JP2000506671A - プレーナー型燃料電池用電気インターコネクタ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 固体電解質と、カソード及びＮｉ含有アノードからなるプレーナー型燃料電池用の電気インターコネクタデバイスであって、インターコネクタデバイスが、一方の面上に設けられた燃料ガス用流通溝と、上記面の表面に上記アノードと接触するように形成された耐酸化コーティング膜とを有する板状のＣｒ含有基板からなる。コーティング膜は、Ｎｉ、Ａｇ以外の貴金属、又はこれら金属の１種以上からなる合金を含み、アノードと電気的に接触する外側の酸素バリア層と、基板と外側の酸素バリア層の間にあり、Ｎｂ、Ｔａ、Ａｇ又はこれら金属の１種以上からなる合金を含む導電性の金属バリア層とからなる。

Description

【発明の詳細な説明】 プレーナー型燃料電池用電気インターコネクタ 技術分野 本発明は、燃料電池に関し、さらに詳しくはプレーナー型固体電解質型燃料電 池用インターコネクタデバイスに関する。 背景技術 燃料電池は、気体燃料（例えば、水素、天然ガスそして石炭ガス化ガス）を電 気化学反応により直接電気に変換する。燃料電池はバッテリーのように作動する が、充電する必要はなく、燃料と酸化剤を、通常は空気が用いられるが、連続的 に供給することにより、電力を発生させることができる。代表的な燃料電池は、 ２つの電極（主に、電子導電体）に接触した電解質（プロトン、酸化物イオン、 炭酸イオン等のイオン導電体、）からなる。外部負荷を介してセルを短絡させる と、燃料はアノードで酸化され、生じた電子は外部回路を通って、カソードに達 し、そこで酸素を還元する。外部回路を流れる電荷は、電解質を流れるイオン電 流とバランスする。このようにして、カソードにおいて、空気又は他の酸化剤か らの酸素は、解離して酸化物イオンに変化し、生じた酸化物イオンは電解質膜を 通って移動し、アノード／電解質界面で燃料と反応する。負荷状態における単セ ルの電圧は、０．６から１．０ＶＤＣ付近であり、電流密度は１００から５００ ｍＡｃｍ^-2が可能である。 いくつかの異なるタイプの燃料電池が開発中である。これらの中でも、固体電 解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、低公害、高発電効率、高電力密度そして燃料に 対する広い許容性を備えた分散型発電という点で、最も効率的かつ融通性を備え たな発電システムと考えられる。 単電池は、インターコネクタを介して連結され、燃料電池スタックと呼ばれる 多層電池ユニットを形成する。ガスの流通経路は、インターコネクタと各電極の 間に設けられる。円筒型、一体積層型そしてプレーナー型等の多くの方式のＳＯ ＦＣが開発中である。プレーナー型又は平板型の形状が最も広く研究されている 。プレーナー型においては、構成材料である電解質／電極積層体とガス通路を有 するインターコネクタ板が、別々に作製され、その後一体積層化され、高温シー ル材でシールされて固定又は移動シールを形成する。この配置をとることにより 、燃料及び酸化剤を流すための外部及び内部の並行流、対向流及び直交流用マニ ホールドオプションを設けることが可能となる。 良好な電気的、電気化学的、機械的そして熱特性に加え、個々の電池構成材料 には必要とする運転環境で安定であることが要求される。現在運転温度を８００ 〜９００℃に下げる努力がなされているが、ＳＯＦＣの運転温度は９５０〜１０ ００℃である。燃料電池の経済性が成り立つためには、連続運転時の寿命として 、５から６年が要求される。したがって、種々の電池構成材料の長期間に亘る安 定性が重要となる。限られた材料のみが、全ての要求を満たしうる。一般に、Ｓ ＯＦＣの高い運転温度、多くの構成材料を用いるという問題、そして数年間の寿 命を要求されるということが、電池材料やマニホールド部材の選択を大きく制限 している。 ＳＯＦＣに用いられる代表的な固体電解質は、酸素イオン導電体のイットリア 安定化ジルコニアである。しかしながら、他にも多くの材料が提案されているが 、本発明はこれらのいずれをも用いることができる。ＳＯＦＣの燃料極に用いる アノード材料にも、いろいろなものが提案されている。しかし、本発明の目的の ため、ニッケル含有アノードに限定する。そのアノードには、ニッケルメッキ層 とニッケル合金が含まれるが、現在最も好ましいのはＮｉ／ＺｒＯ₂サーメット である。同様に、ＳＯＦＣの空気極に用いるカソード材料にも、いろいろなもの が提案されている。しかし、本発明は特定のカソード材料に限定されるものでは ない。しかし、現在最も好ましいのは、ストロンチウムをドープしたランタンマ ンガネート（ＬａＭｎＯ₃）である。 インターコネクタを電池スタックの各端面と単電池の各側面に置くだけでなく 、個々の電池の間に置く目的は、燃料電池から及び／又は隣接する電池間の電流 を運ぶことと、単独又は複数の燃料電池からの熱を逃がすことである。この点で 、 インターコネクタは、かなり高い導電性を有する必要がある。すなわち、インタ ーコネクタ／電極界面における接触抵抗が無視できるほど小さく、電圧低下をで きるだけ抑制するためには、好ましくは電子導電性のみであるか、又は少なくと も主として電子導電性である必要がある。また、熱分布の均一性を向上させると ともに、熱ストレスを緩和させるために、かなり高い熱伝導率を持つ必要がある 。２５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率が好ましい。さらに、電池スタックの中の中間イ ンターコネクタが、アノードと隣接する電池のカソードの間に広がっているため 、燃料と酸化剤の混合を防ぐために、インターコネクタはガスに対して不透過性 である必要がある。したがって、インターコネクタは、運転温度における酸化及 び還元雰囲気で安定であるだけでなく、かなり高い密度を有し、また開口した穴 を有しないことが必要である。また、インターコネクタは運転温度でのクリープ がほとんど無視できるように、高いクリープ抵抗を有するとともに、蒸気圧が低 いことが必要である。さらに、インターコネクタは、接触する構成材料に対して 化学的に安定であるとともに、熱サイクルにおける相安定性及び電池構成材料間 の熱膨張の不一致が小さいことが必要である。また、インターコネクタは、構造 支持体としても機能するため、低コスト、加工が容易である、そして低脆性だけ でなく、十分な強度が必要である。 セラミック、サーメットそして合金インターコネクタが提案されている。金属 材料は、一般に高導電性と高熱伝導性、そして加工が容易という利点を有する。 しかし、高温の酸化及び還元雰囲気という電池環境での安定性が十分でなく、イ ンターコネクタに用いられる適用可能な金属の数は制限される。ほとんどの高温 耐酸化合金は、何らかの固有の保護機構を有しており、通常耐酸化表面相を形成 する。通常、高温用に提案されている金属材料は、通常合金で、Ｃｒ、Ａｌそし てＳｉを含み、これらはすべて保護層を形成する。ＳＯＦＣのインターコネクタ として有用な材料は、使用時にその材料により保護層が形成されても良いが、少 なくとも電子導電体であることが要求される。しかし、ＡｌとＳｉの酸化物は低 導電体である。したがって、ＳＯＦＣの金属インターコネクタに最も適している と思われる合金は、サーメット又は合金の形であろうと、Ｃｒを種々の量含んで いる。 Ｃｒを含む合金は、例えばｐＯ₂＜１０^-23ａｔｍのような非常に低い酸素分圧 でも、外表面にＣｒ₂Ｏ₃層を形成する。この値は、電池の燃料極側の酸素分圧、 これは１０^-18から１０^-20ａｔｍであるが、これよりもかなり低い。この酸化層 はＣｒ合金に耐酸化性を付与するが、空気中ではかなり高い導電性を示す一方、 インターコネクタの燃料極側に存在する還元雰囲気（水素-水、合成ガス）中で は、導電性はかなり低い。さらに、ＣｒとＮｉは固溶体を形成するため、インタ ーコネクタの燃料極上のＮｉ含有アノードからインターコネクタのＣｒ合金の中 へＮｉが拡散し、インターコネクタからＣｒがアノードへ拡散する。アノードに Ｎｉ／ＺｒＯ₂サーメットが形成されていると、アノードからのＮｉの拡散によ り高抵抗のジルコニア界面層が後に残される。いずれの現象も、避ける必要のあ るアノード／インターコネクタ界面における好ましくない接触抵抗をもたらす。 Ｎｉ含有アノードからインターコネクタのＣｒ合金へのＮｉの拡散の問題は、 インターコネクタ表面へのＮｉコーティングにより、ある程度軽減されてきた。 しかし、Ｃｒはインターコネクタ基板からこの表面コーティング層を通って拡散 し、アノードとの電気的接触が不十分なＣｒ₂Ｏ₃表面層を形成する。 さらに、アノードとインターコネクタの間にＮｉメッシュを挟み、少ない接触 面積で十分な導電性を確保することにより、上記問題を解決する方法も提案され ている。しかし、メッシュは電池構造に新たな部材を導入することになり、製造 方法をより複雑にするという問題をもたらす。 発明の要約 本発明によれば、固体電解質と、カソード及びＮｉ含有アノードからなるプレ ーナー型燃料電池用の電気インターコネクタデバイスであって、一方の面上に設 けられた燃料ガスの流通溝と、上記面の表面に上記アノードと接触するように形 成された耐酸化コーティング膜とを有するＣｒ含有板状基板からなり、上記コー ティング膜が、Ｎｉ、Ａｇ以外の貴金属、又はこれら金属の１種以上からなる合 金を含み、アノードと電気的に接触する外側の酸素バリア層と、上記基板と上記 外側の酸素バリア層の間にあり、Ｎｂ、Ｔａ、Ａｇ又はこれら金属の１種以上か らなる合金を含む導電性の金属バリア層とからなる電気インターコネクタデバイ スが提供される。 さらに、本発明によれば、固体電解質、カソード及びＮｉ含有アノード、そし て前の段落に実質的に記載され、上記アノードと電気的に接触するインターコネ クタデバイスとからなる燃料電池を含むプレーナー型燃料電池アセンブリーが提 供される。 本発明によれば、金属バリア層は、Ｎｉ含有アノードへのＣｒの拡散を減らす とともに、Ｃｒベースのインターコネクタデバイス基板へのＮｉの拡散を減らす 働きをする。また、いくつかの実施例においては、インターコネクタ合金表面へ の酸素の拡散を減らす働きもする。ＮｂとＴａはいずれも、燃料電池の高い運転 温度では、かなり低い酸素分圧であっても容易に酸化され酸化物となるが、イン ターコネクタのコーティング膜の外側の酸素バリア層がこれを減らすために設け られる。さらに、Ａｇの場合、酸素はＡｇ金属層を通り、その下に腐食をもたら すが、外側のバリア層がこれを減らすために設けられる。金属バリア層として、 Ａｇのみを用いると、燃料電池の高い運転温度では溶融してしまう。しかし、例 えば、８５０℃以下の低い温度であれば、適用可能である。Ａｇは、１以上の金 属、例えばＰｄと合金化される。 耐酸化コーティング膜は、少なくとも実質的に十分高密度であることが好まし い。すなわち、気体状の酸素の移動を許容するような開口した孔が、実質的にな いことが好ましい。 インターコネクタの耐酸化コーティング膜の外側のバリア層に含まれる貴金属 又は貴金属群としては、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ及びＲｕが挙げられる。 外側のバリア層の好ましい金属としては、Ｎｉ又はＰｔ、又は少なくともこれら 金属の１種を含む合金が挙げられる。 それぞれのバリア層に適用可能として挙げられたいずれの金属に対し、導電率 や安定性などの１以上のパラメータを向上させるため、挙げられた別の金属又は 他の金属をドープ又は合金化することもできる。 耐酸化コーティング膜の各バリア層の厚さは、０．５から１００ミクロン、好 ましくは１から５０ミクロンである。金属バリア層の最も好ましい厚さは５から １５ミクロンで、例えば８から１０ミクロンである。一方、外側のバリア層の最 も好ましい厚さは５から２０ミクロン、例えば約１５ミクロンである。 インターコネクタデバイスのＣｒ含有基板は、例えば、合金又はサーメットで できていても良い。サーメットとしては、ＣｒとＮｉ、そしてＡｌ₂Ｏ₃又はＺｒ Ｏ₂のようなセラミックスとの組み合わせを用いることが好ましく、例えば、イ ンコネル／アルミナが挙げられる。ジーメンス−プランセ（Ｓｉｅｍｅｎｓ−Ｐ ｌａｎｓｅｅ）合金、ヘイネス（Ｈａｙｎｅｓ）２３０合金、そしてニクロファ ー（Ｎｉｃｒｏｆｅｒ）、インコネルのような高温用合金、そして他のＣｒ含有 鋼が好適に用いられる。好ましいインターコネクタデバイス基板用材料は、他の 燃料電池構成材料の熱膨張係数（１０．５から１２．０ｘ１０^-6Ｋ）と近い熱膨 張係数の値を有することが必要である。これに適合するものとしては、ジーメン ス-プランセ合金（９４重量％Ｃｒ、５重量％Ｆｅ、１重量％Ｙ₂Ｏ₃）と第二鉄 鋼が挙げられる。 各バリア層は、ターゲットからの金属のスパッタリング、金属の電気メッキ、 金属の無電解メッキ、イオンビーム蒸着、金属ターゲットからの物理蒸着、プラ ズマ噴霧及びレーザー法を含む技術のいずれを用いても、Ｃｒ含有インターコネ クタ基板の表面に形成できる。以下の実施例においては、バリア層形成のため、 マグネトロンスパッタリングを用いているが、商業ベースにおいては、電気メッ キ又は真空プラズマ噴霧のような低コストな方法が好ましい。 金属バリア層を形成する前に、例えば、エッチング、研磨／グラインディング のような方法によりインターコネクタの表面を洗浄することにより、耐酸化コー ティング膜の特性を向上できる。 図面の簡単な説明 本発明は、添付図面に関連する実施例のみにより、詳細に説明される。 図１は、燃料電池アセンブリーの分解斜視図である。 図２は、アノード／インターコネクタ界面接触抵抗の測定に用いられる電池配置 の示す概略図である。 図３は、Ｃｒ含有インターコネクタとＮｉ含有アノード材料とが直接接触する図 ２に示されたタイプの第１のセルにより測定された接触抵抗と時間の関係を示す グラフである。 図４は、Ｃｒ含有インターコネクタとＮｉ含有アノード材料とが直接接触する図 ２に示されたタイプの第２のセルにより測定された接触抵抗と時間の関係を示す グラフである。 図５は、Ｎｂのバリア層と外側のＮｉ層でコートされ、アノード材料と接触する 表面を有するインターコネクタ材料を含む図２のタイプの第３のセルにより測定 された接触抵抗と時間の関係を示すグラフである。 図６は、Ｔａのバリア層と外側のＮｉ層でコートされ、アノード材料と接触する 表面を有するインターコネクタ材料を含む図２のタイプの第４のセルにより測定 された接触抵抗と時間の関係を示すグラフである。 図面の詳細な説明 本発明の燃料電池アセンブリー１０の代表的な構造を、図１に分解した形で示 す。図から構造が明らかなため、詳細には説明しない。アセンブリーは、その一 方の面に積層されたアノード層１６と他方の面に積層されたカソード層１８を有 する固体電解質中央層１４からなるプレーナ型の燃料電池１２を含む。電極層は 、公知のスクリーン印刷法により作製可能である。燃料電池は、使用時において 、それぞれアノード１６とカソード１８とに面と面で接触するインターコネクタ 対２０と２２の間に挟まれる。図１のインターコネクタ２０と２２は、下面２６ を横切って伸びるガス状燃料用流通溝２４及び上面３０を横切って伸びるガス状 酸化剤流通溝２８と一体である。図示されている流通溝２４と２８は、互いに直 交して伸びているが、平行に伸びても良く、そして各ガスの流通方向は、マニホ ールドの向きにより、同方向でも反対方向でも良い。両側に流通溝を設けたイン タ ーコネクタ２０と２２を用いて、一方の燃料電池１２をインターコネクタ２０の 上に置き、他方の燃料電池１２をインターコネクタ２２の下に置くことによりに 、燃料電池スタックを組み立てることができる。さらに、積層する別の燃料電池 の上面にインターコネクタを置くことを繰り返すことにより、所望の数の燃料電 池からなる燃料電池スタックを組み立てることができる。スタックの端に使われ るインターコネクタガス流通溝アレイのみを有していれば良い。同様に、１個の 燃料電池１２のみからなる燃料電池アセンブリーでは、燃料電池と接触する面に それぞれ１個のガス流通溝アレイを有していれば良い。これらの端のインターコ ネクタは、通常、エンドプレートと呼ばれる。 使用時においては、適合するマニホールド（図示せず）を設けることにより、 ガス状燃料及び酸化剤の流れの分離が達成される。その軸が流通溝２４と２８に 垂直になるとともに、燃料電池のコーナー部３２とインターコネクタのコーナー 部３４がそのスリーブの環状の内表面と接触した状態でシールされ、燃料電池ス タックを囲んで伸びる、例えば、セラミックスからなる不活性なシリンダー状ス リーブを用いることにより、図示した直交流の配置が達成される。燃料電池アセ ンブリーは、上面及び下面のエンドプレートインターコネクタ上に、燃料電池又 は燃料電池スタックを外部負荷に繋ぐための端子を設けることにより、完成する 。 既に述べた様に、燃料電池アセンブリー１０の説明はなされ、記載の実施例に おいては、燃料電池１２は、イオン導電体であるイットリア安定化ジルコニアか らなる固体電解質１４を有する一方、電極１６と１８は、少なくとも主に電子導 電体からなる。すなわち、アノード１６はＮｉ／ＺｒＯ₂サーメットからなり、 カソードはストロンチウムをドープしたランタンマンガネートからなる。 実施例に記載の様に、不浸透性のインターコネクタ２０と２２は、９４重量％ Ｃｒ、５重量％Ｆｅそして１重量％Ｙ₂Ｏ₃からなるジーメンス-プランセ合金に より形成される。インターコネクタの役割は、隣接する燃料電池の間に電流を運 ぶことと、燃料電池からの熱を運び去ることである。しかし、記載した実施例の 運転温度８００から１０００℃では、前述のように燃料極における低い酸素分圧 においても、アノード／インターコネクタ界面において電気絶縁層が生成する。 これは、図２の型の試験電池を用い、時間とともに増加する接触抵抗を示した図 ３と４のグラフに示されている。 図２の電池４０は、燃料電池アセンブリー１０のインターコネクタ材料とアノ ード材料の間の還元雰囲気における界面の抵抗を測定するためだけに開発された ものである。その電池は、厚さ２．５ｍｍのジーメンス−プランセ合金からなる インターコネクタ材料から形成されたコアディスク４２を有するサンドイッチ構 造により構成されている。アノード材料に向かい合う中間対向層４４は、それぞ れが５０から１００ミクロンの厚さの多孔質のＮｉ／ＺｒＯ₂サーメットからな り、高密度アノード材料Ｎｉ／ＺｒＯ₂サーメットからなる外側のディスク４６ のそれぞれの表面にスクリーン印刷することにより形成され、接触表面として働 く。多孔質及び高密度サーメットアノード材料は、正方晶系ジルコニア、すなわ ち３％Ｙ₂Ｏ₃をドープしたジルコニアからなる。ディスク４２と４６は、インタ ーコネクタコアディスク４２と多孔質アノード層４４の十分な接触が確保される ように、共に加圧した。 上記の構造を有する２つの異なる電池を、図３と４に示すように、電流Ｉを流 して試験した。 第１の電池を、１０％水素／窒素の還元雰囲気で室温から１０００℃まで加熱 した。そして図３に、この条件下での１１５時間に亘る接触抵抗の測定の結果を 示す。この実施例の最初の電流は８００ｍＡであったが、抵抗の増大に伴い、約 ２０時間後、これを１００ｍＡに減らし、さらに約２０時間後、１０ｍＡに減ら した。高い電流値を維持することはできなかった。 第１の電池の接触抵抗率は、１０００℃に達した直後は、最初は３．４ｍΩｃ ｍ²程度であった。しかし、約２０時間後、急激に増加し始め、１１５時間後に は、インターコネクタディスク４２とアノード層４４の間の接触抵抗率は４Ωｃ ｍ²にまで増加した。インターコネクタ板を調べてみると、インターコネクタ材 料の全面に亘り、暗緑色の酸化物層が生成していた。室温でのこの酸化物層の抵 抗は非常に高かった。 第２の電池は、窒素中で１０００℃まで加熱後、１０％水素を導入した。この 電池の接触抵抗率の測定結果を図４に示す。抵抗率は、１０％水素／窒素雰囲気 、１０００℃で６時間加熱すると１４Ωｃｍ²から４３ｍΩｃｍ²に減少した。し かし、２００時間後、インターコネクタ／電極界面の接触抵抗率は３．９Ωｃｍ² に増加した。リグから電池を除きと、暗緑色の酸化物層が認められたが、クラ ックは認められなかった。酸化物層の抵抗は、また非常に高かった。 第２の電池に流した最初の電流は、１００ｍＡであったが、第１の電池の場合 と同様に、抵抗率の増加とともに減らし、約１８０時間後、最終的に５ｍＡとし た。 空気、水素そして１０％水素／窒素雰囲気で加熱したＣｒ含有インターコネク タ試料をＸ線回折（ＸＲＤ）により分析すると、明確にクロム酸化物（Ｃｒ₂Ｏ₃ ）の存在が認められた。他の相は検出されなかった。これらの結果から、インタ ーコネクタが１０％水素／窒素雰囲気においてさえかなり酸化され、そして生成 した酸化物層は、空気雰囲気で生成した酸化物層より抵抗が大きいことが明らか となった。おそらく、Ｎｉ金属層のＣｒへの拡散、そしてＮｉ／ジルコニアサー メット電極からのＮｉの欠乏が、界面における高い抵抗に影響を与えていると考 えられる。 実施例 以下の実施例は、電池４０において、インターコネクタ材料に耐酸化コーティ ングを行うことにより、本発明を試験した結果を示したものである。 実施例１． 本実施例においては、まずＮｂからなる金属バリア層を、マグネトロンスパッ タリングにより、対向する両面に形成した。そして、耐酸化コーティング膜を形 成するために、外側のＮｉバリア層を、各Ｎｂ層の上にマグネトロンスパッタリ ングにより、約１５ミクロンの厚さで形成した。さらに、外側のＮｉ層を、ディ スク４６の表面の各多孔質Ｎｉ／ジルコニアサーメット層４４と十分に接触する ように加圧することにより、電池を組み立てた。接触抵抗の試験は、また１００ ０℃、１０％水素／窒素雰囲気で行った。結果を図５に示す。電流を２５０ｍＡ に保った以外は、コーティングされていない第１のインターコネクタ電池４０の 場合と同様の方法により行った。接触抵抗は低く保たれ、７５０時間後でも０． ７ｍΩｃｍ²以下であった。これは、Ｃｒの酸化が起こっておらず、またインタ ーコネクタからのＣｒの拡散又は多孔質アノードからのＮｉの拡散がないことを 示している。 実施例２． 本実施例においては、まず、Ｔａからなる金属バリア層をマグネトロンスパッ タリングにより、厚さ約１０ミクロンでインターコネクタディスク４２の対向す る両面の上に形成した。そして、耐酸化コーティング膜を形成するため、Ｐｔの 外側バリア層を、マグネトロンスパッタリングにより厚さ約１５ミクロンで、各 Ｔａ層の上に形成した。さらに、外側のＰｔ層を、ディスク４６の表面の各多孔 質Ｎｉ／ジルコニアサーメット層４４と十分に接触するように加圧することによ り、電池を組み立てた。接触抵抗の試験は、また１０００℃、１０％水素／窒素 雰囲気で、５００時間に亘って行った。結果を図５に示す。電流を２５０ｍＡに 保った以外は、コーティングされていない第１のインターコネクタ電池４０の場 合と同様の方法により行った。最初の落ち着くまでの期間を経過した後は、非常 に低い接触抵抗（約１ｍΩｃｍ²）が得られ、ＣｒはＰｔの外側層には検出され なかった。これは、Ｃｒの酸化が起こっていないことを示すものであり、さらに インターコネクタからのＣｒの拡散又は多孔質アノードからのＮｉの拡散が起こ っていないことを示している。 本発明に、ここで述べた以外の変更及び修正を加えることが可能であることは 、当業者には明らかであろう。本発明の趣旨と範囲を逸脱しない限り、そのよう なすべての変更及び修正を本発明は含むものである。本発明は、また、本明細書 に述べられた又は参照されたすべての段階、特徴、組成及び化合物を、個別に、 又は集合的に、そして上記２以上の段階又は特徴の複数又はすべての組み合わせ を含むものである。特に、ここで確認された以外のバリア層金属を単独又は合金 の形で用いることが可能であることと、ここで確認された以外の１個又は複数の 金属から耐酸化層を形成できることとが理解されることと思う。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ， ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，Ｓ Ｚ，ＵＧ)，ＵＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ， ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，Ｇ Ｅ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ， ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，Ｐ Ｌ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ (72)発明者 ジェフリー，ドン オーストラリア7277タスマニア州グリンデ ルウォールド、マウンテンビュー・クレセ ント４番 (72)発明者 ニューマン，ジョン オーストラリア3127ビクトリア州サリー・ ヒルズ、クロイドン・ロード61番

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．固体電解質と、カソード及びＮｉ含有アノードからなるプレーナー型燃料電 池用の電気インターコネクタデバイスであって、 上記インターコネクタデバイスが、一方の面上に設けられた燃料ガス用流通溝と 、上記面の表面に上記アノードと接触するように形成された耐酸化コーティング 膜とを有するＣｒ含有板状基板からなり、 上記コーティング膜が、Ｎｉ、Ａｇ以外の貴金属、又はこれら金属の１種以上か らなる合金を含み、アノードと電気的に接触する外側の酸素バリア層と、上記基 板と上記外側の酸素バリア層の間にあり、Ｎｂ、Ｔａ、Ａｇ又はこれら金属の１ 種以上からなる合金を含む導電性の金属バリア層とからなる電気インターコネク タデバイス。 ２．上記外側の酸素バリア層が、金属又はＮｉ、Ｐｔ、Ｐｄ、ＡＵ、Ｉｒ、Ｒｈ 及びＲｕの中の１種以上の金属の合金からなる請求項１記載の電気インターコネ クタデバイス。 ３．上記外側の酸素バリア層が、Ｎｉ又はＰｔ、又はＮｉ及びＰｔの少なくとも １種を含む合金からなる請求項１記載の電気インターコネクタデバイス。 ４．上記外側の酸素バリア層の厚さが、約０．５から約１００ミクロン、好まし くは約１から約５０ミクロン、さらに好ましくは約５から約２０ミクロンである 請求項１記載の電気インターコネクタデバイス。 ５．上記金属バリア層の厚さが、約０．５から約１００ミクロン、好ましくは約 １から約５０ミクロン、さらに好ましくは約５から約１５ミクロンである請求項 １記載の電気インターコネクタデバイス。 ６．上記金属バリア層がＮｂからなり、上記外側の酸素バリア層がＮｉからなる 請求項１記載の電気インターコネクタデバイス。 ７．上記金属バリア層の厚さが約１０ミクロン、そして上記外側の酸素バリア層 の厚さが約１５ミクロンである請求項６記載の電気インターコネクタデバイス。 ８．上記金属バリア層がＴａ、そして上記外側の酸素バリア層がＰｔからなる請 求項１記載の電気インターコネクタデバイス。 ９．上記金属バリア層の厚さが約１０ミクロン、そして上記外側の酸素バリア層 の厚さが約１５ミクロンである請求項８記載の電気インターコネクタデバイス。 １０．上記Ｃｒ含有基板が、ジーメンス-プランセ（Ｓｉｅｍｅｎｓ−Ｐｌａｎ ｓｅｅ）合金から形成される請求項１記載の電気インターコネクタデバイス。 １１．固体電解質、カソード、Ｎｉ含有アノード及び該アノードと電気的に接触 した請求項１記載のインターコネクタデバイスとを含むプレーナー型燃料電池ア センブリー。 １２．上記Ｎｉ含有アノードがＮｉ／ＺｒＯ₂サーメットからなる請求項１１記 載のプレーナー型燃料電池アセンブリー。