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DE2843016A1 - Neue phenylaethanolaminderivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung - Google Patents

Neue phenylaethanolaminderivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung

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Publication number
DE2843016A1
DE2843016A1 DE19782843016 DE2843016A DE2843016A1 DE 2843016 A1 DE2843016 A1 DE 2843016A1 DE 19782843016 DE19782843016 DE 19782843016 DE 2843016 A DE2843016 A DE 2843016A DE 2843016 A1 DE2843016 A1 DE 2843016A1
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DE
Germany
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group
substituent
hydroxy
formula
chch
Prior art date
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Application number
DE19782843016
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English (en)
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DE2843016C2 (de
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Takashi Fujikura
Shinichi Hashimoto
Kazuo Imai
Kunihiro Niigata
Toichi Takenaka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Yamanouchi Pharmaceutical Co Ltd
Original Assignee
Yamanouchi Pharmaceutical Co Ltd
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Priority claimed from JP12843677A external-priority patent/JPS5463048A/ja
Priority claimed from JP15535277A external-priority patent/JPS5495544A/ja
Priority claimed from JP7496478A external-priority patent/JPS552639A/ja
Application filed by Yamanouchi Pharmaceutical Co Ltd filed Critical Yamanouchi Pharmaceutical Co Ltd
Publication of DE2843016A1 publication Critical patent/DE2843016A1/de
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    • C07D317/08Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms having the hetero atoms in positions 1 and 3
    • C07D317/44Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms having the hetero atoms in positions 1 and 3 ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D317/46Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms having the hetero atoms in positions 1 and 3 ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with one six-membered ring
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    • C07D317/62Methylenedioxybenzenes or hydrogenated methylenedioxybenzenes, unsubstituted on the hetero ring with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to atoms of the carbocyclic ring
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
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Description

Neue Phenyläthanolaminderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung
Yamanouchi Pharmaceutical Co., Ltd.
No. 5-1, Nihonbashi-Honcho 2-chome, Chuo-ku, Tokyo (Japan)
Me Erfindung bezieht sich auf neue Phenyläthanolaminderivate und ihre Säureadditionssalze und genauer bezeichnet bezieht sie sich auf neue Phenyläthanolaminderivate und ihre Säureadditionssalze, die (L- und ß-adrenergische Blockierungswirkungen auf-
weisen und vorteilhaft als antihypertonische Mittel mit geringen Nebenwirkungen verwendbar sind. Die Erfindung bezieht sich auch auf ein Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen.
In der GB-PS 1 321 701 ist eine Reihe von Verbindungen mit der allgemeinen Formel
Ro OH R4
■ CH-CH-NR5R6
beschrieben, worin R^ die Bedeutung von RS, RSO oder RSO2 hat, (worin R eine Alkylgruppe mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen darstellt); R2 und R~ können jedes ein Wasserstoffatom, eine AIkoxygruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder eine Alkylthiogruppe
909817/0661
mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen darstellen; R. ist ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 Ms 4 Kohlenstoffatomen; R^ und Rg stellen jedes eine Alkylgruppe mit 1. "bis 16 Kohlenstoffatomen, substituiert mit einer Phenylgruppe oder mit einer substituierten Phenylgruppe, dar. Nach der dortigen Beschreibimg sollen jene Verbindungen ß-adrenergische Blockierungswirkungen, periphere vasodilatatorische Effekte, antiarrhythmische Effekte und hypotonische Effekte aufweisen.
In der US-PS 3 860 647 ist eine Anzahl von Verbindungen mit der allgemeinen Formel
H2NSO2
beschrieben, worin R ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet; R'" ist eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, eine Cycloalky!gruppe mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen, XC6H4(OH2)CH(CH5), XO6H4(OH2)2C(CH3)2, XC6H4CH2CH(CH5) oder XC6H4CH2C(CH5)2, (worin X ein Wasserstoffatom, eine Hydroxygruppe oder eine Methoxygruppe darstellt); und Y stellt ein Wasserstoffatom oder eine Hydroxylgruppe dar. Es ist dort angegeben, daß diese Verbindungen ß-adrenergische Blockierungswirkung besitzen.
In der GB-PS 1 266 058 ist eine Reihe von Verbindungen mit der folgenden Formel
H2NOC
CH-CH0-NHR,'
I 2
OH
beschrieben, worin R1 eine Aralkylgruppe oder Aryloxyalkylgruppe, gegebenenfalls substituiert durch eine oder mehrere OH- oder
S09817/0661
0-Alkylgruppen im Arylrest, darstellt. Es ist dort beschrieben, daß diese Verbindungen P^ - und ß-adrenergische Blockierungswirkungen besitzen und als Arzneimittel für die Behandlung von Hypertonie und Angina pectoris verwendbar sind.
Auf dem Gebiet der Behandlung der Hypertonie bringt das Einsetzen von peripheren Vasodilatatoren für hypertonische Zwecke eine Anzahl von beachtlichen Nachteilen mit sich, denn es bewirkt eine Reflextachykardie, hervorgerufen durch die Herabsetziing des Blutdrucks. Kürzlich hat man sich bemüht, diese Schwierigkeit durch die Verwendung von peripheren Vasodilatatoren zusammen mit ßadrenergischen Blockierungsmitteln, die eine Wirkung zur Steuerung der Reflextachykardie aufweisen, zu überwinden, Aber diese Behandlungsart ist unbefriedigend, da zwei verschiedene Arten von Arzneimitteln erforderlich sind und sie separat eingenommen werden müssen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, pharmazeutisch verwendbare Verbindungen zur Verfugung zu stellen, die einen hypotonischen Effekt infolge peripherer Vasodilatation (06-adrenergische Blockierungswirkung) und ß-adrenergische Blockierungswirkung besitzen und die als antihypertonisches Mittel verwendet werden können, ohne dabei die unerwünschte Nebenwirkung der Reflextachykardie hervorzurufen, wie dies jedoch im Falle der Verwendung der herkömmlichen Vasodilatatoren der Fall ist.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung der vorstehend schon erläuterten neuen, pharmazeutisch wertvollen Verbindungen zur Verfügung zu stellen.
Gegenstand der Erfindung sind Phenyläthanolderivate mit der Formel
CHCHNHC(CH0) EK I
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worin R ein Wasserstoffatom, Halogenatom, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere Alkylthiοgruppe, eine Aminogruppe, eine niedere Acylaminogruppe, eine niedere Alkylsulfonylgruppe oder eine niedere Alkylsulfonylaminogruppe darstellt; R^, R2, R und R., die gleich oder verschieden sein können, "bedeutet jedes ein Wasserstoff atom oder eine niedere Alkylgruppe; R1- bedeutet eine Arylgruppe, die einen Substituenten tragen kann, eine Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann, oder eine Arylthiogruppe, die einen Substituenten aufweisen kann; das genannte Sr kann im Falle einer Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten besitzen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann oder eine Arylthiοgruppe sein, die einen Substituenten besitzen kann, wenn R eine Hydroxylgruppe ist; η bedeutet den Wert null oder einen Zahlenwert von 1 bis 3 sowie ihre Säureadditionssalze.
Diese Verbindungen dieser Erfindung sind als antihypertonische Mittel geeignet.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform dieser Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung der Phenyläthanolaminderivate mit der schon genannten Formel I zur Verfügung gestellt, bei dem das Halogenhydrin mit der Formel
durch Umsetzen mit dem Amin mit der Formel
H2N-C-(CH2)nR5
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worin R, R^, R2, R~, R., R1- und η die gleiche Bedeutung wie in der Formel I besitzen und X ein Halogenatom darstellt, oder bei dem das Epoxid mit der Formel
R1HNSO0VZr-Tv /v
7£> W-CH CH-R0
und das Amin mit der Formel
worin R, R^, Rp, R*, R^, Rc und η die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben, umgesetzt v/erden oder durch Reduktion des Aminoketons mit der Formel
Tt R
COCH-N-C-(CHo) „RfT
ι ι ■ ά n 5
Z R4
worin R, R^, R2, R^, R/, R5 und η die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und Z ein Wasserstoffatom oder eine Benzylgruppe darstellen, und wenn Z eine Benzylgruppe darstellt, durch Entfernung der Gruppe aus 'dem Produkt erhalten werden.
Nun soll der Ausdruck "niedere", der für die vorstehenden Formeln verwendet worden ist, erläutert werden, er bedeutet eine geradkettige oder verzweigtkettige Kohlenstoffkette mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen. Beispielhaft umfaßt eine niedere Alkylgruppe die Methylgruppe, Äthylgruppe, Propylgruppe, Butylgruppe, Pentylgruppe, iso-Butylgruppe etc. und eine niedere Alkoxygruppe umfaßt die Methoxygruppe, Äthoxygruppe, Propoxygruppe, Butoxygruppe etc. Beispiele für die Arylgruppe, Aryloxygruppe und Arylthiogruppe, dargestellt durch R1- in den vorstehend beschriebenen Formeln, sind beispielsweise die Phenylgruppe, Naphthylgruppe, Phenyloxy-
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gruppe, Phenylthiogruppe etc. Diese Gruppen, dargestellt durch Rt- oder die Benzodioxanringgruppe, die eine andere durch R^ dargestellte Gruppe ist, können Substituenten tragen und Beispiele für solch einen Substituenten sind eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere Alkylgruppe, Halogenatom, eine Cyanogruppe, eine Carbamoylgruppe, eine Arylgruppe, eine Aryloxygruppe, Eethylendioxygruppe (-0-GH2-O-),eine Äthylendioxygruppe (-0-CH2-CH2-O-), eine niedere Acylgruppe etc. Auch kann in den vorstehend beschriebenen Formeln die SuIf amoylgruppe(-sogNHR-,) - und R, welches Substituenten des Benzolringes sind, in allen Stellungen, nämlich ortho, meta und para zu der Seitenkette angeordnet sein. Da weiterhin die Verbindungen der Formel I dieser Erfindung leicht ihre Salze bilden können und diese mindestens ein asymmetrisches Kohlenstoffatom enthalten und die Verbindungen dieser Erfindung auch ihre Salze umfassen, gehören hierzu ihre Race'matverbindung, ein Gemisch der Racematverbindungen und jede der optisch aktiven Substanzen.
Wenn in der Beschreibung dieser Erfindung die Eohlenstoffatome durch *2. und *2 in Bezug auf die Isomeren in den folgenden Verbindungen mit den Formeln (A), (B) und (C) bezeichnet werden, sind diese ein asymmetrisches Kohlenstoffatom, wobei die Racematverbindung und das Racematgemisch als i.. und ip bezeichnet werden und wenn die Kohlenstoff atome mit *^ vocla- *4 bezeichnet werden, wird die Racematverbindung und das Racemat gemisch als i.. · und ip1 bezeichnet;
1 *2 13 ν 4 <Λ VCH-CH-N-C-(CH0) -RK (A)
r~-\—/ I I I I
R3
OH E2 Z
-CO-CH-N-C-(CH2) -RZ (B)
R-^C / III P
R2 Z R4
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E3
E4
worin Z ein Wasserstoffatom oder eine Benzylgruppe darstellt und R, R.J, Rp, R~, R^, Rf- und η die gleiche Bedeutung wie in der Formel I besitzen.
Die Verbindungen der Formel I und ihre Säureadditionssalze, die durch die vorliegende Erfindung zur Verfügung gestellt werden, weisen sowohl cL- als auch ß-adrenergische Blockierungswirkungen auf. Daher können sie für verschiedene Behandlungen verwendet werden. Beispielsweise können sie als antihypertonische Mittel mit geringen ungünstigen Nebenwirkungen für die Behandlung der peripheren vaskulären Störung, wie einer Raynauds Erkrankung, und für die Behandlung von Angina pectoris, Arrhythmie und Migräne verwendet werden.
Die pharmakologisehen Effekte der Verbindungen dieser Erfindung wurden durch die folgenden Untersuchungen bestimmt. Die Effekte der typischen Verbindungen dieser Erfindung wurden verglichen mit jenen von 5-£i-Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropyl)aminoäthyIj salicylamid (allgemeine Bezeichnung: Labetalol), welches ■eine der typischen Verbindungen ist, die in der GB-PS 1 266 058 beschrieben ist.
Pharrnakologische Untersuchungen:
A. »j-Adrenergische Blockierungswirkung:
a) Der Blutdruck wurde an mit Urethan anästhesierten Ratten, die mit Pentolonium (freie internationale Kurzbezeichnung für 1,5-(1,1'-Dimethyl-1,1t-dipyrrolidyl)-pentan behandelt waren, gemessen. Die Effekte der Testproben (intravenöse Injektion), um die hypertonische Reaktion auf Phenylephrin (freie, internationale Kurzbezeichnung für (-)-1-(3T-Hydroxyphenyl)-methylaminoäthanol) (10 Jig/kg i.v.) zu antagonisieren, wurde gemessen'und die Ergebnisse sind in
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Tabelle I wiedergegeben.
b) ß-Adrenergische Blockierungswirkung:
Die ß-adrenergische Blockierungseigenschaft wurde gemäß der Tachikawa, Takenaka et al-Methode £lakugaku-Zasshi, (12), 1573 - 1580 (1973)1 ermittelt. Die Herzrate wurde an Ratten gemessen, die mit Reserpin (8 mg/kg i.p.) 18 Stunden vor der Versuchsdurchführung vorbehandelt und mit Pentobarbital (55 mg/kg i.p.) anästhesiert waren. Bilaterale Vagotonie wurde im Genick durchgeführt. Die Effekte der Testproben, um die durch Isoproterenol (freie internationale Kurzbezeichnung für N-Isopropyl-nor-adrenalinsulfat) (0,1 ^ug/kg i.v.) ausgelöste Tachykardie zu antagonisieren, wurden gemessen und die erzielten Ergebnisse sind in der Tabelle I wiedergegeben.
B. Antihypertonische Effekte an hypertonischen Ratten mit vorhandenem Überdruck:
Intravenöse Verabreichung: Der systolische Blutdruck und die Herzrate wurden durch direkte Aufzeichnung des Blutdrucks an ausgewählten hypertonischen Ratten mit vorhandenem Überdruck und mit einem systolischen Blutdruck oberhalb von 150 mm Hg gemäß der Mizoguchi et al-Methode gemessen. ΓϊΤϊρροη Taishitsugaku-Zasshi, 3£, 59 - 63 (1969)].
Orale Verabreichung: Der systolische Blutdruck wurde indirekt am Schwanz unter Verwendung eines programmierten Elektrospygmanometers (Nacro Bio-Systems Inc., PE-300) an hypertonischen Ratten mit einem vorhandenen Überdruck und mit einem systolischen Blutdruck oberhalb von 150 mm HG gemessen. Die Ergebnisse sind in der Tabelle II dargestellt.
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NACHGEREJCHT
- Ί4- -
Tabelle 1
-f ß-Bloclcierungs-Aktivität
Probe ,^-Blockierung (Rat) ß-Blockicrung (Rat)
ED50(mg/kg) i.v. ED50 (rag/kg)"i.v.
Verbindungen die
ser Erfindung
(Beispiel Nr.)
9 0,89 0,26
13 0,23 0,014
15 0,13 0,15
25 1,3 0,035
28 1,1 0,42
30 1,8 0,052
34 0,068 0,28
36(I1+:^) 0,43 0,095
36(i ) 1,2 0,071
36(i2) 0,093 0,41
39 0,066 0,27
41 0,66 0,044
43 0,0091 0,53
4 > 0,86 0,013
47 0,034 0,16
50 0,30 0,049
52 1Tl 0,022
63 0,27 0,080
69(X1+X2) 0,27 0,083
69(X1) 0,24 0,057
69(X2) 0,054 0,47
Bekannte Verbin
dung
labetalol 1I1 0,11
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Tabelle 2
Antihypertonischer Effekt
Probe Änderung im systolischen Blutdruck
Verbindungen diese
Erfindung
(Beispiel Nr.)
r(mmHg) bei 10 mg/kg p.o.
9 -25±4-,2
15 -ll±4-,3
18 -34-+ 5,2
24- -27+6,1
^■O V —*1 J
34-
-20+4-, 3
36(i.+i2) -4-0±6,6
36(X1) -18+O1I
36(X2) -33+5,7
39 -11+5»5
4-1 -3Ο±4·,9
4-3 -33+6,9
4-6 -20 + 4-^5
4-7 -35±6,4-
4-8 -4-9±4-,9
60 -31 + 2,8
61
62 -4-7·+6,6
'69(X1Hi2) -4-3 + 5,8
69(X1) -28±7,7
69(i2) -32 + 6,7
70(X1') -27±6T1
71 -27 + 6,2
72(X1') -30 ±4,3
Bekannte Verbin
dung
Labetalol -10 + 3,6
Die Werte sind Mittelwerte von 5 bis 10 Tieren
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Die klinische Verabreichung der Verbindungen dieser Erfindung wird gewöhnlich durch intravenöse Injektion ausgeführt oder durch orale Verabreichung als freie Basen oder durch ihre Säureadditionssalze (z.B. Hydrochloride, Sulfate, Maleate, Acetate, Pumarate, Lactate, Citrate etc.). Es ist üblich, 10 bis 50 mg als jeweilige Dosis der Verbindungen zur mehrmaligen Verabreichung pro Tag bei der intravenösen Verabreichung zu verwenden. Im Falle der oralen Verabreichung ist es üblich, bei dreimaliger Verabreichung innerhalb eines Tages 50 bis 300 mg der Verbindungen zu verwenden.
Die Verbindungen dieser Erfindung können in der üblichen Dosierungsform formuliert werden beispielsweise als Tabletten, Kapseln, Pillen, Lösungen und dgl.; in diesen Fällen können die Arzneimittel nach üblichen Herstellungsverfahren unter Verwendung üblicher Trägerstoffe, Verdünnungsmittel und Hilfsmittel hergestellt v/erden.
Die Verbindungen dieser Erfindung mit der Formel I können durch die folgenden Verfahren hergestellt werden: Verfahren 1
V
R4 HNSO- ,—ν
R
-CH
Ah
f2
CH-X
H2N-C(CH, >>nR 5
R4 III 1 "»
II.
R1HNSO2
R2 R3
I I
CHCHlIHC ( CH9 )_R
I I 2
II
H5NC(CH9)^Rt-
2I 2 n 5 R4 III,
OH
R„
worin X ein Halogenatom darstellt und R, R1, R2, R^, R,, die gleiche schon früher genannte Bedeutung besitzen.
und η
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28Λ3016
In dem Verfahren, bei dem die gewünschte Verbindung der Formel I durch Aminieren des Halogenhydrins der Formel II,· oder des Epoxids der Formel H2 mit dem Amin der Formel HL hergestellt wird, können diese Umsetzungen unter nahezu den gleichen Bedingungen erfolgen.
Die Umsetzung wird gewöhnlich durch Umsetzen des Halogenhydrins der Formel II.. oder des Epoxids der Formel H2 mit einer äquimolaren oder überschüssigen Menge des Amins mit der Formel IIL in einem organischen Lösungsmittel durchgeführt. Als organisches Lösungsmittel können bei der Umsetzung Äthanol, Toluol, Methy1-äthylketon, Acetonitril, Tetrahydrofuran etc. verwendet werden. Die Reaktion ist bei Zimmertemperatur oder unter Erhitzen durchführbar. Jedoch wird die Umsetzung gewöhnlich unter Erhitzen zum Rückfluß durchgeführt, um den Ablauf der Reaktion zu beschleunigen.
Das gebildete Reaktionsprodukt kann durch eine Extraktion mit Lösungsmittel, Säulenchromatographie-Trennung, Kristallisation isoliert und gereinigt werden.
Verfahren 2
Ro R,
I I
CH2 R5
R1HNSO2-^ZTTa -COCHN-C-(CH
ι i
R HNSO f2 \3 >nE
1 R 2£> - CH-CH-NHC-(
OH R,
worin Z ein Wasserstoffatom oder eine Benzylgruppe als Schutzgruppe darstellt und R, R^, R2, R^, R4, Rc und η die gleiche schon vorstehend erläuterte Bedeutung haben.
In dem Verfahren, bei dem die gewünschte Verbindung der Formel I durch Reduktion des Aminoketons der Formel II·* hergestellt wird, wird
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(1) die gewünschte Verbindung der Formel I durch Reduzieren der Ketongruppe (-C0-) in der Seitenkette des Aminoketons der Formel II, in die -CHOH-Gruppe unter Verwendung eines geeigneten Reduktionsmittels, wie z.B. einer komplexen metallischen Hydridverbindung, z.B. Fatriumborhydrid, Diboran, hergestellt. Die Reduktion wird in einem organischen Lösungsmittel unter Kühlen oder bei Raumtemperatur durchgeführt. Wenn Z eine Benzylgruppe ist und als Schutzgruppe fungiert, wird die Benzylgruppe bei der Reduktion des Aminoketons unter Verwendung der vorstehend genannten Reduktionsmittel nicht beeinflußt und um die Abspaltung der Benzylgruppe sicherzustellen wird die katalytische Hydrierung in herkömmlicher Weise unter Verwendung von Palladium-Kohle als Katalysator nach der Reduktion durchgeführt.
(2) In einem anderen Verfahren wird die Reduktion durchgeführt, indem das Aminoketon der Formel H0, einer katalytischen Hydrierung in Gegenwart eines herkömmlichen Hydrierungskatalysators, wie Palladium-Holzkohle, unterworfen wird, wobei die Reduktion der Carbonylgruppe in der Seitenkette und die Abspaltung der Benzylgruppe gleichzeitig durchgeführt wird, selbst wenn Z eine Benzylgruppe ist und als Schutzgruppe vorhanden ist.
Die gewünschte, so gebildete Verbindung der Formel I besitzt mindestens ein asymmetrisches Kohlenstoffatom oder im Maximalfall vier asymmetrische Kohlenstoffatome (z.B. in dem Fall, wenn die Kohlenstoff atome, bezeichnet durch l> *2» *3 unci */ alles asymmetrische Kohlenstoffatome sind) und damit sind ihre Isomeren eingeschlossen. In den Isomeren der Formel I wird die Trennung der Racematverbindungen oder Racematgemische (I1, i9) durchgeführt, wenn die Kohlenstoff atome von 1 und 3 asymmetrische Kohlenstoffatome sind, und die Trennung der Racematgemische (i.., ip) wird durchgeführt, wenn die Kohlenstoff atome von *^ und * ^, asymmetrische Kohlenstoffatome sind, nach herkömmlichen Methoden wie fraktionierte Kristallisation oder es kann leicht ein anderes Verfahren durchgeführt werden durch Trennen der Benzylderivate der Formel I unter Verwendung einer Silikagelsäulenchromatographie,
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wonach die Benzylderivate einer Benzylabspaltung unterv/orf en werden. Auch kann die Trennung des Racematgemisches der gewünschten Verbindung dieser Erfindung durch vorherige Auswahl eine der Isomeren i.,' und ip' für das Ausgangsmaterial der Formel HL bewirkt werden.
Das Herstellungsverfahren für die Verbindungen dieser Erfindung mit der Eormel I wurde vorstehend erläutert und typische Beispiele der durch das Verfahren erhaltenen Verbindungen sind die folgenden:
5- T1 -Hydroxy-2- [2- (2-methoxyphenoxy) -1 -methyläthylaminoj äthyji-2-methylbenzolsulfonamid.
5- £i -Hydroxy-2- [2- (2-methoxyphenoxy) -1 -methyläthylaminoj äthyl*- 2-methoxybenzolsulfonamid.
2-Hydroxy-5- (i-hydroxy-2-Γ2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylamino"] äthyll benz ο lsulf onamid.
5-11 -Hydroxy-2- j_2- (2-methoxyphenoxy) äthylaminoj äthylt -2-methylbenzolsulfonamid.
5- γ\ -Hydroxy- 2- jjj - (2-methoxyphenyl) -1 -methylpropylaminojäthy]^· 2-methylbenzolsulfonamid.
2-Hydroxy-5- ?1 -hydroxy-2-[]2-(2-methoxyphenoxy)äthylaminoj ä b en^fo 1 sulf onami d.
5- $1 -Hydroxy-2-£2-(2-hydroxyphenoxy)-1 -methyläthylaminojäthy3 2-methylbenzolsulfonamid.
5- [1 -Hydroxy-2- Ϊ2-(2-äthoxyphenoxy) -1 -methyläthylaminoj äthylj -2-methylbenzolsulfonamid.
5-£i-Hydroxy-2-^2-(2-äthoxyphenoxy)äthylamino] äthylj -2-methylbenzolsulf onamid * 5-£i-Hydroxy-2-£2-(2-äthoxyphenoxy)äthylaminoj äthylj-2-methoxybenzolsulfonamid.
5-^1-Hydroxy-2-L2-(2-hydroxymethylphenoxy)äthylaminojäthylj-2-me thylb enz ο1sulfonamid· 2-Hydroxy-5- ^1 -hydroxy-2-["2- (2-äthoxyphenoxy) äthylaminoj äthylj benzο1sulfonamid.
5- \\ -Hydroxy-2-|2-(2-methoxyphenoxy)äthylaminoj äthylj -2-methoxybenzolsulfonamid, 5-ii-Hydroxy-2-£2-(2-äthoxy-4-hydroxymethylphenoxy)äthylaminojäthylj-2-methylbenzolsulfonamid.
90981 7/0681
-20-" . 2843Q16
5-π-Hydroxy-2-^2-(2-hydroxyphenoxy)äthylaminoj äthylj-2-methylbenzolsulfonamid.
Nun wird das Herstellungsverfahren dieser Erfindung in den folgenden Beispielen näher praktisch beschrieben. Zusätzlich werden die Ausgangsmaterialien der Formel IH1 für das Verfahren dieser Erfindung, die neue Verbindungen beinhalten,und deren Herstellung in den folgenden Referenzbeispielen beschrieben:
Referenzbeispiel 1:
COCH2Br
(1) Zu 400 ml eines Gemisches aus Essigsäure und konzentrierter Chlorwasserstoffsäure im Volumenverhältnis 1:1 wurden 54 g 3-Amino-4-methylacetophenon hinzugefügt. Nach dem Abkühlen des Gemisches auf 0° C wurde eine Lösung von 42 g Natriumnitrit in 100 ml Wasser tropfenweise zu dem Gemisch bei 0 - 20C hinzugefügt. Danach wurde das Gemisch 20 Minuten bei O0C durchgerührt und auf -10 C bis -5°C abgekühlt. Dann wurde eine kalte Lösung von 20 g Cuprichlorid-Dihydrat und 120 g Schwefeldioxid in 300 ml Essigsäure aufgelöst und schnell zu dem Gemisch hinzugefügt.
Dann wurde nach dem Durchrühren des erhaltenen Gemisches für 3 Stunden bei Zimmertemperatur 250 ml Wasser zu dem Gemisch gegeben, und das Reaktionsprodukt wurde mit 800 ml Benzol extrahiert. Die abgetrennte Benzolschicht wurde mit Wasser gewaschen, über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und nach Entfernen des Magnesiumsulfats wurde das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert, wodurch ein brauner öliger Rückstand erhalten wurde. Zu dem öligen Rückstand wurden 250 ml wässeriges Ammoniak unter Kühlung hinzugegeben. Das Gemisch wurde über Nacht bei Zimmertemperatur durchgerührt, um Kristalle abzuscheiden. Die Kristelle wurden durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Es wurden 61 g rohes 5-Acetyl-2-methy!benzol-
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sulfonamid erhalten. Das rohe Produkt wurde aus iso-Propanol umkristallisiert. Der Schmelzpunkt des so erhaltenen Produktes lag bei 144 - 1460O.
(2) Zu 480 ml Essigsäure wurden 50 g 5-Acetyl-2-methylbenzolsulfonamid hinzugefügt. Das Gemisch wurde unter Rühren erhitzt bis das Sulfonamid vollständig aufgelöst wurde. Dann wurde das Erhitzen beendet. Es wurden 38 g Brom tropfenweise zu dem Gemisch hinzugegeben, das Gemisch wurde noch 20 Minuten durchgerührt. Dann wurde Essigsäure unter vermindertem Druck abdestilliert. Danach wurden Kristalle ausgefällt und nach fast vollständigem Abdestillier en der Essigsäure wurden 50 ml Äther zugegeben.
Nach gutem Waschen der Kristalle wurden diese durch Filtrieren abgetrennt. Die Kristalle wurden danach mit Äther gewaschen und getrocknet. Es wurden 52 g farblose Kristalle von 5-Bromacetyl-2-methylbenzolsulfonamid mit einem Schmelzpunkt bei 144,5 146,50C erhalten.
Referenzbeispiel 2:
SO2NH,
In 200 ml Methanol wurden 10 g 5-Bromacetyl~2-methylbenzolsulfonamid aufgelöst. Dann wurde in kleinen Anteilen insgesamt 6,5 g Natriumborhydrid zu der Lösung gegeben. Das Gemisch wurde 2,5 Stunden bei Zimmertemperatur durchgerührt. Dann wurde Methanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Zu dem erhaltenen Rückstand wurden 100 ml Wasser gegeben, das Reaktionsprodukt wurde dreimal mit je 100 ml Äthylacetat extrahiert. Die Äthylacetatschichten wurden abgetrennt, vereinigt und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet, Äthylacetat wurde dann unter verminder tem Druck abdestilliert. Es wurden 6,2 g schwach gelbe Kristalle von 5-Epoxyäthyl-2~methylbenzolsulfonamid mit einem Schmelzpunkt von 151 - 1530C erhalten.
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Referenzbeispiel 3:
Isomere von
CH-NH2 CH
(1) In 100 ml iso-Propanol wurden 35,4 g (0,02 Mole) von 2-Acetyl-1,4-benzodioxan und 25,6 g (0,024 Mole) Benzylamin aufgelöst. Nach Zugabe von 0,02 g Platinoxid zu der Lösung wurde die Hydrierung durch eine katalytisch^ Reduktion bei Normaldruck bis zur Beendigung der Absorption durchgeführt. Das Platinoxid wurde abfiltriert, das Filtrat wurde unter vermindertem Druck abdestilliert. Es wurde 37,0 g rohes N-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin mit einem Siedepunkt von 150 - 165 C/ 0,7 mm Hg erhalten.
(2) In 200 ml Äther wurden 13,5 g rohes N-Benzyl-1-(1,4-bensodioxan-2-yl)äthylamin aufgelöst. Dann wurden 100 ml 1 normale Chlorwasserstoffsäure zu der Lösung hinzugefügt. Anschließend wurde durchgeschüttelt. Dann wurde die Ätherschicht sofort entfernt, 100 ml Äther wurden zu der Lösung hinzugefügt und bei Zimmertemperatur wurde bis zur farblosen Kristallbildung durchgerührt. Das Gemisch wurde 3 Tage im Eisschrank stehen gelassen und die Kristalle dann durch Filtration abgetrennt. Es wurde rohes N-Bensyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin-Hydrochlorid (Isomeres i-i1) erhalten. Durch Umkristallisieren des rohen Produktes aus 20 ml V/asser wurden 4,5 g reines N-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin-Hydrochlorid mit einem Schmelzpunkt von 178 - 1800C erhalten. Das Produkt wurde in eine Base in üblicher V/eise überführt und anschließend destilliert. Es wurden 3 g reines U-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin (Isomeres i-i ') Base erhalten.
Ferner wurde die wässerige Schicht aus dem vorstehend genannten Filtrat abgetrennt. Das darin befindliche Produkt wurde in die Base in üblicher V/eise überführt. Die Lösung wurde einer SiIikagelsäulenchromatographie mit einer Packung von 200 ml Silika-
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kagel unter Verwendung eines Gemisches aus Chloroform und Äthylacetat im Volumenverhältnis 3:1 als Eluiermittel unterworfen. Die restliehe Base i.. ' wurde vollständig eluiert, dann wurde rohes N-Benzyl-1-(1,4~benzodioxan-2-yl)äthylamin (Isomeres i?1) Base eluiert. Die Fraktionen, die das Isomere ip1 enthielten, wurden gesammelt, und das Lösungsmittel wurde a"bdestilliert. Dex· erhaltene Rückstand wurde unter vermindertem Druck destilliert. Es wurden 2,5 g reines N-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin (Isomeres i2 !) Base mit einem Siedepunkt bei 165 - 1680C/ 0,8 mm Hg erhalten.
(3) In 50 ml Methanol."wurden 7 g reines N-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylamin (i-i') aufgelöst. Nach Zugabe eines Tropfens Äthanol-Chlorwasserstoff-Lösung und 0,5 g 10biger Palladium-Holzkohle zu der Lösung wurde die katalytische Reduktion unter Formaldruck ausgeführt bis die Absorption des Wasserstoffgases beendet war. Dann wurde die Palladium-Holzkohls abfiltriert. Das Filtrat wurde angesäuert durch Zugabe von Äthanol-Chlorwasserstoff-Lösung, und das Lösungsmittel wurde abdestilliert. Dann wurden 20 ml iso-Propanol zu dem Rückstand gegeben, das gebildete Produkt wurde durch Eiltration abgetrennt. Es wurden 4,4 g (75,7%) 1-(1,4-Benzodioxan-2-yl)äthylamin (^1')-Hydrochlorid mit einem Schmelzpunkt von 234 - 235°C erhalten. Das Produkt wurde dann in üblicher Weise in die Base überführt und unter vermindertem Druck destilliert. Es wurden 2,9g (62,3%) 1-(I,4-Benzodioxan-2-yl)äthylamin (i-j') mit einem Siedepunkt von 88 - 90°C/0,1 mm Hg erhalten.
Referenzbeispiel 4:
-CH2OH
OC2H5
(1) Unter Rühren eines Gemisches aus 30 g 3-Äthoxy-4-hydroxyben zylalkohol, 125 g wasserfreiem Kaliumcarbonat, 600 ml Methyläthylketon wurden 168 g 1,2-Dibromäthan zu dem Gemisch gegeben.
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Das erhaltene Gemisch wurde 48 Stunden unter Rühren durch Erhitzen unter Rückfluß gehalten. Nach dem Abkühlen wurde das Reaktonsgemisch unter Absaugen filtriert, das Piltrat wurde dann unter vermindertem Druck destilliert, wodurch ein schwach gelber öliger Rückstand erhalten wurde. Das Produkt wurde in 300 ml Ä'ther aufgelöst und die Lösung zweimal mit je 50 ml einer wässerigen 5%igen Natriumhydroxidlösung gewaschen. Dann wurde mit 50 ml Wasser nachgewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck destilliert. Es wurde ein gelber öliger Rückstand erhalten. Zu dem Rückstand wurden 100 ml eines Gemisches aus Äther und Petroleumäther im Volumenverhältnis 1:1 hinzugefügt, um Kristalle zu bilden. Die Kristalle wurden durch Piltrat ion unter Absaugen abgetrennt. Es wurden 39 S 3-Äthoxy-4-(2-bromäthoxybenzylalkohol mit einem Schmelzpunkt bei 51 - 530C erhalten.
(2) Ein Gemisch aus 27,5 g 3-Äthoxy-4-(2-bromäthoxy)benzylalkohol und 5315 g Benzylamin wurden auf 130 - 135°C 1,5 Stunden unter Rühren erhitzt. Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches wurden 300 ml A'thylacetat dazugegeben. Das Gemisch wurde zweimal mit je 50 ml Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck destilliert. Es wurde ein orange-öliger Rückstand erhalten. Zu dem Rückstand wurden 50 ml Aceton zur Bildung von Kristallen zugefügt. Die Kristalle wurden durch Piltration unter Absaugen abgetrennt. Es wurden 22,5 g N-Benzyl-2-(2-äthoxy-4-hydroxymethylphenoxy)äthylamin mit einem Schmelzpunkt von 164 - 167°C erhalten.
Referenzbeispiel 5:
Nach dem Abkühlen von 200 g Chlorsulfonsäure auf 0 - 5°C wurden 30 g 4-Methoxyacetophenon in kleinen Anteilen zu der Säure unter Rühren zugefügt. Das Gemisch wurde über Nacht bei Zimmertemperatur durchgerührt und dann drei Stunden auf 50 - 60 C erhitzt.
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Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde dies auf Eisstükke gegossen und die dadurch gebildeten Kristalle wurden, mit · 500 ml Äthylacetat extrahiert. Die Äthylacetatschicht wurde mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Nach dem Entfernen des Magnesiumsulfates wurde das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert. Es wurden 37,1 g eines schwach-gelben festen Produktes erhalten. Das Produkt wurde in 150 ml Tetrahydrofuran aufgelöst, nach Zugabe von 300 ml wässerigem Ammoniak unter Kühlung wurde das Gemisch über Nacht zur Bildung von Kristallen durchgerührt. Die Kristalle wurden durch Filtration abgetrennt, mit V/asser gewaschen und getrocknet. Es wurden 25 g 5-Acetyl-2-methoxybenzolsulfonamid mit einem Schmelzpunkt von 207 - 209°0 erhalten.
Beispiel 1
SO2NH2 . .
Ein Gemisch aus 3,3 g i-Methyl-3-phenylpropylamin, 50 ml Äthanol und 2,5 g 3-(2-Brom-1-hydroxyäthyl)benzolsulfonamid wurde 4 Stunden unter Rühren durch Erhitzen unter Rückfluß gehalten. Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde Äthanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wurde in 50 ml Benzol aufgelöst und nach dem Abfiltrieren der abgeschiedenen Kristalle wurde Benzol unter vermindertem Druck abdestilliert.
Dann wurde der so erhaltene viskose ölige Rückstand einer SiIikagelsäulenchromatographie unterworfen und mit einem Gemisch aus Chloroform und Methanol im Volumenverhältnis 8,5 : 1,5 eluiert. Es wurde 1,1 g viskoser öliger Rückstand erhalten.
Der ölige Rückstand wurde erneut einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Eluiert wurde mit einem Gemisch aus Äthylacetat und Methanol im Volumenverhältnis 9 : 1.Es wurden 0,4 g amorphes Pulver aus 3-£i-Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropyl-
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amino)äthyljbenzolsulfonamid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für G18H2/F2O5S:
Berechnet: 62,04 6,94 8,04 Gefunden: 62,13 6,88 8,06 3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl*)ppm: 1,03 (3H, d, CHCH3)
4,66 (1H, m, CHOH).
Beispiel 2 SO2NH2
CHCH9NHCH-1 I I
In 20 ml Äthanol wurden das Isomere (i') von 2,1 g (0,012 Mole) 1-0,4-Benzodioxan-2-yl)äthylamin und 1,4 g (0,006 Mole) 2-Chlor-5-epoxyäthylbenzolsulfonamid aufgelöst. Die Lösung wurde 3 Stunden durch Erhitzen unter Rückfluß und Rühren gehalten. Dann wurde Äthanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Es wurde ein viskoses öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde einer SiIikagelsäulenchromatographie unterworf en und unter Verwendung von Äthylacetat als Eluierlösungsmittel gereinigt. Dann wurde Äthylacetat vollständig unter vermindertem Druck abdestilliert, Es wurden 1,1 g des karamelartigen Isomeren (I1') von 2-Chlor-5- £i-hydroxy-2-|j ,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJäthylJbenzolsulfonamid erhalten. Das Produkt hat die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
D Amorphe Form c(sQ I21N2O5SCl: N(0Z)
2) Elementaranalyse für C18I 52,36 H(tf) 6,78
52,09 5,13 6,52
Berechnet: 5,21
Gefunden:
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3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl^) ppm: 1,12 (3H, d, CHCH5)
4,67 (1H, q, CHOHj
4) Massenspektrum: 412 (M ).
Bei der gleichen Arbeitsweise wie im Beispiel 2 angegeben, wurden die Verbindungen der folgenden Beispiele 3 bis 9 hergestellt. Die Abkürzung IiMR bedeutet kernmagnetisches Resonanzspektrum und Mass bedeutet Massenspektrum.
Beispiel 3
MiCHCH9 CH OH
2-Chlor-5- [1-hydroxy-2-(1-methy1-3-phenylpropylamino)äthyljbenzol-
sulfonamid .
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form ' " ■
2) Elementaranalyse für C^8H25N2O
C (o/o) H(%) N(JO
Berechnet: 56,46 6,05 7,32
Gefunden: 56,67 6,18 7,29
3) MMR (CDCl5) ppm:
1,05 (3H,d, CHCH5, 4,60 (1H, q, CHOH) 4) Mass : 382 (M+)
Beispiel 4
-HCl
3-Chlor-5- [j-hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthyljbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
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Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementar analyse für C18H25I
0(96)
Berechnet: 51,55 5,77 6,68 Gefunden: 51,35 5,74 6,41
3) KMR (CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
1,09 (3H, d, CHCH5, 4,72 (1H, m, CHOH).
Beispiel 5
5-[1-Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj-2-methylthiobenzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 109 - 1100C
2) Elementaranalyse für C, 0H2^N2O5S2
0(96) H(90 K(°/0
Berechnet: 57,84 6,64 7,10
Gefunden: 57,54 6,77 6,93
3) NMR (CDCl7) ppm:
1,12 (3H, d, CHCH5), 2,53 (3H, s, SCH5), 4,70 (1H, m, CHOH).
Beispiel 6 SO2IiH
CHCH0NHCHCh0O I ά I l OH CH,
5- ii-IIydroxy-2-[2-(2-chlorphenoxy)-1-methyläthylaraino| äthylj-2·
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methylbenzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für Cj8H23N2O^SCl
C(S'o) H(90 N(°/o)
Berechnet: 54,20 5,81 7,02
Gefunden: 54,02 5,67 6,66
3) MMR (GOCl3) ppm:
1,15 (3H, d, CHCH3), 2,60 (3H, s, 4,70 (IH, m, CHOH).
Beispiel 7
CHCH9mCHCH2CH2-vJy z=J I 2I
OH CH5
5-ρ-Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthyl] -2-methylsulfony Vo enzοlsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 136 - 145°C
2) Element ar analyse für C1QH9Z-IT9Of-Sp
Berechnet: 53,50 6,14 6,54
Gefunden: 53,61 5,94 6,63 3) MMR (d6-BMS0) ppm:
1,00 (3H, d, CHCH3), 3,92 (3H, s, CH3SO2),
4,87 (3H, m, CHOH).
Beispiel 8
1N/C00H
HJLCOQH
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2-Brom-5-fi -hydroxy-2- (1 -methyl-5-phenylpropylaTni.no ) äthylj ·
benz olsulf onamid-JFumarat
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Element ar analyse für C20H2 [-NpOf-BrS
C(%) H(JO
Berechnet: 49,49 5,19
Gefunden: 49,76 5,28
3) NMR (d6-DMSO) ppm:
1,29 (3H, m, CHCH5), 5,02 (1H, m, CHOH).
5,77 5,51
Beispiel 9
SO2NH2
CH,
CH,-V Τ" CHCHpIiHCCH0O OH CH,
5- ji -Hydroxy-2-[_2-(2-methoxyphenoxy-1,1 -dimethyläthylaminoj« äthylj-2-methylbenzolsulfonamid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 161 - 1620C
2) Elementaranalyse für C20H28NpOf-S
C(JO H(JO N0O
Berechnet: 58,80 6,91 6,86
Gefunden: 58,52 7,11 6,67
3) NMR (CDCl5 + d6-DMSO) ppm:
1,17 (6H, s, C(CH5)2 ), 2,64 (3H, s, GE^@ ),
3,79 (3H, s, OCH5), 4,64 (1H, q, CHOH).
Beispiel 10
O2NH2
CHCH0NHCH0CH0S-V V . 2 2 2 \__/
OH
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In 70 ml Äthanol wurden 2,26 g 2-Phenylthioäthylamin aufgelöst. Es wurden 3 g 5-Epoxyäthyl-2-methylbenzolsulfonamid zu der Lösung gegeben. Das Gemisch wurde durch Erhitzen 6 Stunden unter Rückfluß gehalten. Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde Äthanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Es wurde ein schwach-gelber öliger Rückstand erhalten. Der Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen und nacheinander unter Verwendung eines Gemisches aus Benzol und Äthylacetat im Volumenverhältnis 1:1, dann mit Äthylacetat allein und darauffolgend mit einem Gemisch aus Äthylacetat und Methanol im Volume: lverhältnis 9 : 1 eluiert. Es wurden 850 mg schwach gelbes viskoses öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde aus einer kleinen Menge iso-Propanol kristallisiert. Die Kristalle wurden durch Abfiltrieren unter Absaugen abgetrennt und mit Äther gewaschen. Es wurden 385 mg farblose Kristalle aus 5-jJ-Hydroxy-2-(2-phenylthioäthylamino)äthylj-2-methylbenzolsolfonamid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 100,5 - 103,5°C
2) Elementaranalyse für C^HpoNpO^Sp
000 Η0Ό) N(%) S(°/0
Berechnet: 55,71 6,05 7,64 17,50
Gefunden: 55,46 6,12 7,62 17,22
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl.* + dg-DMSO) ppm:
2,64 (3H, s, CH3-@ ),
4,69 (1H, m, CHOH).
Durch das gleiche Verfahren wie im Beispiel 10 .angegeben, wurden die Verbindungen der folgenden Beispiele 11 bis 23 hergestellt.
Beispiel 11
O2NH2
CHCH9NHCHp CHp S -\'_7 ' HCl
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2-Chlor-5- £i-hydroxy-2-( 2-phenyl thioäthylainino )äthy:U-benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C16H1
cOO 2 H( %) ) ppm: N(0Z)
Berechnet: 45,39 ί 2^-22
OH
4, 76 6,62
Gefunden: 45,26 4, 79 6,54
3) NMR (dg-DMSO + CDCl.* + D0O +
3 d
Na 2C03
4,62 (111, α, CHOH).
Beispiel 12
SO2HH /f "Vl
=/
5- ^1 -Hydroxy-2- [_2-(4-chlorphenoxy)äthylaminoJäthyl| -2-methyl-■benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt : 169 - 1720C
2) Elementaranalyse für CjyHg.jNgO
Berechnet: 48,46 5,26 6,65 Gefunden: 48,37 5,23 6,51 3) MMR (dg-DMSO + D£0 + Na2CO3) ppm:
2,64 (311, s, CH3-<J3> ), 4,80 (1H, m, CHOiI).
Beispiel 13
SO2NH2
CHCH2IIHCH2Ch2O OH
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5- £i -Hydroxy-2-£2-(4-hydroxy-2-niethoxyphenoxy) äthylamino] äthylj
2-methylbenzolsulfonamid physikalische \ind chemische Eigen-. 1) Schmelzpunkt: 189 - 191 C schäften:
2) Elementaranalyse für C18H, SO2KH2 >4N; ?°6 10 N(%)
C(0Zo) I 19 7,07
Berechnet: 54,53 H(Ji) 7,13
Gefunden: 54,46 6, 68 (3H, s,
3) NMR.(dg-DMSO) ppm: 6, OCH3)
2,58 (3H, s, CH3-C^.
4,92 (IH, m, CHOH). ■ ' 3,
Beispiel 14
CH, -ZVCHCH0IiHCH0CH0O —^~\-CH9CH=CH. 3 \_/ ,2 2 2 V_/ 2
0H OCH3 '
5-22-[2-(4-Allyl-2-methoxyphenoxy)äthylaminoJ-1-hydroxyäthyl7·
2-methyIbenzο1sulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 152 - 154°C
2) Element ar analyse für C21H28NpOf-S
C(Ji)
Berechnet: 59,98 Gefunden: 59,88
3) NMR (dg-DMSO) ppm:
2,60 (3H, s, CH3-O >» 3,76 (3H, s, OCH3), 4,76 (-1H, t, CHOH).
H(Ji) TO)
6,71 6,66
6,79 6,74
Beispiel 15
SO2IJH2
CH3 -V_/~ CHCH2NHCH2CH2O OH
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5- i1-Hydroxy-2-[2-(2-hydroxymethylphenoxy)äthylaminoj äthylf -
2-methyrbenzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 129 - 15O0C
2) Element ar analyse für C-JgH2 ^N2 Or S
H(90 MW 6,56 7,56 6,45 7,44
(2H, t, CH2CH2O), 4,68 (1H, t, CHOH).
Berechnet: 56, 83 ), 4 ,'05
Gefunden: 56, 69 H), 4,68
5) NMR (d6-DMSO) ppm
C
Beispiel 16
2,56(5H,s,CH5- ■Ο
4,51 (2H, s, C irr r\
" S,°2 NH2
Cl-V V-CHCH9IiHCHCH9O
N=/ ι ^ ι
OH CH5
2-Chlor-5-2i-hy(iroxy-2-[2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaniinq|-
äthylr benzolsulf onamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 176 - 179°C
2) Elementaranalyse für C^gH2
0(90
Berechnet: 52,11 5,59 6,27 Gefunden: 52,19 5,66 6,09 5) NMR (dg-EMSO + CDCl^ ) ppm:
1,15 (5H, d, CHCH5), 5,82 (5H, s, OCH5), 4,75 (1H, m, CHOH).
Beispiel • S02m2 CH5
CH, —fV CHCHpHHCCHpO —({J/ OH CH5
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2-Methyl-5-f2-(1,1-dimethyl-2-phenoxyäthylamino)-1-hydroxyäthylj ■ "benzolsulf onamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 184 - 185°C
2) Elementaranalyse für C1QH26N2O^S
C(%) H(SO Ή(%)
Berechnet: 60,30 6,92 7,40
Gefunden: 60,36 7,04 7,45
3) NMR (dg-DMSO) ppm:
1,12 (6H, s, C(CH^)2 ), 2,62 (3H, s, CH5-^O ), 3,76 (Zd9 s, CCH2O), 4,68 (1H, t, CHOH).
Beispiel 18
CHCH0MCH0CH0O OH
'HCl
OCH2CH=CH2
5- ^2-|_2-(2-Allyloxyphenoxy)äthylaminoJ-1 -hydroxyäthylj-2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 14-1 - 1420C
2) Elementaranalyse für C20II26N2O5S
Berechnet: 54,23 6,14 6,32
Gefunden: 53,98 6,17 6,48
3) NMR. (dg-DMSO + D2O + ITa2CO5) ppm:
2,64 (3H, s, GII5-<Q> ), 4,78 (ΊΗ, m, CHOH),
6^,08 (1H, m, OCH2CH=CH2).
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Beispiel 19
5-fi-Hydroxy-2-£2-(4-chlor-2-methoxyphenoxy)äthylaminoJäthylj-2-methylbenzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 124 - 1260C
2) Elementaranalyse für CJgH2^N2OcSCl
0(50 E(%) N(?0
Berechnet: 52,11 5,59 6,75
Gefunden: 52,24 5,48 6,69
3) NMR (d6-DMS0) ppm:
2,57 (3H, s, CH3-@ ), 3,77 (3H, s, OCH3),
4,68 (1H, m, CHOH).
Beispiel 20
CE —/Ty- CHCH2MCH2CH2O
COCH3
5-^2-£2-(2-Acetylphenoxy)äthylaminqJ-1-hydroxyäthylj-2-methyl-
"benzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 104 - 1O6°C
2) Elementaranalyse für C1qH2,N2O^S
C (50 ü(%) KW
Berechnet: 58,15 6,16 7,14
Gefunden": 57,99 6,07 7,11
3) HMR ((I6-DMSO) ppm:
909817/0661
2,48 (6H1 s, CH
4,66 (1H, m, CHOH)
Γ ,
Beispiel 21
SO2MH2
CHCH9IIHCH9Ch9O
I C- <-■ έ-
OH
COSH« "HCl
5—\2- Γ*2- (4-Carbamoylphenoxy) äthylaminoj -1 -hydroxyäthylj -2-
methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 180 - 182°C
2) Elementaranalyse für C18H25N
Berechnet: 50,29 5,63 9,77 Gefunden: 50,11 5,78 9,51
3) HMR (dg-DMSO + D2O + Na2CO5) ppm:
2,58 (3H, s, CH3'-^- ), 2,95 (2H, t, NCH2C 4,08 (2H, "t, CH2CH2O), 4,68 (1H, t, CHOH)
Beispiel 22
CH^O
CHCH2JiHCH2CH2O
OH
OCH2CH=CH2
5-[i-Hydroxy-2-j 2-(2-allyloxyphenoxy)äthylaminoj äthyl|-2-
me thoxyb enz οlsulfonami d
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 156 - 1580C
2) Elementaranalyse für C2OH26N2O6S
909817/0661
C(%) H(Ji)
Berechnet: 56,86 6,20
Gefunden: 56,55 6,24 3) NMR (dg-EMSO) ppm: 2,72 (2H, d, CHCH2N)
3,90 (3H, s, OCH5), 4,03 (2H, t, 4,40 - 4,80 (3H, CH2CH=CII2 + CHOH).
6,63 6,67
2,92 (2H, t,
Beispiel
SO2NH2
_/— CHCH2KHCH2CH2O OH
CONH.
5- ρ-Hydroxy-2- ]2.~(2-carbamoylphenoxy)äthylamino]äthyl] -2-
methylbenzolsulfonamid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 148 - 1500C
2) Elementar analyse für C18H2-ZN-O1-S
nfof\ iifof\ Τίτ/Ό/^
Vj\yoj ti\/oj ϊλ\/ο)
5,89 10,68
5,91 10,74
Berechnet: 54,95 Gefunden: 55,10 3) NMR (dg-DMSO) ppm : 2,59 (3H, s, CH5-
3,01 (2H, t, CH2CH2N), 4,73 (1H, t, CHOH).
), 2,74 (2H, d, CHCH2N), 4,22 (2H, t, CH2CII2O),
Beispiel
O2NH2
CHCH0NhCHCH0CH 1 *■ ι ^
OH
CH, .HCl
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(1) Ein Gemisch, aus 12 g (0,05 Mole) N-Benzyl-1-methyl-3-phenylpropylamin, 50ml Methylethylketon und 6,8 g (0,023 Mole) 5-Bromacetyl-2-methyrbenzolsulfonamid wurden durch Erhitzen 4 Stunden unter Rühren unter Rückfluß gehalten. Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde Äthylketon unter vermindertem Druck abdestilliert, der gebildete Rückstand wurde in Benzol aufgelöst. Dann wurde Äther zu der lösung hinzugefügt und das Hydrobromid des Amins ausgefällt. Das !lösungsmittel wurde unter vermindertem Druck abdestilliert. Es wurde ein viskoses öliges Produkt erhalten.
(2) Das Produkt wurde in 50 ml Äthanol aufgelöst. Zu der Lösung wurde eine überschüssige Menge Natriumborhydrid hinzugefügt. Das Gemisch wt\rde 2 Stunden bei Zimmertemperatur durchgerührt. Anschließend wurde Äthanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wurde in Äthylacetat aufgelöst, die abgetrennte Äthylacetatschicht wurde mit Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck eingeengt. Es wurden etwa 9 g sehwach~gelbes+öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Es wurde zuerst mit Benzol und dann mit einem Gemisch aus Benzol und Äthylacetat im Volumenverhältnis 10 : 1 eluiert, Es wurden 6,9 g 5-[T-Hydroxy-2-(N-benzyl-1-methyl-3-phenylpropylamino)-äthylJ-2-methylbenzolsulfonamid als farbloses viskoses öliges Produkt erhalten,
(3) In 50 ml Methanol wurde 2,8 g des vorstehend erhaltenen Produktes aufgelöst. Nach Zugabe von 1 g 10biger Palladium-Holzkohle wurde das Produkt einer katalytischen Reduktion bei Normaltemperatur und Normaldruck unterworfen. Dann wurde, nachdem die theoretische Menge Wasserstoff absorbiert worden war, der Katalysator abfiltriert und das Eiltrat unter vermindertem Druck destilliert. Es wurde ein farbloses viskoses öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde mit Äthanol-Chlorwasserstoff-Lösung behandelt. Es wurden 2,34 g farbloses amorphes festes Produkt (Hydrochlorid) erhalten. Das Produkt wurde aus iso-Propanol kristallisiert. Es wurden 1,8 g farblose Kristalle aus 5-|j-Hydroxy-2-(1-methyl-3-
+viskoses
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phenylpropylainino) äthyl'J-2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 169 - 172,5°C
2) Elementaranalyse für Cj 0H2^N2O5S·HCl
Berechnet: 57,20 6,82 7,02 Gefunden: 57,11 6,82 6,70 3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCL-X + DpO + Na2CO5) ppm:
1,04 (3H, d, CHCH5); 2,6 (3H, s, CH3-O )» 4,64 (1H, q, CHOH).
Beispiele 25 "bis
Es wurde gemäß dem Verfahren wie im Beispiel 24 tie schrieb en, gearbeitet. Es wurden die Verbindungen dieser Erfindung in den Beispielen 25 Ms 67 hergestellt.
Beispiel 25
SO2NH2
Π01
5- [1 -Hydroxy-2- (1 -methyl-3-phenylpropylamino ) äthylj -2-inethoxy benzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 185 - 1880C
2) Elementaranalyse für CjnHggNgO.S
C (56) E(%) Berechnet: 55,00 6,56 6,75 Gefunden: 54,15 6,56 6,58 3) M-TR (CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
1,03 (3H, d, CHCH5), 3,90 (3H, s, OCH5),
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4,55 (1H, q, CHOH).
Beispiel 26
SO0IlHGH
ι *-
- 41 -
CHCH9NHCHCH0Ch0-/7 V I 2 , 2 2 \_/
OH CH5
5- JJ -Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj-2-methoxy-N-methyrbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 162 - 164°C
2) Elementaranalyse für C20H28N2°4S"HC1
0(96) Η(5δ) N(%)
Berechnet: 56,00 6,81 6,53
Gefunden: 56,65 6,87 6,38
3) NM (CDCl5 + D2O + Na3CO5) ppm:
1,08 (3H, d, CHCH5), 2,54 (3H, s, NHCH5), 3,94 (3H, s, OCH5), 4,62 (1H, q, CHOH).
Beispiel 27
CHCH0OtICHCH0CH0-</ V0H #HC1
I l I
OH CH,
5- j1 -Hydroxy-2- [3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)-1 -methylpropyl aminoj äthylj -2-methoxy'benzolsulf onamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C20H28N
0(96)
Berechnet: 52,11 6,34 6,08 Gefunden: 52,01 6,28 5,98
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3) NMR (D2O) ppm:
1,41 (3H, d, CHCH3), 3,83 (3H, s, 3,97 (3H, s, OCH3), 5,21 (1H, m, CHOH)
Beispiel 28
SO2SH2
CHCH9IeCH
I 2 I
OH
CH, -HCl
5-11 -Hydr oxy-2-J_1 - (1,4-t>enzodioxan-2-yl) äth.ylamino]| äthylJ-2-
methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid (i..')
(Diese Verbindung wurde unter Verwendung einer (I1·) der beiden Isomeren (i^f, ip1) von N-Benzyl-i-methyl-3-phenylpropylamin
hergestellt).
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C1QH24N2O5S
C(Ji) HOO Berechnet: 53,20 5,88 Gefunden: 53,31 5,76
3) NMR (CDCl3 + D2O + Na2CO3) ppm:
1,14 (3H, d, CHCH3), 2,6 (3H, s, 4,68 (111, q, CiIOH).
6,53 6,44
Beispiel 29
SO2NH2
CHCH9NHCHCh9O
I2I2
UM vn-z
.HCl
OCH,
5-ii-Hydroxy-2-[2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminoJäthyl|
2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlo.rid Physikalische und chemische Eigenschaften:
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1) Amorphe Eorm
2) Elementaranalyse für C.jgH2gN20|-S»HCl
C(Ji) H(0Zo) H(Ji)
Berechnet: 52,95 6,32 6,50
Gefunden: 52,51 6,49 6,45
3) BMR (dg-DMSO + CI)Cl3 + D3O +Na2CO3) ppm:
1,2 (3H1 d, CHCH3), 2,64 (3H, s, CH3-^ ^ 3,8 (3H, s, OCH3), 4,75 (1H, m, CHOH).
Beispiel 30
SO2MH2
OCH3
22 2_> «HCl 0H
3-[J -Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj-5-methoxy-■benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften: 1). ,Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C1QH26N2O^S4HCl
C(Ji) H(Ji) S(Ji)
Berechnet: 55,00 6,56 6,75
Gefunden: 54,97 6,60 6,59
3) NMR (dg-HMSO) ppm:
1,34 (5H-, d, CHCH3), 3,85 (3H, s, OCH3),
5,16 (1H, m, CHOH).
Beispiel 31
SO2NH2
CHCH9NHCHCh0O-H7 V 4HCl
I2I2
OH CH,
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c r 28430 Iß
5-ρ-Hydroxy-2~]2-(2-propoxyphenoxy)-1-methyläthylaminqj äthylf ·
2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C21H50F2O5S-HCl
C(?O E(%) N(?0
Berechnet: 54,95 6,81 6,10
Gefunden: 54,76 6,91 6,05
3) Nl-IR (COCl5 + D2O + Na2CO3) ppm:
0,96 (3H, t, OCH2CH2CH3), 1,12 (3H, d, CHCH3), 2,56 (3H, s, CH3-<g> ), 4,70 (1H, m, CHOH).
Beispiel 32
OCH,
.HCl
5- [i «-Hydroxy-2-1,2- (2,6-dimethoxyphenoxy) -1 -methyläthylaminoj äthylJ-2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften: " .
1) Amorphe Porm
2) Elementaranalyse für C20H28N2OgS
Berechnet: 52,11 6,34 Gefunden: 51,89 6,54 3) NMR (d6-DMSO + CDCl3 + D3O + Na3CO3) ppm:
1,12 (3H, d, CIICiI3), 2,64 (311, s, CH 3,80 (6H, s, OCII3), 4,72 (1H, m, CHOH).
Beispiel 33
SO2NH2
/\>—CHCH2IiHCHCH2O —(/ y
-HCl
CH
OCH,
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5- £i -Hydr oxy-2-^2- ( 3-methoxyphenoxy) -1 -methyläthylaminoj 2-methyrbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C19H26N2O5S
O(%) H(°/O
Berechnet: 52,95 6,32 6,50
Gefunden: 52,73 6,23 6,40
3) NMR (dg-DMSO) ppm:
i,36 (3H, d, GHGH3), 2,61 (3H, s,
3,76 (3H, s, OCH3), 5,08 (1H, m, CHOH).
Beispiel 34
CH,O—V XV-CHCHONHCHCH0Ο—(' V -HCl
OH CH3
5-ρ-Hydroxy-2-^2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminoj äthyl} 2-methoxybenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C19H26N2O6S'HGl
0(56) HM N(96)
Berechnet: 51,06 6,09 6,27
Gefunden: 50,81 6,02 6,25
3) OTiR (CDCl3 + D2O + Na2CO3) ppm:
1,12 (3H, d, CHCH3), 3,75 (3H, s, OCH3), 3,87 (3H, s, OCH3), 4,62 (1H, m, CHOH).
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-46- 28A3016
Beispiel 35
HCl
3- (J -Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj-4-methoxy-■benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C..QHpZ-NpO.S
Berechnet: 55,00 6,56 6,75
Gefunden: 54,61 6,57 6,54 3) HMR(Ci6-EKSO) ppm:
1,33 (3H, d, CHCH3), 3,88 (3H, s, OCH3),
5,25 (HI, m, CHOII).
Beispiel 36 SO2I-IH2
GH,—<ί^>—CKCHpIiIiCHCH0CH0-(/ % -HOl 5 X=/ Ϊ 2,22
5 - {i -Hydr oxy-2- [3- ( 2-me thoxyphenyl) -1 -me thylpr opylaminoj äthyl[ ■ 2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften
1) Schmelzpunkt: 164 - 165°C
2) Elementaranalyse für C9nHpoNpOAS»HCl
Berechnet: 56,00 6,81 6,53 Gefunden: 55,83 6,90 6,66 3) NMR (CDCl3 + d6-DMSO + D2O + Na2CO3) ppm:
909817/0661
1,10 (3H, d, CHCH3), 2,65 (3H, s, CH3-^, ), 4,70 (1H, q, CHOH).
Beispiel 37 SO2NH2 · ·" ■
CH,--V^~"CHCHp-NHCiHCH20--^3 #HC1 j \—/ 1 I
OH CH5
OCH3
5- h -Hydr oxy-2-j_2- ( 2,3-dimethoxyphenoxy ) -1 -methyläthylaminoj ■ äthylC-2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Eorm
2) Elementaranalyse für C20H28N2OgS*HCl·HgO
\j\/Q J xx\/0 J Ii \/O J
Berechnet: 50,15 6,52 5,85 Gefunden: 49,74 6,18 5,26
3) NIiR (dg-DMSO + CDCl3 + D2O + Na2CO3) ppm:
1,18 (3H, d, CHCH3), 2,65 (3H, s, CH3H^ )» 3,94 (311, s, OCH3), 4,78 (1H, t, CHOH).
Beispiel 38 SOoM,.
!HCHo NHCHCHo0—(/ N> »HCl 2 , 2
CH3
5-\j\ -Hydroxy-2- {j -methyl-2- (06 -naphthoxy)äthylaminoj äthylj" -2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Element ar analyse für CooHo/rNoO.S'HCl
Berechnet: 58,59 6,04 6,21
909817/0661
Gefunden: 57,99 6,31 6,08
3) NMR (dg-DMSO + CDCl5 + D3O + Na2CO3) ppm:
1,28 (3H, d, CHCH3), 2,64 (3H, s, CH5-@ ), 4,76 (1H, m, CHOH).
Beispiel 39
SO2NH2
CHCHoITiICHCH9O
C.
OH CH3 OCH2CH3
5-£i-Hydroxy-2-[_2-(2-äthoxyphenoxy)-iHnethyläthylamnoJ äthylf 2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C20H28N2O5S
Berechnet: 53,99 6,57 6,30
Gefunden: 53,67 6,77 6,39
3) IWiR (CDCl5 + D2O + Ha2CO3) ppm:
1,07 - 1,15 (3H, d, CHCH3), 1,34 (3H, t, CH3CH2O), 2,56 (3H, s, CH51—0 ^ 4f02. (2H, q, CH3CH2O), 4,70 (1H, m, CHOH).
Beispiel 40
CH,CH~CHOV 7-CHCH0HHCHCH9Ch9-^ V 'HCl
O t \ / C- ι Z-C- \ /
CH3
5- JJ -Hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj-2-propyl benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
909817/0661
28A301B
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für
Berechnet: 59,07 7,32 6,56
Gefunden: 58,79 7,21 6,35
3) NMR (dg-DMSO + D2O + Na2CO3) ppm:
1,0 (3H, t, CH2CH2CH5), 1,08 (3H, d, CHCH5), 4,76 (1H, m, CHOH).
Beispiel 41
O2NH2
CH
HCH0IiHCHCH9O OH CH,
>HC1
5-ρ-Hydroxy-2- Γ2-(2-hydroxyphenoxy)-1-methyläthylaminoj äthylj ■ 2-methylhenzο1sulfonamid-Hydrοchiorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C18H24N2O5S-HCl
0(90 H(?0 N(9fi)
Berechnet: 51,86 6,04 6,72
Gefunden: 51,92 6,14 6,66
3) NMR (dg-EMSO + D2O + Na2CO5) ppm:
1,12 (3H, d, CHCH3), 2,65 (3H, s, CH5--^ ), 4,84 (1H, m, CHOH).
Beispiel 42
CHCH0IiHCHCH9CH9 .2,22
OH
OH,
• HC1
909817/0861
5- ρ -IIydroxy-2- J3- (2-methoxyphenyl) -1 -methylpropylaminoj äthyl? 2-methoxybenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 180 - 185°C
2) Elementaranalyse für C20H28N2O5S
Berechnet: 53,98 6,57 Gefunden: 54,02 6,62 3) BMR (CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
1,09 (3H, d, CHCH,), 4,57 (1H, m, CHOH).
6,30 6,27
Beispiel 43
SO2KH2
•HCl
2-Hydroxy-5- £i -hydr oxy-2-£2- ( 2-methoxyphenoxy) -1 -me thyläthyl-
aminoJäthyllbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 194 - 196°C
2) Elementaranalyse für C18H24K2O6S
Berechnet: 49,92 5,82 Gefunden: 49,94 5,91 3) NMR (dg-DMSO) ppm:
1,38 (3H, d, CPICH5), 3,63 (3H, s, OCH5), 5,00 (1H, m, CHOII).
Beispiel 44
6,47 6,27
7,41 7,15
SO2NH2
^V-CHCH2MCH2CH2 CH2O -OH
•HC1
909817/0681
5- [1 -Hydroxy-2-(3-phenoxypropylamino) äthylj -2-methyrbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 149 - 1510C
2) Elementaranalyse für C10H24N2OiS*HCl
C (90 Η(9θ Ν(9θ
Berechnet: 53,93 .6,29 6,99
Gefunden: 53,69 6,31. 6,53
3) NMR (CDCl3 + D2O + Na2CO3) ppm: .
1,84 (2H, m, CH2CH2CH2), 2,56 (3H, s, CH3 -@ ), 3,90 (2H, t, CH2CH2O), 4,71 (1H, m, CHOH).
Beispiel 45
. SO2NH2
CH5 -^3~GHCH2NHCH2GH~K—)~ 0H #HC1
OH
5-£,1 -Hydroxy-2-j_2-(4-hydroxyphenoxy)äthylaminoj äthylf -2· methylhenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C1YH22N2Ot-S1HCl
C 00 H(90 N(%)
Berechnet: 50,68 5,75 6,95
Gefunden: 50,32 5,89 6,78
3) Nl-IR (dg-DMSO) ppm:
2,65 (3H, s, CH3 ), 5,17 (1H, m, CHOH).
Beispiel 46
'HCl
Y-CHCH2NHCH2CH2O
909817/0661
5-^1 -Hydr oxy-2 - [2 - (2 -me thoxy-4-me thylphenoxy) äthylaminoj äthyl7 2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 198 - 2000C
2) Element ar analyse für C1QH9^-N9Ot-S
Berechnet: 52,96 6,31 6,50 Gefunden: 52,61 6,36 6,56 3) NMR (dg-DMSO + CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
2,26 und 2,6 (3H + 3H, s, CH, —^ ' os
2 ^= ' x
3,78 (3H, s, OCH5), 4,76 (1H, t, CHOH)
Beispiel 47
CHCH2NHCH2CH2O—(/__V «HCl OH
5-^1-Hydroxy-2-[2-(2-methoxyphenoxy)äthylaminqj äthylj-2 methyrbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 166 -169°C
2) Elementaranalyse für C18H2,N2O5S
Berechnet: 50,76 6,15 6,58 Gefunden: 51,02 6,22 6,33 3) NI-IR (CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
2,68 (3H, s, CH5-@ ), 3,84 (3H, s, OCH5), 4,12 (2H, t, NHCH2CH2O), 4,83 (1H, m, CHOH).
Beispiel 48 SO2NH2
CH3O—^\-CHCH2NHCH2 CHpO OH
909817/0661
5- £i -Hydroxy-2-£ 2- ( 2-me thoxyphenoxy ) atiiylaminoj äthylj -2-methoxy-"benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften: 1) Schmelzpunkt: 179 - 1800C
2) Elementaranalyse für C-jgHp, 0(96) JM ο U /- D · XlO JL N( %)
49,94 ii\/o ) 6, 47
Berechnet: 49,62 5,82 6, 54
Gefunden: ppm: 5,85
3) NI-El (dg-UMSO) (3H + 3H, s, oder O
3,72 und 3,93 CHOH). CH3-0
5,10 (1H, m,
), OCH,
Beispiel 49 SO2HH2
CH20H
5-fi-Hydroxy-2-£2-(2-äthoxy-4-hydroxymethylphenoxy) athylaminq} äthylf -2-methoxy"benzolsulf onamid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt : 175 - 1780C
2) Elementaranalyse für C20H28N2°7S
0(56) H(%) NW
Berechnet: 54,53 6,41 6,36
Gefunden: 54,43 6,37 6,31
3) .NMR (dg-DMSO) ppm:
1,21 (3H, t, CH3CH2O), 3,94 (3H, s, OCH3),
4,48 (211, s, ^-CH2OH). 5,06 (1H, m, CHOH).
Beispiel 50
SO2NH2
HCH2NHCH2CH2O ~((J^)— CH2OH
0H OCH,
909817/0661
5- £1 -Hy dr oxy-2 -}_2~ ( 4-hydr oxyme thyl-2 -me thoxyphenoxy ) äthylaminoj äthylj -2-methyrbenzolsulf onamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 137 - 1390C
2) Element ar analyse für C^qHpg^OgS
C (50 H(?0 N(?0
Berechnet: 55,60 6,38 6,82
Gefunden: 55,56 6,56 6,76
3) NMR (dg-DMSO) ppm:
2,56 (3H, s, CH5-@ ), 2,75 (2H, d, CHCH2N),
2,92 (211, t, NCH2CH2), 3,73 (3H, s, OCH5),
4,00 (2H, t, CH2CH2O), 4,40 (2H, s, @-CH2OH),
4,70 (1H, t, CHOH).
SO2MH2
Beispiel 51
^-CHCH2NHCH2CH2O —</_^
OCH,
HCl
2-Hydroxy-5- £i -hydroxy-2- [2-(4-hydroxyraethyl-2-methoxyphenoxy)·
äthylaminoJäthyllbenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 161 - 162,5°C
2) Element ar analyse für C18H2/, N2OyS* HCl · H2O
C(SO H0O Έ(%)
Berechnet: 46,30 5,83 6,00
Gefunden: 46,38 5,73 5,66
3) NMR (dg-DMSO + D2O) ppm:
2,92 (2H, d, CHCH2N), 3,10 (2H, t, NCH2CH2),
3,70 (311, s, OCH5), 4,10 (2H, t, CH2CH2O),
4,42 (2H, s, ^V-CH2OH), 4,72 (1H, t, CHOH).
909817/0661
- 55 Beispiel
SO2NH2
CHCH2NHCH2CH2O OH
CH2OH
5-j 1 -Hydroxy-2-12-(2-äthoxy-4-hydroxyTnethylphenoxy)äthylaininoJ-
äthyli-^-methyllDenzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form . ,
2) Eleme:itaranalyse für C20H28W2OgS
N(9ß) 6,60 6,49
.0(96)
Berechnet: 56,59 Gefunden: 56,48
3) NMR (dg-DMSO) ppm :
1,21 (3H, t, CH3CH2O), 2,61 (3H, s,
6,65 6,71
4,42 (2H, s, ^-CH2OH), 5,03 (1H, m, CHOH).
Beispiel
CHCH0KHCHCHo0 I2I
OH
CH,
CH2OH
OCH,
5-j1-Hydroxy-2-L2-(4-hydroxymethyl-2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminoj äthylV -2-methyllDenzolsulfonamid Physikalische und chemische Eigenschaften: .
1) Amorphe Eorm
2) Elementaranalyse für 02oH2qN2S
N0Q 6,60 6,46
Berechnet; 56,59 6,65 Gefunden: 56,79 6,50
3) NMR-(dg-DMSO + D2O) ppm:
1,00 - 1,16 (3H, d, CHCH3), 2,57 (3H, s,
909817/0661
3,72 (3H, s, OCH3), 4,45 (2H, s, ^-.CH 4,72 (1H, m, CHOH).
Beispiel 54
CHCH9IiHCHCH0CH
CH5
5- £i -Hydr oxy-2-j_3- (4-hydroxyphenyl) -1 -methylpropylaminoj äthylu 2-raethyrbenzolsulf onamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für CjgH^gNgO^S
Berechnet: 55,00 6,56 6,75 Gefunden: 55,19 6,47 6,55 3) mm (dg-BMSO + D2O + Ha2CO5) ppm:
1,10 (3H, d, CHCH3), 2,61 (3H, s, CH3-^ )> 4,66 (1H, m, CHOIl).
Beispiel 55 SO2NH2
NHCH2CH2O —(7 V .HCl
C2H5
5~lJ\-Hydroxy-2-|_2-(2-äthylphenoxy)äthylaminpJ äthylj -2-methyl-
■benzolsulfonamid-IIydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 153 - 155°C
2) Elementaranalyse für Cjql^gl^O.S
Berechnet: 55,00 6,56 6,75
909817/0661
Gefunden: 54,91 6,48 3) NMR (dg-DMSO + D2O + Na2CO5) ppm:
. 1,12 (3H, t, 0 ), 2,59 (3H, s, . Cn2^n-Z
6,70
4,72 (1H, t, CHOH).
Beispiel 56
5O2NH2
GH«
5-[i-Hydroxy-2-£2-(1 ^- 2-me tliylb enz öl sulf onami d
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 131 - 133°C
2) Elementaranalyse für C18H22N2OgS
C(96)
■Berechnet: 54,81
Gefunden: 54,74 .3) NMR (dg-DMSO) ppm:
2,58 (3H, s, CH5-(Q 5,94 (2H, s, ^
5,62 5,58 7,10 7,26
), 4,68 (1H, t, CHOH),
Beispiel 57
CHCh9NHCHCh
. OH CH3
oh · hci
5-[1-Hydroxy-2-|_3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)-1-methylpropylaminoj äthylj ~2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften: 1) Amorphe Form
909817/0661
2) Elementaranalyse für
Berechnet: 53,98 6,57 Gefunden: 53,57 6,72 3) NMR (CDCl5 + D2O + Na2CO5) ppm:
1,00 (3H, d, CHCH5), 2,60 (3H, s,
3,80 (3H, s, OCH5), 4,58 (1H, m, CHOH)
Beispiel 58
6,30 6,15
CHCH2KHCHCH2Ch2-y^__-
OH
CH,
•HC1
5- jf1 -Hydroxy-2- Jj -methyl-3-(naphthyl)propylamino] äthylv -2-
methylbensolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C25H28LT2O5S
Berechnet: 61,52 6,51 Gefunden: 61,48 6,62 3) NMR (dg-DMSO + CDCl5 + D3O + Fa2CO7) ppm:
1,15 (3H, d, CHCH,), 2,62 (3H, s, CH,-^ 4,70 (1H, m, CHOH).
Beispiel 59
6,24 6,21
CHCH0NHCH9CH9O
\ λ Δ *
OH
COOCIL
909817/0661
5-i2-(^2-(2-iCethoxy-4-methoxycarTDonylphenoxy)äthylaminoJ -1 hydroxyäthylv-2-methylbenzolsulfonamid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 142 - 144°C
2) Elementaranalyse für C2QH2gN20^S
C(SO H(SO) N(So)
Berechnet: 54,78 5,98 6,39
Gefunden: 54,91 5,92 6,27
3) NMR (CDCl3) ppm:
2,64 (3H, s, CH3-^ ), 3,08 (2H, t,
3,88 (6H, s, COOCH3 + OCH3), 4,17 (2H, t, 4,76 (1H, t, CHOH).
Beispiel 60
CHCHoNHCH0 CH9 0 —</ \> -HCl I 2 2 2 \/
OH- \
2 5
5- ί 1 -Hydroxy-2-£2- (2-athoxyphenoxy) äthylaminoj äthylj'-2-methylt)enzolsulfonamld-Hydrochlorid Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt : 155 - 157°C
2) Elementaranalyse für Ο-,ηΗρ^ΙΤρΟρ-Β'ΗΟΙ
Berechnet: 52,96 6,31 6,50 Gefunden: 52,67 6,38 6,37
3) NMR (d,-DMSO) ppm:
b
1,15 (3H, t, CH3CH2O), 2,60 (3H, s, CH3-^ ),
3,96 (2H, q, CH3CH2O), 5,12 (1H, t, CHOH).
909817/0681
0(J V-CHCH9NHCH9CH9O
Beispiel 61
-HCl
OC2H5
5- $1 -Hydroxy-2-j_2-(2-äthoxyphenoxy)äthylaminoj äthyl/ -2-methoxybenzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 183 - 184,50C
2) Element ar analy se für 0' Ή N2OgS-HCl
C(SO H(#) N(%)
Berechnet: 51,06 6,09 6,27
Gefunden: 50,70 6,14 6,05
3) NMR (dg-EMSO) ppm:
1,16 (311, t, CH5CH2O), 3,80-4,10 (5H, 5,12 (111, t, CHOH).
Beispiel 62 SO0NH0
CHCH0NHCH0CH0O-</ V -HCl , 2 2 2 W
OH I
OC2H5
2-Hydroxy-5-$1-hydroxy-2-£2-(2-äthoxyphenoxy) äthylaminol äthyljbenzolsulfonamid-Hydrochlorid Physikalischs und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 199 - 200,5°C
2) Elementaranalyse für C^oH91I
Berechnet: 47,94 6,04 6,21
Gefunden: 47,94 5,75 6,21
3) NMR Cd6-DKSO) ppm:
1,10 (3H, t, C)IvCH2O), 3,96 (211, q, CII5CII2O), 5,00 (111, t, CIIOII).
909817/0661
Beispiel 63 CHOB2BHCHgCH2O
°H OH
5_ U-Hydroxy-2-£2-(2-hydroxyphenoxy)äthylaminoJ äthylj -2-methyl-■benzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 102 - 1O4°C
2) Elementaranalyse für Cj7H22N2OcS
C(%) HOO NOO
Berechnet: 55,72 6,05 7,64
Gefunden: 55,61 6,21 7,59
3) NMR (COCl5) ppm:
2,59 (3H, s, CH5 ~-@ ), 2,90 (2H, t, CH2CH2N), 4,02 (2H, t, CH2CH2O), 4,79 (1H, t, CHOH).
Beispiel 64
/ %— CHCHpNHCHCH9CHo V
2-Amino~5- |j -hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthylj· benzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Elementaranalyse für C18H2^N5O5S
cOO HOO NOO
Berechnet: 59,48 6,93 11,56 Gefunden: 59,69 · 7,02 11,48
3) NMR (CDCl5) ppm:
1,11 (3H, d, CHCH5), 4,59 (Ul, .t, CHOH).
909817/0661
Beispiel 65
au ο—ν / CHCIIMICh9 ch9o
5-Ji-Hydroxy-2-f2-(2-methoxyphenoxy)äthylamino] propyll -2-methoxybenzolsulfonamid Physikalische und chemische Eigenschaften
1) Schmelzpunkt: 151 - 1550C
2) Elementaranalyse für C19H26N2OgS ~_
Berechnet: 55,60 6,38 6,82
Gefunden: 55,25 6,38 6,66
3) NI-IR Cd6-DKSO) ppm: 0,79 (3H, d, CHCH5),
3,76 und 3,90 (3H + 3H, s, CH3O—^ oder 0—<Ώ> ),
4,30 (1H, d, CHOH).
Beispiel 66
I,, O —if y— CHCIINHCH9 CH9 O 5 V=/ I I 2 2
0HCH3
5-£ 1-Hydroxy-2-[2-(4-hydroxyphenoxy)äthylaminoJpropylf -2 methoxybenz olsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 166 ·- 1680C
2) Element ar analyse für CjglL, /K2 O6 S
Berechnet: 54,53 6,10 7,07 Gefunden: 54,31 6,16 6,94 3) WiR (dg-TO'iSO) ppm:
0,76 (3H, d, CIICII5), 4,26 (111, d, CHOH).
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Beispiel 67
sulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 130 - 1320G
2) Elementaranalyse fürC,0H2^N2O,S
..0(90
Berechnet: 60,30 Gefunden: 60,16
3) NMR (dg-DMSO) ppm:
0,73 (3H, d, CHCH5), 3,88 (3H, s, OCH5), 4,26 (1H, d, CHOS7.
Beispiel 68
H(°/o) N(%)
6,92 7,40
6,96 7,15
CHCHoMHCHo CHpO-Cf N) -HCl
i ■ r^
OH OCH5
In einen Autoklaven wurden 10 g 5-£lT-Benzyl-N-i2-(2-methoxyphenoxy)äthyljaminoacetylj-2-methoxybenzolsulfonamid, 100 ml Methanol, 1,85 ml konzentrierte Chlorwasserstoffsäure und 1g 10%ige Palladium-Holzkohle gefüllt. Das Gemisch wurde 6 Stunden "bei Raumtemperatur unter Wasserstoffgasdruck durchgeschüttelt. Dann wurde die Palladium-Holzkohle ahfiltriert. Eine kleine Menge konzentrierter Chlorwassersäure wurde zu dem Piltrat zugefügt. Das Lösungsmittel wurde unter verminderem Druck ahdestilliert. Dann wurde 50 ml Äthanol zu dem erhaltenen Rückstand gegeben, um Kristalle zu bilden, die durch Filtration unter Absaugen abgetrennt vind getrocknet wurden. Es wurden 8,28 g farblose Kristalle aus 5-£i-Hydroxy-2-j_2-(2-methoxy-
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phenoxy)äthylaminoj äthylj -2-methoxybenzolsulf onamid-Hydrochlorid erhalten. Das Produkt wurde dann aus Äthanol umkristallisiert. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 179 - 1810O
2) Element ar analyse für C18H2^N2OgS.HCl
C OQ H( 90 N( %)
Berechnet: 49 ,94 5, 82 6, 47
Gefunden: 49 ,85 5, 79 6, 43
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (dg-DMSO) ppm: 3,72 und 3,93 (3H + 3H, s, CH5
5,10 (111, m, CHOH).
Beispiel 69
O2NH
CHCH2NHCH2CH2O
(1) In 200 ml Methanol wurden 20 g 5-[i-Hydroxy-2-£N-henzyl-2-(2-methoxyphenoxy)äthylaminojäthylj -2-methylbenzolsulfonamid aufgelöst. Es wurden 20 ml Äthanol, etwa Ί0% Chlorwasserstoff enthaltend, und 1 g lo^ige Palladium-Holzkohle zugefügt. Das Gemisch wurde im Wasserstoffgasstrom durchgeschüttelt. Wenn die Absorption des Wasserstoffs beendet war, wurde der Katalysator abfiltriert und das Piltrat unter vermindertem Druck destilliert. Der Rückstand wurde in 100 ml heißem Äthanol aufgelöst. Die Lösung wurde über Nacht im Eisschrank aufbewahrt. Hierdurch wurden 12,8g der qL> -Typ Kristalle von 5-^1-Hydroxy-2-^2-(2-methoxyphenoxy)-äthylaminoJäthyl?-2-methylbenzolsulfonamid als farblose Kristalle erhalten. Die physikalischen und chemischen Eigenschaften des Produktes waren die folgenden:
1) Schmelzpunkt: 169 - 1710C
2) Elementaranalyse für C18II2^N2OcS1HCl
COQ HOQ NOQ
Berechnet: 51,86 6,04 6,72
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Gefunden: 51,65 6,23 6,64
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (jdg-DMSO + CDCIU + D2O +
Na2CO5) ppm:
2,68 (3H, s, CH3-0 ), 3,04 (2H, t, NCH2CH2),
3,84 (3H, s, OCH5),
4,12 (2H, t, CH2CH2O),
4,83 (1H, t, CHOH).
4) Röntgenstrahlen-Beugung (Cu-KQi. 40KY, 30 mA; X = 1,5418 1) Distanz (S) Relative Intensität (I)^"
15,50 sehr stark
7,76 sehr stark
6,07 gering
5,40 gering
5,16 sehr stark
4,67 gering
4,53 stark
3,87 mitten.
3,60 mittel
3,58 mittel
C+·) : Die relative Intensität wurde durch eine gegebenenfalls
verwendete Standardprobe ermittelt.
(2) In 250 ml heißem Äthanol wurde ein Rückstand, erhalten durch Reduktion von 58 g 5-)i-Hydroxy-2-rN-benzyl-2-(2-rr^thoxyphenoxy)-äthylaminoj äthylj -2-me thylbenz öl sulfonamide wie in der vorherigen Stufe (1) aufgelöst. Die Lösung wurde intensiv unter Eisldihiung durchgerührt, um farblose feine Kristalle zu Mlden. Die Kristalle wurden unter Absaugen durch Filtration abgetrennt und mit eirtor kloinon l-ienge Äthanol gewaschen. Es wurden 46 g ß-Typ Krii;l'ilIo erhalten.
:,h.ii ?!·Ά~λ.'Λ, hatte die folgenden Eigenschaften: 1) .Vi.'.-Λ'J Jipvnkt: 15« - 1600C
'/ j hi t:;:.<;U'.-.}. rancLlyr; ο für C^IL^r^O^C'JKJl
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Berechnet: 51,86 6,04 6,72 Gefunden: 51,71 6,13 6,59 3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum: Gleich mit jener der
4) Röntgenbeugung (Cu-Κά · 4OKY, Beispiel 70 SO2NH2 3OmA; X = 1,54181 )
Distanz (Ä) Relative Intensität
8,67 mittel
6,76 mittel
6,33 gering
5,90 gering
4,90 mittel
4,74 mittel
4,67 stark
4,46 stark
4,29 stark
3,92 sehr stark
3,72 stark
3,20 stark
3,12 gering
In 50 ml Methanol wurden 1,5 g 2-Chlor-5-jJ-hydroxy-2-(1-methyl-3-phenylpropylamino)äthyl|benzolsulfonamid aufgelöst. ITach Zugabe von 0,5 g 10biger Palladium-Holzkohle wurde die katalytische Reduktion bei ITormal temperatur und Normaldruck ausgeführt bis die Absorption des Wasserstoffs beendet war. Dann wurde der Katalysator durch Filtration abgetrennt und mit 200 ml Methanol gewaschen. Die Methanollösung wurde mit dem Filtrat vereinigt, dann \\oirden diese unter vermindertem Druck destilliert, Der Rückstand Avurde in 30 ml V/asser gelöst und nach Ent-
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fernen unlöslicher Anteile wurde die lösung durch Zugabe wässeriger Natriumhydroxidlösung alkalisch eingestellt. Das Reaktionsgemisch wurde dann mit 100 ml Äthylacetat unter Kühlen extrahiert. Der Extrakt wurde mit Wasser gewaschen, über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und dann wurde das lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Das Produkt wurde mit einem Gemisch aus Äthylacetat und Methanol im Volumenverhältnis 9 : 1 eluiert. Die das gewünschte Produkt enthaltenden Fraktionen wurden gesammelt und unter vermindertem Druck eingeengt. Es wurde 0,72 g karamelartiges festes 3-ß-Hydroxy-2.-(1 -methyl-3-phenylpropylamino) äthylj benzolsulf onamid erhalten.
Die in diesem Beispiel erhaltene Verbindung stimmte mit der im Beispiel 1 erhaltenen Verbindung im kernmagnetischen Resonanzspektrum, Infrarotabsorptionsspektrum und bei der Dünnschichtchromatographie überein.
Durch das gleiche Verfahren, welches im Beispiel 70 beschrieben ist, wurde die im Beispiel 71 angegebene Verbindung hergestellt.
Beispiel 71
SO2NH2
CHCH9NHCH
I 2 I
OH CH5
3- i1-IIydroxy-2- Jj -(1 ,4-benzodioxaji-2-yl)äthylamino_]äthylj benzolsulfonamid
Physikalische und chemische Eigenschaften:
1) Amorphe Form
2) Element ar analyse für C18H22N2O1-S* HCl
C (96) Η(9θ Ν 00
Berechnet: 51,97 5,57 6,74
Gefunden: 51,76 5,63 6,61
3) M-IR (CDCl3) ppm:
1,35 (3H, d, OHCH2 ), 5,13 (1Ht m, CIIOH).
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Beispiel 72
SO0NH,,
CHGH9WHCHCH0Ch0(/ \> »HCl ,2,22
OH CH3
(1) In 1000 ml Methanol wurden 110 g 5-i2-[N-Benzyl-3-(2-methoxyphenyl)-1 -methylpropylamino]acetyl? -2-methylbenzolsulfonamid aufgelöst. Nach Zugabe von 10,2 g Natriumborhydrid und Durchrühren über Nacht bei Zimmertemperatur wurde Methanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wurde in Ithylacetat aufgelöst, dann wurde die Lösung mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Die Lösung wurde unter vermindertem Druck destilliert. Es wurden etwa 114g eines Diasteromerengemisches aus i.. und i2 von 5-ji -Hydroxy-2-jji-b enzyl-3 - ( 2-me thoxyphenyl) -1 -me thylpr opylaminoj äthylj -2 methylbenzolsulfonamid als viskoses öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterv/orfen. Der i^-Anteil und der ip-Anteil wurden jeder für sich abgetrennt. Hierzu wurde das Gemisch aus Benzol und Äthylacetat im Volumenverhältnis 5:1 verwendet. Jeder Anteil von diesen wurde weiter gereinigt mit einem Gemisch aus Benzol und Ithylacetat im Volumenverhältnis 9:1, wodurch die iα-Verbindung und die i2-Verbindung getrennt als farblose viskose ölige Materialien erhalten wurden.
(2) In 200 ml Methanol wurden 8,5 g der vorstehend erhaltenen i-j-Verbindung aufgelöst. In diese Lösung wurden 1,0 g iO?aige Palladium-Holzkohle und 0,1 ml konzentrierte Chlorwasserstoffsäure zugefügt. Die katalytisch^ Reduktion wurde bei Normaltemperatur und Normaldruck ausgeführt. Nach Absorption der theoretisch berechneten Menge Wasserstoff wurde der Katalysator abfiltriert. Das Filtrat xrarde unter vermindertem Druck destilliert. Der erhaltene Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Das Produkt wurde unter Verwendung eines Gemisches aus Chloroform und Methanol im Volumenverhältnis 9 : 1 eluicrt. Es wurde ein farbloses viskoses öliges Produkt erhalten. Das Produkt wurde aus iso-Propanol kristallisiert. Es wurden 4-,95 g. weiße Kristalle der i.. -Verbindung von
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5- ίΐ -Hydroxy-2-£3-(2-methoxyphenyl)-1 -methylpropylamino"] äthyl? 2-methyrbenzolsulfonamid-Hydrochlorid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 176,5 - 177,50C
2) Element ar analyse für C20H2QN2O^SCl
0(96) H(96) N(96)
Berechnet: 56,00 6,81 6,53 Gefunden: 55,90 6,89 6,48
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl5 + dg-DMSO + D2O"+ Na2CO5) ppm:
1,10 (3H, d, CHOH,)
2,66 (3H, s, CH*__^ ν
3,82 (3H, s, OCH3 ),
4,72 (1H, q, CHOH).
(3) Es wurde das gleiche Verfahren wie in der vorstehenden Stu.-fe (1) beschrieben, durchgeführt, jedoch wurden 8,0 g der i2-Verbindung eingesetzt. Es wurden 4,6 g weiße Kristalle der ig-Verbindung von 5-H-Hydroxy-2-jj5-(2Hiiethoxyphenyl)-1-methylpropylamino] äthyl?-2-methylbenzolsulfonamid-Hydrochlorid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 151,5 - 153,5°C
2) Elementaranalyse für C20H2QN2O^SCl
C(Ji) H(0Zo) N(0Zo) Berechnet: 56,00 6,81 6,53 Gefunden: 55,91 7,11 6,49
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl5 + dg-DMSO + D2O + Na2CO5) ppm:
1,08 (3H, d, OHCIkχ
2,64 (3H, s, CH5),
3,80 (3H, s, OCH5),
4,68 (111, q, CHOH ).
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-70- 2843015
Beispiel 73
CHCH9NHCHCHpO
I2I
OH CH3
(1) In 1000 ml Methanol wurden 166,4 g 5-^1-Hydroxy-2-£H-benzyl-2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminojäthylf-2-methylbenzolsulfonamid aufgelöst. Zu der Lösung wurden 13g lO^ige Palladium-Holzkohle zugefügt und so lange hydriert bis die theoretisch berechnete Menge Wasserstoff absorbiert war. Dann wurde der Katalysator abfiltriert und Methanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Der erhaltene Rückstand wurde in 200 ml Äthanol verrieben und die Kristalle durch Filtration abgetrennt. Es wurden 26,6 g rohe Kristalle der isomeren ip-Verbindung von 5-fi-Hydroxy-2-i,2-(2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminoJäthy]J-2-methylbenzolsulfonamid erhalten. Das Produkt wurde viermal aus Äthanol umkristallisiert. Es wurde die isomere ip-Verbindung von 5-£i -Hydroxy-2-/^2-(2-methoxyphenoxy)-1 -methyläthylaminq] äthylj-2-methylbenzolsulfonamid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen tmd chemischen Eigenschaften: 1) Schmelzpunkt: 153 - 154°C
2) Elementaranalyse für C19I *26N2°2 S N(Ji).
c( %) H( Ji) 7,10
Berechnet: 57, 85 6, 64 6,98
Gefunden: 57, 72 6, 60
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (dg-DMSO) ppm: 1,10 (3H, d, CHCH3),
2,62 (3H, s, CH3_£λ ),
3,72 (3H, s, OCH3),
4,74 (1H, m, CHOH).
(2) Andererseits ließ man das Filtrat über Nacht bei Zimmertemperatur stehen. Die gebildeten Kristalle wurden durch Filtration abgetrennt.'Ec wurden 72,1 g rohe Kristalle der isomeren i^-Verbindung von 5-jh-Hydroxy-2-j[2— (2-methoxyphenoxy)-1-methyläthylaminqj äthyl? -2-methylbenzolsulfonamid erhalten. Durch viermalige
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Umkristallisation aus Äthanol wurde die isomere i.j-Verbindung von 5-rl -Hydroxy-2-^2-(2—methoxyphenoxy)-1-metnyläthylaminqjäthyl^-2-methylbenzolsulfonamid erhalten. Das Produkt hatte die folgenden physikalischen und chemischen Eigenschaften:
1) Schmelzpunkt: 145 - 147°C
2) Elementar analyse für C* 0H2^lT2O1-S
0(56) H(#) · IT(Ji)
Berechnet: 57,85 6,64 7,10
• Gefunden: 57,75 6,66 7,06
3) Kernmagnetisches Resonanzspektrum (dg-DMSO) ppm: 1,06 (3H, d, CHCH5),
2,59 (3JI, s,
3,76 (3H, s, OCH5),
4,66 (1H, m, CHOH).
Beispiel 74
HO
K y— CHCH9MCH
OH
CH,
Herstellung von (i^ - i^') und (i2 - i^1) von ,2-Hydroxy-5-£ihydroxy-2-£i -(1,4-"benzodioxan-2-yl)äthylamino]äthyljT3enzolsulfonamid.
(1) Ein Gemisch aus 10,76 g (0,04 Mole) H-Benzyl-1-(1,4-"benzodioxan-2-yl)äthylamin (i-i1)» 7,68 g (0,02 Mole) 2-Benzyloxy-5-■bromacetylhenzolsulfonamid und 50 ml Methylethylketon v/urden durch Erhitzen 2 Stunden unter Rückfluß gehalten und durchgerührt. Dann wurde unter vermindertem Druck Metliylathylketon abdestilliert, Der Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen und mit einem Gemisch aus Chloroform und Äthylacetat im Volumenverhältnis 2 : 1 eluiert. Es wurden 9,6 g des Isomeren ( X11) von rohem 2-Benzyloxy-5- £N-benzyl-1 - (1,4-"benzodioxan-2-yl) athylaminoaeetyljbenzolsulfonamid erhalten.
(2) Das Produkt wurde in 300 ml Methanol aufgelöst. Es v/urden 3 g
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Natriumborhydrid bei Zimmertemperatur hinzugefügt. Das Gemisch wurde 2 Stunden durchgerührt. Dann wurde Methanol abdestilliert. .Es wurden 100 ml Wasser hinzugefügt. Das Produkt wurde mit 300 ml Äthylacetat extrahiert. Die Äthylacetatschicht wurde abgetrennt, mit V/asser gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Das Äthylacetat wurde unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen und mit einem Gemisch aus Chloroform und Äthylacetat im Volumenverhältnis 2 : 1 eluiert· Es wurden zuerst 4,0g ι.. - ι.. '-Verbindung von 2-Benzyloxy-5-fi-hydroxy-2-£B-benzyl-1-(1,4-benzödioxan-2-yl)äthylaminoJäthyl^benzolsulfonamid und dann 1,2 g in - i-i'-Verbindung von 2-Benzyloxy-5-fi-hydroxy-2-j_N-benzyl-1-(1,4-benzodioxan~2-yl)äthylaminoJäthyl?benzolsulfonamid erhalten.
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl3) von der vorstehend erhaltenen i.. - ι., ' -Verbindung ppm:
1,19 (5H, d, CHCH3),
4,60 (1H, q., CHOH),
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl3) der ip - i-j '-Verbindung ppm:
1,16 (3H, d, CHCH3),
4,42 (3H, t, CHOH),
(3)-(a) In 100 ml Methanol wurden 4,0 g 2-Benzyloxy-5-£l-hydroxy-2-[lT-benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJäthyl^benzolsulfonamid i^ - i., '-Verbindung aufgelöst. Dann wurde 0,5 g I0?oige Palladium-Holzkohle und ein Tropfen alkoholische Chlorwasserstoff säure hinzugefügt. Es wirde hydriert bis die theoretisch benötigte Menge Wasserstoff bei Zimmertemperatur verbraucht war. Dann wurde der Katalysator abfiltriert, zu dem Filtrat wurde eine geringe überschüssige Menge alkoholische Chlorwasserstoffsäure hinzugefügt, Methanol wurde unter vermindertem Druck abdestilliert. Zu dem erhaltenen Rückstand wurde Äther hinzugefügt, wodurch der Rückstand verfestigt wurde. Der erhaltene feste Rückstand wurde durch Eiltration mittels Absa\igen abfiltriert und dann aus Methanol umkristallisiert. Es wurden 2,5 g farblose Kristalle von 2-IIydroxy-5-£i-hydroxy-2-£i-(1,4-benzodioxan-2-yl)-äthylaminoJäthyZj-benzoloulfonamid-J-Iydrochlorid (i^ - i^'-Verbin-
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dung) mit einem Schmelzpunkt bei 132 - 134°C erhalten.
Elementaranalyse für C. QH22N
C(°/0
Berechnet: 50,17 5,38 6,50 .Gefunden: 50,23 5,41 6,45 Kernmagnetisches Resonanzspelctrum (CDCl3 + dg-DMSO): 6 : 1,90 (3H, d, CHCH3),
5,20 (1H, m, CHOH).
(3)-(b) In 50 ml Methanol wurde 1 g 2-Benzyloxy-5-£i-hydroxy-2-j~N-benzyl-1 -(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJäthyl> benzolsulfonamid (i2 - I1'-Verbindung) aufgelöst. Es wurden 0,5 g lO^ige Palladium-Holzkohle und ein Tropfen alkoholische Chlorwasserstoffsäure hinzugefügt. Es wurde hydriert bis die theoretisch berechnete Menge Wasserstoff bei Zimmertemperatur absorbiert war. Dann wurde der Katalysator abfiltriert. Zu dem Filtrat wurde eine leicht überschüssige Menge alkoholische Chlorwasserstoffsäure hinzugefügt. Dann wurde Methanol unter vermindertem Druck'abdestilliert. Zu dem erhaltenen Rückstand wurde Äther hinzugefügt, wobei der Rückstand verfestigt wurde. Der verfestigte Teil wurde unter Absaugen durch Filtration abgetrennt. Dann wurde aus iso-Propanol umkristallisiert. Es wurden 0,4g farblose Kris balle aus 2-IIydroxy-5-$1-hydroxy-2-Γΐ-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoj äthyl^ benzolsulf onamid-IIydrochlorid (i2 - i.j »-Verbindung) mit einem Schmelzpunkt bei 205 - 2100C erhalten.
Elementaranalyse für C1QH22W2
Berechnet: 50,17 5,33 6,50 Gefunden: 49,96 5,35 6,56
Kernmagnetisches Resonanzspelctrum (CDCl3 + dg-DMSO): ti: 1,91 (3H, d, CHCH3),
5,23 (1H, m, CHOII).
Durch das gleiche, im Beispiel 74 angegebene Verfahren wurde die Verbindung des folgenden Beispiels 75 hergestellt.
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Beispiel 75
HO —V V~ CHCH0 NHCH9 CH0 O —(/% . HC1 \—/ I^ ^ *- \/
2-Hydroxy-5- ρ -hydroxy-2-J)z-(2-methoxyphenoxy)äthyIamino] äthyl? benzolsulfonamid-Hydrochlorid
Physikalische und chemische Eigenschaften: 1) Schmelzpunkt: 192 - 197°C
HCl
2) Elementaranalyse für G(Ji) C 17E2 2N20g l %)
48,74 H( 53
Berechnet: 48,57 5S 65
Gefunden: + dg-DHSO) 5,
3) OT-IR (CDCl7 3, OCII,), ppm: m,
3,76 (3H, £ 5 ,09 (1H,
6,69 6,44
CIIOH)
Beispiel 76
(1) In 300 ml Hethyläthylketon vmrden 7,3 g 5-Bromacetyl-2-methoxybenzolsulfonamid und 12,4 g IT-Benzyl-1-(1,4-benzodioxan-2-yl)-äthylamin aufgelöst. Die Lösung wurde durch Erhitzen eine Stunde unter Rückfluß gehalten. Das Lösungsmittel wurde abdestilliert. Zu dem Rückstand wurde Äther hinzugefügt. Nach dem Abfiltrieren des Hydrobromids des so ausgefällten sekundären Amins wurde das Piltrat zur Trockne eingedampft. Der erhaltene klebrige Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Eluiert wurde mit einem Gemisch aus Benzol und Athylacetat im Yolumenverhältnis 95 : 5. Dann wurde das Produkt einer Silikageldünnschichtchromatographie unter Verwendung eines Gemisches aus Benzol und Athylacetat im Volumenverhältnis 2 : 1 unterworfen. Es wurden 4,7 g der isomeren i.. '-Verbindung von 5-£lT-Benzyl-lT-£i-(1 ,4-benzodio:can-2-yl) äthylaminojacetyl| -2-methoxybenzolsulfonamid mit Rf. 5,7 und 4,2 g der isomeren i2 !-Verbindung mit R^ 4,1 als ölige I-Iaterialien erhalten.
(2) In 80 ml Methanol vmrden 4g der vorstehend genannten isomeren
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X1'-Verbindung des Aminoketons aufgelöst. Dann wurde 0,8 g Natriumborhydrid unter Rühren und Eiskühlung. zu der Lösung gegeben. Das Gemisch wurde dann noch 3 Stunden bei Zimmertemperatur durchgerührt. Dann wurde das lösungsmittel abdestilliert. Der erhaltene Rückstand wurde dreimal mit je 20 ml Chloroform extrahiert. Die Extrakte wurden vereinigt, mit Wasser gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Es wurde zur Trockne eingeengt. Es wurden 3,2 g eines klebrigen Rückstandes erhalten. Der Rückstand wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Eluiert wurde unter Verwendung eines Gemisches aus Chloroform und Methanol im Volumenverhältnis 95 : 5. Es wurden 2,5 g Pulver der isomeren i.. '-Verbindung von 5-£i-Hydroxy-2-J~N-benzyl-li-£i -(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJj äthylj -2-methoxybenzo.'.sulfonamid erhalten.
Durch Ausführung des gleichen Verfahrens wie im vorstehenden Falle zur Herstellung der genannten isomeren i.. '-Verbindung, jedoch unter Verwendung von 4 g der isomeren ip'-Verbindung des Aminoketons wurde 2,8 g karamelartiges Pulver der isomeren ip'-Verbindung von 5-£i-Hydroxy-2-[li-benzyl-N-{i-(1 ,4-benzodioxan-2-yl)-äthylamino|Jäthyl| -2-raethoxybenzolsulfonamid hergestellt. Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl^) der 1. '-Verbindung ppm: 1,14 (3H, d, CHCH3),
4,00 (3H, s, OCH5T,
4,65 (111, m, CHOH).
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl5) der i2'-Verbindung ppm:
1,07 (3H, d, CHCII5),
3,94 (3H, s, OCH^T,
4,57 (1H, m, CHOH).
(3) Ein Gemisch aus 2 g der isomeren i., '-Verbindung von 5-£i~ Hydroxy-2-£n-benzyl-lT-£i-(1 ,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminq]J äthyll-2-methoxybenzolsulfonamid, 400 mg.10%iger Palladium-Holzkohle, 40 ml Methanol lind 0,4 mg konzentrierter Chlorwasserstoffsäure wurde einer katalytischen Reduktion bei llormaltemperatur ixnd Normaldruck unterworfen. !lach der Absorption der theoreticch berechneten Menge Wasserstoff wurde der Katalysator abfiltriert.
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COPY
I ο -
Dann wurde das Filtrat zur Trockne eingeengt. Der so gebildete karamelartige Rückstand wurde aus iso-Propanol umkristallisiert.
Es wurde 1,2 g des gewünschten 5-/i-Hydroxy-2-£i-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJäthylj-2-methoxybenzolsulfonamid-Hydro-
chlorids (i^'-Verbindung)mit einem Schmelzpunkt bei 201 - 2020G erhalten.
Elementaranalyse für C1 ^H2* OgIT2 S'HCl
C(SO H(Ji) IT(Ji)
Berechnet: 51,29 5,66 6,30 Gefunden: 50,81 5,55 6,11
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDC1·* + DpO + Na2CO3) ppm:
1,16 (3H, d, CHCH3),
3,94 (3H, s, OCH3),
4,66 (1H, m, CHOH).
Durch Anwendung des gleichen Verfahrens wie im Falle der Herstellung der vorstehenden isomeren I1'-Verbindung, jedoch unter Verwendung von 2 g der isomeren ig'-Verbindung von 5-fi-Hydroxy-2-Γίί-benzyl-lT-[1 - (1,4-benzodioxan-2-yl) äthylaminof/äthyl? -2-methoxybenzolsulfonamid wurde 1,5 g des gev/ünschten 5-£1 -Hydroxy-2-[1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoJäthylJ-2-methoxybenzolsulfonamid-Hydrochloridsiip'-VerbindungJmit einem Schmelzpunkt bei 215-217°C erhalten.
Element ar analyse für C1 qH2/, OgH2S* HCl
C(50 E(%) N(%) Berechnet: 51,29 5,66 ■ 6,30 Gefunden: 50,88 5,64 6,14
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl3 + D2O + Wa2CO3) ppm: 1,14 (3H, d, CHCH3),
3,96 (3H, s, OCH3),
4,59 (1H, m, CIIOH).
Dann wurde das Verfahren zur Trennung des Racematgemisches (I1'), basierend auf den asymmetrischen Kohlenstoffatomen 3 und *^ welches im Beispiel 76 erhalten wurde, und weiter der Isomeren
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(ι.. · - i-|) und der Isomeren (i^' - X2), "basierend auf den asymmetrischen Kohlenstoffatomen *^und 9S wie unter (4) angegeben, durchgeführt. Ferner wurde das Verfahren unter weiterer Reduktion jedes der so getrennten Isomeren wie unter (5) beschrieben, durchgeführt .
(4) 9 g der isomeren i.. '-Verbindung von 5-2i-Hydroxy-2-jl?-bensyl-N-fi-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminqJJ äthylj-2-methoxybenzolsulfonamid, hergestellt in der vorstehenden Stufe (2)^wurde einer Silikagelsäulenchromatographie unterworfen. Eluiert wurde unter Verwendung·eines Gemisches aus Benzol und Äthylacetat im Volumenverhältnis 8 : 2. Es wurden 3,7 g der Isomeren (i.. '- X1) und 1,5g der Isomeren (i^'-ip), wie auch 3,2 g eines Gemisches der Isomeren (i^'-i.) und(i^'-X2) jeweils als Pulver erhalten. Kernmagnetisches Resonanzspektrum (CDCl,) von (1-.'-X1) ppm:
1,20, 3H, d, CHCH3),
3,94 (3H, s, OCH3),
4,60 (1H, in, CHOH).
Kernmagnetisches Resonanzspektruin (CDCl3) von (I1'-I2) PPm: 1,16 (3H, d, CHCH3)
3,90 (3H, s, OCH3),
4,44 (1H,,m, CHOH).
(5) Ein Gemisch aus 1,5 g der Isomeren (^1'-X1) von 5-£1-Hydroxy-2-Jjr-benzyl-l\i-£i-(1,4-benzodioxan-2-yl)ätliylaminoJJ-äthyl]-2-methoxybenzolsulfonamid, 300 mg iO%iger Palladium-Holzkohle, 30 ml Methanol und 0,3 ml konzentrierter Chlorwasserstoffsäure wurde einer katalytischen Reduktion bei ITormaltemperatur und Normaldruck unterworfen, !fach Absorption der theoretisch berechneten Menge Wasserstoff wurde der Katalysator abfiltriert. Dann wurde das Filtrat zur Trockne eingeengt. Der sirupartige Rückstand wurde aus iso-Propanol kristallisiert. Es wurden 1,2 g des gewünschten 5-[i-Hydroxy-2-£i-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoj äthylj-2-methoxybenzolsulfonamid-Hydrochlorids (x..1-^) mit einem Schmelzpunkt bei 209 - 2110C erhalten.
Elementaranalyse für C1QH2J-T2OgS
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H(JO NOO
Berechnet: 51,29 5,66 6,50 7,97
Gefunden: 51,00 5,74 6,47 7,92
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (dg-DMSO) ppm: 1,57 (5H, d, CHCH3),
5,91 (5H, s, OCH3),
5,16 (1H, m, CHOH).
Massenspektrum: 408 (M+).
Durch Ausführen des gleichen Verfahrens wie im Falle der Herstellung der vorstehenden Isomeren (i^'-i^), jedoch unter Verwendung von 0,5 g der Isomeren (i.. '-io) von 5-£i-Hydroxy-2-£ubenzyl-ll-l"i-(1,4-benzodioxan-2-yl) äthylaminoj J äthyl| - 2-methoxybenzolsulf onamid wurde 0,55 g des erwünschten 5-£i-Hydroxy-2- £1-(1,4-benzodioxan-2-yl)äthylaminoj äthylt-2-methoxybenzolsulfonamid-HydrοChlorids (i..'-ip) mit einem Schmelzpunkt bei 186 188°C erhalten.
Elementaranalyse für C1QlI9,!^O1-S'HCl
C(JS) H(JS) in JO Cl(Ji)
Berechnet: 51,29 5,66 6,50 7,97
Gefunden: 51,08 5,71 6,45 7,90
Kernmagnetisches Resonanzspektrum (dr-DMSO) ppm: 1,54 (5H, d, CH3),
5,90 (511, s, OCH3),
5,14 (HI, m, CHOH).
Massenspektrum: 408 (M+).
Beispiel 77
Arzneimittelzubereitung
Formulierung für 1000 Tabletten:
Aktive Verbindung: 100 g
Stärke 185 g
Lactose 25 g
Magnesiumstearat 1,5 g
Die vorstehenden Komponenten wurden granuliert unter Verwendung einer Stärkepaste als Bindemittel. Dann vmrde das Granulat in üblicher Yfeise der Formgebung zur Tablettenherstellung unterworfen.
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Claims (8)

  1. Patentansprüche:
    CHCHNHC(CH0) R I I 2 n 5
    worin R ein Wasserstoff atom, Halogenatoin, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere AlkyItMοgruppe, eine Aminogruppe, eine niedere Acylamino gruppe, eine niedere Alkylsulfonylgruppe oder eine niedere Alkylsulfonylaminogruppe darstellt; R.., Rp, R-* und R,, die gleich oder verschieden sein können, "bedeutet jedes ein Wasserstoff atom oder eine niedere Alkylgruppe; Rf- bedeutet eine Arylgruppe, die einen Substituenten tragen kann, eine Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann, oder eine Arylthiogruppe, die einen Substituenten aufv/eisen kann; das genannte Rc- kann im Falle einer Benzodioxanrxnggruppe, die einen Substituenten besitzen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann oder eine Arylthiogruppe sein, die einen Substituenten besitzen kann, wenn R eine Hydroxylgruppe ist; η bedeutet den Wert null oder einen Zahlenwert von 1 bis 3 sowie ihre Säureadditionssalze.
  2. 2. Verbindungen gemäß Anspruch 1, worin Rp- eine Phenylgruppe oder eine Phenoxygruppe ist, von denen jede eine niedere Alkylgruppe, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe oder eine Hydroxymethylgruppe als Substituenten aufweist.
  3. 3. Verbindungen gemäß Anspruch 1, worin R,- eine Phenylgruppe oder eine Phenoxygruppe ifet, von denen jede eine niedere Alkyl-
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    gruppe, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe oder eine Hydroxymethy 1 gruppe als Substituenten aufweist und R1-eine niedere Alkylgruppe, eine Hydroxylgruppe oder eine niedere Alkoxygruppe bedeutet.
  4. 4. Verbindungen gemäß Anspruch 1, worin Rj- eine Phenylgruppe oder eine Phenoxygruppe ist, von denen jede eine niedere Alkylgruppe, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe oder eine Hydroxymethylgruppe als Substituenten aufweist, und R eine niedere Alkylgruppe, eine Hydroxylgruppe oder eine niedere Alkoxygruppe bedeutet und R^ ein Wasserstoffatom ist.
  5. 5. Verfahren zur Herstellung der Phenyläthanolaminderivate mit der Formel I
    R9 R,
    I2 I3
    -CHCHNHC(CH0; R---N^ // I [2
    OH R,
    worin R ein Wasserstoffatom, Halogenatom, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere Alkylthiogruppe, eine Aminogruppe, eine niedere Acylaminogruppe, eine niedere Alkylsulfonylgruppe oder eine niedere Alkylsulfonylaminogruppe darstellt; R.., Rp, R-? und R., die gleich oder verschieden sein können, bedeutet jedes ein Wasserstoff atom oder eine niedere Alkylgruppe; Rp- bedeutet eine Arylgruppe, die einen Substituenten tragen kann, eine Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann, oder eine Arylthiogruppe, die einen Substituenten aufweisen kann; das genannte Rc kann im Falle einer Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten besitzen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann oder eine Arylthiogruppe sein, die einen Substituenten besitzen kann, wenn R eine Hydroxylgruppe ist; η bedeutet den Wert null oder einen Zahlenwert von
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    1 bis 3 sowie ihre Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, daß das Halogenhydrin mit der Formel
    R1HNSO2
    worin X ein Halogenatom "bedeutet und R, IL· und Rp die schon genannte Bedeutung haben, mit dem Amin mit der Formel
    H2M-C-(CH2)nE5
    worin R~, R., Rc und η die schon genannte Bedeutung haben, umgesetzt wird und gegebenenfalls das erhaltene Produkt mit einer Säure in ihr Säureadditionssalz überführt wird.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung der Phenyläthanolaminderivate mit der Formel
    r=r\ (
    -CHi
    OH
    worin R ein Wasserstoff atom, Halogenatom, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere Alkylthiοgruppe, eine Aminogruppe, eine niedere Acylaminogruppe, eine niedere Alkylsulfonylgruppe oder eine niedere Alkyl sulf ony lamino gruppe darstellt; R^, Rp, R-* "und R,, die gleich oder verschieden sein können, bedeutet jedes ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe; R^ bedeutet eine Arylgruppe, die einen Substituenten tragen kann, eine Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen
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    kann, oder eine AryIthiοgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann; das genannte Rc- kann im Falle einer Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten besitzen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann oder eine Arylthiogruppe sein, die einen Substituenten besitzen kann, wenn R eine Hydroxylgruppe ist; η bedeutet den Wert null oder einen Zahlenwert von 1 bis 3 sowie ihre Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, daß das Epoxid mit der Formel
    R1HNSO2 /=Λ' / 0χ
    CH - CH-R2
    worin R, R., und Rp die schon genannte Bedeutung haben, mit dem Amin mit der Formel
    H4
    worin R.,, R,, Rj- und η die gleiche, schon genannte Bedeutung haben, umgesetzt wird und gegebenenfalls das erhaltene Produkt mit einer Säure in ihr Säureadditionssalz überführt wird.
  7. 7. Verfahren zur Herstellung der Phenyläthanolaminderivate mit der Formel
    worin R ein Wasserstoffatom, Halogenatom, eine Hydroxylgruppe, eine niedere Alkylgruppe, eine niedere Alkoxygruppe, eine niedere Alkylthiogruppe, eine Aminogruppe, eine niedere Acyl-
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    aminogruppe, eine niedere Alkylsulfonylgruppe oder eine niedere Alkylsulfonylaminogruppe daxstellt; R.., Rp» R^ und R^, die gleich oder verschieden sein können, bedeutet jedes ein Wasserstoff atom oder eine niedere Alkylgruppe; R,- bedeutet eine Arylgruppe, die einen Substituenten tragen kann, eine Benzοdioxanringgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann, oder eine Arylthiοgruppe, die einen Substituenten aufweisen kann; das genannte R^ kann im Falle einer Benzodioxanringgruppe, die einen Substituenten besitzen kann, eine Aryloxygruppe, die einen Substituenten tragen kann oder eine Arylthiοgruppe sein, die einen Substituenten besitzen kann, wenn R eine Hydroxylgruppe ist; η bedeutet den Wert null oder einen Zahlenwert von 1 bis 3 sowie ihre Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, daß das Aminoketon mit der Formel
    R1HNSO
    Z R4
    worin Z ein Wasserstoffatom oder eine Benzylgruppe darstellt und R, R.J, R2, R7, R^, R5 und η die schon genannte Bedeutung haben, reduziert wird und wenn Z eine Benzylgruppe darstellt, die Benzylgruppe aus dem Reduktionsprodukt abgespalten wird und gegebenenfalls das erhaltene Produkt mit einer Säure in ihr Säureadditionssalz überführt wird.
  8. 8. Verwendung der im Patentanspruch 1 genannten Phenyläthanolaminderivate mit der Formel I bzw. ihrer Säureadditionssalze mit pharmakolisch zulässigen Säuren als Wirkstoff zusammen mit pharmazeutisch üblichen Trägerstoffen, Verdünnungsmitteln und sonstigen Hilfsmitteln.
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DE (1) DE2843016A1 (de)
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PT (1) PT68624A (de)
SE (1) SE448232B (de)
SU (2) SU982537A3 (de)

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2455598A1 (fr) * 1979-05-04 1980-11-28 Richardson Merrell Inc Nouveaux derives 5- (2- ((2,3-dihydro-1,4-benzodioxanne-2-ylmethyl)- amino)-1- hydroxyethyl)-2-hydroxybenzoiques, utiles notamment comme agents bloquants des recepteurs adrenergiques a et b, et leur procede de preparation
EP0030030A1 (de) * 1979-12-04 1981-06-10 Ciba-Geigy Ag Derivate des 2-Amino-äthanols, Verfahren zu ihrer Herstellung, pharmazeutische Präparate enthaltend solche Verbindungen und Verwendung von letzteren
EP0034432A3 (en) * 1980-02-08 1982-03-24 Yamanouchi Pharmaceutical Co. Ltd. Sulfamoyl-substituted phenethylamine derivatives, their preparation, and pharmaceutical compositions, containing them
EP0094595A1 (de) * 1982-05-14 1983-11-23 F. HOFFMANN-LA ROCHE & CO. Aktiengesellschaft Neue Aziridin- und Phenäthanolaminderivate
EP0125033A1 (de) * 1983-04-12 1984-11-14 Smithkline Beckman Corporation Dopamin-beta-hydroxylase Inhibitoren
EP0136103A3 (en) * 1983-08-31 1986-10-22 Yamanouchi Pharmaceutical Co. Ltd. Amosulalol hydrochloride long acting formulations

Families Citing this family (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS55124742A (en) * 1979-03-20 1980-09-26 Kyowa Hakko Kogyo Co Ltd Novel aminoalcohol derivative
US4558156A (en) * 1980-02-08 1985-12-10 Yamanouchi Pharmaceutical Co., Ltd. Sulfamoyl-substituted phenethylamine derivatives
US5391825A (en) * 1980-02-08 1995-02-21 Yamanouchi Pharmaceutical Co., Ltd. Sulfamoyl substituted phenethylamine intermediates
DE3128117A1 (de) * 1980-07-29 1982-03-11 Yamanouchi Pharmaceutical Co., Ltd., Tokyo Neue phenyl-aethylaminderivate, verfahren zu ihrer herstellung
EP0162404B1 (de) * 1984-05-15 1988-08-24 Seitetsu Kagaku Co., Ltd. Verfahren zur Herstellung von 2-Alkyl-5-halobenzensulfonamiden
US4678855A (en) * 1985-10-09 1987-07-07 Merck & Co., Inc. Substituted benzenesulfonamides
JPS62114952A (ja) * 1985-11-13 1987-05-26 Yamanouchi Pharmaceut Co Ltd 置換フエネチルアミン誘導体の製造法
DE3880628T2 (de) * 1987-11-13 1993-08-05 Glaxo Group Ltd Phenethanolamin-derivate.
WO1993024121A1 (fr) * 1992-05-22 1993-12-09 Senju Pharmaceutical Co., Ltd. Medicament pour le glaucome
FR2737494B1 (fr) * 1995-08-04 1997-08-29 Synthelabo Derives de benzenesulfonamide, leur preparation et leur application en therapeutique
DE69630319T2 (de) * 1996-01-10 2004-07-29 Asahi Kasei Kabushiki Kaisha Neue trizyklische verbindungen und arzneimittelzusammensetzungen die diese enthalten
CA2327543A1 (en) * 1998-05-06 1999-11-11 Duke University Method of treating bladder and lower urinary tract syndromes
FR2791675B1 (fr) * 1999-03-30 2001-05-04 Synthelabo Derives de n-[2-(4-aminophenyl) ethyl] -2,3-dihydro-1,4- benzodioxinne-2-methanamine, leur preparation et leur application en therapeutique
US6835853B2 (en) 2001-10-31 2004-12-28 Synthon Bv Process for resolution of tamsulosin and compounds, compositions, and processes associated therewith
OA12905A (en) 2002-08-19 2006-10-13 Pfizer Prod Inc Combination therapy for hyperproliferative diseases.
RS20050890A (sr) 2003-05-30 2007-12-31 Ranbaxy Laboratories Limited, Supstituisani pirol derivati
US7329780B2 (en) * 2003-12-09 2008-02-12 Cj Corporation Method of preparing optically pure phenethylamine derivatives
AU2005308575A1 (en) * 2004-11-23 2006-06-01 Warner-Lambert Company Llc 7-(2h-pyrazol-3-yl)-3, 5-dihyroxy-heptanoic acid derivatives as HMG Co-A reductase inhibitors for the treatment of lipidemia
CN100569745C (zh) * 2005-05-27 2009-12-16 国际威林生化科技股份有限公司 制备坦舒乐欣的方法
GT200600381A (es) 2005-08-25 2007-03-28 Compuestos organicos
US7741317B2 (en) 2005-10-21 2010-06-22 Bristol-Myers Squibb Company LXR modulators
WO2007054896A1 (en) 2005-11-08 2007-05-18 Ranbaxy Laboratories Limited Process for (3r, 5r)-7-[2-(4-fluorophenyl)-5-isopropyl-3-phenyl-4- [(4-hydroxy methyl phenyl amino) carbonyl]-pyrrol-1-yl]-3, 5-dihydroxy-heptanoic acid hemi calcium salt
US7888376B2 (en) 2005-11-23 2011-02-15 Bristol-Myers Squibb Company Heterocyclic CETP inhibitors
EP2026766A1 (de) 2006-05-17 2009-02-25 Synthon B.V. Tabletten-zusammensetzung mit verlängerter freisetzung von tamsulosin
CN101663262B (zh) 2006-12-01 2014-03-26 百时美施贵宝公司 用于治疗动脉粥样硬化和心血管疾病的作为cetp抑制剂的n-(3-苄基)-2,2-(二苯基)-丙-1胺衍生物
US8465770B2 (en) * 2008-12-24 2013-06-18 Synthon Bv Low dose controlled release tablet
CN102050766B (zh) * 2009-11-03 2013-08-07 安徽省新星药物开发有限责任公司 一种盐酸氨磺洛尔的合成方法
MX2015014666A (es) 2013-04-17 2016-03-01 Pfizer Derivados de n-piperidin-3-ilbenzamida para tratar enfermedades cardiovasculares.
WO2016055901A1 (en) 2014-10-08 2016-04-14 Pfizer Inc. Substituted amide compounds
US11248001B2 (en) 2019-01-18 2022-02-15 Astrazeneca Ab PCSK9 inhibitors and methods of use thereof

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3860647A (en) * 1973-08-20 1975-01-14 Smithkline Corp {60 -Aminomethyl-4-hydroxy-3-sulfamyl-benzyl alcohols and 4-hydroxy-3-sulfamyl phenethylamines
DE2803688A1 (de) * 1977-02-03 1978-08-10 Allen & Hanburys Ltd Neue benzolsulfonamid- und benzolcarboxamidderivate

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3701808A (en) * 1967-12-21 1972-10-31 Allen & Hanburys Ltd Phenylethanolamines
GB1266058A (de) 1969-07-08 1972-03-08
GB1321701A (en) 1969-10-01 1973-06-27 Continental Pharma Amino-alcohols their salts and process for prepairing the same
US3711545A (en) * 1971-02-23 1973-01-16 Smith Kline French Lab Alpha-aminoalkyl-4-hydroxy-3-sulfamoylaminobenzyl alcohols
DE2115926C3 (de) * 1971-04-01 1978-05-03 C.H. Boehringer Sohn, 6507 Ingelheim 1 -(4-Hydroxy-3-dimethylaminosuIfamidophenyI)-2-aminoäthanderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Mittel
US4034112A (en) * 1973-06-22 1977-07-05 Imperial Chemical Industries Limited Ethanolamine derivatives having β-adrenergic blocking activity
GB1593651A (en) * 1977-02-03 1981-07-22 Allen & Hanburys Ltd Amides

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3860647A (en) * 1973-08-20 1975-01-14 Smithkline Corp {60 -Aminomethyl-4-hydroxy-3-sulfamyl-benzyl alcohols and 4-hydroxy-3-sulfamyl phenethylamines
DE2803688A1 (de) * 1977-02-03 1978-08-10 Allen & Hanburys Ltd Neue benzolsulfonamid- und benzolcarboxamidderivate

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Zusätzlich sind zur Einsicht für jedermann bereitzuhalten: Versuchsbericht eingegangen am 21.04.88

Cited By (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2455598A1 (fr) * 1979-05-04 1980-11-28 Richardson Merrell Inc Nouveaux derives 5- (2- ((2,3-dihydro-1,4-benzodioxanne-2-ylmethyl)- amino)-1- hydroxyethyl)-2-hydroxybenzoiques, utiles notamment comme agents bloquants des recepteurs adrenergiques a et b, et leur procede de preparation
DK154503B (da) * 1979-05-04 1988-11-21 Richardson Merrell Inc Analogifremgangsmaade til fremstilling af 5-(2-((2,3-dihydro-1,4-benzodioxan-2-ylmethyl)-amino)-1-hydroxyethyl)-2-hydroxybenzoesyre-forbindelser eller syreadditionssalte deraf
EP0030030A1 (de) * 1979-12-04 1981-06-10 Ciba-Geigy Ag Derivate des 2-Amino-äthanols, Verfahren zu ihrer Herstellung, pharmazeutische Präparate enthaltend solche Verbindungen und Verwendung von letzteren
EP0034432A3 (en) * 1980-02-08 1982-03-24 Yamanouchi Pharmaceutical Co. Ltd. Sulfamoyl-substituted phenethylamine derivatives, their preparation, and pharmaceutical compositions, containing them
EP0094595A1 (de) * 1982-05-14 1983-11-23 F. HOFFMANN-LA ROCHE & CO. Aktiengesellschaft Neue Aziridin- und Phenäthanolaminderivate
US4652679A (en) * 1982-05-14 1987-03-24 Hoffmann-La Roche Inc. Aziridine and phenethanolamine derivatives having antiobesity and anti-hyperglycaemic acitivity
EP0125033A1 (de) * 1983-04-12 1984-11-14 Smithkline Beckman Corporation Dopamin-beta-hydroxylase Inhibitoren
EP0212066A1 (de) * 1983-04-12 1987-03-04 Smithkline Beecham Corporation Zwischenprodukte zur Herstellung von Dopamin-beta-hydroxylase Inhibitoren
EP0136103A3 (en) * 1983-08-31 1986-10-22 Yamanouchi Pharmaceutical Co. Ltd. Amosulalol hydrochloride long acting formulations

Also Published As

Publication number Publication date
GB2006772A (en) 1979-05-10
NO147148C (no) 1983-02-09
AU526715B2 (en) 1983-01-27
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DE2843016C2 (de) 1988-10-13
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PT68624A (en) 1978-11-01
DK452178A (da) 1979-04-13
ES481549A1 (es) 1980-04-01
SU982537A3 (ru) 1982-12-15
FR2405931A1 (fr) 1979-05-11
GB2006772B (en) 1982-02-03
CH639948A5 (de) 1983-12-15
SE448232B (sv) 1987-02-02
IT7869350A0 (it) 1978-10-11
US4217305A (en) 1980-08-12
NO783442L (no) 1979-04-18
AU4064278A (en) 1980-04-17
ATA731778A (de) 1981-01-15
DK168484B1 (da) 1994-04-05

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