01B BB00B BB01B BC13B
BC14B BC15B BC16B BC17B
BC18B BC19B BC20B BC25B
CA24A CA27A CA28A CB08A
CB09A EB02 EB04 EC01
EC02 FA02 FA03 FA04 GA01
GA04 GA07 GA08 GA19 GA26
Claims (4)
- 【請求項１】（Ａ）実質的にシンジオタクティック構造
であるプロピレンから導かれる繰返し単位（ＵP）と、
必要に応じてエチレンから導かれる繰返し単位（ＵE）
および／または炭素原子数４〜２０のα-オレフィンか
ら導かれる繰返し単位（ＵO）とからなり、前記繰返し
単位（ＵP）を９０〜１００モル％の割合で、前記繰返
し単位（ＵE）を０〜１０モル％の割合で、前記繰返し
単位（ＵO）を０〜９．５モル％の割合で含有し、１３
５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５〜
１０ｄｌ／ｇの範囲にあるシンジオタクティックプロピ
レン重合体と、（Ｂ）実質的にシンジオタクティック構
造であるプロピレンから導かれる繰返し単位を８９〜６
５モル％の量含み、エチレンから導かれる繰返し単位を
１１〜３５モル％の割合で含むシンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体と、（Ｃ）実質的にアイソ
タクティック構造であるプロピレンから導かれる繰返し
単位（ＵP）と、必要に応じてエチレンから導かれる繰
返し単位（ＵE）および／または炭素原子数４〜２０の
α-オレフィンから導かれる繰返し単位（ＵO）とからな
り、前記繰返し単位（ＵP）が９０〜１００モル％の割
合で、前記繰返し単位（ＵE）が０〜１０モル％の割合
で、前記繰返し単位（ＵO）を０〜９．５モル％の割合
で含有し、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．５〜６ｄｌ／ｇの範囲にあるアイソタクテ
ィックプロピレン重合体と（Ｄ）１９０℃における溶融
張力（ＭＴ（ｇ））と、メルトフローレート（ＭＦＲ
（ｇ／10分））とが、 ９.０×ＭＦＲ-0.65＞ＭＴ＞２.２×ＭＦＲ-0.84 で示される関係を満たすエチレン単独重合体と、（Ｅ）
エチレンと炭素原子数が４〜２０のα−オレフィンとの
共重合体であって （ｉ）密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ3 の範囲
にあり、 （ii）１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロ
ーレートが０．０５〜５０ｇ／10分の範囲にあるエチレ
ン・α-オレフィン共重合体とを含み、 前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と前
記アイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）との重量
比｛（Ａ）／（Ｃ）｝が９９／１〜１／９９の範囲にあ
り、かつシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）
とアイソタクティックプロピレン重合体（Ｃ）との合計
量（Ａ＋Ｃ）と前記シンジオタクティックプロピレン・
エチレン共重合体（Ｂ）とエチレン単独重合体（Ｄ）と
エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｅ）の合計の重量
比｛（Ａ＋Ｃ）／（Ｂ＋Ｄ＋Ｅ）｝が９０／１０〜１０
／９０の範囲にあることを特徴とする軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン組成物。 - 【請求項２】上記（Ａ）シンジオタクティックプロピレ
ン重合体は、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタ
クティシティーが０．６以上であり、 上記シンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合
体（Ｂ）は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあり、ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィーにより求めた分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以下であり、ガラス転移温度が
−５℃以下である請求項１に記載の軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物。 - 【請求項３】上記（Ａ）シンジオタクティックプロピレ
ン重合体および上記（Ｂ）シンジオタクティックプロピ
レン・エチレン共重合体が、（ａ）下記一般式（Ｉ）ま
たは（II）で表される遷移金属化合物と、（ｂ）（b-
1）上記遷移金属化合物（ａ）中の遷移金属Ｍと反応し
てイオン性の錯体を形成する化合物、（b-2）有機アル
ミニウムオキシ化合物、（b-3）有機アルミニウム化合
物から選ばれる少なくとも１種の化合物と、からなる少
なくとも１つの触媒系の存在下に得られたものであるこ
とを特徴とする請求項１または２に記載の軟質シンジオ
タクティックポリプロピレン組成物； 【化１】 （式（Ｉ）、（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、
Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであり、Ｃｐ1およびＣｐ2はＭと
π結合しているシクロペンタジエニル基、インデニル
基、フルオレニル基またはそれらの誘導体基であり、Ｘ
1およびＸ2は、アニオン性配位子または中性ルイス塩基
配位子であり、Ｙは窒素原子、酸素原子、リン原子また
はイオウ原子を含有する配位子であり、ＺはＣ、Ｏ、
Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉもしくはＳｎ原子またはこれらの原
子を含有する基である。）。 - 【請求項４】請求項１ないし３のいずれかに記載の軟質
シンジオタクティックプロピレン組成物からなることを
特徴とする成形体。
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