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DE4140861A1 - Neue enantiomere und verfahren zu ihrer gewinnung - Google Patents

Neue enantiomere und verfahren zu ihrer gewinnung

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Publication number
DE4140861A1
DE4140861A1 DE19914140861 DE4140861A DE4140861A1 DE 4140861 A1 DE4140861 A1 DE 4140861A1 DE 19914140861 DE19914140861 DE 19914140861 DE 4140861 A DE4140861 A DE 4140861A DE 4140861 A1 DE4140861 A1 DE 4140861A1
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DE
Germany
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compounds
mixtures
acid
vol
mmol
Prior art date
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Application number
DE19914140861
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English (en)
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DE4140861C2 (de
Inventor
Thomas Dr Hampe
Michael Dipl Chem Dr Schlueter
Klaus Dipl Ing Dr Brandt
Erich Dipl Chem Dr Lamparter
Juergen Dr Nagel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Boehringer Ingelheim GmbH
Original Assignee
Boehringer Ingelheim GmbH
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Publication date
Application filed by Boehringer Ingelheim GmbH filed Critical Boehringer Ingelheim GmbH
Priority to DE19914140861 priority Critical patent/DE4140861C2/de
Publication of DE4140861A1 publication Critical patent/DE4140861A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE4140861C2 publication Critical patent/DE4140861C2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D451/00Heterocyclic compounds containing 8-azabicyclo [3.2.1] octane, 9-azabicyclo [3.3.1] nonane, or 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring systems, e.g. tropane or granatane alkaloids, scopolamine; Cyclic acetals thereof
    • C07D451/02Heterocyclic compounds containing 8-azabicyclo [3.2.1] octane, 9-azabicyclo [3.3.1] nonane, or 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring systems, e.g. tropane or granatane alkaloids, scopolamine; Cyclic acetals thereof containing not further condensed 8-azabicyclo [3.2.1] octane or 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring systems, e.g. tropane; Cyclic acetals thereof
    • C07D451/04Heterocyclic compounds containing 8-azabicyclo [3.2.1] octane, 9-azabicyclo [3.3.1] nonane, or 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring systems, e.g. tropane or granatane alkaloids, scopolamine; Cyclic acetals thereof containing not further condensed 8-azabicyclo [3.2.1] octane or 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring systems, e.g. tropane; Cyclic acetals thereof with hetero atoms directly attached in position 3 of the 8-azabicyclo [3.2.1] octane or in position 7 of the 3-oxa-9-azatricyclo [3.3.1.0<2,4>] nonane ring system
    • C07D451/06Oxygen atoms
    • C07D451/10Oxygen atoms acylated by aliphatic or araliphatic carboxylic acids, e.g. atropine, scopolamine

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft neue Enantiomere quartärer Tropasäurealkaloide und ein neues Verfahren zur Gewinnung dieser Verbindungen.
Aufgrund ihrer anticholinergen Wirkung sind verschiedene quartäre Tropasäurealkaloide als Arzneistoffe im Handel. Von zahlreichen anderen Verbindungen dieser Klasse sind ähnliche Wirkungen bekannt, so daß sie als potentielle Arzneistoffe eingestuft werden können.
In der Regel handelt es sich um Racemate, bei denen Ester von gleichen Anteilen (+)- und (-)-Tropasäure vorliegen. Des Verfahren läßt sich jedoch genauso auf Gemische von Enantiomeren anwenden, die eine von 1 : 1 abweichende Zusammensetzung haben.
Bei vielen Arzneistoffen, die Racemate darstellen, hat sich gezeigt, daß die beiden Enantiomeren unterschiedliche Wirkungsprofile aufweisen. Es war daher von Interesse, die enantiomeren quartäre Tropasäureester voneinander zu trennen. Geeignete Verfahren dazu sind bisher nicht beschrieben worden.
Überraschenderweise ist es nun gelungen, mittels eines chromatographischen Verfahrens auf einfache Weise die erwähnten Enantiomerengemische zu spalten.
Das neue Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man durch Flüssigchromatographie an chiralen Polysaccharid-Phasen mit rein organischen oder mit wäßrigen Eluenten unter Verwendung anionischer Modifier die Enantiomeren voneinander trennt. Beispiele für erfindungsgemäß anwendbare stationäre Phasen sind u. a. in den europäischen Patentanmeldungen 1 21 776, 1 47 804, 1 57 364, 1 57 365, 1 58 884, 1 86 133 und 2 38 044 zu finden.
Die wichtigsten erfindungsgemäß trennbaren Enantiomerengemische lassen sich durch die folgende allgemeine Formel wiedergeben:
bzw.
worin
R1 einen C1-C10-Alkylrest oder -CH2-CH2F,
R2 einen C1-C10-Alkylrest, einen Cycloalkyl-alkylrest mit bis zu 10 C-Atomen, R1 und R2 zusammen auch -(CH2)n- (n = 4 oder 5)
R3 und R4 Wasserstoff, gemeinsam auch -O- oder eine Bindung bedeuten,
T für den (R)-/(S)-Tropäsäurerest und
X⊖ für ein Aquivalent eines Anions steht.
Als chirale stationäre Phase (CSP) können insbesondere Cellulose- und Amylose-Derivate wie das handelsübliche Cellulose-tris-(3,5-dimethyl-phenyl)-carbamat verwendet werden. Die organischen Eluenten bestehen aus niederen unverzweigten oder verzweigten Alkoholen oder Mischungen davon, ggf. mit einem Zusatz einer unpolaren, flüssigen organischen Verbindung, etwa einem Alken wie Hexan. Als wäßriger Eluent können Mischungen aus Wasser und polaren organischen Lösungsmitteln benutzt werden. Der Anteil an organischen Lösungsmitteln beträgt vorzugsweise 10 bis 40 Gew.-%, wobei ein pH-Bereich zwischen 1 und 7, vorzugsweise zwischen 2 und 6 angewendet werden. Besonders geeignete organische Lösungsmittel, die in Mischung mit Wasser eingesetzt werden können, sind Acetonitril oder niedere Alkohole wie Methenol, Ethanol.
Als Modifier dienen Anionen, insbesondere Halogenid-Ionen wie F⊖, Cl⊖, Br⊖, J⊖, oder C104⊖, die in Form von Salzen eingesetzt werden können; der Einfluß der Kationen ist gering. Auch Säuren, insbesondere Sulfonsäuren wie Methensulfonsäure, Butensulfonsäure, Hexansulfonsäure, Cemphersulfonsäure, können als Modifier dienen. Die Konzentration des Modifiers wird bei organischen Eluenten zwischen etwa 0,02 und etwa 500 mmol/l gewählt. Bevorzugt ist der Bereich zwischen 0,5 und 20 mmol, insbesondere zwischen 1 und 5 mmol. Bei wäßrigen Eluenten liegt die Konzentration des Modifiers zwischen etwa 1 und 500 mmol/l, vorzugsweise zwischen 1 und 10 mmol/l. Als besonders günstig hat sich eine Konzentretion von etwe 3-7 mmol/l erwiesen.
Die Anwendbarkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens wurde an zahlreichen Enantiomerengemischen erprobt.
In den Tabellen I bis III sind Verbindungen aufgeführt, zu denen unten die Resultate bei der Anwendung des Trennverfahrens auf Racemate zusammengestellt sind. Das jeweilige Anion X⊖ zeigt keinen Einfluß auf das Resultat. Verwendet wurden Substanzen, in denen X⊖ für Cl⊖, Cl⊖, Br⊖, NO3⊖ oder CH3SO3⊖ stand.
Tabelle I
Verbindungen der Formel
Tabelle II
Verbindungen der Formel
Tabelle III
Verbindungen der Formel
Die Trennung der Racemate der Tabellen I bis III wurde in zwei Versuchsserien durchgeführt.
Der Fluß war jeweils 0,5 ml/min. Die Detektion erfolgte, soweit nichts anderes angegeben ist, bei einer Wellenlänge von 230nm. Das injizierte Volumen war 10 µl mit einer Konzentration von 1 mg/ml. Die mobilen Phasen wurden durch dreiminütige Ultraschallbehandlung entgast.
Versuchsserie 1 (Tabellen Ia-IIIa) Stationäre Phase
Cellulose-tris(3,5-dimethylphenyl)carbamat. Mobile Phase: 60 Vol.-Teile n-Hexan/15 Vol.-Teile Ethanol/25 Vol.-Teile Methanol plus 2 mmol Tetrapropylammoniumbromid pro Liter.
Tabelle Ia
(Verbindungen entsprechend der Numerierung in Tabelle I)
Tabelle IIa
(Verbindungen entsprechend der Numerierung in Tabelle II)
Tabelle IIa
(Verbindungen entsprechend der Numerierung in Tabelle III)
Versuchsserie 2 (Tabellen Ib und IIb) Stationäre Phase
Cellulose-tris(3,5-dimethylphenyl)carbamat.
Mobile Phase: 75 Vol.-Teile 0,05 molare Natriumperchloratlösung mit pH 2/25 Vol.-Teile Acetonitril.
Im übrigen wurde wie in der Versuchsserie 1 gearbeitet.
Tabelle Ib
(Verbindungen entsprechend der Numerierung in Tabelle I)
Tabelle IIb
(Verbindungen entsprechend der Numerierung in Tabelle II)

Claims (12)

1. Verbindungen der Formel bzw. worin
R1 einen C1-C10-Alkylrest oder -CH2-CH2F,
R2 einen C1-C10-Alkylrest, einen Cycloalkyl-alkylrest mit bis zu 10 C-Atomen,
R1 und R2 zusammen auch -(CH2)n- (n = 4 oder 5)
R3 und R4 Wasserstoff, gemeinsam auch -O- oder eine Bindung bedeuten, (R)-T′ den (R)-Tropasäurerest, (S)-T′ den (S)-Tropesäurerest und X⊖ ein Aquivalent eines Anions bedeutet.
2. Verbindungen der Formel IIa, in denen R3 und R4 gemeinsam -O- bedeuten, R1 und R2 für gleiche oder verschiedene C1-C4-Alkylreste stehen.
3. Verbindungen der Formel IIa, in denen R1 i-C3H7, R2 CH3, R3 und R4 H bedeuten.
4. Verbindungen der Formel IIe, in denen R1 C2H5, R2 CH3, R3 und R4 gemeinsam -O- bedeuten.
5. Verbindungen der Formel IIa, worin R1 CH3, R2 Cyclopropylmethyl, R3 und R4 gemeinsam -O- bedeuten.
6. Arzneimittel mit anticholinerger Wirkung, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einer Verbindung nach einem der Ansprüche 1, 2, 3, 4 oder 5.
7. Verwendung von Verbindungen nach Anspruch 1, 2, 3, 4 oder 5 bei der Herstellung von Arzneimitteln mit anticholinerger Wirkung.
8. Verfahren zur Gewinnung von Verbindungen nach Anspruch 1, 2, 3, 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß man Racemate oder Mischungen von enantiomeren Verbindungen nach Anspruch 1, 2, 3, 4 oder 5 an einer chiralen stationären Phase auf der Basis chemisch modifizierter Cellulose oder Amylose mit polaren organischen Lösungsmitteln bzw. Lösungsmittelgemischen oder mit Mischungen aus Wasser und polaren organischen Lösungsmitteln unter Zusatz eines Modifiers chromatographisch trennt.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß man als stationäre Phase Cellulose­ tris(3,5-dimethylphenyl)carbamat und als mobile Phase (a) niedere aliphatische Alkohole gegebenenfalls in Mischung und gegebenenfalls unter Zusatz unpolarer flüssiger organischer Verbindungen und (b) Mischungen aus Wasser und polaren organischen Lösungsmitteln, insbesondere Acetonitril und/oder niederen aliphatischen Alkoholen verwendet, jeweils unter Zusatz von Modifiern.
10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß man der mobilen Phase einen Modifier, vorzugsweise eine Verbindung, die Anionen wie F⊖, Cl⊖, Br⊖, J⊖ oder ClO4⊖ zur Verfügung stellt, oder eine Sulfonsäure beimischt, vorzugsweise eine Alkansulfonsäure.
11. Verfahren nach Anspruch 8, 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß im Fall der organischen Eluenten 0,02 - 500, vorzugsweise 0,5 - 20, insbesondere 1 - 5 mmol/l und im Fall der wäßrigen Eluenten 0,5 - 500, vorzugsweise 1 - 10, insbesondere 3 - 7 mmol/l Modifier zugesetzt werden.
12. Verfahren nach Anspruch 8, 9, 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß im Fall der wäßrigen Eluenten ein pH-Wert in dem Bereich zwischen 1 und 7, vorzugsweise zwischen 2 und 6 eingestellt wird.
DE19914140861 1991-12-11 1991-12-11 Verfahren zur Gewinnung von quartären Tropasäurealkaloiden Expired - Lifetime DE4140861C2 (de)

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WO1997005136A1 (de) * 1995-08-01 1997-02-13 Boehringer Ingelheim Kg Ein enantiomer von ipratropiumbromid mit verlängerter wirkungsdauer

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