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DE3716566A1 - Verfahren zur herstellung reaktionsfaehiger calciumhydroxide fuer die abgasreinigung - Google Patents

Verfahren zur herstellung reaktionsfaehiger calciumhydroxide fuer die abgasreinigung

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DE3716566A1
DE3716566A1 DE19873716566 DE3716566A DE3716566A1 DE 3716566 A1 DE3716566 A1 DE 3716566A1 DE 19873716566 DE19873716566 DE 19873716566 DE 3716566 A DE3716566 A DE 3716566A DE 3716566 A1 DE3716566 A1 DE 3716566A1
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung reak­ tionsfähiger Calciumhydroxide für die Abgasreinigung.
Auf dem Gebiet der Abgasreinigung kommen zahlreiche Verfah­ ren zur Anwendung. Neben der nassen Abgasreinigung kommt auch die trockene Abgasreinigung zum Einsatz. Sie be­ steht darin, in den zu reinigenden Abgasstrom pulverförmiges Calciumhydroxid einzublasen. Ziel ist, die im Abgasstrom vor­ handenen sauren Schadstoffe, wie Schwefeldioxid, Chlorwasser­ stoff und Fluorwasserstoff zu neutralisieren und die gebil­ deten Neutralsalze an geeigneten Abscheidevorrichtungen, z. B. Elektrofiltern und Gewebefiltern, abzuscheiden.
Die trockene Abgasreinigung wird in verschiedenen Varianten angewandt. Die wesentlichsten Einsatzgebiete sind die Reini­ gung der Abgabe von Kohle- und Braunkohlekraftwerken, Müll­ verbrennungsanlagen, Sondermüllverbrennungsanlagen und Feu­ erungsanlagen mit unterschiedlichstem Einsatzmaterial.
Mit Hilfe der trockenen Abgasreinigung lassen sich die schadstoffhaltigen Abgase weitestgehend reinigen. Von Nach­ teil ist jedoch, daß der Verbrauch an Calciumhydroxid sehr hoch ist. Im allgemeinen beträgt der stöchiometrische Faktor 3,5-6. So werden z. B. bei Abfallverbrennungsanlagen an­ stelle der erforderlichen 10-12 kg Hydroxid durchwegs mehr als 30 kg Calciumhydroxid benötigt. Der mäßige Wirkungsgrad der trockenen Abgasreinigung ist darauf zurückzuführen, daß die einzelnen Calciumhydroxidteilchen nicht vollständig durchreagieren. Auf dem Calciumhydroxid bildet sich eine Schicht aus Reaktionsprodukten, die das weitere Eindringen der abzuscheidenden sauren Schadstoffe verhindert.
Es ist immer wieder versucht worden, den hohen Calciumhydro­ xidverbrauch zu senken. Ein Verfahren besteht darin, nach der Abgasreinigung das abgeschiedene Produkt, das aus nicht­ umgesetztem Calciumhydroxid und den gebildeten Reaktionspro­ dukten besteht, mechanisch durch Mahlen wiederaufzubereiten. Sinn und Zweck des Mahlens besteht darin, die äußeren nicht reaktionsfähigen Schichten abzutrennen. Ein weiteres Ver­ fahren sieht eine Zwischenlagerung des Reaktionsproduktes vor und nach einer Lagerung von 1-2 Tagen ein erneuter Ein­ satz.
Alle diese Verfahren sind jedoch von einer ungenügenden Wirk­ samkeit hinsichtlich der Steigerung der Reaktionsfähigkeit von Calciumhydroxid gekennzeichnet.
Unter Steigerung der Reaktionsfähigkeit des Ca(OH)2 wird die Verringerung der Ca(OH)2-Menge zur Erreichung eines bestimmten Abscheidegrades der sauren Schadstoffe ver­ standen. Ein niedriger stöchiometrischer Faktor Ca(OH)2/saure Schadstoffe bedeutet eine höhere Reaktions­ fähigkeit.
Es besteht deshalb ein erhebliches Interesse, Calciumhydro­ xidverbindungen herzustellen, die eine erhöhte Reaktionsfäh­ igkeit gegenüber den sauren Schadstoffen der Abgase auf­ weisen. Weiterhin besteht ein Interesse daran, neben den sauren Schadstoffen des Abgases noch weitere Stoffe aus dem Abgas abzuscheiden. Dies sind insbesondere die Stickstoff­ oxide und das flüchtige Schwermetall Quecksilber. Von Interes­ se hierbei ist, die Abscheidung dieser Stoffe nicht in se­ paraten Stufen sondern einstufig zusammen mit den sauren Schadstoffen durchzuführen.
Weiterhin wäre es von Vorteil, zusammen mit der Abschei­ dung saurer Schadstoffe auch den Gehalt von CO und/oder Gesamt-C zu vermindern.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung reaktions­ fähiger Calciumhydroxide für die Abgasreinigung ist nun da­ durch gekennzeichnet, daß dem zum Löschen von Branntkalk er­ forderlichen Wasser die Reaktionsfähigkeit des Calcium­ hydroxides steigernde Stoffe und/oder schadstoffbindende - Stoffe zugesetzt werden.
Der wesentliche Erfindungsgedanke, wie er in Anspruch 1 nie­ dergelegt ist, besteht darin, daß während des Löschens des Branntkalkes zu Calciumhydroxid dem hierzu erforderlichen Löschwasser Substanzen zugesetzt werden, die über das gesam­ te Ca(OH)2-Korn verteilt werden. Mit Hilfe derartiger eingeschleuster Substanzen läßt sich dann die Reaktionsfähigkeit des Calciumhydroxids gezielt verändern. Weiterhin kann Ca(OH)2 als Träger für andere schadstoff­ bindende Stoffe benutzt werden.
Bei den zugesetzten Stoffen kann es sich dann um Verbindun­ gen handeln, die selbst auf die Schadstoffe einwirken, oder um Substanzen, die den inneren Aufbau, die Struktur und die Oberfläche des Calciumhydroxids verändern.
Eine vorteilhafte Ausführung des erfindungsgemäßen Verfah­ rens besteht nun darin, daß Stoffe zugesetzt werden, die die Bindung saurer Schadstoffe, wie HCl, HF, SO2, SO3, NO2, HCN, Phenole, Carbonsäuren u. dgl. begünstigen.
Unter diesen Stoffen werden vornehmlich Stoffe verstanden, die stark basisch wirken und deshalb bevorzugt mit den sau­ ren Schadstoffen reagieren.
Demnach besteht eine vorteilhafte Ausführung des erfindungs­ gemäßen Verfahrens darin, als Stoffe zur Steigerung der Reaktionsfähigkeit Alkalihydrogencarbonate, Alkalihydroxide und/oder Alkalicarbonate zuzusetzen. Hierzu sind besonders geeignet: Natriumhydroxid, Natriumhydrogencarbonat und/oder Natriumcarbonat.
Diese Stoffe werden dem Löschwasser zugesetzt und dringen während des Ablöschprozesses in das sich bildende Calcium­ hydroxidteilchen ein. Hierbei kann es auch zu weiteren Um­ setzungen mit Calciumhydroxid kommen. Zum Beispiel dürfte sich Natriumhydrogencarbonat aber auch Natriumcarbonat mit Cal­ ciumhydroxid anteilig zu Calciumcarbonat unter Freisetzung von Natriumhydroxid umsetzen. Es liegt also bei Anwendung derartiger Stoffe ein komplexes Gemisch der verschiedensten basischen Stoffe vor.
Eine weitere Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens be­ steht darin, als reaktionssteigernde Stoffe hydratbildende Verbindungen zuzusetzen. Unter Hydraten werden dabei anorganische Salze verstanden, an denen Wasser inform eines Anlagerungskomplexes angelagert ist. Bevorzugt werden hierbei hydratbildende Verbindungen eingesetzt, die bei erhöhter Temperatur einen Teil oder die Gesamtmenge des Hydratwassers abgeben. Die Entwässerung kann hierbei im Abgasstrom erfolgen.
Eine vorteilhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Ver­ fahrens besteht nun darin, daß das hydrathaltige Calcium­ hydroxid vor dem Einsatz zur Abgasreinigung einer thermi­ schen Behandlung zur ganzen oder teilweisen Abgabe des Hy­ dratwassers unterworfen wird. Damit können die Eigenschaften des Ca(OH)2, z. B. Oberfläche, gezielt verändert werden.
Die Anwesenheit von hydrathaltigen Verbindungen im Calcium­ hydroxidmolekül führt zu einer deutlichen Steigerung der Reaktionsfähigkeit des Calciumhydroxids.
Als hydratbildende Verbindung werden vorzugsweise Calcium­ chlorid und Magnesiumchlorid zugesetzt. Calciumchlorid ist dafür bekannt, daß es Wasser zu ver­ schiedenen Hydratationsstufen anlagert. Ein bekanntes Hydrat ist das Hexahydrat des Calciumchlorids. Dieses kann durch Erhitzen auf über 260 Grad C in Stufen zu wasserfreiem Chlorid entwässert werden. Wasserfreies Calciumchlorid seinerseits hat wieder das Bestreben, Wasser aufzunehmen, so daß auch während der Umsetzung bei der Abgasreinigung in das Innere des Calciumhydroxids kaum Wasser aufgenommen wird und damit die Reaktionsfähigkeit eine erhebliche Stei­ gerung erfährt, z. B. gegenüber SO2.
Werden hydratbildende Stoffe dem Löschwasser zugesetzt, so ist es zweckmäßig, das zur Hydratbildung erforderliche Was­ ser dem Löschwasser zuzugeben.
Eine weitere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfah­ rens besteht darin, Verbindungen zuzusetzen, die während des Löschprozesses Hydroxide bilden, die ihrerseits im Tempera­ turbereich von 50-450 Grad C entwässerbar sind.
Nahezu alle Metallsalze, die dem Löschwasser zugesetzt wer­ den, bilden beim Löschprozeß Hydroxide. Nicht alle Hydroxide sind jedoch im Temperaturbereich von 50-450 Grad C ent­ wässerbar. Entwässerbare Hydroxide bilden z. B. die Schwer­ metallhydroxide.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann nun so vorgegangen werden, daß das hydroxidhaltige Calcium­ hydroxid direkt eingesetzt wird. Andererseits kann es jedoch auch zweckmäßig sein, das hydroxidhaltige Calciumhydroxid vor dem Einsatz zur Abgasreinigung einer thermischen Be­ handlung zur ganzen oder teilweisen Entwässerung zu unter­ werfen.
Durch die ganze oder teilweise Entwässerung kann die aktive Oberfläche des Calciumhydroxidkorns deutlich erhöht und da­ mit die Reaktionsfähigkeit gesteigert werden.
Vorzugsweise werden Hydroxide eingesetzt, deren Entwässerung bei Temperaturen bis maximal 450 Grad C erfolgt. Ab 450 Grad C setzt die Entwässerung des Calciumhydroxids ein.
Erfindungsgemäß werden als hydroxidbildene Verbindungen - wasserlösliche Eisen(II)- und/oder Eisen(III)-Salze, vorzugsweise als Chloride, eingesetzt. Eisen(II)- und Ei­ sen(III)-Salze bilden im alkalischen Bereich Eisenhydroxide. Diese Eisenhydroxide können ihrerseits stufenweise ent­ wässert werden. Diese Entwässerung kann dabei während der Abgasreinigung im Abgasstrom erfolgen. Es ist jedoch auch möglich diese Abspaltung von Wasser ganz oder teilweise vor dem Einsatz zur Abgasreinigung durchzuführen. Auf diese Art und Weise können ganz gezielt wasserhaltige und wasserab­ gebende Calciumhydroxide, die trotzdem als trockenes Pulver vorliegen, hergestellt werden.
Die eisenhaltigen Calciumhydroxide lassen sich bevorzugt zur Abscheidung von Stickstoffoxiden verwenden, auch zur simultanen Abscheidung mit sauren Schadstoffen.
Sowohl bei den hydroxidhaltigen als auch bei den hydrat­ haltigen Calciumhydroxidpulvern handelt es sich um nicht­ klebende, leicht transportfähige und leicht in den Gas­ strom einzubringende Pulver.
Ein weiteres Problem der Abgasreinigung besteht darin, daß neben den sauren Schadstoffen auch noch Schwermetalle, insbesondere Quecksilber, im Abgasstrom vorliegen. Zur Ab­ scheidung von Quecksilber werden unterschiedliche Methoden angewandt. Bei der trockenen Abgasreinigung selbst ist es bisher nicht möglich gewesen, die Abscheidung von Quecksilber so weit zu steigern, daß die vorgeschriebenen Grenzwerte sicher eingehalten werden können. Das übliche Verfahren, den Quecksilbergehalt des Abgases zu vermindern, besteht darin, die Temperatur des Abgases durch Zugabe von Wasser so weit abzusenken, daß eine Bindung von Queck­ silber an Calciumhydroxid erfolgt.
Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, daß nach wie vor deutliche Mengen an Quecksilber im Abgas bleiben und bei unkontrollierten Wasserzugaben Störungen in den nachge­ schalteten Abscheidevorrichtungen auftreten können.
Erfindungsgemäß werden nun dem zum Löschen des Branntkalkes erforderlichen Löschwasser quecksilberbindende Stoffe, vor­ zugsweise Schwefelwasserstoff, Natriumhydrogensulfid und /oder Trimercapto-s-triazin(TMT) u. dgl., zugesetzt. TMT wird bevorzugt als Natriumsalz eingesetzt.
Durch die Kombination von Calciumhydroxid mit den queck­ silberbindenden Stoffen wird erreicht, daß die durch einen charakteristischen Geruch ausgezeichneten Stoffe Schwefel­ wasserstoff und Natriumhydrogensulfid inform geruchloser Calciumsulfide eingesetzt werden können und die Neutralisa­ tion der sauren Schadstoffe gemeinsam mit der Bindung von Quecksilber durchgeführt werden kann. Auf diese Art und Weise können zusätzliche Abgasreinigungsstufen vermieden werden.
Durch die Anwesenheit von Eisenverbindungen im Calciumhydro­ xid werden die Stickoxide zu höheren Stickoxiden oxidiert und können dann mit Calciumhydroxid gebunden werden. Durch die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens können dem­ nach zahlreiche Schadstoffe aus dem Abgasstrom entfernt wer­ den. Eine vorteilhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht nun darin, daß dem Löschwasser nicht nur eine Stoffgruppe sondern ganze Kombinationen für verschiede­ ne abzuscheidende Schadstoffe zugesetzt werden. Eine erfin­ dungsgemäß mit großem Vorteil einzusetzende Kombination be­ steht aus Natriumhydrogencarbonat, Eisen(III)-chlorid und Trimercapto-s-triazin(TMT). Mit einer derartigen Kombina­ tion können nicht nur saure Schadstoffe sondern auch Stick­ stoffoxide und leicht flüchtige Schwermetalle insbesondere Quecksilber abgeschieden werden.
Eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens be­ steht also darin, sowohl säurebindende als auch stickstoff­ bindende wie auch schwermetallbindende Stoffe gemeinsam dem Löschwasser zuzusetzen und ein derartig modifiziertes Cal­ ciumhydroxid herzustellen.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren können also Calciumhy­ droxide hergestellt werden, die oxidierende, reduzierende, neutralisierende u/o. schwermetallhaltige Stoffe enthalten. So ist es beispielsweise möglich, dem Löschwasser Zinn- und Zinkchlorid zuzusetzen, das dann in das Calciumhydroxid eingebunden wird. Die Metallsalze können z. B. mit Wasser­ stoff zu Zink bzw. Zinn reduziert werden. Dieses über das Calciumhydroxid fein verteilte Metall dient dann bevorzugt zur Aufnahme von Quecksilber aus dem Abgasstrom.
Als oxidierende oder reduzierende Stoffe sind mit Vorteil Schwermetalle einzusetzen. Es handelt sich dabei um die Schwermetalle, die in verschiedenen Oxidationsstufen vorkommen: Vanadin, Molybdän, Wolfram, Mangan, Titan, Kupfer, Chrom und Vanadin.
Diese Schwermetalle werden dem Löschwasser in Form wasser­ löslicher Salze zugesetzt und können nach der Aufnahme in das Calciumhydroxid noch einer Reduktion oder Oxidation unterworfen werden.
Die schwermetallhaltigen Calciumhydroxide können neben der üblichen "Entsäuerung" des Abgases auch zur weitergehenden Abgasreinigung verwendet werden. Zum Beispiel kann Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert werden. Oxidiert werden können auch die im Abgas vorhandenen Kohlenwasserstoffe, so daß es zur Absenkung des Gesamt-C-Gehaltes kommt.
Zur Menge der einzusetzenden Stoffe ist festzustellen, daß sich diese nach der Menge des abzuscheidenden Schadstoffes und der Löslichkeit des jeweiligen Stoffes im Wasser richtet. Die Obergrenze des jeweiligen zuzusetzenden Stoffes richtet sich nach dessen Löslichkeit im Wasser.
Mit dem nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Calciumhydroxid kann die Reaktionsfähigkeit des Ca(OH)2 deut­ lich gesteigert werden, d. h. der Verbrauch an Ca(OH)2 zur Abscheidung saurer Schadstoffe erheblich gesenkt werden. Gleichzeitig lassen sich noch flüchtige Schwermetalle, z. B. Quecksilber, Cadmium u. dgl., aus dem Abgasstrom abscheiden. Ein erheblicher Vorteil ist auch die simultane Abscheidung oder Konzentrationsminderung von sauren Schadstoffen und Stickstoffoxiden, die auch mit einer gleichzeitigen Schwer­ metallabscheidung verbunden werden kann.
Weiterhin lassen sich durch Zusätze zum Löschwasser physikali­ sche Eigenschaften wie Oberfläche, Fließverhalten, Verteilungs­ fähigkeit im Abgasstrom und dergleichen verändern und gezielt beeinflussen.

Claims (26)

1. Verfahren zur Herstellung reaktionsfähiger Calciumhydro­ xide für die Abgasreinigung, dadurch gekennzeichnet, daß dem zum Löschen von Branntkalk (CaO) erforderlichen Wasser die Reaktionsfähigkeit des Calciumhydroxids steigernde Stoffe und/oder schadstoffbindende Stoffe zugesetzt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Stoffe zugesetzt werden, die die Bindung saurer Schadstoffe, wie HCl, HF, SO2, SO3, NO2, HCN, Phenole, Carbonsäuren, u. dgl. begünstigen.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß als reaktionssteigernde Stoffe Alkalihydroxide Alkalihydrogencarbonate und/oder Alkalicarbonate zugesetzt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß Natriumhydroxid, Natriumhydrogencarbonat und/oder Natrium­ carbonat als reaktionssteigernde Stoffe zugesetzt werden.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß als die Reaktionsfähigkeit des Calciumhydro­ xids steigernde Stoffe hydratbildende Verbindungen zuge­ setzt werden.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß hydratbildende Verbindungen eingesetzt werden, die bei er­ höhter Temperatur einen Teil oder die Gesamtmenge des Hydrat­ wassers abgeben.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das die hydrathaltigen Verbindungen enthaltende Calcium­ hydroxid vor dem Einsatz zur Abgasreinigung einer thermi­ schen Behandlung zur ganzen oder teilweisen Abgabe des Hydratwassers unterworfen wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß als hydratbildende Verbindung Calciumchlorid und/oder Magne­ siumchlorid zugesetzt werden.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das zur Bildung der Hydrate erforderliche Wasser dem Lösch­ wasser zugegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Verbindungen zugesetzt werden, die während des Löschprozesses Hydroxide bilden, die ihrerseits im Temperaturbereich von 50-450 Grad C entwässerbar sind.
11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das nach Anspruch 10 hergestelltes Calciumhydroxid vor dem Einsatz zur Abgasreinigung einer thermischen Behandlung zur ganzen oder teilweisen Entwässerung der Hydroxide unterwor­ fen wird.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Entwässerung bei Temperaturen bis max. 450 Grad C er­ folgt.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß als hydroxidbildende Verbindungen wasserlösliche Eisen(II)- und/oder Eisen(III)-Salze, vorzugsweise Chloride, eingesetzt werden.
14. Verwendung der nach Anspruch 10 bis 13 hergestellten eisenhaltigen Calciumhydroxide zur Abscheidung oder Vermin­ derung von Stickstoffoxiden in Abgasen.
15. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Abscheidung von Quecksilber aus dem Abgas quecksilber­ bindende Stoffe, insbesondere Schwefelwasserstoff, Natrium­ hydrogensulfid, Trimercapto-s-triazin(TMT) u. dgl. zugesetzt werden.
16. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß dem Löschwasser Kombinationen der aufge­ führten Stoffe zugesetzt werden.
17. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß eine Kombination aus Natriumhydrogen­ carbonat, Eisen(III)-chlorid und Trimercapto-s-triazin(TMT) zugesetzt wird.
18. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß säurebindende, stickstoffoxidbindende, stickstoffoxidmin­ dernde und/oder schwermetallbindende Stoffe zugesetzt wer­ den.
19. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß oxidierend wirkende, reduzierend wirkende, neutralisierende oder schwermetallbindende Stoffe zugesetzt werden.
20. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dem Löschwasser Schwermetalle zugesetzt werden, die redu­ zierend oder oxidierend wirken.
21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß dem Löschwasser Zinn- oder Zinkchlorid zugesetzt wird.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß das Zinn- oder Zinkchlorid vor dem Einsatz zur Abgasreini­ gung zum Metall reduziert werden.
23. Verwendung der zinn- oder zinkhaltigen Calciumhydroxide zur Abscheidung von Quecksilber und sauren Schadstoffen.
24. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß Zinn, Eisen, Chrom, Vanadin, Mangan, Molybdän, Wolfram und/oder Kobalt zugesetzt werden.
25. Verfahren nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß die metallhaltigen Calciumhydroxide einer Oxidation oder Reduktion unterworfen werden.
26. Verwendung der metallhaltigen Calciumhydroxide nach An­ spruch 25 zur simultanen Abscheidung von sauren Schadstoffen wie HCl, HF, SO2, oxidierbaren Schadstoffen, wie NO X und Kohlenmonoxid, und zur Verminderung des Gesamt-C-Gehaltes.
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