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ES2308263T3 - Compuestos antidiabeticos que comprenden derivados de benzotiofeno. - Google Patents

Compuestos antidiabeticos que comprenden derivados de benzotiofeno. Download PDF

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ES2308263T3
ES2308263T3 ES04790858T ES04790858T ES2308263T3 ES 2308263 T3 ES2308263 T3 ES 2308263T3 ES 04790858 T ES04790858 T ES 04790858T ES 04790858 T ES04790858 T ES 04790858T ES 2308263 T3 ES2308263 T3 ES 2308263T3
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ES
Spain
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alk
thiophene
ethyl
carboxylate
benzo
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ES04790858T
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English (en)
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Gerard Moinet
Caroline Leriche
Micheline Kergoat
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Merck Patent GmbH
Original Assignee
Merck Patent GmbH
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Publication date
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Abstract

Compuestos de fórmula general (I): (Ver fórmula) en donde: X = S R1 se elige entre: - Alk-COOH, - Alk-C(=O)-(O)m-Ar, - Alk-C(=O)-(O)m-Het, - Alk-C(=O)-(O)m-Alk, - Alk-C(=O)-(O)m-cicloalquilo, - Alk-C(=O)NRR'' - Alk-(O)m-Ar, - Alk-O-Alk, - Alk-O-Alk-Ar, - Alk-O-Het; R2 es -OALX; Ar es un sistema aromático hidrocarbonado mono- o bicíclico de 6 a 10 átomos de carbono; Het es un sistema aromático mono- o bicíclico de 5 a 10 átomos de carbono, que comprende uno o más heteroátomos elegidos entre nitrógeno, oxígeno y azufre; Alk es un radical hidrocarbonado saturado de cadena lineal o ramificada de 1 a 20 átomos de carbono; cicloalquilo es un radical hidrocarbonado no aromático, mono-, bi- o tricíclico, saturado o parcialmente insaturado de 3 a 10 átomos de carbono; Hal es...

Description

Compuestos antidiabéticos que comprenden derivados de benzotiofeno.
La presente invención se refiere a derivados de benzofurano y benzotiofeno sustituidos de manera diversa y que son útiles en el tratamiento de patologías asociadas con el síndrome de resistencia a insulina.
En WO 99/61435 y EP 0 897 918 pueden encontrarse benzotiofenos y benzofuranos útiles en el tratamiento de resistencia a insulina e hiperglicemia.
La presente invención se refiere a compuestos de fórmula general (I):
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
1
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
y también a sus estereoisómeros y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos,
X = S
R1 se elige entre:
\quad
- Alk-COOH,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Ar,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Het,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Alk,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-cicloalquilo,
\quad
- Alk-C(=O)NRR',
\quad
- Alk-(O)_{m}-Ar,
\quad
- Alk-O-Alk,
\quad
- Alk-O-Alk-Ar,
\quad
- Alk-O-Het;
R2 es -OALX;
Ar es un sistema aromático hidrocarbonado mono- o bicíclico de 6 a 10 átomos de carbono;
Het es un sistema aromático mono- o bicíclico de 5 a 10 átomos de carbono, que comprende uno o más heteroátomos elegidos entre nitrógeno, oxígeno y azufre;
Alk es un radical hidrocarbonado saturado de cadena lineal o ramificada de 1 a 20 átomos de carbono;
cicloalquilo es un radical hidrocarbonado no aromático, mono-, bi- o tricíclico, saturado o parcialmente insaturado de 3 a 10 átomos de carbono;
Hal es F, Cl, Br o I;
R3, R4, R5 y R6 son H;
en donde, en las definiciones de R1-R12:
\quad
cada uno de los Alk, que pueden ser idénticos o diferentes, están opcional e independientemente sustituidos por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk, -Ar, -OAlkAr, -OH, -CN, -OAr, -CF_{3}, -COOH, -NRR', -C(=O)- (O)_{m}Alk, -Het y -NO_{2};
\quad
Ar está opcional e independientemente sustituido por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk, -Alk, -Ar, -OAlkAr, -OH, -CN, -OAr, -CF_{3}, -AlkAr, -COOH, -C(=O)-(O)_{m}Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -NRR', -Het, -NO_{2}, -S(O)_{n}-Ar y -S(O)_{n}Alk;
\quad
R y R' se eligen independientemente entre H y Alk;
\quad
m = 0 o 1;
\quad
n = 0, 1 o 2;
\quad
con la excepción de los compuestos en donde:
1)
R1 = CH2-fenilo, opcionalmente sustituido por -NO_{2} o -OMe, R2 = -OMe, -OEt o -OH, R3, R6 = H, R4, R5 = H o -OMe, X = S, o
2)
R1 = -CH_{2}-C(=O)Me, R3, R4, R5, R6 = H, X = O y R2 = -OEt o X = S y R2 = -OMe;
3)
R1 = -CH_{2}-CO_{2}Et, R2 = -OEt, R3, R4, R6 = H, X = O y R5 = -NH_{2} o -NO_{2}; o R1 = -CH_{2}-CO_{2}Me, R3, R4, R5, R6 = H, R2 = -OMe y X = S, o R2 = -OH y X = S; o R1 = -CH_{2}CO_{2}H, R3, R4, R5, R6 = H, R2 = OH y X = S.
Los compuestos especialmente preferidos son aquellos de fórmula general (I) en donde:
R2 = -OEt.
Para cualquiera de las definiciones ofrecidas anteriormente,
Preferentemente, m = 0.
Preferentemente, R1 = -CH_{2}-COOH, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}-Ar, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}Het, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}-Alk, -CH_{2}-C(=O) NRR', -CH_{2}-(O)_{m}-Ar, -CH_{2}-O-Alk, -CH_{2}-O-Alk-Ar o -CH_{2}-O-Het, en donde
Ar, preferentemente fenilo, está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre Hal, -OAlk, -Ar, -Alk, -O-Alk-Ar, -C(=O)-(O)_{m}-Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -S(O)_{n}-Ar, -S(O)_{n}-Alk, -O-CF_{3}, -CN y -OH,
en donde m = 0 o 1, y n = 2.
Incluso más preferentemente, R1 = -CH_{2}-C(=O)-Ar, -CH_{2}-C(=O)-Alk o -(CH_{2})_{m}'-(O)_{m}-Ar, en donde
Ar, preferentemente fenilo, está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre Hal, -OAlk, -Ar, -Alk, -O-Alk-Ar, -C(=O)-(O)_{m}-Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -S(O)_{n}-Ar, -S(O)_{n}-Alk, -O-CF_{3}, -CN y -OH,
en donde m = 0 o 1, m' = 1 o 2, n = 2.
Preferentemente m' = 2 si m = 1.
Convenientemente, R1 = -CH_{2}-C(=O)-Alk, en donde preferentemente, Alk = -CMe_{3};
Convenientemente, R1 = -CH_{2}-C(=O)-fenilo o -CH_{2}-fenilo, en donde fenilo está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk y -CN.
Los compuestos de fórmula (I) se pueden elegir especialmente entre:
3-[2-(4-clorofenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-oxo-2-feniletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-bifenil-4-il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-oxo-2-p-toliletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-adamantan-1-il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-fluorfenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(3-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-benciloxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(1-metil-2-oxo-2-feniletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,4-dimetoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3,3-dimetil-2-oxobutoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-naftalen-2'il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,3-dicloro-4-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-benciloxi-5-fluorfenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-hidroxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-fluorfenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-fenotiloxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-fenoxietoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-cianofenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-{2-[4-(2-metoxicarboniletil)fenoxi]etoxi}benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(naftalen-1-iloxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-metoxifenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,3-dimetilfenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2'-cianobifenil-4-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-hidroxi-3-fenoxipropoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-fenoxipropoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-bencenosulfonilmetilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-metoxicarbonilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-trifluormetoxibenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-pentafluorfenilmetoxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-trifluormetilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(naftalen-2-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(bifenil-2-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-metoxibenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-fluorbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
\global\parskip0.950000\baselineskip
3-(4-bromobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-metilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-benciloxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2,3-difluorbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
y también las formas estereoisómeras y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
\vskip1.000000\baselineskip
Preferentemente, los compuestos de fórmula (I) se eligen entre:
3-[2-(2-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-fluorofenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(3-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(1-metil-2-oxo-2-feniletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,4-dimetoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3,3-dimetil-2-oxobutoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-naftalen-2-il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
y también las formas estereoisómeras y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
\vskip1.000000\baselineskip
De acuerdo con la presente invención, el radical -Alk representa un radical alquilo, es decir, un radical hidrocarbonado saturado de cadena lineal o ramificada de 1 a 20 átomos de carbono y preferentemente de 1 a 5 átomos de carbono.
En el caso de que sean lineales, se pueden mencionar especialmente los radicales metilo, etilo, propilo, butilo, pentilo, hexilo, octilo, nonilo, decilo, dodecilo, hexadecilo y octadecilo.
En el caso de que estén ramificados o sustituidos por uno o más radicales alquilo, se pueden mencionar especialmente los radicales isopropilo, terc-butilo, 2-etilhexilo, 2-metilbutilo, 2-metilpentilo, 1-metilfenilo y 3-metilheptilo.
Entre los átomos de halógeno, se pueden mencionar muy particularmente los átomos de fluor, cloro, bromo y yodo, preferentemente fluor.
El radical cicloalquilo o cicloalquilo' es un radical hidrocarbonado no aromático, mono-, bi- o tricíclico, saturado o parcialmente saturado de 3 a 10 átomos de carbono, tales como, especialmente, ciclopropilo, ciclopentilo, ciclohexilo o adamantino, y también los correspondientes anillos que contienen una o más insaturaciones.
Ar representa un radical arilo, es decir, un sistema hidrocarbonado aromático mono- o bicíclico de 6 a 10 átomos de carbono.
Entre los radicales arilo que pueden ser mencionados especialmente se encuentra el radical fenilo o naftilo, más particularmente sustituido por al menos un átomo de halógeno.
Entre los radicales -AlkAr (-alquilarilo), se puede mencionar especialmente el radical bencilo o fenetilo.
Het representa un radical heteroarilo, es decir, un sistema aromático mono- o bicíclico de 5 a 10 átomos de carbono, que comprende uno o más heteroátomos elegidos entre nitrógeno, oxígeno y azufre. Entre los radicales heteroarilo que pueden ser mencionados se encuentran pirazinilo, tienilo, oxazolilo, furazanilo, pirrolilo, 1,2,4-tiadiazolilo, naftiridinilo, piridazinilo, quinoxalinilo, ftalazinilo, imidazo[1,2-a]piridinilo, imidazo[2,1-b]tiazolilo, cinnolinilo, triazinilo, benzofurazanilo, azaindolilo, bencimidazolilo, benzotienilo, tienopiridilo, tienopirimidinilo, pirrolopiridilo, imidazopiridilo, benzazaindolilo, 1,2,4-triazinilo, benzotiazolilo, furanilo, imidazolilo, indolilo, triazolilo, tetrazolilo, indolizinilo, isoxazolilo, isoquinolilo, isotiazolilo, oxadiazolilo, pirazinilo, piridazinilo, pirazolilo, piridilo, pirimidinilo, purinilo, quinazolinilo, quinolilo, isoquinolilo, 1,3,4-tiadiazolilo, tiazolilo, triazinilo, isotiazolilo y carbazolilo, y también los correspondientes grupos derivados de su fusión o de la fusión con el núcleo fenilo. Los grupos heteroarilo preferidos incluyen tienilo, pirrolilo, quinoxalinilo, furanilo, imidazolilo, indolilo, isoxazolilo, isotiazolilo, pirazinilo, piridazinilo, pirazolilo, piridilo, pirimidinilo, quinazolinilo, quinolinilo, tiazolilo, carbazolilo and tiadiazolilo, y grupos derivados de la fusión con un núcleo fenilo, y más particularmente quinolilo, carbazolilo y tiadiazolilo.
\global\parskip1.000000\baselineskip
Hal representa un átomo de halógeno, elegido entre cloro, flúor, yodo y bromo.
La expresión "sales farmacéuticamente aceptables" se refiere al material relativamente no tóxico y sales orgánicas de adición de ácido y sales de adición de bases, de los compuestos de la presente invención, estas sales se pueden preparar in situ durante el aislamiento y purificación finales de los compuestos. En particular, las sales de adición de ácido se pueden preparar haciendo reaccionar por separado el compuesto purificado en su forma purificada con un ácido orgánico o mineral y aislando la sal así formada. Entre los ejemplos de sales de adición de ácido se encuentran hidrobromuro, hidrocloruro, sulfato, bisulfato, fosfato, nitrato, acetato, oxalato, valerato, oleato, palmitato, estearato, laurato, borato, benzoato, lactato, fosfato, tosilato, citrato, maleato, fumarato, succinato, tartrato, naftilato, mesilato, glucoheptonato, lactobionato, sulfamatos, malonatos, salicilatos, propionatos, metilenbis-b-hidroxinaftoatos, ácido gentícico, isetionatos, di-p-toluoiltartratos, metanosulfonatos, etanosulfonatos, bencenosulfonatos, p-toluenosulfonatos, ciclohexilsulfamatos y quinatos-laurilsulfonato y análogos. (Véase, por ejemplo, S.M. Berge et al. "Pharmaceutical Salts" J. Pharm. Sci. 66; pp. 1-19 (1977) que se incorpora aquí solo con fines de referencia). Las sales de adición de ácido también se pueden preparar haciendo reaccionar por separado el compuesto purificado en su forma ácida con una base orgánica o mineral y aislando la sal así formada. Las sales de adición de ácido incluyen sales de aminas y sales metálicas. Las sales metálicas adecuadas incluyen las sales de sodio, potasio, calcio, bario, zinc, magnesio y aluminio. Se prefieren las sales de sodio y potasio. Las sales de adición de bases minerales adecuadas se preparan a partir de bases metálicas que incluyen hidruro sódico, hidróxido sódico, hidróxido potásico, hidróxido cálcico, hidróxido de aluminio, hidróxido de litio, hidróxido de magnesio e hidróxido de zinc. Las sales de adición de bases amínicas adecuadas se preparan a partir de aminas cuya basicidad es suficiente para formar una sal estable, y preferentemente incluyen aminas que suelen emplearse en química medicinal teniendo en cuenta su baja toxicidad y su aceptabilidad para uso médico: amoniaco, etilendiamina, N-metilglucamina, lisina, arginina, ornitina, colina, N,N'-dibenciletilendiamina, cloroprocaida, dietanolamina, procaina, N-bencil-fenetilamina, dietilamina, piperazina, tris(hidroximetil)aminometano, hidróxido de tetrametilamonio, trietilamina, dibencilamina, efenamina, dihidroabietilamina, N-etilpiperidina, bencilamina, tetrametilamonio, tetraetilamonio, metilamina, dimetilamina, trimetilamina, etilamina, aminoácidos básicos, por ejemplo lisina y arginina, y diciclohexilamina, y análogos.
Los compuestos de la invención de fórmula (I) como se han definido anteriormente que contienen una función suficientemente ácida o una función suficientemente básica, o ambas, pueden incluir las correspondientes sales farmacéuticamente aceptables de un ácido orgánico o mineral o de una base orgánica o mineral.
Los compuestos de fórmula general (I) se pueden preparar por aplicación o adaptación de cualquier método conocido per se y/o dentro de la capacidad de un experto en la materia, especialmente aquellos descritos por Larock en Comprehensive Organic Transformations, VCH Pub., 1989, o por aplicación o adaptación de los procedimientos descritos en los siguientes ejemplos.
De acuerdo con otro objeto, la invención se refiere también a la preparación de los compuestos de fórmula (I) descritos anteriormente, de acuerdo con la metodología descrita a continuación.
Los compuestos de fórmula general (I) se pueden preparar especialmente de acuerdo con la vía de síntesis:
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2
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1 - Adición de un derivado de ácido (tio)salicílico de fórmula (II)
3
en donde R3-R6 y X se definen como anteriormente y R representa un átomo de hidrógeno o un radical alquilo, a un derivado de 2-haloetanona de fórmula (III)
4
en donde Hal representa un átomo de halógeno y R2 se define como anteriormente, en un disolvente polar, tal como etanol, a una temperatura de -20 a 200ºC, más particularmente 0-20ºC, seguido por ciclación en un disolvente polar, tal como metanol, agua, DMF, NMP, DMSO o iPrOH, preferentemente DMF a una temperatura de -20 a 200ºC, más particularmente 0-200ºC, preferentemente en presencia de acetato sódico;
2 - Acoplamiento del derivado resultante (IV)
5
con un derivado halo de fórmula (V):
(V)Hal-R1
en una base equimolar, en un disolvente polar, tal como etanol, metanol, agua, DMF, NMP, DMSO o iPrOH, preferentemente DMF, a una temperatura de -20 a 200ºC, más particularmente 0-200ºC.
El modo de adición de un ácido salicílico a un derivado de 2-bromoacetofenona es descrito especialmente por Gayral, Buisson et al. en Eur. J. Med. Chem. Chim. Ther.; FR; 20; 2; 1985; 187-189. La etapa de acoplamiento ha sido descrita especialmente por Blicke en J. Am. Chem. Soc.; EN; 71; 1949; 2856-2858.
Dicho procedimiento puede incluir también opcionalmente la etapa consistente en aislar el producto obtenido.
En las reacciones descritas a continuación, puede ser necesario proteger grupos funcionales reactivos, por ejemplo grupos hidroxilo, amino, imino, tio o carboxilo, en el caso de que se desee que los mismos estén presentes en el producto final, para evitar su participación indeseada en las reacciones. Se pueden emplear los grupos protectores convencionales de acuerdo con la práctica convencional; por ejemplo, véase T.W. Green y P.G.M. Wuts en Protective Groups in Organic Chemistry, John Wiley and Sons, 1991; J.F.W. McOmie en Protective Groups in Organic Chemistry, Plenum Press, 1973.
El compuesto así preparado se puede recuperar de la mezcla de reacción por vía de medios convencionales. Por ejemplo, los compuestos se pueden recuperar por destilación del disolvente de la mezcla de reacción o, si es necesario, después de separar el disolvente por destilación de la mezcla de la solución, vertido del resto en agua seguido por extracción con un disolvente orgánico inmiscible en agua, y destilación del disolvente a partir del extracto. Además, el producto puede ser también purificado, si así se desea, por diversas técnicas, tales como recristalización, reprecipitación o diversas técnicas cromatográficas, especialmente cromatografía en columna o cromatografía preparativa en capa delgada.
Se podrá apreciar que los compuestos que son útiles de acuerdo con la presente invención pueden contener centros asimétricos. Estos centros asimétricos pueden ser, independientemente, de configuración R o S. Para el experto en la materia será evidente que ciertos compuestos que son útiles de acuerdo con la invención pueden exhibir también isomerismo geométrico. Ha de entenderse que la presente invención incluye los isómeros geométricos individuales y estereoisómeros y mezclas de los mismos, incluyendo mezclas racémicas, de compuestos de fórmula (I) anterior. Estos isómeros se pueden separar a partir de sus mezclas por aplicación o adaptación de procedimientos conocidos, por ejemplo técnicas de cromatografía o técnicas de recristalización, o bien se preparan por separado a partir de isómeros adecuados de sus compuestos intermedios.
Para los fines de la presente invención, ha de entenderse que las formas tautómeras quedan incluidas en la indicación de un grupo dado, por ejemplo tio/mercapto u oxo/hidroxilo.
Las sales de adición de ácido se forman con los compuestos que son útiles de acuerdo con la invención en donde está presente una función básica, tal como un grupo amino, alquilamino o dialquilamino. Se prefieren las sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables, es decir, no tóxicas. Las sales seleccionadas se eligen de manera óptima de manera que sean compatibles con los vehículos farmacéuticos usuales y adecuadas para administración oral o parenteral. Las sales de adición de ácido de los compuestos que son útiles según la presente invención se pueden preparar por reacción de la base libre con el ácido adecuado, por aplicación o adaptación de procedimientos conocidos. Por ejemplo, las sales de adición de ácido de los compuestos que son útiles según la presente invención se pueden preparar disolviendo la base libre en agua o en una solución acuosa basificada o disolventes adecuados que contienen el ácido apropiado, y aislando el disolvente por evaporación de la solución, o bien haciendo reaccionar la base libre y el ácido en un disolvente orgánico, en cuyo caso la sal se separa directamente o se puede obtener por concentración de la solución. Entre los ácidos que son adecuados para utilizarse en la preparación de estas sales se encuentran ácido clorhídrico, ácido bromhídrico, ácido fosfórico, ácido sulfúrico, diversos ácidos carboxílicos y sulfónicos orgánicos, tales como ácido acético, ácido cítrico, ácido propiónico, ácido succínico, ácido benzoico, ácido tartárico, ácido fumárico, ácido mandélico, ácido ascórbico, ácido málico, ácido metanosulfónico, ácido toluenosulfónico, ácidos grasos, adipato, alginato, ascorbato, aspartato, bencenosulfonato, benzoato, ciclopentanopropionato, digluconato, dodecilsulfato, bisulfato, butirato, lactato, laurato, laurilsulfato, malato, hidroyoduro, 2-hidroxietanosulfonato, glicerofosfato, picrato, pivalato, pamoato, pectinato, persulfato, 3-fenilpropionato, tiocianato, 2-naftalenosulfonato, undecanoato, nicotinato, hemisulfato, heptonato, hexanoato, canforato, canforsulfonato y similares.
Las sales de adición de ácido de los compuestos que son útiles según la presente invención pueden ser regeneradas a partir de las sales por aplicación o adaptación de procedimientos conocidos. Por ejemplo, los compuestos parentales que son útiles según la invención se pueden regenerar a partir de sus sales de adición de ácido por tratamiento con un álcali por ejemplo, solución acuosa de bicarbonato sódico o solución acuosa de amoniaco.
Los compuestos que son útiles según la presente invención se pueden regenerar a partir de sus sales de adición de bases por aplicación o adaptación de procedimientos conocidos. Por ejemplo, los compuestos parentales que son útiles según la invención se pueden regenerar a partir de sus sales de adición de bases por tratamiento con un ácido, por ejemplo ácido clorhídrico.
Las sales de adición de bases se pueden formar en el caso de que el compuesto que es útil según la invención contenga un grupo carboxilo o un bioisóstero suficientemente ácido. Las bases que pueden ser empleadas para preparar las sales de adición de bases incluyen preferentemente aquellas que producen, en el caso de que se combinen con un ácido libre, sales farmacéuticamente aceptables, es decir, sales cuyos cationes no son tóxicos para el paciente en las dosis farmacéuticas de las sales, de manera que los efectos inhibidores y beneficiosos intrínsecos a la base libre no resulten negados por los efectos secundarios atribuibles a los cationes. Las sales farmacéuticamente aceptables, incluyendo aquellas derivadas de sales de metales alcalinotérreos, dentro del alcance de la presente invención, incluyen aquellas derivadas de las siguientes bases: hidruro sódico, hidróxido sódico, hidróxido potásico, hidróxido cálcico, hidróxido de aluminio, hidróxido de litio, hidróxido de magnesio, hidróxido de zinc, amoniaco, etilendiamina, N-metilglucamina, lisina, arginina, ornitina, colina, N,N'-dibenciletilendiamina, cloroprocaina, dietanolamina, procaina, N-bencilfenilamina, dietilamina, piperazina, tris(hidroximetil)aminometano, hidróxido de tetrametilamonio y similares.
Los compuestos que son útiles según la presente invención se pueden preparar fácilmente o se pueden formar durante el procedimiento de la invención, en forma de solvatos (por ejemplo, hidratos). Los hidratos de los compuestos que son útiles según la presente invención se pueden preparar fácilmente por recristalización en una mezcla disolvente acuosa/orgánica, empleando disolventes orgánicos, tales como dioxano, tetrahidrofurano o metanol.
Los productos básicos o los compuestos intermedios se pueden preparar por aplicación o adaptación de procedimientos conocidos; por ejemplo, procedimientos como los descritos en los Ejemplos de Referencia o equivalentes químicos obvios de los mismos.
De acuerdo con la presente invención, los compuestos de fórmula (I) presentan actividad hipoglicemiante. Los mismos pueden reducir la hiperglicemia, más particularmente la hiperglicemia de diabetes no dependiente de insulina.
La resistencia a insulina se caracteriza por una reducción en la acción de insulina (véase Presse Médicale, 1997, 26 (No. 14), 671-677) y está implicada en un gran número de estados patológicos, tal como diabetes y más particularmente diabetes no dependiente de insulina (diabetes de tipo II o NIDDM), dislipidemia, obesidad y ciertas complicaciones microvasculares y macrovasculares, por ejemplo aterosclerosis, hipertensión arterial, procesos inflamatorios, macroangiopatía, microangiopatía, retinopatía y neuropatía.
A este respecto, se hará referencia, por ejemplo, a Diabetes, Vol. 37, 1988, 1595-1607; Journal of Diabetes and Its Complications, 1998, 12, 110-119 o Horm. Res., 1992, 38, 28-32.
En particular, los compuestos de la invención muestran una fuerte actividad hipoglicemiante.
Los compuestos de fórmula (I) son así útiles en el tratamiento de patologías relacionadas con la hiperglicemia.
La presente invención se relaciona también por tanto con composiciones farmacéuticas que comprenden, como principio activo, un compuesto según la invención.
Las composiciones farmacéuticas según la invención se pueden presentar en formas destinadas a la administración parenteral, oral, rectal, permucosa o percutánea.
De este modo, las mismas se presentarán en forma de soluciones o suspensiones inyectables o en frascos de múltiples dosis, en forma de comprimidos plenos o revestidos, comprimidos revestidos con azúcar, cápsulas de tipo oblea, cápsulas de gel, píldoras, sellos, polvos, supositorios o cápsulas rectales, soluciones o suspensiones, para uso percutáneo en un disolvente polar, o para uso permucosal.
Los excipientes que son útiles para dichas administraciones son celulosa o derivados de celulosa microcristalina, carbonatos de metales alcalinotérreos, fosfato de magnesio, almidones, almidones modificados y lactosa para formas sólidas.
Para uso rectal, los excipientes preferidos son manteca de cacao o estearatos de polietilenglicol.
Para uso parenteral, se emplean como vehículos, con suma preferencia, agua, soluciones acuosas, salina fisiológica y soluciones isotónicas.
La dosificación puede variar dentro de amplios intervalos (0,5 mg a 1.000 mg) de acuerdo con la indicación terapéutica y la vía de administración y también de acuerdo con la edad y peso del paciente.
En el caso de diabetes no dependiente de insulina, en el hombre, la hiperglicemia es el resultado de dos defectos principales: un deterioro en la secreción de insulina y una reducción en la eficacia de insulina en tres sitios (hígado, músculos y tejido adiposo).
Al incrementar la secreción de insulina por las células beta pancreáticas, los compuestos de la presente invención son así capaces de mejorar la glicemia en pacientes diabéticos no dependientes de insulina.
Los siguientes ejemplos ilustran la invención pero sin por ello limitarla.
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I. Preparación de los compuestos de fórmula (I)
Los materiales de partida usados son productos conocidos o bien se preparan de acuerdo con procedimientos conocidos.
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Ejemplo de la preparación de un compuesto de fórmula (I) Preparación de 2-etoxicarbonilmetilsulfanilbenzoato sódico
Se añaden 21,850 ml (0,191 moles) de bromoacetato de etilo y 15,960 g (0,195 moles) de acetato sódico a 30 g (0,189 moles) de ácido tiosalicílico C_{7}H_{6}O_{2}S en 180 ml de etanol. La mezcla de reacción se agita durante 1 hora a temperatura ambiente. La mezcla se diluye con agua y el compuesto se separa por filtración, se lava con agua y se seca para dar 44,61 g (0,186 moles, 98,2%) de un sólido blanco (usado sin purificación adicional en la siguiente etapa).
Se añaden 25,590 g (0,312 moles) de acetato sódico a 37,4 g (0,156 moles) del producto en bruto en 200 ml de DMF. La mezcla de reacción se refluye durante una hora. La mezcla se diluye con agua y el precipitado formado se lava con agua, se seca bajo vacío y luego se disuelve en 200 ml de butanol. Se añaden 46,3 ml (0,156 moles) de etóxido sódico. La mezcla de reacción se agita durante 1 hora a temperatura ambiente y el producto se separa por filtración, se lava con butanol y luego se seca para dar 25,5 g (0,103 moles, 66,1%) de C_{11}H_{9}NaO_{3}S.
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Preparación de 3-(3,3-dimetil-2-oxobutoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo
Se añade una pizca de cristales de NaI a 22,22 g (90,972 mmol) de C_{11}H_{9}NaO_{3}S en 250 ml de DMF, seguido por la adición de 15,610 ml (113,715 mmol) de 1-bromopinacolona. La mezcla se agita a temperatura ambiente durante 5 horas. El producto se extrae con acetato de etilo. Las fases orgánicas se lavan con agua, con solución saturada de NaCl y se seca sobre Na_{2}SO_{4}, tras lo cual se concentra para obtener 27 g (0,084 moles, 84%) de un polvo blanco.
A modo de ejemplo, se prepararon los compuestos indicados en la tabla A de acuerdo con los procedimientos descritos anteriormente.
Las formulas y características de los compuestos de fórmula (I) quedan recogidas en la tabla A.
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A modo de ejemplo, se prepararon los siguientes compuestos de acuerdo con los procedimientos descritos anteriormente:
ácido 4-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)butírico
ácido 5-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)pentanoico
ácido 6-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)hexanoico
ácido 3-{4-[2-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)etoxi]fenil}propiónico
ácido 2-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)-4-fenilbutírico
ácido 2-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)pentanoico
ácido {4-[2-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)etoxi]fenil}acético
ácido 4-[2-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloxi)etoxi]benzoico
ácido 3-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloximetil)benzoico
ácido 4-(2-dimetilcarbamoilbenzo[b]tiofen-3-iloximetil)benzoico
ácido [2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]acético
ácido 4-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]butírico
ácido 4-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]butírico
ácido 5-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]pentanoico
ácido 5-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]pentanoico
ácido 6-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]hexanoico
ácido 6-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]hexanoico
ácido 2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]-3-metoxipropiónico
ácido 2-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]-3-metoxipropiónico
ácido 3-(4-{2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]etoxi}fenil)propiónico
ácido 3-(4-{2-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]etoxi}fenil)propiónico
ácido 2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]butírico
ácido 2-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]butírico
ácido 2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]pentanoico
ácido 2-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]pentanoico
ácido 4-{2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]acetil}benzoico
ácido 5-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]-4-oxopentanoico
ácido (4-{2-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]etoxi}fenil)acético
ácido (4-{2-[2-(2,6-difluorfenilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloxi]etoxi}fenil)acético
ácido 4-[2-(ciclohexilmetilcarbamoil)benzo[b]tiofen-3-iloximetil]benzoico
II. - Resultados biológicos Ensayo de secreción de insulina de acuerdo con el método descrito en Endocrinology, 1992 vol. 130 (1) pp. 167-178
Los compuestos de acuerdo con la invención fueron ensayados a 10^{-5} M.
En la tabla B quedan recogidas las actividades de secreción de insulina.
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TABLA B
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Estudio de la actividad en islotes de rata aislados
Efecto de los compuestos químicos sobre la secreción de insulina como una función de la concentración de glucosa, in vitro, en islotes aislados de Langerhans en incubación estática (tabla C):
Los islotes de Langerhans obtenidos por digestión de tejido pancreático exocrino con colagenasa y purificados luego en gradiente de Ficoll, se incuban durante 90 minutos en presencia de dos concentraciones de glucosa (2,8 mM o 8 mM), en presencia o ausencia del compuesto químico. La secreción de insulina se analiza mediante RIA en el medio de incubación.
Se estima el potencial de los diversos compuestos químicos para estimular la secreción de insulina mediante el cálculo del factor de estimulación*.
Un compuesto estimula la secreción de insulina en el caso de que este factor sea mayor de o igual a 130% para una dosis dada de glucosa.
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en donde
o G = secreción de insulina (pmol/min. islote) en presencia de glucosa solo
o G + producto = secreción de insulina (pmol/min. islote) en presencia de la misma concentración de glucosa y del compuesto químico del ensayo.
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TABLA C Factor de estimulación de la secreción de insulina
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De este modo, los compuestos de acuerdo con la invención son secretores de insulina en respuesta a glucosa. Por tanto, hacen posible evitar el riesgo de hipoglicemia; esto contrasta con los compuestos hipoglicemiantes comunes, cuyo efecto hipoglicemiante es independiente de la concentración de glucosa en el cuerpo.

Claims (21)

1. Compuestos de fórmula general (I):
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en donde:
X = S
R1 se elige entre:
\quad
- Alk-COOH,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Ar,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Het,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-Alk,
\quad
- Alk-C(=O)-(O)_{m}-cicloalquilo,
\quad
- Alk-C(=O)NRR',
\quad
- Alk-(O)_{m}-Ar,
\quad
- Alk-O-Alk,
\quad
- Alk-O-Alk-Ar,
\quad
- Alk-O-Het;
R2 es -OALX;
Ar es un sistema aromático hidrocarbonado mono- o bicíclico de 6 a 10 átomos de carbono;
Het es un sistema aromático mono- o bicíclico de 5 a 10 átomos de carbono, que comprende uno o más heteroátomos elegidos entre nitrógeno, oxígeno y azufre;
Alk es un radical hidrocarbonado saturado de cadena lineal o ramificada de 1 a 20 átomos de carbono;
cicloalquilo es un radical hidrocarbonado no aromático, mono-, bi- o tricíclico, saturado o parcialmente insaturado de 3 a 10 átomos de carbono;
Hal es F, Cl, Br o I;
R3, R4, R5 y R6 son H;
en donde, en las definiciones de R1-R12:
\quad
cada uno de los Alk, que pueden ser idénticos o diferentes, están opcional e independientemente sustituidos por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk, -Ar, -OAlkAr, -OH, -CN, -OAr, -CF_{3}, -COOH, -NRR', -C(=O)- (O)_{m}Alk, -Het y -NO_{2};
\quad
Ar está opcional e independientemente sustituido por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk, -Alk, -Ar, -OAlkAr, -OH, -CN, -OAr, -CF_{3}, -AlkAr, -COOH, -C(=O)-(O)_{m}Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -NRR', -Het, -NO_{2}, -S(O)_{n}-Ar y -S(O)_{n}Alk;
\quad
R y R' se eligen independientemente entre H y Alk;
\quad
m = 0 o 1;
\quad
n = 0, 1 o 2;
\quad
y también sus estereoisómeros y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos,
\quad
con la excepción de los compuestos en donde:
1)
R1 = CH2-fenilo, opcionalmente sustituido por -NO_{2} o -OMe, R2 = -OMe, -OEt o -OH, R3, R6 = H, R4, R5 = H o -OMe, X = S, o
2)
R1 = -CH_{2}-C(=O)Me, R3, R4, R5, R6 = H, X = O y R2 = -OEt o X = S y R2 = -OMe;
3)
R1 = -CH_{2}-CO_{2}Et, R2 = -OEt, R3, R4, R6 = H, X = O y R5 = -NH_{2} o -NO_{2}; o R1 = -CH_{2}-CO_{2}Me, R3, R4, R5, R6 = H, R2 = -OMe y X = S, o R2 = -OH y X = S; o R1 = -CH_{2}CO_{2}H, R3, R4, R5, R6 = H, R2 = OH y X = S.
2. Compuestos de fórmula general (I) según la reivindicación 1, en donde:
R2 = -OEt
y también sus estereoisómeros y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
3. Compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 1 o 2, en donde m = 0.
4. Compuestos de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en donde:
\quad
R1 = -CH_{2}-COOH, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}-Ar, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}Het, -CH_{2}-C(=O)-(O)_{m}-Alk, -CH_{2}-C(=O) NRR', -CH_{2}-(O)_{m}-Ar, -CH_{2}-O-Alk, -CH_{2}-O-Alk-Ar o -CH_{2}-O-Het, en donde
\quad
Ar, preferentemente fenilo, está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre Hal, -OAlk, -Ar, -Alk, -O-Alk-Ar, -C(=O)-(O)_{m}-Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -S(O)_{n}-Ar, -S(O)_{n}-Alk, -O-CF_{3}, -CN y -OH,
en donde m = 0 o 1, y n = 2.
5. Compuestos de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4 anteriores, en donde:
\quad
R1 = -CH_{2}-C(=O)-Ar, -CH_{2}-C(=O)-Alk o -(CH_{2})_{m}'-(O)_{m}-Ar, en donde
\quad
Ar, preferentemente fenilo, está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre Hal, -OAlk, -Ar, -Alk, -O-Alk-Ar, -C(=O)-(O)_{m}-Alk, -Alk-C(=O)-(O)_{m}Alk, -S(O)_{n}-Ar, -S(O)_{n}-Alk, -O-CF_{3}, -CN y -OH,
en donde m = 0 o 1, m' = 1 o 2, n = 2.
6. Compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 5, en donde m' = 2 si m = 1.
7. Compuestos de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en donde Ar = fenilo.
8. Compuestos de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en donde R1 = -CH_{2}-C(=O)Alk.
9. Compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 8, en donde Alk = -CMe_{3}.
10. Compuestos de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 9, en donde
\quad
R1 = -CH_{2}-C(=O)-fenilo o -CH_{2}-fenilo en donde fenilo está opcionalmente sustituido por uno o más grupos elegidos entre -Hal, -OAlk y -CN.
11. Compuestos según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, elegidos entre:
3-[2-(4-clorofenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-oxo-2-feniletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-bifenil-4-il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-oxo-2-p-toliletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-adamantan-1-il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-fluorfenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(3-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-benciloxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(1-metil-2-oxo-2-feniletoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,4-dimetoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3,3-dimetil-2-oxobutoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-naftalen-2'il-2-oxoetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,3-dicloro-4-metoxifenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-benciloxi-5-fluorfenil)-2-oxoetoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-hidroxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-fluorfenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-fenotiloxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-fenoxietoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(4-cianofenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-{2-[4-(2-metoxicarboniletil)fenoxi]etoxi}benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(naftalen-1-iloxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2-metoxifenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-[2-(2,3-dimetilfenoxi)etoxi]benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2'-cianobifenil-4-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-hidroxi-3-fenoxipropoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-fenoxipropoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-cianobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2-bencenosulfonilmetilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-metoxicarbonilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-trifluormetoxibenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-pentafluorfenilmetoxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-trifluormetilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(naftalen-2-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(bifenil-2-ilmetoxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(3-metoxibenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-fluorbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-bromobenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(4-metilbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-benciloxibenzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
3-(2,3-difluorbenciloxi)benzo[b]tiofeno-2-carboxilato de etilo;
y también las formas estereoisómeras y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
12. Procedimiento para la preparación de un compuesto de fórmula (I) según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, que comprende la etapa consistente en utilizar:
un compuesto de fórmula (IV)
18
con un derivado halo de fórmula (V):
(V)Hal-R1
en donde R1-R6 se definen como en cualquiera de las reivindicaciones anteriores, con una cantidad equimolar, en un disolvente polar, a una temperatura de -20 a 200ºC.
13. Procedimiento para la preparación de los compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 12, para lo cual el compuesto de fórmula (IV) se obtiene añadiendo un compuesto de fórmula (II):
19
en donde R3-R6 son H y X es S, y R representa un átomo de hidrógeno o un radical alquilo, a un derivado de 2-haloetanona de fórmula (III):
20
en donde Hal representa un átomo de halógeno y R2 se define como en la reivindicación 1, en un disolvente polar, a una temperatura de -20 a 200ºC, seguido por ciclación en un disolvente polar, a una temperatura de -20 a 200ºC.
14. Procedimiento para la preparación de los compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 12 o 13, para lo cual dicho disolvente polar se elige entre: etanol, metanol, agua, DMF, NMP, DMSO y iPrOH.
15. Composiciones farmacéuticas que comprenden los compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 1, y también sus estereoisómeros y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
16. Uso de los compuestos de fórmula (I) según la reivindicación 1 y también de sus estereoisómeros y los racematos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos, en la preparación de un medicamento para reducir la hiperglicemia.
17. Uso según la reivindicación 16, para lo cual dicho medicamento es para el tratamiento de diabetes.
18. Uso según la reivindicación 16 o 17, para lo cual dicho medicamento es para el tratamiento de diabetes no dependiente de insulina.
19. Uso según la reivindicación 16, 17 o 18, para lo cual dicho medicamento es para el tratamiento de dislipidemia y/o obesidad.
20. Uso según cualquiera de las reivindicaciones 16 a 19, para lo cual dicho medicamento es para el tratamiento y/o prevención de complicaciones microvasculares y macrovasculares relacionadas con la diabetes.
21. Uso según la reivindicación 20, para lo cual dichas complicaciones microvasculares y macrovasculares se eligen entre aterosclerosis, hipertensión arterial, procesos inflamatorios relacionados con diabetes, microangiopatía, macroangiopatía, retinopatía y neuropatía.
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