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ES2327926T3 - Procedimiento de preparacion de compuestos de piridinilmetil-1h-benzimidazol en forma de enantiomeros simples o enantiomericamente enriquecidos. - Google Patents

Procedimiento de preparacion de compuestos de piridinilmetil-1h-benzimidazol en forma de enantiomeros simples o enantiomericamente enriquecidos. Download PDF

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ES2327926T3
ES2327926T3 ES04729974T ES04729974T ES2327926T3 ES 2327926 T3 ES2327926 T3 ES 2327926T3 ES 04729974 T ES04729974 T ES 04729974T ES 04729974 T ES04729974 T ES 04729974T ES 2327926 T3 ES2327926 T3 ES 2327926T3
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diastereomers
methoxy
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Application number
ES04729974T
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English (en)
Inventor
B. Parthasaradhi Reddy
K. Rathnakar Reddy
Rapolu Raji Reddy
D. Muralidhara Reddy
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Hetero Drugs Ltd
Original Assignee
Hetero Drugs Ltd
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Application granted granted Critical
Publication of ES2327926T3 publication Critical patent/ES2327926T3/es
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Un procedimiento de preparación de un sulfóxido de fórmula I o una sal del mismo, bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida: **(Ver fórmula)** en la que y R es **(Ver fórmula)** X es **(Ver fórmula)** R1 - R4 son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alcoxi, halógeno, halo-alcoxi, alquilcarbonilo, alcoxicarbonilo, oxazolilo, trifiuroalquilo, o grupos adyacentes R1 - R4 forman estructuras de anillo que pueden además estar sustituidas; len la que R5 y R7 son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, fenilalquilo y fenilalcoxi; R6 se selecciona entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, nitro, fenilalquilo y fenilalcoxi; R 8 es hidrógeno o forma una cadena alquileno conjuntamente con R 7 y R9 y R10 son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, halógeno y alquilo; que comprende: a) hacer reaccionar una mezcla de enantiómeros de sulfóxido de fórmula II, que difieren en configuración en el átomo de azufre de sulfóxido o una sal del mismo: **(Ver fórmula)** en la que R, X y R 1 - R 4 son como se define para la fórmula I; con un compuesto enantioméricamente puro substancialmente de la fórmula III: **(Ver fórmula)** en la que R*-Z- es un canforilo sulfonil (S) o (R) e Y es un grupo saliente para proporcionar de compuestos diastereómeros de fórmula IV: **(Ver fórmula)** en la que R, X, R*, R1 - R4 y Z son como se han definido anteriormente; b) separar los diastereómeros de fórmula IV; y c) desproteger los diastereómeros separados con un ácido o base para proporcionar un único enantiómero o compuesto enriquecido enantioméricamente de fórmula I y de manera opcional convertir el enantiómero formado en la sal.

Description

Procedimiento de preparación de compuestos de piridinilmetil-1H-benzimidazol en forma de enantiómeros simples o enantioméricamente enriquecidos.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a un procedimiento para preparar sulfóxidos sustituidos, bien en forma de un enantiómero simple o en una forma enantioméricamente enriquecidos.
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Antecedentes de la invención
2-(2-piridinilmetilsulfinil)-1H-benzoimidazoles sustituidos, tales como por ejemplo omeprazol, pantoprazol, lansoprazol y rabeprazol, incluyendo sus estereoisómeros, son inhibidores de de la secreción de ácidos gástricos. El Omeprazol, químicamente 5-metoxi-2-[[(4-metoxi-3,5-dimetil-2-primidinil)metil]sulfinil]1H-benzimidazol se describe, por ejemplo, en el documento EP 5129. Algunos compuestos útiles como profármacos de inhibidores de la bomba de protones se describen en el documento de Estados Unidos 6.559.167.
Estos compuestos y compuestos estructuralmente relacionados tienen un centro estereogénico en azufre y por lo tanto existen en forma de dos isómeros ópticos. Los procedimientos de resolución de racematos de compuestos se desvelan, por ejemplo, en los documento DE 4035455 y WO 94/27988. De acuerdo con estos procedimientos, otros quirales tales como fenchiloximetilo o un grupo aciloxi metilo quiral, tal como mandeloilo se introduce en la posición 1 del anillo benzimidazol del compuesto sulfóxido racémico para obtener una mezcla diastereomérica, después los diastereómeros se separan y se libera el isómero deseado a partir de un diastereómero separado. El procedimiento requiere, bien la preparación de cloruro de fenciloximetilo y después la reacción con el compuesto racémico, o introducción del grupo clorometilo en la posición 1 del anillo benzimidazol, seguido de la reacción con el auxiliar quiral. Los inventores encuentran que estos intermedios son difíciles de preparar e implican muchas
etapas.
La resolución de compuestos sulfóxido que incluyen omeprazol racémico se describen en el documento WO 2004/002982. El procedimiento requiere reactivos costosos como compuestos de titanio, dos reactivos quirales a saber dietil-D-tartarato y ácido L-mandélico.
La síntesis enantioselectiva se describe por ejemplo en Euro. J. Biochem. 166 (1987) 453 y el documento de Estados Unidos 5.948.789. Los inconvenientes de estos procedimientos son que se debe mantener un control o condiciones estrictas y se requiere un control estricto de las cantidades de los agentes oxidantes para evitar la oxidación del sulfóxido deseado a sulfona con impurezas. Además, estos procedimientos requieren reactivos costosos como isopropóxido de titanio y dietil-D-tartarato.
Los inventores han descubierto un procedimiento novedoso para preparar sulfóxidos sustituidos o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida usando menos reactivos costosos. El procedimiento novedoso proporciona un procedimiento simple, sencillo y comercialmente viable y supera dichos inconvenientes anteriores de los procedimientos anteriores.
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Sumario de la invención
La presente invención proporciona un procedimiento novedoso para preparar un sulfóxido de fórmula I o una sal del mismo o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
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1
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en la que
R es
2
X es
3
y
R_{1} - R_{4} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alcoxi, halógeno, halo-alcoxi, alquilcarbonilo, alcoxicarbonilo, oxazolilo, trifiuroalquilo, o grupos adyacentes R_{1} - R_{4} forman estructuras de anillo que pueden además estar sustituidas;
en la que
R_{5} y R_{7} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, fenilalquilo y fenilalcoxi;
R_{6} se selecciona entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, nitro, fenilalquilo y fenilalcoxi;
R_{8} es hidrógeno o forma una cadena alquileno conjuntamente con R_{7} y
R_{9} y R_{10} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, halógeno y alquilo;
que comprende:
a)
hacer reaccionar una mezcla de enantiómeros de sulfóxido de fórmula II, que difieren en configuración en el átomo de azufre de sulfóxido o una sal del mismo:
4
en la que R, X y R_{1} - R_{4} son como se define para la fórmula I;
con un compuesto quiral de fórmula III:
- - - - - - - - - - IIIR\text{*}-Z-Y
en la que R* es un canforilo (S) o (R)
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Z es
5
e Y es un grupo saliente
para proporcionar una mezcla de compuestos diastereómeros de fórmula IV:
6
en la que R, X, R*, R_{1} - R_{4} y Z son como se han definido anteriormente;
b)
separar los diastereómeros de fórmula IV; y
c)
desproteger los diastereómeros separados con un ácido o base para proporcionar un único enantiómero o compuesto enriquecido enantioméricamente de fórmula I y de manera opcional convertir el enantiómero formado en la sal.
Los compuestos de fórmula IV como mezcla diastereomérica o como diastereómeros individuales que incluyen sus sales son novedosos y también son parte de la invención.
En las definiciones anteriores los grupos alquilo, grupos alcoxi y los restos de los mismos pueden ser cadenas C_{1} - C_{9} ramificadas o lineales o comprender grupos cíclicos alquilo, por ejemplo ciclicalquilalquilo.
Descripción detallada de la invención
La presente invención proporciona un procedimiento novedoso para preparar un sulfóxido de fórmula I o una sal del mismo o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
7
en la que
R es
8
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X es
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9
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y
R_{1} - - R_{4} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alcoxi, halógeno, halo-alcoxi, alquilcarbonilo, alcoxicarbonilo, oxazolilo, trifluroalquilo, o grupos adyacentes R_{1} - R_{4} forman estructuras de anillo que además pueden estar sustituidos;
en la que
R_{5} y R_{7} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, fenilalquilo y fenilalcoxi; R_{6} se selecciona entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituido por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, nitro, fenilalquilo y fenilalcoxi;
R_{8} es hidrógeno o forma una cadena alquileno conjuntamente con R_{7} y
R_{9} y R_{10} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, halógeno y alquilo.
Excepto que se establezca de otra manera, grupos alquilo, grupos alcoxi y los restos de los mismos pueden ser cadenas C_{1}-C_{9} ramificados o lineales o comprender grupos alquilo cíclicos, por ejemplo ciclilalquilalquilo.
El enlace ondulado se refiere a configuraciones tanto (R)- como (S)- en el átomo de azufre del grupo sulfóxido.
Preferiblemente, los sulfóxidos preparados mediante el procedimiento novedoso son sulfóxidos de fórmula I' o una sal de los mismos o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
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en la que R es
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R_{6} se selecciona entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituido por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, fenilalquilo y fenilalcoxi; y R_{1}-R_{5}, R_{7} - R_{10} y X son como se ha definido para la fórmula I.
Más preferiblemente los sulfóxidos preparados mediante el procedimiento novedoso son sulfóxidos de una cualquiera de las fórmulas I (i) a I (vi) o una sal de los mismos o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
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Los compuestos definidos pos las fórmulas I, I' y I (i-vi) se pueden convertir en las sales farmacéuticamente aceptables mediante procedimientos convenientes.
Lo más preferiblemente el sulfóxido preparado mediante el procedimiento novedoso es sulfóxido de la fórmula I(i) o una sal del mismo o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida.
De acuerdo con lo anterior la presente invención inicialmente una mezcla de enentiómeros de sulfóxido de fórmula II, que difieren en la configuración en el átomo de azufre de sulfóxido o una sal del mismo:
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se hace reaccionar con un compuesto quiral de fórmula III:
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para proporcionar compuestos diastereoméricos de fórmula IV:
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En las fórmulas II-IV, R, X, y R_{1} - R_{4} tienen el mismo significado que el definido en la fórmula I; R* es canforilo (S) o (R)
Z es
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e Y es un grupo saliente tal como halógeno, hidroxi o hidroxi.esterificado.
Las sales de los compuestos de fórmula II usados en la reacción pueden ser sales orgánicas o inorgánicas. Las sales inorgánicas preferibles son sales alcalinas o sales de metales alcalinotérreos. Las sales de metales alcalinos de los compuestos de fórmula II es litio, sodio o potasio, more siendo la más preferida sal de metal de sodio o potasio. Las sales preferidas de metales alcalinotérreos de los compuestos de fórmula II es calcio o magnesio, siendo más preferida la sal de metal magnesio. Las sales orgánicas preferidas de los compuestos de formula II son sales orgánicas de amonio, siendo más preferida la sal de terc-butilamonio, sal de tetrabutilamonio y sal de guanidinio.
Z es un grupo sulfonilo:
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R*-Z es (S) o (R) -canfor sulfonilo.
Preferiblemente, el grupo hidroxi esterificado es acetoxi o trifluoroacetoxi.
Halógeno representa F, Cl, Br o I.
Preferiblemente, Y es halógeno, más preferiblemente Cl o Br, incluso más preferiblemente Cl.
Preferiblemente, la reacción entre la mezcla de enantiómeros del compuesto de fórmula II y el compuesto ópticamente activo de fórmula III se lleva a cabo en un disolvente. Los disolventes adecuados que se pueden usar son ésteres tales como acetato de etilo, acetato de metilo, acetato de isopropilo, acetato de terc-butilo de etilo y formiato de etilo; alcoholes tales como metanol, etanol y alcohol isopropílico; acetonitrilo; tetrahidrofurano; dimetilformamida; dimetilsulfóxido; dioxano; hidrocarburos aromáticos tales como benceno, tolueno, xileno, etc,; hidrocarburos halogenados tales como cloruro de metileno, cloroformo, tetracloruro de carbono, bicloruro de etileno, etc.; cetonas tales como, metil etil cetona, metil isobutil cetona, dietil cetona etc.; éteres tales como terc-butil metil éter, dietil éter; dietil carbonato y una mezcla de los mismos. Los disolventes preferibles se seleccionan entre disolventes hidrocarburos halogenados y disolventes hidrocarburos aromáticos, incluso los disolventes preferidos son cloruro de metileno, cloruro de etileno, tolueno, benceno y xileno.
Preferiblemente la reacción se lleva a cabo en la presencia de una base tal como N,N-diisopropiletilamina, trietil amina o carbonato de sodio.
Los diastereómeros de fórmula IV formados se pueden aislar a partir del medio de reacción y después usar en la siguiente etapa; o usar directamente en la siguiente etapa.
Los diastereómeros de fórmula IV formados anteriormente se separan después. Se sabe bien que los diastereómeros se diferencian en sus propiedades tal como solubilidad y se pueden separar basándose en las diferencias de sus propiedades. La separación de los diastereómeros se puede realizar usando los procedimientos conocidos por los expertos en la técnica estos procedimientos incluyen técnicas cromatográficas y cristalización fraccionada, siendo el procedimiento preferible la cristalización fraccionada.
Preferiblemente una solución de la mezcla diastereomérica se somete a cristalización fraccionada. La solución de la mezcla diastereomérica puede ser una solución de la mezcla de reacción obtenida como antes de una solución de la mezcla de reacción obtenida como antes o una solución preparada mediante la disolución de la mezcla diastereomérica aislada en un disolvente. Se puede usar cualquier disolvente mientras se pueda usar para la separación. El disolvente preferido se selecciona entre alcoholes tales como metanol, etlanol y alcohol isopropílico, propanol, alcohol terc-butílico, n-butanol; cetonas tales como acetona, metil etil cetona, metil isobutil cetona, dietil cetona; ésteres tales como acetato de etilo, acetato de metilo, acetato de isopropilo, metil acetato de terc- butilo y formiato de etilo; acetonitrilo; tetrahidrofurano; dimetilformamida; dimetilsulfóxido; dioxano; carbonato de dietilo y las mezclas de los mismos. También el agua puede estar asociada a los disolventes anteriores. Los disolventes preferidos son los disolventes alcohol y cetona, todavía más preferidos son los disolventes alcoholes tales como alcohol isopropílico y
etanol.
La cristalización fraccionada de preferentemente un diastereómero a partir de la solución de la mezcla de diastereómeros se puede realizar mediante procedimientos tales como enfriamiento, eliminación parcial de los disolventes, siembra o una combinación de los mismos.
La cristalización fraccionada se puede repetir hasta que se obtiene la pureza quiral deseada. Pero, usualmente puede ser suficiente una o dos cristalizaciones.
El diastereómero separado de fórmula IV se puede después desproteger para proporcionar el sulfóxido de fórmula I o bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida. La desprotección se puede aplicar a los diastereómeros separados para conseguir los enantiómeros respectivos.
El único enantiómero o en el enantiómero enantioméricamente enriquecido se puede aislar a partir de la mezcla de reacción o se puede aislar en forma de una sal. Las sales de los enantiómeros de terc-sulfóxido se pueden preparar mediante medios convencionales. De manera opcional los enantiómeros o las sales de los mismos se pueden convertir en las sales farmacéuticamente aceptables mediante procedimientos convencionales.
La desprotección se puede realizar mediante el uso de un ácido o una base. La selección del ácido o base no es crítica. El ácido puede ser orgánico o inorgánico. Se pueden usar ácidos tales como ácidos carboxílicos, por ejemplo, ácido acético, ácido fórmico; ácidos sulfónicos, por ejemplo, ácido metano sulfónico; ácidos minerales tal como ácido fosfórico.
La desprotección preferiblemente se lleva a cabo con una base. La base puede ser orgánica o inorgánica. La base orgánica preferida es una amina. La amina puede ser una amina primaria, secundaria o terciaria. La amina más preferida es trietil amina o N,N\cdotdiisopropiletilamina.
Las bases inorgánicas preferidas son, hidróxidos, carbonatos, bicarbonatos, alcóxidos y óxidos de metales alcalinos o alcalinotérreos. Los compuestos de metales alcalinos preferidos son litio, sodio y potasio, siendo los más preferidos los de sodio y potasio. Los compuestos de metales alcalinotérreos preferidos son los de calcio y magnesio siendo los más preferidos los de magnesio. Algún ejemplo de estas bases hidróxido de sodio, hidróxido de potasio, hidróxido de magnesio, óxido de magnesio, carbonato de sodio, carbonato de potasio, bicarbonato de sodio, bicarbonato de potasio, tercbutóxido de sodio y potasio. Las bases más preferidas son hidróxidos de sodio y potasio.
La desprotección se puede llevar a cabo poniendo en contacto el diastereómero separado o una sal del mismo con una base preferiblemente en la presencia de un disolvente.
Los disolventes adecuados que se pueden usar en la desprotección son ésteres tales como acetato de etilo, acetato de metilo, acetato de isopropilo, metil acetato de terc-butilo y formiato de etilo; alcoholes tales como metanol, etanol and alcohol isopropílico; acetonitrilo; tetrahidrofurano; dimetilformamida; dimetilsulfóxido; dioxano; hidrocarburos aromáticos tales como benceno, tolueno, xileno, etc.; hidrocarburos halogenados tales como cloruro de metileno, cloroformo, tetracloruro de carbono, dicloruro de etileno, etc.; cetonas tales como acetona, metil etil cetona, metil isobutil cetona, dietil cetona etc.; éteres tales como terc-butil metil éter, dietil éter; carbonato de dietilo y una mezcla de los mismos. Los disolventes preferidos son los disolventes alcohol y cetona, todavía más preferidos son los disolventes alcoholes tales como alcohol isopropílico y etanol.
Los enantiómeros de los compuestos de fórmula I son o bien inhibidores de la secreción de ácido gástrico o intermedios para prepararlos. Estos intermedios se pueden convertir en los miembros de inhibidores de la secreción de ácido gástrico. Por ejemplo si R_{6} de un enantiómero del compuesto de fórmula I es un grupo nitro se puede reemplazar por un grupo metoxi usando metóxido de sodio para obtener otro miembro de la fórmula I. De manera similar si R de un enantiómero del compuesto de fórmula I es
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el grupo N-óxido se puede reducir al compuesto de piridina mediante procedimientos conocidos para obtener otro miembro de fórmula I.
El compuestos de fórmula IV en forma de mezcla diastereomérica o en forma de diastereómeros individuales incluyendo sus sales son novedosos y también son parte de la invención.
El procedimiento de la invención también se puede usar con resultados prometedores parta la purificación óptica de un enantiómero ópticamente impuro de sulfóxido de fórmula I.
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(S)-5-Metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil]1-H-benzoimidazol {(S)-Omeprazole o Esomeprazol) o una sal de los mismos es el compuesto más preferido de la fórmula I. El procedimiento preferido para preparar esomeprazol o la sal se puede mostrar en el esquema:
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Esquema
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Los diastereómeros formados mediante reacción entre racemato de 5- Metoxi2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil1-H-benzoimidazol ((\pm)omeprazol) y cloruro de (S)-canfor sulfonilo da como resultado la formación de una mezcla diastereomérica de 1-(S)-canfor sulfonil-(5-y 6)-metoxi-2-[(3,5dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(R/S)-sulfinil]-1 H-benzoimidazol. A partir de la mezcla de 5, y 6-metoxi-benzoimidazols así obtenidos, aquellos con una configuración del átomo de azufre del grupo sulfóxido se separan de aquellos con la configuración opuesta, seguido de la desprotección para proporcionar esomeprazol.
La formación de tal 5- y 6- benzoimidazol sustituido son comunes por ejemplo como se menciona en el documento de Estados Unidos 5.714.504 y donde sea aplicable tal como diastereómeros sustituidos de los compuestos de fórmula IV y la formación de tales diastereómeros sustituidos de los compuestos de fórmula IV son también parte de la invención.
Los siguientes ejemplos se proporcionan con el propósito de ilustrar la presente invención y no se deben considerar como limitaciones del ámbito de la invención.
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Ejemplo 1
Racemato de 5-Metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil] 1-H- benzoimidazol (15 gramos) se disolvió en diclorometano (150 ml) y se añadió N,N- diisopropiletilamina (8,5 gramos) a la solución. Se enfrió la solución hasta 0 - 5ºC. Se añadió lentamente cloruro de (S)-canfor sulfonilo (13,3 gramos) disuelto en 25 ml de cloruro de metileno durante una hora a 0ºC - 50ºC. La mezcla de reacción se mantuvo a 0ºC - 5ºC durante 3 horas. Se ajustó el pH hasta 6,0 - 6,5 con ácido acético, después se añadió hielo - agua fría (60 mi). Se separaron las fases. Se lavó la fase orgánica con cloruro sódico acuoso al 10%. Se destiló la fase orgánica a presión reducida obteniendo un resto que contenía la mezcla diastereomérica de 1-(S)-canfor sulfonil-5-metoxi-2-[(3.5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(R/S)-sulfinil-1 H-benzoimidazol y 1-(S)-canfor sulfoni-6-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(R/S)-sulnnil]-1H-benzoimidazol (23 gramos).
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Ejemplo 2
El resto (23 gramos) obtenido en el ejemplo 1 se agitó con alcohol isopropílico (60 ml) durante 2 horas a 25ºC después se calentó a reflujo durante 1 hora. La solución se enfrió hasta 25ºC y se mantuvo durante 3 horas. El sólido obtenido se recogió mediante filtración. El sólido se agitó en metanol (90 ml) durante 30 min y se filtró obteniendo una mezcla de 1-(S)-canfor sulfonil-5-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(S)-sulfinil]-1H-benzoimidazol y 1-(S)-canforsulfonil-6-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2- piridil)metil-(S)-sulfinil]-1H-benzoimidazol (8,1 gramos).
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Ejemplo 3
Se añadió metanol (150 ml) al producto (8,1 gramos) obtenido como en el ejemplo 2 y se agitó durante 30 min a 25ºC, después se añadió lentamente solución de hidróxido de sodio (2,5 gramos en 10 ml de agua) durante 10 min. El contenido se agitó durante 3 horas a 25ºC. Después se retiró por destilación el metanol obteniendo un resto. Se añadió al resto agua (50 mi), se ajustó el pH hasta 6,8 con ácido acético y el producto se extrajo con cloruro de meetileno. Se separaron las fases. La fase de cloruro de metileno se lavó con cloruro sódico acuoso al 5% (50 ml), se secó con sulfato de sodio y el disolvente se destiló obteniendo 4,5 gramos de resto que contenía (S)-5-metoxi-2-[(3,5-dimelhyl-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil]1-H-benzoimidazol (Esomeprazol).
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Ejemplo 4
El resto (4,5 gramos) obtenido como en el ejemplo 3 se disolvió en metanol (25 ml) a 25ºC y se enfrió la solución hasta 5-10ºC. Se añadió lentamente solución de hidróxido de potasio en metanol (1,5 gramos en 8 ml de metanol) durante 30 min, Durante la adición de la solución de hidróxido de potasio, precipitó sólido. La temperatura se elevó hasta 25ºC, se agitó durante 14 horas, se filtró y se secó obteniendo 4,5 gramos de sal de potasio de (S)-S-Metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil]1-H-benzoimidazol (Esomeprazol potasio).
(Exceso enantiomérico: 99,6%).
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Ejemplo 5
Se disolvió en agua (75 ml) sal de potasio de (S)-5-Metoxi-2-[(3,5- dimetil-4-metoxi-2-piridil) metilsulfinil]1-H-benzoimidazol (Esomeprazol potasio) (5,2 gramos). A esta solución, se añadió solución de cloruro de magnesio (1,4 gramos en 50 ml de agua), y después se agitó el contenido durante 1 hora a 25ºC. El sólido precipitado se filtró, se lavó con agua y se secó a vacío durante 12 horas a 40ºC obteniendo 4,0 gramos de esomeprazol magnesio dihidrato (exceso enantiomérico: 99,7%).
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Ejemplo 6
Se disolvió magnesio (0,18 gramos) en metanol (50 ml) y se añadió diclorometano (0,5 ml). La masa de reacción se agitó a 25ºC durante 5 horas en nitrógeno. Después se añadió el esomeprazol (3,0 gramos) obtenido como en el ejemplo 3 y se agitó durante 12 horas. Se añadió agua (20 ml) a la masa de reacción y se agitó durante 15 minutos. El sólido precipitado se filtró y se cristalizó el sólido en acetona y metanol obteniendo 2,5 gramos de esomeprazol magnesio dihidrato (exceso enantiomérico: 99.6, rotación óptica: -128º (c = 0,5% de metanol)).

Claims (44)

1. Un procedimiento de preparación de un sulfóxido de fórmula I o una sal del mismo, bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
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20
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en la que
R es
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21
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X es
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22
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y
R_{1} - R_{4} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alcoxi, halógeno, halo-alcoxi, alquilcarbonilo, alcoxicarbonilo, oxazolilo, trifiuroalquilo, o grupos adyacentes R_{1} - R_{4} forman estructuras de anillo que pueden además estar sustituidas;
en la que
R_{5} y R_{7} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, fenilalquilo y fenilalcoxi;
R_{6} se selecciona entre hidrógeno, alquilo, alquiltio, alcoxi de manera opcional sustituidos por flúor, alcoxialcoxi, dialquilamino, piperidino, morfolino, halógeno, nitro, fenilalquilo y fenilalcoxi;
R_{8} es hidrógeno o forma una cadena alquileno conjuntamente con R_{7} y
R_{9} y R_{10} son iguales o diferentes y se seleccionan entre hidrógeno, halógeno y alquilo;
que comprende:
a)
hacer reaccionar una mezcla de enantiómeros de sulfóxido de fórmula II, que difieren en configuración en el átomo de azufre de sulfóxido o una sal del mismo:
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23
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en la que R, X y R_{1} - R_{4} son como se define para la fórmula I;
con un compuesto enantioméricamente puro substancialmente de la fórmula III:
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24
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en la que R*-Z- es un canforilo sulfonil (S) o (R)
e Y es un grupo saliente
para proporcionar de compuestos diastereómeros de fórmula IV:
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25
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en la que R, X, R*, R_{1} - R_{4} y Z son como se han definido anteriormente;
b)
separar los diastereómeros de fórmula IV; y
c)
desproteger los diastereómeros separados con un ácido o base para proporcionar un único enantiómero o compuesto enriquecido enantioméricamente de fórmula I y de manera opcional convertir el enantiómero formado en la sal.
2. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la sal de fórmula II usada en la etapa (a) es una sal inorgánica seleccionada entre sal de sodio y potasio.
3. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la sal de fórmula II usada en la etapa (a) es una sal orgánica seleccionada entre sal de tetrabutilamonio, guanidinio y terc-butilamonio de fórmula II.
4. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la reacción en la etapa (a) se lleva a cabo en un disolvente seleccionado entre el grupo constituido por acetato de etilo, acetato de metilo, acetato de isopropilo, metil acetato de terc- butilo, formiato de etilo, metanol, etanol, alcohol isopropílico, acetonitrilo, tetrahidrofurano, dimetilformamida, dimetilsulfóxido, dioxano, benceno, tolueno, xileno, cloruro de metileno, cloroformo, tetracloruro de carbono, dicloruro de etileno, acetona, metil etil cetona, metil isobutil cetona, dietil cetona, terc-tbutil metil éter, dietil éter, carbonato de dietilo y una mezcla de los mismos.
5. El procedimiento de la reivindicación 4, en el que el disolvente es cloruro de metileno o tolueno.
6. El procedimiento de la reivindicación 1, en la que la etapa (a) se lleva a cabo en la presencia de una base seleccionada entre N,N-diisopropiletilamina y trietilamina.
7. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que Y de fórmula III es halógeno, hidroxi o reactivo hidroxi esterificado.
8. El procedimiento de la reivindicación 7, en el que el reactivo hidroxi esterificado es acetoxi o trifluoroacetoxi.
9. El procedimiento de la reivindicación 7, en el que el halógeno es Cl, Br o I.
10. El procedimiento de la reivindicación 9, en la que el halógeno es Cl.
11. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que el R*-Z- es (S)-canfor sulfonilo.
12. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que los diastereómeros se separan en la etapa (b) mediante una técnica cromatográfica o cristalización fraccionada.
13. El procedimiento de la reivindicación 12, en el que los diastereómeros se separan mediante cristalización fraccionada de preferentemente un diastereómero a partir de una solución de la mezcla de los diastereómeros.
14. El procedimiento de la reivindicación 13, en el que el disolvente usado en la solución se selecciona entre el grupo constituido por metanol, etanol, alcohol isopropílico, propanol, tert-butanol, n-butanol, acetona, metil etil cetona, metil isobutil cetona, dietil cetona, acetato de etilo, acetato de metilo, acetato de isopropilo, metil acetato de terc-butilo, formiato de etilo, acetonitrilo, tetrahidrofurano, dimetilformamida, dimetilsulfóxido, dioxano, carbonato de dietilo y una mezcla de los mismos.
15. El procedimiento de la reivindicación 14, en el que el disolvente es acetona, alcohol isopropílico o etanol.
16. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que el ácido usado en la etapa (c) es un ácido carboxílico o ácido sulfónico.
17. El procedimiento de la reivindicación 16, en el que el ácido carboxílico es ácido acético o ácido fórmico.
18. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la base usada en la etapa (e) es una base amina tal como as trietil amina y N,N-diísopropiletilamina.
19. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la base usada en la etapa (c) se selecciona entre el grupo constituido por hidróxidos, carbonatos, bicarbonatos, alcóxidos y óxidos de metales alcalinos y alcalinotérreos.
20. El procedimiento de la reivindicación 19, en el que la base es hidróxido de sodio o hidróxido de potasio.
21. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que la desprotección en la etapa (c) se lleva a cabo en un disolvente seleccionado entre alcoholes, cetonas, ésteres, acetonitrilo, tetrahidrolurano, dimetilformamida, dimetilsulfóxido, dioxano, carbonato de dietilo y una mezcla de los mismos.
22. El procedimiento de la reivindicación 21, en el que el alcohol es metanol, etanol o alcohol isopropílico.
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23. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que el sulfóxido de fórmula I o una sal del mismo, preparado bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida, es el sulfóxido de cualquiera de las formulas I(i) o I(vi) o una sal de los mismos, bien en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida:
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26
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24. El procedimiento de la reivindicación 23, en el que el sulfóxido preparado es el sulfóxido de fórmula I(i) o una sal del mismo, o en forma de un único enantiómero o en una forma enantioméricamente enriquecida.
25. El procedimiento de la reivindicación 24, en el que el sulfóxido es sal de sodio, potasio o magnesio de esomeprazol.
26. Un procedimiento de preparación de sulfóxido de fórmula I(i) en forma de enantiómeros o enantiómeros enantioméricamente enriquecidos o una sal del mismo:
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27
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dicho procedimiento comprende:
a)
hacer reaccionar una mezcla de enantiómeros de 5-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4- metoxi-2-piridil)metilsulfinil]-1 H-benzoimidazol o una sal del mismo con (S)- o (R)-cloruro de canfor sulfonilo para obtener la mezcla diastereomérica de 1-(S)-canforsulfonil-5-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(R/S)-sulfinil]-1H-benzoimidazol y 1-(S)-canforsulfonil-6-metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metil-(R/S)-sulfinil]-1H-benzoimidazol;
b)
separar los diastereómeros obtenidos en la etapa (a); y
c)
desproteger los diastereómeros separados con un ácido o base para proporcionar un único enantiómero o compuesto enantioméricamente enriquecido de (R)- o (S)-5-Metoxi-2[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil]-1H-benzoimidazol ((R)- o (S)-esomeprazol) y de manera opcional convertir el (R)- 01' (S)-esomeprazol en la sal.
27. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la sal es sal de sodio, potasio o magnesio.
28. El procedimiento de la reivindicación 27, en el que la sal es sal de magnesio.
29. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la reacción en la etapa (a) se lleva a cabo en un disolvente seleccionado entre disolventes hidrocarburos halogenados e hidrocarburos aromáticos.
30. El procedimiento de la reivindicación 29, en el que el disolvente hidrocarburo halogenado es cloruro de metileno o dicloruro de etileno.
31. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la etapa (a) se lleva a cabo en la presencia de una base seleccionada entre N,N-diisopropiletilamina y trietil amina.
32. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que los diastereómeros se separan en la etapa (b) mediante una técnica cromatográfica o cristalización fraccionada.
33. El procedimiento de la reivindicación 32, en el que los diastereómeros se separan mediante cristalización fraccionada de preferentemente un diastereómero a partir de una solución de la mezcla de los diastereómeros.
34. El procedimiento de la reivindicación 33, en el que el disolvente usado en solución se selecciona entre el grupo constituido por alcoholes y cetonas.
35. El procedimiento de la reivindicación 34, en el que el alcohol es alcohol isopropílico.
36. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la base usada en la etapa (c) se selecciona entre hidróxidos, carbonatos y bicarbonatos de metales alcalinos.
37. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la base usada en la etapa (c) es trietilamina.
38. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que cloruro de (S)-canfor sulfonilo se usa en la etapa (a);
los diastereómeros se separan en la etapa (b) mediante cristalización fraccionada; la desprotección se lleva a cabo usando una base para obtener el enantiómero (S)- de 5-Metoxi-2-[(3,5-dimetil-4-metoxi-2-piridil)metilsulfinil]-1H-benzoimidazol (esomeprazol) o el enantiómero (S) enantioméricamente enriquecido y de manera opcional su conversión en la sal.
39. El procedimiento de la reivindicación 38, en el que la cristalización fraccionada se lleva a cabo en alcohol isopropílico.
40. El procedimiento de la reivindicación 26, en el que la mezcla de enantiómeros usada en la etapa (a) es el omeprazol racémico.
41. Los compuestos de fórmula IV:
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28
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en la que R, X, R, - R_{4} y R*-Z- son como se han definido para la fórmula IV de la reivindicación 1.
42. Los compuestos de la reivindicación 41, en los que el compuesto de fórmula IV es una mezcla de diastereómeros.
43. Los compuestos de la reivindicación 42, en el que el compuesto de fórmula IV es un diastereómero.
44. Los compuestos de la reivindicación 43, en el que el R*-Z- es (S)-canfor sulfonilo.
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