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ES2330502T3 - Dispersiones acuosas de polimeros. - Google Patents

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ES2330502T3
ES2330502T3 ES00936938T ES00936938T ES2330502T3 ES 2330502 T3 ES2330502 T3 ES 2330502T3 ES 00936938 T ES00936938 T ES 00936938T ES 00936938 T ES00936938 T ES 00936938T ES 2330502 T3 ES2330502 T3 ES 2330502T3
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ES
Spain
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ingredient
monomers
weight
emulsion
aqueous dispersions
Prior art date
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Expired - Lifetime
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ES00936938T
Other languages
English (en)
Inventor
Leo Mario Saija
Mario Lugli
Daniele Becchi
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Cray Valley SA
Original Assignee
Cray Valley SA
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10Esters
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    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/12Polymerisation in non-solvents
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Abstract

Dispersiones acuosas de polímeros acrílicos que contienen los ingredientes siguientes: a) del 40 al 95% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una temperatura de transición vítrea (Tv) inferior a 0ºC, con preferencia inferior a -20ºC, el ingrediente a) contiene además eventualmente monómeros que llevan grupos funcionales definidos en d), a razón del 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d), b) del 4 al 58% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una Tv superior a 0ºC, con preferencia superior a 40ºC, excluyéndose del ingrediente b) la (met) acroleína, que además contienen eventualmente monómeros que llevan grupos funcionales definidos en d), a razón del 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d), c) del 0,05 al 4% en peso de uno o varios monómeros que contienen por lo menos dos insaturaciones etilénicas, d) del 0,2 al 5%, con preferencia del 0,5 al 3% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar a baja temperatura, inferior a 100ºC, en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia, el ingrediente d) se elige entre compuestos silanos insaturados.

Description

Dispersiones acuosas de polímeros.
La presente invención se refiere a dispersiones acuosas de polímeros acrílicos para un tratamiento de lacado del cuero.
La invención se refiere en concreto a láminas o películas obtenidas a partir de dispersiones acuosas de polímeros acrílicos que confieren al cuero tratado una combinación excelente de suavidad, elasticidad, resistencia a la abrasión, tanto en seco como en húmedo, resistencia al agua y a los disolventes, una recepción muy buena de la impresión y una buena adherencia sobre el sustrato de cuero.
Se dice, según la técnica anterior, que el proceso de acabado del cuero llamado lacado recurre al uso de ligantes polímeros capaces de formar películas, que tienen propiedades mecánicas adecuadas y caracterizadas por una buena adherencia sobre el sustrato. Después de la operación de secado, la película de polímero debe alcanzar un grado de reticulación apto para conferir al cuero tratado características de suavidad, de elasticidad y de resistencia a la abrasión. Esta característica es particularmente importante en el caso de cueros (serrajes) sometidos a operaciones de compresión y de moldeo. En este caso, es necesario que la película de polímero resista la acción de imprimir, a saber, que no presente fisuras y que al mismo tiempo se mantengan lo suficientemente plástica para conservar los perfiles de impresión deseados.
En la técnica anterior, para conseguir esta buena combinación de propiedades, se emplean sistemas de dos componentes. Por ejemplo, se pueden utilizar dispersiones acrílicas funcionalizadas, dispersiones de poliuretano, etc., en combinación con agentes de reticulación, por ejemplo poliaziridinas, policarbodiimidas, poliisocianatos, etc. Las dispersiones de poliuretano dan pie a una excelente combinación de propiedades en el artículo fabricado final, pero tienen el inconveniente de ser demasiado caras. En los sistemas de dos componentes, los agentes de reticulación reaccionan, por lo general a temperatura ambiente en el momento de formarse la película, con los grupos funcionales presentes en las cadenas de los polímeros en dispersión. La utilización de sistemas de dos componentes conlleva el inconveniente de un tiempo disponible para la transformación (pot-life) muy limitado, una vez se han mezclado los componentes. Por otro lado es necesario hacer hincapié en la gran toxicidad de ciertos agentes de reticulación, por ejemplo las poliaziridinas. Estos sistemas de dos componentes se han descrito, por ejemplo, en un artículo de la revista científica "Matériaux de tannage des cuirs de peau", año 68, nº 5, setiembre-octubre 1992, titulado "Art antérieur et développements possibles à moyen terme des nouvelles technologies de vernissage des cuirs, en particulier avec des solvants à base d'eau", de A. Cozzolino, páginas 503-520.
Una variante de los sistemas de dos componentes de la técnica anterior está constituida por dispersiones autorreticulables disponibles en el mercado, en las que la reticulación se lleva a cabo mediante grupos funcionales ya presentes en las cadenas de los polímeros que interaccionan durante la fase de coalescencia de la dispersión. Las dispersiones acrílicas funcionalizadas con N-metilol-acrilamida (NMA) pueden citarse como ejemplo. El inconveniente de estas dispersiones estriba en que necesitan una temperatura elevada, superior a 100ºC, para llevar a cabo la reticulación en tiempos aceptables en el plano industrial, véase Chemical Abstract 127 192133f "Preparación de una emulsión de poliacrilato modificado, de dos grupos funcionales, como agente para el lacado del cuero"; Chemical Abstract 128 90271c "Preparación de una resina acrílica de recubrimiento de la serie MS con una tecnología de redes interpenetradas".
Otras dispersiones autorreticulables son las que contienen metales divalentes, por ejemplo metales de transición, que se han descrito en EP 789 082 y la patente US 5 723 782. El inconveniente de estas dispersiones es que llevan una concentración de metales pesados que a menudo no está permitida por la legislación de ciertos países.
Son también conocidas las dispersiones acuosas autorreticulables basadas en polímeros acrílicos funcionalizados con una (met)acroleína. Estas dispersiones son las más utilizadas en el mercado, ya que permiten obtener películas de polímeros caracterizadas por un buen equilibrio entre las propiedades mecánicas, la resistencia a los disolventes y la ausencia de pegajosidad. Incluso cuando, desde el punto de vista del aplicador final, no plantean problemas de tipo toxicológico, los sistemas basados en la (met)acroleína son difíciles de manipular para el fabricante de las dispersiones poliméricas. En efecto, la (met)acroleína tiene el inconveniente de ser un monómero muy reactivo, volátil y extremadamente tóxico, que plantea problemas de transporte y de manipulación.
Existe la necesidad de disponer de dispersiones acuosas autorreticulables que no supongan para el fabricante de dispersiones los inconvenientes recién mencionados de los sistemas basados en la (met)acroleína, que confieran al cuero tratado una buena combinación de suavidad, elasticidad, resistencia a la abrasión tanto en seco como en húmedo, resistencia al agua y a los disolventes, una excelente aceptación de la impresión y una buena adherencia sobre el sustrato de cuero.
Un objetivo de la presente invención consiste, pues, en desarrollar dispersiones acuosas de polímeros acrílicos que contengan los ingredientes siguientes:
a) del 40 al 95% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero tenga una temperatura de transición vítrea (T_{v}) inferior a 0ºC, con preferencia inferior a -20ºC; el ingrediente a) contiene eventualmente monómeros que llevan el grupo funcional definido en d), a razón de un 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d),
b) del 4 al 58% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero tenga una T_{v} superior a 0ºC, con preferencia superior a 40ºC, excluyéndose del ingrediente b) la (met)acroleína, que contengan eventualmente los monómeros que llevan los grupos funcionales definidos en d), a razón del 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d),
c) del 0,05 al 4% en peso de uno o varios monómeros que contienen por lo menos dos insaturaciones etilénicas,
d) del 0,2 al 5%, con preferencia del 0,5 al 3% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar a baja temperatura, inferior a 100ºC, en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia, el ingrediente d) se elige entre compuestos silanos insaturados.
Con preferencia, las dispersiones de la invención contienen los ingredientes siguientes
a) del 40 al 95% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero tenga una temperatura de transición vítrea (T_{v}) inferior a 0ºC, con preferencia inferior a -20ºC, excluyéndose del ingrediente a) los monómeros que tengan los grupos funcionales definidos en d),
b) del 4 al 58% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero tenga una T_{v} superior a 0ºC, con preferencia superior a 40ºC; excluyéndose del ingrediente b) la (met)acroleína y los monómeros que llevan los grupos funcionales definidos en d),
c) del 0,05 al 2% en peso de uno o varios monómeros que contienen por lo menos dos insaturaciones etilénicas,
d) del 0,2 al 5%, con preferencia del 0,5 al 3% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar a baja temperatura (inferior a 100ºC) en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia, el ingrediente d) se elige entre compuestos silanos insaturados.
Con preferencia, en las dispersiones de la invención, el ingrediente d) se añade después de haberse realizado aprox. dos tercios de la polimerización de los ingredientes a) + b) + c) con respecto al total de a) + b) + c).
Como ingrediente a) se pueden utilizar monómeros de tipo (met)acrílico, vinílico, etc. En general, los monómeros del ingrediente a) poseen de 4 a 20 átomos de carbono, con preferencia de 5 a 15 átomos de carbono. A título de ejemplos pueden mencionarse los ésteres acrílicos o metacrílicos, por ejemplo el acrilato de etilo, el acrilato de butilo, el (met)acrilato de 2-etilhexilo.
Como ingrediente b) se pueden utilizar monómeros de tipo (met)acrílico, vinílico, etc. En general, los monómeros del ingrediente b) poseen de 3 a 20 átomos de carbono, con preferencia de 3 a 10 átomos de carbono. Cabe mencionar como ejemplos los ésteres acrílicos o metacrílicos, con preferencia el metacrilato de metilo, el metacrilato de etilo, el acrilonitrilo, el estireno, el acetato de vinilo.
Como ingrediente c) se pueden utilizar monómeros que tengan dos insaturaciones etilénicas, de tipo acrílico, vinílico, alílico, por ejemplo, el metacrilato de alilo, el di(met)acrilato de etilenglicol (EGD(M)A); los monómeros que con tienen más de dos insaturaciones del tipo recién mencionado son preferidos como ingrediente c), por ejemplo el tri(met)acrilato de trimetilolpropano (TMPTA).
Como ingrediente d) se pueden utilizar monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia formando enlaces covalentes o puentes de hidrógeno, con preferencia enlaces covalentes. Los grupos funcionales pueden ser idénticos o diferentes entre sí y son grupos silanos. Por ejemplo, cabe mencionar los compuestos silano insaturados, por ejemplo los alcoxisilanos, con preferencia los que llevan una insaturación de tipo vinílico, en la que el resto alcoxialquilo tiene de 1 a 10 átomos de carbono, con preferencia más de 2. Como monómeros d) preferidos se emplean los que son susceptibles de formar enlaces covalentes, eventualmente en presencia de monómeros susceptibles de formar puentes de hidrógeno.
Como ingrediente d) se emplea un monómero de tipo silano, ya definido. Si se desea, se puede añadir también el monómero de tipo silano a una combinación de monómeros que tenga un grupo funcional diferente.
Las dispersiones preferidas de la invención contienen del 60 al 90% en peso del ingrediente a), del 5 al 30% del ingrediente b), del 0,5 al 1,5% en peso del ingrediente c), del 0,5 al 4% del ingrediente d).
Las dispersiones de la presente invención se obtienen por un proceso de polimerización por radicales de tipo semicontinuo, en emulsión acuosa, en el que una parte de la pre-emulsión de monómeros preparada anteriormente se introduce en el reactor al principio de la polimerización, mientras que la parte restante de la pre-emulsión se introduce inmediatamente después del pico exotérmico. En general, el pico exotérmico aparece al cabo de 5-20 minutos.
Un procedimiento preferido de obtención de las dispersiones de la invención consiste en preparar una pre-emulsión constituida por los ingredientes a) + b) + c), en introducir del 2 al 10% en peso de esta en el reactor de polimerización para iniciar la reacción; llegando al pico exotérmico, se introduce el resto de la pre-emulsión de a) + b) + c) con un caudal constante durante un tiempo de 2 a 5 horas, hasta alcanzar los 2/3 de la cantidad total final; para terminar se introduce la parte restante de la pre-emulsión de a) + b) + c) enriquecida en el ingrediente d) en las concentraciones definidas previamente durante un tiempo de 30 minutos a aprox. 2,5 horas. Sin embargo, la duración de esta alimentación deberá
elegirse de manera que la temperatura en el interior del reactor de polimerización se mantenga en un valor predefinido.
Un procedimiento todavía más preferido para obtener las dispersiones de la invención consiste, después del inicio de la reacción con une pre-emulsión constituida por los ingredientes a) + b) + c), en una polimerización sucesiva empezando con una pre-emulsión de a) + b) + c), después una pre-emulsión de a) + b) + d), dichas pre-emulsiones tienen la misma proporción de ingredientes a)/b); la cantidad en peso de la primera pre-emulsión de a) + b) + c) equivalen a los 3/4 de la cantidad total las dos pre-emulsiones, la cantidad en peso de la segunda pre-emulsión de a) + b) + d) equivale a 1/4 de la cantidad total las dos pre-emulsiones.
Los sistemas iniciadores son los ya conocidos en la técnica anterior para la polimerización por radicales de monómeros en emulsión acuosa. Con preferencia, se puede mencionar el hidroperóxido de t-butilo y/o las sales persulfato, solas o en combinación con sales metabisulfito y/o sales de hierro o el formaldehído-sulfoxilato sódico. La preparación de las pre-emulsiones recién mencionadas se realiza por procedimientos ya conocidos, empleando tensioactivos. Por ejemplo, se pueden mencionar los tensioactivos aniónicos, por ejemplo las sales de metales alcalinos de alcanosulfonatos, por ejemplo el laurilsulfato sódico; los tensioactivos no iónicos, por ejemplo los alquilfenoles etoxilados, por ejemplo el nonilfenol etoxilado con 20 moles de óxido de etileno, o los alcoholes grasos etoxilados, por ejemplo los alcoholes grasos de C_{12}-C_{14} etoxilados con 30 moles de óxido de etileno.
La dispersión polimérica de la invención puede estabilizarse, si fuera necesario, con los tensioactivos ya mencionados para la preparación de pre-emulsiones, con preferencia los tensioactivos no iónicos.
Les temperaturas de polimerización utilizadas se sitúan con preferencia dentro del intervalo de 30º a 80ºC.
Una vez finalizada la polimerización, se caracterizan las dispersiones acuosas de la presente invención en forma de látex desde el punto de vista físico-químico (ver ejemplos); a continuación se secan para obtener las películas poliméricas empleadas para la caracterización físico-química (ver ejemplos).
Tal como se ha mencionado antes, las dispersiones de la invención son especialmente útiles para la preparación de formulaciones destinadas al tratamiento del cuero por lacado con una combinación óptima de las propiedades recién mencionadas. Los ejemplos siguientes se presentan a título ilustrativo, pero no como limitaciones del alcance de la invención.
Ejemplos Caracterización
Las películas de polímero, obtenidas por secado de la dispersión en recipientes apropiados de PTFE, se someten a una caracterización físico-química después de 7 días de acondicionamiento en un ambiente controlado, con una humedad relativa del 50% y una temperatura de 23ºC.
Los principales ensayos realizados son la medición de la carga máxima, el alargamiento a la rotura, la recuperación elástica después de aplicar cargas estáticas, la dureza Shore A y la absorción de agua, de alcohol etílico y de acetona. Se eligen estos parámetros porque guardan una relación directa con las condiciones de empleo del producto.
- La determinación de la tensión de tracción máxima y del alargamiento a la rotura se realizan por el método DIN 53455, con una probeta de tipo R y una velocidad de tracción de 300 mm/min.
- La determinación de la recuperación elástica después de aplicar una carga estática se realiza por el método ASTM D412. Se mantienen estiradas hasta el 400% (Ia) de su longitud inicial (Ii) las probetas de tipo 5 durante 8 horas, después se dejan recuperar libremente, en posición vertical, para que vuelvan a su forma inicial durante un tiempo de 16 horas, pasado este tiempo se mide la longitud final (If) de las probetas. La recuperación elástica RE se expresa del modo siguiente:
RE = (I_{a} - I_{f}) / (I_{a} - I_{i}) x 100
- La determinación de las absorciones de agua, de etanol y de acetona se realiza por inmersión de las probetas de dimensiones 2 cm x 2 cm, de peso aprox. 1 g, en el disolvente apropiado.
Se pesan las probetas antes de la inmersión y se pesan de nuevo al cabo de 7 días en el caso del disolvente agua, al cabo de 8 horas en el caso de los demás disolventes, después de haberse retirado con un papel secante el líquido que estuviera eventualmente presente sobre su superficie.
Caracterización de las lacas formadas
Se realiza el tratamiento de lacado sobre pieles de becerro (serrajes) empleando una formulación basada en la dispersión polimérica de la fórmula siguiente:
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TABLA 1
1
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La formulación se aplica por pulverización, de tal manera que al cabo de 10 minutos de secado a 60ºC se consiga una cantidad de 200-250 g/m^{2}. A continuación se somete el cuero a un proceso de impresión a una temperatura de aprox. 90ºC, con una presión de 300 atm y durante un tiempo de contacto de aprox. 5 segundos. Después de la impresión se laca el cuero con una capa fina basada en la nitrocelulosa.
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Aceptación de la impresión
Se evalúa la calidad del procedimiento de impresión controlando la resistencia de la formulación a la fisuración durante el proceso de impresión, la definición y la conservación del dibujo impreso. Se expresa el resultado en una escala de 1 a 5, en la que el 5 indica la ausencia total de microfisura y una excelente conservación de la impresión, mientras que el 1 significa que la laca se ha fisurado totalmente y/o que no se ha conservado la impresión.
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Pegajosidad
Se evalúa la pegajosidad observando la facilidad con la que el cuero acabado se separa de la plancha caliente de la prensa. Se expresa el resultado en una escala de 1 a 3, en la que el 3 indica la ausencia de pegajosidad y la facilidad de despegarse de la plancha, mientras que el 1 significa una laca muy pegajosa y difícil de arrancar de la plancha.
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Comportamiento en la flexión en seco
Para determinar el comportamiento en la flexión en seco de los cueros lacados con las formulaciones obtenidas a partir de las dispersiones de polímeros de la invención, se emplea un flexómetro Bally con arreglo al procedimiento de la norma IUF 20 de la Asociación Internacional de Químicos del Cuero. Se someten las probetas (65 x 40 \mum) a flexiones y se examinan después de un número determinado de ciclos. Se interrumpe el ensayo cuando se alcanza un número de ciclos en el que aparecen 10 fisuras o más en la laca. A pesar de que el grado de daño causado depende del tipo de cuero empleado para el ensayo, se considera aceptable una resistencia igual a aprox. 10 000 flexiones.
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Resistencia al frote húmedo
Para determinar la resistencia de los cueros lacados al frote húmedo se aplica el método VESLIC C4500. Se frotan las probetas en cuero seco, de dimensiones 115 x 38 mm, con una borra de fieltro húmeda que se aplica con una presión de 1 kg/cm^{2}. Se anota el número de ciclos necesarios para que la borra adquiera una ligera coloración.
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Resistencia a los disolventes
Se efectúa la determinación de la resistencia de la laca a los disolventes acetónicos y nitrados observando el comportamiento después del contacto con una gota de disolvente. Se expresa el resultando en una escala de 1 a 3, en la que el 3 indica una laca totalmente invariable y el 1 indica que la laca se ha disuelto o se ha eliminado.
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Ejemplo 1
Comparativo
En un reactor de vidrio, equipado con un refrigerante, un agitador, un sistema de regulación de la temperatura y una entrada de nitrógeno, se introducen la solución de iniciador y la alimentación de la pre-emulsión, 1 355 g de agua desmineralizada y 4,3 g de laurilsulfato sódico. En otro recipiente, equipado con un agitador (preemulsionador), se prepara una emulsión, formada por 1 765 g de agua desmineralizada, 18 g de laurilsulfato sódico, 3 185 g de acrilato de n-butilo, 540 g de acrilonitrilo, 77 g de ácido metacrílico y 38 g de acroleína. Cuando la temperatura del reactor alcanza los 50ºC, se introducen en él 300 g de la pre-emulsión de monómeros preparada anteriormente y se le añaden sucesivamente 19 g de persulfato sódico disueltos en 130 g de agua desmineralizada, 24 mg de sulfato ferroso disueltos en 5 g de agua desmineralizada y 0,4 g de metabisulfito sódico disueltos en 5 g de agua desmineralizada.
Una vez ha comenzado la reacción, la temperatura en el interior del reactor sube aprox. 10ºC (pico exotérmico). Un minuto después de alcanzar el pico exotérmico, se añade al reactor, con un caudal constante, durante un tiempo de 4 horas, la parte restante de la emulsión de monómeros y 3,45 g de metabisulfito sódico diluido con 157 g de agua desmineralizada, prestando atención a que el contenido del reactor, mientras dura la alimentación, se mantenga a una temperatura de 60ºC. Una vez finalizada la alimentación se mantiene el reactor a una temperatura de 60ºC durante media hora, después se añaden, con velocidad constante por espacio de 75 minutos, 4,5 g de hidroperóxido de t-butilo disueltos en 28 g de agua desmineralizada y 3,4 g de formaldehído-sulfoxilato sódico disueltos en 80 g de agua. Se mantiene mezcla reaccionante a 60ºC durante otra media hora, después se enfría a una temperatura de 35ºC, se añaden 19 g de trietilamina, 18 g de amoníaco de 28ºBé y 110 g de agua desmineralizada y se continúa el enfriamiento hasta temperatura ambiente. La dispersión así obtenida, filtrada a través de un tamiz de malla 36, se caracteriza por tener un residuo seco del 50% (1 h a 105ºC), un pH de 7,0, un contenido de precoágulo inferior a 200 ppm y una viscosidad (Brookfield RVT a 100 revoluciones/min y 23ºC) de 110 mPa.s.
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Ejemplo 2
Comparativo
Se repite la polimerización del ejemplo 1, añadiendo a la pre-emulsión de monómeros, en lugar de la acroleína, una cantidad equimolar de acrilamida.
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Ejemplo 3
En un reactor del tipo descrito en el ejemplo 1 se introducen 1 355 g de agua desmineralizada y 4,3 g de laurilsulfato sódico. En otro recipiente, equipado con un agitador (pre-emulsionador), se prepara una emulsión, formada por 1 820 g de agua desmineralizada, 18 g de laurilsulfato sódico, 3 185 g de acrilato de n-butilo (ingrediente a), 540 g de acrilonitrilo (ingrediente b), 77 g de ácido metacrílico (ingrediente b), 22 g de triacrilato de trimetilolpropano (ingrediente c). Cuando el contenido del reactor alcanza una temperatura de 50ºC, se le añaden 300 g de la pre-emulsión de monómeros preparada anteriormente y después, sucesivamente, 19 g de persulfato sódico disueltos en 130 g de agua desmineralizada, 24 mg ce sulfato ferroso disueltos en 5 g de agua desmineralizada y 0,4 g de metabisulfito sódico disueltos en 5 g de agua desmineralizada.
Una vez se ha iniciado la reacción, la temperatura del interior del reactor sube unos 10ºC. Un minuto después de haber alcanzado la temperatura máxima se añaden al contenido del reactor, con velocidad constante durante un tiempo de 4 horas, la parte restante de la emulsión de monómeros y 3,45 g de metabisulfito sódico diluido con 157 g de agua desmineralizada, prestando atención a que, mientras se efectúa la alimentación, el contenido del reactor se mantenga a una temperatura de 60ºC. Dos horas y media después del inicio de la alimentación se añaden 38 g de triisopropoxivinilsilano (ingrediente d). Una vez finalizada la alimentación de la pre-emulsión se mantiene el contenido del reactor a una temperatura de 60ºC durante media hora, después se le añaden a velocidad constante durante un período de 75 minutos 4,5 g de hidroperóxido de t-butilo disueltos en 28 g de agua desmineralizada y 3,4 g de formaldehído-sulfoxilato sódico disueltos en 80 g de agua. Se mantiene la mezcla reaccionante a 60ºC durante media hora más, después se enfría a una temperatura de 35ºC, se le añaden 36 g de amoníaco del 28% y 110 g de agua desmineralizada y se continúa el enfriamiento hasta temperatura ambiente. Se caracteriza la dispersión así obtenida, filtrada a través de un tamiz de malla 36, por tener un residuo seco del 50% (1 h a 105ºC), un pH de 6,7, una concentración de precoágulo inferior a 200 ppm y una viscosidad (Brookfield RVT a 100 revoluciones/min y 23ºC) de 70 mPa.s.
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Ejemplo 4
En un reactor del tipo descrito en el ejemplo 1 se introducen 1 355 g de agua desmineralizada y 4,3 g de laurilsulfato sódico. En otro recipiente, equipado con un agitador (pre-emulsionador), se prepara una emulsión formada por 1 765 g de agua desmineralizada, 18 g de laurilsulfato sódico, 3 185 g de acrilato de n-butilo (ingrediente a), 540 g de acrilonitrilo (ingrediente b), 77 g de ácido metacrílico (ingrediente b) y 2 g de dimetacrilato de etilenglicol (ingrediente c). Cuando el contenido del reactor alcanza una temperatura de 50ºC se le añaden 300 g de la pre-emulsión de monómeros preparada anteriormente y después, sucesivamente, 19 g de persulfato sódico disueltos en 130 g de agua desmineralizada, 24 mg de sulfato ferroso disueltos en 5 g de agua desmineralizada y 0,4 g de metabisulfito sódico disueltos en 5 g de agua desmineralizada.
Una vez finalizada la alimentación se añaden a la emulsión de monómeros 76 g de triisopropoxivinilsilano (ingrediente d).
Una vez iniciada la reacción, la temperatura del interior del reactor sube aprox. 10ºC. Un minuto después de alcanzada la temperatura máxima se añaden al contenido del reactor, a velocidad constante durante 4 horas, la parte restante de la emulsión de monómeros y 3,45 g de metabisulfito sódico diluido con 157 g de agua desmineralizada, prestando atención a que el contenido del reactor, mientras dura la alimentación, se mantenga a una temperatura de 60ºC. Una vez finalizada la alimentación de la pre-emulsión se mantiene el contenido del reactor a una temperatura de 60ºC durante media hora, se le añaden con velocidad constante durante 75 minutos 4,5 g de hidroperóxido de t-butilo disueltos en 28 g de agua desmineralizada y 3,4 g de formaldehído-sulfoxilato sódico disueltos en 80 g de agua. Se mantiene la mezcla reaccionante a 60ºC durante media hora más, se enfría a una temperatura de 35ºC, se le añaden 36 g de amoníaco del 28% y 110 g de agua desmineralizada y se continúa el enfriamiento hasta temperatura ambiente.
La dispersión así obtenida, filtrada a través de un tamiz de malla 36, se caracteriza por tener un residuo seco del 49,8% (1 h a 105ºC), un pH de 7,2, una concentración de precoágulo inferior a 200 ppm y una viscosidad (Brookfield RVT a 100 revoluciones/min y 23ºC) de 140 mPa.s.
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Ejemplo 5
Se realiza la reacción polimerizando sucesivamente dos preemulsiones que tienen la misma proporción de ingredientes a)/b), pero que contienen respectivamente el ingrediente c) y el ingrediente d) del ejemplo 5. La proporción entre la pre-emulsión I y la pre-emulsión II es igual a 3:1.
En un reactor del tipo descrito en el ejemplo 1 se introducen 1 345 g de agua desmineralizada y 4,3 g de laurilsulfato sódico. En otro recipiente, se prepara une pre-emulsión I, formada por 1 190 g de agua desmineralizada, 13,5 g de laurilsulfato sódico, 2 387 g de acrilato de n-butilo (ingrediente a), 404 g de acrilonitrilo (ingrediente b), 58 g de ácido metacrílico (ingrediente b) y 29 g de triacrilato de trimetilolpropano (ingrediente c). Por separado, en un tercer recipiente, se prepara una pre-emulsión II formada por 395 g de agua desmineralizada, 4,5 g de laurilsulfato sódico, 796 g de acrilato de n-butilo (ingrediente a), 134 g de acrilonitrilo (ingrediente b), 19 g de ácido metacrílico (ingrediente b) y 28,7 g de triisopropoxivinilsilano (ingrediente d). Cuando el contenido del reactor alcanza una temperatura de 50ºC, se le añaden 300 g de la pre-emulsión I preparada antes, y después, sucesivamente, 19 g de persulfato sódico disueltos en 130 g de agua desmineralizada, 24 mg de sulfato ferroso disueltos en 5 g de agua desmineralizada y 0,4 g de metabisulfito sódico disueltos en 5 g de agua desmineralizada.
Una vez iniciada la reacción, la temperatura del interior del reactor se eleva unos 10ºC. Un minuto después de haber alcanzado la temperatura máxima se añaden al contenido del reactor, con velocidad constante durante 3 horas, la parte restante de la pre-emulsión I y 2,59 g de metabisulfito sódico disueltos en 118 g de agua desmineralizada, prestando atención a que el contenido del reactor se mantenga a una temperatura de 60ºC mientras dura la alimentación. Una vez finalizada la alimentación de la pre-emulsión I se inicia la alimentación de la pre-emulsión II durante una hora, al mismo tiempo se añaden 0,86 g de metabisulfito de Na disueltos en 39 g de agua. Una vez finalizada la alimentación de la pre-emulsión II se mantiene el reactor a una temperatura de 60ºC durante media hora, después se le añaden a velocidad constante durante 75 minutos 4,5 g de hidroperóxido de t-butilo disueltos en 28 g de agua desmineralizada y 3,4 g de formaldehído-sulfoxilato sódico disueltos en 80 g de agua. Se mantiene la mezcla reaccionante a 60ºC durante media hora más, después se enfría a una temperatura de 35ºC y se le añaden 36 g de amoníaco del 28% y 110 g de agua desmineralizada, y se continúa el enfriamiento a temperatura ambiente.
La dispersión así obtenida, filtrada a través de un tamiz de malla 36, se caracteriza por tener un residuo seco del 50% (1 h a 105ºC), un pH de 7,5, una concentración de precoágulo inferior a 200 ppm (en un tamiz de malla 275) y una viscosidad (Brookfield RVT a 100 revoluciones/min y 23ºC) de 130 mPa.s.
En la tabla 2 se recogen las características mecánicas de las películas poliméricas obtenidas y su absorción de agua, etanol y acetona. Los resultados de los ensayos de aplicación sobre cuero se recogen en la tabla 3.
TABLA 2
2
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TABLA 3
3

Claims (16)

1. Dispersiones acuosas de polímeros acrílicos que contienen los ingredientes siguientes:
a) del 40 al 95% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una temperatura de transición vítrea (T_{v}) inferior a 0ºC, con preferencia inferior a -20ºC, el ingrediente a) contiene además eventualmente monómeros que llevan grupos funcionales definidos en d), a razón del 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d),
b) del 4 al 58% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una T_{v} superior a 0ºC, con preferencia superior a 40ºC, excluyéndose del ingrediente b) la (met)acroleína, que además contienen eventualmente monómeros que llevan grupos funcionales definidos en d), a razón del 20-50% en peso con respecto a la cantidad definida en d),
c) del 0,05 al 4% en peso de uno o varios monómeros que contienen por lo menos dos insaturaciones etilénicas,
d) del 0,2 al 5%, con preferencia del 0,5 al 3% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar a baja temperatura, inferior a 100ºC, en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia, el ingrediente d) se elige entre compuestos silanos insaturados.
2. Dispersiones acuosas de polímeros según la reivindicación 1, en las que los compuestos silanos insaturados son alcoxisilanos.
3. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones 1 ó 2, en las que los compuestos silanos llevan una insaturación de tipo vinílico.
4. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 3, que contienen los ingredientes siguientes:
a) del 40 al 95% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una temperatura de transición vítrea (T_{v}) inferior a 0ºC, con preferencia inferior a -20ºC, excluyéndose del ingrediente a) los monómeros que contengan grupos funcionales definidos en d),
b) del 4 al 58% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación etilénica, cuyo homopolímero en cuestión tenga una T_{v} superior a 0ºC, con preferencia superior a 40ºC, excluyéndose del ingrediente b) la (met)acroleína y los monómeros que tengan grupos funcionales definidos en d),
c) del 0,05 al 4% en peso de uno o varios monómeros que contienen por lo menos dos insaturaciones etilénicas,
d) del 0,2 al 5%, con preferencia del 0,5 al 3% en peso de uno o varios monómeros que tengan una insaturación de tipo etilénico y por lo menos un grupo funcional susceptible de interactuar a baja temperatura (inferior a 100ºC) en el proceso de reticulación en la fase de coalescencia, dicho ingrediente d) se elige entre compuestos silanos insaturados.
5. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 4, en las que el ingrediente d) se añade después de haberse realizado aprox. dos tercios de la polimerización de los ingredientes a) + b) + c) con respecto al total de a) + b) + c).
6. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones 1 a 5, en las que el ingrediente a) se elige entre monómeros de tipo (met)acrílico, vinílico, que posean de 4 a 20 átomos de carbono, con preferencia de 5 a 15 átomos de carbono.
7. Dispersiones acuosas de polímeros según la reivindicación 6, en las que el ingrediente a) se elige entre los ésteres acrílicos o metacrílicos, con preferencia el acrilato de etilo, el acrilato de butilo, el (met)acrilato de 2-etilhexilo.
8. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones 1 a 7, en las que el ingrediente b) se elige entre monómeros de tipo (met)acrílico, vinílico, que poseen de 3 a 20 átomos de carbono, con preferencia de 3 a 10 átomos de carbono.
9. Dispersiones acuosas de polímeros según la reivindicación 8, en las que el ingrediente b) se elige entre ésteres acrílicos y metacrílicos, con preferencia el metacrilato de metilo, el metacrilato de etilo, el acrilonitrilo, el estireno, el acetato de vinilo.
10. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 9, en las que el ingrediente c) se elige entre monómeros que contienen dos insaturaciones etilénicas de tipo acrílico, vinílico, alílico, con preferencia el metacrilato de alilo, el di(met)acrilato de etilenglicol; los monómeros que contienen más de dos insaturaciones del tipo recién mencionado, con preferencia el tri(met)acrilato de trimetilolpropano.
11. Dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 10, que contienen del 60 al 90% en peso del ingrediente a), del 5 al 30% del ingrediente b), del 0,5 al 1,5% en peso del ingrediente c), del 0,5 al 4% del ingrediente d).
12. Procedimiento de preparación de dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 11, en el que la polimerización es de tipo iniciado por radicales, en emulsión acuosa, en el que una parte de la pre-emulsión de monómeros se introduce en el reactor para iniciar la polimerización, mientras que la parte restante de la preemulsión se introduce a continuación, inmediatamente después de haberse alcanzado el pico exotérmico.
13. Procedimiento según la reivindicación 12, que consiste en la preparación de una pre-emulsión formada por los ingredientes a) + b) + c), de los que el 2-10% en peso se introduce en el reactor de polimerización para iniciar la reacción; en el pico exotérmico, la parte restante de la pre-emulsión de a) + b) + c) se introduce con un caudal constante hasta llegar a los 2/3 de la cantidad total final y por fin se añade la parte restante de la pre-emulsión de a) + b) + c) enriquecida en el ingrediente d).
14. Procedimiento la reivindicación 12, que, después de iniciada la reacción con una pre-emulsión formada por los ingredientes a) + b) + c), consiste en que la polimerización sucesiva en primer lugar de la pre-emulsión de a) + b) + c), después de una pre-emulsión de a) + b) + d), las pre-emulsiones tienen las mismas proporciones de los ingredientes a)/b); la cantidad en peso de la primera pre-emulsión de a) + b) + c) contiene 3/4 de la cantidad total de las dos pre-emulsiones, la cantidad en peso de la segunda pre-emulsión de a) + b) + d) contiene 1/4 de la cantidad total las dos pre-emulsiones.
15. Procedimiento según una de las reivindicaciones de 12 a 14, en el que la dispersión se estabiliza con preferencia con tensioactivos no iónicos.
16. Utilización de las dispersiones acuosas de polímeros según una de las reivindicaciones de 1 a 11 para dar al cuero un tratamiento de lacado.
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